Negatív hidrogénionok keletkezése 7 kev-es OH + + Ar és OH + + aceton ütközésekben: Egy általános mechanizmus hidrogént tartalmazó molekuláris rendszerekre JUHASZ Zoltán a), BENE Erika a), RANGAMA Jimmy b), FREMONT François b), SORGUNLU-FRANKLAND Burcu b), CHESNEL JeanYves b), KOVÁCS Sándor T.S. a), HERCZKU Péter a), SULIK Béla a) a MTA Atommagkutató Intézet, 4026 Debrecen, Bem tér 18/c. b Centre de Recherche sur les Ions, les Matériaux et la Photonique (CIMAP), Unité Mixte CEA-CNRS-EnsiCaen-Université de Caen Basse-Normandie, UMR 6252, 6 Boulevard Maréchal Juin, F-14050 CAEN cedex 04, France Magyar Fizikus Vándorgyűlés Debrecen, 2013. augusztus 21-24. Támogatók: Transnational Access ITS-LEIF, European Project HPRI-CT-2005-026015, OTKA (K73703), TéT (14081ZH, TéT F-30/06), TAMOP-4.2.2/B-10/1-2010-0024 az Európai Unió támogatásával, az Európai Szociális Alap társfinanszírozásával.
A negatív hidrogén ionok jelentősége: A H - egy erősen korrelált kételektronos rendszer, nincs stabil gerjesztett állapota, nagy reakcióképességű (kötési enegia 0,75 ev) Kozmológiai és asztrofizikai szempontból fontos kémiai reakciók aktív résztvevője A hidrogénmolekulák (és egyéb molekulák) képződésében vesz részt: H - + H H 2 + e - (associative detachment) Széles elnyelési sávval rendelkezik az látható és infravörös tartományban, ami magyarázza a nap folytonos színképét Ionforrásokban nagy intenzitással tudunk H - -t kelteni A természetben a keletkezésének különböző módjai még kevéssé ismertek Kis mennyiségű keletkezése is érdekes lehet
A H - ionok eddig ismert keletkezési mechanizmusai Lassú elektronok és hidrogénmolekulák ütközése: e - + H 2 * H - + H (dissociative electron attachment) Hidrogén atomok ütközése lazán kötött elektronokkal rendelkező felületekkel Felületek és hidrogén plazmák kölcsönhatásakor Pozitív ionok és semleges részek ütközésekor: -Elektronbefogás proton-atom proton-molekula ütközésekben - Hidrogén molekulaionok ütközése atomokkal (H 2+, H 3+ ): Befogás disszociáló állapotokba: H 2 + + Ar (H 2 )* + Ar 2+ H + H + Ar 2+ Gerjesztés disszociáló állapotokba: (H 3+ )* H + + H + H + (ütközési energia: néhány kev) H. Martinez et al., PRA 78, 062715 (2008) ; F. B. Alarcón et al., Int. J. Mass Sp. 248, 21 (2006)
H - keletkezésének eddig ismert módja molekulákból: Speciális gerjesztett állapot disszociáció H - Az ütköző partnerek közötti impulzuscserének nincs szerepe a folyamatban Molekuláris lövedékek elektronspektrumait tanulmányozva azt találtuk, hogy negatív hidrogén ionok sokkal általánosabb körülmények között is keletkezhet nagy impulzusátadással járó folyamatokban
Kísérleti berendezés (ARIBE, GANIL, Franciaország) Mérés: negatív részecskék energia- és szögeloszlása Ionnyaláb ECR ionforrásból 7-keV OH + (412 ev/amu) Gáz target Argon és aceton Electrosztatikus spektrométer: E/q Fogóasztal a megfigyelési szög (θ) beállításához (θ-t nyalábirányhoz képest mérjük)
Hatáskeresztmetszet (cm 2 /ev sr) Hatáskeresztmetszet (cm 2 /ev sr) Ütközésből származó negatív részecskék energiaspektruma Ar MNN Auger 10-16 H - ionok a lövedékbõl 10-18 30 Hatáskeresztmetszetek különböző szögeknél 10-20 10-22 (a) 90 130 (x 10 2 ) (x 10) (a) 7-keV OH + + Ar (b) 7-keV OH + + aceton 10-24 10-14 10-16 10-18 10-20 412-eV/amu OH + + Ar (b) 30 45 60 412 ev H - ionok a lövedékbõl (x 1) H - ionok a targetbõl (x 10 4 ) (x 10 2 ) Fekete görbék: elektron emisszió Színes területek: H _ emisszió (A szórzófaktorok csak grafikai célt szolgálnak) (m H << m C,O,Ar ) 10-22 412-eV/amu OH + + CH 3 -CO-CH 3 (x 1) 1 10 100 1000 Energia (ev) Z. Juhász et al., PRA 87, 032718 (2013)
Csúcsközép-energia (ev) Csúcsközép-energia (ev) H - ionok keletkezése kéttest-ütközésekben 450 400 H - emisszió az OH + lövedékrõl A H _ ionok energiája a szórási szög (θ) függvényében Argon 350 300 Aceton 0 30 60 90 120 150 180 Szórási szög (fok) H - emisszió az aceton targetrõl 1500 1000 500 Szimbólumok: kísérlet Görbék: A H centrumok várt energiája elasztikus kéttestütközésekben (H-Ar, H-O, H-C) (Aceton targetnél a H-O és H-C szórások súlyozott átlaga ) A megfigyelt H _ ionok közel elasztikus kéttetst-ütközésekből származnak 0 0 30 60 90 Szórási szög (fok) Z. Juhász et al., PRA 87, 032718 (2013)
Szemléletes ábrázolása az új folyamatnak OH + Ar H centrum Aceton Az egyik partner H centruma ütközik a másik partner nehéz centrumával OH + H centrum Egy energetikus kéttest-ütközésben egy lazán kötött rendszer (H - ) keletkezik
Potenciális energia (at.egys.) Egyszeresen differenciális hatáskeresztmetszetek H _ emisszióra Kisérletileg: dσ/dω(θ) H _ csúcsokat integráljuk az energiára nézve Szamítassal: dσ/dω(θ) Klasszikus kéttest-szórás A kéttest-potenciál: kvantum kémiai program csomag [MOLPRO] 2.5 2.0 1.5 2-test kölcsönhatás H-O 1.0 0.5 0.0 1.0 1.5 2.0 2.5 3.0 3.5 4.0 Mag-mag távolság (at.egys.)
d d (cm²/sr) Egyszeresen differenciális hatáskeresztmetszetek H _ emisszióra 10-15 10-16 10-17 10-18 10-19 10-20 10-21 10-22 H - emisszió az OH + lövedékrõl 0.012 x H-Ar 0.010 x ( H-O + H-C ) Argon (x10) Aceton 0 30 60 90 120 150 Szórási szög (fok) H - emisszió az aceton targetrõl Kísérlet és elmélet összehasonlítása Szimbólumok: kísérlet Görbék: számított hatáskeresztmetszetek (kéttest szórás) A H _ ionok aránya ~1% az összes töltésállapot között: d d (cm 2 /sr) 10-17 10-18 10-19 0.018 x (6 O-H ) Nem függ az átadott impulzustól (egy adott ütközési rendszer esetében) 0 30 60 90 Szórási szög (fok)
Mechanizmus? v p <<v e- : az elektron állapotok kvázi-adiabatikusan fejlődnek A meglökött proton áthalad a sokelektronos ütközési komplexen és elektronokat ragadhat magával Sok csatorna nyitott kevés a végállapot (0, +, or ) a végállapotok statisztikus eloszlást követnek függetlenül az átadott impulzustól (impakt paramétertől) A negatív töltésállapotban az elektron kötési energiája sokkal kisebb mint kezdeti állapotban az ütközési energia egy része átadódik az elektronfelhőnek
Következtetések H keletkezhet minden hidrogént tartalmazó molekulából kéttest-ütközések révén Lazán kötött rendszerek mint a H keletkezhetnek nagy energiaátadással járó ütközésekben A negatív töltésállapotú hidrogén aránya nem függ a szórásszögtől statisztikai eloszlás a töltésállapotok között A folyamat releváns az asztrofizikában és radiobiológiában