Ph.D. Tézisfüzet Lokális elektrontranszport vizsgálata pontkontaktus Andrejev-reflexióval Geresdi Attila Témavezető: Prof. Mihály György Fizika Tanszék Budapesti Műszaki és Gazdaságtudományi Egyetem BME 2011
Bevezetés A napjainkban elterjedő nanoelektronika olyan fizikai jelenségeken alapszik, amelyek csak a nanométeres méretskálán figyelhetőek meg. Ezen jelenségek vizsgálata számos új eredményre vezetett, amelyek a számítástechnika fejlődéséhez is hozzájárulhatnak. Egy sokat vizsgált nanoelektronikai témakör a spintronika, amely az elektronok spinjének terjedésén alapszik. A spinszelep, mint alapvető spintronikai elrendezés az óriás mágneses ellenállás (GMR) 1988-as felfedezése [Baibich88, Binasch89] óta frekventált kutatási terület, napjainkban a digitális adattárolásban is szerepet kap. Egy ilyen ferromágnes paramágnes ferromágnes rétegstruktúra működése nagyban függ az paramágneses rétegbe injektált elektronok spinjének a lecsengésétől, ezért a spinrelaxáció fémes rendszerekben egy gyakran vizsgált terület. Egy, a fentitől eltérő koncepció szerint felhasználhatjuk az átfolyó töltésmennyiség permanens hatását, amely egyes anyagokban ellenállásváltozást okoz. Az emlékező ellenállás (memory resistor, memrisztor) létezését L. Chua 1971-ben jósolta meg [Chua71], de a létezésének meggyőző kísérleti bizonyítása csak 2008-ban történt meg [Strukov08]. Az elmúlt években ehhez hasonló, úgynevezett memrisztív rendszereket számos különböző nanostruktúrában találtak. Az Ag 2 S anyagon alapuló ilyen rendszer egy gyakran vizsgált elrendezés [Terabe05], amelyben az ellenállásváltozást az Ag 2 S mátrixban felépülő és lebomló fémes ezüst csatornáknak tulajdoníthatjuk. Legújabb elméleti vizsgálatok alapján igen vékony ( 10 nm) Ag 2 S rétegek fémes ezüst környezetében egy struktúrális átalakulást szenvednek el, amelynek eredményeképpen fémes vezetést mutatnak szemben a tömbi félvezető tulajdonságokkal [Wang07]. Ez a tartomány, amit a szakirodalomban kísérletileg még nem vizsgáltak, elősegítheti igen gyors és széles hőmérséklet-tartományban működő memóriacellák fejlesztését. Ahhoz, hogy bepillantást nyerhessünk az elektrontranszport részleteibe egy nanostruktúrában, felhasználhatjuk a szupravezetést. Erre egy speciális töltéskonverzió ad lehetőséget, amit először A. F. Andreev írt le 1964-ben [Andreev64]. Ez a konverzió, amit Andrejev-reflexiónak nevezünk, két elemi töltés egyidejű átvitelét jelenti a határfelületen, amit egy visszapattanó lyukkal szemléltethetünk a beérkező elektron helyett. Az Andrejev-reflexiós méréstechnika elterjedése a visszaérkező lyuk kötött spinjének köszönhető, aminek ellentétesnek kell lennie a beérkező elektronéhoz képest. Emiatt a töltéshordozók spin-polarizációja közvetlenül meghatározható a fémes oldalon, amit először Soulen mutatott meg 1998-ban [Soulen Jr.98]. Célkitűzések A doktori munkám, amelyet a Budapesti Műszaki és Gazdaságtudományi Egyetem Fizika Tanszékén végeztem, fő célkitűzése az Andrejev-reflexiós méréstechnika alkalmazása volt, és két témakört ölel fel: a spin-polarizáció vizsgálatát, valamint a memrisztív rendszerek kutatását. A spin-polarizáció megbízható detektálása megköveteli a pontkontaktus tulajdon- 1
ságainak alapos vizsgálatát. Egyik célkitűzésem volt a kontaktusátmérő hatásainak kimérése, mivel a nagyobb, diffúzív kontaktusokban olyan effektusok léphetnek fel, amelyeket a kisebb, ballisztikus átmenetekben nem tudunk megfigyelni. Ezen kívül megvizsgáltam több, különböző elméleti leírást, amelyet a mérési adatok kiértékelésére használhatunk. A mezoszkopikus interferencia-effektusok a nanofizika egyik frekventált kutatási területét adják. E témában méréseim arra irányultak, hogy megmutassam a diffúzív transzport szerepét a zérus feszültség körül tapasztalhatő vezetőképesség-korrekciókban. Egy másik alapvető méretskála a spin-diffúziós hossz, amely a tipikus hosszskálája a spin információ megőrződésének. Andrejev-reflexió segítségével lehetőség nyílt a spinpolarizáció lokális vizsgálatára olyan nem mágneses vékonyrétegek tetején, amelyeket egy ferromágneses fémre vittek fel. Ezáltal meg tudtuk határozni azokat a fizikai folyamatokat, amelyek hozzájárulnak a spin relaxációjához. Az Ag 2 S rétegen alapuló memóriacellák pontkontus méréstechnikával történő tanulmányozása számos vizsgálatra ad lehetőséget. Így sok egyedi memóriacella statisztikai vizsgálata válik lehetővé, következtetéseket vonhatunk le például a cellák megbízhatóságáról. Ezen kívül, olyan kicsi kontaktusokat is vizsgálhatunk, amelyek csak néhány atomból állnak, amikor is kvantálási effektusokat figyelhetünk meg a vezetőképességben. Andrejev-reflexiós méréstechnikával lehetővé válik a kontaktusok vezetési csatornaszámának és az átlagos transzmissziójának külön-külön történő vizsgálata, amely elősegítheti az átkapcsolási folyamatok részleteinek a megértését. Vizsgálati módszerek A mérőrendszer fejlesztését a Budapesti Műszaki és Gazdaságtudományi Egyetem Fizika Tanszékén végeztem. A pontkonktatus elrendezés körültekintő mechanikai és instrumentális kivitelezése létfontosságú volt a disszertációban tárgyalt eredmények eléréséhez. A mérőrendszer mechanikai mozgatási rendszere kettős, amely lehetővé tette pontkontkatusok vizsgálatát akár a nanométeres méretskálán is. Az alacsony zajszint, amelyet szupravezető szigetelő szupravezető alagútátmenetek segítségével karakterizáltam, létfontosságú a nemlineáris vezetési tulajdonságok megfigyeléséhez. Egyes mérésekhez egy nagy sávszélességű elrendezést is használtam, amely lehetővé tette memóriaeffektusok vizsgálatát akár a 10 ns időskálán is. A legtöbb mérést kriogén körülmények között végeztem, mintegy 1.5 K alsó hőmérsékleti határral, de egyes vizsgálatokat szobahőmérsékleten hajtottam végre. A híg mágneses félvezető (In,Mn)Sb és (In,Be)Sb ötvözeteket prof. J. K. Furdyna (Department of Physics, University of Notre Dame) csoportja állította elő. A fémes vékonyréteg struktúrákat Dr. Tanczikó Ferenc párologtatta a KFKI Részecske- és Magfizikai Kutatóintézetben. Az RBS/ERDA mintakarakterizációt az Ag-Ag 2 S rendszereken végzett méréseim kapcsán Dr. Szilágyi Edit (KFKI Részecske- és Magfizikai Kutatóintézet) végezte. 2
Tézispontok Doktori munkám fő eredményeit az alábbi tézispontokban foglalom össze: 1. Kifejlesztettem egy alacsony hőmérsékletű mérőrendszert, amely pontkontaktus mérések elvégzésére alkalmas. E munka része volt a rendszer megtervezése, és a mérőelektronika kialakítása, amely lehetővé tette nanométeres skálájú kontaktusok nemlineáris I V karakterisztikájának a vizsgálatát, valamint memóriaeffektusok kimérését akár a 10 ns időskálán. A mérőrendszer mechanikai stabilitása lehetővé teszi stabil mintegy 1 és 100 nm közötti méretű pontkontaktusok vizsgálatát. Megmutattam, hogy az I V karakterisztika kimérése mintegy 250 µv felbontással lehetséges, ami elengedhetetlen szupravezető normál fém (SN) kontaktusok vezetési jelenségeinek a vizsgálatához. A kontaktuson átfolyó áram spin-polarizációját (P c ) egyrészt a módosított Blonder-Tinkham-Klapwijk (BTK) model, másrészt a kvantummechanikai leírás keretein belül vizsgáltam, és megállapítottam, hogy az így kapott eredmények az illesztés hibáin belül megegyeznek. (In,Mn)Sb mintára P c = 0.60 ± 0.1, Fe mintára P c = 0.65 ± 0.05, Co mintára P c = 0.41 ± 0.04 értékeket kaptam. Az utóbbi kettő anyagnál a ferromágneses réteget egy vékony nem mágneses réteggel fedtük le, amely korábbi mérésekkel szemben kizárta a felületi műeffektusok fellépését [1,2]. 2. Megvizsgáltam a kontaktusátmérő (d) vezetési jelenségekre gyakorolt hatását SN kontaktusokban. Részletes mérések az (In,Mn)Sb és (In,Be)Sb mintákon megmutatták, hogy a spin-polarizáció megbízható vizsgálatához fontos ballisztikus (d 15 nm) kontaktusokat létrehozni. Diffúzív (d 15 nm) kontaktusokban a mezoszkopikus interferenciaeffektusok egy új zérus feszültség körüli struktúrát adnak a vezetőképességben. Méréseim megmutatták, hogy a d 15 nm átmérő választja el ezt a két tartományt, ami jó egyezésben van a szabad úthosszal az (In,Mn)Sb és (In,Be)Sb mintákban. Ezen kívül további mérések során az (In,Be)Sb mintán egy karakterisztikus zérus vezetőképességű csúcsot találtam, amely élesebb, mint a hőmérsékleti elmosódás k B T és magasabb, mint az SN kontaktusokra elérhető maximális G(V = 0) = 2G N vezetőképesség. Ezt a struktúrát, amely inkább a Josephson-árammal mutat egyező viselkedést, a normál oldalon létrejövő proximity szupravezetéssel magyarázhatjuk [1,3]. 3. Egy, a spinszelep struktúrák által inspirált modellrendszerben vizsgáltam a spinrendeződés relaxációját nem mágneses Au és Pt vékonyrétegekben. A spinpolarizáció csökkenését egy ferromágnesre párologtatott nem mágneses réteg tetején vizsgálva az utóbbira jellemző spin-diffúziós hossz meghatározható. Az Fe/Au összetételű mintát vizsgálva megmutattam a várt exponenciális csökkenést az Au réteg vastagságának a függvényében, és l s = 53 nm ± 6 nm értéket kaptam 4.2 K hőmérsékleten. Megvizsgáltam a spin-diffúziós hossz hőmérsékletfüggését Co/Pt mintákon. Mintegy 3.5 K felett l s T 2.6 hatványfüggvény viselkedést tapasztaltam, szemben az alacsonyabb hőmérsékleteken mért l s = 67 nm ± 5 nm szaturálódott értékkel. A diffúzív limitben ezek az eredmények konzisztensek 3
az Elliott-Yafet törvénnyel, amely szerint a spin-relaxációt a spin-pálya kölcsönhatáson keresztül a momentumszórás okozza. A tapasztalt hőmérsékletfüggés alapján elkülönítettem két releváns folyamatot, az elektron-fonon kölcsönhatást, valamint a hőmérsékletfüggetlen szennyező- és határfelületi szórást [2]. 4. Vizsgáltam olyan memrisztív rendszereket, amelyek az Ag 2 S ionos vezető ötvözeten alapulnak. A vékony Ag 2 S rétegeket ezüst minta felületén hoztam létre, azt kén atmoszférában tartva mintegy T = 60 C hőmérsékleten. A mintákat pontkontaktus geometriában vizsgálva demonstráltam a kezelés időtartamának hatását az elektromos transzportra. Elkülönítettem félvezető és fémes viselkedésű mintákat, amelyek közül az utóbbiak memrisztor viselkedést mutattak kriogén körülmények között is. Az eredményeim szerint a reprodukálható memrisztív viselkedés alsó mérethatára mintegy 3 nm, ami alatt egy eltérő, sztochasztikus viselkedést tapasztalunk, amit az egyedi Ag atomok felületi migrációja határoz meg [4,5]. 5. Andrejev-reflexiós méréstechnika segítségével vizsgáltam a fémes vezetési csatornák jelenlétét az Ag 2 S vékonyréteg mintákban. A mérési eredményeket a Landauer-formalizmus keretein belül értelmezve megmutattam, hogy a domináns effektus a kapcsolás során a vezetési csatornák számának növekedése és csökkenése. A kapott átlagos T = 0.4... 0.7 transzmissziós értékek az első közvetlen mérések, amelyek igazolják korábbi elméleti munkák eredményeit, amelyek vékony Ag 2 S rétegekre vonatkoznak. A rendszer memóriaelem viselkedését elsőként demonstráltam a 10 ns időskálán kriogén körülmények között is. [Még nem publikált eredmények]. Irodalomjegyzék [Andreev64] [Baibich88] [Binasch89] [Chua71] A. F. Andreev, Thermal conductivity of the intermediate state of superconductors, Sov. Phys. JETP, 19 1228 (1964). M. N. Baibich, J. M. Broto, A. Fert, F. N. Van Dau, F. Petroff, P. Etienne, G. Creuzet, A. Friederich, J. Chazelas, Giant magnetoresistance of (001)Fe/(001)Cr magnetic superlattices, Phys. Rev. Lett., 61 2472 (1988). G. Binasch, P. Grünberg, F. Saurenbach, W. Zinn, Enhanced magnetoresistance in layered magnetic structures with antiferromagnetic interlayer exchange, Phys. Rev. B, 39 4828 (1989). L. Chua, Memristor-The missing circuit element, Circuit Theory, IEEE Transactions on, 18 507 (1971). [Soulen Jr.98] R. J. Soulen Jr., J. M. Byers, M. S. Osofsky, B. Nadgorny, T. Ambrose, S. F. Cheng, P. R. Broussard, C. T. Tanaka, J. Nowak, J. S. Moodera, 4
A. Barry, J. M. D. Coey, Measuring the spin polarization of a metal with a superconducting point contact, Science, 282 85 (1998). [Strukov08] [Terabe05] [Wang07] D. B. Strukov, G. S. Snider, D. R. Stewart, R. S. Williams, The missing memristor found, Nature, 453 80 (2008). K. Terabe, T. Hasegawa, T. Nakayama, M. Aono, Quantized conductance atomic switch, Nature, 433 47 (2005). Wang, Kadohira, Takuya, Tada, Tomofumi, Watanabe, Satoshi, Nonequilibrium quantum transport properties of a silver atomic switch, Nano Letters, 7 2688 (2007). Publikációs lista A tézispontokhoz kapcsolódó publikációk [1] A. Geresdi, A. Halbritter, M. Csontos, S. Csonka, G. Mihály, T. Wojtowicz, X. Liu, B. Janko, J. K. Furdyna, Nanoscale spin polarization in the dilute magnetic semiconductor (In,Mn)Sb, Phys. Rev. B 77, 233304 (2008). [2] A. Geresdi, A. Halbritter, F. Tanczikó, G. Mihály, Direct measurement of the spin diffusion length using Andreev spectroscopy, Appl. Phys. Letters 98, 212507 (2011). [3] A. Geresdi, A. Halbritter, G. Mihály, Transition from coherent mesoscopic single particle transport to proximity Josephson-current, Phys. Rev. B 82, 212501 (2010). [4] A. Geresdi, A. Gyenis, P. Makk, A. Halbritter, G. Mihály, From stochastic single atomic switch to reproducible nanoscale memory device, Nanoscale 3, 1504 (2011). [5] A. Geresdi, A. Halbritter, E. Szilágyi, G. Mihály, Probing of Ag-based Resistive Switching on the Nanoscale, to appear in the Proceedings of the MRS Spring Meeting 2011, DOI:10.1557/opl.2011.1474. Egyéb publikációk [6] L. Hofstetter, A. Geresdi, M. Aagesen, J. Nygård, C. Schönenberger, S. Csonka, Ferromagnetic Proximity Effect in a Ferromagnet Quantum-Dot Superconductor Device, Phys. Rev. Letters 104, 246804 (2010). 5