!HU00000981T2! (19) HU (11) Lajstromszám: E 00 981 (13) T2 MAGYAR KÖZTÁRSASÁG Magyar Szabadalmi Hivatal EURÓPAI SZABADALOM SZÖVEGÉNEK FORDÍTÁSA (21) Magyar ügyszám: E 06 764090 (22) A bejelentés napja: 06. 07. 06. (96) Az európai bejelentés bejelentési száma: EP 0764090 (97) Az európai bejelentés közzétételi adatai: EP 1904404 A2 07. 01. 18. (97) Az európai szabadalom megadásának meghirdetési adatai: EP 1904404 B1 09. 02. 2. (1) Int. Cl.: C01G 23/03 (06.01) C08K 9/00 (06.01) C09C 1/02 (06.01) C09C 1/04 (06.01) C09C 1/36 (06.01) C09C 3/06 (06.01) C09C 3/ (06.01) C09C 3/12 (06.01) A61K 8/19 (06.01) C09C 3/08 (06.01) C01F 11/46 (06.01) C01G 9/08 (06.01) (87) A nemzetközi közzétételi adatok: WO 07006711 PCT/EP 06/063942 () Elsõbbségi adatok: 00338 0. 07. 13. DE (72) Feltalálók: EICKSCHEN, Ralf, 4744 Moers (DE); HOCKEN, Jörg, 40670 Meerbusch (DE); KASTNER, Jürgen, 44803 Bochum (DE) (73) Jogosult: Sachtleben Chemie GmbH, 47198 Duisburg (DE) (74) Képviselõ: Schläfer László, DANUBIA Szabadalmi és Jogi Iroda Kft., Budapest (4) Jelölt szervetlen adalék anyagok (7) Kivonat A találmány tárgya szervetlen adalék anyag, amely nehéz, stabil izotóppal van jelölve, azzal jellemezve, hogy a jelölés szilárdan be van építve az adalék anyagba. A találmány kiterjed a fenti szervetlen adalék anyag elõállítására és alkalmazására. HU 00 981 T2 A leírás terjedelme 6 oldal Az európai szabadalom ellen, megadásának az Európai Szabadalmi Közlönyben való meghirdetésétõl számított kilenc hónapon belül, felszólalást lehet benyújtani az Európai Szabadalmi Hivatalnál. (Európai Szabadalmi Egyezmény 99. cikk (1)) A fordítást a szabadalmas az 199. évi XXXIII. törvény 84/H. -a szerint nyújtotta be. A fordítás tartalmi helyességét a Magyar Szabadalmi Hivatal nem vizsgálta.
1 HU 00 981 T2 2 A jelen találmány tárgya jelölt szervetlen adalék anyag, eljárás ennek elõállítására, valamint ennek alkalmazása. A jelen találmány tárgya közelebbrõl jelölt szervetlen pigment és töltõanyag, eljárás ezek elõállítására, valamint ezek alkalmazása. Élelmiszereknél, takarmányoknál, gyógyszerkészítményeknél, de sok ipari terméknél fennáll annak az igénye, hogy egyértelmûen jelöljék a termék eredetét. Így például reklamációs célokra szükséges annak igazolása, hogy a nyersterméket melyik gyártó szállította. Megfordítva a szállítók igénylik annak lehetõségét, hogy egyértelmû származási bizonyítékokkal megvédjék magukat az olyan kárpótlási igényektõl, amiket hibásan indítottak ellenük. A gyógyászatban például röntgen-kontrasztanyagként speciális szintetikus bárium-szulfátot alkalmaznak. A fejlõdõ országokban idõrõl idõre megjelennek olyan bárium-szulfát-termékek (hamisítványok) az említett felhasználási célra, melyek 1 gyengébb minõséggel rendelkeznek. Az ilyen termékek adagolása esetén nem zárható ki a betegek egészségének károsodása. Ezért a jó minõségû termékek elõállítójának érdeke, hogy a saját termékének alkalmazását kétséget kizáróan és a legkisebb mennyiségben is igazolni tudja azért, hogy szükség esetén megvédje magát a jogosulatlan kártalanítási igényektõl. A technika állásából ismert, hogy a szállított anyagok jelölhetõk oly módon, hogy ezekhez megnövelt mennyiségû nehéz, stabil izotópokat tartalmazó anyagokat adagolnak. Minden kémiai anyagban különbözõ stabil izotópokból állnak össze azok a kémiai elemek, amelyekbõl a megfelelõ vegyület felépül. Ezek a stabil izotópok a természetben, és ezáltal a jelölendõ anyagokban is természetes eloszlási terjedelemben, úgynevezett átlagos természetes gyakoriságban fordulnak elõ (1. táblázat, Chiuz, 0, 39, 93), ezért a jelölt anyagból nagyon nagy koncentrációt kell hozzáadni és bekeverni szignifikáns eltérés kiváltásához. 1. táblázat Egyes izotópok átlagos természetes gyakorisága Elem Izotóp Megnevezés (rövidítés) Standard R szimbólum F (atom%) Hidrogénatom 1 H 99,98 Standard Mean 0,000 1 76 2 H 0,014 Ocean Water (V¹SMOW) Szénatom 12 C 98,892 PEE Dee Belemnite (V¹PDB) 0,001 123 7 13 C 1,80 Nitrogénatom 14 N 99,6337 Air Nitrogen (Air) 0,003 676 1 N 0,3663 Oxigénatom 16 O 99,787 Standard Mean 0,002 00 2 17 O 0,037 Ocean Water 18 O 0,39 (V¹SMOW) Kénatom 32 S 9,0180 Canyon Diablo 0,04 004 33 S 0,700 Troilite 34 S 4,2 (CDT) 3 S 0,00 Standard Mean Ocean Water = standard átlagos óceáni víz Pee Dee Belemnite = Pee Dee belemnit Air Nitrogen = levegõ nitrogénje Canyon Diablo Troilite = Diablo-kanyonbeli troilit 0 A táblázatban megadtuk az elemeket és ezek stabil izotópjait, amelyek pigmentek vagy töltõanyagok jelölésére alkalmazhatók, ezek F relatív átlagos gyakoriságát (F=[izotóp]/[ izotóp]), a nemzetközi izotóp standard nevét és a két leggyakoribb stabil izotópra vonatkozó R izotóparányt (R=[a izotóp]/[b izotóp]). A gyakorlatban azonban a kémiai vegyületekben minden elemre kismértékû helyi és idõbeli eltérések mutathatók ki a megadott gyakoriságtól. Ezért minden minta pontos izotóp koncentrációját a mindenkori nemzetközi standardhoz viszonyított relatív eltérés formájában adják meg ezrelékben kifejezett ¹értékben. Ez azt jelenti, hogy a különbözõ pigmenteknél és töltõanyagoknál elõször meghatározzák a releváns izotópok ¹értékét (például a BaSO 4 esetében a megfelelõ standard V¹SMOW-értékkel szembeni 18 O/ 16 O izotóp arányt vagy ZnS esetében a megfelelõ standard CDT-értékkel szembeni 34 S/ 32 S izotóp arányt), amit azután az adott vegyületre az alkalmazott körülmények (felhasznált nyersanyagok, elõállítási körülmények) esetén érvényes természetes izotóparánynak minõsítenek. Az élelmiszerek hitelesítésére alkalmas stabil izotópok alkalmazását ismerteti Ulberth Franz: Analytical Approaches for Food Authentication, Mitteilungen 2
1 HU 00 981 T2 2 1 2 3 40 4 0 aus Lebensmitteluntersuchung und Hygiene, 9(6), 04. A technika állása szerinti jelölésnél figyelembe kell venni azt a problémát, hogy a jelölõizotópok mennyisége a jelölendõ anyagban például eljárástechnikai lépések miatt csökkenhet. Így adott esetben felhígulnak azok a minták, melyek eredetét azonosítani kell. Ez különösen takarmányoknál és élelmiszereknél, például gyümölcsleveknél fordul elõ. Például izotóppal jelölt víz hozzáadása esetén ez szárítással vagy hasonló lépésekkel eltávolítható a jelölendõ anyagból. Ahhoz, hogy az eredet igazolható legyen, arra van szükség, hogy a stabil izotóp koncentrációja hígítás vagy szárítás után is szignifikánsan nagyobb vagy kisebb legyen, mint a természetben elõforduló koncentráció. Az eredmény az, hogy a jelölt anyagot megfelelõen nagy koncentrációban kell hozzáadni. Ennek következménye azonban, hogy a jelölt anyagot nagy mennyiségben kell alkalmazni, ami nagy költségekkel jár. Emellett elsõsorban élelmiszereknél fordulhat elõ, hogy a jelölt anyag nem kívánt nagy koncentrációja toxikus mellékhatásokat vált ki, ami elfogadhatatlan. Ha a hígítás tetszõlegesen nagy, akkor a jelölés adott esetben már nem mérhetõ. Méréstechnikai oldalról ezt a problémát részben megoldja a DE A 2 00 802 technikai kitanítása. Ez az eljárás azonban csak deuterizált vízzel végzett jelölésre vonatkozik. Ezért az eljárás hátránya, hogy csak akkor alkalmazható, ha a bevitt víz legalább részben tartósan a végtermékben marad. Ez az eljárás tehát nem alkalmazható szervetlen adalék anyagok, elsõsorban pigmentek és töltõanyagok jelölésére. Ezeket az elõállításuk és alkalmazásuk során többször alávetik szárításnak, illetve termikus kezelésnek, melynek során gyakran túllépik a 0 C hõmérsékletet, például polimer szerkezeti anyagok extrudálása során. A jelen találmány feladata a technika állása hátrányainak kiküszöbölése. A jelen találmány feladata közelebbrõl olyan szervetlen adalék anyag és ennek elõállítására alkalmas eljárás kidolgozása, amely tartósan jelölhetõ egy vagy több nehéz, stabil izotóppal. A találmány további feladata olyan szervetlen adalék anyag kidolgozása, amelyben a jelölésre alkalmazott izotóp, illetve a jelölésre alkalmazott izotópok mennyisége termikus kezeléssel nem befolyásolható. A találmány értelmében ez a probléma meglepõ módon megoldható a fõigénypont jellemzõivel. Az elõnyös megvalósítási módok megtalálhatók az aligénypontokban. Ahhoz, hogy a jelölés a végtermék elõállítása során ne változzon meg vagy ne vesszen el, a jelölést tartósan, vagyis szilárdan be kell építeni az adalék anyag kémiai vegyületébe. Ha például egy szervetlen adalék anyagot, így TiO 2, amely például fehér pigmentként alkalmazható, a felhasználás elõtt csak O 18 jelölésû vízzel nedvesítünk meg, akkor elõfordulhat, hogy a jelölés a végtermék elõállítása során csak részben vagy egyáltalán nem kerül be a végtermékbe. Ez jelölt víz alkalmazása esetén mindig akkor fordulhat elõ, ha az adalék anyag elõállítása, illetve a végtermék adalék anyag alkalmazása közben végzett elõállítása során egy termikus vagy vizet elszívó lépést alkalmazunk. A nehéz stabil izotópokkal végzett jelölést úgy kell megválasztani, hogy ezek mennyisége a végtermékben kétségek nélkül kimutatható legyen (például stabil izotóp tömegspektrometriával) még akkor is, ha a végtermékbõl csak néhány milligramm áll rendelkezésre. A találmány értelmében a problémát olyan szervetlen adalék anyaggal oldjuk meg, amely a természetben elõfordulóhoz képest megnövelt (a -érték pozitív) vagy csökkentett (a -érték negatív) mennyiségben tartalmaz nehéz stabil izotópokat, például 2 H¹, 13 C¹, 1 N¹, 18 O- és/vagy 34 S-izotópokat. A szervetlen adalék anyag elõnyösen egy pigment vagy egy töltõanyag. Az ilyen szervetlen adalék anyagokra példaként említhetõ a TiO 2, ZnS vagy BaSO 4. A jelölést szilárdan beépítjük az adalék anyagba. A szilárd beépítés ebben az összefüggésben azt jelenti, hogy egy meghatározott adalék anyag esetén a mindenkori állandó értéket mutat. Emellett elérhetõ a nehéz izotóp meghatározott mennyisége, vagyis egy meghatározott -érték. Ennek során a -érték a nehéz izotóppal dúsított vegyület ¹értéke és a nem dúsított, természetes vegyület ¹értéke közötti különbség (például a 34 S jelölésû ZnS 34 S-értéke mínusz a természetes ZnS 34 S- értéke). A találmány értelmében a -érték 3 és 00 közötti, elõnyösen és 0 közötti, különösen elõnyösen és 0 közötti, és/vagy 3 és 0 közötti, különösen elõnyösen és közötti. A nehéz izotópok, például 2 H, 13 C, 1 N, 18 O és/vagy 34 S megnövelt vagy csökkentett mennyiségével ezek az anyagok egyértelmûen és tartósan jelölhetõk és mérhetõk. A két vagy több izotóppal jelölt anyagoknál a jelöléshez felhasznált izotópok mindegyike lehet dúsított mennyiségben vagy mindegyike lehet szegényített mennyiségben vagy egy vagy több izotóp lehet dúsított mennyiségben, míg a másik izotóp, illetve a többi izotóp szegényített mennyiségben. A jelölés különbözõ eljárásokkal megvalósítható, melyekre példaként említhetõ: a szervetlen adalék anyagot közvetlenül az elõállítás során egy megfelelõ nehéz stabil izotópnak a kémiai vegyületbe történõ beépítésével stabilan jelöljük, a szervetlen adalék anyagokat, elsõsorban a pigmenteket és töltõanyagokat gyakran szervetlen és/vagy szerves utókezelésnek vetjük alá, elõnyösen bevonjuk ezeket. Az ilyen utókezeléssel az adalék anyag tulajdonságai úgy változtathatók, hogy optimálisan hozzáigazíthatók a felhasználási célokhoz (Jochen Winkler: Titán-dioxid, 3.4 fejezet, Hannover: Vincentz, 03; Elizabeth Reck: Farbe & Lack, 2¹es évfolyam, 3/96, 40 48. oldal). Ez a szervetlen és/vagy szerves utókezelés is felhasználható a nehéz stabil izotóppal történõ tartós jelöléshez, 3
1 HU 00 981 T2 2 a töltõanyagok és pigmentek, így például TiO 2, ZnS vagy BaSO 4 (szervetlen utókezeléssel vagy utókezelés nélkül) jelölhetõk megváltozott 13 C¹, 18 O¹, 1 N- és/vagy 34 S-izotóp-tartalommal rendelkezõ, nehezen oldódó termostabil szervetlen anyagokkal végzett specifikus szennyezõdés kialakításával is. Az ilyen szennyezõdésekhez alkalmazhatók például nehezen oldódó, oxigénatomot tartalmazó szervetlen Al¹, Ba¹, Si¹, Ti¹, Zr¹, Ca¹, Mg¹, Fe¹, Zn¹ és/vagy B¹vegyületek. Az ilyen szervetlen vegyületek nem feltétlenül oxidálótulajdonságúak, hanem tartalmazhatnak például olyan anionokat, mint a hidroxid¹, foszfát¹, karbonát¹, nitrát¹, szulfid- vagy akár szulfátanionok. Alkalmasak továbbá az említett eljárások tetszõleges kombinációi is. Az ilyen eljárásokkal elérhetõ, hogy a szervetlen adalék anyag tartósan jelölve van a nehéz izotóppal. A fent ismertetett eljárásokkal jelölt szervetlen adalék anyagok alkalmazhatók az adalék anyagok valamennyi felhasználási területén, például mint pigmentek és/vagy töltõanyagok, ezen belül például: a) mûanyagok/polimer szerkezeti anyagok (például PET-palackok, filmek/fóliák, szintézis- és kémiai szálak); b) festékek és lakkok; c) élelmiszerek; d) gyógyszerkészítmények; e) kozmetikai szerek; f) papír; g) gumi; h) üveg; i) takarmányok. Egyenként megnevezve a találmány tárgyát képezik a következõk: van jelölve; van jelölve, ahol a jelölés szilárdan be van építve az adalék anyagba; szervetlen adalék anyag, amely tartósan nehéz, stabil izotóppal van jelölve; szervetlen adalék anyag, ahol a jelölésre alkalmazott izotóp, illetve a jelölésre alkalmazott izotópok mennyisége termikus kezeléssel nem befolyásolható; szervetlen adalék anyag, amely nehéz, stabil izotópokkal van jelölve, amely 2 H, 13 C, 1 N, 18 Oés 34 S közül megválasztott egy vagy több izotópot tartalmaz; szervetlen adalék anyag, amely nehéz, stabil izotóppal van jelölve, amely az izotópban dúsított; van jelölve, amely az izotópban szegényített; van jelölve, ahol az adalék anyag mint olyan van jelölve; 1 2 3 40 4 0 van jelölve, ahol az adalék anyag bevonata van jelölve; van jelölve, amely az adalék anyag specifikus szennyezõdésében található; van jelölve, ahol a -érték 3 és 00 közötti, elõnyösen és 0 közötti, különösen elõnyösen és 0 közötti és/vagy 3 és 0 közötti, különösen elõnyösen és közötti; van jelölve, ahol az adalék anyag egy pigment és/vagy egy töltõanyag; van jelölve, ahol az adalék anyag TiO 2, ZnS vagy BaSO 4 ; eljárás jelölt szervetlen adalék anyag elõállítására; ahol a jelölés szilárdan be van építve az adalék anyagba; ahol a jelölést egy vagy több nehéz, stabil izotóppal és/vagy ezek vegyületével végezzük; amely 2 H, 13 C, 1 N, 18 O és/vagy 34 S közül megválasztott egy vagy több izotópot tartalmaz; ahol az izotóp dúsított mennyiségben van jelen; ahol az izotóp szegényített mennyiségben van jelen; ahol az adalék anyagot közvetlenül az elõállítás során egy nehéz stabil izotópnak az adalék anyag kémiai vegyületébe történõ beépítésével jelöljük; ahol az adalék anyagot a szervetlen és/vagy szerves utókezelés során nehéz stabil izotóppal jelöljük; ahol a szervetlen adalék anyagot nehezen oldódó termostabil szervetlen anyaggal végzett specifikus szennyezéssel jelöljük; ahol az adalék anyag egy pigment és/vagy egy töltõanyag; ahol az adalék anyag TiO 2, ZnS vagy BaSO 4 ; ahol TiO 2 vagy BaSO 4 18 O-tartalmát növeljük; ahol ZnS vagy BaSO 4 34 S-tartalmát növeljük; ahol a 18 O-tartalmat a TiO 2, ZnS vagy BaSO 4 alumínium, szilícium, cirkon, mangán és/vagy ti- 4
1 HU 00 981 T2 2 tán 18 O jelölésû oxidjával, illetve hidroxidjával végzett szervetlen és/vagy szerves utókezelésével növeljük; ahol a 2 H¹, 13 C¹, 1 N¹, 18 O- és/vagy 34 S-tartalmat megváltozott 2 H¹, 13 C¹, 18 O¹, 1 N- és/vagy 34 S-izotóp-tartalommal rendelkezõ polialkoholokkal, aminovegyületekkel és/vagy szilikonolajokkal végzett szerves utókezeléssel növeljük vagy csökkentjük; ahol a 2 H¹, 13 C¹, 18 O¹, 1 N- és/vagy 34 S-tartalmat megváltozott 2 H¹, 13 C¹, 18 O¹, 1 N- és/vagy 34 S-izotóp-tartalommal rendelkezõ nehezen oldódó termostabil szervetlen anyagokkal, elõnyösen oxigéntartalmú szervetlen Al¹, Si¹, Ti¹, Zr¹, Ca¹, Mg¹, Fe¹, Zn¹ és/vagy B¹vegyületekkel végzett specifikus szennyezéssel növeljük vagy csökkentjük; a találmány szerinti adalék anyag alkalmazása töltõanyagként és/vagy pigmentként; a találmány szerinti adalék anyag alkalmazása mûanyag/polimer szerkezeti anyagok (PET-palackok, filmek/fóliák, szintézis- és kémiai szálak), festékek és lakkok, élelmiszerek; gyógyszerkészítmények, kozmetikai szerek, papír, gumi, üveg, takarmány, elõnyösen pigment és/vagy töltõanyag elõállításánál és feldolgozásánál. A találmányt közelebbrõl az alábbi példákkal mutatjuk be annak korlátozása nélkül: 1. példa Jelölt szervetlen adalék anyagok elõállítása a) TiO 2 vagy BaSO 18 4 O-tartalmának növelése i. TiO 2 elõállítása titántartalmú vegyületek, így titán-tetraklorid 18 O jelölésû vízzel végzett hidrolízisével; a reakció olyan TiO 2 -terméket eredményez, ahol a ( 18 O)-érték +0 ; egy jelöletlen TiO 2 -termék ( 18 O)-értéke ezzel szemben 2,7 ; a -érték tehát +2,7 ; ii. TiO 2 elõállítása titántartalmú vegyületek, így titanil-szulfát-oldat 18 O jelölésû vízzel végzett hidrolízisével; iii. BaSO 4 elõállítása vizes bárium-klorid-oldatból 18 O jelölésû kénsavval végzett kicsapással; a reakció olyan BaSO 4 -terméket eredményez, ahol a ( 18 O)-érték +33 ; egy jelöletlen Ba- SO 4 -termék ( 18 O)-értéke ezzel szemben 3 ; a -érték tehát +36. b) ZnS vagy BaSO 34 4 S-tartalmának növelése: i. ZnS elõállítása ZnO és 34 S jelölésû kénsav reakciójával cink-szulfáttá, és ezt követõen Na 2 S reagenssel reagáltatva ZnS végtermékké; ii. BaSO 4 elõállítása vizes bárium-klorid-oldatból 34 S jelölésû kénsavval végzett kicsapással. 2. példa Bevonatában jelölt szervetlen adalék anyagok elõállítása a) A 18 O-tartalom növelése TiO 2, ZnS vagy BaSO 4 szervetlen és/vagy szerves utókezelésében. 1 2 3 40 4 0 A szervetlen utókezelésben nehezen oldódó, színtelen szervetlen vegyületeket csapunk ki az egyes pigmentrészecskékre. A felületi kezeléshez alkalmazhatók például az alumínium, szilícium, cirkon, mangán és/vagy titán oxidjai, illetve hidroxidjai. Ez a kicsapási reakció megvalósítható 18 O jelölésû nyersanyagok alkalmazásával. b) A 2 H¹, 13 C¹, 1 N- és/vagy 18 O-tartalom növelése TiO 2, ZnS vagy BaSO 4 szerves utókezelésében. Töltõanyagok és pigmentek felületének utókezeléséhez alkalmazhatók például olyan vegyületek, mint polialkoholok, aminovegyületek vagy szilikonolaj. Ezek a vegyületek is eljutnak az adalék anyaggal a végtermékig, és ezért jelölésre felhasználhatók. 3. példa Jelölt pigmentek vagy töltõanyagok elõállítása specifikus szennyezéssel a) TiO 2 szennyezése 18 O jelölésû ZrO 2 alkalmazásával; b) ZnS szennyezése 13 C jelölésû CaCO 3 alkalmazásával; c) BaSO 4 szennyezése 1 N és/vagy 18 O jelölésû MgNH 4 PO 4 alkalmazásával; d) TiO 2 szennyezése 18 O jelölésû BaSO 4 alkalmazásával; 1 tömeg% 18 O jelölésû BaSO 4 hozzáadása TiO 2 -pigmenthez a szennyezett végtermékben +162 ( 18 O)-értéket eredményez; 1 tömeg% jelöletlen BaSO 4 hozzáadása egy TiO 2 -pigmenthez ezzel szemben a szennyezett végtermékben 3 ( 18 O)-értéket eredményez; a -érték tehát +16. Lehetséges továbbá az 1 3. példák tetszõleges kombinációja. SZABADALMI IGÉNYPONTOK 1. Szervetlen adalék anyag, amely nehéz, stabil izotóppal van jelölve, azzal jellemezve, hogy a jelölés szilárdan be van építve az adalék anyagba. 2. Az 1. igénypont szerinti szervetlen adalék anyag, azzal jellemezve, hogy az adalék anyag egy töltõanyag és/vagy egy pigment. 3. Az 1. vagy 2. igénypont szerinti szervetlen adalék anyag, azzal jellemezve, hogy az adalék anyag TiO 2, ZnS vagy BaSO 4. 4. Az 1 3. igénypontok bármelyike szerinti szervetlen adalék anyag, azzal jellemezve, hogy 2 H, 13 C, 1 N, 18 O és/vagy 34 S közül megválasztott egy vagy több izotópot tartalmaz.. Az 1 4. igénypontok bármelyike szerinti szervetlen adalék anyag, azzal jellemezve, hogy az izotópban dúsított. 6. Az 1. igénypontok bármelyike szerinti szervetlen adalék anyag, azzal jellemezve, hogy az izotópban szegényített. 7. Az 1 6. igénypontok bármelyike szerinti szervetlen adalék anyag, azzal jellemezve, hogy az adalék anyag mint olyan van jelölve.
1 HU 00 981 T2 2 8. Az 1 7. igénypontok bármelyike szerinti szervetlen adalék anyag, azzal jellemezve, hogy az adalék anyag bevonata van jelölve. 9. Az 1 8. igénypontok bármelyike szerinti szervetlen adalék anyag, azzal jellemezve, hogy specifikus szennyezéssel van jelölve.. Az 1 9. igénypontok bármelyike szerinti szervetlen adalék anyag, azzal jellemezve, hogy a -érték 3 és 00 közötti, elõnyösen és 0 közötti, különösen elõnyösen és 0 közötti és/vagy 3 és 0 közötti, különösen elõnyösen és közötti. 11. Eljárás az 1. igénypontok bármelyike szerinti szervetlen adalék anyag elõállítására, azzal jellemezve, hogy a jelölést szilárdan beépítjük az adalék anyag kémiai vegyületébe. 12. A 11. igénypont szerinti eljárás, azzal jellemezve, hogy a szervetlen adalék anyagot közvetlenül az elõállítás során egy megfelelõ nehéz stabil izotópnak a kémiai vegyületbe történõ beépítésével tartósan jelöljük. 13. A 11. vagy 12. igénypont szerinti eljárás, azzal jellemezve, hogy a szervetlen adalék anyagot nehéz stabil izotóppal végzett szervetlen és/vagy szerves utókezeléssel tartósan jelöljük. 14. A 11 13. igénypontok bármelyike szerinti eljárás, azzal jellemezve, hogy a szervetlen adalék anyagot nehezen oldódó termostabil szervetlen anyaggal végzett specifikus szennyezéssel tartósan jelöljük. 1. A 11 14. igénypontok bármelyike szerinti eljárás, azzal jellemezve, hogy a TiO 2 vagy BaSO 4 18 O- tartalmát növeljük. 1 2 16. A 11 1. igénypontok bármelyike szerinti eljárás, azzal jellemezve, hogy a ZnS vagy BaSO 4 34 S-tartalmát növeljük. 17. A 11 16. igénypontok bármelyike szerinti eljárás, azzal jellemezve, hogy a 18 O-tartalmat a TiO 2, ZnS vagy BaSO 4 alumínium, szilícium, cirkon, mangán és/vagy titán 18 O jelölésû oxidjával, illetve hidroxidjával végzett szervetlen és/vagy szerves utókezelésével növeljük. 18. A 11 17. igénypontok bármelyike szerinti eljárás, azzal jellemezve, hogy a 2 H¹, 13 C¹, 1 N¹, 18 O- és/vagy 34 S-tartalmat megváltozott 13 C¹, 18 O¹, 1 N- és/vagy 34 S-izotóp-tartalommal rendelkezõ polialkoholokkal, aminovegyületekkel és/vagy szilikonolajokkal végzett szerves utókezeléssel növeljük. 19. A 11 18. igénypontok bármelyike szerinti eljárás, azzal jellemezve, hogy a 2 H¹, 13 C¹, 18 O¹, 1 N- és/vagy 34 S-tartalmat megváltozott 2 H¹, 13 C¹, 18 O¹, 1 N- és/vagy 34 S-izotóp-tartalommal rendelkezõ nehezen oldódó termostabil szervetlen anyagokkal, elõnyösen oxigéntartalmú szervetlen Al¹, Si¹, Ti¹, Zr¹, Ca¹, Mg¹, Fe¹, Zn¹ és/vagy B¹vegyületekkel végzett specifikus szennyezéssel növeljük.. Az 1. igénypontok bármelyike szerinti szervetlen adalék anyag alkalmazása pigmentként és/vagy töltõanyagként. 21. Az 1. igénypontok bármelyike szerinti szervetlen adalék anyag alkalmazása mûanyag/polimer szerkezeti anyagok, festékek és lakkok, élelmiszerek; gyógyszerek, kozmetikai szerek, papír; gumi, üveg, takarmány, elõnyösen pigment és/vagy töltõanyag elõállításánál és feldolgozásánál. Kiadja a Magyar Szabadalmi Hivatal, Budapest Felelõs vezetõ: Törõcsik Zsuzsanna Windor Bt., Budapest