Példák a hasonlóságra és különbözőségre:

Hasonló dokumentumok
III. Változás. I./9 Kémiai egyensúly I./10 Egyensúlyi elektrokémia

15_sebessegi_egyenlet.pptx

Reakció kinetika és katalízis

Molekulák mozgásban a kémiai kinetika a környezetben

A reakciósebesség fogalma A sebességmérés kísérleti módszerei

Reakciókinetika. Általános Kémia, kinetika Dia: 1 /53

I./9 Kémiai egyensúly I./10 Egyensúlyi elektrokémia

Kémiai reakciók sebessége

Reakciókinetika. Fizikai kémia előadások biológusoknak 8. Turányi Tamás ELTE Kémiai Intézet. A reakciókinetika tárgya

v=k [A] a [B] b = 1 d [A] 3. 0 = [ ν J J, v = k J

Kinetika. Általános Kémia, kinetika Dia: 1 /53

Reakciókinetika és katalízis

Gázok. 5-7 Kinetikus gázelmélet 5-8 Reális gázok (limitációk) Fókusz Légzsák (Air-Bag Systems) kémiája

Transzportjelenségek

Gázok. 5-7 Kinetikus gázelmélet 5-8 Reális gázok (korlátok) Fókusz: a légzsák (Air-Bag Systems) kémiája

Fizika-Biofizika I. DIFFÚZIÓ OZMÓZIS Október 22. Vig Andrea PTE ÁOK Biofizikai Intézet

A gáz halmazállapot. A bemutatót összeállította: Fogarasi József, Petrik Lajos SZKI, 2011

Reakciókinetika. aktiválási energia. felszabaduló energia. kiindulási állapot. energia nyereség. végállapot

Reakciókinetika és katalízis

Transzportfolyamatok

Diffúzió 2003 március 28

5. Laboratóriumi gyakorlat

Az előadás vázlata: Állapotjelzők: Állapotjelzők: Állapotjelzők: Állapotjelzők: nagy közepes kicsi. Hőmérséklet, T tapasztalat (hideg, meleg).

Lendület. Lendület (impulzus): A test tömegének és sebességének szorzata. vektormennyiség: iránya a sebesség vektor iránya.

17_reakciosebessegi_elmelet.pptx

Kémiai átalakulások. A kémiai reakciók körülményei. A rendszer energiaviszonyai

A diffúzió leírása az anyagmennyiség időbeli változásával A diffúzió leírása a koncentráció térbeli változásával

FIZIKA I. Ez egy gázos előadás lesz! (Ideális gázok hőtana) Dr. Seres István

Fizikai kémia 2 Reakciókinetika házi feladatok 2016 ősz

Biofizika szeminárium. Diffúzió, ozmózis

Diffúzió. Diffúzió sebessége: gáz > folyadék > szilárd (kötőerő)

Reológia Mérési technikák

Termodinamika (Hőtan)

Biológiai membránok fizikája, diffúzió, ozmózis Dr. Nagy László

Általános kémia képletgyűjtemény. Atomszerkezet Tömegszám (A) A = Z + N Rendszám (Z) Neutronok száma (N) Mólok száma (n)

HOMOGÉN EGYENSÚLYI ELEKTROKÉMIA: ELEKTROLITOK TERMODINAMIKÁJA

Biológiai membránok fizikája, diffúzió, ozmózis Dr. Nagy László

16_kinetika.pptx. Az elemi reakciók sztöchiometriai egyenletéből következik a reakciósebességi egyenletük. Pl.:

Molekuláris dinamika I. 10. előadás

2. A hőátadás formái és törvényei 2. A hőátadás formái Tapasztalat: tűz, füst, meleg edény füle, napozás Hőáramlás (konvekció) olyan folyamat,

Diffúzió. Diffúzió. Diffúzió. Különféle anyagi részecskék anyagon belüli helyváltoztatása Az anyag lehet gáznemű, folyékony vagy szilárd

Anyagismeret 2016/17. Diffúzió. Dr. Mészáros István Diffúzió

Energia. Energia: munkavégző, vagy hőközlő képesség. Kinetikus energia: a mozgási energia

SEMMELWEIS EGYETEM. Biofizikai és Sugárbiológiai Intézet, Nanokémiai Kutatócsoport. Zrínyi Miklós

4. A metil-acetát lúgos hidrolízise. Előkészítő előadás

Reakciókinetika és katalízis

Reakciókinetika. Fizikai kémia előadások 9. Turányi Tamás ELTE Kémiai Intézet. A reakciókinetika tárgya

Orvosi Fizika 10. Biológiai membránok fizikája, diffúzió, ozmózis Dr. Nagy László

Az egyensúly. Általános Kémia: Az egyensúly Slide 1 of 27

Alkalmazás a makrókanónikus sokaságra: A fotongáz

Előszó.. Bevezetés. 1. A fizikai megismerés alapjai Tér is idő. Hosszúság- és időmérés.

5. Az adszorpciós folyamat mennyiségi leírása a Langmuir-izoterma segítségével

FIZIKA I. Ez egy gázos előadás lesz! (Ideális gázok hőtana) Dr. Seres István

FOTOKÉMIAI REAKCIÓK, REAKCIÓKINETIKAI ALAPOK

Atomok. szilárd. elsődleges kölcsönhatás. kovalens ionos fémes. gázok, folyadékok, szilárd anyagok. ionos fémek vegyületek ötvözetek

Dinamikus modellek felállítása mérnöki alapelvek segítségével

Mivel foglalkozik a hőtan?

Az α értékének változtatásakor tanulmányozzuk az y-x görbe alakját. 2 ahol K=10

ÖSSZEFOGLALÁS HŐTANI FOLYAMATOK

Biofizika I. DIFFÚZIÓ OZMÓZIS

Modellezési esettanulmányok. elosztott paraméterű és hibrid példa

DIFFÚZIÓ. BIOFIZIKA I Október 20. Bugyi Beáta

5. gy. VIZES OLDATOK VISZKOZITÁSÁNAK MÉRÉSE OSTWALD-FENSKE-FÉLE VISZKOZIMÉTERREL

Atomok. szilárd. elsődleges kölcsönhatás. kovalens ionos fémes. gázok, folyadékok, szilárd anyagok. ionos fémek vegyületek ötvözetek

Kémiai átalakulások. A kémiai reakciók körülményei. A rendszer energiaviszonyai

Termoelektromos hűtőelemek vizsgálata

f = n - F ELTE II. Fizikus 2005/2006 I. félév

Hőmérsékleti sugárzás

Égés és oltáselmélet I. (zárójelben a helyes válaszra adott pont)

1. Mi a termodinamikai rendszer? Miben különbözik egymástól a nyitott és a zárt termodinamikai

Modern Fizika Labor. 2. Elemi töltés meghatározása

Határfelületi jelenségek. Fogorvosi anyagtan fizikai alapjai 3. Általános anyagszerkezeti ismeretek. N m J 2

A mechanika alapjai. A pontszerű testek dinamikája

Műszaki hőtan I. ellenőrző kérdések

Termodinamikai bevezető

Reakciókinetika és katalízis

Reakciókinetika és katalízis

Az egyensúly. Általános Kémia: Az egyensúly Slide 1 of 27

Az előadás vázlata: Állapotjelzők: Állapotjelzők: Állapotjelzők: Állapotjelzők: nagy közepes kicsi. Hőmérséklet, T tapasztalat (hideg, meleg).

Jegyzet. Kémia, BMEVEAAAMM1 Műszaki menedzser hallgatók számára Dr Csonka Gábor, egyetemi tanár Dr Madarász János, egyetemi docens.

Termodinamikai egyensúlyi potenciál (Nernst, Donnan). Diffúziós potenciál, Goldman-Hodgkin-Katz egyenlet.

ÁLTALÁNOS ÉS SZERVETLEN KÉMIA SZIGORLATI VIZSGAKÉRDÉSEK 2010/2011 TANÉVBEN ÁLTALÁNOS KÉMIA

Belső energia, hőmennyiség, munka Hőtan főtételei

1 Műszaki hőtan Termodinamika. Ellenőrző kérdések-02 1

SEMMELWEIS EGYETEM. Biofizikai és Sugárbiológiai Intézet, Nanokémiai Kutatócsoport. TRANSZPORTFOLYAMATOK biológiai rendszerekben.

Kémiai reakciók mechanizmusa számítógépes szimulációval

Molekuláris dinamika. 10. előadás

Ezt kell tudni a 2. ZH-n

Transzportfolyamatok. Alapfogalmak. Lokális mérlegegyenlet. Transzportfolyamatok 15/11/2015

c A Kiindulási anyag koncentrációja c A0 idő t 1/2 A bemutatót összeállította: Fogarasi József, Petrik Lajos SZKI, 2011

Elméleti kérdések 11. osztály érettségire el ı készít ı csoport

Differenciálegyenletek numerikus integrálása április 9.

Szívelektrofiziológiai alapjelenségek. Dr. Tóth András 2018

Modern Fizika Labor. 2. Az elemi töltés meghatározása. Fizika BSc. A mérés dátuma: nov. 29. A mérés száma és címe: Értékelés:

3. (b) Kereszthatások. Utolsó módosítás: április 1. Dr. Márkus Ferenc BME Fizika Tanszék

Reakciókinetika (Zrínyi Miklós jegyzete alapján)

OGA-FZ1-T Fizikai kémia /18/2

TestLine - Fizika 7. osztály Hőtan Témazáró Minta feladatsor

Felületi feszültség: cseppfolyós-gáz határfelületen a vonzerő kiegyensúlyozatlan: rugalmas hártyaként viselkedik.

Egy részecske mozgási energiája: v 2 3 = k T, ahol T a gáz hőmérséklete Kelvinben 2 2 (k = 1, J/K Boltzmann-állandó) Tehát a gáz hőmérséklete

Átírás:

Különféle halmazállapotok (fázisok) és ezek jellemzése, hasonlóságok és különbözőségek Transzportfolyamatok Diffúzió: anyagtranszport Hővezetés: energiatranszport Viszkozitás: impulzustranszport Gázok, kinetikus gázelmélet Effúzió Ebből következik: a molekulák mozgása és ennek makroszkopikus következményei jelentősen különböznek a három fázisban, de sok közös vonással is bírnak. Példák a hasonlóságra és különbözőségre: a diffúzió és a hővezetés mindhárom halmazállapotban (fázisban) fellépő jelenség: a c, illetve T gradiens kiegyenlítődése molekuláris szintű transzport (nem makroszkopikus konvekció) révén; azonos jellegű egyenlettel írhatók le. a viszkozitás (folyás) csak fluid (gáz- és folyadékfázisban) lép fel, kristályokban nem az ionvezetés: csak elektromos erőtér-gradiens (azaz feszültség) hatására, csak oldatokban és olvadékokban jön létre. Szilárd fázisban elektronvezetés van, gázban nincs vezetés, csak kisülés. Példák a hasonlóságra és különbözőségre: a nyomás: gázfázisban: a molekulák kinetikus energiája nagy, a falon ütközve impulzusok változik, ez okozza az edény minden falán fellépő nyomást (alul, oldalt és felül is!) Ez külső erőtér nélkül is létezik, pl. az űrhajókban. folyadékfázisban: a molekulák kinetikus energiája már kicsi, ez közvetlenül nem okoz nyomást, de gravitációs erőtérben a folyadék súlya az edény alján nyomást okoz, amit a molekulák mozgása átvisz az edény oldalfalára is. szilárd fázisban: csak a gravitáció okozta súly eredményez nyomást, s csak az test alsó falán. Adott halmazállapotú rendszerek csoportosítása: külső erőtértől mentes állapotban. Ezen belül: T, p, c tekintetében homogének (egyensúly!) T, p, c tekintetében inhomogének, azaz bennük T, p, c vagy pl. sűrűséggradiens van. Ekkor μ kiegyenlítődési (transzport) folyamatok indulnak el (hővezetés, diffúzió, viszkozitás, konvekció, keveredés, nyomáshullám). külső erőtérben (inhomogén nyomás, gravitáció, elektromos, mágneses erőtér ) Ekkor halmazállapottól is függő változások mennek végbe: V, p változás, alakváltozás, folyás, áramlás, sűrűségeloszlás, elektromos vezetés Molekulák mozgásban Ismét az egyszerű rendszerekkel kezdjük: fizikai jelenségeket tárgyalunk, melyekben nincsenek kémiai változások (transzportjelenségek vagy transzportfolyamatok, nem reaktív rendszerek) ezt követően tárgyaljuk a kémiai változásokat (reakciók, reaktív rendszerek) beleértve a dinamikus elektrokémiát.. Megfogalmazzuk a jelenséget, megmérjük a fenomenológikus viselkedést, felírjuk az egyenleteket,. majd egyszerű modellek segítségével a molekulák mozgásával értelmezzük azokat.

Transzportjelenségek Jelenség -gradiens -transzport Diffúzió Koncentráció- Anyag- Hővezetés Hőmérséklet- Energia- Viszkozitás Sebesség- Impulzus- Elekrolitvezetés Elektromos potenciál- Töltés- A transzportjelenségek elvileg mindhárom fázisban megvalósulnak, bár néhány kivétel van (gázban, szilárd fázisban nincs elektrolitvezetés). Itt csak a molekulák vannak mozgásban, a rendszer vagy makroszkopikus részei nincsenek: sem konvekcióval, sem kever(ed)éssel nem számolunk. Transzportfolyamatok Diffúzió: részecsketranszport Hővezetés: energiatranszport Elektrolitos vezetés: töltéstranszport Viszkozitás: impulzustranszport Transzportfolyamatok A transzportjelenségek közös fogalmai: gradiens: valamely paraméter (T, c, E...) nem egyenletes, inhomogén eloszlása a térben, annak legalább egy iránya ( tengelye ) mentén. fluxus: egy adott sajátság (m, v...) vándorlásának jellemzője annak egységnyi felületen, egységnyi idő alatt áthala mennyisége. Jele: J(anyag, töltés stb.). dn J anyag dz N: részecskesűrűség (részecskék száma egységnyi térfogatban) Diffúzió: anyagtranszport (molekuláris szinten) dn [J]: (db) m - s - anyagfluxus J anyag D [D]: m s - diffúziós együttható dz dn/dz: (db) m -4 koncentrációgradiens Fick I. törvénye: az anyagfluxus arányos a koncentrációgradienssel. A koncentrációkülönbség értelmezhető a kémiai potenciál különbségeként is (mivel μ függ c-től), itt a μ kiegyenlítődése (azaz az egyensúly elérése) diffúzióval történik. Gyakorlati jelentősége: pl. anyagmozgások a talajban. Konvekció és folyás: makroszkopikus! Hővezetés: energiatranszport dt [J]: J m - s - energiafluxus J energia [κ]: J K dz - m - s - hővezetési együttható dt/dz: K m - hőmérsékleti gradiens Fick I. törvényéhez hasonlóan: az energiafluxus arányos a dt/dz hőmérsékletgradienssel. Jó hővezetők: fémek (Ag, Cu, Au, Al), gyémánt Jó hőszigetelők: vákuum, CO, pehelytoll, műanyag, fa Egy gyakorlati jelentőség: házak (falak, üvegek) hőszigetelése. Megkülönböztetünk molekuláris hővezetést, makroszkopikus (konvektív) hőáramlást és fotonok hordozta hősugárzást. Viszkozitás (folyás): impulzustranszport J impulzus dvx dz z x: a folyadék és az impulzus eredeti haladási iránya z: a súrlódás révén az impulzus ebben az x-re merőleges z irányban transzportálódik. [J]: kg m - s - impulzusfluxus [η]: kg m - s - viszkozitás(i együttható) P (poise) =, kg m - s - dv x /dz: s - impulzusgradiens

Adatok gázokra: Diffúziós együtthatók: -4 m s - Hővezetési együtthatók:,-, J K - m - s - Viszkozitások: - -5 kg m - s - a transzportegyenletek, azon belül az együtthatók értelmezése molekuláris modellezéssel. A fenomenológikus leírás (az egyenletek alakja) nem, de az egyes rendszerek tulajdonságai, és így a megfontolások, a modellek már függenek a rendszer halmazállapotától. Kinetikus gázelmélet Molekulák gradiensmentes gáztérben (makroszkópos egyensúly). A gázrészecskék (m tömegpontok) szüntelen, véletlenszerű, egyenes vonalú, egyenletes (nem gyorsuló) mozgása és rugalmas (alakváltozás-mentes) ütközések. A gázrészecskéknek csak m tömege és v sebessége számít, így impulzusuk, kinetikus energiájuk van (minőség, méret, alak, szerkezet, orientáció elhanyagolható). Más jelenségekhez is ezt az egyszerű modellt finomítjuk. Reális gázok viselkedéséhez a molekulák közötti vonzó/taszító erőket és saját térfogatukat is figyelembe vesszük (van der Waals-egyenlet). Maxwell Boltzman-eloszlás (E a értelmezéséhez). Kinetikus gázelmélet A kinetikus gázelmélet (többek között) értelmezi a gáznyomást a (kis) edény falán: m tömegű, v sebességű, mv impulzusú részecskék rugalmasan (alakváltozás nélkül) ütköznek a falon, impulzusváltozásuk (+mv-ből mv lesz) eredményezi a nyomást, ami a teljes gáztérben egyenletes. pv nmv 3 A folyadékot tartalmazó edényben fellépő nyomást a Föld gravitációs erőterében a folyadékrészecskék súlya, s nem transzlációs mozgása okozza. Ilyen nyomás az űrben (gravitációs tér = ) nem lép fel, gáznyomás viszont ott is van. Kinetikus gázelmélet részeredményei: Közepes szabad úthossz: σ: ütközési hatáskeresztmetszet k B T p A p és T hatása λ-ra a képletben kiegyenlíti egymást. Az m tömegű (azaz M=N A m móltömegű) részecske / / átlagsebessége: 8kBT 8RT c m M Az átlagsebesség egyenesen arányos T / -vel, és fordítva arányos M / -vel. p Ütközési fluxus: Z w / mk BT Z w : az ütközések száma egységnyi felületen, egységnyi idő alatt Effúzió jelensége, törvénye és értelmezése Effúzió: a gáz az edényből kis lyukon át a külső vákuumba lassan távozik (a lyukas autógumi leereszt: nem durrdefekt!). [A vákuum viszonylagos, lényeg az egyirányú effúzió.] Graham-féle effúziós törvény: az effúzió sebessége fordítva arányos a moláris tömeg négyzetével (korábban móltömeg meghatározásra is használták): effúzió sebessége A maradó gáz tömegének mérésével a folyamat egyszerűen és jól követhető. Az effúzió sebessége az ütközési szám (Z w ) és A lyuk felület szorzatából közvetlenül adódik: pao pao N A effúzió sebessége Z wao / / mk T MRT B M 3

Effúzió hasznosítása A nyomás az effúziós kamrában időben exponenciálisan / csökken: m V p p e t /, ahol k BT A Kevésbé illékony anyagok gőznyomásának meghatározása az effúzió időbeli követésével: ez fontos pl. vékony fémbevonatok párologtatásos előállításakor. A fémet az effúziós kamrában magasabb T-n tartják. A fém párolgása pótolja az effúziós kiáramlást, a Δt idő alatti Δm tömegveszteség jól mérhető: RT p M / m Ao t A gáznyomás inhomogenitása külső erőtérben: Erőtérben (pl. a Föld gravitációs erőterében) nagyobb dimenziókban (pl. az atmoszférában) már nem egyenletes, hanem felfelé exponenciálisan csökken a nyomás. Ezt a könnyen levezethető és kimérhető ún. barometrikus formula írja le: p p e Mgh RT Mesterséges gravitációs erőtérben (pl. centrifugában) is előidézhető ez a jelenség, s az így létrejövő M móltömegtől is függő nyomás (azaz koncentráció) eloszlás tesz lehetővé izotópdúsítást. A diffúzióállandó kiszámítása gázban: dn N λ N λ dz A transzportállandók számítás a kinetikus gázelméletből: dn N λ N λ dz J B J diffúziós együttható: hővezetési együttható: viszkozitási együttható: N c 4 J J B N c 4 D c 3 c CV,m A 3 3 c mn dn J z c dz A diffúzióról bővebben: A diffúzióról bővebben: Az F termodinamikai erő fogalma: a mechanikai A koncentrációgradiensből származó termodinamikai erőhöz [dw = F dx] hasonló fogalom. A termodinamikában a maximális nemtérfogati munka értéke: dw = dμ Ha a kémiai potenciál a helykoordináta függvénye, akkor: μ dw dμ dx x p,t A két egyenlet összevetéséből a kémiai potenciálok különbségéből származó termodinamikai erő: μ F' x p,t erő oldott anyagra: μ = μө + RT lna lna Ha az oldat koncentrációja inhomogén: F' RT x p,t RT c Ha az oldat ideális: a c? így: F' c x p,t Az F értéke számítható, pl. kn mol- értékekben. c A diffúzió Fick-féle I. törvénye: J D x A J fluxus arányos az s vándorlási sebességgel (és a c koncentrációval): J = sc J D c DF' c c x RT Ebből az s vándorlási sebesség vagy D számolható. Ekkor az F bevonásával: s 4

A diffúzióról bővebben: zfd Ionvándorlásnál (lásd később) tudjuk: s = εu RT Ebből néhány lépésben kapjuk az Einsteinösszefüggést: urt D zf Ez kapcsolat a jól mérhető u ionmozgékonyság és a D diffúziós együttható között (ionok esetén). Ebből származtatható a Nernst Einstein-egyenlet: F m zd zd RT és a Stokes Einstein-egyenlet: kbt D 6a hydr A diffúzió időbelisége: a diffúzióegyenlet (Fick II. törvénye) Az adott x helyen bekövetkező koncentrációváltozás időbelisége: c c D t x A diffúzióegyenlet néhány megoldása: A megoldáshoz egy kezdeti feltételt és két peremfeltételt kell megadnunk: t = időpontban az x, y síkban a koncentráció N Nincs a rendszerben nyelő A koncentráció mindig véges Ilyen a cukor a tea alján modell: térbeni diffúzió Dt relatív időskála A diffúzióegyenlet egyik megoldása: x 4Dt ne c / A Dt Koncentráció-eloszlások különböző síkok felett különböző Dt relatív időskála értékeknél A diffúzióegyenlet kiterjesztése Csak diffúzió: c c D t x Konvekció és diffúzió: c c c D v t x z z Kémiai reakció, konvekció és diffúzió: c c c D vz kc t x z A reakciókinetika tárgyalásának szintjei: I. FORMÁLIS REAKCIÓKINETIKA makroszkópikus szint matematikai leírás II. REAKCIÓMECHANIZMUSOK TANA molekuláris értelmező szint (mechanizmusok) III. A REAKCIÓSEBESSÉG ELMÉLETEI Arrhenius-, ütközési- és aktivált komplex elmélet 9 A reakciókinetika története: 85 Wilhelmy: cukorinverzió vizsgálata 88X van t Hoff: sebességi egyenletek 89X Berzelius: katalízis 89X Arrhenius: a k = f(t) kapcsolat egyenlete 98 McLewis: ütközési elmélet 93X Eyring-Polányi: aktivált komplex elmélete számos (tíznél több) Nobel-díj mutatja a reakciókinetika elméleti és gyakorlati jelentőségét. 3 5

A reakciósebesség fogalma A sebességmérés kísérleti módszerei a reakció iniciálása és követése szakaszos és folyamatos követési eljárások lassú és gyors reakciók vizsgálata A vizsgált rendszerek típusai, körülményei: fázisok száma szerint: homogén (g, l, s) vagy heterogén (g/l, g/s, l/s, ) zárt és nyílt (lombik-, tank- és csőreaktor) izoterm és adiabatikus körülmények (exoterm és endoterm sajátságok) a homogenitás (keverés) kérdése, jelentősége 3 Sebességi egyenlet, sebesség, rendűség, sebességi együttható (sebességi állandó) fogalma A v = f(c) kapcsolat, mért és számított c = f(t) görbék A sebességi egyenlet analitikus és numerikus integrálása A felezési idő (t / ) fogalma Egytagú sebességi egyenletek és kezelésük: első-, másod- és harmadrendű példák Többtagú sebesség egyenletek: megfordítható, párhuzamos- és sorozatreakciók A gyors előegyensúlyi és a steady state közelítés, a sebesség-meghatározó lépés fogalma 3 A reakciósebesség vizsgálata előtt tisztázandó: a reakció sztöchiometriai egyenlete, mi a reaktáns (A, B, ), mi a termék (P, ), van-e köztitermék (I) [vs. aktivált komplex]. A formális reakciókinetikai vizsgálatok után, a sztöchiometriai és a sebességi egyenlet alapján állapítjuk meg a reakció mechanizmusát. Anyagmennyiség-változás/idő (nyílt rendszer) v n = dn/ v n mértékegysége: mol s - Koncentrációváltozás/idő (zárt rendszer, V = állandó) v c = dc/ v c mértékegysége: mol dm -3 s - d[j] Általában: v, ahol ν J : a J anyag (előjeles) sztöchiometriai száma J d d[b] d[p] Konkrétan egy A + B P reakcióra: v Egyszerűbben: v = dξ/, ahol ξ a makroszkópikus reakciókoordináta: < ξ < 33 34 Sebességi egyenlet: v = dc/ = k α [B] β [C] γ reaktánsra: dc/ negatív termékre: dc/ pozitív A c t (azaz c = f(t)) kísérleti görbék meredekségéből (azaz érintőjéből) így határozzuk meg a sebességet egy adott t időpontban (pl. t -nál) vagy egy adott c koncentrációnál. 35 A sebességmérés kísérleti módszerei kettős feladat: a reakció iniciálása és követése Iniciálás: oldatok összeöntése, keverése (s) gyors keverési eljárások (ms) gyors kibillentés egyensúlyból (μs, ns): relaxáció, fotolízis dinamikus NMR (cserefolyamatoknál) 36 6

A sebességmérés kísérleti módszerei kettős feladat: a reakció iniciálása és követése Követés: Szakaszos követési módszerek: mintavétel, majd analízis (pl. titrálás) koncentráció vs. idő pontokat kapunk anyag- és időigényes módszer Folyamatos követés: koncentrációval arányos jel rögzítése fontos, hogy a mérés ne zavarja meg a reakciót! mért jel típusa: A sebességmérés kísérleti módszerei mért jel típusa: burkoló (bruttó) adatok: p, V, T, ph, egy reaktánsra szelektív adatok: A λ, ε pot, optikai forgatás, NMR, ESR regisztrálás: koncentráció vs. idő görbe (néha több is) analóg vagy digitális formában (ez utóbbi azonnal feldolgozható); ma általános a mikroprocesszoros vezérlés, adatrögzítés és a számítógépes feldolgozás kis anyag- és időigény, gyors értékelés Gáz- és heterogén fázis: külön technikák vannak 37 38 Speciális technikák gyors reakciók vizsgálatára: folyamatos áramlás (continuous flow) Működése: Eredménye: koncentráció vs. idő görbe Előnye: ms keverési idő, Hátránya: nagy anyagigény. megállított áramlás (stopped flow) Működése: Eredmény: koncentráció vs. idő görbe Előnye: ms keverési idő, kis anyagigény, sok ismétlés lehetősége. 39 Relaxációs módszerek: pl. hőmérsékletugrás (T-jump) egyensúlyi rendszer gyors kibillentése T-ugrással, majd az új T-en az egyensúly elérésének követése. M. Eigen: Nobel-díj (967) A T-jump működése: iniciálás: kondenzátor kisütés követés: spektrofotometria Eredménye: koncentráció vs. idő görbe Előnye: µs ns iniciálási idő, sok gyors ismétlés. Hátránya: csak egyensúlyi reakciók vizsgálhatók. Van még: p-jump, E-jump is. 4 villanófényfotolízis (flash photolysis) Norrish és Porter (Nobel-díj, 967) fény által gerjesztett reaktánsok gyors reakciói ns s nagyságrendben dinamikus NMR-módszerek: egyensúlyi rendszerekben végbemenő gyors cserefolyamatok tanulmányozása, pl. protoncsere, ligandumcsere, keresztező molekulasugarak (gáz-halmazállapotban): elemi reakciók vizsgálhatóak Ma már a leggyorsabb kémiai reakció is mérhető! Időtartomány: 9 év napok percek fs ( -5 s) 4 v = dc/ = k α [B] β [C] γ v: reakciósebesség k: sebességi együttható (sebességi állandó?) α, β, γ: részrendűség; α + β + γ: bruttó rendűség A sebességi egyenlet: v c (azaz v = f(c)) kapcsolat, differenciálegyenlet A mérési eredmény: c t görbék (adatpárok) A kapcsolat megteremtése: a differenciálegyenletet integráljuk (analitikusan vagy numerikusan) Az integrált formák és a mért adatok összehasonlítása alapján döntünk a reakciórendekről, majd kiszámoljuk a k érték(ek)et. 4 7

Sztöchiometria: A P (a visszareakció elhanyagolható) d Sebességi egyenlet: k d[p] vagy: k k Integrált alak: t [A e ; [P] [A e vagy: ln k t k t Felezési idő: t / = ln/k elsőrendű reakcióknál a felezési idő független a kezdeti koncentrációtól. 43 Sztöchiometria: A P (a visszareakció elhanyagolható) d Sebességi egyenlet: k d[p] vagy: k Integrált alak: k t [A vagy: kt Felezési idő: t / = /(k ) másodrendű reakcióknál a felezési idő függ a kezdeti koncentrációtól. 44 45 Sztöchiometria: A + B P (a visszareakció elhanyagolható) d Sebességi egyenlet: k [B] d[p] vagy: k [B] [B /[B Integrált alak: ln kt [B [A [A /[A gyakran az x átalakult mennyiséggel számolnak: [B x /[B x = = [B] [B] ln kt [B [A [A x/ [A 46 Nulladrendű formálkinetika Sztöchiometria: A P (a vissza-reakció elhanyagolható) Sebességi egyenlet: d/ = k vagy d[p]/ = k Integrált alak: = k t a sebesség nem függ a reaktáns koncentrációjától (pl. felületi reakciók) Harmadrendű formálkinetika Sztöchiometria: 3A P vagy A + B P vagy A + B + C P Sebességi egyenlet: értelemszerűen felírható Integrált alak: értelemszerűen felírható (bár nem túl egyszerű). Itt is érdemes bevezetni az x átalakult mennyiséget. 47 ka kb Sztöchiometria: A B P Klasszikus példák: a radioaktív bomlássorok, pl: 39 3, 5 perc 39, 35 nap 39 U Np Pu A sebességi egyenlet komponensenként felírható: d k a d[b] k a k b [B] d[p] k b [B] 48 8

Integrált alakok: reaktáns: exponenciálisan k csökken, a t e köztitermék: maximumgörbe, ka kat kbt [B] e e k k b végtermék: S alakú görbe (vagy indukciós periódus), kb ka e [P] k a b k e k t kat b a 49 egyszerű rendszer (kezelése szinte magától adódik) Sztöchiometria: A k k P d[p ]/ = k [P ] e A k k k... k i P d[p ]/ = k k [P ] e A ki P i d[p i ]/ = k i d/ = (k + k + + k i ) k k... k k k k k k k... ki t e Integrálva exponenciális (elsőrendű) formulákat kapunk. i... ki t... ki t 5 Oda-vissza elsőrendű folyamat: Sztöchiometria: A B Sebességi egyenlet: d/ = k + k [B] Integrálva: k k t k ke k k Ezek a koncentráció idő görbék is exponenciálisak. 5 Oda-vissza másodrendű folyamat: Sztöchiometria: A + B C + D Sebességi egyenlet: d/ = k [B] + k [C][D] Integrálva: Fontos tanulság: egyensúlyban d/ =, azaz az sebességek azonosak: k [B] = k [C][D]. k [C][D] Ebből: K k [B] 5 analitikusan ritkán integrálhatók, ma numerikus integrálással megoldhatók. Van két egyszerűsítő, jó közelítő módszer: a steady state állapot feltételezése, a gyors előegyensúlyos kezelés. Mindkettő összetett kinetikai differenciálegyenletrendszerek megoldását teszi lehetővé. Nem egzakt módszerek, de gyakorlatilag tökéletes közelítések és nagyban segítik a rendszerek áttekintését, megértését. A két közelítés jóságát, alkalmazhatóságát a számított és mért eredmények egyezése dönti el. 53 ka kb Sztöchiometria: A B P Ha B nagyon reaktív, gyorsan elreagál, ezért [B] mindig nagyon kicsiny, azaz d[b]/ ~. Itt a sebesség-meghatározó lépés: A B Differenciálegyenleteket egyszerűsítünk algebrai egyenletté! Példák: a reakciómechanizmusok tárgyalása során. 54 9

Sztöchiometria: A + B P, de megjelenik I köztitermék. ekkor: A + B I P összevont formát írunk, ha az első egyensúly sokkal gyorsabb, mint az I P A sebességmeghatározó lépés: I P [I] kifejezhető az előegyensúly -ból: k [I] K azaz [I] = K [B] k [B] mivel d[p]/ = k [I], az [I] behelyettesítésével: d[p] k [B] kk exp, ahol k exp k K k 55 Sebességi egyenlet: v = dc/ = k α [B] β [C] γ. Az egyes részrendek (α, β, γ, ) meghatározása Lehetséges a részrendek összeadásával a bruttó rend megadása.. A k sebességi együttható (ki)számítása 56 Sebességi egyenlet: v = dc/ = k α [B] β [C] γ. Az egyes részrendek (α, β, γ, ) meghatározása A. próbálgatás egyedi c t görbékből. Ábrázoljuk a mért c t pontpárokat: ha. rend: lnc t (fél-logaritmikus formula) ha. rend: /c t (reciprok formula) szerint egyenest kapunk. Az egyszerű. illetve. rend gyakori eset, de közel sem általános, ezért biztos módszer szükséges. 57 Sebességi egyenlet: v = dc/ = k α [B] β [C] γ. Az egyes részrendek (α, β, γ, ) meghatározása B. van t Hoff módszere (kezdeti sebességek módszere): A sebességi egyenlet kezdeti értékekkel és logarit-málással: lgv = lgk + αlg + βlg[b] + γlg[c] Vegyük [B] -t és [C] -t nagy feleslegben: ekkor [B] = [C] = konstans (pszeudo-nulladrend). Különböző értékeknél mérjük a v értékeket, majd ábrázoljuk a lgv lg párokat. Az egyenes meredeksége az A reaktáns α részrendje. Ezután [B] -t változtatjuk nagy és [C] mellett, ebből megkapjuk B-re a β részrendet, és így tovább. Lehet kezdeti értékeket, de lehet bármikori (tetszőleges t-beli) sebesség értékeket ábrázolni. 58 Sebességi egyenlet: v = dc/ = k α [B] β [C] γ. Az egyes részrendek (α, β, γ, ) meghatározása A részrendek lehetnek: kis pozitív egész számok (,, 3) nem igényelnek magyarázatot, ez a természetes kis negatív egész számok (-, -, -3) pl. gyors előegyensúlyos mechanizmus magyarázza kis pozitív/negatív törtszámok (/, 3/) (pl. különböző rendű párhuzamos utak) pl. dimer-bomlásos előegyensúly pl. láncreakciók vagy (ez látszik, ilyenkor nem is kell ábrázolás) pl. egyes előegyensúlyos esetekben (aceton jódozása) pl. egyes felületi reakciókban, gyógyszerfelszívódásnál 59 Sebességi egyenlet: v = dc/ = k α [B] β [C] γ. Az egyes részrendek (α, β, γ, ) meghatározása. A k sebességi együttható (ki)számítása A mért v sebességi értékekből (mol dm -3 s - ) és a sebességi egyenlet alakjából a k érték(ek) numerikusan kiszámíthatók. k dimenziója: [k ] = s -, [k ] = mol - dm 3 s - stb. A K egyensúlyi állandó az oda és vissza út k + és k sebességi együtthatóinak hányadosaként adódik numerikus értékben és dimenzionálisan is: K = k + /k Célszerű ezt más, független egyensúlyi mérésekből származó K értékekkel összevetni. 6