Alfa spektrométer működési paramétereinek optimalizálása

Alfa spektrométer működési paramétereinek optimalizálása Szakdolgozat Készítette: Pántya Annamária IV.évf. fizikus BSc.hallgató Témavezető: Dr. Szalóki Imre, egyetemi docens, BME NTI Budapest 011 Budapesti Műszaki és Gazdaságtudományi Egyetem Nukleáris Technika Intézet, Atomenergetika Tanszék

Budapesti Műszaki és Gazdaságtudományi Egyetem Atomenergetika Tanszék Fizika BSc szakdolgozat Pántya Annamária Alkalmazott fizika szakirányú hallgatónak Alfa spektrométer működési paramétereinek optimalizálása. Kidolgozandó feladat részletezése: Az alfa-bomló izotópok mennyiségi vizsgálata fontos nukleáris és környezeti analitikai eljárás, amely nuklidokat félvezető alfa-detektorok segítségével lehet kimutatni a természetes és mesterséges környezetből származó anyagokban. A módszer alkalmazása során az egyik alapvető méréstechnikai szempont a lehető legjobb kimutatási érzékenység elérése. A jelölt feladata, hogy az NTI Radiokémiai Laboratóriuma alfa spektrométere néhány mérési paraméterét, valamint egy mintakészítési módszerét optimalizálja a legkisebb kimutatható felületi aktivitás értékére különböző aktinoida izotópokra. A szakdolgozat készítésének helye: BME NTI Témavezető: Dr. Szalóki Imre Beosztása: Egyetemi docens Záróvizsga tételei: N 1-6. A feladat kiadásának időpontja: 011. február. 07. Beadási határidő: 011. június. 06. A szakdolgozatot jóváhagyom:...... Dr. Szalóki Imre Dr. Aszódi Attila konzulens tanszékvezető

Önállósági nyilatkozat Alulírott Pántya Annamária, a Budapesti Műszaki és Gazdaságtudományi Egyetem Fizikus alapszakának (BSc) Alkalmazott Fizika szakirányának hallgatója kijelentem, hogy ezt a szakdolgozatot meg nem engedett segítség igénybevétele nélkül, saját magam készítettem. Minden olyan szövegrészt, adatot, diagramot, ábrát, vagy bármely más elemet, melyet vagy szó szerint, vagy azonos értelemben, de átfogalmazva másoktól vettem át, a forrás megadásával egyértelműen megjelöltem. Budapest, 011. június. 05... Pántya Annamária Hallgató 3

Tartalomjegyzék 1. Bevezetés... 5. Irodalmi áttekintés... 6.1. Az alfa sugárzás... 6.. Alfa sugárzás kölcsönhatása az anyaggal... 8.3. Alfa sugárzás detektálása... 11.4. Alfa-spektrometria... 14.5. Alfa forrás készítése... 15 3. Eredmények... 19 3.1. Etalon forrás adatainak kiértékelése... 19 3.. Hatásfok meghatározása... 3 3.3. Valódi minta kiértékelése... 30 4. Összefoglalás... 33 5. Függelék... 35 5.1. Hibaszámítás... 35 6. Hivatkozások... 37 4

1. Bevezetés A munkám célja: Alfasugárzás mérésére alkalmas detektorok működési paramétereinek optimalizálása, a detektor hatásfokának meghatározás a detektor geometriájának függvényében. Az α-részecskék detektálása és a részecskék energiájának meghatározása lehetővé teszi az analitikusok számára mind minőségi mind mennyiségi információ megszerzését. Habár a kémiai eljárások nélkülözhetetlenek, ennek ellenére az α-spektrometria egyike a leggyakrabban alkalmazott technikáknak, például: aktinoidák elemzése biológiai, környezeti és geológiai mintákban; atomerőművek primer és szekunder köri vizének vizsgálata; radioaktív hulladékok osztályozása; aktivációs analízis; gyorsító berendezések targetjében lejátszódó magreakció-mechanizmusok tanulmányozása; radioaktív anyag inkorporációja; aktinoidák kémiai elválasztásának analitikai ellenőrzése. Az elmúlt években, az α-spektrometriai mérések területén jelentős növekedés indult meg. Mivel a nukleáris iparban a hangsúly a termeléstől és a nukleáris fegyverek területéről eltolódott az üzemanyagok kérdése, a hulladékgazdálkodás, létesítmények leszerelése és a fertőtlenítése felé, és ez a terület még további fejlődés előtt áll. Bár egyre több és több laboratórium egyre jobb és jobb műszerekkel felszerelve dolgozik ezen a területen, e méréstechnika alkalmazása tele van potenciális problémaforrással, amelyek rontják a mérések pontosságát és reprodukálhatóságát. Dolgozatom során ezen problémákra világítok rá, és a detektor működési paramétereinek optimalizálásával ezen problémákat kívánom kiküszöbölni. 5

. Irodalmi áttekintés.1. Az alfa sugárzás Az α-részecskének a 4 + He részecskét nevezzük, azaz a két protont és két neutront tartalmazó, hélium 4-es izotóp magját. Az α-részecskéket általában a nagy tömegű atommagok bocsátanak ki, amelyeknél a tömegszám (A) nagyobb, mint 140, és a rendszám (Z) 88 és 105 között van. Ebbe a csoportba tartozik például a rádium és az a további 14 elem, ami az aktínium után található a periódusos rendszerben, vagyis az aktinoidák. A bomlás folyamatát az alábbi formában írhatjuk le: A 4 4 X Y He, (1) A Z Z + ahol az X jelöli a bomló atommagot, az Y a keletkező leánymagot. Az alfa részecske kinetikus energiáját a kiindulási és a leánymagok tömegének különbsége adja meg, ezért ez az érték a folyamatban szereplő magok tömegéből a következő képlettel számolható ki: ( M M M ) MeV E = X Y He 931, () ahol M x a kiinduló mag tömege, M Y a keletkező mag tömege, M He a keletkező hélium mag tömege. Az α-részecske kinetikus energiája nem egyezik meg pontosan bomlási energiával, mert kirepüléskor a maradék mag is visszalökődik az impulzus-megmaradás következtében (bár a maradék mag kinetikus energiája a bomlási energiának csupán 1- %-a). Az α-bomlás elméletének kidolgozása George Gamov orosz származású fizikus nevéhez fűződik. Bár az α- részecske energiája lehet pozitív, a klasszikus fizika szerint mégsem tud a magból kilépni, átjutni a Coulomb- és a nukleáris erők által kialakított potenciálgáton. A kvantummechanika törvényei lehetőséget adnak arra, hogy a gátnál kisebb kinetikus energiájú részecskék mégis kiléphessenek, ezt a jelenséget nevezik alagúteffektusnak. A részecske hullámtermészetéből következik, hogy a megtalálási valószínűsége a potenciálgáton kívül is nagyobb, mint nulla. A gát magassága és szélessége a mag rendszámától függ. Az 1. ábrán az α-részecske és a maradék atommag kölcsönhatási energiája látható [1]. 6

1. ábra. Az atommagban lévő potenciálviszonyok Az α-sugárzó anyagok energiaspektruma vonalas, azaz diszkrét értékekből áll a jól meghatározott tömegkülönbségek miatt. A legtöbb α-bomlás a leánymag állapotában történik, a kibocsátott részecskék energiája 3-9 MeV. Gamov megállapította, hogy nagyobb energia nagyobb átmeneti valószínűséget jelent, ekkor a mag felezési ideje rövidebb []. Az α-bomlást mutató magok bomlási állandója és a bomlási energia között egy empirikus összefüggés áll fenn, amelyet Geiger-Nuttal szabálynak nevezzük: lgλ = a+ b lg E, (3) ahol a, b konstans, λ: bomlási állandó, E a folyamat energiája. Az adott sugárforrásból kibocsátott α-részecske energiája jellemző a kibocsátó izotópra, így spektrometria segítségével minőségi és mennyiségi meghatározás is végezhető [3]. 7

.. Alfa sugárzás kölcsönhatása az anyaggal Ahhoz, hogy az α-részecskéket detektálhassuk, ismernünk kell más atomokkal való kölcsönhatás során mutatott viselkedését. Ezen kölcsönhatások elsősorban a héjelektronok és az α-részecskék között fellépő Coulomb-erők révén történik. Az α-részecske az anyagba jutva több elektronnal lép kölcsönhatásba egyidejűleg. Az elektron energiát vesz fel, gerjesztődhet, de akár ki is léphet az atomból, eközben az α-részecske energiát veszít. Az m α tömegű, E α kinetikus energiájú részecske egy centrális ütközés alatt maximálisan leadott energiája E 4E ahol m e az ütközésben résztvevő elektron nyugalmi tömege. α e =, (4) m Az α-részecske egy időben több elektronnal áll kölcsönhatásban, mert energiájának leadásához több ütközés is szükséges, a folyamatok mindaddig játszódnak le, amíg a részecske teljes lefékeződés meg nem történik. Az α-részecskék pályája az anyaggal való kölcsönhatása során egyenes, ütközés közben mozgási irányuk csak keveset változik, így egy adott abszorbensben az α-részecskék hatótávolsága egyértelműen meghatározható. Az ütközésekben gerjesztett atomok és/vagy ionpárok keletkeznek, melyek rekombinációra törekednek. De megfelelő detektort használva keletkezett ionpárok száma a detektor válaszfüggvényének az alapját képzi, és a rekombináció nem számottevő. Az anyaggal való kölcsönhatás egyik jellemzője az ionizáció során fellépő fajlagos energiavesztés, azaz a kinetikus energia egységnyi távolságra eső csökkenése: α m de α, ahol x dx az alfa részecske pályájának hossza. A fajlagos energiaveszteség a Bethe-formulával számolható ki, ami nem relativisztikus sebességek esetén a következőképpen írható le: 4 deα 4πe zα mαvα = Nabsz Zabsz ln, (5) dx m v w e α ahol E α az α-részecske energiája, z α e egyenlő az α-részecske elektromos töltésével, 19 e= 1,6 10 C, m e az elektron nyugalmi tömege, v α a α-részecske sebessége, N absz és a Z absz az abszorbens anyag atomsűrűsége, és rendszáma, a w absz az abszorbens átlagos ionizációs potenciálja. Ha a részecske sebessége sokkal kisebb, mint a fénysebesség, akkor a kinetikus energia egységnyi távolságra eső energiacsökkenése fordítottan arányos az α-részecskék energiájával. Ilyen esetekben az α-részecske annyi időt tölthet az atomi elektron közelében, hogy nagyobb energia átadás lehetséges. Az (5) egyenletből megállapítható, hogy a de/dx a kölcsönható absz 8

részecske töltésének négyzetével arányos, így azonos sebességgel, de nagyobb töltéssel rendelkező részecske fajlagos energiavesztése nagyobb. A pálya végén alacsony a sebesség esetén, hogy a Bethe-formula nem ad pontos eredményt, hiszen ekkor az α-részecske elektront vehet fel az abszorbens anyag atomjaitól és semlegesítődhet, ami csökkenti a töltést és a fajlagos energiavesztés értékét is. Ezen folyamatokat az úgy nevezet Bragg-görbével szemléltethetjük, amely a fajlagos energiaveszteséget ábrázolja a behatolási mélységének függvényében. (. ábra) Látható hogy a töltött részecske pályájának nagy részén az α részecske töltése kettő, a fajlagos energiaveszteség pedig növekszik, a pálya végén pedig az elektronfelvétel miatt a töltés lecsökken és a görbe meredeken esik.. ábra. A fajlagos energiaveszteség változása a részecske pályája mentén. Az előbbiekben ismertetett kölcsönhatási mechanizmus következtében az α-részecskék energiájuktól és a közegtől függően jól meghatározható távolságot tesznek meg az anyagban, ezt nevezik a részecske hatótávolságának. Ha egy egyforma energiájú α-részecskéket kibocsátó preparátum elé változtatható d vastagságú abszorbens anyagot helyezünk, egy detektorral pedig mérjük a forrásból kilépő részecskék számát A 3. ábrán bemutatott görbét kapjuk. A görbe menete mutatja, hogy az α- részecskék száma meghatározott távolságig állandó. Amennyiben kellően kicsi az abszorbens vastagsága, a forrásból kilépő összes részecske eléri a detektort. Ahogy az abszorbens vastagságát növeljük, egyre több és több α-részecske fékeződik le, és a mért intenzitás gyorsan nullára csökken. 9

3. ábra. α részecskék áthaladása abszorbens anyagon A 3. ábra alapján kétféle hatótávolság is definiálható, az átlagos hatótávolság (R m ), valamint az extrapolált hatótávolság (R e ). - átlagos hatótávolság (R m ), azt az abszorbens vastagságot adja, amelynél az eredeti I 0 intenzitás a felére csökken. - extrapolált hatótávolság (R e ), úgy nyerhető, hogy a transzmissziós görbe lineárisan csökkenő szakaszát meghosszabbítjuk az x tengelyig. Az α-részecske energiaveszteségét továbbá befolyásolják: - energiakiszélesedés: mivel a mikroszkopikus kölcsönhatások statisztikus jellegűek az eredeti nyalábban a közegen való áthaladás következtében energiaszóródás jelentkezik; - önabszorpció: az α-részecskék nagy fajlagos energiával rendelkeznek, így méréstechnikai szempontból, főleg ha energiamérés is szükséges, igen vékony forrást kell alkalmazni. Ha a forrás nem kellően vékony, akkor már magában a mintában elnyelődhetnek vagy jelentős energia csökkenést szenvedhetnek az α-részecskék; - lefékeződési idő, ami a részecske teljes energiájának elvesztéséhez szükséges idő; - hasadási termékek: ezek nagy tömegű, nagy energiájú és nagy töltéssel rendelkező részecskék. A nagy töltés miatt fajlagos energiaveszteségük is sokkal nagyobb, mint az α- részecskéké és bár kezdeti energiájuk nagyobb, a hatótávolságuk mégis kb. fele, mint egy 5 MeV-os α-részecske esetén [][4]. 10

.3. Alfa sugárzás detektálása Az α-sugárzás mérése végezhető ionizációs kamrákkal, szcintillációs, vagy félvezető detektorokkal. A α-részecskék energia szelektíven detektálhatóak ködkamrában, radiográfiával, vagy nyomdetektorokkal. Spektrometriás célokra általában ionizációs kamrákat, illetve félvezető detektorokat használnak, a szcintillációs detektor ilyen célra nem megfelelő a β-sugárzás zavaró hatása és a rossz energiafelbontás miatt. A félvezető detektorok közül leginkább felületi-záróréteges Si detektort alkalmaznak α- spektrometriás célokra. Méréseim során ezt a detektor fajtát használtam, a BME Tanreaktorának laboratóriumában, így ennek a működését részletesen ismertetem. A detektor vázlata a 4. ábrán látható. A detektor alapanyaga egy nagy tisztaságú, n típusú Si egykristály lap. Ezt savas maratással oxidálják, a felületen a vékony oxidréteg p típusként jelenik meg. Így p-n átmenet jön létre, ahol az n típusú félvezetőben többletelektronok, a p típusban többlet lyukak vannak. Ha egy n- és p típust egymással érintkezik, az elektronok és lyukak elmozdulása következik be. Diffúzió indul meg a Fermi-energia kiegyenlítésére való törekvés miatt, a kialakuló elektromos tér hatására driftelés jön létre. Kezdetben mind az n, mind a p típus félvezető elektromosan semleges. A diffúzió következtében szétválik a két tartomány, az n tartomány pozitív, a p pedig negatív töltésű lesz. A kristály egyik oldali sík felületére nagyon vékony rétegben aranyat visznek fel, ez egyrészt az elektromos kontaktusul szolgál, másrészt fényzárónak is tökéletes. Az Si lap másik oldalára alumínium elektród kerül. Az elektródok közé záró irányú feszültséget kapcsolva a kiürített réteg növekszik, növelve a detektor érzékeny térfogatát. Az érzékeny térfogatnak elegendően nagynak kell lenni, hogy a mérendő α-részecskék teljes energiájukat leadják. Az elnyelődéssel elektron-lyuk párokat hoznak létre, a keletkezett töltéshordozókat a detektorra kapcsolt feszültség összegyűjti, és a kimeneten elektromos impulzus jelenik meg. Az impulzus amplitúdója arányos az abszorbeált α-részecske energiájával. 11

4. ábra. Felületi záróréteges detektor sematikus rajza A felületi záróréteges detektorok három fontos paraméterrel jellemezhetőek: - energiafelbontó képesség: azt a két legközelebbi energia értéket adja meg, amit a berendezés még szét tud választani. Ezt az értéket a detektor tulajdonságai és az erősítők zaja befolyásolhatja. A α-spektrometriában fontos a detektor és a sugárforrás távolsága, illetve nem elhanyagolható az α-források vékonysága. Megfelelő vékony sugárforrás készítése fontos, de igen bonyolult feladat. A forráskészítést a későbbiekben írom le részletesen, munkám során minták készítésével is foglalkoztam. - hatásfok: a detektor hatásfoka azt adja meg, hogy a sugárforrástól a 4π térszögben emittált α-részecskékből mennyi ad impulzust a spektrum energia csúcsaiba. A hatásfokot a detektor belépő ablakának mérete, a mérési geometria határozza meg. - kiürített réteg vastagsága: elegendően nagynak kell lennie, hogy a töltött részecske teljesen lefékeződjön. Emiatt ez a mért részecske energiájától nagyban függ [4][5]. A laborban Canberra gyártmányú alfa-spektrométer 7401-es típusú detektort használtam, melynek fényképe az alábbi ábrán látható (5. ábra). 1

5. ábra. A laborban található α-detektor fényképe. Ez a Canberra saját gyártmányú PIPS (Passivated Implanted Planar Silicon) detektorát tartalmazza, amelyben a belépő ablak egy mechanikailag ellenálló réteggel van ellátva. További előnye a nagy felbontóképessége és az, hogy háttérre való érzékenysége alacsony. Ez annak is köszönhető, hogy a 7401-es modell rozsdamentes acélból készült vákuumkamrát tartalmaz. A kamrán belül rozsdamentes acél polcokra helyezhető a mintatartó a mintával. Az érzékelő és a minta távolság 4 mm-es lépésekben változtatható 1 mm-49 mm között. Az elrendezés biztosítja, hogy a mérések különböző távolságban végezhetőek, és hogy az egyes mérések bármikor reprodukálhatóak [6]. A 6. ábrán látható közelről a detektor rozsdamentes acél belseje, a mintatartó polc a rajta elhelyezett mintával és a detektorfej. 6. ábra. A detektor rozsdamentes acél belseje A detektor használhatóságát a mikroprocesszorral irányított felhasználói felület javítja. Az elülső panelen található vezérlőelemek lehetővé teszik a felhasználó számára, hogy gyorsan és egyszerűen megjeleníthesse a feszültséget és az energia értékét, továbbá figyelhető a 13

nyomás, a detektor szivárgási árama, a felhalmozott beütésszám és az eltelt időt is. A detektor által szolgáltatott elektromos impulzusok jelformálás céljából erősítő rendszerre kerülnek. Az erősítőnél lényeges a jó jel/zaj viszony és a nagyfokú linearitás, hogy a jelek ne torzuljanak. Az erősítőből kilépő elektromos jelsorozatot sokcsatornás analizátor dolgozza fel. A berendezés az analóg és a digitális jelek között teremt kapcsolatot. Azonos amplitúdójú feszültségimpulzusok száma a memóriában kerül tárolásra, ez a beütésszám, mely számítógép és megfelelő program segítségével grafikusan megjeleníthető. Ezáltal egy könnyen használható komplett adatgyűjtő és elemző rendszerrel dolgozhatunk. A méréshez szükséges elő-vákuumot rotációs szivattyúval valósíthatjuk meg. A szivattyú kb 10-3 mbar körüli végvákuum elérésére képes. Hengeres szivattyúházban excentrikusan helyezkedik el a forgórész vagy rotor, melynek hornyában két lapát mozog. A lapátok forgásával lehet a gázt annyira összenyomni, hogy nyomása elérje a szelep felemeléséhez szükséges értéket, így megkezdődhet a kipufogás folyamata. Ezen szivattyú legfőbb hátránya, hogy a lapátok közti tömítést olaj biztosítja, így olajgőzzel szennyeződhet a vákuumrendszer. Valamint elég zajos, így nem a laboratóriumban van elhelyezve, hanem az BME NTI Oktatóreaktor alagsorában található technológiai helységben..4. Alfa-spektrometria Egy α-spektrométer felépítése a 7. ábrán látható [5]. A pontos mennyiségi és minőségi analízis érdekében a spektrométer részeire számos kritérium vonatkozik. Különböző feltételeknek kell teljesülnie a detektorra, az elektronikai egységekre, és a forrásra is. 7. ábra. Egy α-spektrométer felépítése 14

A fenti mérési elrendezésű műszer nagy felbontású, könnyen kezelhető és nem túl drága. A kapott spektrum kiértékelése is egyszerű, közvetlen mennyiségi és minőségi meghatározás lehetséges, ha néhány feltétel teljesül: - a mérendő sugárforrás vékony és egyenletes vastagságú; - nyomjelző izotópokkal a forráskészítés ellenőrizhető; - az energia- és a hatásfok megfelelő standard sugárforrásokkal lett kalibrálva; - jó energiafelbontású és jó hatásfokú (nagy érzékeny térfogatú) a detektor. A felületi záróréteges Si-detektor energiafelbontását jellemző félértékszélesség 0 kev körüli 5 MeV-os α-részecskékre, vákuumot és zajcsökkentett elektronikus jelfeldolgozót alkalmaznak. Energia mérésére használatos detektorok esetén az érzékeny térfogatnak elegendően vastagnak kell lennie a sugárzás energiájának teljes abszorpciójához. Az elektronikus jelfeldolgozó rendszerrel szemben a fő követelmény a nagy stabilitás, a kis zaj és a jó linearitás. A sokcsatornás analizátoroknál az alkalmazandó csatornaszám az adott detektor energiafelbontó képességét és a mérendő energia tartományt szabják meg. Akkora csatornaszámot kell választani, amelynél a spektrum Gauss-szerű csúcsaiban kellő számú pont áll rendelkezésre a kiértékeléshez []..5. Alfa-forrás készítése Az α-spektrometria tárgyalásánál a forráskészítés módja, és az alkalmazott technikák gyakran nem kapnak megfelelő hangsúlyt, pedig az α-sugárzás mérésének egyik kritikus pontja, hogy kellően vékony sugárforrásra van szükségünk, hiszen a legjobb paraméterekkel rendelkező α-spektrométer is pontatlan eredményt szolgáltat, ha a forrás nem elég vékony. Vastag minta esetén önabszorpció lép fel, ami miatt az α-részecskék energiaveszteséggel jutnak ki a forrásból. Ez a jelenség egyrészt rontja az energiafelbontást, másrészt a csúcsok kisenergiás részének torzulásához vezethet. Ez utóbbi korlátozza a spektrumok kiértékelésének pontosságát. Ha mégis vastag forrást használunk, az α-részecskék energiájának szóródását kollimátorral lehet csökkenteni, ez a megoldás azonban a detektálás hatásfokát rontja le. A kollimátor a radiográfiában leggyakrabban alkalmazott sugárnyalábkontroll eszköz, hatására a sugárzás iránya adott irányba igazodik. A vastag forrás aktivitáskoncentrációja gyakran kicsi, ezért nagyon hosszú mérési időre is szükség lehet []. Az első lépésben kémiailag feltártuk a mintát (a feltárás olyan kémiai eljárás, amikor, egy vízben oldhatatlan anyagot kémiai reakcióval teszünk oldhatóvá), tisztítottuk, majd 15

leválasztottuk a keresett elemet egy alkalmas kémiai módszerrel. A radioizotópokkal végzett kémiai műveletek sajátossága, hogy a meghatározandó izotóp mennyisége általában nagyon kicsi, továbbá az, hogy a műveletek során is bekövetkezik radioaktív bomlás, ami gyakran a kémiai elem átalakulását (rendszámának megváltozását) eredményezi. A bomlás során kinetikus energiával rendelkező visszalökött magok és az azokból származó radioaktív sugárzás keletkezik. Az elemek kémiai átalakulását eredményező folyamatok nyomon követésére a mintákhoz ismert aktivitású nyomjelzőt adnak, mely a keresett izotóppal kémiailag azonos tulajdonságokkal bír, de az eredeti mintában nincs jelen. A kémiai elválasztás során alkalmazható eljárások: - bepárlás - vákuumgőzölés - elektrolízis - mikrocsapadékos elválasztás. Ez utóbbi eljárást alkalmaztam a vizsgálati célokra készített minták laboratóriumi előállítása során. Egyes radioizotópok könnyen abszorbeálódnak kolloid csapadékok felületén. A csapadékképző anyag rendszerint valamilyen rosszul oldódó mikro csapadékokat létrehozó anyag, általában lantaidák hidroszidjai és fluoridjai. (NdF 3, LaF 3 ). A mikrocsapadékot és a felületén megkötődött α-sugárzó anyagokat együtt tized µm méretű szűrőkorongon csepegtetjük át. Így nyerve az oldatból azt a mintát, amit már alávethetünk félvezető detektoros méréseknek [7]. Az α-minták elállításhoz kiindulási anyagként a BME NTI Tanreaktora primerköri ioncserélő gyantájából származó anyagot használtunk, és belőle urán, plutónium, amerícium preparátumokat készítettünk, mindegyikből hármat-hármat. Az ioncserélő gyantákban műanyag alapú vázra épülnek az ioncserét végző, disszociációra képes aktív csoportok. Ioncsere csak akkor jön létre, ha mind az aktív csoportoknál elhelyezkedő, mind az oldatban levő ionok disszociált állapotban vannak. Az ioncsere folyamatok olyan, adott időn belül egyensúlyra vezető kémiai reakciókat jelentenek, amelyek az aktív csoporthoz elektrosztatikus erővel kötődő ellenionok, és az oldatban levő disszociált ionok között játszódnak le. Az oldatokban előforduló különböző ionok más-más erősséggel kötődnek meg az adott ioncserélőn, azaz az ioncserélő szelektivitása az ionokkal szemben változó. Az elemzések első lépéseként a minta aliquot részét (az egész mintának eme részhez viszonyított aránya kifejezhető egy egész számmal) gamma-spektrométerrel lemértük, és a kapott aktivitás adatok alapján megbecsültük a méréshez szükséges minta mennyiségét, valamint a kémiai kitermelés meghatározásához szükséges nyomjelzők mennyiségét. Ehhez a feladathoz a kimerült ioncserélő gyantából 0,5-10 g nedves gyantát dolgoztunk föl. 16

A kémiai kitermelés (hasznosítható, vagyis megkötött rész arányítva a bevitt mennyiséghez) meghatározása érdekében a következő hordozókat, ill. nyomjelzőket adtuk a mintákhoz: plutónium esetében 4 Pu, amerícium esetében 43 Am, urán meghatározásához 3 U. A feltáráshoz 50 ml cc.h SO 4 -val forraltuk a mintát, majd óvatosan 5-,5-,5 ml cc.hno 3 -at csöpögtettünk hozzá. A forralást mindaddig folytattuk, amíg tiszta világos színű oldatot nem kaptunk. A kitisztult oldatot 50 ml desztillált víz segítségével felhígítottuk, majd az előkoncentrálás következett. A Fe(II) -hidroxid leválasztásával végezhető el az előkoncentrálás. A szűrlethez, illetve a kénsavas oldathoz 50 mg Fe(NO 3 ) 3 9 H O sót vagy Mohr-sót ((NH 4 ) Fe(SO 4 ) ) adtunk, a ph-t ammónia segítségével 1-3 körüli értékre állítottuk, majd melegítés közben 1 ml hidrazinnal a vasat Fe(II)-vé redukáltuk. A Fe(II) zöldeskék színe jelzi a folyamat végét. A teljes redukció rodanid próbával ellenőrizhető (a mintából pár µl-t egy óraüvegre kivettünk rodanidot cseppentünk rá, vöröses elszíneződést látva a minta még tartalmaz Fe(III)-t). Végül a ph-t ammónia segítségével 6-7 körüli értékre állítottuk. A minta forralását még legalább 15 percen keresztül folytattuk. A csapadék szűrése a minta lehűtése után elvégezhető, amely csapadékon az urán, plutónium, amerícium egyaránt megkötődött. Ezután következett az aktinoidák leválasztása, mivel az aktinoidák a vas-hidroxid csapadékon megkötődnek, a további elválasztási lépésekhez a csapadékot minimális mennyiségű 3 M salétromsavban oldottuk, a szűrőt 3 M salétromsavval mosva eltávolítottuk, majd 5+3+3 ml cc.hno 3 hozzáadásával a szerves anyagokat elroncsoltuk, egyúttal az aktinoidákat feloxidáltuk. A csapadékot azonnal fel kell oldani, mert ellenkező esetben a különböző vas-oxidok nehezen oldódnak. A mintát 10 ml 8 M HNO 3 -ban oldottuk fel. Amennyiben nem kaptunk tiszta oldatot, ismételt salétromsavas ill. sósavas bepárlás után az oldat rendszerint kitisztult. Ha még ezek után sem következett be a tisztulás, már csak bórsav maradhatott a mintában, a bórsavon az aktinoidák nem kötődnek meg, így az leszűrhető. - Urán(IV)-fluorid mikrocsapadék leválasztása: a sósavas oldathoz 1 ml TiCl 3 -ot adtunk és 0-30 perc alatt az uránt redukáltuk, majd 100 mg Nd 3+ és 5 ml cc.hf adunk hozzá. A Nd 3 U 4 F 3 együtt leválása kb fél óra alatt következett be. A csapadékot µm pórusméretű 5 mm átmérőjű teflonmembránon lassan szűrtük le, infralámpa alatt megszárítottuk, majd ragasztóval előkészített acél korongokra rögzítettük. 17

- Plutónium-fluorid mikrocsapadék leválasztása: 1 ml 5% NaHSO 4 jelenlétében bepároltuk az oldatot, a szerves anyagokat 3x3 ml cc.hno 3 -mal elroncsoltuk annak érdekében, hogy a jódot eltávolítsuk, A jód oldódik szerves vegyületekben, és az oldatban maradása amiatt, hogy számos instabil izotópja van nem kedvező. A következő lépésben a mintát 0 ml 1M HNO 3 -ban feloldottuk, a plutóniumot 100 mg Mohr-só segítségével Pu(III)- ra redukáltuk és 100 mg Nd 3+ ill. 5 ml cc.hf segítségével mikrocsapadékos együtt leválasztással, az urán(iv)-fluoridhoz hasonlóan, plutónium(iii)-fluorid forrást készítettünk, és az előkészített acél korongra rögzítettük. - Am frakció tisztítása, mikrocsapadékos leválasztása: A salétromsavas oldatot bepároltuk, majd megpróbáltuk az oldatból a zavaró vas mennyiséget eltávolítani, ezért 100 mg aszkorbinsav hozzáadásával a Fe(II)-vé redukáltuk. A reakció szobahőmérsékleten kb. 30 percet igényelt, majd a redukció a már említett rodanid-próbával ellenőrizhető. Az oldatot desztillált vízzel kb. 100 ml-re felhígítottuk. A továbbiakban a minta készítése során úgy jártunk el, mint az urán és a plutónium források készítése esetén [8] [9]. 18

3. Kísérleti eredmények Ebben a fejezetben az általam végzett kísérleteket és annak eredményeit foglalom össze. Munkám során először egy standard sugárforrást használtam az α-spektrométerben található szilícium félvezető detektorok hatásfokának meghatározására. Majd a kalibrált kamrákban a készített preparátumokat (urán, plutónium, amerícium) mértem le, és meghatároztam a mintakészítés során elért kémiai kitermelés értéket, illetve a minták aktivitását. A mérések során a laboratóriumban található azonos típusú Camberra 7401-es α- kamrák mindegyikét használtam, melyek annyiban térnek el egymástól, hogy más a rájuk kapcsolt feszültség értéke, és a bennük létrehozott vákuum értéke is némileg különböző. Ezen különbözőségek befolyásolják a detektor hatásfokát, melynek meghatározása a munkám fő célja. 3.1. Etalon forrás adatainak kiértékelése Méréseim során etalon forrásként egy 1990. november 1-én a Nemzetközi Atomenergia Ügynökség által hitelesített Amersham forrást használtam, mely 39-es relatív atomtömegű plutónium izotópot, 41-es amerícium izotópot és 44-es kűrium izotópot tartalmazott. Ezen izotópok adatait foglalja össze a 1. Táblázat. Izotóp T 1/ (év) 1. Táblázat. Az amersham forrás adatai Hiba (év) Relatív hiba (%) 39 Pu,411 10 4 30 0,1 41 Am 43, 0,7 0,15 44 Cm 18,099 0,015 0,08 Bomlási energia (kev) Gyakoriság (%) 5155 73,3 5143 15,1 5105 11,5 5486 86,0 5443 1,7 5389 1,3 5805 76,7 5764 3,3 Aktivitás (Bq) 1990.11.01 Aktivitás (Bq) 011.03.01 71 69,67 174 1686,17 1456 669,17 A mérések jelentős részét 011. február és március hónapok során végeztem ezzel a forrással, így a forrás aktivitását március 1-ére számítottam. Az aktivitás számításához tartozó hibaszámítás a Függelékben található meg. A forrást a detektor kivehető mintatartójára helyeztem, lehetőleg minél pontosabban középre, hogy ezzel is növeljem a detektor aktív felületére jutó részecskék számát és azt, hogy a mérés reprodukálhatósága egyszerű legyen. Az minta behelyezésének statisztikus hibáját, a kiértékelés során nem veszem figyelembe, mert ennek meghatározására hosszabb mérési sorozat szükséges, amire a féléves munkám során már nem jutott idő. 19

A mintatartót különböző távolságokra helyezhető a kamra belsejében. Ahogy már a bevezető részben említettem, a Canberra α-kamrát úgy alakították ki, hogy a mintatartó a 4 mm-enkénti távolságban lévő polcokra tehető, így bármikor könnyedén ismételhető a kívánt mérés. (6. ábra) Munkám során három kamrát használtam és mindhárom kamrában, 1 mm-től 5 mm-ig vettem fel a spektrumokat, azért hogy a detektor hatásfokának távolság függését meg tudjam határozni, egyenként 1000 s mérési időket alkalmazva. A kamra bezárása után, a méréshez szükséges vákuumot hoztam létre. A vákuumszivattyú, helytakarékosság és zajcsökkentés végett a Tanreaktor alagsorában található technológiai helységben van elhelyezve. Ez egy rotációs szivattyú, amely néhány Pa -os vákuum, úgynevezett elővákuum előállítására képes. Majd a kellő vákuum elérése után kapcsoltam rá a detektorra az üzemi feszültséget, mely az egyes kamrák esetén különböző.(~40 V). A rájuk kapcsolt feszültség különbözősége, illetve az előállított vákuum nagyságának némi eltérése, befolyásolják a detektor felbontóképességét és a hatásfokát is. A felvett α-spektrumokat az erre a célra kifejlesztett számítóképes program (Genie- 000 Alpha opció) segítségével értékeltem ki. A 8. ábrán az általam vizsgált etalon forrás egy spektruma látható, a benne lévő izotópok és a hozzá tartozó energia érték megnevezésével. 8. ábra. Amersham forrás alfa spektruma Az izotópok alfa csúcsai a kis energiák fele elnyúló tailinggel, (farokkal) rendelkeznek. Ennek oka a sugárzás gyengülése mellett az, hogy a fő α-vonalak mellett több kisebb gyakoriságú, általában kisebb energia vonala is van az izotópoknak. Ezt a detektor felbontása nem tudja szétválasztani. Valamint az 41 Am bomlásakor, melyet az etalonforrásom is 0

tartalmaz, nagy valószínűséggel keletkezik 37 Np gerjesztett atommag. Legerjesztődéskor konverziós elektronok keletkeznek (emittált elektronok, akkor keletkeznek mikor a gerjesztési energia elektromágneses kölcsönhatás következtében közvetlenül átadódik egy atommag körüli héjelektronra), melyek az α-részecskékkel kölcsönhatásba lépnek, így a detektor a sugárzás energiáját és a konverziós elektron energiáját összeadva rögzíti. Ez az α- csúcs jobb oldalán jelenít meg elnyúló talinget. Ezek a jelenségek jól megfigyelhetőek, a 9. ábrán. 1600 1400 100 Detektor távolság 17 mm 1 mm Beütésszám 1000 800 600 400 00 0 5300 5350 5400 5450 5500 5550 5600 Energia (kev) 9. ábra. Az α-csúcs kisenergia felé elnyúló tailing-e A forrás, amit használtam egy hitelesített minta, így a benne található izotópok energia értékeit ismerjük. Ezeket az adatokat az 1. táblázatban közöltem. A számítógépes program markereinek segítségével leolvastam a felvett spektrum csúcsainak maximum helyeihez tartozó csatornaszámait és energia-kalibrációt végeztem az erősítő adott beállításai mellett. A kalibrációt mind a három általam használt kamrára elvégeztem és mentettem, hogy a későbbiekben is használható legyen. Az energia kalibrációs egyenes: E = m CS + b, (8) ahol E az adott csúcs energia értéke (kev), m az egyenes meredeksége, CS a csatornaszám b pedig a tengelymetszet [] [5]. 1

5900 5800 Energia kalibráció Illeszett egyenes 5700 Energia (kev) 5600 5500 5400 Egyenlet y = a + b*x 5300 R^ 1 Érték Hiba 500 Energia Tengely metszet 84,561 6,1503 Energia Meredekség 0,7199 8,096E-4 5100 7000 700 7400 7600 7800 8000 Csatornaszám 10. ábra. Energia kalibrációs görbe (# 6. kamra) A laboratóriumban az α-kamrák mellett egy Canberra gyártmányú Multiport II sokcsatornás analizátor található (5. ábra), amely lehetővé teszi egyidejűleg az ADC (analóg-digitális átalakító) memória írását és spektrum számítógépre vitelét. Használatával lehetőségünk van minden hozzá kapcsolt kamrában egyidejűleg mérést végezni, mert úgy működik, mint több független sokcsatornás analizátor. Kezelése a Genie-000 programmal könnyedén megvalósítható [10].

3.. Hatásfok meghatározása Méréseim célja az α-kamrákban található detektorok hely- és energiafüggő hatásfokának meghatározása. Az NTI Tanreaktorában általam használt detektorokon még nem végeztek ilyen jellegű hatásfok kalibrációt, azóta, hogy a műszerek új elektronikát tartalmaznak, és mióta kiértékelésre a Genie-000-Alpha programmal van lehetőség. A vizsgálataim eredményétől azt várjuk, hogy a hatásfok helyfüggő ismeretében egy adott minta esetén ki lehet választani az optimális mérési pozíciót a minta egyedi sajátosságai figyelembe vételével. Hatásfok számítása két módon végezhető el α-detektorok esetén. 1. Geometriafüggő hatásfok A geometriai hatásfok számítás esetén egy viszonylag durva közelítést végzünk, amikor nem áll rendelkezésre etalonforrás. A számítás során feltételezzük, hogy a detektorba jutó minden α-részecske regisztrálásra kerül a csúcsterületben. Ekkor a hatásfok = F geom 4 H π, (9) η ahol F a detektor belépő ablakának felszíne, H a detektor és a sugárforrás távolsága.. Hatásfok számítás etalon forrás segítségével Megbízhatóbb eredményeket kaphatunk, ha rendelkezésünkre áll egy etalon forrás és ennek adataival tudjuk elvégezni a számításokat. A felvett spektrumból meghatározható az energiacsúcs területe és ez alapján a hatásfok η = A st N t m k α, (10) ahol t m a mérési idő, A st a standard izotóp aktivitása a mérés időpontjában, k α az adott energiájú alfa-sugárzás gyakorisága [5]. A hatásfok meghatározását, a készülék egyik kamrájában (#6. kamra) végzett mérések eredményei alapján mutatom be, helytakarékosság végett nem közlöm a többi (#., #5.) kamrára kapott eredményeket, mert jellegükben azonosak. A. táblázatban látható minden adat, mely a számításhoz szükséges, és a számítások eredményei is. A korábban bemutatott (8. ábra) spektrumból látszik, hogy az egyes izotópok csúcsai nem választhatóak szét a gyakoriságuk szerint, így az 1. táblázatban található energia értékeket a megfelelő gyakoriság értékkel súlyozva kapom az áltagos energia szintet, mely a következő táblázatban (. táblázat) energia néven szerepel. 3

Izotóp. Táblázat. Számításaimhoz szükséges amersham forrás adatai, számítási eredményeim E (kev) d (mm) t(s) k Aktivitás (Bq) 011.03.01 (#6. kamra) A (Bq) N cs N cs η η 39 Pu 514 69 47,6 956184 1338,65 0,418 0,0089 41 Am 5479 1 1000 1 1686 40,4 661388 1190,49 0,394 0,0094 44 Cm 5795 669 17,5 56545 641,36 0,38337 0,0101 η geom (%) 47,75 39 Pu 514 69 47,6 663030 98,4 0,913 0,0061 41 Am 5479 5 1000 1 1686 40,4 47917 814,67 0,840 0,0068 44 Cm 5795 669 17,5 1866 49,118 0,737 0,007 1,90 39 Pu 514 69 47,6 514016 8,4 0,647 0,0048 41 Am 5479 9 1000 1 1686 40,4 375441 713,33 0,66 0,0053 44 Cm 5795 669 17,5 14069 440,41 0,130 0,0056 0,59 39 Pu 514 69 47,6 31148 591,37 0,13713 0,009 41 Am 5479 13 1000 1 1686 40,4 99 57,37 0,13598 0,0033 44 Cm 5795 669 17,5 88009 35,63 0,1315 0,0035 0,8 39 Pu 514 69 47,6 199364 458,53 0,08783 0,0019 41 Am 5479 17 10000 1 1686 40,4 146184 409,31 0,08669 0,001 44 Cm 5795 669 17,5 55018 53,08 0,081 0,00 0,16 39 Pu 514 69 47,6 141917 411,56 0,0657 0,0013 41 Am 5479 1 1000 1 1686 40,4 10394 371,85 0,06159 0,0015 44 Cm 5795 669 17,5 408 17,3 0,060116 0,0016 0,11 39 Pu 514 69 47,6 10663 350,6679 0,046818 0,0001 41 Am 5479 5 1000 1 1686 40,4 77680 30,95 0,046068 0,0011 44 Cm 5795 669 17,5 30008 177,047 0,044843 0,001 0,07 A táblázatban szereplő fejléc magyarázata: E: átlagos energia d: detektor és a forrás távolsága t m : mérési iső k: izotóp teljes gyakorisága A: aktivitás értéke (011. 03.01.), A: számított aktivitás hibája N cs : csúcsterület, N cs a csúcsterület érték hibája η: számított hatásfok, η: hatásfok számítás hibája η geom : geometriai adatok alapján számított hatásfok. A táblázat alapján grafikonokat az OriginPro8 nevű program segítségével készítettem, melyek a hatásfok energia-és távolság függését tartalmazzák. A 10. ábrán az energia értékekhez tartozó hatásfokokat ábrázoltam azokon a polcmagasságokon, amelyeken a méréseket végeztem. 4

0,45 Hatásfok- Energia (sugárforrás-detektor távolsága szerint) 1mm 5mm 9mm 13mm 17mm 1mm 5mm 0,40 0,35 0,30 Hatásfok 0,5 0,0 0,15 0,10 0,05 0,00 5100 500 5300 5400 5500 5600 5700 5800 5900 Energia (kev) 11. ábra. A hatásfok energia függvénye a polcmagasságok szerint Látható, hogy a hatásfok a detektorhoz legközelebb eső polcon a legnagyobb, azonban ennek, pontsorozatnak a hibája a legmagasabb az összes közül, ez a. táblázatban közölt adatokból derül ki. Az első polcon lévő minta a detektortól 1 mm-re található, ekkor a kis távolság miatt a detektor irányába szóródó összes részecske bemérésre kerül a spektrum csúcsterületeibe. A bomlás során létrejött leány elem, az elektronok, és a protonok is szóródhatnak a detektor irányába, és amellett hogy a detektor aktív felületét sérthetik a detektált részecskék számát növelik. A hatásfok csökken a távolság növelésével, de a fentiekben említett jelenségek hatásának valószínűsége kisebb lesz így a kapott hatásfok érték pontosabbá válik. A következő ábrák (1. ábra a,b,c,d) segítségével azt határozom meg, hogy melyik polcmagasság esetén lesz a hatásfok értéke optimális. A görbék jellegükben csak minimálisan térnek el, így négy grafikont választottam ki, melyek segítségével bemutatom a hatásfok- energia függvényt két szélső (1 mm, 5 mm) és két közbenső (9 mm, 13 mm) forrás és a detektor távolsága esetén. Az etalonforrásban, csak három izotóp volt, így a hozzájuk tartozó energiák, három hatásfok értéket eredményeztek. Ezen három pontra egyenes illesztettem, mert a 11. ábra alapján és a pontok kevés száma miatt, úgy gondoltam, ez lehet a legpontosabb. Az illesztett görbéhez tartozó konfidencia intervallumot is meghatároztam. Ez a tartomány azt a 5

valószínűségi intervallumot adja meg, amelybe 95 %-os valószínűséggel esik az adott mért érték. A pontok kevéssége miatt a 95 %-os konfidencia intervallum meglehetősen szélesnek tűnt, így az egyenesekhez a 90 %-os valószínűségi tartományt is megadtam, ez megadja, hogy 10 % annak a valószínűsége, hogy a pontok nem ebbe a tartományba esnek. 0,70 0,65 0,60 0,55 Hatásfok-Energia (1 mm) Illesztett egyenes Konfidencia intervallum (95%) Konfidencia intervallum (90%) 0,35 0,30 Hatásfok-Energia (9 mm) Illesztett egyenlet Konfidencia intervallum (95 %) Konfidencia intervallum (90 %) 0,50 0,45 0,5 Hatásfok 0,40 0,35 0,30 Hatásfok 0,0 0,5 Egyenlet y = a + b*x 0,0 R^ 0,85365 Érték Hiba 0,15 Hatásfok a 0,751 0,11 Hatásfok b -5,96118E-5,05478E-5 0,10 5100 500 5300 5400 5500 5600 5700 5800 5900 Energia (kev) 0,15 Egyenlet y = a + b*x 0,84861 R^ Érték Hiba Hatásfok a 0,33557 0,06116 Hatásfok b -,10404E-5 1,1365E-5 0,10 5100 500 5300 5400 5500 5600 5700 5800 5900 Energia (kev) a. ábra. 1 mm távolság b. ábra. 9 mm távolság 0,0 0,18 0,16 Hatásfok -Energia (13 mm) Illesztett egyenes Konfidencia intervallum (95 %) Konfidencia intervallum (90 %) 0,056 0,054 0,05 0,050 0,048 Hatásfok-Energia (5 mm) Illsztett egyenes Konfidencia intervallum (95 %) Konfidencia intervallum (90 %) Hatásfok 0,14 0,1 Hatásfok 0,046 0,044 0,04 Egyenlet y = a + b*x 0,10 R^ 0,76339 Érték Hiba Hatásfok a 0,17989 0,0375 Hatásfok b -8,791E-6 6,899E-6 0,08 5100 500 5300 5400 5500 5600 5700 5800 5900 Energia (kev) Egyenlet y = a + b*x 0,040 R^ 0,95143 Érték Hiba 0,038 Hatásfok a 0,0614 0,0195 Hatásfok b -,96547E-6,38101E-6 0,036 5100 500 5300 5400 5500 5600 5700 5800 5900 Energia (kev) c. ábra. 13 mm d. ábra. 5 mm 1. ábra. Hatásfok energia függvényei különböző polcmagasságok mellett Távolság (mm) 3. Táblázat. Korrigált R 1 0,8536 9 0,8486 13 0,7633 5 0,9514 Korrigált R az egyenes illesztés jóságának a mérőszáma, az általam kapott értékekből azt a következtetést vonhatjuk le, hogy bár a két szélsőséges helyzetben (1 mm és 5 mm) kapott egyenesek illeszkedésének jósága nagyobb, mint a középes távolságban lévő polcok esetén, a detektorhoz legközelebb eső polcon az α-részecskéken kívül a detektor irányába szóródó más részecskéket is detektáltunk. A 5 mm távolságra lévő polc esetében, pedig a hatásfok értéke 6

már nagyon alacsony (0,047-0,044). Így ebből a grafikon sorozatból, illetve az illesztet egyenesek jóságából, azt mondhatjuk, hogy a 9 mm-re lévő polcmagasság esetén, érhetünk el kellően nagy hatásfokot a legjobb pontossággal. A következő grafikonokon (13. -15. ábra), a detektor és a forrás távolságának függvényében ábrázoltam a kapott hatásfok értékeket, az egyes csúcsok energiái alapján. 0,45 0,40 0,35 Hatásfok-távolság (514 kev) Illsztett másodfokú görbe Konfidencia intervallum Hatásfok (514 kev) 0,30 0,5 0,0 0,15 0,10 0,05 Egyenlet y=a+bx+cx^ R^ 0,99303 Érték Hiba Hatásfok a 0,448 0,00657 Hatásfok b -0,03109 7,533E-4 Hatásfok c 6,115E-4,10116E-5 0,00 0 4 6 8 10 1 14 16 18 0 4 6 Távolság (mm) 13. ábra. Az 514 kev-os plutónium csúcs hatásfok- távolság függvénye 0,45 0,40 0,35 Hatásfok-távolság (5479 kev) Illesztett másodfokú görbe Konfidencia intervallum Hatásfok (5479 kev) 0,30 0,5 0,0 0,15 0,10 0,05 Egyenlet y=a+bx+cx^ R^ 0,9938 Érték Hiba Hatásfok a 0,4314 0,00717 Hatásfok b -0,09 8,5619E-4 Hatásfok c 5,65941E-4,3138E-5 0,00 0 4 6 8 10 1 14 16 18 0 4 6 Távolság (mm) 14. ábra. Az 5479 kev-os amerícium csúcs hatásfok- távolság függvénye 7

0,40 0,35 0,30 Hatásfok- távolság (5795 kev) Illesztett másodfokú görbe Konfidencia intervallum Hatásfok (5795 kev) 0,5 0,0 0,15 0,10 0,05 Egyenlet y=a+bx+cx^ R^ 0,9976 Érték Hiba Hatásfok a 0,40884 0,00761 Hatásfok b -0,0837 8,78176E-4 Hatásfok c 5,53531E-4,4638E-5 0,00 0 4 6 8 10 1 14 16 18 0 4 6 Távolság (mm) 15. ábra. Az 5795keV-os kűrium hatásfok- távolság függvényen. Ezen ábrákon az látható, hogy a hatásfok értéke a távolság függvényében négyzetesen változik, mindegyik izotóphoz tartozó energia érték estén. Az α-bomló izotópok elemzésekor az egyes izotópokra vonatkozó kimutatási határértéket, azaz a legkisebb még detektálható mennyiséget az alábbi képlettel számolhatjuk ki, L (counts) = k + L = k k B, (6) D C + ahol k értéke 1.645, ha az elfogadási szint 95 %, B az α-spektrum vizsgált csatornatartományában a háttér nagysága, vagyis egyetlen háttérmérés esetén az adott csatornatartományban kiszámított integrál értéke. A (7) egyenlettel megadható az adott izotóp legkisebb kimutatható mennyisége, Bq/minta L D,71+ 3,9 N BGt m t BG (Bq/minta) =, (7) η t ahol N BG az adott α-csúcs helyén mérhető háttér értéke, t BG a háttér mérési ideje, t m a minta mérési ideje és η d a detektor hatásfoka [11][1]. A számítást a #6. kamrára végeztem el, melyhez ebben a kamrában felvett a háttér értékét megadó spektrumra is szükségem volt. A számított értékek a 4. táblázatban találhatóak meg, az egyes energia értékekhez tartozó kimutatási határ meghatározásához, mindig vizsgált polc már korábban meghatározott hatásfokának értékével számolta (. táblázat). d m 8

4. Táblázat. Az etalon forrás kimutatási határa (mbq) Energia (kev) Távolság (mm) 1 5 9 13 17 1 5 514 4,95 3,95 3,67 3,4 3,11 3,03,84 5479 4,7 4,01 3,65 3,41 3,06 3,05 3,01 5795 4,39 3,90 3,44 3,,95 3,0,97 6 Kimutatási határ (514 kev) Illesztett másodrendû görbe Konfidencia intervallum 6 Kimutatási határ (5479 kev) Illesztett másodfokú görbe Konfidencia intervallum 5 5 Kimutatási határ (mbq) 4 3 Egyenlet y=a+bx+cx^ 0,9564 R^ Érték Hiba y a 5,00177 0,15518 y b -0,18763 0,080 y c 0,0041 0,00104 0 4 6 8 10 1 14 16 18 0 4 6 Távolság (mm) Kimutatási határ (mbq) 4 3 Egyenlet y=a+bx+cx^ 0,98465 R^ Érték Hiba y a 4,8194 0,0791 y b -0,16101 0,0143 y c 0,00358 5,31531E-4 0 4 6 8 10 1 14 16 18 0 4 6 Távolság (mm) a. ábra. 514 kev b. ábra. 5479 kev 6 5 Kimutatási határ (5795 kev) Ilesztett másodfokú görbe Konfidencia intervallum Kimutatási határ (mbq) 4 3 Egyenlet y=a+bx+cx^ 0,98964 R^ Érték Hiba y a 4,54309 0,05665 y b -0,15016 0,0103 y c 0,00354 3,80136E-4 0 4 6 8 10 1 14 16 18 0 4 6 Távolság (mm) c. ábra. 5795 kev Az 16. ábrákból az derül ki, hogy a minta kimutatási határa (L D ) másodrendű görbe szerint változik úgy, mint a detektor hatásfokának változása, hiszen a számítási képletben az is szerepel. 9

3.3. Valódi minta kiértékelése A valódi minták készítésének folyamatát az irodalmi áttekintés során részletesen ismertettem. Többször is említettem, hogy megfelelő α-forrás készítése rendkívül nehéz feladat, végtelen vékony mintát kell alkalmaznunk, ahhoz hogy mérési eredményeinket pontosnak tekinthessük. A laboratóriumban urán, plutónium, amerícium mintákat készítettünk a Tanreaktor primer köri ioncserélő gyantájából, mindegyikből három-három darabot. A források mérését a már előre kalibrál kamrákban végeztük, így vizsgálva azt, hogy a hatásfok ismeretében meghatározható az optimális mérési pozíció. A készített minták aktivitása alacsony ezért jó pár napig, akár egy hétig is tartott, amíg egy-egy spektrumot felvettünk. Az alábbi ábrán (17. ábra) egy készített urán minta felnagyított spektruma látható. Ezen a mintán keresztül mutatom be, hogy a kapott spektrumból milyen adatokat nyerhetünk ki. 17. ábra Valódi minta spektruma A spektrumban nem csak urán izotópoktól származó csúcsokat találunk, mert a minta készítése során a tórium frakciót nem választottuk le, így a legtöbb csúcs energiájához tartozó izotóp a tórium bomlásából származtatható. Az alábbi táblázat tartalmazza a spektrum teljes vizsgálatát. 30

5. Táblázat. Valódi forrás csúcsaihoz tartozó adatok Csúcs sorszáma Energia (kev) Gyakoriság (%) 1 484 84,4 564 31, 3 530 68,7 4 543 7,7 5 5686 94,9 6 6038 4,5 7 688 100 8 6779 100 9 8784 100 Izotóp Felezési idő Aktivitás Kimutatási határ (mbq) (Bq/minta) 33 U 1,59 10 5 y 1,51 0,0040 3 U 71,79 y 3,49 0,00836 3 U 71,79 y 4,13 0,0040 8 Th 1,913 y 3,48 0,00715 4 Ra 3,67 d 1,96 0,00836 7 Th 18,7 d 5,84 0,0040 0 Rn 55,61 s 1,0 0,0040 16 Po 0,145 s 7,30 0,0040 1 Po 0,96 µs 3,15 0,0040 18. ábra Tórium bomlási sor A spektrumban energiájuk alapján azonosított izotópokhoz tartozó csúcsok területét kiszámolva, meghatározható az izotópok aktivitását. N Am =, (8) t η k m D ahol N a csúcs területe, t m a mérés időtartama, η D a detektor hatásfoka, k α adott energiájú α- sugárzás gyakorisága. A minta készítésekor a kémiai kitermelés meghatározása érdekében 3 U nyomjelzőt adtunk a mintához, melynek mindkét energia vonala megjelenik a spektrumban. A laboratóriumban található 3 U- hiteles oldat aktivitása 1,66 Bq/ml, így 100 µl-t mértünk be, hogy a törzsoldat α 31

3 U tartalma 0,1-0,5 Bq/100µ legyen. A kémiai kitermelést uránra a következőképp számolható, A A m Kitermelés= (9) bemért Ezen valódi preparátum esetén tehát a kémia visszanyerés majd 80 %-os, mely érték jónak mondható. A többi készített minta esetén nem volt ilyen magas a kémiai visszanyerés értéke, további urán minták esetén már csak 70 %-hoz közeli értéket kaptunk. Amerícium esetén a kitermelési értéke 60-65 %, még a plutónium minták értékei megközelítik az urán kitermelési értékeit. Ezen értékek elfogathatóak annak tudatában, hogy a minták tömege nem túl nagy és, hogy az ioncserélő gyantát, már pár évvel ezelőtt távolították el a reaktor primer köréből. Kimutatási határ (7) egyenlettel számítható ki, a kapott értékek az 5. táblázatban láthatóak. Ezen a valódi preparátum spektruma a # 6. kamrában került felvételre, a detektortól 9 mm távolságra, így az ehhez a kamrához tartozó háttér beütésszámait és a polcmagassághoz meghatározott hatásfok értékével számoltam. 3

4. Összefoglalás A munkám célja, az α-sugárzás mérésére alkalmas detektorok működési paramétereinek optimalizálása, a detektor hatásfokának meghatározás a készülék geometriájának függvényében. Méréseim alapján az α-kamrákban található szilícium detektorok hely- és energiafüggő hatásfokának meghatározását végeztem el. A készülék belseje olyan kialakítással rendelkezik, hogy a mintát, könnyedén lehet különböző távolságokra helyezni a detektortól (6. ábra), így beszélhetünk a detektor távolság függő hatásfokáról Először etalonforrással végeztem méréseket, és a kapott spektrumok segítségével meghatároztam a hatásfok energiaés távolság függvényét (10-14. ábra). A vizsgálataim eredményéből azt kaptuk, hogy a hatásfok helyfüggésének ismeretében egy adott minta esetén kiválasztható az optimális mérési pozíció a minta egyedi sajátosságait figyelembe véve. Az amersham forrás mérési eredményeinek ismeretében, kalibráltam a készüléket, és a további méréseket végeztem valódi mintákkal. Az általam készített minták (urán, amerícium, plutónium) aktivitása rendkívül alacsony volt, így a méréseket hosszú mérési idő mellett kellett végeztem. A kamrákhoz csatlakoztatott Canberra Multiport II, megkönnyítette a dolgom, hiszen mind három kamrával egyszerre tudtam felvenni a valódi minták spektrumát, és azokat számítógépen megjeleníteni. A valódi minták elemzésénél azt kaptuk, hogy a hatásfok alapján meghatározott mérési pozícióban a felvett spektrumok optimálisak. A mintákhoz adott nyomjelzők alapján meghatározott kémiai visszanyerés értékei magasak. Tehát levonhatjuk azt a következtetést, hogy a meghatározott távolságfüggő hatások ismeretében, a minta egyedi sajátosságait tudva, olyan mérési pozícióba helyezhetjük a preparátum, melynél a legoptimálisabb a detektor működése. Munkám során csak egyféleképpen készítettem mintákat (mikrocsapadékos együtt leválasztás) és ezzel ellenőriztem az etalonforrással meghatározott adataimat. Így további célom lenne más módon (bepárlás, vákuumgőzölés, elektrolízis) elkészített forrásokkal is elvégezni a méréseket, és megvizsgálni, hogy azok esetén is megbízhatóan használható az α- spektrométer. 33