Rezisztív memória-eektusok atomi és mezoszkópikus kontaktusokban

Diplomamunka Rezisztív memória-eektusok atomi és mezoszkópikus kontaktusokban Gyenis András Témavezet : Dr. Mihály György egyetemi tanár BME TTK Fizika Intézet Fizika Tanszék Budapesti M szaki és Gazdaságtudományi Egyetem 2010

Tartalomjegyzék 1. Bevezetés 3 2. Elméleti háttér 5 2.1. Memrisztor bevezetése szimmetriamegfontolások alapján........ 5 2.2. Ionos vezet k................................ 7 2.3. Az ionos vezetés egyszer modellje.................... 10 2.4. Az elektromigráció............................. 13 2.5. Kontaktusméret meghatározása...................... 17 3. Kísérleti berendezés 18 3.1. Pontkontaktus-mér rendszer........................ 18 3.2. Mér fej................................... 19 3.3. Mérésvezérl program............................ 21 3.4. MCBJ-méréstechnika............................ 23 4. Mérési eredmények 25 4.1. Az Ag-Ag 2 S-W rendszer.......................... 25 4.2. Jellemz I-V karakterisztikák........................ 26 4.3. Az I-V görbék szelektálásának alapelvei.................. 27 4.4. A kontaktusméret hatása a körüljárási irányra.............. 28 4.5. Kapcsolási feszültség vizsgálata...................... 30 4.6. MCBJ-mérések............................... 33 4.7. A vezet képesség-változások hisztogramja................. 36 5. Mérési eredmények értelmezése 39 5.1. Nagy vezet képesség állapotok...................... 40 5.2. Kis vezet képesség állapotok....................... 42 6. Összefoglalás 44 7. További tervek 46 1

8. Köszönetnyilvánítás 47 Függelék 48 A. Az IV karakterisztika elméleti számolása 48 B. A vezet képesség-hisztogram készítés algoritmusa 50 Irodalomjegyzék 52 2

1. fejezet Bevezetés Az utóbbi évtizedekben az elektronikai eszközök sebessége hihetetlenül megnövekedett. Napjainkban azonban a jelent s sebességnövekedés mellett egyre nagyobb hangsúlyt kap az eszközök méretének csökkenése. E kett s cél elérése érdekében tett er feszítések során számtalan ötlet, kísérlet születetett az újgenerációs, jól skálázódó, nem-illanó memóriák létrehozására. Bár a kifejlesztett memóriák mögött a legkülönböz bb zikai jelenségek állnak, van egy közös vonásuk: a digitális adattárolás követelményeinek megfelel en mindegyik valamilyen kétállapotú rendszert valósít meg. Az egyik legkézenfekv bb megoldás egy memória létrehozására, hogy egy kondenzátoron lev töltéssel reprezentáljuk a két állapotot (Dynamic Random Access Memory). Egy másik, mostanság nagyon elterjedt irányvonal, a spintronika szerint az információtárolást az elektronok kétállapotú spinje segítségével érdemes megoldani. A legismertebb spintronikai eszköz a számítógépek merevlemeze, ahol az adatok kiolvasása az óriás mágneses ellenállás jelenségén alapszik. Ezen az úton további fejl dést jelentett az utóbbi évek vívmánya, a mechanikus, forgó alkatrészekt l mentes mágneses memória (Magnetoresistive Random Access Memory), illetve legújabban az ún. spin nyomatékon alapuló mágneses memória, a Spin Transfer Torque MRAM. A további irányzatok megoldásai között még említhetnénk a Flash-memóriákat, melyekben tranzisztorok kapuelektródájába zárt töltések valósítják meg a memória lényegét, avagy a Phase-Change Memory-t, ahol egy anyag amorf, illetve kristályos állapota határozza meg a bit értékét. Az el z ek mellett egy nagy kutatási terület, a fém-szigetel -fém (az angol metalinsulator-metal kifejezésb l MIM ) felépítés rezisztív memóriacellák fejlesztése. Az információt a rendszer vezet képesség értéke hordozza: egy nagyobb vezet képesség ("ON "), illetve egy kisebb vezet képesség ("OFF") állapot felel meg a bit két értékének. Az állapotok közötti kapcsolási eektusok lehetnek például termikus eredet ek [1], alapulhatnak töltés injektáláson [2], fém-szigetel átalakuláson [3], illetve az ionos vezetés és az elektrokémiai redoxi folyamatok együttesén [4]. Jelen dolgozatban 3

e legutolsó jelenséghez kapcsolódva pontkontaktusok segítségével tanulmányoztam egy MIM-rendszerben lejátszódó jelenségeket. A diplomamunkám els részében egy irodalmi összefoglalót adok az MIM-rendszerekhez köthet ionos vezetésr l, néhány kísérletr l. Rávilágítok a vizsgált szerkezetek és egy érdekes jelenség, a memrisztor eektus közötti kapcsolatra, valamint egy másik kapcsolási mechanizmusról, az elektromigráció megjelenésér l is szó lesz. A harmadik fejezetben a munkám során használt mér berendezéseket mutatom be. A mérések dönt részét egy általunk kifejlesztett rendszerrel végeztem, melynek segítségével lehet ség nyílt arra, hogy heterostruktúrákat vizsgáljunk pontkontaktusokban. Emellett néhány mérést végeztem tör kontaktus-, azaz Mechanically Controlled Break Junction-technikával (MCBJ) is. A dolgozat negyedik részében a kísérleti eredmények és a kiértékelési technikák részletezésére kerül sor. A méréseim során Ag 2 S-sel bevont Ag minta és egy wolfram t között létrehozott pontkontaktusok áram-feszültség karakterisztikáját vizsgáltam. Az így megvalósuló Ag-Ag 2 S-W rendszer az ionos vezetés eredményeképpen MIMmemóriaként m ködött. Emellett a kontaktus környezetében fellép elektromigrációt is tanulmányoztam, mely során a ballisztikus kontaktusokban atomi kapcsolások is meggyelhet ek voltak. A kontaktus méretének változtatásával sikerült meghatározni a mérettartományt, ahol a rendszerre az ionos vezetés volt a jellemz az atomi kapcsolással szemben. Ezekr l és a többi eredmény értelmezésér l az ötödik fejezetben lesz szó. A dolgozat a lehetséges továbblépési lehet ségek felvázolásával zárul. 4

2. fejezet Elméleti háttér A három alapvet, kétpólusú, passzív áramköri elem az ellenállás, a kapacitás és az induktivitás jól ismert és széleskörben elterjedt eszköz a tudományos és mérnöki világban. De jogosan vet dik fel a kérdés, hogy létezhet-e még egy vagy akár több kétpólusú passzív áramköri elem. A válasz meglehet sen kés n, csak az 1970-es évek elején született meg, amikor Chua megmutatta [5], hogy a Maxwell-egyenletek alapján szimmetriamegfontolásokból kiindulva bevezethet egy negyedik elem is, az úgynevezett memrisztor 1. A memrisztor elméleti felvetése után ismét sok id nek, majdnem 40 évnek kellett eltelnie ahhoz, hogy Strukov rávilágítson [6], hogy az ionos vezet kb l felépül MIM-rendszerek alkotják a memrisztor legegyszer bb zikai megvalósításait. Rezisztív memória-eektust nemcsak ionos vezetés, hanem egy hasonló jelenség, az elektromigráció is el idézhet, mely a kis mérettartományokon megjelen nagy árams r ségek következménye. 2.1. Memrisztor bevezetése szimmetriamegfontolások alapján Ahogy klasszikus elektrodinamikából jól ismert, az elektromágneses jelenségeket a Maxwell-egyenletek írják le: D = ρ, (2.1a) B = 0, E = B t, H = J + D t. 1 Az elnevezés az angol memory és resistance szavak összeolvadásából ered. (2.1b) (2.1c) (2.1d) 5

Az egyenletekben megjelen elektromos és mágneses térb l, valamint a töltésb l és az árams r ségb l kiindulva négy alapvet változó mennyiséget tudunk bevezetni, mégpedig egy adott felületen átfolyó áramer sséget: I = JdA, két pont közötti feszültséget: U = Edl, egy tartományban lev töltést: Q = ρdv, illetve egy felületen áthaladó mágneses uxust: φ = BdA. Bármely áramkör zikája leírható e négy zikai mennyiség segítségével, az ket összeköt összefüggések pedig az áramkörre jellemz mennyiségeket adhatnak. A négy változó között összesen hat összefüggés létezik, melyb l kett t maguk a Maxwell egyenletek rögzítenek, így az áramkört l független, általános összefüggések. Egyrészr l a kontinuitási egyenlet alapján: dq = Idt, másrészr l a Lenz-törvény miatt: dφ = V dt. A maradék négy egyenletb l három igencsak jól ismert, hiszen a passzív áramköri elemek denícióját adják. Egy ideális ellenállás deniálható az áramer sséget és a feszültséget összekapcsoló egyértelm függvényként: du = R(I)dI. (2.2) Hasonlóan a kapacitás, illetve az induktivitás is két-két változót köt össze: dq = C(U)dU, (2.3) dφ = L(I)dI. (2.4) Azonban marad egy közel sem ennyire elterjedt összefüggésünk, mely a töltést és a uxust kapcsolja össze: dφ = M(Q)dQ. (2.5) A (2.5) egyenlettel deniált elemet, melyet Chua memrisztornak nevezett el [5], a három másik kétpólusú áramköri elemmel egyenrangúnak kell tekintünk, hiszen létezését a Maxwell-egyenletek szimmetriái követelik meg. A memrisztort tehát deníció szerint egy g(φ, Q) = 0 összefüggés jellemez. Amennyiben az összefüggés Q egyérték függvényeként fejezhet ki, töltésvezérelt memrisztorról beszélünk. Továbbá, ha az (2.5) összefüggést integráljuk az id szerint, az áram és feszültség közötti egyszer összefüggést kapunk: ahol U(t) = M(Q)I(t), (2.6) M(Q) = dφ dq. (2.7) A (2.6) egyenlet méltán emlékeztethet bennünket az ellenállás deníciójára. Hogy a memrisztor mégsem egyszer en egy ideális ellenállás abból ered, hogy az M(Q) a töltésnek egyérték függvénye, szemben az ellenállással, ahol R(I) az áramer sségnek. Mindenesetre a (2.6) egyenlet megengedi, hogy a memrisztort tekinthessük egy 6

M d dq d/dt L C d/dt du di R 2.1. ábra. A négy áramköri változót hat összefüggés kapcsolja össze. Ezek közül öt jól ismert, a hatodik pedig a memrisztor denícióját adja. olyan nemlineáris ellenállásnak, melynek értéke folyamatosan változik az elemen már korábban áthaladt teljes töltés függvényében. Más szóval, a memrisztor egy olyan rendszert valósít meg, amelynek az ellenállása függ az elem teljes el életét l, azaz rezisztív memóriája van. Ha M(Q) nem függ Q-tól, vagyis ha a rendszernek nincs memóriája, akkor a memrisztor egyszer en csak egy lineáris ellenállásnak felel meg. Könnyen belátható, hogy a memrisztor passzív, ha M(Q) > 0, hiszen a memrisztoron keletkez h csak ekkor lehet pozitív: P (t) = I(t) V (t) = M(Q)[I(t)] 2 > 0. (2.8) A passzivitási kritériumból következik, hogy a memrisztort jellemz Q φ görbe csak monoton növeked lehet. Továbbá belátható, hogy csak memrisztorokból álló áramkör helyettesíthet egyetlen memrisztorral. A memrisztor elméleti bevezetése teljesen korrekt és megalapozott. Mégis az, hogy lehetséges-e a valóságban a memrisztort olyan egyszer en megvalósítani, mint az ellenállást, a kapacitást, vagy az induktivitást, sokáig kétséges volt. 2.2. Ionos vezet k Jól ismert jelenség, hogy folyékony elektrolitokban a pozitív és negatív töltés ionok feszültség hatására könnyen elmozdíthatók, s így áram folyhat az elektroliton keresztül. Hasonló jelenség nem csak folyadékokban, hanem szilárd anyagokban is lejátszódhat [7]. Az ilyen tulajdonságot mutató anyagok, a szilárd elektrolitok között az egyik legismertebb példa az Ag 2 S, amelyben az elektromos vezetés az elektronok mellett a pozitív töltés Ag + ionok mozgásának is az eredménye [8]. Az ionok hozzájárulása a teljes vezetéshez (az elektronokhoz képest) nagyban függ a h mérséklett l, illetve az 7

anód + - Ag + katód Ag Ag S 2 Pt 2.2. ábra. Vékony ezüst-szuld réteg két elektróda között. Feszültség hatására az ezüst ionok a katód felé mozognak, ahol redukálódnak. A folyamat eredményeképpen ezüst kinövések jelennek meg a katód felületén. összetételt l [9, 10], azonban az Ag 2 S egyik különlegessége pontosan az, hogy az ionos vezetés benne már szobah mérsékleten is megjelenik. Az Ag 2 S-ban lejátszódó folyamat megértéséhez nézzük meg a következ kísérletet [11]. Helyezzünk egy vékony Ag 2 S réteget két elektróda közé (2.2. ábra). Legyen az anód elektróda anyaga ezüst, a katódé pedig egy inert fém. Ha negatív feszültséget kapcsolunk a katódra, az Ag + ionok a katód felé kezdenek mozogni, majd elérve azt, redukálódnak: Ag + +e Ag. A redukálódott Ag + ionok a katód felületén ezüst foltokat kezdenek létrehozni. Mindeközben az ezüstb l készült anódon oxidáció játszódik le: Ag Ag + + e. A keletkez Ag + beolvadnak az Ag 2 S-ba, biztosítva ezzel az állandó Ag + ion koncentrációt. A folyamat érdekessége, hogy reverzibilis, tehát megfordítva a feszültség polaritását az Ag + ionok az ellenkez irányba vándorolnak, így a katódon kialakult ezüst réteg elt nik. Végeredményben a feszültség változtatásával a katódon kialakíthatjuk, illetve lebonthatjuk az ezüst réteget. Az Ag 2 S el z ekben leírt különleges tulajdonságát használta ki Terabe ezüst hidak építésére [12]. Kísérleteik során egy pásztázó alagút-mikroszkópban (STM) Ag 2 S-ból készült t t használtak. Amikor egy platina minta felületét megközelítették a t vel, és a mintára negatív feszültséget kapcsoltak, az Ag 2 S-ban az ezüst ionok a t hegye felé kezdtek mozogni, majd találkoztak a mintából átalagutazó elektronokkal, melyek redukálták ket. A folyamat eredményeképpen a t hegyén keletkezett Ag atomok kisebb ezüst kinövést hoztak létre (2.3. ábra). A feszültség polaritását megfordítva, az Ag oxidálódott, s az Ag + ionok visszaépültek a t be, ezáltal az ezüst hidat vissza tudták bontani. 8

2.3. ábra. Az Ag 2 S-ból készített STM t hegyén kialakuló ezüst kinövés [12]. Jól látható, hogy akár 100 nm-es nagyságú ezüst kinövések is készíthet k az ionos vezetés eredményeképpen. A kialakuló ezüst hidak legfontosabb alkalmazása, hogy bel lük kétállapotú rezisztív memória készülhet, melyre egy érdekes példát szintén Terabe csoportja mutatott [4]. Az általuk készített nanométer skálájú eszköz, a Quantized Conductance Atomic Switch (QCAS) a 2.4. a ábrán látható módon egy Ag 2 S-dal bevont ezüst és egy platina elektródából állt, melyeket kb. 1 nm távolságra helyeztek el egymástól. A már megismert mechanizmust kihasználva negatív feszültséget kapcsoltak a platina elektródára, így az Ag 2 S felületén ezüst kinövések alakultak ki, melyek gyorsan el is érték a platina elektródát. Ekkor egy fémes, kis ellenállású kapcsolat jött létre a két elektróda között. A feszültség polaritását megfordítva a folyamat megfordult, és az ezüst híd lebontásával ismét nagy ellenállású állapot valósult meg. A folyamat reprodukálható és ráadásul gyors (2.4. b ábra), mivel csak néhány atom játszott szerepet a kapcsolásban. Terabe azt is meggyelte, hogy megfelel nagyságú pulzusok alkalmazása esetén az eszköz vezet képessége atomi vezet képesség egységenként (G 1 0 12900 Ω) változott. a) b) 2.4. ábra. (a) Terabe csoportja által épített QCAS. A kapcsolási folyamat hátterében az ezüst hidak felépítése és lebontása áll, mely két különböz ellenállású állapotot eredményez. (b) A rendszer ellenállása periodikusan változik a feszültség változtatásával [4]. 9

Hasonló mérést végzett Ruitenbeek csoportja is [13]. El ször egy vékony Ag réteget magas h mérsékleten szulfurizáltak, majd szobah mérsékleten és légköri nyomáson megmérték a kialakult Ag 2 S réteg áram-feszültség karakterisztikáját. A mérés során Ag és Pt elektródákat használva tapasztalták, hogy egy adott feszültség alatt a karakterisztika Schottky-gát tulajdonságot mutatott (2.5. a ábra). Az állításuk szerint ekkor csak elektronok játszottak szerepet a vezetésben, s így az Ag 2 S n-típusú félvezet ként m ködött [14]. A feszültséget növelve egy határértéket átlépve elérték, hogy az Ag 2 S-ban megjelenjenek a mobilis Ag ionok [15], ezzel megkezd djön az ezüst hidak kiépülése. Az ionos vezetés megjelenése hiszterézist eredményezett az áramfeszültség karakterisztikában (2.5. b ábra). a) b) 2.5. ábra. (a) A vizsgált rétegszerkezet IV-karakterisztikáján kis feszültség esetén Schottkygátszer viselkedés jelenik meg, majd nagyobb feszültségeken (b) hiszterézis gyelhet meg [13]. Hasonló, az ionos vezetés miatt fellép kapcsolási mechanizmusokat más szilárd elektrolitokban is meggyeltek. Ilyen tulajdonsággal rendelkez anyagok például: Cu 2 S [16], GeSe [17] és Ta 2 O 5 [18]. 2.3. Az ionos vezetés egyszer modellje Az ismertetett jelenségek kvantitatív megértéséhez nézzünk meg egy egyszer modellt, melynek alapötletét Strukov publikálta [6]. Az általa leírt modellt az Ag 2 S-ban lejátszódó folyamatokra koncentrálva egy kicsit megváltoztattuk. Tekintsünk egy D vastagságú, Ag 2 S réteget, melyet két elektróda közé helyezünk. A kezdeti, feszültségmentes állapotban az Ag 2 S-ban még nincsenek kialakult ezüst csatornák, így a rendszerünk ellenállása nagy (R off ). Ha feszültséget kapcsolunk az elektródákra, akkor az ionos vezetés eredményeképpen megindul az ezüst hidak kiépülése, s a kezdeti D vastagságú szigetel rétegben egy w vastagságú fémes rész jön létre, melynek nagysága folyamatosan változik. Amennyiben a hidak elérnék a másik elektródát, egy tisztán fémes vezet réteget kapnánk, melynek az ellenállását jelölje R on. 10

U(t) D anód + I(t) Ag S 2 Ag w(t) - katód 2.6. ábra. Az ezüst-szuld réteg két elektróda között. Feszültség hatására megkezd dnek az ezüst csatornák kiépülése az anód felé, az árammal ellentétes irányba. Egy tetsz leges állapotban tehát az elektródák között egy fémes (w vastagságú) és egy szigetel (D-w vastagságú) tartomány található, így a rendszer teljes ellenállása: ( R = R on w(t) D + R off D w(t) ). (2.9) D Meg kell határoznunk még az ezüst csatornák hosszának változását az id függvényében. Ehhez feltételezzük, hogy az ezüst ionok sebessége arányos az általuk érzett elektromos térer sség értékével (E = R on I(t)/D), illetve hogy a kialakuló ezüst réteg sebessége pedig az ezüst ionok sebességével arányos: ẇ(t) = µe = µ RonI(t) D, (2.10) ahol µ egy arányossági tényez. 2 Az egyenletb l id szerinti integrálás után kapjuk az ezüstréteg pozícióját az id függvényében: w(t) = µ RonQ(t) D, (2.11) ahol Q(t) a rendszeren átfolyt töltés mennyiségét jelöli. A (2.9) és (2.11) egyenletekb l rövid számolások után megkaphatjuk a rendszerünk ellenállását: R = R off [1 µ ( D R 2 on 1 R ) ] on Q(t). (2.12) R off A legérdekesebb dolog a (2.12) egyenletben, hogy a rendszer ellenállása függ az átfolyt töltést l. Ha a fejezet els részére gondolunk, akkor könnyen felismerhetjük, 2 A modellel ellentétben a valóságban egy bizonyos küszöbfeszültség eléréséig az ionok mozgása nem indul meg. 11

hogy ez az a pont, ahol az ionos vezet k zikája összekapcsolódik a memrisztorokkal: a vizsgált rendszer pontosan egy memrisztor! Az ionos vezet kön végzett rengeteg kísérleti eredmény ellenére, csak 2008-ban ismerte fel Strukov [6], hogy ezek a rendszerek a régóta keresett memrisztornak a legegyszer bb zikai megvalósításai. Látható a modellben, hogy az eektus fellépéséhez nem szükséges mágneses tér jelenléte, bár a memrisztor (2.5) deniciója ezt sejtetné. Ez talán részben megmagyarázza azt a tényt is, hogy a memrisztor ilyen sokáig rejtve maradt a kutatók el l: egyszer en a memrisztort rossz helyen keresték. A kapott eredmény szemléltetése céljából vizsgáljuk meg a rendszer áram-feszültség karakterisztikáját. A méréseink során háromszögjel segítségével vettük fel az IVgörbéket, ezért a fenti modellt is ilyen körülmények között oldottam meg. A számolás részletes eredménye a függelékben található, míg a meghatározott mennyiségeket a 2.7. ábrán ábrázoltam. a) 0.16 0.8 b) 0.8 U I 0.1 0.08 w/d 0.4 U (V) 0.0 0.0 I (ma) I (ma) 0.00 0.0 0.0 0.5 1.0 t (s) -0.8-0.1-0.08 0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 t (s) -0.16-1.0-0.5 0.0 0.5 1.0 U (V) 2.7. ábra. (a) A memrisztorra es feszültség, és a rajta átfolyó áram az id függvényében. Az alkalmazott háromszögjel frekvenciája 1 Hz, amplitúdója 1 V, a réteg vastagsága 100 nm, a kétállapot ellenállása R off = 10 kω, R on = 100 Ω, valamint µ = 1.8 10 12 m 2 /(ΩC). (b) A memrisztor áram-feszültség karakterisztikája. A kis ábra mutatja az ezüst csatornák hosszúságának id beli változását. Jól meggyelhet a 2.7. a ábrán, hogy bár az áramer sség fázisban van a feszültséggel, nem-lineárisan függ t le, mely könnyen megérthet az ionos vezetés képe segítségével. A kezdeti nagy ellenállású állapotból elindulva ugyanis egyre több töltést hajtunk át a rendszeren, így az ellenállás fokozatosan csökken egészen a periódusid feléig, azaz a polaritás megváltoztatásáig. Ennek köszönhet en az áram a feszültséggel nem lineárisan, hanem annál nagyobb mértékben növekszik. A fordított áramiránynál a folyamat éppen ellenkez leg játszódik le, mivel a töltés az ellenkez irányba halad, így a rendszer ellenállása fokozatosan n egészen az eredeti állapotig. A 2.7. b ábra ábrázolja az áramot a feszültség függvényében, mely egy csavart hiszterézis hurok alakot mutat. 12

A görbén a körbejárás iránya a bal alsó negyedben az óramutató járásával megegyez, melyet a kés bbiekben balos állapotnak fogunk hívni. Figyelemreméltó, hogy az 1/D 2 -es tag miatt a memrisztor ellenállás csak akkor függ jelent sen az átfolyt töltést l, ha D kicsi. Azonban meg kell jegyeznünk, hogy a leírt klasszikus modell a méretek csökkenése során egyre kevésbé alkalmazható, s így a mezoszkópikus tartományban csak fenntartásokkal kezelhet az ezüst csatornákkal bevezetett kép. 2.4. Az elektromigráció Ha egy fémet elektromos térbe helyezünk, az atomok véletlenszer diuzív mozgása mellett akár egy nettó atomi uxus is meggyelhet. A jelenség, melyet elektromigrációnak neveznek [19], hátterében két, egymással verseng folyamat áll. Egyrészr l az elektromos tér egy közvetlen elektromos er t fejt ki a rácsban ül atomokra, másrészr l az elektronok ütközések során impulzust adnak át az atomoknak (elektron-szél). Az elektromos er nagysága arányos a térer sséggel: F direct = ez direct E, (2.13) ahol Z direct arányossági tényez t az atom vegyértékszámával szokás közelíteni, de pontos értéke nehezen meghatározható a fellép árnyékolási eektusok miatt [20]. A második tag nagyságára egy klasszikus képben adhatunk becslést. Feltételezzük, hogy egy elektron átlagosan τ id nként ütközik az atomokkal, továbbá az ütközéskor a teljes p = ee τ impulzusukat átadják. Felhasználva, hogy τ id alatt egy atomnak ütköz elektronok száma N = nlσ tr, ahol σ tr az ütközési hatáskeresztmetszet, l a szabad úthossz, n a s r ség, megkaphatjuk az elektron-szél által kifejtett er t: F wind = nlσ tr ee = ez wind E, (2.14) ahol az (2.13) egyenlethez hasonlóan bevezettük a Z wind = nlσ tr jelölést. Az atomok által érzett teljes er ezek alapján: F em = F direct + F wind = ez E, (2.15) ahol Z = Z direct + Z wind. A Z értéke függ az adott anyagtól, így az ionok mozgása lehet a térer sséggel megegyez vagy akár ellentétes irányú is. Általában azonban igaz, hogy az elektromigrációt az elektron-szél dominálja a közvetlen elektromos er vel szemben [21]. A fellép er k eredményeképpen egy atom elmozdulásához szükséges aktivációs energia megváltozik: ε d (E) = ε(0) d F = ε(0) ez d E, (2.16) 13

ahol d jelöli az ion elmozdulását. Az aktivációs energia tehát anizotróp lesz, és ha a második tag megfelel en nagy értéket vesz fel, az ionok Z -tól függ en egy kitüntetett irányba kezdenek mozogni létrehozva egy makroszkópikus áramot. V=0 V>0 EM d 2.8. ábra. Az atomok által érzett potenciál megváltozik, ha feszültséget kapcsolunk a mintára. A kialakuló anizotróp potenciál eredményeképpen az atomok elmozdításához szükséges aktivációs energia egy kitüntetett irányba lecsökken, így megjelenhet az elektromigráció jelensége. Érdemes megvizsgálni a modellünket egy pontkontaktus esetén [24]. Tekintsünk két elektródát, melyeket egy a sugarú nanohíd kapcsol össze. Ha V feszültséget kapcsolunk az elektródák közé, akkor a pontkontaktus középpontjában az elektromos tér közelít leg E V/2a, így a fellép elektromos er nagysága: F direct = ez direct /2a. (2.17) Továbbá könnyen belátható, hogy az elektron-szél nagyságát leíró (2.14) egyenlet átírható a következ alakba: F wind = mv F (Jσ tr /e), (2.18) ahol m az elektron tömege, v F a Fermi-sebesség, J pedig az árams r ség nagysága. Érdekes meggyelni, hogy a két er hányadosa függ a kontaktus méretét l: F wind F direct = 2mv F (aj), (2.19) Z direct e2 tehát nemcsak anyagi tényez k, hanem a kontaktus mérete is befolyásolja Z el jelét, azaz az atomok mozgási irányát. Az ionos vezetés modelljéhez hasonlóan ebben az esetben is meg kell jegyeznünk, hogy az ilyen klasszikusan leírt kép mezoszkópikus rendszerekre már nem alkalmazható, s bonyolultabb leírás lenne szükséges. Azonban 14

a folyamat hátterében a kis mérettartományok esetén is hasonló jelenségek állnak. A folyamatot tovább bonyolítja, ha nem egy tömbi rendszerben, hanem két fém határfelületén történik az elektromigráció. Jól ismert tény, hogy az integrált áramkörökben az elektromigráció egy súlyos probléma, ugyanis a fellép nagy árams r ségek könnyen vezethetnek a vezetékek szakadásához [19]. Azonban ez az els re károsnak t n jelenség nagy lehet ségeket rejt magában. Ha kontrollált módon lehetne elszakítani egy vezetéket, akkor akár megfelel en kis méret réseket, nanolyukakat tudnánk létrehozni a két vezeték között. Erre az ötletre építve hozott létre nanolyukat két aranyvezeték között Park [25]. A folyamat során az elektronsugaras litográával készített aranyvezetékre feszültséget kapcsoltak, és mérték a nanovezeték négypont vezet képességét (2.9. ábra). Tapasztalataik szerint kis áramer sségek esetén (néhány ma) a vezet képesség nem változott (10 ms). A feszültséget növelve viszont elérték a 300-500 mv-os tartományt, ahol a vezet képesség csökkeni kezdett majd egy adott értéknél hirtelen gyakorlatilag nullává vált, azaz a szál eltört. Kés bbi vizsgálatok megmutatták, hogy a két elektróda között tipikusan 1 nm nagyságú nanolyukak alakultak ki az eljárás eredményeképen. Az egész folyamat reprodukálható volt, amennyiben a vezetékek vastagsága nem haladta meg a 20 nm-t. A jelenség hátterében az elektromigráció állt, melyet alátámasztott az is, hogy a kísérletek során a határfeszültség értéke konzisztensen 470 mv-nak felelt meg, míg a disszipált h mintáról mintára jelent sen különbözött, azaz nem a vezetéken keletkezett h határozta meg a vezeték szakadását. 2.9. ábra. A vezet képesség változása a nanovezeték eltörése közben. A vezet képességet négypont módszerrel mérték, ahogy a kis ábra mutatja. A soros ellenállás 100 Ω, a feszültség változása 30 mv/s volt [25]. Park módszerét továbbfejlesztve Strachan bevezette a vezérelt elektromigráció módszerét [26]. A mérési elrendezés az el z ekhez hasonló volt, a vizsgált 40 nm szélesség arany nanovezetékre es feszültséget azonban nem csak egyszer en lineárisan növelték a folyamat során. A hirtelen elszakadás elkerülésének érdekében ugyanis 15

folyamatosan mérték a vezeték ellenállását, és amikor egy adott határértéknél nagyobb lett az ellenállás relatív változása a kezdeti értékhez képest ( R/R), a feszültséget 400 mv/s sebességgel 100 mv-tal csökkentették. A R/R határértéket lassan növelték, így lépésenként tovább és tovább sz kítették az elektródákat összeköt gátat (2.10. a ábra). 2.10. ábra. (a) A vezérelt elektromigráció során a feszültséget az ellenállás relatív változása függvényében folyamatosan visszaszabályozták, így kontrollált körülmények között tudták elszakítani az aranyvezetéket. (b) Az elszakítás el tti pillanatokban a vezet képesség atomi vezet képesség egységenként változott, mely jelzi, hogy az elektromigráció során az atomok egyesével hagyták el a kontaktust [26]. A módszerrel elérhet volt, hogy amikor 1.5 Ω ellenállást elértek, megálljanak a feszültség növelésével, és egy konstans feszültséget (100 mv) kapcsolva a mintára meggyeljék a vezeték végs elszakadását. A 2.10. b ábrán látható a vezet képesség változása a folyamat végén, s jól meggyelhet, hogy a kialakuló platók az atomi vezet képesség többszörösei. Tehát a nanolyuk létrejötte el tti pillanatokban az atomok egyesével hagyták el a hidat az elektromigrációnak köszönhet en. 2.11. ábra. A kialakult nanolyuk TEM-felvétele. A módszerrel átlagosan 5-6 nm-es lyukakat tudtak létrehozni. [26]. 16

2.5. Kontaktusméret meghatározása A mérések során mezoszkópikus és atomi méret kontaktusokat hoztunk létre, melyek nagysága közvetlenül nem meghatározható. Ellenben a nanokontaktusok elmélete alapján a kontaktusok ellenállásából következtetni lehet a méretükre. Az alábbiakban néhány fontosabb összefüggést szeretnénk röviden összefoglalni, az elméletek részletes tárgyalása megtalálható Halbritter András doktori értekezésében [27], Makk Péter [28], valamint Vigh Máté diplomamunkájában [29]. A lejátszódó jelenségeket a kontaktus nagysága, valamint a kontaktus anyagára jellemz karakterisztikus méretek viszonya határozza meg. A tárgyalás szempontjából lényeges hosszskála az elektronok átlagos szabad úthossza (l m ), azaz az impulzusváltozás nélkül megtett átlagos távolság, a Fermi-hullámhossz, azaz a Fermi-tenger felszínén lev elektron de Broglie-hullámhossza, és végezetül a fáziskoherencia hossz, mely a fázis-információ elvesztéséhez tartozó elmozdulást jelenti. Amennyiben a d átmér j kontaktus mérete jóval kisebb, mint az elektron szabad úthossza, az elektronok gyakorlatilag szóródás nélkül haladnak át a kontaktuson, legfeljebb a vezeték oldaláról ver dnek vissza. Ebben az esetben ballisztikus kontaktusról beszélünk. A kvantummechanikai tárgyalás eredménye (Sharvin-formula) szerint egy ilyen rendszer vezet képessége [30]: ( ) 2 G = 2e2 πd h, (2.20) 2λ F azaz a kontaktus ellenállása az átmér négyzetével fordítottan arányos: R 1/d 2. Diúzív kontaktusok esetén a kontaktus mérete sokkal nagyobb, mint a szabad úthossz, így az elektronok csak ütközések sorozata során tudnak áthaladni a kontaktuson. Ebben a tartományban klasszikus leírást alkalmazva a kontaktus ellenállása [32]: R = 1 σd, (2.21) ahol σ a kontaktus anyagának fajlagos vezet képesség értéke. Tehát diúzív esetben az ellenállás fordítottan arányos az átmér vel: R 1/d. A két tartomány között, amikor a szabad úthossz összemérhet a kontaktus méretével, de a fáziskoherencia hossznál nagyobb, a Boltzmann-egyenlet alkalmazható. Ekkor a Wexler-formula adja meg a kontaktusméret és az ellenállás közötti összefüggést [31]: 16 R = l m /d 3πσd + Γ(l m/d) 1 σd, (2.22) ahol Γ(l m /d) függvény értéke 1 nagyságrend. A fenti formulák segítségével egy tetsz leges ellenállású kontaktus mérete megbecsülhet. 17

3. fejezet Kísérleti berendezés A méréseink során az alapvet cél a stabil, nanométeres nagyságrend kontaktusok létrehozása. Az utóbbi években a BME Fizika Tanszék Szilárdtestzikai Laboratóriumában több speciális mér rendszer készült nanokontaktusok létrehozására, melyek közül kett különböz eszközt használtunk fel a rezisztív memória-eektusok tanulmányozására. Az els rendszerben a pontkontaktusok megvalósítása úgy történik, hogy egy nagyon hegyes t t egy minta felületéhez noman hozzáérintünk. A berendezés el dje Geresdi Attila és Halbritter András munkája, mellyel más területeken már több sikeres eredményt sikerült elérni [33, 34]. A második módszer az MCBJtechnika, mely során két, kezdetben érintkez elektródát nagyon lassan távolítunk egymástól, amíg mindösszesen csak néhány nanométeres, vagy még kisebb átmér j kontaktus keletkezik az elektródák érintkezési pontjánál. A fejezet elején részletesen az els módszerr l lesz szó, mivel a mérések dönt részét ezzel az eszközzel végeztük. Az MCBJ-technika lényegét a fejezet végén foglaljuk össze, a részletes ismertetés megtalálható Halbritter András doktori értekezésben [27], illetve Makk Péter [28] és Vigh Máté diplomamunkájában [29]. 3.1. Pontkontaktus-mér rendszer A diplomamunkám során több jelent sebb újítást vezettünk be az újonnan épített pontkontaktus-mér rendszerben az el z generációs eszközhöz képest. A korábbi években a t t egy kézzel tekerhet áttétellel ellátott tengely segítségével mozgatták, viszont a precíziósabb méréseket csak egy elektronikusan szabályzott rendszerrel lehet megtenni. Így az új rendszerhez egy automatikus kontaktuskeres módszert fejlesztettünk. Továbbá, az új berendezés már nemcsak egy, hanem három irányban mozgó piezo mozgatót tartalmaz, mellyel lehet ség nyílik a minta síkjában történ mozgásra is. A t készítésében is fejlesztések történtek: a t hegyét már elektrokémiai úton állítottuk el. 18

3.1. ábra. A mér berendezés rajza. Az 1. rész a mér fej, a kontaktust itt alakítjuk ki, 2. rész a törzs, ahol a vezetékek és a tengely található, 3. rész a csatlakozók és a léptet motor. A mérési berendezés három f részb l áll (3.1. ábra). Az els a mér fej, melyben maga a mérend minta található, a nagy stabilitású kontaktust itt hozzuk létre. A második rész négy párhuzamos cs b l áll, melyek szerepe, hogy a mintatartó fejet a hélium tartályban minél mélyebbre, a 4.2 K h mérséklet hélium fürd szintje alá helyezze, másrészt ezekben futnak az elektromos vezetékek, illetve a léptet motorhoz csatlakoztatott mechanikus tengely. A harmadik egység már a hélium tartályon kívül helyezkedik el, s tartalmazza a léptet motort, valamint a vákuumtömör elektromos csatlakozókat. A rendszert számítógéppel vezéreljük, melyen egy általunk megírt mér program fut. Az egész mér berendezés vákuumtömör, így a mérések nagy vákuumban, illetve a jobb termalizálódás érdekében hélium h cserél gázban történnek. 3.2. Mér fej A nanoméret kontaktus létrehozása tehát a mér fejben történik (3.2. a ábra), ahol a kontaktust a minta és egy nagyon hegyes wolfram t hozza létre. A t hegyet az ún. elektrokémiai maratás (etching) módszerével készítjük, melynek els lépéseként egy wolfram szálat kb. 10 2 mol/cm 3 koncentrációjú KOH oldatba helyezünk, és egy pontja köré egy gondosan megtisztított réz vezetéket hajtogatunk úgy, hogy a réz vezeték semmiképpen se érjen a szálhoz. Ezután a szálra a rézvezetékhez képest pozitív, nagyságrendileg 10 V feszültséget kapcsolva a létrejöv elektrokémiai reakció következtében a wolfram szál átmér je egy helyen elkezd csökkeni, majd egy pontban élesen kettétörik. A folyamat eredményeképpen nyert t r l készült mikroszkópos felvételt mutatja a 3.2. b ábra. 19

a) wolfram tű b) piezo mozgató minta 3.2. ábra. (a) Az alkalmazott mér fej rajza. A kúp tengelykapcsolóval csatlakozik a tengelyhez, így a tengely forgása esetén nyomja a laprugó végén elhelyezett t t. A minta a három iránybeli mozgásra képes piezomozgató tetején található. (b) Optikai mikroszkóppal készített fénykép a kémiai maratással létrehozott t r l. Bár a t szemmel láthatóan nagyon hegyes, hogy létrehozható-e vele nanométeres nagyságrend kontaktus csak a mérés során derül ki. A mérés egyik legnagyobb kihívása, hogy a minta és a t közötti távolságot megfelel pontossággal kontrolláljuk. A feladat csak két lépésben oldható meg, hiszen a mér fej összeszerelésekor a t vel a minta felszínét csak legfeljebb 1-2 mm-re lehet megközelíteni, hiszen a mintatartó h tése során fellép h tágulások nagyságrendileg mm-es elmozdulást eredményezhetnek. Így egy mm-es skálán nm-es pontossággal, azaz mintegy 6 nagyságrendet átfogóan kell mozognunk. Az általunk használt mér fejben a durva mozgatást (2 mm - 0.1 µm) a már többször említett lépetet motor végzi, míg a nom mozgatásra (1 µm - 0.1 nm) piezo mozgatót használunk. A léptet motor a mintatartó tetején helyezkedik el, s egy tengellyel kapcsolódik a mér fejhez. A tengely egy 4.5 -os félnyílásszög kúpban végz dik, így a durva mozgatást a t és a kúptengely közötti mechanikai kényszerkapcsolat határozza meg. A kúpszer kialakítás eredményeképpen létrehozott 1:12-es leosztás miatt a 0.5 mm menetemelkedés csavarmenet egy körbefordulása a t 40 µm nagyságú elmozdulását jelenti. A léptet motorral körülbelül 1 pontossággal tudjuk szabályozni a tengely elfordulását, ezáltal a durva mozgatás elméleti felbontása 100 nm. 1 A minta a nom mozgatásra szolgáló piezomozgató tetején helyezkedik el, így a pozíciója a rögzített t höz képest változtatható. A piezo három irányú mozgást tud végezni: a t irányú mellett, a minta síkjában is mozgatható. A piezomozgató 1 Természetesen a kúpon lev egyenetlenségek miatt ez a felbontás a gyakorlatban nem valósítható meg, de ezt nincs is szükségünk kihasználni, ugyanis a tapasztalatunk alapján a két mozgató tartománya megnyugtatóan átfed. 20

maximális kitérése szobah mérsékleten 9 µm, mely kitérés 4.2 K-en nagyságrendileg a tizedére csökken. A piezora kapcsolható feszültség 150 V-os tartományt fog át, mely feszültséget a feszültségzajból ered en mintegy 10 mv pontosággal tudjuk szabályozni, így a piezomozgató felbontása 0.1 nm-re becsülhet. 3.3. Mérésvezérl program A mérés vezérlése egy Visaul Basic-ben megírt program segítségével történik. A programnak több funkciót is el kell látnia, melyek közül a legfontosabbakat mutatjuk be. A kontaktus létrehozása során a kétlépcs s mozgatás miatt a program két eszközzel is kommunikál: egyrészr l a léptet motor vezérl jével az RS232 soros porton keresztül, illetve a piezomozgató vezérl jével egy National Instruments DAQ mér kártyán keresztül. (A t irányára mer leges síkban történ mozgatásáért felel s piezo csatornák az USB porton keresztül csatlakoznak a számítógéphez, hiszen ebben a síkban a mozgatás gyorsasága nem olyan kritikus tényez, mint t irányú mozgás esetén.) A kontaktuskeresés során a piezo kinyújtott állapotban van, a léptet motor pedig a tengelyt tekerve közelíti a t t a mintához. Mindeközben a program méri a kontaktus ellenállását, és ha a t és a minta közötti távolság olyan mértékben lecsökken, hogy a létrejöv alagútáram elér egy kritikus értéket, a program azonnal leállítja a motort, és visszahúzza a piezot. Ezután a kontaktuskeresésben a f szerep már a piezomozgatóé: a program egy beállított ellenállású kontaktus megtalálásáig automatikusan növeli a piezora es feszültséget, azaz a minta és a t közötti távolságot csökkenti. Ezeket az eszközöket a programban saját magunk is vezérelhetjük. Az I-V karakterisztikák meghatározása a kontaktusra es, kb. 1.5 Hz frekvenciájú háromszögjel segítségével történik. A feszültséget a már említett National Instruments DAQ mér kártyája adja ki (0-10 V), miközben a kontaktuson átfolyó áramot egy Femto gyártmányú I-V konverter rel mérjük. Az I-V konverter feszültségjelét a mér kártya fogadja, és továbbítja a programunk felé. A mérés során a program valós id ben megjeleníti az ellenállás id beli változását, segítve ezzel a kontaktus megtalálását, valamint az adott pontban felvett áramfeszültség görbét, több mérés átlagolt görbéjét is ábrázolja. Továbbá a programban beállíthatjuk a kontaktusra es háromszögjel amplitúdóját, frekvenciáját és polaritását is. 21

3.3. ábra. A mér program kezel felülete. Zajsz rés A lehet legjobb zajsz résre törekedve a rendszerben a következ megoldásokat használjuk: A mér kártya által kiadott jelet egy 1:100-as osztón keresztül vezetjük a mintára, elérve ezzel, hogy a mér kártyán megjelen zajokat is ugyanilyen arányban csökkentsük. Ezt az osztót nagyobb jelek mérésénél kiiktatjuk, hogy minél nagyobb feszültséget tudjunk elérni. A mintához lefutó vezetékek sodort érpárok, míg a piezomozgató vezetékei koaxiális kialakításúak. Továbbá a mintavezetékek dierenciális kialakításúak, szeparáltak a földelt mintatartótól, így a hálózati 50 Hz-es zaj csökkenthet. A piezokra kiadott feszültség zajsz rését Π-sz r k oldják meg, mér fejben a minta mellett nagyfrekvenciás sz r k találhatók. 2 illetve a 2 A sz r k, az I-V konverter, valamint a vezetékek ellenállása miatt a mérend pontkontaktussal sorosan egy R soros = 90 Ω ellenállás jelenik meg, melyet a mérések kiértékelésekor mindig gyelembe kell vennünk. 22

PC NI DAQ RS 232 NI DAQ USB USB 1:100 / 1:1 léptető motor piezo vezérlő z x y szűrő szűrő U (t) kúptengely 4.2 K tű minta piezo I (t) NI DAQ I/V konverter 3.4. ábra. A mérési elrendezés. 3.4. MCBJ-méréstechnika Az el z ekben megismert módszer mellett az MCBJ-technikát alkalmaztuk pontkontaktusok létrehozására. A mér rendszer felépítése nagyon hasonló a fentiekhez, a lényegi különbség a mér fejek felépítésében mutatkozik. Ahogy már említettük, e dolgozatnak nem célja, hogy a technikát részletesen ismertesse, így csak az MCBJmódszer alapötletét szeretnénk röviden összefoglalni. laprugó kúpos csavar minta piezo mozgató 3.5. ábra. Az MCBJ-mér fej rajza. A minta egy fémlapon található, mely lapot egyrészr l a kúpos csavar, másrészr l egy piezo mozgató tudja hajlítani. Az MCBJ-mérések lényege azon a tényen alapszik, hogy ha egy vezetéket lassan szakítunk el, akkor a szakadás el tti pillanatokban a szálat mindösszesen néhány atom tartja össze. Az MCBJ-technika célja, hogy a folyamatot kontrollált módon végezzük, 23

azaz a megfelel nagyságú pontkontaktus kialakulásakor a fémszál szakítását leállítsuk, és a kialakult helyzetet stabilan tudjuk tartani. Az alapötlet megvalósítása az alábbiak szerint történik. A legels lépés, hogy a vizsgálandó anyagból készült fémszálat két ragasztópötty segítségével egy fémlapra rögzítjük, majd a fémszálat a két rögzítési pont között egy penge segítségével elvékonyítjuk. Ha a lapot meghajlítjuk, a pöttyök távolodnak egymástól, melynek eredményeképpen a fémszál elszakad. A célunk az, hogy a hajlítási folyamat nagyon pontosan szabályozható legyen. Az els módszerhez hasonlóan a lap meghajlítását itt is két lépésben végezzük. A durva mozgatás során egy tengelyhez csatlakoztatott kúp nyomja a fémlap közepét, míg a nom mozgatás során egy piezomozgatóval szabályozhatjuk a fémlap szélének pozícióját. A módszerrel reprodukálhatóan létrehozhatók akár atomi méret stabil pontkontaktusok. Bár a fejezet els részében megismert módszer segítségével heterostruktúrák is vizsgálhatók, az MCBJ-technikával erre nincsen mód, ugyanis csak azonos anyagból készült elektródák által kialakított kontaktusokat tudunk létrehozni. Másrészr l viszont az MCBJ-technika nagy el nye, hogy a folyamatot kriogén vákuumban végezve a töréskor keletkez felületek tiszták maradnak, nem lépnek fel felületi szennyez dések, mely az els módszer esetén gyakorlatilag elkerülhetetlen. 24

4. fejezet Mérési eredmények Az ismertetett mérési berendezésekkel lehet ség nyílik stabil, mezoszkópikus és atomi méret kontaktusok kialakítására. Jelen fejezetben a kétfajta módszerrel elért eredményeket mutatjuk be, és bár els sorban az általunk kifejlesztett rendszerrel mért adatokra koncentrálunk, a rész végén az MCBJ-mérésekr l is szó lesz. Ezen felül az adatokat statisztikailag elemezzük, összefüggésekre világítunk rá, azonban a mérési eredmények mélyebb diszkussziójára csak az 5. fejezetben fogunk rátérni. 4.1. Az Ag-Ag 2 S-W rendszer Ahogy az elméleti bevezet ben már szó volt róla, egy Ag-Ag 2 S-fém rendszer rezisztív memóriaként, s t akár töltésvezérelt memrisztorként viselkedhet. A memória lényegét alkotó ezüst-szuld szilárd elektrolit létrehozására több módszer van, azonban egy apró trükköt felhasználva egyszer en el állíthatjuk az Ag 2 S-t. Jól ismert tény ugyanis, hogy szabad leveg n az ezüst felületén szuld réteg képz dik [35], így a legegyszer bb mód a memrisztor megalkotására, hogy a mérések megkezdése el tt egy ezüst réteget egyszer en szabad leveg re teszünk, s hagyjuk, hogy az Ag 2 S természetes úton kialakuljon. A rendszer alapjaiul szolgáló 20 nm vastagságú ezüst vékonyréteg minták vákuumpárologtatással készültek. A mérések során a létrejött Ag-Ag 2 S rétegszerkezeten wolfrám t segítségével hoztunk létre kontaktusokat. A megvalósított kontaktusok tipikus ellenállása több nagyságrendet fogott át: 10 Ω-tól egészen néhány 10 kω-ig. 1 Az adott nagyságú kontaktus megtalálása után a rendszer áram-feszültség karakterisztikáját mértük, hiszen ebb l lehet következtetni a memrisztor-eektus fellépésre. A karakterisztika felvételekor a kontaktusra es feszültséget lineárisan változtattuk (0 U max 1 Meg kell jegyeznünk, hogy bár a pontkontaktus-mér rendszer segítségével elérhet, hogy a t vel ne nyomjuk meg jelent sen a mintát, a mérések sikerét nem rontotta el, ha a t vel jelent sen megkarcoltuk a minta felületét. 25

U max 0), s közben mértük az átfolyó áramot. A mérések során pozitív feszültségnek azt tekintettük, amelynek hatására a t b l a mintába haladnak az elektronok. 4.2. Jellemz I-V karakterisztikák Az Ag-Ag 2 S-W rendszer vizsgálatakor kétfajta, lényegesen különböz tulajdonsággal rendelkez I-V karakterisztikát mutatott a rendszer (4.1. ábra). 4.1. ábra. Az Ag-Ag 2 S-W rendszeren mért áram-feszültség, és a bel le számított vezet képesség-feszültség görbék a balos (a. és c.), valamint a jobbos (b. és d.) állapotok esetén. A vezet képesség görbék esetén a 0 V környéki adatokat azért nem tüntettük fel, mert a vezet képességet az I/U hányadossal deniáltuk, mely egy numerikus szingularitáshoz vezet. Bár mindkét típusú görbe a memrisztorokra jellemz csavart hiszterézishurok karakterisztikával rendelkezik, a görbék körbejárási iránya éppen ellentétes. A 4.1. a ábra esetén az I-V görbe az óramutatójárásával megegyez, míg a 4.1. b ábra esetén az óramutató járásával ellentétes irányú körbejárással jellemezhet az I-II. tartomány által meghatározott hurkon, melyeket a továbbiakban rendre balra, illetve jobbra forgó állapotnak fogunk nevezni. A balos állapot esetén a zérus feszültség pontból, a kék egyenesen indulva a feszültséget negatív irányba növelve egy adott ponton a kontaktus átkapcsol egy kisebb vezet képesség állapotba, majd 26

a feszültség nagyságát csökkentve (piros vonal) végig a kisebb vezet képesség görbén haladunk. A második kapcsolás egy pozitív feszültség pontnál következik be, melynek eredményeképpen a kontaktus vezet képessége ismét a nagyobb értéket veszi fel. Az így eredményül kapott I-V görbe nagymértékben hasonlít az elméleti bevezet ben kiszámolt memrisztor karakterisztikára (2.7. ábra). A jobbos állapot esetén a folyamat éppen ellenkez leg játszódik le: a feszültséget növelve (negatív irányba) a rendszer kapcsolások eredményeképpen egy nagyobb vezet képesség állapotba jut el, majd a kisebb vezet képesség állapotba történ visszakapcsolás egy pozitív feszültségértéknél történik. 4.3. Az I-V görbék szelektálásának alapelvei A mérések során egy-egy kontaktus esetén folyamatosan, egymás után több I- V görbét vettünk fel, majd változtatva a t és a minta relatív pozícióját, újabb és újabb I-V karakterisztikákat mértünk. Végeredményben a sorozatok során mért összes egyedi görbe száma több mint 40 ezer volt. A görbék egy része nem értékelhet, mivel el fordult, hogy a kontaktus instabil volt például azért, mert a t elmozdult egy karakterisztika felvétele közben. A rendkívül nagyszámú adat közül a megfelel en stabil görbék szelektálása csak programozható algoritmus segítségével történhet. A feladat megvalósítására Matlab programban egy eljárást írtunk, melynek lényege a következ. El ször is egy I- V görbét két részre tudunk osztani aszerint, hogy az adott tartományon növeljük, avagy csökkentjük a feszültséget. Ennek megfelel en a továbbiakban az I-V görbe felfutó ágának hívjuk a U max U max, míg lefutó ágának az U max U max feszültségtartományt. Jelölje G + up az I-V görbe felfutó ágára a nulla feszültség körüli, pozitív tartományra illesztett egyenes meredekségét. Hasonlóan G + down a lefutó ág esetén a meredekség, illetve ugyanígy a negatív tartományokra G up és G down. A nulla körüli teljes (pozitív és negatív irányú) tartományra illesztett egyenes meredekségét pedig G up és G down jelöli. Feltételezhet, hogy egy stabil kontaktus I-V görbéjének felvételekor a nulla feszültség körüli vezet képességek megegyeznek, azaz G + up G up, valamint G + down G down. Ha ez nem teljesül, akkor a kontaktus valószín leg elmozdult. Következésképpen egy görbét akkor tekintünk stabilnak, ha mind a négy esetben a nulla feszültség körüli vezet képességek relatív változása 10%-nál kisebb, azaz G ± up/down G up/down G up/down < 0.1. (4.1) Továbbá el fordult, hogy a kapcsolási eektus nem jelent meg, a kezdeti meredekségek közel azonosak voltak. Az eektust mutató görbék kiválogatásához bevezettünk egy másik kritériumot is megkövetelve, hogy egy karakterisztika legalább 27

10%-os kapcsolási eektust mutasson, azaz a bevezetett jelölésekkel: G up G down G up + G down > 0.1. (4.2) Az összes mérési görbe közül kb. 25 ezer felelt meg a stabilitási kritériumnak, melyek közül kb. 15 ezer mutatott legalább 10%-os kapcsolási eektust. 4.4. A kontaktusméret hatása a körüljárási irányra A kontaktusméretet változtatva meggyeltük, hogy az I-V görbék körbejárása változott. A jelenség illusztrálásához egy kétdimenziós hisztogram a legmegfelel bb, melynek segítségével ábrázolható egy (G up ± G; G down ± G) vezet képességtartományba (binbe) es görbék száma. 2 Miután a mérések száma nem volt azonos a különböz vezet képesség értékek esetén, egy adott tartományba es görbék számát le kell normálni. A kiértékelés során azt a konvenciót követjük, hogy egy binbe es görbék számát az adott binhez tartozó G down ± G tartományba es összes görbe számával osztjuk le. Az eredményül kapott hisztogram a 4.2. ábrán látható. 4.2. ábra. Az I-V karakterisztikák G up és G down vezet képességeinek az eloszlása. 2 Mivel a vezet képességek több nagyságrendet változnak a különböz görbék esetén, célszer a tartományokat logaritmikusan választani. 28

A hisztogrammon könnyen azonosíthatók a forgási állapotok: az átló felett elhelyezked görbék jobbra forognak, hiszen G up > G down, míg az átló alattiak a balra forgó állapotok, ugyanis esetükben G up < G down. Az átló mentén elhelyezked fekete csík az (4.2) kritérium miatt jelenik meg, hiszen a statisztikai elemzésbe olyan görbéket nem vettünk bele, melyeknél a kapcsolás 10%-nál kisebb. A hisztogramon jól meggyelhet, hogy kb. G down > 70 G 0 esetén majdnem kizárólag csak balos állapotok jelennek meg, majd a vezet képességet csökkentve mindkét állapot el fordul. Az állítás számszer sítése céljából reprezentálja a balos állapotokat +1, a jobbos állapotokat -1, valamint legyen egy adott G down vezet képesség egy G környezetében n + a balra, míg n a jobbra forgó állapotok száma. Ekkor a forgási irányt jól jellemzi a ζ(g down ) = n + n, (4.3) n + + n függvény, mely +1-et vesz fel, ha csak balra, -1-et, ha csak jobbra forgó állapotok vannak G down környezetében, míg nullát, ha azonos súllyal szerepel a két állapot. A mérési adatokból számolt ζ(g down ) függvény látható az 4.3. ábrán logaritmikus skálán. Az eredmény az el z ábrához hasonlóan jól mutatja, hogy G up > 70 G 0 esetén a balos forgások jellemzik a karakterisztikát, valamint hogy kisebb vezet képességek esetén mindkét állapot megjelenik, bár a jobbos állapotok többségbe kerülnek. A határérték a Sharvin-formula alapján d 3 nm átmér j kontaktusnak felel meg. 1.0 0.5 0.0-0.5-1.0 1 10 100 G down (2e 2 /h) 4.3. ábra. A ζ(g down ) függvény szemléletesen mutatja, hogy nagy vezet képességek esetén csak balos forgási állapotok jelennek meg, majd kisebb vezet képességek esetén a jobbos állapotok kerülnek túlsúlyba. 29

4.5. Kapcsolási feszültség vizsgálata A kapcsolási mechanizmus megértéséhez elengedhetetlen megállapítani, hogy mekkora feszültségtartományon lépnek fel a jelenségek. Meggyeltük, hogy ha a rendszerre adott maximális feszültség egy bizonyos határérték alatt volt, a memória-eektus nem jelentkezett, mely tulajdonságot pontosan tükrözte a következ méréssorozat eredménye is. a) R down b) 1 R up 1 R (k ) 0.1 0.01 I (ma) 2 0-2 -0.4 0.0 0.4 U (V) I (ma) 6 0-6 -0.8 0.0 0.8 U (V) -10-1.2 0.0 1.2 U (V) 0.4 0.6 0.8 1.0 1.2 U max (V) 6 I (ma) 10 0 R (k ) 0.1 0.01 R down (I) R up (I) R down (II) R up (II) 0.4 0.6 0.8 1.0 1.2 U max (V) 0 4.4. ábra. (a) A kontaktusra es maximális feszültséget növelve az R up illetve R down I I (ma) (ma) -6 ellenállások közötti különbség -6-0,8jelent sen -0,8 0,0 0,0 növekedni kezd. A kis ábrák mutatják a jellemz I-V U 0,8 (V) (V) karakterisztikákat. (b) Az R up és R down ellenállások növeked (I) és csökken (II) maximális feszültség esetén is jó közelítéssel ugyanazt az utat járták be. A kontaktusra egy lassan változó amplitúdójú háromszögjel-sorozatot kapcsoltunk, s gyeltük a karakterisztika változását. Egy alacsony feszültségértékt l (U 0.35 V) indulva növeltük a kiadott jel nagyságát minden periódusban 0.02 V-tal. 3 A méréssorozat során kapott I-V görbékb l kiszámítható a felfutó és lefutó ágak nulla feszültség körüli ellenállása (R up illetve R down ), melyek nagysága a feszültség függvényében a 4.4. a ábrán látható. Meggyelhet, hogy kb. U 0.45 V-ig a két ellenállás nem különbözött egymástól, majd növelve a feszültséget mindkét ág ellenállása jelent sen változni kezdett, s az ellenállások közötti különbség több kω lett. 4 Az I-V karakterisztikák jellemz je, hogy a lefutó ág a kapcsolásig teljesen lineáris, fémes tulajdonságot mutatott, míg a felfutó ág alagút kontaktusra emlékeztet "S" alakú karakterisztikával rendelkezett. Az elért maximális amplitúdó után a háromszögjel amplitúdóját ugyanolyan lépésközzel csökkentettük (4.4. b ábra). Az R up és R down ellenállásértékek nagyjából 3 Mivel a mér rendszerünk soros ellenállását is gyelembe kell vennünk, magára a kontaktusra es feszültség nem pontosan 0.02 V-tal növekedett, hanem függött a kontaktus ellenállásától. 4 A feszültséget tovább növelve a kontaktus általában sérült. 30

hasonló módon függtek a feszültségt l ebben az esetben is, tehát az eektus jó közelítéssel reverzibilis a feszültség változtatására. A 4.5. ábra mutatja a két ellenállás változását abban az esetben, amikor a kontaktusra egy állandó amplitúdójú háromszögjelet (U 0.65 V) kapcsoltunk. A két ellenállás értéke az id során gyakorlatilag nem változott, az állapotok közötti különbség ( R 260 Ω) sokkal nagyobb volt, mint a két ellenállásérték ingadozása (δr up 5 Ω és δr down 30 Ω). 600 R down R up 400 R up R( ) 200 t R 0 0 50 100 IV görbe száma 4.5. ábra. U 0.65 V amplitúdó esetén felvett görbék kezdeti ellenállásainak változása a periódus számának függvényében. Meggyelhet, hogy a két állapot az id ben alig változik, és ráadásul R δr up, δr down. Végeredményben megállapítható, hogy a két ellenállás változását jelent sen befolyásolni tudtuk a kontaktusra es feszültséggel. Meg kell azonban jegyeznünk, hogy ilyen mérték reprodukálhatóság és hangolhatóság csak a nagyobb vezet képesség (tisztán balos) állapotok esetén gyeltünk meg, a kisebb vezet képességek esetén akár egymást követ mérések során felvett I-V görbék ellenállásai is jelent sen különböztek. A kapcsolási feszültségeket jellemz értékek bevezetéséhez tekintsük a 4.6. ábrán látható karakterisztikát, ahol a két ág kezdeti meredekségét az el z ekhez hasonlóan G up és G down jelöli. Az U up és U down kapcsolási feszültségeket a (G up + G down )/2 meredekség egyenesnek és az I-V karakterisztikának a metszéspontjaihoz tartozó feszültségértékekkel deniáljuk. 31

4 (G up +G down ) / 2 2 G up I (ma) 0 U down U up G down -2-4 -0.8-0.4 0.0 0.4 0.8 U (V) 4.6. ábra. A kapcsolási feszültségeket a (G up + G down )/2 meredekség egyenes és az I-V karakterisztika metszéspontjai deniálják. A kapcsolási feszültség és a vezet képességek közötti összefüggések tanulmányozása céljából egy kétdimenziós hisztogramot készítettünk (4.7. ábra), melynek színei illusztrálják, hogy egy adott G down vezet képesség esetén milyen gyakoriságú egy kapcsolási feszültség. 4.7. ábra. A kapcsolási feszültségek függése a vezet képességt l. Jól meggyelhet a kb. 10 G 0 felett megnyíló gap. 32

A hisztogramon érdemes meggyelni, hogy kb. 10 G 0 vezet képesség felett egy gap nyílik, azaz ezen a tartományon csak egy adott feszültség felett jelenik meg az eektus, ahogy err l már korábban részletesen szó volt. A kb. 10 G 0 -nál kisebb vezet képesség állapotok esetén a gap teljesen elt nik, a kapcsolási eektus fellépéséhez nem szükséges nagy feszültséget alkalmazni. A legvalószín bb kapcsolási feszültség viszont alig változik a vezet képesség függvényében: U up U down 0.4 0.6 V. A kapcsolási feszültségek eloszlása a 10 G 0 -nál kisebb, illetve a 70 G 0 -nál nagyobb vezet képességek esetén látható a 4.8. ábrán. A nagyobb vezet képesség esetben az eloszlások élesebbek, de a jellemz kapcsolási feszültségek megegyeznek mindkét tartományon. 500 a) U down U up 2000 b) U down U up Görbék száma 250 Görbék száma 1000 0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 1.2 U (V) 0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 1.2 U (V) 4.8. ábra. A kapcsolási feszültségek eloszlása (a) a 10 G 0 -nál kisebb, illetve (b) a 70 G 0 - nál nagyobb vezet képesség esetén. A csúcsok helye: (a) U down = 0.45 ± 0.17 V és U up = 0.44 ± 0.12 V, (b) U down = 0.52 ± 0.10 V és U up = 0.47 ± 0.08 V. A hisztogram jól mutatja a nagy vezet képességek esetén a kapcsolási feszültségekben megjelen gap-et, mely 10 G 0 alatt elt nik. 4.6. MCBJ-mérések Az MCBJ-technikával is létrehozhatók pontkontaktusok, így a kapcsolási eektusokat ezzel a módszerrel is tanulmányoztuk. Mivel az adott anyagból készült szál elszakításával a vizsgálandó kontaktust nagy vákuumban alakítottuk ki, tisztán fémes rendszereket valósítottunk meg. Ennek nagy el nye, hogy Ag 2 S-tól mentes Ag- Ag rendszert kaptunk, melyben nem várható az ionos vezetés fellépése, lehet séget nyújtva arra, hogy a fellép eektusokat elkülönítsük. A módszerrel felvettük az ún. szakítási görbék et is, azaz a vezet képesség változását a kontaktus széthúzása közben (4.9. a ábra). Meggyelhet, hogy a vezet képesség nem folytonosan, hanem ugrásszer en változott, s a mérés többszöri megismétlése során azt 33

találtuk, hogy a platók nagyjából ugyanannál a vezet képességeknél alakultak ki. Ha a vezet képesség tengelyt felosztjuk azonos méret tartományokra, és megszámoljuk, hogy egy binbe a vezet képesség görbe hány pontja esik bele, megkapjuk a vezet képesség-hisztogramot (4.9. b ábra). Ennek segítségével jellemezhet a jellegzetes platók elhelyezkedése, azaz a stabil atomi kongurációk, melyet a hisztogramban megjelen csúcsok jeleznek. A legalacsonyabb vezet képesség plató után már csak alagútáram mérhet, így a legkisebb vezet képesség csúcs felel meg az egyatomos kontaktus vezet képességének. Az ezüst rendszer esetén azt kaptuk, hogy az 1 G 0 vezet képesség konguráció a szál elszakadása el tt gyakran alakult ki. Ez egyetlen ezüst atom vezet képessége [27]. 6 5 a) 15000 b) G (2e 2 /h) 4 3 2 1 beütésszám 10000 5000 0 0.00 0.03 0.06 d (nm) 0.03 0.06 d (nm) 0.03 0.06 d (nm) 0 0 1 2 3 4 5 G (2e 2 /h) 4.9. ábra. (a) A kontaktus széthúzásakor a vezet képesség ugrásszer en változik a távolság függvényében. (b) A széthúzási görbékb l készített hisztogramon meggyelhet, hogy az 1 G 0 -s platók kialakulása a legvalószín bb. A kontaktus áram-feszültség karakterisztikáját különböz vezet képességek esetén vizsgáltuk. Az Ag-Ag rendszeren is meggyeltünk kapcsolási eektusokat, melyekre mutat két jellemz példát a 4.10. ábra. A kisebb vezet képesség (4.10. a ábra) görbéhez hasonló karakterisztikákat gyakran láttunk az Ag-Ag 2 S-W rendszeren, viszont a nagyobb vezet képesség görbe, mely az Ag-Ag rendszer esetén gyakran el fordult, az els összeállítás esetén nem volt jellemz. Meg kell jegyezni, hogy az MCBJ-mérések során nincs kitüntetett irány, mely abban is tükröz dött, hogy a balos, illetve a jobbos körbejárási iránnyal rendelkez görbék száma nagyjából megegyezett. Így egy konvenciót követve deniáltuk a feszültségek el jelét, melyhez a mérések során végig ragaszkodtunk. Ennek megfelel en a G up és G down megválasztása is önkényes, tehát az els módszer körbejárási irányaival nem hasonlíthatók össze az itt felvett görbék. 34

0.4 a) 4 b) 0.2 2 I (ma) 0.0 I (ma) 0-0.2-0.4-1.0-0.5 0.0 0.5 1.0 U (V) -2-4 -0.6-0.3 0.0 0.3 0.6 U (V) 4.10. ábra. Az Ag-Ag rendszer mért két jellemz I-V karakterisztika. A legjelent sebb különbség viszont, hogy az Ag-Ag 2 S-W réteg tipikus görbéje (4.1. a ábra), mely a nagy vezet képesség, nagy kapcsolási eektust mutató, tisztán balos állapot volt, az Ag-Ag rendszeren abszolút nem jelent meg. A meggyelést pontosan illusztrálja az Ag-Ag rendszer két, kezdeti vezet képességének el fordulási gyakoriságából készült hisztogram (a 4.2. ábrához hasonlóan). A hisztogram a (4.1) kritériumnak megfelel, legalább 5%-os kapcsolási eektussal rendelkez, kb. 800 egyedi görbe alapján készült. A hisztogramon mind a kétfajta körbejárási irány el fordul, viszont, ahogy már említettük, a nagy vezet képesség kontaktusok esetén nem látszik kapcsolási eektus. 4.11. ábra. Az MCBJ-mérések során kapott I-V karakterisztikák G up és G down vezet képességeinek az eloszlása. Érdemes meggyelni, hogy a 4.2. ábrához képest a nagy vezet képességek esetén kapcsolás nem gyelhet meg. 35

Az MCBJ-méréseket arannyal, valamint platinával elvégezve hasonló eredményeket kaptunk, melyekre mutat néhány példát a 4.12. ábra. 0.8 a) 0.4 b) 0.4 0.2 I (ma) 0.0 I (ma) 0.0-0.4-0.2-0.8-0.4-1.5-1.0-0.5 0.0 0.5 1.0 1.5 U (V) -0.8-0.4 0.0 0.4 0.8 U (V) 4.12. ábra. MCBJ-technikával mért kapcsolási eektusok (a) tiszta arany, valamint (b) tiszta platina elektródák esetén. 4.7. A vezet képesség-változások hisztogramja Az Ag-Ag 2 S-W rendszerhez visszakanyarodva, a 4.1. d ábrán látható karakterisztikán meggyelhet, hogy a kapcsolási folyamat nem folytonosan történt, hanem bizonyos diszkrét vezet képesség állapotokon keresztül jutott el a rendszer az egyik állapotából a másikba. A jelenség a kis vezet képesség állapotok esetén volt meggyelhet, melyre néhány további példát mutat a 4.13. ábra. A vezet képességfeszültség görbén megjelen jellegzetes lépcs k nagy mértékben hasonlítanak az MCBJmérések szakítási görbéire (4.9. ábra). 6 6 5 5 G (2e 2 /h) 4 3 2 1 4 3 2 1 G (2e 2 /h) 0 0 0,0 0,4 0,8 U (V) 0,0 0,3 0,6 U (V) 0,0 0,3 0,6 U (V) 0,0 0,3 0,6 U (V) 0,0 0,2 0,4 0,6 U (V) 4.13. ábra. A pontkontaktusra es feszültség nagyságát növelve (negatív irányba) a rendszer vezet képessége diszkrét értékekkel változik. Az ábrákon a vezet képesség változás nagysága látható, melyet úgy kaptunk, hogy az I-V görbe kapcsolás el tti tartományára illesztett egyenes meredekségét levontuk a vezet képesség értékekb l. 36

Érdemes megvizsgálni, hogy a vezet képesség karakterisztikán megjelen ugrások milyen jellegzetes értékeket vesznek fel. Ehhez az el z ekhez hasonlóan célszer hisztogramot számolni a vezet képesség értékekb l. Azonban a hisztogram készítése egy nehéz technikai kérdést vet fel. A szakítási görbék felvételekor ugyanis van egy minden görbére jól deniált alapvonalunk, a nulla vezet képesség, így az egyedi görbékb l készült hisztogramok egyszer en összeadhatók. A kapcsolási görbék esetén viszont nincs egy általános alapvonalunk, így az egyedi hisztogramokat el kell csúsztatni, hogy összeadhassuk ket. 5 Az eltolás mértéke kritikus a helyes hisztogram elkészítéséhez, melynek meghatározására a következ módszert alkalmaztuk. El ször a vezet képességet két részre osztottuk (fel és lefutó ágra), s a két részt teljesen külön kezeltük. A mérések dönt többségében a lépcs k az ágak csak egy oldalán jelentek meg, amikor is a feszültség nagyságát növeltük, így elegend a továbbiakban csak ezzel a tartománnyal foglalkozni. 6 A vezet képességb l el ször egy nagyobb, 0.25 G 0 -s binméretet használva készítettünk egy hisztogramot, melynek el nye, hogy a vezet képességen megjelen zajt átlagolja. A simább görbén általában csak az ugrásoknak megfelel csúcsok jelentek meg. Feltételezhet, hogy az alapvonal egy jelent s hosszúságú egyenes a vezet képesség-feszültség görbén, így a hisztogramban egy nagy csúcsot eredményez. Az eljárás során azt a legkisebb vezet képesség csúcsot tekintettük az alapvonal keresett környezetének, melynek nagysága egy el re deniált értéknél nagyobbat vett fel. 7 Miután megtaláltuk a feltételeknek megfelel csúcsot, egy kisebb (0.05 G 0 ) binméretet használva készítettünk egy második hisztogramot, melynek segítségével az alapvonal pontos helyzete határozható meg. Ugyanis az els hisztogramon megjelen csúcs kezd és végpontját megfeleltetve a második hisztogram megfelel pontjainak, az így kapott tartományon belül pontosabban kiszámítható a csúcs várhatóértéke, melyet a hisztogram alapvonalának tekintettük. Végezetül a hisztogramban az alapvonal körüli csúcs járulékát levontuk, hiszen a hisztogrammal az ugrások nagyságát akartuk jellemezni. 8 Az eljárás lehet séget nyújt arra is, hogy kisz rjük a nem megfelel görbéket, ugyanis ha az alapvonalhoz tartozó csúcs szélesebb volt, mint 1 G 0, akkor nem vettük gyelembe a járulékát a hisztogramban. A hisztogram készítésekor azokat a görbéket vettük gyelembe, melyekre teljesül a (4.1) stabilitási feltétel, a kezdeti vezet képességeikre G up, G down < 10 G 0, valamint a kapcsolási eektus G up G down > 0.2 G 0. A feltételeknek eleget tev, kb. 2500 görbéb l készült a 4.14. ábrán látható hisztogram. Jól meggyelhet, hogy a lépcs k 1 G 0 körül gyakran fordultak el. 5 Az alapvonal helyzete mérésr l mérésre változik az adott atomi kongurációtól függ en. 6 A megfelel tartományok 500-500 pontból álltak, melyek közül a nulla körüli 50 pontot nem vettük gyelembe a hányadosképzés során megjelen numerikus szingularitás miatt. 7 A határérték 35 pont volt. 8 Azaz a csúcs végpontjáig a hisztogram értéke nulla volt. 37

down up gyakoriság 0 1 2 3 4 5 G (2e 2 /h) 4.14. ábra. A vezet képesség ugrások eloszlása a felfutó és lefutó ágakra. 38

5. fejezet Mérési eredmények értelmezése A kísérleti eredmények részletezése során bemutattuk, hogy a vizsgált atomi, illetve mezoszkópikus kontaktusokban kapcsolási eektusok léptek fel. Az eredmények egyértelm en arra utalnak, hogy a kontaktus méretét változtatva két különböz eektus állt a kapcsolási folyamatok hátterében, ugyanis az alábbi f bb tulajdonságokat gyeltük meg: Az Ag-Ag 2 S-W rendszerben kétféle kapcsolási irány jelent meg, melyeket a görbék körbejárási irányai szerint balos (G down > G up ), illetve jobbos (G up > G down ) állapotnak neveztünk el. A kb. 70 G 0 -nál nagyobb vezet képesség állapotok esetén csak tisztán balos állapotok fordultak el, míg a kisebb vezet képességek esetén mindkét kapcsolási irány nagyjából azonos súllyal lépett fel. A nagy vezet képesség állapotok esetén az eektus nagysága reverzibilisen hangolható volt a feszültség változtatásával, míg a kis vezet képességek esetén az egymásután mért egyedi görbék sem reprodukáltak. Az Ag-Ag 2 S-W esetén a nagyobb kontaktusoknál azt találtuk, hogy egy jól deniált határértéknél nagyobb feszültség szükséges az eektus fellépéséhez, míg a kisebb kontaktusoknál a küszöbérték elt nt. A kis kontaktusok esetén a kapcsolás diszkrét vezet képesség-ugrások során történt, mely lépések egyetlen ezüst atom vezet képességének nagyságrendjébe estek. Az MCBJ-mérések megmutatták, hogy Ag 2 S-tól mentes, tiszta rendszeren a nagyvezet képesség, tisztán balos állapotok nem léptek fel, de a kisebb vezet képességek esetén a kapcsolási jelenség nem t nt el. 39

A kis vezet képesség kapcsolásokat más anyagokon, aranyon és platinán is meggyeltünk. Az alábbiakban megmutatjuk, hogy a nagy vezet képesség kontaktusok esetén az ionos vezetés, a kisebb kontaktusok esetén az elektromigráció felel s az ellenállásváltozásért. 5.1. Nagy vezet képesség állapotok A kb. 70 G 0 -nál nagyobb vezet képesség kontaktusok áram-feszültség karakterisztikája jellegzetes alakot mutat a kontaktus méretét l és az alkalmazott feszültség nagyságától függetlenül. Ezt jól bizonyítja, hogy egy egyszer skálatranszformációval, az egyedi görbék feszültség-, illetve áramértékei összeskálázhatóak egyetlen általános görbére. 5.1. ábra. A skálatranszformáció során a vezet képességeket, illetve a feszültségértékeket lineárisan transzformáljuk. A transzformáció során az alapvet cél a görbék tipikus alakjának a meghatározása, így el ször a karakterisztikákat úgy skálázzuk össze, hogy minden görbe kezdeti meredeksége a felfutó és lefutó ágra külön-külön ugyanakkora legyen (5.1). E transzformációt lineárisnak választva, az eredeti görbe G down és G up meredekségéb l a transzformált G down és G up értékek állíthatóak el : G down = a G down + b, G up = a G up + b. (5.1a) (5.1b) 40

A transzformáció eredményeképpen nyert görbék meredeksége akkor egyezik, meg ha minden görbére külön-külön úgy választjuk meg az a és b értékét, hogy G up = 1, valamint Gdown = 2 legyen. A két változót ismerve az áramértékek könnyen átskálazhatók: Ĩ = a I + b U. (5.2) A görbék feszültségtengelyének skálázása során pedig megköveteljük, hogy a transzformált karakterisztikákra a kapcsolási feszültségek közötti különbségek megegyezzenek (Ũup Ũdown = 2), azaz a feszültségértékek skálázása: Ũ = U 2 U up U down. (5.3) A transzformációval kapott egyedi görbékb l készült kétdimenziós hisztogram az 5.2. a ábrán látható. Megállapítható, hogy a skálázott görbék valóban egy általános karakterisztikát rajzolnak ki, mely magyarázható az ionos vezetéssel. Bár ezen a mérettartományon nem alkalmazható az elméleti bevezet ben alkalmazott klasszikus modell, mégis a feszültség hatására kialakuló homogén ezüst területekre gondolhatunk úgy, mint valamilyen ezüst csatornák ra. a) b) II. IV. W Ag S 2 Ag I. IV. I. W Ag S 2 Ag W Ag S 2 Ag III. III. W Ag S 2 Ag II. 5.2. ábra. (a) A 70 G 0 és 300 G 0 közötti vezet képességgel rendelkez, stabil, legalább 10%-os kapcsolási eektust mutató, kb. 3500 skálázott görbe eloszlása az I-V síkon. (b) Az Ag-Ag 2 S-W rendszerben megjelen ionos vezetés pontosan magyarázza az általános görbe alakját. Induljunk az 5.2. a ábrán a nulla feszültség pontból, s tegyük fel, hogy a kezdeti állapotban az ion csatornák nincsenek jelen (vagy legfeljebb a számuk relatíve kevés). Ekkor a t és az ezüst réteg között egy Ag 2 S szigetel réteg található. Ha a feszültséget pozitív irányba növeljük (I. tartomány), az elektronok a t b l a mintába mozognak, de az Ag + mozgása egy küszöbfeszültség eléréséig nem jelent s. A rendszer így eleinte 41