Az atomerımővi kiégett üzemanyag hosszú felezési idejő komponenseinek transzmutációja

Az atomerımővi kiégett üzemanyag hosszú felezési idejő komponenseinek transzmutációja Fehér Sándor Budapesti Mőszaki és Gazdaságtudományi Egyetem Nukleáris Technikai Intézet fehers@reak.bme.hu 1. Bevezetés Több mint 10 5 reaktor-üzemév tapasztalattal a háta mögött a nukleáris energiatermelés ma már fejlett és kiforrott technológiának számít, amely a világ villamosenergia-termelésének igen jelentıs hányadát adja. 2008 márciusában 439 atomerımővi blokk üzemelt a világon 372 GW(e) beépített villamos teljesítıképességgel, és további 35 blokk állt építés alatt [1]. Az atomenergia részesedése a világ villamosenergia-termelésben immár két évtizede 16-17% körül mozog, ami azt jelenti, hogy a nukleáris energiatermelés fejlıdése az elmúlt 20 évben nagyjából lépést tartott a globális villamosenergia-termelés növekedési ütemével [2]. Az Éghajlat-változási Kormányközi Testület (Intergovernmental Panel on Climate Change - IPCC) elırejelzése szerint 2050-re a világ villamosenergia-igénye várhatóan a jelenleginek mintegy háromszorosára növekszik. Joggal feltételezhetı, hogy ennek a hatalmas igénynek a kielégítésében az atomenergia is jelentıs szerepet kap. Ahhoz azonban, hogy a nukleáris energiatermelés részesedése a jövıben is legalább a jelenlegi arányú maradhasson, a következı négy komoly kihívással kell szembenéznie: a gazdasági versenyképesség javítása, az egyre szigorúbb biztonsági követelmények kielégítése, a fenntartható fejlıdés kritériumainak teljesítése, és a társadalmi elfogadottság növelése. Az utóbbi két feltétel teljesítéséhez mindenekelıtt a nukleáris hasadóanyag-készletek hasznosítási hatásfokának jelentıs emelésére és a reaktorokban keletkezı hosszú felezési idejő radioaktív melléktermékek eliminálására vagy a bioszférától való biztonságos elszigetelésének megoldására van szükség. A jelenlegi technológiai fejlıdési trendek arra utalnak, hogy ezt a két célkitőzést (azaz a hasznosítási hatásfok emelését és a hulladékprobléma megoldását) csak kapcsoltan, a nukleáris üzemanyagciklus zárásával és ennek keretében a hosszú élettartamú radioaktív hulladékok rövidebb felezési idejő vagy stabil nuklidokká történı átalakításával (transzmutálásával) lehet megvalósítani. Ebben a tanulmányban a transzmutáció fizikai alapjait, megvalósítási lehetıségeit és az e területen folyó nemzetközi kutatómunkát tekintjük át röviden. A témának a világban megfigyelhetı nukleáris reneszánsz -on túl az ad aktualitást, hogy valószínőleg rövidesen napirendre kerül az új hazai atomerımővi blokkok létesítésének kérdése. Habár a jövıben épülı új reaktorok kiégett üzemanyagának végleges elhelyezésére vagy nemzetközi keretekben megvalósuló újrafeldolgozására csak évtizedekkel a reaktorok indulása után kerül sor, a blokkok létesítésére vonatkozó döntés elıkészítéséhez érdemes már most kidolgozni a kiégett üzemanyag és a nagyaktivitású hulladék kezelésének hosszú távú stratégiáját. Tanulmányunkkal ennek a feladatnak a körültekintı megoldásához is szeretnénk segítséget nyújtani. 1

2. A transzmutáció célja Az elmúlt ötven évben az atomerımővi kiégett üzemanyag újrafeldolgozásának (reprocesszálásának) legfontosabb indítéka a főtıelemekben található el nem használt urán és a keletkezett plutónium visszanyerése volt azzal a céllal, hogy az uránt és a plutóniumot újból reaktorok üzemanyagaként lehessen felhasználni 1. A kiégett főtıelemek újrafeldolgozását az is motiválta, hogy alkalmazásával nagymértékben csökkenthetı a végleges elhelyezésre kerülı nagyaktivitású radioaktív hulladék térfogata és tömege. Ráadásul, az így elıálló kisebb térfogatú hulladéknak a radioaktív bomlásból eredı hıtermelése 100 év után jóval gyorsabban csökken, mint az érintetlen (újra fel nem dolgozott) kiégett főtıelemeké. Az újrafeldolgozás az elmúlt évtizedekben több európai országban, továbbá Oroszországban és Japánban is a kormányzat által támogatott gyakorlattá vált. Az utóbbi másfél évtizedben jelentısen megnıtt az érdeklıdés az olyan újrafeldolgozási technikák iránt, amelyek a kiégett főtıelembıl az urán és a plutónium leválasztásán túl lehetıvé teszik különféle elemek vagy elemcsoportok szeparálást (partícionálását) is. A partícionálási módszerek iránti érdeklıdés megélénkülése egyértelmően a transzmutáció kutatásának ugyanebben az idıszakban tapasztalt fellendüléséhez köthetı. A partícionálás ugyanis elıfeltétele a transzmutációnak, azaz a hosszú felezési idejő radionuklidok neutronbesugárzással történı, rövidebb felezési idejő vagy stabil nukliddá történı átalakításának. A két kapcsolódó technológiát (partícionálás és transzmutáció) P/T-technológiának is nevezik. A transzmutáció célja a jövı generációkat terhelı radiológiai kockázatok mérséklése a végleges elhelyezésre kerülı radioaktív hulladékban található hosszú felezési idejő nuklidok arányának drasztikus csökkentése útján. Hangsúlyozni kell, hogy a P/T-technológia nem jelent alternatívát a radioaktív hulladékok végleges elhelyezésével szemben, csak annak kiegészítésére szolgál. Alkalmazása jelentısen csökkentheti a végleges elhelyezésre kerülı hulladék mennyiségét és annak lebomlási idejét. Ezzel elısegítheti a geológiai tárolók gazdaságosabb kihasználását és a jellemzı felezési idı csökkentésén keresztül növelheti a végleges tárolás biztonságát. 3. A transzmutáció indokai Habár néhány országban már ma is bevett gyakorlat a kiégett nukleáris üzemanyagban található plutónium kisebb-nagyobb mértékő recirkuláltatása, napjainkban még világszerte a nyitott üzemanyagciklus, azaz a nukleáris üzemanyag egyszeri felhasználása a jellemzı. Ennek az üzemanyag-stratégiának megfelelıen a reaktorból kivett kiégett üzemanyag átmeneti tárolóban való több évtizedes (tipikusan minimum 50 éves) hőtés után végleges tárolóba kerül. A végleges tárolók mőszaki megoldása a legtöbb országban még nyitott kérdés. A kutatás és tervezés három országban: Finnországban, Svédországban és az USAban jutott a legmesszebbre. Mindhárom országban mély-geológiai tárolásban gondolkodnak. A fı különbség az, hogy míg az amerikai tároló a talajvíz szintje fölött helyezkedik el, és ennélfogva száraz marad, addig a közös skandináv elképzelés a víznek a tárolóba való bejutásával is számol. A tároló integritásának millió évre vagy még hosszabb idıre való garantálása bonyolult mérnöki kérdéseket vet fel. A jelenlegi technológiák alapján jó okunk van feltételezni, hogy a kiégett üzemanyag tárolásából eredı, a bioszférát érı dózis alatta marad a természetes radioaktív háttérsugárzásból származó dózisnak. Vannak azonban olyan feltételezések és aggodalmak, amelyek szerint a tárolókból jelentıs mennyiségő radioaktivitás is kikerülhet a környezetbe. Egy OECD tanulmány szerint a legnagyobb kockázatot a tárolóba való 1 A kiégett üzemanyag újrafeldolgozása feltétele az üzemanyagciklus zárásának, amellyel az uránban rejlı energetikai potenciálnak a mai nyitott üzemanyagciklusra jellemzı szők fél százalékos hasznosítási hatásfoka akár két nagyságrenddel is megemelhetı. 2

szándékos vagy véletlen emberi behatolás jelenti [3]. Más, kisebb valószínőségő eseményeket mint például egy esetleges meteor-becsapódást nehéz tervezési alapként figyelembe venni. A tárolók tervezésénél a legfıbb gondot az emberi mértékkel mérve beláthatatlanul hosszú (többszázezer éves) idıtávlat jelenti. Ha a tároló integritását rövidebb idıre kellene garantálni, ez lényegesen egyszerősítené a megoldandó mérnöki problémákat. A kiégett üzemanyagban egyébként mindössze néhány olyan izotóp található, amely valóban hosszú felezési idejő. A hosszú távú radiológiai kockázatot elsısorban az uránnál nagyobb rendszámú transzurán elemek okozzák. Ezek azonban neutron-besugárzással elhasíthatók, és ezáltal összességében sokkal rövidebb felezési idejő nuklidokká (hasadási termékekké) transzmutálhatók. A transzuránok elhasítása tehát egy olyan megoldást jelent, amellyel jelentısen csökkenthetı a radioaktív hulladékok kérdésének idıtávlata. 4. Transzmutálandó anyagok Napjainkban a legelterjedtebben használt nukleáris üzemanyag az urándioxid 2 (UO 2 ). Az 235 U izotópban 4-5%-ra dúsított uránnal 50 MWnap/kg kiégettségi szint is elérhetı. A kezdetben tiszta urándioxidból álló üzemanyag a besugárzási idıszak végére jelentısen átalakul, a benne található sokféle izotóp három nuklidcsoportba sorolható: (1) az uránizotópok, (2) a transzuránok (plutónium és másodlagos aktinidák) és (3) a hasadási termékek csoportjába. Egy ma üzemelı tipikus nyomottvizes reaktor 33 MWnap/kg kiégettségő üzemanyagának jellemzı összetételét az 1. táblázatban foglaltuk össze. A fı komponensek arányát grafikusan az 1. ábra szemlélteti. 1. táblázat. Tipikus nyomottvizes reaktor kiégett üzemanyagának összetétele [4] (kiégettség: 33 MWnap/t, pihentetés: 10 év, összes tömeg: 1 t) Urán és plutónium Másodlagos aktinidák Hosszú felezési idejő hasadási termékek Rövid felezési idejő hasadási termékek Stabil izotópok 955,4 kg U 0,5 kg 237 Np 0,2 kg 129 I 1,0 kg 137 Cs 10,1 kg lantanida 8,5 kg Pu 0,6 kg Am 0,8 kg 99 Tc 0,7 kg 0,02 kg Cm 0,7 kg 93 Zr 0,3 kg 135 Cs 90 Sr 21,8 kg egyéb 2 Valószínő, hogy az új hazai atomerımővi blokk(ok) is urándioxiddal fog(nak) majd üzemelni. 3

95% urán 1% plutónium 3,2% stabil hasadási termék 0,1% másodlagos 0,9% radioaktív aktinidák hasadási termék 1. ábra. 33 MWnap/kg kiégettségő PWR üzemanyag összetétele 93% urán 4,5% stabil hasadási termék 0,16% másodlagos 1,3% radioaktív aktinidák hasadási termék 1,2% plutónium 2. ábra. 50 MWnap/kg kiégettségő PWR üzemanyag összetétele Látható, hogy a kiégett üzemanyag tömegének 95%-át a maradék urán teszi ki. Ennek 235 U tartalma közelítıleg 1%, azaz magasabb, mint a természetes uráné. A besugárzás során az 238 U izotóp tömege is számottevıen, mintegy 2%-kal csökken. Az 238 U magok fogyását azonban elsısorban nem a hasadás, hanem a neutronbefogás okozza, amely után a képzıdött 239 U mag két egymást követı béta-bomlással elıbb 239 Np, majd 239 Pu nukliddá alakul. A 239 Pu izotóp termikus spektrumban is hasadóképes, ennélfogva jelentısen hozzájárul a reaktorban bekövetkezı hasadások számához, különösen a reaktorban régóta bennlévı üzemanyag esetében 3. Ugyanakkor a 239 Pu mag neutronbefogása nem minden esetben vezet hasadásra, az 3 Például a paksi reaktorokban negyedik kampányukat töltı kazettákban a kampány második felében már több plutóniumhasadás történik, mint uránhasadás. 4

abszorpcióval a magok egy része 240 Pu izotóppá alakul, további neutronbefogások pedig még nagyobb tömegszámú plutónium-izotópokat, illetve béta-bomlásokon keresztül magasabb rendszámú transzuránokat (amerícium-, kőrium-izotópokat) hoznak létre. Egy tipikus nyomottvizes reaktorban keletkezı transzurán izotópok jellemzı mennyiségét és felezési idejét a 2. táblázatban győjtöttük össze. A 3. táblázatban arra vonatkozó adatok találhatók, hogy a kiégetés növelése vagy MOX üzemanyag alkalmazása milyen mértékben emeli a másodlagos aktinidák mennyiségét. Egy 50 MWnap/kg kiégettségő tipikus PWR üzemanyag összetétele grafikusan a 2. ábrán látható. 2. táblázat. Nyomottvizes reaktorban keletkezı közepes és hosszú felezési idejő aktinida izotópok fı jellemzıi [5, 7, 10] Izotóp Termelt mennyiség (1) (kg/gw(e) év) Felezési idı (év) 233 U 1,59 10 5 Bomlási mód 235 U 7,04 10 8 α 236 U 2,34 10 7 238 U 4,47 10 9 α 237 Np 15,6 2,14 10 6 α 238 Pu 7,46 87,7 α, sf 239 Pu 125,3 24,3 10 3 α 240 Pu 60,8 6,56 10 3 α, sf 241 Pu 26,3 13,2 α,β 242 Pu 17,6 3,74 10 5 α, sf 241 Am 9,3 433 α 242 Am 0,004 β 242m Am 0,016 141 α 243 Am 3,5 7,36 10 3 α 243 Cm 0,012 30 α, sf 244 Cm 1,557 18,10 α, sf 245 Cm 0,075 8,50 10 3 α, sf 246 Cm 0,1 4,73 10 3 α, sf (1) UO 2 üzemanyag, 45-50 MWnap/kg kiégetés, 5 év hőtés után. (Csak a jelentısebb mennyiségek vannak feltüntetve.) 3. táblázat. Másodlagos aktinidák keletkezése tipikus nyomottvizes reaktorban különféle feltételek mellett [4] Reaktortípus PWR PWR PWR PWR Üzemanyagtípus UO 2 UO 2 MOX MOX Kiégetési szint (MWnap/kg) 33 60 33 60 Pihentetési idı (év) 5 5 3 3 Másodlagos aktinidák tömege (kg/gw(e) év) 22,2 26,3 77,9 78 5

A harmadik nuklidcsoportot a hasadási termékek alkotják, amelyek a kiégettségi szinttıl függıen 3-5%-át teszik ki a kiégett üzemanyag tömegének. Egy tipikus nyomottvizes reaktorban keletkezı hasadási termékek jellemzı mennyiségét és felezési idejét a 4. táblázat tartalmazza. A hasadási termékek felezési ideje egészében véve jóval rövidebb, mint a transzuránoké. Következésképp, a kiégett főtıelemek reaktorból való eltávolítását követıen az üzemanyag aktivitását és az ezzel összefüggı radiológiai kockázatát elsısorban a hasadási termékek határozzák meg. Ugyancsak ebbıl következik, hogy a kirakást követı elsı évtizedekben a kiégett üzemanyag hıtermeléséért is túlnyomórészt a hasadási termékek felelısek. A 4. táblázatból látható, hogy mindössze néhány olyan nagyobb keletkezési gyakoriságú hasadási termék van, amelynek felezési ideje meghaladja a százezer évet (közülük a legjelentısebb a 99 Tc és a 129 I). Két nuklid, a 137 Cs és a 90 Sr a közepes felezési idejő kategóriába tartozik 30,17 és 28,64 év felezési idıvel. A kiégett üzemanyagból származó, tárolásra kerülı radioaktív hulladék hıtermelésének döntı hányadát ezek a nuklidok adják az elsı százéves idıszakban. Ezt követıen a hıtermelésért egyre inkább a hosszabb felezési idejő aktinidák lesznek felelısek. A 137 Cs és a 90 Sr elbomlása után (azaz a kiégett üzemanyag reaktorból való végleges eltávolítását követı két-háromszáz év után) a radiológiai kockázat egyértelmően a transzuránokhoz köthetı. Ekkor már a hulladék hıtermelése lényegében elhanyagolható a kezdeti idıszak hıtermeléséhez képest. 4. táblázat. Nyomottvizes reaktorban keletkezı közepes és hosszú felezési idejő hasadási termékek fı jellemzıi [5, 7, 10] Izotóp Termelt mennyiség (1) (kg/gw(e) év) Felezési idı (év) Bomlási mód 79 Se 0,158 6,5 10 4 β 85 Kr 0,75 10,76 β 90 Sr 15,3 28,6 β 93 Zr 1,5 10 6 β 94 Nb 2,0 10 4 β 99 Tc 26,6 2,1 10 5 β 107 Pd 7,0 10 6 β 113m Cd 13,6 β 126 Sn 0,69 1,0 10 5 β 129 I 5,8 1,7 10 7 β 135 Cs 12,5 2,3 10 6 β 137 Cs 35,8 30,2 β 151 Sm 87 β 59 Ni 7,5 10 4 ΕC 63 Ni 92,1 β (1) UO 2 üzemanyag, 45-50 MWnap/kg kiégetés, 5 év hőtés után. (Csak a jelentısebb mennyiségek vannak feltüntetve.) 6

5. Radiotoxicitás A radioaktív hulladékok által okozott radiológiai kockázat mértéke és idıbeli alakulása számos tényezı (a radioaktív hulladékok izotóp-összetétele és aktivitása, a sugárzás fajtája és egyéb jellemzıi, a hulladékkezelés és -tárolás módja, a sugárforrás és a bioszféra közötti terjedés feltételei, a radioizotópok mobilitása stb.) függvénye. A kockázat mértékét különbözı mennyiségek segítségével mérhetjük. A szakirodalomban legelterjedtebben a radiotoxicitást használják. A radiotoxicitás a tárolóból kiszabadulás esetén várható sugárterhelést jelenti. Ennek egysége lehet Sv/g vagy Sv/kg, ha az adott izotóp, vagy a teljes hulladék tömegére vonatkoztatunk, de lehet Sv/(GW(e) év) is, ha a dózist arra a villamosenergia-mennyiségre vetítjük, amelynek megtermelése során a hulladék keletkezett. Az így definiált radiotoxicitás: Θ D = (t) A (t)dcf, (1) i i i ahol A i (t) az i-edik izotóp aktivitása (Bq), DCF i pedig az i-edik izotópra vonatkozó dóziskonverziós faktor (Sv/Bq), amely megadja, hogy egy bizonyos izotópból egységnyi aktivitás felvétele mekkora dózist okoz. Értékeit illusztráció céljából a hosszú távú tárolás szempontjából fontos izotópokra a 4. táblázat mutatja. A táblázatból látható, hogy egy adott nuklid esetében a lenyelési és a belélegzési dózis különbözik egymástól. Különösen szembetőnı az eltérés az aktinidák körében, ahol a belélegzési dózis közelítıleg kétszázszor (esetenként még ennél is többször) nagyobb a lenyelési dózisnál. Tekintettel azonban arra, hogy a radioaktív hulladékból származó nuklidok lenyelése valószínőbb, mint a belélegzésük (és hosszútávon ez a tendencia még inkább érvényesül), a továbbiakban a különféle nuklidok radiotoxicitásának összevetéséhez a lenyelési dózist használjuk. Az 5. táblázatból az is látszik, hogy a transzuránok dóziskonverziós tényezıje összességében jóval meghaladja a legfontosabb hasadási termékekét. Ez alól a két legjelentısebb kivétel a 241 Pu és a 242 Cm, amelyek lenyelve viszonylag kisebb károsodást okoznak az emberi szervezetben. Van azonban egy kivétel a hasadási termékek között is: ez a 129 I, amely jóval nagyobb kockázatot jelent a többi hasadási terméknél, annak következtében, hogy képes a pajzsmirigyben felhalmozódni. Az (1) definíció alapján nyilvánvaló, hogy a tárolt radioaktív hulladék radiotoxicitása függ a hulladék izotóp-összetételétıl. Megállapítható a természetes urán radiotoxicitása is. Tekintettel a 235 U és 238 U igen hosszú felezési idejére (ld. 2. táblázat), a természetes urán radiotoxicitása kicsi, s jó közelítéssel több millió éves távlatban is állandónak tekinthetı. Mivel az atomreaktor üzemanyagában felhalmozódó radioizotópok gyakorlatilag kivétel nélkül az uránból keletkeznek, a reaktorban történt radiotoxicitás-emelkedés jellemzésére gyakran használják a kiégett üzemanyagban található radioizotópok együttes radiotoxicitásának és az üzemanyag elıállításához szükséges uránmennyiség radiotoxicitásának az arányát. Ezt az arányt nevezik relatív radiotoxicitásnak: Θ D ( t) Θ rel, D ( t) =, (2) Θ ( t) D, U ahol Θ D (t) a radioaktív hulladék (1) szerint meghatározott radiotoxicitása, Θ D,U (t) pedig ugyanez a természetes uránra. Mivel az utóbbi mennyiség néhány millió éves távlatban közelítıleg állandónak vehetı, ezért a (2) így is írható: Θ rel, D (t) const Θ D(t) = const Ai(t)DCFi. (3) i 7

5. táblázat. A kiégett nukleáris üzemanyagban található fontosabb izotópok dóziskonverziós tényezıje (lenyelésre és belélegzésre) az ICRP 72 (1996) ajánlásának megfelelıen Nuklid Transzuránok Dóziskonverziós tényezı (nsv/bq) Lenyelés Belégzés 237 Np 110 23000 238 Pu 230 46000 239 Pu 250 50000 240 Pu 250 50000 241 Pu 4,8 900 242 Pu 240 48000 241 Am 200 42000 242m Am 190 37000 243 Am 200 41000 242 Cm 12 5200 243 Cm 150 31000 244 Cm 120 27000 245 Cm 210 42000 Nuklid Hasadási termékek Dóziskonverziós tényezı (nsv/bq) Lenyelés Belégzés 79 Se 2,9 2,6 90 Sr 28 36 93 Zr 1,1 10 99 Tc 0,64 4 107 Pd 0,037 0,085 126 Sn 4,7 28 129 I 110 15 135 Cs 2 3,1 137 Cs 13 9,7 A 3. ábrán a paksi atomerımőbıl származó 42 MWnap/kg szintig kiégetett üzemanyag radiotoxicitásának idıbeli alakulása látható [8]. A görbék lefutása jó egyezést mutat a szakirodalomban található hasonló számítások eredményeivel, és az abból meghatározható lecsengési idıkkel [4,6]. A 3. ábrán megfigyelhetı, hogy az elsı száz-százötven évben a hasadási termékekbıl eredı radiotoxicitás szintje nagyságrendileg megegyezik a transzuránok (plutónium + másodlagos aktinidák) radiotoxicitási szintjével. Nagyjából háromszáz év után azonban a 137 Cs és a 90 Sr elbomlásával a hasadási termékek radiotoxicitása erısen lecsökken. Ezután lényegében a teljes radiotoxicitásért a transzuránok (közülük is mindenekelıtt a plutónium-izotópok) lesznek felelısek, amelyek radiotoxicitása csak lassan gyengülve, mintegy 200 000 év után éri el a referenciaszintet 4. Ezt az idıszakot elsısorban a 239 Pu 24 100 éves felezési idejő bomlása teszi ilyen hosszúvá. A 3. ábrán jól látható, hogy a hasadási termékek radiotoxicitásának esése nagyjából 800 év után megtorpan, és innen kezdve már alig-alig csökken. Ezt a stabilizálódást azok a reaktorban viszonylag kis hasadási hozammal keletkezı hosszú felezési idejő hasadási termékek okozzák, amelyek közül a már említett 99 Tc és 129 I a legjelentısebb, és amelyek esélyesek arra, hogy transzmutálásra kerüljenek. A 3. ábra alapján az is nyilvánvaló, hogy a radiotoxicitás hosszú távú csökkentése csak a plutónium és az amerícium transzmutálásával valósítható meg. Habár a kőrium viszonylag rövid ideig (mindössze néhány száz évig) ad jelentıs hozzájárulást a radiotoxicitáshoz, mégis legalább két érv szól amellett, hogy a kőriumot is transzmutáljuk. Az egyik az, hogy a plutónium és az amerícium transzmutálása a kőrium mennyiségének nemkívánatos emelkedését eredményezi. A másik érv az, hogy így nincs szükség az amerícium és a kőrium 4 Magasabb kiégetési szint erısebb radiotoxicitást, és ezáltal hosszabb lecsengési idıt eredményez. 8

szétválasztására. A vonatkozó számítások szerint [9] a kőrium bevonása nélküli transzmutációs stratégia (amikor tehát csak a plutónium és az amerícium recirkuláltatására kerül sor), hosszútávon legfeljebb csak egy 10-es faktorral képes csökkenteni a radiotoxicitást. Relatív radiotoxicitás 1E+4 1E+3 1E+2 1E+1 1E+0 1E-1 Összesen Plutónium Hasadási termékek Másodlagos aktinidák Am-241 Am-243 Cm-244 Friss üzemanyag 1E-2 1E-3 1 10 100 1000 10000 100000 1000000 Végleges eltávolítás óta eltelt idı (év) 3. ábra. A relatív radiotoxicitás idıbeli változása VVER-440 rektorból származó kiégett üzemanyag komponensire A hosszú felezési idejő hasadási termékek és a neptúnium transzmutálását általában csak másodrangú kérdésnek tekintik az aktinidák transzmutálásához képest. Vannak azonban olyan aggodalmak, miszerint egyes nuklidok jóval mozgékonyabbak lehetnek a hulladéktárolót övezı kızetekben annál, mint amit jelenleg feltételezünk, és ennek következtében ezek a nuklidok hosszú távon jelentısen hozzájárulhatnak a bioszféra sugárterheléséhez. Jelenleg ez az érvelés a legerısebb indok a hosszú felezési idejő hasadási termékek (a 99 Tc és a 129 I) transzmutálása mellett. 6. A transzmutáció gyakorlati perspektívái 6.1. A transzmutáció feltételei A transzmutáció feltételezi a kiégett üzemanyag reprocesszálását, illetve partícionálását. A partícionálás során az uránt, amelynek önmagában alacsony a radiotoxicitása, de egymást követı neutronbefogásokkal nagy radiotoxicitású aktinida-izotópok alakulhatnak ki belıle, mindenképpen külön kell választani. Ugyancsak le kell választani a hasadási termékeket is, függetlenül attól, hogy tervezzük a transzmutálásukat vagy sem. Ha ugyanis a hasadási termékek együtt maradnának az aktinidákkal, akkor egyrészt némelyikük neutronméregként viselkedne az aktinidák transzmutálásánál, másrészt erıs radioaktivitásuk folytán jelentısen megnehezítenék az aktinidák kezelését, feldolgozását. A jelenlegi elképzelések szerint a hasadási termékek transzmutálására speciális céltárgyakba építve kerülhet sor. A legtöbb transzurán izotóp nem hasítható el termikus neutronokkal. Ez alól kivételt csak a 239 Pu, a 241 Pu és a 245 Cm képez. Ugyanakkor a legtöbb transzurán nuklid nagy 9

valószínőséggel fog be termikus neutront, amelynek következtében magasabb tömegszámú és rendszámú aktinidák alakulnak ki. Különösen nagy befogási hatáskeresztmetszetet és ehhez képest alacsony hasadási hajlandóságot mutatnak a páros neutronszámú nuklidok. Ide tartozik az 241 Am és az 243 Am izotóp is. Ha azonban a neutronenergia megközelíti az 1 MeV-et, a páratlan rendszámú és páros neutronszámú (páratlan-páros) izotópok (köztük a két említett amerícium-izotóp, azaz az 241 Am és az 243 Am) relatív hasadási valószínősége is számottevıen megnı. Ahhoz, hogy a páros-páros magok (pl. 238 U) is nagy valószínőséggel hasadjanak, gyorsneutronok uralta kemény energiaspektrumra van szükség. Mivel néhány MeV fölött már a legtöbb transzurán hasadási hatáskeresztmetszete meghaladja a befogási hatáskeresztmetszetet, az aktinidák transzmutációja annál hatásosabb, minél keményebb neutronspektrumban valósítjuk azt meg. Egy további feltétel, amelyet a transzmutálásra szánt anyaggal szemben szoktak támasztani, az, hogy a besugárzandó anyag lehetıleg mentes legyen az 238 U izotóptól, amely a transzurán nuklidok kialakulásának eredeti kiindulópontja. A transzmutációra tehát olyan reaktor alkalmas, amely egyrészt kemény neutronspektrummal rendelkezik, másrészt az üzemanyaga nem tartalmaz 238 U izotópot. Nyilvánvaló, hogy ezek a feltételeknek csak olyan új reaktorok kifejlesztése útján teljesíthetık, amelyek mőszakilag meglehetısen különböznek a ma üzemelı kereskedelmi reaktortípusoktól. 6.2. Kemény (gyorsneutron-) spektrum A gyorsneutronos aktív zóna iránti igény többféle következménnyel jár. Elıször is a neutronok moderálását minimalizálni kell. Ez kizárja a víznek, mint hőtıközegnek az alkalmazását. A megmaradó, leggyakrabban szóba kerülı hőtıközegek a következık: folyékony ólom, ólom-bizmut eutektikum, nátrium, vagy hélium-gáz. A másik probléma a gyorsneutronos zónával kapcsolatban a megfelelı szerkezeti anyagok kiválasztása, illetve kifejlesztése. A neutronok által kiváltott sugárkárosodás ugyanis drasztikusan megnı, ha a neutronenergia meghaladja az 50-100 kev-et. 6.3. Urán-mentes üzemanyag Ha egy reaktort uránüzemanyag helyett urán-mentes, csak transzuránokat tartalmazó üzemanyagból építünk fel, jelentısen romlik a reaktor inherens (fizikai jelenségekre épülı és a mőszakilag kiépített szabályozó rendszertıl függetlenül érvényesülı) biztonsága. Ennek két oka is van. Egyrészt, ha az 235 U izotópot transzurán nuklidokkal helyettesítjük, számottevıen csökken az effektív késıneutron-részarány, ugyanis az 235 U késıneutron-hányada meglehetısen magas a transzurán nuklidokéhoz képest. A késıneutronok számának csökkenése a kritikus állapotot a veszélyes promptkritikus állapottól elválasztó biztonsági korlát zsugorodását eredményezi. Másrészt, az 238 U magok hiánya a Doppler-effektus jelentıs gyengüléséhez vezet, ugyanis az 238 U-nak a sokszorozási tényezıre gyakorolt negatív hımérsékleti visszahatása jóval erısebb a többi transzurán nuklidénál. Amennyiben az uránt ha csak részlegesen is ameríciummal helyettesítjük, a helyzet mindkét fenti effektuson keresztül tovább romlik. Az 241 Am és 243 Am neutronbefogási hatáskeresztmetszete ugyanis a néhány kev-tıl 1 MeV-ig húzódó neutronenergiatartományban közelítıleg egy nagyságrenddel meghaladja az 238 U befogási hatáskeresztmetszetét. Ez az intenzívebb befogás jelentısen csökkenti annak a valószínőségét, hogy a lassuló neutronok elérhessék a Doppler-effektus szempontjából meghatározó rezonanciatartományt. Másrészt, mivel az amerícium a késıneutronokat nagyobb arányban fogja be, mint a prompt hasadási neutronokat, az urán ameríciummal való helyettesítése az effektív késıneutron-hányad csökkenéséhez vezet, ami a biztonság további romlását 10

eredményezi. Ezek az effektusok a döntıen transzuránokból álló üzemanyaggal mőködı reaktor szabályozását igen megnehezítik. Számítások szerint [10] a biztonság érdekében a másodlagos aktinidák (Np, Am, Cm) mennyiségét az üzemanyagban ajánlatos 2,5 tömeg% alatt tartani. Mindezek miatt a nagy transzurán-hányadot tartalmazó reaktorokat csak szubkritikus módban biztonságos és célszerő üzemeltetni. 6.4. Szubkritikus rendszerek A fent vázolt biztonsági problémák kiküszöbölésére a következı javaslat született: a transzurán elemek alkotta üzemanyagból csak szubkritikus zónát kell összerakni, amelyet a közepébe helyezett, protongyorsítóval hajtott, nehézfém céltárgyas spallációs neutronforrás segítségével tartunk szubkritikus üzemben. Az ilyen berendezést gyorsítóval hajtott szubkritikus rendszernek (angolul: Accelerated Driven Subcritical Systems ADS) nevezzük. A spallációs forrás céltárgyában keletkezı, egy beesı protonra jutó neutronok száma erısen függ a proton energiájától. Az energiaigény optimalizálása céljából végzett vizsgálatok eredménye szerint legkedvezıbbnek az 1-1,5 GeV protonenergia-tartomány adódott. A szubkritikus zóna lehetséges méretét és teljesítményét elsısorban a spallációs forrás mérete és neutronhozama határozza meg. A vonatkozó vizsgálatok szerint [11] a gyorsítóval hajtott szubkritikus rendszerek teljesítményének ésszerő felsı határa valahol 800 MW(th) körül húzódik. A gyorsítóval hajtott szubkritikus rendszerek megvalósítására és koncepcionális terveire az elmúlt másfél évtizedben számos javaslat született. Takizuka és társai 1991-ben [12] egy nátrium-hőtéső rendszert javasoltak, Carluec és Anzieu 1999-ben [13] egy héliumhőtéső koncepcióval álltak elı, míg Tsujimoto és társai 2004-ben [14] egy ólom-bizmut eutektikum hőtéső szubkritikus rendszer számításait publikálták. Az üzemanyag mőszaki kivitelére vonatkozó elképzelések meglehetısen változatosak, a legreálisabbnak az oxid és a nitrid üzemanyag használata látszik [14]. Egy gyorsítóval hajtott szubkritikus rendszer tipikusan a zónában található aktinidamennyiség 20%-át képes elhasítani (transzmutálni) egy reaktorkampány alatt, amely általában két-három évig tart [14]. A reaktivitásnak a kiégés miatt elıálló csökkenését a gyorsító nyalábáramának növelésével lehet kompenzálni, ez ugyanis a spallációs forrás neutronhozamának növekedését eredményezi. A térbeli teljesítmény-eloszlásnak a kampány során bekövetkezı egyenetlenné válását és a reaktivitás-lengéseket kiégı mérgek alkalmazásával lehet mérsékelni [15]. Biztonsági okokból korlátozni tervezik a gyorsító nyalábteljesítményét, ami határt szab az elérhetı kampányhossznak és kiégettségnek. A rendszer effektív sokszorozási tényezıjének ideális értékére, illetve tartományára vonatkozó javaslatok valamelyest különböznek egymástól. Wallenius és Eriksson [11] a kampány elején k eff = 0,97 értéket, a kampány végén pedig k eff = 0,95 értéket tart célszerőnek. Tsujimoto és társai [14] a biztonság érdekében a kampány elején is csak 0,95-ös effektív sokszorozási tényezıt tartanak elfogadhatónak. Az elérhetı kiégési szintet gyakran a zónában felhasznált szerkezeti anyagoknak a neutronok által okozott sugárkárosodása korlátozza. Világszerte intenzív kutatómunka folyik a sugárzásnak fokozottabban ellenálló anyagok kifejlesztése érdekében. A sugártőrı anyagok kérdése a fúziós kutatásokban is fontos szerepet kap, ezért a két terület kutatócsoportjai szorosan együttmőködnek a fejlesztésekben. A szubkritikus rendszerben történı besugárzási ciklus végén az üzemanyagot kiveszik a zónából és pár éves hőtési periódus után reprocesszálják. A leválasztott hasadási termékek a ma leginkább elfogadott elképzelések szerint geológiai tárolókban végleges elhelyezésre kerülnek. A megmaradt aktinidákat hozzákeverik a hagyományos reaktorokból származó 11

aktinida-áramhoz, és a keverékbıl ADS-üzemanyagot gyártanak. Ezt az üzemanyagot újabb besugárzási periódusra a transzmutációs berendezésbe (szubkritikus rendszerbe) helyezik. Valamikor a távoli jövıben a hagyományos reaktorokból származó aktinida-áram fokozatosan megszőnik, és az atomenergia-rendszerben található teljes aktinida-mennyiség csökkeni kezd. A reprocesszálás és az üzemanyag-gyártás során fellépı technológiai veszteségek miatt az aktinidák egy része hátramarad a hulladékokban, és így nem kerül transzmutálásra. A transzmutáció kifejlesztésére irányuló erıfeszítések azt célozzák, hogy ennek a megmaradó aktinida-mennyiségnek a radiotoxicitása lehetıleg 1000 éven belül essen a referenciaszint alá, ezzel legalább két nagyságrenddel (kb. 1/300-ad részére) csökkentve azt az idıtávlatot, amely után el lehet felejteni a fissziós nukleáris energiatermelés kellemetlen örökségét. 6.5. A transzmutáció rendszerszintő megvalósítása A transzmutáció természetébıl adódóan csak zárt üzemanyagciklussal üzemelı atomerımő-rendszerben valósítható meg. A lehetséges üzemanyagciklusokra vonatkozó elképzelések két kategóriára oszthatók. Az elsıbe azok a rendszerek sorolhatók, amelyekben termikus és gyorsreaktorok nagyjából azonos arányban vannak jelen, és a gyorsreaktorok a termikus reaktorokból és önmagukból származó plutóniummal és másodlagos aktinidákkal üzemelnek. Az ilyen rendszerekben tehát a másodlagos aktinidák transzmutációja a gyorsreaktorokban valósul meg. A másik kategóriába azok az elképzelések tartoznak, amelyeknél a transzmutáció külön erre a célra fejlesztett (dedikált) berendezésekben történik. Az ilyen úgynevezett kétrétegő rendszereknél a termikus reaktorok vannak többségben, ezek alkotják az elsı réteget. A termikus reaktorok nagy része a keletkezett plutónium újrafelhasználásával (plutónium-recirkuláltatással) üzemel. A második réteg zömében a dedikált transzmutáló berendezésekbıl áll, de gyorsreaktorok is üzemelhetnek ebben a rétegben. A termikus és a gyorsreaktorokban keletkezı másodlagos aktinidákat a második réteghez tartozó dedikált berendezések, elsısorban az ADS-ek, másodsorban pedig maguk a gyorsreaktorok transzmutálják, szintén többszöri visszaforgatással. A számítások szerint egy második réteghez tartozó transzmuter reaktor (ADS, illetve gyorsreaktor) 6-10 termikus reaktort tud ilyen módon kiszolgálni. A fenti rendszerekre vonatkozó elemzések azt mutatják, hogy az üzemanyag többszöri visszakeringetésével elérhetı a radiotoxicitás akár század részére történı csökkentése a nyitott üzemanyagciklushoz képest [16]. Ennek eredményeként az úgynevezett lebomlási idı vagy szükséges tárolási idı (az az idıtartam, amely alatt a végleges tárolásra kerülı radioaktív hulladékok radiotoxicitása a referenciaszintre süllyed) a több százezer éves nagyságrendrıl néhány száz évre csökken. Hangsúlyozni kell azonban, hogy a transzmutációs rendszerek teljes potenciáljának kihasználása csak akkor lehetséges, ha legalább 100 évre elkötelezzük magunkat a transzmutáció alkalmazása mellett. A költségekre vonatkozó becslések szerint az új technológia mintegy húsz százalékkal emeli meg az ilyen rendszerekben termelt villamos energia árát [16]. A lehetséges üzemanyagciklusok megvilágítására az 1. mellékletben négy különbözı üzemanyagciklus logikai felépítését és üzemanyag-forgalmát mutatjuk be sematikusan. A négy séma közül az elsı kettı már ma is létezı üzemanyagciklust ábrázol, a harmadik és negyedik séma pedig a transzmutáció rendszerszintő megvalósításának fentebb vázolt két kategóriáját illusztrálja. A sémákhoz számszerő adatok is tartoznak, mind a négy sémához megadjuk az illetı séma alkalmazása esetén végleges elhelyezésre kerülı radioaktív hulladékok becsült tömegét, összetételét, továbbá a szükséges tárolási idıt. Az eltemetendı hulladék tömegét egyrészt az eredetileg kitermelt természetes urán tömegére, másrészt a megtermelt villamos energiára vonatkoztatva is megadjuk. Igen fontos adatként feltüntetjük még az adott séma esetén várható hasadóanyag-hasznosítási hatásfokot is. 12

Az egyes sémákat röviden a következıképpen jellemezhetjük. Az elsı sémán a jelenleg világszerte elterjedt nyitott üzemanyagciklus szerkezete látható. A sémához tartozó számadatokból megállapítható, hogy nyitott üzemanyagciklusnál az eltemetendı hulladék radiotoxicitása csak többszázezer (> 300 000) év után éri el a referenciaszintet, a hasadóanyag-hasznosítási hatásfok pedig alatta marad a fél százaléknak (~ 0,4%). A plutónium termikus reaktorokba történı részleges visszakeringetése (2. séma) valamelyest csökkenti a szükséges tárolási idıt (~ 100 000 év), és növeli a hatásfokot (~ 0,5%), de a változás nem számottevı. A 3. sémán látható zárt üzemanyagciklus a tárolási idı szempontjából nem hoz érdemi változást, ellenben a hasadóanyag-hasznosítási hatásfokot átütıen, majdnem két nagyságrenddel megemeli. A 4. sémában megjelenı célirányos transzmutációs stratégia az eltemetendı hulladékok radiotoxicitását drasztikusan lecsökkentve emberileg belátható távlatúvá teszi a szükséges tárolási idıt (< 1000 év). 6.6. A transzmutáció megvalósításának társadalmi kérdései A transzmutáció hátulütıje eltekintve attól a költségtöbblettıl, amely a bonyolultabb üzemanyagciklus miatt jelentkezik az a körülmény, hogy a transzmutációs technika kifejlesztése és a transzmutáció megvalósítása esetén nagymennyiségő radioaktív nukleáris anyag kezelését (szállítását, feldolgozását, ırizését) kell megszervezni az érintett társadalmaknak hosszú évtizedeken, esetleg évszázadokon keresztül. A különbözı üzemanyagciklus-opciók társadalmi kockázatait, várható foglalkozási és lakossági dóziskövetkezményeit gondosan mérlegelni kell, és ezeket is figyelembe véve lehet majd a megfelelı döntéseket meghozni. A kiégett nukleáris üzemanyag geológiai tárolókba való direkt (transzmutálás nélküli) elhelyezésének következményeit jóval nehezebb elıre megbecsülni. Mindenesetre a direkt elhelyezéshez köthetı potenciális események következményei csak késıbb jelentkezhetnek, és így a kockázatok nemigen válnak pontosan ismertté abban az idıperiódusban, amelyben a fissziós nukleáris energiatermelés elınyeit élvezzük. A transzmutáció megvalósításának vagy elvetésének kérdése tehát úgy összegezhetı, hogy a transzmutáció bevezetésével a közeli jövıben jelentısen csökkenthetjük az eddig felhalmozott kiégett atomerımővi üzemanyag környezetre veszélyes komponenseinek mennyiségét, és ebben a folyamatban még jelentıs mennyiségő energia is termelhetı. A transzmutáció elvetésével rákényszerülünk a mai reaktorokban keletkezı kiégett üzemanyagban lévı radioizotópok több százezer éves biztonságos tárolásának megvalósítására, amely a komoly mőszaki kihívások mellett számos társadalmi kételyt is kivált. 7. Negyedik generációs reaktorok Az USA kormányának kezdeményezésre 2000-ben indult el a negyedik generációs reaktorok kifejlesztésére irányuló nemzetközi együttmőködés (Generation IV International Forum GIF). A projekt egyik célkitőzése az, hogy a negyedik generációs termikus és gyors reaktorok megfelelı összetételő, zárt üzemanyagciklusú rendszerével elkerülhetı legyen a hosszú felezési idejő radioaktív hulladékok felszaporodása [17]. A GIF-ben kiválasztott 6 reaktortípus közül elsısorban a gázhőtéső, illetve az ólomhőtéső gyorsreaktor rendelkezhet a transzmutációhoz szükséges kemény spektrummal. A vonatkozó számítások [10, 18] azt mutatják, hogy amennyiben a negyedik generációs reaktorokból alkalmasan kialakított zárt üzemanyagciklusú szimbiotikus atomerımő-rendszerben a gyorsreaktorok aránya éppen csak meghaladja az 50%-ot, és a gyorsreaktorok aktív zónájába kerülı üzemanyag másodlagosaktinida-tartalma alatta marad egy bizonyos határnak, akkor a transzurán elemeknek az egész reaktorparkra összegzett készlete hosszú távon egy egyensúlyi értékre áll be. Az ilyen rendszerben a gyorsreaktorok a termikus reaktorokból származó, ott többletként termelıdı transzurán izotópokat is elhasítják. Az atomerımő-rendszer teljes transzurán- 13

készletének csökkentése a gyorsreaktorok rendszeren belüli részarányának növelésével (50% fölé emelésével) érhetı el. A gyorsreaktoros rendszerek közül az elmúlt években különösen megnıtt az érdeklıdés a magas hımérséklető héliumgázzal hőtött moduláris reaktor (Modular Helium Reactor, MHR) és folyékony ólom-bizmut eutektikum hőtéső reaktor, mint perspektivikus transzmutációs eszközök iránt. A héliumhőtéső reaktorral különleges kerámia-bevonatú üzemanyagának köszönhetıen igen magas kiégettséget lehet elérni, ami a számítások szerint lehetıvé teszi a transzuránok 90%-ának egyetlen besugárzási ciklusban való transzmutálását. Az ólom-bizmut hőtéső reaktort a kemény spektruma és a magas fokú belsı biztonsága miatt tekintik perspektivikus típusnak. Ugyancsak szóba jöhet transzmutációs eszközként a sóolvadékos reaktor is. Moderátor nélkül ugyanis meglehetısen kemény spektrum alakítható ki az ilyen reaktorokban. Transzmutációs szempontból további komoly elınye ennek a típusnak, hogy az üzemanyag (sóolvadék) összetételét adott elemeknek kivonásával vagy hozzáadásával üzem közben folyamatosan lehet módosítani. A sóolvadékos reaktor a tórium-ciklus megvalósításában is komoly szerepet kaphat. 8. Nemzetközi együttmőködés a transzmutáció területén A transzmutáció alapgondolata nem új ötlet, szinte egyidıs az atomenergetikával. Már az 1940-es években felvetıdött a gondolat, hogy a gyorsító technológia hasznos lehet az atomenergetika hulladékainak kezelésében. Neutron-magreakciókat felhasználó transzmutációval kapcsolatban az elsı publikáció 1958-ban jelent meg. 1976-ban a Nemzetközi Atomenergia Ügynökség egy, a transzmutációt is magában foglaló kutatási programot indított. Az ennek eredményeként 1982-ben született záró-tanulmányban arra a következtetésre jutottak, hogy a transzmutáció ugyan technikailag megvalósíthatónak tőnik, bevezetése azonban óriási beruházást igényel. E negatív megállapítás bizonyos mértékben visszavetette a transzmutációval kapcsolatos kutatásokat. A 80-as és a 90-es évek fordulóján azonban új erıre kaptak a kutatások. Ebben nagy része volt a japán kormány 1988. évi kezdeményezésének, amely egy a P/T-technológiára irányuló K+F program indítására vonatkozott. Ez az ún. OMEGA program. A japán kormány meghívására megszervezett tudományos eszmecsere eredményeként technikai információcsere programot indítottak az OECD/NEA keretében a P/T területén. Az elsı nemzetközi információcsere-találkozót 1990 novemberében Japánban tartották. Azóta a találkozókat kétévente rendszeresen megszervezik. A résztvevı országok és kutatók száma folyamatosan nıtt, és a témák köre is egyre bıvült. Az elmúlt másfél évtizedben több ország (Japán, Franciaország, Oroszország, USA, Kína stb.) indított nemzeti kutatási programot a transzmutáció területén. Az Európai Unió 6. keretprogramjában zajló EUROTRANS projektben 13 tagország több mint 40 kutatóintézetének részvételével folyik a transzmutációs célú ADS vizsgálata és tervezése. A 7. keretprogramban várhatóan sor kerül a sóolvadékos reaktorok transzmutációs célú felhasználásának lehetıségeit is vizsgáló, SUMO elnevezéső projekt támogatására, amely 11 európai uniós ország, továbbá Oroszország sóolvadékos reaktorokra vonatkozó kutatásait fogja össze. Az USA 2006-ban hirdette meg a Global Nuclear Energy Partnership (GNEP) elnevezéső nemzetközi programot, amelynek ambiciózus célja a nukleáris üzemanyag ciklus zárása a plutónium termikus és gyorsreaktorokba történı visszakeringetésével. A kezdeményezés másik fontos célkitőzése a hosszú felezési idejő radioaktív hulladékok problémájának megoldása. Ennek megfelelıen a transzmutáció hangsúlyos szerepet kap a 14

programban, amely azonban az ADS-ek helyett a gyorsreaktorokkal megvalósítható transzmutáció kutatását szorgalmazza 9. Összegzés, értékelés A hagyományos atomreaktorok kiégett üzemanyagában található hosszú felezési idejő radionuklidok transzmutálása (rövidebb felezési idejő vagy stabil nukliddá alakítása) az elmúlt 15 év nemzetközi kutatási erıfeszítéseinek köszönhetıen mőszaki szempontból megvalósíthatónak tekinthetı. Amennyiben a transzmutáció célja a radiotoxicitás hosszú távú csökkentése, a kiégett üzemanyagból három elemet kell leválasztani és speciális berendezésekben elhasítani: a plutóniumot, az ameríciumot és a kőriumot. A fenti elemek néhány izotópja termikus neutronspektrumban is elhasítható. Ahhoz azonban, hogy jelentısen csökkenthessük a radiotoxicitást, kemény neutronspektrumra (gyorsneutronokra) van szükség. Termikus spektrumban ugyanis a neutronbefogás dominál a hasadás helyett, és az üzemanyag besugárzása során több transzurán nuklid keletkezik, mint amennyi elfogy. Mivel a hatékony transzmutálás érdekében a transzmutálni kívánt anyagból az uránt el kell távolítani, és ugyanakkor a visszamaradó anyagnak általában jelentıs az ameríciumtartalma, ezért az urán nélküli üzemanyaggal mőködı reaktornak mind az effektív késıneutron-hányada, mind a Doppler-együtthatója kisebb az urán üzemanyagú reaktorokénál. Tekintettel arra, hogy mind a két változás a nukleáris biztonság csökkenését eredményezi, urán nélküli üzemanyagból csak szubkritikus rendszert biztonságos és célszerő építeni. Egy ilyen szubkritikus rendszert protongyorsítóval hajtott spallációs neutronforrással lehet üzemben tartani. A gyorsítóval hajtott szubkritikus rendszerek a transzuránok hatékony transzmutálására képesek. Ugyanakkor, a vonatkozó vizsgálatok szerint, ilyen dedikált berendezések nélkül is csökkenthetı bár lassabban az aktinidák mennyisége. Ehhez a negyedik generációs reaktorokból olyan, megfelelıen választott zárt üzemanyagciklusú atomerımő-rendszert kell felépíteni, amelyben a gyorsneutronos reaktorok részaránya meghaladja az 50%-ot. A transzmutáció ipari mérető megvalósításához még hosszú kutató és fejlesztımunkára, továbbá politikai és gazdasági döntések meghozatalára, regionális nemzetközi együttmőködések kialakítására és a transzmutáció mőködtetésének megszervezésére van szükség. Hangsúlyozni kell azt is, hogy a transzmutáció nem alternatívája a radioaktív hulladékok mély-geológiai tárolókba való végleges elhelyezésének, de jelentısen csökkenteni tudja a tárolókba elhelyezendı nagy aktivitású hulladék mennyiségét, így számottevıen növelni tudja a tárolok kihasználtságát és a tárolás biztonságát. A transzmutációval a fissziós energiatermelésbıl származó hosszú felezési idejő radioaktív hulladékok radiotoxicitása akár két nagyságrenddel is csökkenthetı. Ehhez azonban a transzmutáció megvalósítására regionális keretekben összefogó országoknak legalább száz évre el kell kötelezni magukat a zárt nukleáris üzemanyagciklus és a transzmutáció mőködtetése mellett. 15

HIVATKOZÁSOK [1] World Nuclear Power Reactors 2006-08 and Uranium Requirements; World Nuclear Association, Information Papers, http://www.world-nuclear.org/info/reactors.html, March 2008 [2] International Atomic Energy Agency: Nuclear Technology Review 2005 [3] OECD/NEA, Engineered barrier systems and the safety of deep geological repositories 2003. [4] OECD/NEA, Physics and Safety of Transmutation Systems, A Status Report; NEA No. 6090, ISBN 92-64-01082-3, 2006. [5] OECD/NEA, Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation, Status and Assessment Report, 1999. [6] Vajda Gy.: Energiaellátás ma és holnap; Stratégiai tanulmányok a Magyar Tudományos Akadémián, MTA Társadalomkutató Központ, Budapest, 2004 [7] Csom Gy.: Atomerımővek üzemtana, I. kötet. (A reaktorfizika és -technika alapjai); Egyetemi tankönyv, Mőegyetemi Kiadó, Budapest, 1997 [8] Csom Gy., Fehér S., Szieberth M.: Nagy aktivitású hulladékok hosszú felezési idejő izotópjainak transzmutációja; BME-NTI tanulmány, készült a PA Rt. megbízásából, nyilvántartási szám: PA Rt. 9200100040, Budapest, 2000. november 30. [9] Delpech M. et al.: The Am and Cm transmutation physics and feasibility; Proceedings of the International Conference on Future Nuclear Systems, Global 99 (1999) [10] Tomassi J. et al.: Long lived waste transmutation in reactors; Nuclear Technology, Vol. 111. (1995), p. 133. [11] Wallenius J., Eriksson M.: Neutronic design of minor actinide burning accelerator driven systems; Nuclear Technology, Vol. 152. (2005), p. 367. [12] Takizuka T. et al.: Conceptual design of transmutation plant; Specialists meeting on accelerator-driven transmutation technology for radwaste and other applications, Stockholm, 24-28 June, 1991. [13] Carluec B., Anzieu P.: Proposal for a gas cooled ADS demonstrator; Proc. of Third Int. Conf. on Accelerator Driven Transmutation Technologies and Applications, ADTTA 99, Praha, Czech Rebuplic, 7-11 June 1999. [14] Tsujimoto K. at al.: Neutronics design for lead-bismuth cooled accelerator-driven system for transmutation of minor actinides; Journal of Nuclear Science and Technology, Vol. 41 (1) (2004), p. 21. [15] Wallenius J. et al.: Application of burnable absorbers in an accelerator driven system; Nuclear Science and Engineering, Vol. 137 (2001), p. 96. [16] Salvatores M.: Fuel Cycles for Sustainable Development and Waste Minimisation; Presented at World Nuclear University, Sweden, July 2006. [17] U. S. DOE Nuclear Energy Advisory Committee and Generation IV International Forum, A technology roadmap for Generation IV nuclear energy systems, 2002. [18] OECD/NEA, Accelerator driven systems (ADS) and fast reactors (FR) in advanced fuel cycle a comparative study, 2002. 16

1. melléklet Jelenlegi tipikus és a jövıben várható üzemanyagciklus-sémák az eltemetendı radioaktív hulladék jellemzıivel 1. séma Termikus reaktor nyitott üzemanyagciklussal 17

A végleges elhelyezésre kerülı hulladék jellemzıi az 1. séma esetén Eltemetendı hulladék (nehézfém és hasadási termék) tömege: 1 tonna eredetileg kitermelt természetes uránra vonatkoztatva: ~ 120 kg 1 GW(e) év megtermelt villamos energiára vonatkoztatva: ~ 30 t Összetétel 1 tonna eredetileg kitermelt természetes uránra vonatkoztatva: Elem / izotóp Tömeg (kg) Arány (%) 234 U 0,016 0,013 235 U 1,35 1,10 236 U 0,54 0,44 238 U 115 93,5 Urán izotópok összesen 117 95,1 238 Pu 0,02 0,015 239 Pu 0,77 0,63 240 Pu 0,27 0,22 241 Pu 0,18 0,15 242 Pu 0,05 0,04 Plutónium izotópok összesen 1,3 1,1 137 Cs 0,15 0,12 90 Sr 0,09 0,08 99 Tc 0,10 0,08 241 I 0,022 0,02 Hasadási termékek összesen 4,4 3,6 Np 0,07 0,06 Am 0,02 0,02 Cm 0,004 0,003 Másodlagos aktinidák összesen 0,10 0,08 Összesen 123 100 Feltevések: - friss üzemanyag dúsítása: 4% - szegényített urán 235 U tartalma: 0,25% - kiégettség: 34 MWnap/t Aktivitás az üzemidı végén: 8 10 15 Bq/kg, 600 év múlva: 1,2 10 11 Bq/kg Szükséges tárolási idı (a radiotoxicitás referenciaszintjének elérési ideje): > 300 000 év Eltemetendı hulladék térfogatigénye: ~ 2 m 3 /t Az üzemanyagciklus hasadóanyag-hasznosítási hatásfoka: ~ 0,4% 18

2. séma Termikus reaktor részben zárt üzemanyagciklussal (a kiégett üzemanyag reprocesszálásával és a plutónium MOX üzemanyag formájában történı részleges egyszeri vagy kétszeri visszakeringetésével) 19

A végleges elhelyezésre kerülı hulladék jellemzıi a 2. séma esetén Eltemetendı hulladék (hasadási termék és másodlagos aktinida) tömege: 1 tonna eredetileg kitermelt természetes uránra vonatkoztatva: ~ 5 kg * 1 GW(e) év megtermelt villamos energiára vonatkoztatva: ~ 1,0 t * * Megjegyzés: ezek a tömegadatok nem tartalmazzák a megmaradó urán és plutónium tömegét. Az urán és plutónium sorsáról való döntés a jövıbe tolódik. Összetétel 1 tonna eredetileg kitermelt természetes uránra vonatkoztatva: Tömeg (kg) Hasadási termék 4,8 Másodlagos aktinida 0,18 Összesen 5,0 Feltevések: - friss üzemanyag dúsítása: 4% - szegényített urán 235 U tartalma: 0,25% - kiégettség: 34 MWnap/t - egyszeri Pu visszakeringetés (8% Pu tartalmú MOX formájában) Szükséges tárolási idı (a radiotoxicitás referenciaszintjének elérési ideje): ~ 100 000 év Eltemetendı hulladék térfogatigénye: ~ 0,5 m 3 /t Az üzemanyagciklus hasadóanyag-hasznosítási hatásfoka: ~ 0,5% 20

3. séma Termikus és gyorsreaktor zárt üzemanyagciklussal (a természetes urán dúsításának mellızésével, a kiégett üzemanyag particionálásával, és a másodlagos aktinidáknak a gyorsreaktorban történı részleges transzmutálásával) 21

A végleges elhelyezésre kerülı hulladék jellemzıi a 3. séma esetén Eltemetendı hulladék (nehézfém és hasadási termék) tömege: 1 tonna eredetileg kitermelt természetes uránra vonatkoztatva: ~ 250 kg 1 GW(e) év megtermelt villamos energiára vonatkoztatva: ~ 150 kg Összetétel 1 tonna eredetileg kitermelt természetes uránra vonatkoztatva: Tömeg (kg) Hasadási termék 200 Másodlagos aktinida 50 Összesen 250 Szükséges tárolási idı (a radiotoxicitás referenciaszintjének elérési ideje): ~ 50 000 év Eltemetendı hulladék térfogatigénye: ~ 0,5 m 3 /t Az üzemanyagciklus hasadóanyag-hasznosítási hatásfoka: ~ 20% 22

4. séma Termikus és gyorsreaktor zárt üzemanyagciklusa a másodlagos aktinidák és a hosszú élettartamú hasadási termékek dedikált berendezésekben történı transzmutálásával 23