Dept of Experimental Physics Ifjúság ú. 6, 764 Pécs, Hungary http://physics.ttk.pte.hu Az ELI-ALPS nemlineáris optikai fényforrásai Fülöp József e mail: fulop@fizika.ttk.pte.hu p MAFIHE Téli Iskola, Szeged, 1. február 3.
Tartalom Bevezetés: az ELI ALPS nemlineáris optikai forrásai Lézerek frekvenciakonverziója: Nemlineáris optikai alapok Nemlineáris polarizáció Példák Fázisillesztés THz es források THz essugárzáskeltésesugárzás ésdetektálása Optikai egyenirányítás Extrém nagy energiájú THz es impulzusok előállítása
Az ELI ALPS berendezés struktúrája elsődleges (lézer) források másodlagos (lézerrel hajtott) források kísérletek / attoszekundumos felhasználói impulzusok területek nemlineáris optikai források gyorsított részecskék
Az ELI ALPS fényforrásai... egyedülállóan átfogó spektrum Másodlagos fényforrások: UV, XUV, SXR, röntgen Elsődleges források Másodlagos fényforrások: NIR, MIR, THz 8 nagyságrend hullámhosszban és frekvenciában! növekvő ő frekvencia (ν) látható taromány növekvő hullámhossz (λ)
Az ELI ALPS fényforrásai... sokoldalú alkalmazási lehetőségek Extrém nagy időfelbontású pumpa próba kísérletek szinkronizált forrásokkal széles hullámhossz tartományban lézer pumpa p impulzus (THz,, röntgen) minta detektor szinkronizált másodlagos források próba impulzus (THz,..., röntgen, részecske) precíziós késleltetés
Az ELI ALPS nemlineáris optikai fényforrásai Másodlagos fényforrások: UV, VUV Elsődleges források Másodlagos fényforrások: NIR, MIR, THz növekvő ő frekvencia (ν) látható taromány növekvő hullámhossz (λ) növekvő hullámhossz (λ)
Lézerek frekvenciakonverziója: Nemlineáris optikai alapok ω ω χ () ω ω ω χ () 3 = ω 1 ω 1 ω
Nemlineáris optika Nemlineáris optikai jelenségek: közeg optikai tulajdonságai megváltoznak fény hatására. Ehhez jll jellemzően ő lézerfény kll(lé kell (elég intenzív). Másodharmónikus keltés (Franken et al., 1961), röviddel azelső lézer megépítése után (Maiman, 196). Nemlinearitás: közeg válasza az optikai mező térerősségének nemlineáris függvénye. Nemlinearitás új frekvenciakomponensek keletkezhetnek.
Hullámegyenlet lineáris közegben Hullámegyenlet (a Maxwell egyenletekből, J = ) : P(r,t): polarizáció (dipólusmomentum sűrűség) P függését E től az anyagegyenlet adja meg. Kis térerősségekre, abszorpciós vonalaktól távoli frekvenciákra a kapcsolat lineáris: ( 1) P( r,t) = ε χ E( r,t) χ (1) elektromos szuszceptibilitás tenzora (dielektromos tenzor), izotróp közegben skalár ( 1) ε r = 1 + χ Homogén hullámegyenlet: Hasonló egyenlet vezethető le B(r, t) re is.
Nemlineáris polarizáció Nagyobb térerősségekre E szerinti sorfejtéssel (skaláris esetre): (1) () (3) 3 Pi = ε χ Ei + ε χ Ei + ε χ Ei + = P (1) i + P () i + P (3) i + K = P L i + P NL i K i = x, y, z χ (1) χ () lineáris szuszceptibilitás másodrendű nemlineáris szuszceptibilitás χ (3) harmadrendű nemlineáris szuszceptibilitás... P L = P (1) lineáris polarizáció P NL = P () + P (3) +... nemlineáris polarizáció
Nemlineáris polarizáció Mekkora térerősségekre számottevő a legalacsonyabb (másod )rendű korrekció? () ( n+ 1) P P E (1) ( n) P P E at Becslés: a másodrendű korrekció összemérhető a lineáris válasszal, azaz P () P (1), ha az E külső térerősség az E at atomi térerősség nagyságrendjébe esik. E at e = 5, 14 1 4πε a 1 9 V/cm e = 1,6 1 19 C a =,58 Å = 5,8 pm elemi töltés Bohr sugár ~ 1 kondenzált anyagokra ~ ~
Hullámegyenlet nemlineáris közegben A hullámegyenlet általános alakja: Ahonnan felhasználásával Innen vel
Hullámegyenlet nemlineáris közegben Ha nem változik számottevően a hullámhosszal összemérhető távolságokon, felhasználásával: ben az első tag elhanyagolható. Így inhomogén hullámegyenlet: (forrás v. gerjesztés gerjesztés : P NL )
Frekvenciakétszerezés (second-harmonic generation SHG) ω iωt E ( t ) = Fe + cc c.c. bemenő térerősség ω χ () ω másodrendű nemlineáris polarizáció: P () ( t) = ε χ () E ( t) () = ε χ FF 1443 optikai egyenirányítás ω = (dc) i ωt ( F e + c.c. ) () + ε χ 1444 4443 másodharmo keltés nikus ωω Nem vezet EM sugárzás keltéséhez.
iω1t iω E( t) = F e + F e Összeg és különbségifrekvencia keltés (sum-frequency generation SFG, difference-frequency generation DFG) t 1 + c.c. P () ( t) = ε = ε χ χ + ε () () E ( t) [ ( ) ( ) ] i ω 1t i ωt i ω1+ ω t i ω1 ω t F e + F e + F F e + F F e + c.c. χ 1 () [ ] F F + F F 1 1 1 1 ω 1, ω : ω 1 +ω : ω 1 ω : ω 1 = : SHG SFG DFG optikai egyenirányítás (optical rectification OR) Megjegyzés: A lehetséges új frekvenciák közül a gyakorlatban általában legfeljebb csak egynek az intenzitása lesz számottevő. A nemlineáris polarizáció ugyanis csak az ún. fázisillesztési feltétel (ld. később) teljesülése esetén képes számottevő kimenő intenzitást kelteni.
Alkalmazások SFG: fény energiakvantum = hν = h ω = ππ hω Hangolható koherens ultraibolya (UV) fényforrás ω ω χ () 3 = ω 1 + ω ħω 1 ħω3 ħω ω 1 ω 1 látható, fix SFG ω látható, hangolható
Alkalmazások DFG: fény energiakvantum = hν = h ω = ππ hω Hangolható koherens infravörös (IR) fényforrás ω ω χ () 3 = ω 1 ω ħω 1 ħω1 ħω ω 3 ω, ω 3 erősödik! ω 1 látható, fix ω látható, hangolható DFG F = F 3 = kezdetben ekkor is keletkezhet t ω, ω 3 (spontán kétfotonos emisszió v. parametrikus fluoreszcencia)
Alkalmazások DFG: Kezdeti feltételek: ω 1, ω erős, ω 3 nincs ω, ω 3 erősödik DFG cél: ω 3 keltése ω 1 erős, ω gyenge, ω 3 nincs ω, ω 3 erősödik optikai parametrikus erősítés OPA cél: ω erősítése (ω 3 haszontalan haszontalan idler ) (alterntíva a lézer-erősítés mellett) pumpa optikai parametrikus oszcillátor OPO (hangolható koherens infravörös fényforrás) ( ) ω 1 = ω + ω jel (signal) 3 ω χ () idler ω 3
Harmadrendű folyamatok iω1t iωt iω3 E( t) = F e + F e + F e t 1 3 + c.c. feltevés P (3) ( t) = ε χ (3) E 3 ( t) P (3) -ban a következő frekvenciák jelennek meg: ω 1, ω, ω 3 3ω 1, 3ω, 3ω 3 harmadik harmonikus-keltés (third harmonic generation THG) ω 1 +ω +ω 3 ω 1 +ω ω 3, ω 1 +ω 3 ω, ω +ω 3 ω 1 ω 1 ±ω, ω 1 ±ω 3, ω ±ω 1, ω ±ω 3, ω 3 ±ω 1, ω 3 ±ω ω THG χ (3) 3ω ω
Nemlineáris törésmutató iωt E( t) = Fe + c.c. feltevés P (t) = ε χ ( 3 ) ( 3 ) E 3 (t) iωt ( 3) 3 i3ωt ( F F e + c.c. ) + ε χ ( F e + c.c. ) ( 3) = 3ε χ 144 44 4444 3 nemlineáris járulék a polarizációhoz az eredeti ω frekvencián 1444 4443 THG nemlineáris törésmutató A harmadrendű nemlineáris polarizáció ω frekvenciájú tagot is tartalmaz. Emiatt a közeg törésmutatója t tój az intenzitástól itá tól függően ő megváltozik. Belátható, tó hogy a törésmutató az alábbi alakban írható: n = n + n I n + n n I lineáris (azaz alacsony intenzitásokra vonatkozó) törésmutató nemlineáris törésmutató intenzitás
Nemlineáris törésmutató A nemlineáris törésmutató a nagy intenzitású lézer-alkalmazásoknál fontos tényező. Nagy teljesítményű lézerrendszerekben az intenzitást korlátozni kell (nagyobb nyalábátmérővel, lézerimpulzusok időbeli megnyújtásával). A korlátot szokás az ún. B-integrál segítségével megfogalmazni: ( kz ωt ) i E( z, t) = Fe + c.c. = Fe = Fe z iω n t c iω ( n + n I ) + c.c. z t c + c.c. B L k n I( z) dz n L π = λ n I( z) dz n B 1 teljesüljön Pl.: Ti:zafírra n =176 1,76 n = 3 1 - m /W
Önfókuszálás lézernyaláb transzverzális intenzitásprofilja hullámfrontok a közegben n > A nagy intenzitású lézernyaláb közepe nagyobb törésmutatót lát (ha n >). A hullámfrontok középen lemaradnak a nyaláb széléhez képest, ahol kicsi az intenzitás. Hullámfront-görbület (hasonlóan, mint lencsén való áthaladásnál). A lézernyaláb láb fókuszálódik, emiatt az intenzitás itá tovább nő. ő A túl nagy az intenzitás a közeg roncsolódásához vezethet.
Önfókuszálás A (kontrolált) önfókuszálás sok alkalmazásnál hasznos, pl.: filamentáció a spektrum kiszélesítéséhez lézerrezonátor longitudinális módusainak fázisszinkronizációja ultrarövid lézerimpulzusok l keltéséhez éh (ún. módusszinkronizáció) i ió) A filamentáció a nyaláb széteséséhez is vezethet.
További nemlineáris optikai folyamatok Telítődő abszorpció Kétfotonos abszorpció Kényszerített Raman-szórás
Fázisillesztés Egy nemlineáris optikai folyamat hatásfokát meghatározza: nemlineáris szuszceptibilitás fázisillesztés (a keltő és a keltett hullámok közegbeli lineáris terjedésével kapcsolatos) Pl. SHG: Δk = k k 1 I = I = I ( max) sin ( ΔkL / ) ( ΔkL / ) ( max) sinc ΔkL
Fázisillesztés Fázisillesztés teljesülése esetén: A nemlineáris polarizáció és az általa keltett elektromágneses hullám fáziskülönbsége állandó marad a közeg egész hosszában. A bemenő hullámok energiája nagy (maximális) hatásfokkalkonvertálódikkonvertálódik a keltett hulláméba. Ha nincs fázisillesztés: A keltett hullám fázisa a közegbeli terjedés során eltolódik a nemlineáris polarizáció fázisához áh képest (ez utóbbi a gerjesztő hullám fázisához áh kötött). A közeg elején keltett hullám a közegben haladva nem lesz fázisban valamely más helyen keltett hullámmal. Interferenciájuk nem lesz (maximálisan) erősítő. Alacsonyabb konverziós hatásfok.
Kettőstörésen alapuló fázisillesztés Pl. SHG Pl E l ű ki ál Kettőstörés: törésmutató függ a polarizációs iránytól ) ( ) ( 1 1 1 ω ω ω ω n n k k k = Δ Pl.: Egytengelyű kristály ) ( ) ( ) ( ) ( 1 1 1 1 1 1 ω ω ω ω n n c c = = [ ] ) ( ) ( 1 1 1 ω ω ω n n c c = = [ ] ) ( ) ( 1 1 c ) ( ) ( 1 1 ω ω n n k = = Δ
Kettőstörésen alapuló fázisillesztés 1.) Kristály megfelelő orientálásával (Pl.: SHG).) Hőmérséklet változtatásával (kettőstörés mértéke hőm.függő) Walk-off kiküszöbölhető ha θ = 9.
Szélessávú fázisillesztés Nemlineáris kristály diszperziójának kompenzálása optikai rács szögdiszperziójának segítségével: G. Szabó and Z. Bor, Appl. Phys. B 5 (199) 51
Szélessávú fázisillesztés Pl.: Optical Parametric Amplification (OPA) signal seed OPA crystal idler pump χ () amplified signal ω pump = ω + ω signal k = k + k pump idler Energy conservation = signal idler Phase matching
Kvázi fázisillesztés (QPM) Kettőstörésen alapuló fázisillesztés nem mindig alklamazható, pl. - izotróp közegben (pl. GaAs), - ha a kettőstörés mértéke nem elég (pl. rövid hullámhosszaknál) - ha azonos polarizációs irány szükséges (pl. a legnagyobb nemlineáris eh. kihasználásához, d 33 ) Megoldás lehet: kv.-f.ill. (quasi-phase-matching,qpm) Homogén egykristály Periódikusan polarizált kristály Kristálytengely iránya periódikusan megfordítva. Pl.: c-tengely ferroelektomos kristályban Pl.: ppln (LiNbO 3 ) c-tengely iránya váltakozik
Kvázi fázisillesztés (QPM)
Kvázi fázisillesztés (QPM) Pl. SHG: Δk Q = π k1 k, dq= d Λ π eff Optimális QPM periódus: Λ = L = coh π k k 1 Pl.: SHG LiNbO 3 -ban λ 1 =164 nm L coh = 3,4 µm, Λ = 6,8 µm Megvalósítás: pl. ferroelektromos domének (így a c-tengely) ~1 kv/mm nagyságú külső sztatikus elektromos térrel való periódikus invertálásával (átfordításával).
A THz spektrális tartomány Frekvencia: ν =,1 3 THz Hullámszám: λ -1 = 3,3 1 cm -1 Hullámhossz: λ = 1 3 mm 1: visible radio microwave THz infrared UV X-ray 1 8 1 9 1 1 1 11 1 1 1 13 1 14 1 15 1 16 1 17 frequency (Hz) ν = 1 THz 1/ν = 1 ps λ = 3 μm λ -1 = 33 cm -1 hν = 4,1 mev T = hν/k B = 48 K
Miért érdekes a THz tartomány? Nagy molekulák rotációs frekvenciája Fontos biomolekulák abszorpciós spektruma érzékeny a molekulák konformációjára Molekulák hidratációs környezete Magas hőmérsékletű szupravezetők karakterisztikus frekvenciája Terahertzes sugárzás fehérjéből G.I. Groma, J. Hebling et al., PNAS 8
Egyciklusú THz-es impulzus A THz tartományban könnyen előállíthatók egyciklusú (esetleg még rövidebb) impulzusok. Elektromos térerősség időfüggése közvetlenül mérhető. Electric field str regth (ar rb. u.) 6.6.4.. -. -.4 4 Amp plitude (a. u. ) 1.1.1 1 3 Frequency (THz) 5 1 15 Time(ps)
THz-es impulzusok keltése Módszer Térerősség Impulzusenergia Gyorsítóberendezések 1 MV/cm 1 μj Fotokonduktív kapcsolók*,1 MV/cm,5 μj Optikai i egyenirányítás* á * 1MV/ MV/cm 5 μjj Lézerrel keltett plazma*, MV/cm 4 μj * femtoszekundumos impulzusok felhasználásával
Szinkrotronsugárzás
Fotokonduktív kapcsoló Vezetőképesség megnövekedése félvezetőkben fény hatására Fény szabad töltéshordozókat kelt (elektron-lyuk párokat) Fotonenergia > tiltott sáv szélessége Rövid kapcsolási idő: bekapcsolás: rövid fényimpulzusokkal (~1 fs) kikapcsolás: töltéshordozók rövid élettartama t (gyors rekombináció) ió)
Fotokonduktív antenna Előfeszített fotokonduktív kapcsoló femtoszekundumos impulzussal megvilágítva Gyors áramlökés (gyorsuló töltések) EM sugárzás fotokonduktív ktí kapcsoló fs-os lézerimpulzusok DC feszültség THz sugárzás
Fotokonduktív antenna lithographically deposited metal leads semiconducting substrate Electrodes + Dipole 5-1 μm 5 μm Inductive - Choke
Fotokonduktív antenna Kisugárzott térerősség: E ( t) THz = di I pc dt I pc : fotoáram femtosecond laser pulse I pc (t) photo-induced current I pc (t) time time radiated E(t) Ult lé i l ít é é l k lt tt TH i l ált láb Ultragyors lézerimpulzus segítségével keltett THz-es impulzus általában egyciklusú!
THz Time-Domain Spectroscopy Scanning optical delay line Femtosecond Laser THz Detector Sample THz Transmitter Current preamplifier A/D converter & DSP DC bias Minta átviteli függvénye és ebből a komplex dielektromos állandója gg y p j meghatározható a minta nélkül és a mintával felvett E THz (t) jelalakokból.
THz free-space electro-optic sensing THz can measure absorption over large distances. Electrooptic crystal Femtosecond laser Delay line units) Amplitu ude (arb. 1 Time (psec) 3 Balanced differential detection Pellicle l beamsplitter Emitted THz radiation Up to 1 THz of bandwidth! THz emitter Amplitude (arb. unit ts) 1 3 4 Frequency (THz) 5 X.-C. Zhang, Rensselaer Polytechnic Institute
Lézerrel keltett gáz plazmán alapuló THz forrás
Lézerrel keltett gáz plazmán alapuló THz detektor I ( 3) ( χ Iω ) EAC THz ω E
Optikai egyenirányítás P NL Δk ( ) ( Ω) = ε χ E( ω + Ω) E ( ω) dω ( Ω ) = k ( Ω ) + k ( ω ) k ( ω + Ω ) = fázisillesztés Ω << ω k ω ω ω Ω [ n( Ω) n ( ω ) ] Ω c Δk = / g ( Ω ) ( ) v = v g ω sebességillesztés
Optikai egyenirányítás Conversion efficiency depends on: ω THz (η ~ ω THz) ) material parameters phase-matching velocity matching: v = gr vis v ph THz η THz = ω d ε n v eff n L THz c I 3 exp α THz L sinh ih α THz L 4 α THz L 4 α THz L << 1 THz η = THz ω d eff L I 3 ε n v n THz c d eff L FOM NA = n n v THz α THz L >> 1 8 ω d eff I v nthzαthz 4d eff η THz = FOM 3 A = ε n c n n α v THz THz
Optikai egyenirányítás Nemlineáris kristályok Material d gr gr eff n 8 nm n n THz 1.55μm (pm/v) THz (cm 1 ) α FOM* (pm cm /V ) CdTe 81.8 3.4.81 4.8 11. GaAs 65.6 4.18 3.59 3.56.5 4.1 GaP 4.8 3.67 3.34 3.16..7 ZnTe 68.5 3.13 3.17.81 1.3 7.7 GaSe 8. 3.13 3.7.8.5 1.18 slinbo 3 sln 1K 168.5 4.96.18 17 4.8 18. 48.6 DAST 615 3.39.58.5 5 41.5 Velocity matching condition: v = v n = gr NIR ph THz gr NIR n THz * mm-es kristályra
THz keltés fókuszált nyalábbal Cserenkov geometria Δt pump < T THz Auston et al.: Phys. Rev. Lett. 53, 1555 (1984) w pump < λ THz kúp alakú THz hullámfrontok
Sebességillesztés az impulzusfront döntésével Hebling et al., v g ( ω ) cosγ = v( Ω) Pl. LiNbO 3 -ban Δt pump < T THz w pump tetszőleges sík THz hullámfrontok
Döntött intenzitásfrontú fényimpulzus Terjedés iránya Rajz: Koncz S., PTE
THz keltés döntött impulzusfrontú gerjesztéssel tanγ = n n g dεε λ dλ pulse front tilt angular dispersion Fülöp & Hebling, in: Recent Optical and Photonic Technologies, 1
THz Beam Profiles Contact grating No limit for lateral size No imaging optics Pálfalvi l et al., APL, 8 Ollmann et al., poster P1 Non-optimized optimized Optimized Grating image is tangential to pulse front Longer focal length lens Fülöp et al., Opt. Express, 1 (c) pump (a) LN crystal pump (b) LN crystal ξ [mm m] x [mm] 4 pump - THz THz - LN crystal -4-4 x [mm] THz intensity [arb. u.] 1. 5.5. 8 THz 4 - ζ [mm] 4-4 x [mm] -4-4 (a) (b) (c) THz generation efficiency [arb. u.] 1E-3 8E-4 6E-4 4E-4 E-4-8
ration, τ [ps] Longer Pump Pulse Duration for Longer THz Generation Length Pump propagation distance, ζ [mm] - -1 1 (a) Pulse front tilt: tanγ = n n g dε λ dλ Pum mp pulse du THz generation efficiency [%] 1 4 (b) τ = 5 fs τ = 35 fs τ = 6 fs L eff L d -5 5 LiNbO 3 λ p = 8 nm F p = 5.1 mj/cm Ω pm = 1 THz THz propagation distance, z [mm] GVD parameter: mj/cm 1 d( v ) D = g d λ angular dispersion λ dε = n c d λ material dispersion d n d λ Martínez et al., JOSA A, 1984 Hebling, Opt. Quantum Electron., 1996 Fülöp et al., Opt. Express, 1
peak electric c field [M MV/cm] Towards extremely high THz field strengths At lower frequencies Fülöp et al., Opt. Express 11 3. LiNbO 3 3 K (b) L 1 mm.5 1 K I.8 MV/cm p, max = 4 GW/cm 1 K λ p = 164 nm. 1.5 1..5.3 MV/cm 1. MV/cm 4 kv/cm. 4 6 8 1 pump pulse duration [fs] p absorption coefficient of LiNbO 3 : T [K] α [1/cm] 1.35 1.1 3 16 For 3 mj, Ø 5 cm pump 18 mj THz 1 MV/cm in the focus
Optimization of the Pump Pulse Length 1 3 K 1 K 1 K 5 3 K 1 K 1 K efficiency [%] 5.% THz energ y [mj] 15 1 5 5 1 15 5 1 15 pump p pulse duration [fs] pump p pulse duration [fs] τ p = 5 fs E p = mj I p, max = 4 GW/cm THz energy 5 mj THz field =.8 MV/cm (unfocused) 1 MV/cm level using imaging 1 MV/cm level using focusing
Towards mj Level THz Pulses: Our Experiment THz energy [μj] 1 1 1 experiment 1.6 power fit calculation square law T =3 K l p = 13 nm t p = 1.3 ps (not Fourier-limited) 1 1 1 1 pump pulse energy [mj] In collaboration with S. Klingebiel, F. Krausz, S. Karsch MPQ, Garching Further possibilities: Optimal pump duration Cooling the LiNbO 3 Contact grating Comparision with earlier results: Stepanov et. al., Appl. Phys. B, 1: Fülöp et al., Opt. Lett. 1 E THz = 5 µj.5 15 µj η =.5% 5.5%
Summary Optimization of the TPFP technique optimized setup containing imaging g contact grating setup (extension of beam size) pump pulse duration: 5 fs optimal low crystal temperature optimal crystal length Theory ypredicts: 1 MV/cm, ~1 mj Preliminary experimental results: 15 μjj energy,.5% efficiency i (non optimised!) i New application possibilities: nonlinear THz spectroscopy manipulation of electrons and ions
Szakirodalom R. W. Boyd: Nonlinear Optics Saleh Teich: Fundamentals of Photonics He Liu: The Physics of Nonlinear Optics Lee: Principles of Terahertz Science and Technology