Változások a légkör összetételében és az éghajlatban Változások a légkör összetételében és az éghajlatban Haszpra László Mika János * A légkör összetétele Az emberi tevékenység hatása a légkörre a 18. században, az intenzív iparosítással vált jelentssé, bár lokális levegszennyezettségi problémák már a középkori városokban is elfordultak (magyarul lásd pl. MAKRA L., 22). A széntüzelés térhódításával, egyebek mellett, egyre növekv mennyiség kén-dioxid került a légkörbe. Késbb, a belségés motorok elterjedésével ntt a leveg nitrogén-oxid terhelése. Mindkét szennyezanyagból kémiai átalakulások révén a természetes és mvi környezetben súlyos károkat okozó savas anyagok keletkeznek. A környezet savasodására és ennek következményeire csak az 195-es évek végén, az 196-as években figyeltek fel Európában, de a történelmi statisztikai adatok és a matematikai modellek szerint a környezet savasodása néhány ersen iparosodott földrajzi körzetben (pl. Angliában, Németország és Belgium egy részén) már a 19. század végén is kritikus lehetett (MYLONA, S. 1996). A szennyez anyagok nem tisztelik az országhatárokat, a légáramlatokkal kibocsátási helyüktl igen nagy távolságra eljuthatnak. A környezeti károk csak nemzetközi egyezményekkel elzhetk meg. Az els ilyen megállapodásokra azonban csak a hidegháború idszakának lezárultával kerülhetett sor. A légszennyez anyagok kibocsátásának korlátozására vonatkozó els európai egyezményt az ENSZ Európai Gazdasági Bizottsága hozta tet alá 1985-ben. Ennek értelmében az aláíró országok kötelezték magukat arra, hogy 1993-ig legalább 3%- kal csökkentik 198-as kén-dioxid kibocsátásukat. Ezt követte 1988-ban a nitrogénoxidok, majd 1991-ben az illékony szerves anyagok kibocsátásának korlátozása. A környezet savasodása mellett a nitrogén-oxidok jelents szerepet játszanak élvizeink eutrofizációjában, és a reaktív illékony szénhidrogénekkel együtt hozzájárultak a felszínközeli légréteg ózon-tartalmának erteljes növekedéséhez. Az ózon, és a vele együtt keletkez más fotokémiai oxidánsok, egyrészt ártalmasak az emberi egészségre, másrészt komoly károkat okoznak a természetes és mezgazdasági vegetációban. Az 1994-ben megszületett második kén-dioxid egyezmény már országonként differenciált korlátozást tartalmazott, figyelembe véve az egyes földrajzi körzetek ökológiai rendszereinek érzékenységét. Ezt követte a nehézfémek és a lassan lebomló szerves anyagok kibocsátásának korlátozására vonatkozó összeurópai egyezmény. A savasodást, eutrofizációt, illetve (a felszínközeli) ózonképzdést korlátozó egyezményeket végül az 1999. november 3-án Göteborgban aláírt megállapodás * Országos Meteorológiai Szolgálat, Budapest 97
Haszpra László Mika János hangolta össze, foglalta egységes rendszerbe. Ez 21-ig szabja meg az aláíró országok feladatait, nyitva hagyva közben a tudományos ismeretek bvülése jóvoltából esetleg szükségessé váló módosítások lehetségét is. Az említett megállapodások bárki számára hozzáférhetek a http://www.unece.org/env/lrtap/ honlapon. Az emberi tevékenység légszennyez hatása azonban nem csak Európában okoz gondokat. Észak-Amerika országaiban törvények szabályozzák a szennyez anyagok kibocsátását. Kelet-, Délkelet-Ázsia utóbbi idben gyorsan romló környezeti helyzete szintén nemzetközi egyezményeket fog kikényszeríteni, remélhetleg inkább elbb, mint utóbb. Magyarország kén-dioxid kibocsátása a 6-as években érte el a csúcsát, ezt követen a szén-tüzelés visszaszorulásával csökkent (1. ábra). Nem kis részben az 198-as évek végén, az 199-es évek elején bekövetkezett gazdasági összeomlás következtében az 1. nemzetközi kén-dioxid kibocsátási szerzdésbe foglalt kötelezettségünket bven túlteljesítettük. Ez jól megfigyelhet változást okozott a légköri koncentrációban is (2. ábra). A nitrogén-oxidok f forrásai a fosszilis tüzelanyagokat használó ermvek és a közlekedés. Az ermvek és a gépkocsi motorok korszersítését, sajnos, a növekv gépjárm használat részben ellensúlyozza, így a nitrogén-oxidok kibocsátása csak lassan csökken. Magyarországon az 199. körüli gazdasági válság elmúltával a kibocsátás lassú növekedésnek is indult (3. ábra). Talán a katalizátor nélküli gépkocsik kiszorulásának köszönhet, hogy 1999-tl már ismét csökken az ország nitrogén-oxid kibocsátása. A magyarországi leveg nitrogén-oxid tartalma jelents részben az országhatáron túlról érkezik. A tlünk szélirányba es európai nagykibocsátó országok (pl. Franciaország, Németország, Olaszország, stb.) nitrogénoxid kibocsátása a 9-es években folyamatosan csökkent, így ellensúlyozta az átmeneti hazai kibocsátás-növekedést (4. ábra). A belségés motorokból, üzemanyagukból és a különböz oldószerekbl a légkörbe kerül illékony szénhidrogének a napsugárzás hatására kémiai reakcióba lépnek a levegben lév nitrogén-oxidokkal. A kémiai folyamatokban számos egészség- és környezetkárosító anyag keletkezik (pl. ózon, peroxiacetil-nitrát [PAN], stb.). A rendkívül agresszív oxidáns ózon európai felszínközeli koncentrációja az 198-as évekre elérte a századeleji érték kétszeresét (VOLZ, A. KLEY, D. 1988). A nemzetközi szennyezanyag-kibocsátási szerzdések (nitrogén-oxidok, illékony szénhidrogének) hatására a koncentráció-növekedés az utóbbi évtizedben lényegében megállt. Egyes földrajzi régiókban már enyhe csökkenés, másutt, így Magyarországon is (5. ábra), még enyhe növekedés figyelhet meg. Sajnos, az északnyugatias légáramlások miatt, Magyarország Európa egyik ózonnal leginkább szennyezett területének számít (SCHEEL H. E. et al., 1997). Bár egészségügyi szempontból is figyelmet érdeml magas koncentrációk csak elvétve fordulnak el, az ózonra az embernél lényegesen érzékenyebb növények terhelése az eltrhetnél két-háromszor nagyobb. Ez komoly, eddig nem számszersített károkat okoz a mezgazdaságnak és az erdgazdálkodásnak, a természetes vegetációnak. 98
Változások a légkör összetételében és az éghajlatban 2 18 16 becslés hivatalos adat kilotonna kén/év 14 12 1 8 6 4 2 186 188 19 192 194 196 198 2 22 1. ábra. Magyarország kén-dioxid kibocsátásának alakulása 198-tól napjainkig (MYLONA, S. [1996] adatainak felhasználásával) 3 25 2 µg/m 3 15 1 5 197 1975 198 1985 199 1995 2 25 2. ábra. A kén-dioxid koncentráció alakulása Magyarországon 99
Haszpra László Mika János 3 25 2 15 1 5 198 1982 1984 1986 kilotonna NO2/év 1988 199 1992 1994 1996 1998 2 3. ábra. A nitrogén-oxidok kibocsátásának alakulása Magyarországon (nitrogén-dioxid egyenértékben kifejezve) (forrás: EMEP- http://www.emep.int) 12 1 8 µg/m 3 6 4 2 197 1975 198 1985 199 1995 2 25 4. ábra. A nitrogén-dioxid koncentráció alakulása Magyarországon 1
Változások a légkör összetételében és az éghajlatban 6 5 4 ppb 3 2 1 trend: +.32 ppb/év 199 1991 1992 1993 1994 1995 1996 1997 1998 1999 2 21 22 5. ábra. Az ózon-koncentráció alakulása Magyarországon 45 4 CFC-11 CFC-12 35 3 kilotonna 25 2 15 1 5 193 194 195 196 197 198 199 2 6. ábra. A légkörbe kerül CFC-11 és CFC-12 mennyiségének idbeli alakulása (forrás: UNFCCC - http://unfccc.int) 11
Haszpra László Mika János Az emberi tevékenység révén olyan anyagok is a légkörbe kerülnek, amelyeknek természetes forrásuk egyáltalán nincs. Ilyen a halogénezett szénhidrogének túlnyomó része (pl. CFC-k, freonok, halonok). Ezek az anyagok a troposzférában, a légkör legalsó, kb. 1-12 km vastag rétegében kémiailag passzívak, így igen hosszú ideig a légkörben maradhatnak. Ennek megfelelen már viszonylag kis mennyiség kibocsátás is a légköri koncentráció emelkedését vonja maga után. A freonokat htközegként, habosítóanyagként, aeroszolos palackok hajtógázaként, tisztítószerként, míg a halonokat elssorban tzoltási célokra használták. Termelésük évtizedeken keresztül dinamikusan ntt (6. ábra). Mivel ezek az anyagok a légkör alsó részében nem, vagy csak nagyon lassan reagálnak más anyagokkal, van idejük arra, hogy feljussanak a sztratoszférába, a troposzféra feletti légrétegbe. Itt az intenzív ultraibolya sugárzás hatására elbomlanak, a felszabaduló halogénatomok pedig katalitikus reakciókon keresztül jelents mennyiség ózont bontanak el. Ezzel csökkentik a sztratoszféra ózon-mennyiségét, amely a felszínt védi a Nap élvilág számára káros ultraibolya (UV-B) sugárzásától. A halogénezett szénhidrogéneknek dönt szerepük van az antarktiszi "ózon-lyuk" kialakulásában. Emellett többségük üvegházhatású gáz, így légköri mennyiségük befolyásolja a Föld éghajlatát is. Az ózon-pajzs vékonyodása drasztikus globális gyártás-korlátozást sürgetett. 1987-ben Montreálban született meg az els egyezmény (Montreáli Jegyzkönyv - http://www.unep.org/ozone/), amely a legkritikusabb anyagok gyártásának belátható idn belüli megszüntetését írta el. A technikai fejldés késbb lehetvé tette a tilalmi lista bvítését és a gyártás megszüntetésének elrébb hozását. Így a legkritikusabb anyagok gyártása a termelés dönt többségét adó iparilag fejlett országokban nagyon szkre szabott kivételekkel (gyógyászat, tudományos kutatás) már 1995-re megsznt (6. ábra). A korábban gyártott anyag (pl. htszekrények) begyjtésének tökéletlensége, illetve a hosszú légköri tartózkodási id miatt azonban légköri koncentrációjuk még nem, vagy csak alig észrevehet módon csökken (7. ábra). A sztratoszférikus ózonréteg regenerálódásához ezért még évtizedeket kell várnunk. Aggasztó ugyanakkor, hogy az ózonréteget már kevésbé veszélyeztet, ugyanakkor azonban eldjeikhez hasonlóan üvegházhatású helyettesít anyagok (pl. HCFC-k) légköri mennyisége gyors ütemben n. A Föld éghajlatát, csillagászati helyzetén kívül, a légkörében található, a felszín hmérsékleti kisugárzásának tartományában elnyel ún. üvegházhatású gázok mennyisége szabályozza. Ezek együttesen mintegy 3 o C-kal emelik a bolygó átlaghmérsékletét. A legfontosabb üvegházhatású gáz a vízgz. Ennek mennyiségét az emberi tevékenység közvetlenül nem tudja számottev mértékben módosítani. A kisebb mennyiségben jelen lév más üvegházhatású gázokét (pl. szén-dioxid, metán, dinitrogén-oxid, stb.) azonban igen (1. táblázat). Emellett olyan üvegházhatású gázokat is a légkörbe juttat, amelyeknek természetes forrásaik nincsenek is (pl. kénhexafluorid, részben vagy teljesen halogénezett szénhidrogének [CFC-k, HCFC-k], stb.), azaz az emberi tevékenység nélkül nem lennének jelen a légkörben. Az emberi tevékenység ezzel a Föld éghajlatának módosulását válthatja ki. 12
Változások a légkör összetételében és az éghajlatban 6 5 CFC-11 CFC-12 4 3 2 1 1978 1981 1984 1987 ppt 199 1993 1996 1999 7. ábra. A CFC-11 és a CFC-12 légköri koncentrációjának változása a Mauna Loa Obszervatórium (Hawaii) mérései szerint (forrás: WDCGG - http://gaw.kishou.go.jp) 1. táblázat. A legfontosabb üvegház-gázok néhány jellemzje (1 ppm = 1-6 ; 1 ppb = 1-9 : 1 ppt=1-12 térfogat arány) (Forrás: IPCC, 21) Anyag CO 2 CH 4 N 2 O CFC-11 HCFC-23 Hozzávetleges koncentráció 175 ~28 ppm ~7 ppb ~27 ppb Nulla! Nulla! körül Koncentráció 1998- ban 365 ppm 1745 ppb 314 ppb 268 ppt 14 ppt Jelenlegi növekedési ütem 1,5 ppm /év =,4%/év 7 ppb/év =,4%/év,8 ppb/év =,25%/év -1,4 ppt/év = -,5%/év,55 ppt/év = 4%/év Légköri élettartam (év) 5-2 * 12 114 45 26 * A légköri szén-dioxid kivonásában szerepet játszó folyamatok eltér viselkedése miatt nem adható meg egyetlen légköri élettartam adat Az emberi tevékenység által befolyásolt, az éghajlatra legnagyobb hatást gyakorló üvegházhatású gáz a szén-dioxid (CO 2 ). Dönt része a fosszilis tüzelanyagok (szén, kolaj, földgáz) elégetésekor kerül a levegbe, de számottev az erdirtások közvetlen és közvetett szerepe is. Koncentrációja a növekv kibocsátásnak köszönheten az elmúlt kétszáz évben 27-28 ppm-rl (ppm = milliomod térfogatrész) kb. 37 ppm-re emelkedett, s e növekedés a hazai mérésekben is egyértelmen megfigyelhet (8. ábra). Ugyancsak ntt a szintén jelents antropogén 13
Haszpra László Mika János forrásokkal rendelkez metán (CH 4 - rizstermelés, állattenyésztés, hulladékok bomlása, stb.) és dinitrogén-oxid (N 2 O - mezgazdasági tevékenység) légköri mennyisége. 4 KPU simított KPU trend KPU havi átlag HHS simított HHS trend HHS havi átlag 39 38 37 36 35 34 33 32 198 1982 1984 1986 ppm 1988 199 1992 1994 1996 1998 2 22 24 8. ábra. A légköri szén-dioxid koncentráció alakulása Magyarországon a K-pusztai (1981-1999) és a hegyhátsáli (1994-22) mérések alapján Klímaváltozás globális skálán Azt ma már kevesen vitatják, hogy a Föld átlaghmérséklete a 2. század folyamán emelkedett (9. ábra jobb oldala). Ezen belül két ersen meleged idszak figyelhet meg: az egyik az 191-es évektl kb. az 194-es évek közepéig, s a másik az 197-es évek közepétl napjainkig. A 2. század globális klímájának elemzése tekintetében utalunk az IPCC (21) Harmadik Helyzetértékel Jelentésére (2. és 12. fejezet). Hazai forrásként MIKA J. (22) szolgál a Jelentés tanulságainak rövid, de hozzáférhet áttekintésével. Miközben nem teljesen biztos, hogy milyen arányban felels mindezért az emberi tevékenység, azon belül is leginkább a szén-dioxid és más üvegház-gázok kibocsátása, e kérdés vizsgálatánál tulajdonképpen nagyobb erket foglalkoztat a jöv kérdése. A globális klímaváltozásról szóló elrejelzések alapveten két ok miatt különböznek. Az egyik a légkör összetételének jövbeni forgatókönyvei, amelyeket az IPCC (21) jelentése 11 (további részletekkel együtt 36) lehetséges forgatókönyvbe sorolt. A legkedvezbbtl a legersebb antropogén hatásokig, e forgatókönyvek szerint igen széles sávban változnának. 14
Változások a légkör összetételében és az éghajlatban 9. ábra. Három kapcsolt óceán-légkör modell viselkedése minden küls változás nélkül (csupán az éves menettel bal oldali ábrák), illetve az elmúlt 15 év antropogén és természetes tényezinek változásai hatására a Föld átlaghmérsékletében ténylegesen végbement változások. Látható, hogy a tapasztalt mérték, és ütem melegedés nem lehet pusztán az éghajlati rendszer bels ingadozásának eredménye. 2. táblázat. Az IPCC legutóbbi, Harmadik Helyzetértékel Jelentésének (IPCC, 21) néhány elrejelzett sarokszáma a 21. évre, valamint ugyanezek széls értékeinek tartománya az öt évvel korábbi Jelentésben (IPCC, 1996). Globális értékek és változások IPCC, 21 IPCC, 1996 CO 2 -emisszió (GtC/év) 5 3 8,4 15,4 CO 2 -koncentráció (ppm) 54 97 49 95 Sugárzási mérleg változása 4,2 9,1 4 8 (Wm -2 ) Globális melegedés ( o C) 1,4 5,8 1, 4,5 Tengerszint emelkedés (cm) 9 88 13 94 A 2. táblázatban néhány globális környezeti mutató esetére bemutatjuk, hogy a bizonytalanság ma ismert forrásait figyelembe véve, melyek a 21-ra elrejelzett maximális és minimális értékek. Ugyanitt bemutatjuk e tartományok öt évvel korábbi, becsléseit (IPCC, 1996) is. Látható, hogy a felsorolt öt mutató közül csak a tengerszint-emelkedés prognózisa módosult kedvezen, mégpedig a várható ersebb melegedés ellenére, ugyanis az újabb modellek néhány tényez, elssorban a szárazföldi jég és a 15
Haszpra László Mika János gleccserek olvadásából ered többlet vízszint-emel hatását csökkentik a korábbiakhoz viszonyítva. A melegedési prognózisokat az 197-es évek közepétl a földi átlaghmérséklet jól ismert emelked tendenciája is alátámasztja (MIKA J. 22). Ehelyütt három klímamodell eredményein keresztül próbáljuk érzékeltetni, hogy az utóbbi 2-3 évtizedben tapasztalt melegedés nem lehetett csupán a rendszer bels ingadozásának következménye (9. ábra). A globális átlaghmérséklet alakulása három kapcsolt óceán-légkör modell viselkedése minden küls kényszer nélkül (bal oldali, hosszú ábrák), ill. az elmúlt 15 év szimulált alakulása a megfelel, küls kényszerek hatására. Mindhárom modellben jelents évközi ingadozás figyelhet meg, vagyis földi átlagban néhány tized fokot kitev, melegedés, vagy lehlés, minden küls ok nélkül, pusztán az ún. éghajlati rendszer (légkör, óceánok, szárazföldek, krioszféra, bioszféra) bels ingadozása hatására is létrejöhet. Hogy ezek a bels ingások mégis kisebbek, mint a 19-2. századi melegedés, azt illusztrálják, hogy a század elején a vulkánosság hiánya és a naptevékenység akkori ersödése, illetve az utóbbi idszakban az üvegházgázok szaporodása, mint küls tényezk szükségesek voltak a tapasztalt trendek kialakulásához. Magyarországi változások A 1. ábra érzékelteti, milyen hatással van a klímaváltozás regionális sajátosságainak egyöntetségére az, hogy a változásokban szerepet játszó kisebb légköri képzdmények fizikája a modellekbl szükségszeren hiányzik. (Két-két modell ugyanabból az intézménybl Hadley-Center, Anglia; Max-Planck Institut für Meteorologie, Németország származik, de eltér felbontást és fizikai tartalmat képvisel, st az utóbbi esetben a két óceáni almodell is teljesen más.) A hmérsékletváltozások többnyire hasonlítanak egymásra a 9 különböz globális modell esetében. A korrelációs együttható, amelyik megmutatja, hogy a változások területi eloszlása mennyire hasonló, a modell-párok többségében legalább 95%-os, néhány esetben 99%-os szinten szignifikáns. A csapadék-változás mezinek modellek közötti korrelációi sokkal alacsonyabbak, vagyis az eredmény-mezk nagyon különböznek egymástól. A csapadékváltozások, amelyeknél még fontosabbak a modellekben nem szerepl kisebb lépték, pl. felhfizikai folyamatok, ugyanakkor alig hasonlítanak egymásra a különböz modellekben! A globális modellek lehetségei és a hatásvizsgálatok igényei közötti különbséget a modell-válaszok ún. leskálázásával szokás áthidalni. Ez az eljárás kapcsolatot teremt a klímamodellek megbízható, kb. kontinensnyi térbeli és évszakos idbeli lépték skálái, illetve a hatásvizsgálati modellezésben szükséges néhány ezer km 2 -es, általában napi adatsorok között. (A leskálázás elméleti értelemben nem helyettesíti a fizikai folyamatok modellezését. Csupán arról van szó, hogy ma még nincs tudományos lehetség erre a kvantitatív fizikai magyarázatra.) 16
Változások a légkör összetételében és az éghajlatban,4 GCM-ekben számított megváltozás-mezk pattern-korrelációi,2 Csapadék,2,4,6,8 -,2 Hmérséklet 1. ábra. Különböz globális klímamodellek (Általános Cirkulációs Modellek, GCM-ek) megváltozás-mezi közötti területi (pattern-) korreláció a 221-25, ill. az 1961-199 közötti évek összevetésében (a kísérletekben csak az üvegház-gáz koncentrációk változnak). A vízszintes tengelyen a hmérséklet-változások, a függleges tengelyen a csapadék-változások korrelációs együtthatói láthatók. A 9 modell esetén ez 36 db összehasonlítást jelent. 3. táblázat. A hmérséklet és a csapadék hazánkban várható változása adott globális melegedés esetén. (E számok kissé eltérnek a szerz egy korábbi összesítésében - MIKA J. 1996 - szerepelt becslésektl.) Globális helyi változás Hmérséklet (K) nyár / nyári félév Hmérséklet (K) tél / téli félév Csapadék (mm) évi összeg +.5 K + 1 K + 2 K + 4 K + 1, + 1,3 + 2 + 4 +,8 + 1,7 + 3 + 6-4 - 66 bizonytalan + 4 4 A 3. táblázat összesítve mutatja a hmérséklet és a csapadék várható hazai változásait a globális változások,5-4 K fokig terjed tartományán, az elmúlt kb. két évtized statisztikus leskálázási eljárásai alapján. A forgatókönyvek f állítása hogy az üvegházhatás ersödésével a hazai éghajlat szárazabbá és napfényben gazdagabbá válása várható, legalábbis a melegedés kezdeti, néhány évtizedes tartományán. Részletesebben: 17
Haszpra László Mika János A nyári / nyári félévi hmérséklet (elbbi a nagyobb, utóbbi inkább a kisebb változásra vonatkozik) a kezdeti, 2-szeres relatív érzékenységrl fokozatosan 1- szeresig csökken, míg a téli félévben nagyjából 1,5-szeres szinten marad. A kis változásokra a korábbi (MIKA J. 1996) hmérsékleti becsléseket mindkét félévben jelentsen emeltük. Az évi csapadékösszeg továbbra is nem lineárisan követi a melegedést: A kezdeti, legalább 1 K melegedésig súlyosbodó szárazodási tendencia késbb megfordul. Az évi csapadékösszeg változása 4 K globális melegedésnél már pozitív lesz (t.i., ha a korlátozó megegyezés hiányában esetleg bekövetkezik.) Megjegyezzük, hogy a helyi és a globális változások idbeli párhuzamosságain alapuló megállapítások akkor alkalmazhatóak a jövre nézve, ha a múltban érvényes statisztikai kapcsolatok is fennmaradnak a globális (északi félgömbi) és a helyi éghajlat között. Erre azért van esély, mert a kapcsolatok eljel és nagyságrend szerint a múlt több idszakában is hasonlóan viselkedtek, és nincsenek ellentmondásban a globális klímamodellek elrejelzéseivel sem. Irodalom IPCC, 1996. Climate Change 1995. The Science of Climate Change. Contribution of Working group I to the Second Assessment Report of the IPCC (J.T. Houghton, et al., eds.) Cambridge Univ. Press, 57 p. IPCC, 21. Climate Change 21. The Scientific Basis. Contribution of Working Group I to the Third Assessment Report of the Intergovernmental Panel on Climate Change. Cambridge University Press, Cambridge, United Kingdom and New York, U.S.A. (http://www.grida.no/climate/ipcc_tar/wg1/) MAKRA L. 22. Szemelvények a környezetszennyezés történetébl, különös tekintettel a leveg szennyezésére. Légkör 47/1, pp. 19-26. MIKA J. 22. A globális klímaváltozásról: Egy meteorológus kutató szemszögébl. Fizikai Szemle LII. évf, 258-268. MYLONA, S. 1996. Sulphur dioxide emissions in Europe 188-1991 and their effect on sulphur concentrations and depositions. Tellus 48B, pp. 662-689. SCHEEL, H.E. ARESKOUG, H. GOMISCEK, B. HASZPRA, L. KLASINC, L. LAURILA, T. LINDSKOG, A. NIELSEN, T. ROEMER, M. SCHMITT, R. SIMMONDS, P. SOLBERG, S. TOUPANCE, G. 1997. On the spatial distribution and seasonal variation of lower-troposphere ozone over Europe. J. of Atmospheric Chemistry 28, pp. 11-28. VOLTZ, A. KLEY, D. 1988. Evaluation of the Montsouris series of ozone measurements made in the nineteenth century. Nature 332, pp. 24-242. 18