Negatív ion-fragmentumok keletkezése molekulák ütközéseiben Juhász Z. 1, J.-Y. Chesnel 2, E. Lattouf 2, Kovács S. T. S. 1, Bene E. 1, Herczku P. 1, B. A. Huber 2, A. Méry 2, J.-C. Poully 2, J. Rangama 2, V. Vizcaino 2, J. A. Tanis 3, Sulik B. 1 2 MTA Atommagkutató Intézet, 4026 Debrecen, Bem tér 18/c. 2 Centre de Recherche sur les Ions, les Matériaux et la Photonique (CIMAP), 6 Boulevard Maréchal Juin, F-14050 CAEN cedex 04, France 3 Department of Physics, Western Michigan University, Kalamazoo, Michigan 49008 USA Magyar Fizikus Vándorgyűlés Debrecen, 2016. augusztus 24-27. Támogatók: OTKA (K109440), TéT (No. 27860ZL/TéT_11-2-2012-0028), MTA- CNRS együttműködés (ANION project) és NIIFI infrastruktúra Szeged.
A negatív ionok gyakorlati jelentősége: Magfúziós reaktorok fűtése semleges atomnyalábokkal: H - gyorsítás gáz semlegesítő 1 MeV H reaktor H + gyorsítás gáz semlegesítő 1 MeV H A H - kozmológiai és asztrofizikai szempontból fontos kémiai reakciók aktív résztvevője Csillagkeletkezés: hidrogénmolekulák (és egyéb molekulák) képződésében vesz részt: H - + H H 2 + e - (associative detachment) Széles elnyelési sávval rendelkezik a látható és infravörös tartományban, ami magyarázza a nap folytonos színképét. A Rosetta űrszonda a napszélből keletkező H - -t talált a 67P/Churyumov- Gerasimenko üstökösnél: Burch et al. Geophys. Res. Lett., 42, 5125 5131
A H - ionok eddig ismert keletkezési mechanizmusai Ionforrásokban: e - + H 2 * H - + H (dissociative electron attachment) σ=10-21 -10-17 cm 2 Hidrogén atomok ütközése lazán kötött elektronokkal rendelkező felületekkel Kísérletekben: -Elektronbefogás proton-atom proton-molekula ütközésekben 1-100 kev: σ= 10-18 cm 2 - Hidrogén molekulaionok ütközése atomokkal (H 2+, H 3+ ): Befogás disszociáló állapotokba: H 2+ + Ar (H 2 )* + Ar 2+ H + H + Ar 2+ σ= 10-17 cm2 Gerjesztés disszociáló állapotokba: (H 3+ )* H + + H + H + H. Martinez et al., PRA 78, 062715 (2008) ; F. B. Alarcón et al., Int. J. Mass Sp. 248, 21 (2006)
Kísérleti berendezés (ARIBE, GANIL, Franciaország) Mérés: negatív részecskék energia- és szögeloszlása Ionnyaláb ECR ionforrásból 7-keV OH + (412 ev/amu) Gáz target Argon és aceton Elektrosztatikus spektrométer: E/q Fogóasztal a megfigyelési szög (θ) beállításához (θ-t nyalábirányhoz képest mérjük)
Ütközésből származó negatív részecskék energiaspektruma Hatáskeresztmetszet (cm 2 /ev sr) Hatáskeresztmetszet (cm 2 /ev sr) Ar MNN Auger 10-16 H - ionok a lövedékbõl 30 10-18 10-20 10-22 10-24 10-14 10-16 10-18 10-20 10-22 (a) 412-eV/amu OH + + Ar (b) 90 130 30 45 60 412-eV/amu OH + + CH 3 -CO-CH 3 412 ev H - ionok a lövedékbõl 1 10 100 1000 Energia (ev) (x 10 2 ) (x 10) (x 1) H - ionok a targetbõl (x 10 4 ) (x 10 2 ) (x 1) Hatáskeresztmetszetek különböző szögeknél (a) 7-keV OH + + Ar (b) 7-keV OH + + aceton Fekete görbék: elektron emisszió Színes területek: H _ emisszió (A szorzófaktorok csak grafikai célt szolgálnak) (m H << m C,O,Ar ) Z. Juhász et al., PRA 87, 032718 (2013)
Folyamatok szemléltetése OH + Ar disszociáció H centrum H centrum nagyszögű szórás bináris ütközés Aceton
A H - /H + termelés szögfüggése 7-keV OH + + Ar ütközésekben 10-15 dσ / dω (cm 2 / sr) 10-17 10-19 0.53 x σ H-Ar H + 10-21 A hatáskeresztmetszetek arányosak a hidrogénszórási hatáskeresztmetszetekkel 0.0066 x σ H-Ar 0 30 60 90 120 150 180 H - Observation angle (degree) E. Lattouf, Z. Juhász et al. PRA 89, 062721 (2014) Egyszerű statisztikai törvény a H - /H + arányra
DDCS (cm 2.eV -1.sr -1 ) 10-16 10-17 10-18 10-19 10-20 10-21 10-22 10-23 10-24 10-25 10-26 Anionok (e - mágnesesen szűrve) 120 (x 10-3 ) 90 (x 1) 60 (x 10 3 ) Víz fragmentációja 6.6-keV 16 O + + H 2 O H _ O OH Experiment Theory with KER H - TOF Theory without KER DDCS (cm 2.eV -1.sr -1 ) 10-12 O + 10-14 10-16 10-18 10-20 10-22 10-24 Kationok cation emission 60 (x 10 6 ) 105 (x 10-3 ) 90 (x 1) 6.6-keV 16 O + + H 2 O H + O 2+ 75 (x 10 3 ) H + cations O + & OH + 10 100 1000 Energy (ev) J.-Y. Chesnel, Z. Juhász et al., PRA 91, 060701(R) (2015). Bináris csúcsok mellett többtest-folyamatokból származó negatív ionok kis energiáknál gerjesztés szétesés σ H- =3x10-18 cm 2 σ O- =2x10-18 cm 2 ionterápia radiolízis 6.5 ev e - DEA: σ H- =5x10-18 cm 2 10 100 1000 Energy (ev) Az anionok és kationok eloszlása hasonló - statisztikus törvényszerűségek az ionarányra Az elektronemisszióval is nagymértékű a hasonlóság
dσ / dω (cm 2 / sr) dσ / dω (cm 2 / sr) 10-15 10-17 10-19 10-21 10-14 10-16 10-18 10-20 A statisztikus modellszámítás eredményei sok számolt trajektória alapján elektronállapotok hőmérsékleti eloszlás H - ions from 7-keV OH + + Ar collisions 10-6 30 o x10 10 (a) H + ions from 7-keV OH + + Ar collisions (b) 0.0066 x σ H-Ar 0.53 x σ H-Ar Experiment Theory 0 30 60 90 120 150 180 Observation angle (degree) dσ /de/dω (cm 2 /ev/sr) 10-8 10-10 10-12 10-14 10-16 10-18 10-20 10-22 Z. Juhász, PRA 94, 022707 (2016) 45 o x10 8 60 o x10 6 90 o x10 4 135 o x10 2 150 o Electrons from 7-keV OH + + Ar collisions 0.1 1 10 100 Energy of electrons (ev) Jól egyeznek a tapasztaltakkal mennyiségileg más rendszerekre is!
Következtetések H keletkezhet minden hidrogént tartalmazó molekulából kemény kéttest-ütközések és lágy ütközések révén egyaránt Lazán kötött rendszerek mint a H keletkezhetnek nagy energiaátadással járó ütközésekben A negatív töltésállapotú hidrogén aránya nem függ a szórásszögtől statisztikai eloszlás a töltésállapotok között Egy statisztikus modellel sikerült jól leírni a keletkező ionok és elektronok mennyiségét és eloszlását.
Köszönöm a figyelmet!
Statisztikus, hőmérsékleti modell az ion- és elektron emisszióra continuum bound electrons (a) (b) pseudolocalized free electrons R crit O H + Ar Szabad elektronállapotok a rendszer méretére korlátozva (diszkrét spektrum): Pszeudolokalizált állapot -V eff L Boltzmann-factor Energy (ev) Energy (ev) Átmenetek követése helyett a kvázimolekuláris elektronállapotok betöltési valószínűsége: T p ' E kt ~ e Elektrongáz hőmérséklete emelkedik a rendszer összenyomódásakor: V = T1 V A folyamat során az elektronok egy része elhagyja a rendszert elektronemisszió a visszamaradó kvázimolekuláris ion felbomlik ionemisszió -16425-16430 -16435-16440 -16445-16425 -16430-16435 -16440-16445 C 2 Σ + 3 2 Π 1 a 4 Σ - 2 Σ - X 2 Π 1 2 Ar ~ r=100 R O H Ar R r=2.5 O H, 2 f, O + +H - O - ( 2 P)+H + O( 3 P 2 )+H( 2 S) O - ( 2 P)+H + O + +H - O( 3 P 2 )+H( 2 S) (a) (b) Z. Juhász, PRA 94, 022707 (2016) 0 2 4 6 8 10 12 Internuclear distance R (a.u.)