Radioizotópok az üzemanyagban

Méret: px

Mutatás kezdődik a ... oldaltól:

Download "Radioizotópok az üzemanyagban"

Liliána Fülöpné
8 évvel ezelőtt
Látták:

1 Tartalomjegyzék Radioizotópok az üzemanyagban 1. Radioizotópok friss üzemanyagban 2. Radioizotópok besugárzott üzemanyagban 2.1. Hasadási termékek 2.2. Transzurán elemek 3. Az üzemanyag szerkezetének alakulása (a rim réteg, győrős szerkezet, gázbuborékok) Radioizotópok kémiai formái és viselkedése 3.1. Az üzemanyag pasztillában 3.2. A burkolat alatti résben 3.3. A burkolatban 1. A friss üzemanyag elemösszetétele 2. A kiégett üzemanyag elemösszetétele Aktinidák elemösszetétele g/kg HM 232U 234U 235U 236U 238U 238Pu 239Pu 240Pu 241Pu Term.U 0,06 7,2 992,8 3,5%235U 0, ,1% MOX 0,05 6, ,6 27,5 10,7 3,5 3,8% repr. U 0, , % 235 U MOX

A burkolat alatti résben 3.3. A burkolatban 1. A friss üzemanyag elemösszetétele 2.

2 4% 235 U 3. Az üzemanyag szerkezetének alakulása a kiégés során Változik: kémiai összetétel, radiokémiai összetétel, kristályszerkezet, fajlagos felület, porozitás, szemcseméret, sőrőség Elemzési módszerek: gázmintavétel - MS gamma scanning/pásztázás autoradiográfia - eloszlásvizsgálat mintavétel roncsolásmentes elemzés (MS, gammasp., X mikroanalízis, SIMS, Auger sp., stb) roncsolásos elemzés (MS, alfasp.) A hasadási termékek mennyisége a kiégéssel kb. lineárisan nı (5% 50MWd/kg-nál) Repedések a pasztillában FE és pasztilla szerkezet Axiális izotópeloszlás rúd mentén PWR: gammapásztázás egyenletes eloszlás, távtartóknál, pasztillahatáron akt. csökkenés BWR: aktivitáscsökkenés a rúd mentén a szabályozórudak helyzetének megfelelıen Hasadási termékek elemösszetétele Axiális izotópeloszlás a főtıelem rúd mentén PWR BWR Pasztilla szerkezet, radiális izotópeloszlás repedések rim réteg a pasztilla peremén (kis kristályok, zárványok, gáz), beljebb győrős elrendezıdés (eredeti szerkezet), középen nagy gázbuborékok a szemcsehatárokon MOX: MOX agglomerátum az UO 2 -ben, középen oldva Pu felhalmozódás a rim-ben (Pu keletkezés epiterm n hatására) FP migráció termikus gradiens hatására ( t= oc) Rim-ben nagyobb Zr, Nd, Cs konc. és kisebb nemesgáz konc.

gázmintavétel - MS gamma scanning/pásztázás autoradiográfia - eloszlásvizsgálat mintavétel roncsolásmentes elemzés (MS, gammasp., X mikroanalízis, SIMS, Auger sp.

3 Kristályszerkezet átalakulása: A képzıdött izotópok (FP, AP) forró atomok (recoil), melyek termalizálódnak. A FP átlagos úthossza: 10 µm, egyik cellából átjuthat másikba. Elhelyezkedésük: - a cellarácsban szabályosan (elhasadt U helyén v. az üres pozícióban), - intersticiálisan hibahely keletkezése révén, - kivált fázisban v. szemcse határfelületén. új fázis is képzıdik: - keramikus fázis: U, Pu, Ba, Sr, Cs, Zr, Mo, Ln akkor képzıdik, amikor a FP mennyisége nagyobb az oldhatóságánál az UO 2 -ben - fémes fázis: Mo, Tc, Ru, Rh, Pd kicsi szemcsék (1um) Még nagy kiégésnél is van elég hely a FP-k számára, ha az atomsugár megfelelı mérető. Jelentısen eltérı atom ill. ionmérető FP-k:Kr, Xe, Rb, Cs és Rb+, Cs+, I-, I.) FP csoportosítása az UO2 kristályrácsban való elhelyezkedése alapján Tipikus kristályforma UO2-ben Nem kristályos: nemesgázok és illékony FP (Kr, Xe, Br, I) Az UO 2 -ban oldott FP (rácsban) (Ln, Y ) Fémes fázist képezı FP (Ru, Rh, Pd) Oxid fázisként kiváló FP (Rb, Cs, Sr, Ba, Zr, Nb, Mo) A viselkedés koncentráció függı is. FP-ek eloszlása az üa-ban inhomogén lehet. Az inhomogenitás okai: - A rim rétegbıl a recoil energia hatására kilökıdnek forró FP-ek (hatótávolságuk 5-10 um) - Migráció az üa-ban a termikus gradiens miatt - Nagy FP koncentrációknál több FP csapódik ki az UO 2 mátrixból. Összefoglalva, tehát azok a FP-k nem szivárognak az üa-ból, amelyeknek - A kristályrácsba illeszkedı a mérete, - Viszonylag nagy a töltése. Azok viszont jelentısen szivárognak, melyeknek - Nincs töltésük, vagy kicsi az ion töltése, - Az atomok, ionok mérete túl nagy a rácshoz képest, - Koncentrációjuk nagy (nagy kiégés következtében). Radionuklidok viselkedése az üzemanyagban Hasadási nemesgázok Kr, Xe Csak fizikai tulajdonságok: diffúzió, migráció Össz FP 15t%-a Pl. 1 FE rúdban 1,5 kg UO 2, 26MWd/kg: 6,5g Kr+Xe, 1100 ncm 3, ennek 90%-a Xe Nagy atomok, kis oldhatóság UO 2 -ben gázbuborékok cellában és szemcsehatáron, Migráció a pasztillában radiális irányban: (- sztochasztikus, csak t>1500 o C, egyébként:) - termikus gradiens hatására fıleg nagyobb hıtelj. esetén (430W/cm): a pasztilla széle felé nı a konc. - migráció a szemcse belsejébıl a gáztérbe a repedéseken át fı paraméter a lin. hıtelj. Ill. a hım.: <200W/cm:1% 200<p<250W/cm: 4-10% (kiégés függı is) tranziens hım. emelkedés: szivárgás nı a plénumban kevesebb a rövid T1/2 izotóp Diffúzió nı az O:U arány növekedésével: 4 nagyságrendet, ha O:U nı 1,997 2,02 ez történik lyukadásnál

új fázis is képzıdik: - keramikus fázis: U, Pu, Ba, Sr, Cs, Zr, Mo, Ln akkor képzıdik, amikor a FP mennyisége nagyobb az oldhatóságánál az UO 2 -ben - fémes fázis: Mo, Tc, Ru, Rh, Pd kicsi szemcsék

4 Halogének és alkáli fémek Illékony FP: I, Cs (Br, Rb) UO2,00-ban együtt mozog a Cs+ és a I- OU2+x-ben a I- I(0) oxidáció miatt I 2 gyorsabban migrál mint a Cs hım. és kiégés növelésével nı a I és Cs szivárgás a pasztillából - kezdeti gyors migráció a szemcsefelületekrıl - további lassabb migráció a szemcsék belsejébıl Ha <200W/cm és <35MWd/kg: nincs radiális Cs és I migrálás Ha >350W/cm: jelentıs Cs és I koncentráció növekedés a perem felé utóbbi oka lehet a migrálás vagy a nagyobb hasadási sebesség a rim-ben (több Pu) 134Cs másként viselkedik, mert Xe-ként migrál, majd a stabil Cs aktiválódik (a peremnél ez kevésbé jelentıs) Magasabb oxidációs állapotú hasadási termékek Nincs termikus migráció! Alkáli földfémek, földfémek, lantanidák Stabil oxidok, kettıs oxidok UO 2 -vel, BaO nem oldódik UO 2 -ben, SrO oldódik UO 2 -ben Könnyő platina fémek Ru, Rh, Pd Elemi fémek, fémes kiválás Mo/MoO 2 arány változása az UO 2 sztöchiometriájával Te: Komplex viselkedés: fémes kiválásban, oxid kiválásban, atomi formában az UO2-ben Zr: egyenletes eloszlásban Zr(IV)-ként Tc: fémként UO 2 -ben, TcO 2 -ként UO 2+x -ben Transzurán izotópok A rim rétegben dúsul a Pu és a belıle képzıdı aktinidák. 239 Pu epitermikus neutronok rezonanciabaszorpciójában képzıdik 238 U(n,γ) 239 U 239 Np 239 Pu 239 U forró atom:e kin =52 ev U-O kötés E-ja=7,9eV, így kötésfelhasadás Termodinamikailag stabil kettıs oxidok képzıdnek: NpO 2, PuO 2, Melyek gyakorlatilag az eredeti helyükön maradnak. Transzuránok termikus migrációja nem jelentıs. Visszalökıdés révén aktinidák kerülhetnek a résbe, de ez nem jelentıs.

és I migrálás Ha >350W/cm: jelentıs Cs és I koncentráció növekedés a perem felé utóbbi oka lehet a migrálás vagy a nagyobb hasadási sebesség a rim-ben (több Pu) 134Cs másként viselkedik, mert Xe-ként

5 Trícium és 14C 3 H: Terner hasadásban keletkezik 0,01% hozammal. Ép burkolaton át a hőtıvízbe kerülhet. Nagyobb lineáris hıteljesítmény esetében nagyobb hányad jut ki az üzemanyagból a Zr burkolatba: ha <600W/cm, akkor 20-80% 3 H marad az üzemanyagban Migráció termikus gradiens hatására: relatíve lassú 14C: 17 O(n,α) 14 C, 14 N(n,p) 14 C, terner hasadás (y=0,00017%), 13 C(n,γ) 14 C Az elsı 2 forrás egyforma jelentıségő. Nincs migráció. Kémiai formája? Radioizotópok kémiai formái és viselkedése a résben Radioizotópok eredete a résben: - recoil hatásra a FP izotópok a résbe lökıdnek: ez a döntı! I és Cs: burkolat belsı felületén kb. a mérlegnek a 0,5% van ha >300W/cm (pl. tranziens alatt), akkor a rés inventár 15%-nál több lehet - knock-out hatásra a FP izotópok az U-t a résbe lökik (rövid T1/2 mellett elhanyagolható - diffúzió termikus gradiens hatására: ez csak nemesgázoknál jelentıs: kb. 1% a mérlegnek A kémiai formákat az O 2 potenciál a résben határozza meg. A Cs és a I többsége a Zr burkolat belsı felületén van, recoil részként. Mennyiségét tekintve, mintegy 10 több Cs van a résben, mint I. Lehet CsI is. Kevés 3 H is van a gázban, a résben, fıleg HTO-ként. 14 C nincs a gáztérben. Radioizotópok kémiai formái és viselkedése a burkolatban A burkolat jellemzıi: kg Zr ötvözet/t HM Belsı felületen vékony (25um) Zr oxid réteg: oxigén az UO 2 -bıl származik, tartalmaz visszalökött FP-okat. Külsı felületen vastagabb oxid réteg: Zr+H 2 O reakció PWR: max um a fölsı harmadon BWR: néhány um (+lokálisan 100 um réteg) ezen lehetnek az erısen és gyengén kötött korróziós lerakódások Radioizotópok a burkolatban: Zirkaloyból: 95 Zr( 95 Nb): 500 MBq/g 124 Sn(n,γ) 125 Sn 125 Sb: 5MBq/g 60 Co: Zr nyomszennyezıjébıl: 1-15 MBq/g U szennyezıbıl: 239 Pu: Bq/g recoil FP részek az üzemanyagból: csökkenı koncentrációprofillal 85 Kr: speciális profillal 14 C: kémiai formája ismeretlen, nem migrál, crudban halmozódik 3 H: 50-60%-a a hasadvány 3 H-nak a Zr ötvözetben van radiális 3 H eloszlás homogén kémiai formája: ZrH x, mely keletkezhetett HTO és Zr reakciójában, ill. HTO radiolízisével Az acélburkolat átengedi a 3 H-ot, a Zr visszatartja Inaktív komponens: H 2 O + Zr H 2 + ZrO x, H 2 /Zr: ppm Radioizotópok a zóna egyéb szerkezeti anyagaiban Nem általánosítható, egyediek a szerkezeti anyagok, változik a fluxus. Távtartók: PWR/BWR: MWd/kg Inconel: MBq/g Zircaloy: MBq/g 55 Fe Ni Co Ni 54 Mn 94 Nb Sb 100 Kazettavég: rm.acél 60 Co Cr 100 Egyéb: zónatartó kosár, tartály, neutronforrás( 124 Sb), szabályozórudak( 110m Ag, B 3 H) általában acél, rm.acél burkolat és ennek az aktiválási termékei

14C: 17 O(n,α) 14 C, 14 N(n,p) 14 C, terner hasadás (y=0,00017%), 13 C(n,γ) 14 C Az elsı 2 forrás egyforma jelentıségő. Nincs migráció. Kémiai formája?

Hasonló dokumentumok

15/2001. (VI. 6.) KöM rendelet. az atomenergia alkalmazása során a levegbe és vízbe történ radioaktív kibocsátásokról és azok ellenrzésérl

1. oldal 15/2001. (VI. 6.) KöM rendelet az atomenergia alkalmazása során a levegbe és vízbe történ radioaktív kibocsátásokról és azok ellenrzésérl Az atomenergiáról szóló 1996. évi CXVI. törvény (a továbbiakban: