NEUTRON-KOINCIDENCIA MÉRÉS KOMBINÁLÁSA NEUTRON RADIOGRÁFIÁVAL KIS MENNYISÉGŰ HASADÓANYAG KIMUTATÁSÁRA (OAH-ABA-10/14-M) Hlavathy Zoltán, Szentmiklósi László, Kovács Zsuzsanna
Témafelvetés Cél: Módszer kidolgozása mg mennyiségű 235 U meghatározására ismeretlen anyagokban Előzmények: Aktív neutron koincidencia mérés (OAH-ÁNI-ABA-08/09). Neutronos képalkotás PGAI-val kombinálva (OAH-ÁNI-ABA-07/08, OAH-ABA-21/13-M) Ötlet: A neutron koincidencia számlálás, a hidegneutronos besugárzás és a neutronos képalkotás kombinálása. A korábbi kísérletek megmutatták, hogy a nyaláb térbeli inhomogenitása miatt a minta pozícionálásától függ a mért jel Várt eredmény: A korábbi méréseknél jobb linearitás, univerzális kalibrációs görbe
Neutron koincidencia számlálás (NCC) Hasadáskor keletkező, egynél több neutron egyidejű detektálása nagyon szelektív Passzív NCC (spontán hasadás~tömeg) Aktív NCC (indukált hasadás~tömeg) neutron forrás Hidegneutronos aktív NCC (2009) Intenzív neutronnyaláb a kutatóreaktor mellett Nagyságrendekkel kedvezőbb kimutatási határok 235 U-ra!
Hatáskeresztmetszet (barn) Aktív NCC: hagyományos vs. hidegneutronos összehasonlítás AmLi forrás Random forrás Átlagos neutron energia: 0.58 MeV Csak a 235 U hasad, 238 U nem Neutronhozam: 10 4-10 5 s -1 235 U hasadási hatáskeresztmetszete: ~ 1-2 barn Izotróp forrás Hidegneutron nyaláb Random forrás Átlagos neutron energia: 4 mev (4*10-9 MeV) Fluxus: 2.7 10 7 cm -2 s -1 235 U hasadási hatáskeresztmetszete: ~ 1000-2000 barn Irányított nyaláb Hasadási hatáskeresztmetszet Neutron energia (MeV)
A budapesti PGAA és NIPS-NORMA berendezés A BKR Hidegneutron csarnokban, az 1. sz. neutronvezető végén helyezkedik el
NIPS-NORMA berendezés Pozícióérzékeny elemanalízis és neutronos képalkotás NIPS: Neutron-Induced Prompt Gamma Spectrometry NORMA: Neutron Optics and Radiography for Material Analysis
NCC+Neutronos képalkotás
Neutronkoincidencia számláló a nyalábban Polietilén moderátor 19db 3 He neutron detektor cső 1. Cd bélés Minta Neutronok Neutron repülési cső Elektronika 2. MTA EK Pulse train reader (PTR)
3. Neutronos kamera főbb részei 100 mm vastag ZnS(Ag)/ 6 LiF szcintillátor 45 fokban elhelyezett, kvarcüvegre párolt Al tükör leképező optika (Canon EF 85mm f1.2 L II USM) nagyfelbontású CCD kamera (65534 szürkeskála árnyalatú, 16 bites, 1024 1024 pixeles Andor ikon-m 934) A NORMA mérőhely kameráját közvetlenül a neutronkoincidencia számláló után építettük be, mivel a legélesebb kép a mintához közel kapható. Az eszköz egy vízszintes csúszkán oldalra kitolható, míg képkészítéshez a nyalábpozícióban (<50 mm-es szinten) reprodukálhatóan rögzíthető. Ez azért volt fontos, mert a kamera nyalábba eső szerkezeti elemei olyan mértékű neutronvisszaszórást okoztak, hogy a neutronkoincidencia mérések alatt indokolt volt az eszközt a nyaláb újából eltávolítani.
Szelektivitás singles vs. doubles Singles (cps) 500.0 450.0 400.0 350.0 300.0 250.0 200.0 150.0 100.0 50.0 folyadék por Elvileg a különböző minták esetén a detektált neutronok száma (singles) függ a mátrixtól, mintamérettől, a kettős koincidenciák száma (doubles) kb. arányos a tömeggel 0.0 0 20 40 60 80 100 120 m(u-235) (μg) m(u-235) (μg) 12 10 8 V m(u-235) Singles Doubles Doubles (cps) 6 por folyadék ml μg cps cps 1 100.1 1094±1 76.9±0.7 2 100.1 5999±3 75.05±2.8 4 2 0 0.00E+00 2.00E-05 4.00E-05 6.00E-05 8.00E-05 1.00E-04 1.20E-04 1.40E-04 m -U-235
Minta körvonalának a nyalábképre vetítése átlagos szürkeskála érték 22529, a minimum 5309, a maximum 47232 volt, azaz csaknem kilencszeres volt a különbség
Nyalábintenzitás-korrekció S D ROI mu t 65534 235 RAD B S érzékenység D a kettős koincidenciák száma m a minta U-235 tartalma ROI az előző ábrán bemutatott körberajzolt terület átlagos szürkeskála-értéke, t RAD a radiográfiás mérés expozíciós ideje, B pedig a radiográfiás képkészítés és a koincidencia-mérés közt tapasztalható nyalábintenzitás-változást veszi figyelembe a neutronmonitor 10 s-os felbontású adatai alapján. A 65534 normáló faktor a 16-bites kamera mérési tartományából adódik.
(Azonos térfogatú) folyadék minták - 2009 3 1200 2.5 1000 2 Singles (cps) 800 600 400 Triplets (cps) 1.5 1 0.5 200 0 0.0 20.0 40.0 60.0 80.0 100.0 120.0 m(u-235) (μg) 0 0.0 20.0 40.0 60.0 80.0 100.0 120.0 m(u-235) (μg) 100.0 90.0 80.0 70.0 Kimutatási határ kb. 1 mg U-235 volt Doubles (cps) 60.0 50.0 40.0 30.0 20.0 10.0 0.0 0.0 20.0 40.0 60.0 80.0 100.0 120.0 m(u-235) (μg)
A normálással jobb linearitást értünk el
Különböző minta fajtákra azonos érzékenység t (s) Nettó D (cps) RAD exp.idő (s) RAD érték a ROI-ban exp. idővel normált RAD ROI D/idővel norm RAD ROI m U-235 (mg) S érzékenység U ac por10mg#1 1551 305 0.8 56287 70359 0.00434 U ac por10mg#2 1348 247 0.8 45100 56375 0.00439 U ac por 10mg#3 1219 239 0.8 42763 53454 0.00448 U ac por100mg#1 709 2184 1.0 42951 42951 0.05085 U ac por100mg#2 1095 1958 0.8 41196 51495 0.04800 51.84 5.20 51.84 5.53 51.84 5.02 518.4 5.13 518.4 5.25 Uoldat_10mg/1ml#1 5825 137 0.8 17749 22186 0.00619 72.0 5.59 Uoldat_10mg/1ml#2 2112 190 0.8 26322 32903 0.00579 72.0 5.28 kb. 6%-on belül egyezést mutat egy mintán belül és több minta között is.
Dinamikatartomány határai Kis koncentrációk (~ ppm, 0.1 mg mennyiségű U-235) kőzet adatok mért m (g) c (ppm= µg/g) m U(µg) m U-235(µg) m U-235(µg) COQ-1 geológiai std 2.11414 11 ppm (std érték) 23.26 0.165 0.172 Kolontár vörösiszap 1.33789 21 ppm±23%, NAA 28.09 0.199 ± 0.04 0.157 15.7±2.8 Bq/kg, g-sp. 0.196 ± 0.035 < 18 ppm, pxrf <0.171 Nagy anyagmennyiség (~1-10 mg U-235) nyaláb tömeg mérés koincidencia mérés termikus m (g) U m (g) névl. dús. mér. D (1/s) m U-235 mért mért/név % idő (s) (µg) dús. % l. pellett643 termikus 2.752 2.426 DU 1377 5674 3248 0.13 pellett644 termikus 0.502 0.442 1.8 908 10158 8853 2.00 1.08 pellett595 termikus 0.189 0.166 0.71 2001 1511 1168 0.70 0.98 DU-Qmet hideg 0.624 0.624 0.04 2173 1546 297 0.048 1.19 A dinamika tartomány két peremén a pontosság 10-15%-ra romlik
Összefoglalás a minták 235 U tartalma (~ mg-mg) kettős koincidenciák mérése alapján kimutatható és meghatározható a kapott eredményt (doubles) a minta kémiai környezete kissé befolyásolja A neutronos képalkotás segítségével a nyalábinhomongenitás korrigálható, a különböző alakú és mátrixú minták egyetlen kalibrációs görbével elemezhetők A módszer dinamika tartományának határait feszegettük, ahol a helyesség már természetesen romlik.
Köszönöm a figyelmet!