hatása a grafén vezet képességére Eötvös Loránd Tudományegyetem, Komplex Rendszerek Fizikája Tanszék Mahe Tisk'11
Vázlat 1 Kisérleti eredmények Kémiai szennyez k hatása a Fermi-energiára A vezet képesség asszimmetriája 2 3
Kísérleti eredmények-i A szennyez k hatása a kémiai potenciálra Kémiai szennyez k hatása a Fermi-energiára A vezet képesség asszimmetriája F. Schedin et al. Nature Materials 6, 652(2007)
Kísérleti eredmények-ii Piszkos minták vezet képességének aszimmetriája Kémiai szennyez k hatása a Fermi-energiára A vezet képesség asszimmetriája T. Echtermeyer et al. arxiv:0712.2026v1
Kísérleti eredmények-ii Piszkos minták vezet képességének aszimmetriája Kémiai szennyez k hatása a Fermi-energiára A vezet képesség asszimmetriája A. Barreiro et al. Appl. Phys. Lett. 92, 123507 (2008)
A Boltzmann-egyenlet A f ( r, k, t)d d r d d k mennyiség annak a valószín sége, hogy egy részecske az r és k által meghatározott fázistérfogat-elemben van a t id pillanatban. Boltzmann-egyenlet: d dt f ( r, k, t) = t f + v r f + k t k f = C[f ( r, k, t)]. Homogén rendszer esetén gyenge elektromos térben: e E k f ( k) = C[f ( k)]
A relaxációs id Relaxációs id közelítésben az ütközési integrált a C[f ( k)] = w( k) τ k alakban keressük, ahol f ( k) = f 0 (ε( k)) + w( k). Ez deniálja a τ k teljes relaxációs id t.
A relaxációs id Relaxációs id közelítésben az ütközési integrált a C[f ( k)] = w( k) τ k alakban keressük, ahol f ( k) = f 0 (ε( k)) + w( k). Ez deniálja a τ k teljes relaxációs id t. A teljes relaxációs id el áll a rendszerben jelenlév relaxáló eektusok járulékaként: τ 1 k = i ( τ i k ) 1.
A relaxációs id Relaxációs id közelítésben az ütközési integrált a C[f ( k)] = w( k) τ k alakban keressük, ahol f ( k) = f 0 (ε( k)) + w( k). Ez deniálja a τ k teljes relaxációs id t. A teljes relaxációs id el áll a rendszerben jelenlév relaxáló eektusok járulékaként: τ 1 k = i ( τ i k ) 1. A relaxációs id az átmeneti valószín séggel áll kapcsolatban! τ 1 k = k P(ε k )
Vezet képesség A Boltzmann-egyenlet E -ben lineáris része relaxációs id közelítésben: e E v k ε f 0 (ε) = w( k) τ k T =0 w( k) = e E v k τ k δ(ef ε k )
Vezet képesség A Boltzmann-egyenlet E -ben lineáris része relaxációs id közelítésben: e E v k ε f 0 (ε) = w( k) k τ k T =0 w( k) = e E v k τ k δ(ef ε k ) A j = e Ω v k f ( k) árams r séghez csak w( k) ad járulékot! j = (e/ω) k v k [ ee ] v k τ k δ(ef ε k )
Vezet képesség A Boltzmann-egyenlet E -ben lineáris része relaxációs id közelítésben: e E v k ε f 0 (ε) = w( k) k τ k T =0 w( k) = e E v k τ k δ(ef ε k ) A j = e Ω v k f ( k) árams r séghez csak w( k) ad járulékot! j = (e/ω) k v k [ ee ] v k τ k δ(ef ε k ) A vezet képesség el áll, mint a tér és az áram arányossági tényez je: σ = e2 Ω v s τ F
Az elektronikus soktetst probléma H = rendszer specikus {}}{ 2 2 i 1 Z j e 2 2m i 4πε 0 r i ij i R j + 1 Z i Z j e 2 2 R i R j i j
Az elektronikus soktetst probléma H = rendszer specikus {}}{ 2 2 i 1 Z j e 2 2m i 4πε 0 r i ij i R j + 1 Z i Z j e 2 2 R i j i R j 2 2 i + 1 1 e 2 2m e 4πε 0 2 r i r j i i j }{{} univerzális
Az elektronikus soktetst probléma H = rendszer specikus {}}{ 2 2 i 1 Z j e 2 2m i 4πε 0 r i ij i R j + 1 Z i Z j e 2 2 R i j i R j 2 2 i + 1 1 e 2 2m e 4πε 0 2 r i r j i i j }{{} univerzális HΨ( r 1, r 2,... ; R 1, R 2... ) = EΨ( r 1, r 2,... ; R 1, R 2... )
Az elektronikus soktetst probléma H = rendszer specikus {}}{ 2 2 i 1 Z j e 2 2m i 4πε 0 r i ij i R j + 1 Z i Z j e 2 2 R i j i R j 2 2 i + 1 1 e 2 2m e 4πε 0 2 r i r j i i j }{{} univerzális HΨ( r 1, r 2,... ; R 1, R 2... ) = EΨ( r 1, r 2,... ; R 1, R 2... ) Az egyetlen kis paraméter m e /m i. Az ionok sokkal lassabban reagálnak mint az elektronok. Az elektronok kvantumosak, az ionok klasszikusak. Ez a BornOppenheimer-közelítés.
Hohenberg-Kohn, az ötlet A Ψ( r 1, r 2,... ; R 1, R 2... ) hullámfüggvény általában kezelhetetlenül sok szabadsági fokot tartalmaz.
Hohenberg-Kohn, az ötlet A Ψ( r 1, r 2,... ; R 1, R 2... ) hullámfüggvény általában kezelhetetlenül sok szabadsági fokot tartalmaz. Az n( r) elektron s r ség jóval kevesebb szabadsági fokot tartalmaz. Ez jóval könnyebben átlátható elmélethez vezet.
Hohenberg-Kohn, az ötlet A Ψ( r 1, r 2,... ; R 1, R 2... ) hullámfüggvény általában kezelhetetlenül sok szabadsági fokot tartalmaz. Az n( r) elektron s r ség jóval kevesebb szabadsági fokot tartalmaz. Ez jóval könnyebben átlátható elmélethez vezet. A s r ség deníciója d r2 d r 3... d r i... Ψ( r, r 2... r i... ) 2 n( r) = d r1 d r 2... d r i... Ψ( r 1, r 2... r i... ) 2
Hohenberg-Kohn tételek H-K I: Egy küls V ext ( r) potenciálban mozgó kölcsönható részecskék tetsz leges rendszerének alapállapoti n 0 ( r) s r sége egyértelm kapcsolatban áll a küls potenciállal. Tehát egyensúlyban minden zikai mennyiséget meghatároz az alapállapoti s r ség. V ext ( r) n 0 ( r) Phys. Rev. 136:B864-871 (1964)
Hohenberg-Kohn tételek H-K I: Egy küls V ext ( r) potenciálban mozgó kölcsönható részecskék tetsz leges rendszerének alapállapoti n 0 ( r) s r sége egyértelm kapcsolatban áll a küls potenciállal. Tehát egyensúlyban minden zikai mennyiséget meghatároz az alapállapoti s r ség. V ext ( r) n 0 ( r) H-K II: Deniálható egy E[n] funkcionálja a s r ségnek mely tetsz leges küls potenciálra érvényes. Egy adott V ext ( r) küls potenciálra az E[n] funkcionált a kölcsönható rendszer alapállapoti n 0 ( r) s r sége globálisan minimalizálja. δe[n] n0 = 0 Phys. Rev. 136:B864-871 (1964)
Kohn-Sham ansatz K-S: Egy kölcsönható rendszer alapállapoti s r sége reprezentálható egy nem kölcsönható rendszer alapállapoti s r ségével, mely egy eektív (a s r ségt l függ ) potenciálban mozog. Phys. Rev. 140 A1133 (1965)
Kohn-Sham ansatz K-S: Egy kölcsönható rendszer alapállapoti s r sége reprezentálható egy nem kölcsönható rendszer alapállapoti s r ségével, mely egy eektív (a s r ségt l függ ) potenciálban mozog. Tehát a bonyolult soktestprobléma H = H kin + V ext + V int, Phys. Rev. 140 A1133 (1965)
Kohn-Sham ansatz K-S: Egy kölcsönható rendszer alapállapoti s r sége reprezentálható egy nem kölcsönható rendszer alapállapoti s r ségével, mely egy eektív (a s r ségt l függ ) potenciálban mozog. Tehát a bonyolult soktestprobléma helyett az egyszer H = H kin + V ext + V int, H KS = H kin + V e [n] egyrészecskés problémát oldjuk meg. Minden bonyodalom a V e [n]-en keresztül jelenik meg. Phys. Rev. 140 A1133 (1965)
Egyetlen szennyez atom DFT számítások eredménye 941 941.5 942 above atom above ring above bond E tot [ev] 942.5 943 943.5 944 944.5 945 0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 1.4 1.6 1.8 2 d[å] H + adszorbens energetikája
Egyetlen szennyez atom DFT számítások eredménye 941 941.5 942 above atom above ring above bond E tot [ev] 942.5 943 943.5 944 944.5 945 0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 1.4 1.6 1.8 2 d[å] H + adszorbens energetikája Relaxált H + szennyez
Vezet képesség Egyetlen szennyez járuléka Boltzmann-elmélet: σ = e2 Ω v s τ F
Vezet képesség Egyetlen szennyez járuléka v p = Boltzmann-elmélet: σ = e2 Ω v s τ F γ2 i E ε c + FBA i α p c αp = t 0 = γ 2 i E ε i γ 2 i g 0
Vezet képesség Egyetlen szennyez járuléka v p = Boltzmann-elmélet: σ = e2 Ω v s τ F γ2 i E ε c + FBA i α p c αp = t 0 = Rendezetlenség átlagolás γ 2 i E ε i γ 2 i g 0 τ 1 F = 2π v 1 S Ω n i t 0 2
Vezet képesség Egyetlen szennyez járuléka Boltzmann-elmélet: σ = e2 Ω v s τ F v p = γ2 i E ε c + FBA i α p c αp = t 0 = Rendezetlenség átlagolás γ 2 i E ε i γ 2 i g 0 σ = g s e 2 h 2 n i t 0 2 v S v 1 S τ 1 F = 2π v 1 S Ω n i t 0 2
Vezet képesség Egyetlen szennyez járuléka Boltzmann-elmélet: σ = e2 Ω v s τ F v p = γ2 i E ε c + FBA i α p c αp = t 0 = Rendezetlenség átlagolás τ 1 F = 2π v 1 S Ω n i t 0 2 γ 2 i E ε i γ 2 i g 0 σ = g s e 2 h 2 n i t 0 2 v S v 1 S t 0 rezonáns struktúrával rendelkezik: t 0 (E) 2 = γ 4 i [E ε i γ 2 i R(E)]2 +γ 2 i π2 ρ(e) 2
Paraméterek kinyerése DFT-b l Eektív szoroskötés paraméterek deníciója V 2 V 2 γ γ V1 V 1 γ γ 1 γ c γ 1 γ γ c V 2 γ i ε i γ 1 V 2 γ c γ V 2 γ V 1 V 2
Paraméterek kinyerése DFT-b l H + és OH szennyez k vizsgálata E-E F [ev] 8 6 4 2 0-2 -4-6 -8 Γ M Γ M Γ k TB DFT E-E F [ev] 8 6 4 2 0-2 -4-6 -8 Γ M Γ M Γ k TB DFT A releváns paraméterek aγ i és ε i! H + : ε i = 0.66γ, γ i = 2.2γ OH : ε i = =2.90γ, γ i = 2.3γ
Vezet képesség Elméleti és kísérleti eredmények összehasonlítása Lokalizált töltések járuléka: τ 1 l = n l βγ 2 E
Vezet képesség Elméleti és kísérleti eredmények összehasonlítása Lokalizált töltések járuléka: τ 1 l = n l βγ 2 E Kombinált vezet képesség: ( σ = 2π 3 g s e 2 n l β x t 0(n e) h γ 2 + n 1 e x = (2π/β)(n i /n l ) ) 1
Vezet képesség Elméleti és kísérleti eredmények összehasonlítása Lokalizált töltések járuléka: τ 1 l = n l βγ 2 E Kombinált vezet képesség: ( σ = 2π 3 g s e 2 n l β x t 0(n e) h γ 2 + n 1 e x = (2π/β)(n i /n l ) ) 1 σ n l β/[2e 2 /h] σ n l β/[2e 2 /h] (a) 0.02 0.01 0 0.01 H + x = 0 1 2 5 10 20 50 (b) OH 0 5 10 0.02 20 50 100 0-0.005 0 0.005 n e
Vezet képesség Magas koncentráció határesete renormalization group (a) 0.4 kinetic theory H + 0.3 n i =0.001 0.02 0.05 0.2 0.1 σ n i /[2e 2 /h] 0.1 transport computations kinetic theory n i =0.001 0.02 0.05 0.1 0 (b) 1 OH β 0.03 0.8 α 0 σ n i /[2e 2 /h] 0.6 0.4 0.2 γ z β z,γ 0 ln(l/a) 7 0 0-0.5 0 0.5 ε F /γ -0.5 0 0.5 ε F /γ
Köszönetnyilvánítás Lancaster University: ELTE John P. Robinson Henning Schomerus Vladimir I. Falko Colin Lambert Cserti József Referencia: Phys. Rev. Lett. 101, 196803 (2009)