BUDAPESTI MŰSZAKI ÉS GAZDASÁGTUDOMÁNYI EGYETEM Nukleáris Technikai Intézet BME-NTI-LAB00 /2008 Holtidő-korrekciós módszerek Hallgatói gyakorlat mérési útmutatója Budapest, 2008. január
DOKUMENTUM-LEÍRÁS (Minőségbiztosítási adatok) Dokumentum típusa DOKUMENTUM CÍME (MEGNEVEZÉSE) Hallgatói gyakorlat mérési útmutatója Gamma-spektroszkópia félvezető detektorral Dokumentum nyilvántartási BME-NTI-LAB00../2008 száma a BME NTI-nél Verziószám 1.0. Elérés NTI Dokumentumtár File-azonosító LAB00 gammagyak07 Fejezetek száma 5 Oldalak száma 21 Ábrák száma 11 Táblázatok száma A gyakorlatért felelős oktató: Dr. Szalóki Imre Mérésvezetők: Dr. Szalóki Imre, Dr. Bódizs Dénes, Dr. Balla Márta, Dr. Surányi Gergely Név Aláírás Dátum Készítette Dr. Bódizs Dénes egyetemi adjunktus. Ellenőrizte Dr. Szalóki Imre egyetemi docens Jóváhagyta Dr. Aszódi Attila igazgató Hallgatói mérési útmutató 2/21
Mérés címe Évfolyamok Előfeltételek Cél Témakörök Ellenőrző kérdések Holtidő-korrekciós módszerek mérnökfizikus III- IV-V. évfolyam hallgatói, vegyész, vegyészmérnök, környezetmérnök hallgatók, szakmérnöki tanfolyam, PhD képzés hallgatói magfizikai, sugárvédelmi és nukleáris méréstechnikai alapismeretek A nukleáris méréstechnikában gyakran alkalmazott egyik mérési módszer alapjainak megismerése - gamma-sugárzókat tartalmazó radioaktív minták, pl. környezetben, atomerőművekben - gamma-spektrométer felépítése - nagytisztaságú Ge detektorok fajtái, jellemzői - gamma-sugárzás és anyag közötti kölcsönhatás - gamma-spektrum alakja, jellemzői - energiafelbontás, hatásfok, korrekciók - gamma-spektrum által hordozott információk - gamma-spektrum kiértékelése: izotóp azonosítás, aktivitás, aktivitáskoncentráció meghatározása - mérési eredmény bizonytalanságának meghatározása 1. Milyen gamma-sugárzó izotópokat ismer, ezek eredet? (példák) 2. A gamma-sugárzás és az anyag közötti kölcsönhatások jellemzői. 3. Bomlássémák, 4. Gamma-sugárzás mérésére alkalmazható detektor típusok, melyik milyen feltételek mellett. 5. Gamma-sugárzás mérésére alkalmazott félvezető detektorok Működési elve, típusaik 6. Gamma-spektrométer felépítése, az egyes egységek funkciója, jellemzői. 7. Az gamma-sugárforrás formájának jelentősége méréstechnikai szempontból (hatásfok, önabszorpció) 8. Miért szükséges a mérés kezdetekor az energia kalibráció elvégzése és ez hogyan történik? 9. Energia felbontóképesség a gamma-spektroszkópiában. 10. Mi a különbség és hasonlóság az alfa-, béta-, és gammasugárzások között? 11. A háttérsugárzás szerepe a gamma-spektroszkópiában Mérőeszközök Félvezető detektoros (Ge) gamma-spektrométer Mérés helyszíne Ajánlott csoportlétszám A BME NTI a reaktor épületben laboratóriuma max. 4 fő Hallgatói mérési útmutató 3/21
GAMMA-SPEKTROSZKÓPIA FÉLVEZETŐ DETEKTORRAL Hallgatói gyakorlat mérési útmutatója Tartalomjegyzék Dokumentum-leírás...2 Bevezetés...5 1. A laboratóriumi gyakorlat célja...5 2. Elméleti összefoglalás...5 2.1. Gamma emisszió és abszorpció...5 2.2. Sokcsatornás gamma-spektrométer felépítése...9 2.2.1. Detektor...10 2.2.2. Elekktronikus egységek...12 2.3. Gamma-spektrum alak és kiértékelés...13 2.4. A gamma-spektrométer főbb jellemző adatai...14 2.5. Holtidő korrekciós módszerek...15 2.5.1. Élőidő üzemmód...16 2.5.2. Elektromos pulser korrekció 16 2.5.3. Nukleáris pulser korrekció...17 2.6. Mérés alatti bomlás korrekció...17 2.7. Valódi koincidencia ill. minta összetétel korrakciók...18 3. Mérési feladatok...18 3.1. Energiakalibráció...18 3.2. Energiafelbontás meghatározás...19 3.3. Ismeretlen izotóp(ok) azonosítása és aktivitásának meghatározása...19 3.4. Hatásfok mérés...20 3.5. Holtidő korrekció vizsgálata...20 4. A méréshez szükséges eszközök és anyagok...20 5. IRODALOM...21 Hallgatói mérési útmutató 4/21
Bevezetés Az útmutató a Nukleáris méréstechmika c. tantárgy laboratóriumi gyakorlatához készült. A hallgató az alábbi ismereteket sajátítja el a gyakorlat során: - gamma-sugárzás és az anyagközötti kölcsönhatás - gamma-spektrometriás módszer gyakorlati alkalmazása - gamma-spektrométer felépítése, az egyes részegységek feladata, jellemzői - nagytisztaságú Ge detektorok fajtái, jellemzői - gamma-spektrumok kiértékelése - mérési adatok feldolgozása (bizonytalanságbecsléssel) - a mérési módszer összehasonlítása más (pl. alfa-spektrometriás) módszerekkel 1. A laboratóriumi gyakorlat célja A gyakorlat elvégzésével az elméleti előadásokon hallott ismeretek elmélyítése és gyakorlatban való megismertetése a cél. A hallgatók betekintést nyernek a félvezető-detektoros gamma-spektroszkópia alapjai, fontosabb eszközei, a gamma-spektrum kiértékelésének lépései és alkalmazásai területén. A félvezető detektorok tulajdonságainak összehasonlítása, a Ge detektor alkalmazása különböző mintákban lévő gamma-sugárzó izotópok azonosítására, aktivitásának és aktivitás koncentrációjának meghatározására és ennek alapján pl. az aktivációs analitikában történő alkalmazására. A félvezető-detektorok megjelenése (az 1960-as évek eleje) forradalmasította a gamma-spektroszkópiát, elsősorban azért, mert az ilyen típusú detektorokkal nagyságrenddel jobb energiafelbontás érhető el, mint az addig alkalmazott gáztöltésű és szcintillációs detektorokkal. A gamma-spektroszkópia tárgya az atommagból valamilyen ok (pl. radioaktív bomlás, magreakciók) következtében kilépő gamma sugárzás energiájának, intenzitásának, szögeloszlásának, stb. vizsgálata. Mint mérési módszert számos területen alkalmazzák mind a tudományos kutatásban, (pl. az atommag energianívók nagyságának, élettartamának meghatározására, bomlási sémák megállapítására, belső konverziós együttható mérésére, gamma-gamma szögkorreláció vizsgálatára, stb.), mind közvetlenül gyakorlati céllal (neutronaktivációs analízis, reaktor fűtőelem vizsgálat, orvosi-, ipari-, mezőgazdasági munkák, környezet- és sugárvédelem). 2. Elméleti összefoglalás 2.1. Gamma emisszió és abszorpció (kölcsönhatás az anyaggal) Az alfa- és béta-bomlások, a maghasadás valamint számos más jellegű magreakció is, igen gyakran a termékmag gerjesztett állapotához vezetnek. Az atommag a gerjesztett állapotból egy, vagy egymás után több gamma kvantum kibocsátásával tér vissza alapállapotba (ld. pl. l. ábra). A gamma-spektroszkópia a gamma-sugárzást is kibocsátó radioaktív izotópok azon sajátságán alapul, hogy a kibocsátott gamma fotonok energiája, szögeloszlása stb. jellemző az emittáló atommagra. Hallgatói mérési útmutató 5/21
Az atommagfolyamatok jellemzésének egyik hagyományos módja az ún. bomlássémák formájában történő ábrázolás. Erre mutat egy leegyszerűsített példát az 1. ábra. Egy A atomtömegű és Z rendszámú atommag energianívói a függőleges tengelyen kerülnek ábrázolásra, a vízszintes tengelyen a rendszám van. E 0,x A Z X β 1 (k β1 ) k β : β gyakoriság kγ: γ gyakoriság β 2 (k β2 ) γ 1 E 2 (k γ1 ) E γ1 =E 2 -E 1 E 1 γ 2 E 0,y (k γ2 ) E γ2 =E 1 -E 0,Y A Z+1 Y 1. ábra. Bomlásséma (pl. X = Co) A = 60, Z = 27, E γ1 = 1173 kev, E γ2 = 1333 kev, k β1 = 99,1 %, k β2 = 99,8 %, Y = Ni A β ill. γ gyakoriságok az adott atommagra jellemző nukleáris állandók (ha egységük %) azt adják meg, hogy ha az adott magból 100 db. elbomlik, azt hány db., adott energiájú β-részecske ill. γ-foton megjelenése kíséri. (Az α-bomlást k α gyakorisággal jellemzik.) A definícióból következik, hogy az α ill. β gyakoriságok összege 100 %, a γ gyakoriságok összege ettől általában eltér, a mag bomlássémájától függően. A gamma-sugárzás mérése is, mint a többi radioaktív sugárzásoké is, a detektoranyaggal való kölcsönhatások alapján történik. A gamma-sugárzás és az anyag kölcsönhatása három alapvető folyamattal jellemezhető: fotoeffektus, Compton-szórás és párkeltés. A kölcsönhatások bekövetkezésének gamma-energiától függő valószínűsége hatáskeresztmetszetekkel írható le. A fotoeffektusra (2. ábra) - melynek során a gamma-foton teljes energiáját átadja a detektoranyag valamelyik kötött elektronjának - a következő összefüggések érvényesek: E = E γ (1) f E k ahol E k = a kölcsönhatásban résztvevő elektron kötési energiája az adott elektron héjon, E γ = a beeső gamma-foton energiája, E f = a fotoelektron által nyert energia; a folyamat hatáskeresztmetszete (bekövetkezési valószínűsége): 5 ( E ) μ f (2) 5 3. = N Z γ ahol: N = az anyag atomsűrűsége, Z = a detektoranyag rendszáma. Hallgatói mérési útmutató 6/21
2. ábra. A fotoeffektus A Compton-szórás szabad és kötött elektronon (a detektorokban általában kötött elektronok vannak, de a kötési energia sokkal kisebb, mint E γ, így az elektron könnyen kiszabadulhat az atomból és szabadnak tekinthető) is létrejöhet (3. ábra). A folyamatot leíró összefüggések - az energia és impulzus megmaradást alkalmazva: a Compton elektron energiája: a szórt foton energiája: E e, =, (3) E γ E γ Eγ E = (4) γ Eγ 2 mc ( 1 cosϑ) + 1 ahol: m = az elektron nyugalmi tömege, c = a fénysebesség, ϑ = 0-180 o, a folyamat hatáskeresztmetszete (a Klein-Nishina formulából): 2Eγ 1 ( 2 ) N Z μ Compt = ln + mc 2 (5) E γ Fontos megjegyezni, hogy ebben a folyamatban a "meglökött" elektron energiája, mint az a (3) és (4) összefüggésekből is látszik, 0-tól egy meghatározott értékig, amikor ϑ = 180 o (Compton él) terjedhet. Pl. 1333 kev-re a Compton él: 1119 kev. 3. ábra. A Compton szórás Hallgatói mérési útmutató 7/21
A párkeltés folyamatát szemlélteti a 4. ábra. A kölcsönhatás - melynek során a beeső gamma-foton energiája a detektor anyag valamely atommagjának erőterében egy elektron-pozitron párrá alakul - 2 mc 2 = 1.022 MeV küszöbenergia fölött jöhet létre, mivel ennyi a pozitron + elektron nyugalmi tömegének megfelelő energia. Ha E γ >1.022 MeV, a maradék energia az elektron és pozitron kinetikus energiájára fordítódik. A pozitron később egyesül egy elektronnal, annihiláció ("megsemmisülés") következik be és két 0.511 MeV-es foton jelenik meg, melyek iránya egymáshoz képest 180 o. A párkeltés hatáskeresztmetszete: 2 p = N Z γ 2 ( E 2mc ) μ (6) 4. ábra. A párkeltés folyamata A három kölcsönhatási folyamat eredménye a gamma sugárzás abszorpciója: I μx = I o e (7) ahol μ = az ún. lineáris gyengítési együttható (cm -1 ) x = az abszorbeáló rétegvastagság (cm), I o = a kezdeti, I = az abszorbens utáni intenzitás. Mindhárom folyamat eredménye energiával rendelkező elektronok megjelenése. Ezek az elektronok azután energiájukat a detektor anyagban ionizációs vagy gerjesztési folyamatokban veszítik el. A detektor az így létrehozott töltéshordozókat összegyűjtve jeleníti meg a kimenetén feszültség vagy áram impulzus formájában, melynek amplitúdója arányos az abszorbeált gamma-foton energiájával. A hatáskeresztmetszetek energiafüggését a két leggyakoribb félvezető-detektor alapanyagra (Ge és Si) az 5. ábra mutatja. Hallgatói mérési útmutató 8/21
5. ábra. Kölcsönhatási folyamatok hatáskeresztmetszete Összegezve tehát a detektálás folyamata általánosan a következő lépésekből áll: - a foton energiájának konverziója (a fent ismertetett kölcsönhatási folyamatokban) az elektronok (pozitronok) kinetikus energiájává; - ezen energiával rendelkező elektronok által elektron - pozitív ion (félvezetőben "lyuk") párok létrehozása; - a töltéshordozók összegyűjtése és további feldolgozása (feszültség vagy áram impulzus formában). A fent leírtak miatt, a gamma-sugárzás közvetetten ionizáló sugárzás (hasonlóan a neutronsugárzáshoz), ellentétben az alfa- és béta-sugárzásokkal, melyek közvetlenül ionizáló sugárzások. 2.2. Sokcsatornás gamma-spektrométer felépítése Egy manapság 2007 használatos (ún. harmadik generációs) sokcsatornás gamma-spektrométer általános blokkvázlatát mutatja a 6. ábra. Maga a sokcsatornás analizátor valójában egy személyi számítógépbe (PC) helyezhető kártya, amely illesztve a PC-hez, fel- ill. kihasználja annak számos, már eleve meglévő szolgáltatását. Az ilyen berendezések lehetőséget adnak arra is, hogy pl. elindítva egy mérést (gamma-spektrum felvételt), a számítógép ezen idő közben más feladatot oldjon meg. Hallgatói mérési útmutató 9/21
6. ábra. PC alapú sokcsatornás gamma-spektrométer blokkvázlata 2.2.1. Detektor Mint fentebb említettük, manapság két fajta félvezető-detektor a legelterjedtebb: a Ge és a Si alapanyagú egykristályok. A Si detektorok - megfelelő speciális formában - alkalmasak béta és nehéz töltött részecskék mérésére is. A következőkben csupán a gamma-sugárzás detektálásával foglalkozunk röviden. Részletesebb ismeretek nyerhetők az irodalomjegyzékben feltüntetett művekből. A félvezető detektorok működése sokban hasonlítható a gáztöltésű ionizációs kamrákéhoz. Lényegében olyan ionizációs detektornak tekinthető, amelyben az ionizáció szilárd, félvezető anyagban történik (nagyobb Z és ρ). Az egykristályos Ge anyagban kb. 3 ev abszorbeált energia szükséges egy elektron-lyuk pár (ionpár) létrehozásához. Ez a szám majdnem 10-es faktorral kisebb a gáztöltésű detektor és kb. 100-as faktorral a szcintillációs detektorhoz képest. Ez azt eredményezi, hogy azonos energia átadással a félvezetődetektorban sokkal több töltéshordozó keletkezik, mint a másik két említett detektorban. A nagyobb töltéshordozó szám relatív ingadozása kisebb, ami jobb energiafelbontást eredményez. Mint a gamma-sugárzás és az anyag kölcsönhatásának ismertetésében láttuk (2.1.pont) a hatáskeresztmetszetek alakulását a detektoranyag rendszáma, sűrűsége (és térfogata) erősen befolyásolja. Ezért pl. a kis sűrűségű és térfogatú gáztöltésű detektorok hatásfoka gamma-sugárzásra alacsony. A Ge rendszáma is és sűrűsége is kb. 2-es faktorral nagyobb, mint a Si-é, ezért lehet a Ge detektorokat nagyobb energiájú (25-10000 kev) gamma-sugárzás mérésére alkalmazni, míg a Si detektorokat alacsony energiájú (3-60 kev) gamma- ill. Röntgen-sugárzáséra (ill. alfa-spektroszkópiában). A következőkben vázlatosan ismertetjük a félvezető-detektorok működési elvét, mely az anyag sávelmélete alapján magyarázható. (Részletesebb leírások az irodalomjegyzékben feltüntetett anyagokban találhatók). Hallgatói mérési útmutató 10/21
Egy félvezető egykristályban jól elkülönült atomi elektron állapotok vannak: az atomokhoz kötött elektronok betöltött legfelső sávja (valencia sáv) és az atomokhoz nem kötött, szabad elektronok sávja (vezetési sáv) között ún. tiltott sáv van. A tiltott sáv szélessége a félvezető anyagokban 1 ev körüli. Gerjesztés nélküli esetben a tiszta félvezető anyagokban a valencia sáv betöltött, míg a vezetési sáv üres. Radioaktív sugárzás (vagy egyéb gerjesztés pl. hő, fény) hatására a valencia sáv egyes elektronjai átkerülhetnek a vezetési sávba és így részt vehetnek a vezetésben. A tiltott sáv szélességét döntően befolyásolják az anyagban a gyártás során maradt nem kívánatos és mesterségesen bevitt ( kívánatos ) szennyezők. Ez utóbbiak a tiltott sávban járulékos megengedett nívókat hozhatnak létre és az ezeken levő elektronok könnyebben kerülhetnek a vezetési sávba, mint a tiszta anyag valencia sávjában levők. Ezért a tiszta félvezető anyag kristályszerkezetébe öt valencia elektronú anyagokat (pl. foszfor, arzén, antimon), vagy három valencia elektronúakat (pl. alumínium, bór, gallium, indium) juttatnak a gyártás során. Az előbbiek a donor (n típusú), az utóbbiak az akceptor (p típusú) félvezető kristályok (7.ábra). n tip. p. tip. a: donornívók; b: akceptornívók 7. ábra. Szennyező atomok által létesített nívók félvezető anyagban. Amikor egy gamma-foton kölcsönhatásba lép a kristály elektronjaival, átadja azoknak energiáját, melyek így a valencia sávból a vezetési sávba kerülnek. Az elég nagy energiát nyert egyes elektronok képesek további elektronokat a valencia sávból a vezetési sávba juttatni (ionizáció). Egy elektron-lyuk pár keltéséhez Ge-ban 2.8 ev, Si-ban 3.6 ev szükséges. A detektorra kapcsolt feszültség hatására létrejövő kb. 1000 V/cm-es térerő a töltéshordozókat kigyűjti és ezeket a detektorhoz kapcsolt áramkörök alakítják tovább. (Ez a térerő kb.0.2 μs-os töltés-összegyűjtési időt biztosít.) Olyan félvezető anyagra van szükség, melynek fajlagos ellenállása kb 10 8 Ωcm, mivel különben nagy a saját árama azaz a zaja. A kellően tiszta (10 10 /cm 3 nem kívánatos szennyezés), hibátlan n vagy p típusú Ge ill. Si egykristállyal kialakítható (a kívánatos azaz mesterségesen bevitt n vagy p típusú anyagokkal történő kompenzációval) - záróirányú dióda struktúrában - egy megfelelő szélességű kiürített (intrinsic) tartomány, melyben külső behatás (pl. radioaktív sugárzás) nélkül kevés töltéshordozó van. Mivel a vezetési sávba elektronok termikus úton is kerülhetnek és így növelhetik a statisztikus (detektor áramot) zajt, ezért a kisebb fajlagos ellenállású Ge (ill. Si/Li) detektorokat alacsony hőmérsékleten (kb.77 o K) cseppfolyós nitrogénnel hűtve kell üzemeltetni. Hallgatói mérési útmutató 11/21
A félvezető-detektorok több típusát fejlesztették ki az évek során. Mivel a félvezető kristályok, a leggondosabb gyártási technológia esetén is, valamilyen mértékben mindig tartalmaznak nem kívánatos szennyezéseket és rácshibákat, ezek veszteséget okoznak a töltés kigyűjtés során. Ennek kompenzálására régebben Li ionokat jutattak (diffúziós és ún. driftelési technikával) a Ge anyagba. A Li, mint donor szennyezés, bejutva a p típusú kristályba, kompenzálta az akceptor szennyezést és létrehozta az intrinsic tartományt. Ezek az ún. Ge\Li detektorok, melyek állandó hűtést igényelnek, mivel szobahőmérsékleten a Li ionok szétdiffundálnak az egész kristályban és a detektor tönkremegy. (A Si/Li detektorok csak üzem közben igényelnek hűtést.) A gyártási technológiák fejlődése lehetővé tette elegendően tiszta Ge egykristályok előállítását, amivel a kívánt nagyságú intrinsic tartomány Li kompenzáció nélkül is elérhető. Az ilyen típusú kristályokat nevezik HP (high purity) Ge detektoroknak. Ezek egyik előnye, hogy csak akkor igényelnek hűtést, amikor feszültséget kapcsolnak rájuk. Néhány Ge detektortípust szemléltet a 8. ábra. 8. ábra. Detektor típusok: a/. nyitott végű koaxiális Ge/Li; b/. zárt végű p-típusú koaxiális; c/. zárt végű n-típusú koaxiális; d/. üreges (well) típusú. Az ábra szemlélteti az elektromos kontaktusok vastagságait is, melyek befolyásolják a legkisebb mérhető energiát. 2.2.2. Elektronikus egységek A gamma-spektrométerek egyes elektronikus egységeinek kiválasztását az adott feladat szabja meg. Az előerősítő funkciója a detektor és a következő egység (főerősítő) közötti illesztés úgy, hogy a jel/zaj viszony hosszabb kábel közbeiktatásával is minél nagyobb legyen. A főerősítővel szemben támasztott követelmény a nagyfokú linearitás (energiamérés!) és stabilitás. A blokkvázlaton (6. ábra) feltüntetett alapszint helyreállító (base line restorer) nagy számlálási sebességek esetén fellépő alapszint csökkenést (jelamplitúdó-változást) mérsékli. Az újabb főerősítőkbe ezt az egységet már általában beépítik, tehát külön ilyenre nincs szükség. Az expander (nyújtó) erősítő a spektrum bizonyos részének széthúzását teszi lehetővé, ha finomabb struktúra vizsgálatokra van szükség. A stretcher (jel nyújtó) az analizátor Hallgatói mérési útmutató 12/21
bemenetének (ADC: analóg digital converter) kedvezőbb jelformát biztosít, de meg kell jegyezni, hogy ugyanakkor valamelyest rontja az energia felbontást. A pulser - stabil frekvenciájú és amplitúdójú impulzus generátor - jelalak vizsgálathoz ill. holtidő korrekcióhoz használatos. A sokcsatornás analizátor fontos jellemzői: a gyorsaság, a linearitás és a csatornaszám. Kétféle típusú ADC-vel rendelkező analizátor fajta terjedt el: a lassúbb ún. Wilkinson típusú és a gyorsabb szukszcesszív approximáción alapuló. Félvezető-detektorok alkalmazása esetén - a jó energiafelbontás miatt - 4-8000 csatorna szükséges. A perifériák fajtáját a mért adatok további feldolgozási módja szabja meg. Leggyorsabb a végeredményhez jutás, ha a spektrumot a PC-ben (amelyben az analizátor kártya is elhelyezkedik) futtatott programok értékelik ki. A nagyfeszültségű tápegység biztosítja a detektor működéséhez szükséges feszültséget (2-5000 V). Félvezető-detektorok esetében nem kívánalom a nagy stabilitás, csak az alacsony elektronikus zaj. A kisfeszültségű tápegység (+6, +12, +24 V) a különböző elektronikus egységek (erősítők, stb.) tápfeszültség forrása. Az oszcilloszkóp a jelalakok megfigyelésére, ellenőrzésére - esetleges rendellenes működésnél a hibakeresésre szolgál, tehát nem közvetlen tartozéka a spektrométernek. 2.3. A gamma-spektrum alak és kiértékelés Egy sokcsatornás gamma-spektrométerrel (E γ > 1.022 MeV) monoenergetikus gamma-sugárzásról felvett spektrum alak látható a 9.ábrán. A teljesenergia-csúcs megjelenése elsősorban a fotoeffektussal magyarázható ezért régebben fotocsúcsnak nevezték. A kiszökési csúcsok akkor jelennek meg, ha a gamma-foton párkeltési kölcsönhatásban abszorbeálódik és a pozitron annihilációjából keletkezett két 511 kev-es foton közül az egyik vagy mindkettő kölcsönhatás nélkül "kiszökik" a detektorból. Az 511 kev-nél jelentkező ún. annihilációs csúcs vagy a párkeltés következménye vagy pozitron bomló izotóptól származik. A visszaszórási csúcs helye mérési-geometria függő, ugyanis létrejötte a detektor burkolatán, a mérőhely árnyékolásának (ólomtorony, vagy más alacsonyhátterű kamra) belső falán történő gamma-foton szóródás következménye. Nagysága és ezzel a kimutathatósági határ csökkenthető a szórófelületek távolabb helyezésével ill. anyaguk rendszámának csökkentésével. A visszaszórási-, annihilációs-, stb. csúcsok a Compton kölcsönhatás miatt kialakuló ún. Compton tartományra szuperponálódnak. Hallgatói mérési útmutató 13/21
9. ábra. Általános gamma-spektrum forma A spektrum kiértékelés általában a teljesenergia-csúcsok alapján a következő lépésekben történik: energiakalibráció után csúcskeresés, (multiplett csúcsok szétválasztása) csúcsterület számítás, izotópazonosítás, aktivitás vagy aktivitáskoncentráció számítás, a végeredmény megjelentetése. Mint fentebb említettük, ezeket a számításokat a PC-n futtatott programok, a felhasználó utasításainak megfelelő paraméterek bevitele alapján végzik és általában megadják az eredmények hibáját is. 2.4. A gamma-spektrométer főbb jellemző adatai A gamma-spektrométerek jellemzésére a következő alapvető paraméterek szolgálnak: - energiafelbontó képesség: szemléletesen az a két legközelebbi energia érték, melyet a mérőberendezés még szét tud választani. Definíció szerint (ld.9.ábra): ΔE f = 100 (8) E o ahol f = az energia felbontás (%). Félvezető-detektorok esetében általánosan a ΔE ún. félértékékszélességgel (FWHM = full width at half maximum) jellemzik a felbontást kev egységben megadva, az adott energián: E o = a teljesenergia-csúcs centroidja (kev). További bontásban írható, hogy: ( 2 2 1/ 2 = f ( d) f ( e) ) (9) f + ahol f(d) = a detektor okozta félértékszélesség, f(e) = az elektronikus egységek által okozott félértékszélesség (elektronikus zaj). Az f adott detektor esetén függ a gamma-energiától (növekedésével javul) és valamelyest a számlálási sebességtől (ennek növekedésével romlik). Ge detektorok esetében ΔE kb. 1.8-2.7 kev közötti érték 1333 kev (Co-60) gamma energiánál. - abszolút, teljesenergia-csúcs hatásfok: értéke azt adja meg, hogy a sugárforrásból kibocsátott, adott energiájú összes gamma fotonból mennyi kerül regisztrálásra a teljesenergia-csúcsban. Definíció szerint: η = N t A k (10) m o γ ahol N = a teljesenergia-csúcs területe (imp) ld. 10. ábra, t m = a mérési idő (s), A o = egy ismert (standard) sugárforrás abszolút aktivitása (Bq) a mérés időpontjában, és k γ = az ún gamma-gyakoriság (táblázatokban található nukleáris állandó). Hallgatói mérési útmutató 14/21
10. ábra. Csúcsterület számítás TPA módszerrel N = a nettó csúcsterület, ΔN = a csúcsterület statisztikus hibája. A hatásfok értéke függ a gamma sugárzás energiájától (növekedésével csökken), a detektor térfogatától (növekedésével nő) és a mérési geometriától (forrás detektor távolság, forrás alakja). Nemzetközileg elfogadott módszer az abszolút teljesenergia-csúcs hatásfok meghatározásra a következő: egy pontszerű Co-60 sugárforrás 1333 kev-es gamma vonalánál a teljesenergia-csúcsban időegység alatt mérhető impulzusszámot meghatározni 25 cm-es detektor-sugárforrás távolság mellett és ebből számítani η értékét. (Pl. egy 70 cm 3 térfogatú Ge detektorra ez kb. 10-4 érték.) A félvezető-detektorokat gyártók katalógusaiban található ún. relatív hatásfok, mely a fenti módon mért értékeket adja meg a következő összefüggés szerint: η Ge η rel = (11) η NaI ahol η NaI a fent ismertetett módszer szerint mért abszolút teljesenergia-csúcs hatásfok egy 75x75 mmes NaI(Tl) szcintillációs kristállyal mérve. (Irodalmi érték η NaI -ra 1.2. 10-3. Ez az ún. Heath-szám). 2. 5. Holtidő korrekciós módszerek A detektorból érkező elektromos jelek feldolgozása időt vesz igénybe, mely idő alatt érkező újabb impulzusok nem kerülnek regisztrálásra. Ezt az időt nevezik holtidőnek. Ennek nagysága elsősorban az ADC típusától függ (a Wilkinson típusoknál néhány tíz μs), de más tényezők, mint pl. a mérendő gammasugárzás energiája is, befolyásolják. Ha nagy aktivitású sugárforrást kell mérni, a holtidő okozta veszteség miatt akár 10-20%-al is alámérhetjük a minta aktivitását, ezért valamilyen korrekcióra van szükség. A holtidő korrigálására többféle eljárás alkalmazható. Ezek közül a mérés során néhány egyszerűbbet - de leggyakrabban alkalmazottat - vizsgálunk. Hallgatói mérési útmutató 15/21
2.5.1. Élőidő üzemmód A modern gamma-spektrométerekben lévő sokcsatornás analizátorok (MCA) bemenő áramköre az analóg digitál konverter (ADC) - lehetőséget biztosít egy fajta holtidő korrekcióra. Ez az ún. "élőidő" üzemmód. Ha a preset időt élőidőben állítjuk be, akkor az analizátor - bizonyos holtidő értékig - korrigálja a holtidő által okozott veszteséget azáltal, hogy a valódi mérési időt (true time) a holt idő által okozott impulzusszám veszteség százalékában megnyújtja. Ez a korrekció - berendezéstől függően - 10-20% holtidőig alkalmazható. 2.5.2. Elektromos pulser korrekció Léteznek olyan stabil frekvenciájú, de változtatható amplitúdójú impulzus generátorok, - pulserek (EP) - amelyek által kibocsátott elektronikus impulzusok az előerősítőn keresztül az MCA-ra vezethetők. Az EP által szolgáltatott impulzus amplitúdó beállítható úgy, hogy az általa okozott "teljesenergia-csúcs" ne zavarja a mérendő spektrumot. Feltételezhetően a holtidő a pulser által szolgáltatott impulzusszámban (csúcsterületben) kb. ugyanakkora veszteséget okoz, mint a sugárforrás által szolgáltatott impulzusszámokban. Ismerve az EP stabil ν EP frekvenciáját és a valódi mérési időt, kiszámítható a holtidő veszteség nélküli pulser csúcsterület (N EP ). Ennek segítségével adódik egy pulser korrekciós faktor a holtidő okozta veszteségek korrigálására: ahol p EP N = N EP EP, val N EP = t ν m EP (12) N EP = a pulser által létrehozott csúcsterület a mért spektrumban [imp], t m = a valódi preset mérési idő [s], = a pulser frekvencia [1/s]. ν EP Feltételezve, hogy a holtidő okozta impulzusszám veszteség azonos minden teljesenergia-csúcs esetén, a p EP faktorral elosztva az egyes, a sugárforrástól származó teljesenergia-csúcsterületeket, korrigálható a holtidő okozta veszteség. A módszer két alapvető hibát rejt magában: - az egyik, hogy amíg a sugárforrásból származó impulzusok statisztikusan - a radioaktív bomlás törvényszerűségeinek megfelelően - követik egymást, a pulser jelek viszont periódikusak; - a másik: a pulserből származó jelek fel- és lefutása nem egyezik meg pontosan a detektorból jövő jelekével. Emiatt a spektroszkópiai (fő) erősítő jelformálása nem azonos a két forrásból származó jelekre. Ez azt okozza, hogy minél nagyobb a sugárforrás aktivitása, a pulser csúcs alakja annál jobban eltorzul úgy, hogy a nagy energiás oldalán egy tailing (farok) jelenik meg, ami nehézzé teszi a jobb oldali csúcshatár - ami nagyban befolyásolja N p értékét - kijelölését. Ez pedig erősen hat p e értékére, azaz a holtidő helyes korrigálására. 2.5.3. Nukleáris pulser korrekció A 2.5.2. pontban említett nehézségek kiküszöbölhetők, ha az elektronikus pulser helyett ún. nukleáris pulsert (NP) alkalmazunk. Ez olyan sugárforrás lehet, amelyik monoenergetikus gamma-sugárzást emittál, amely különbözik a mérendő energiáktól. Hallgatói mérési útmutató 16/21
Először kis holtidő (0-1%) mellett, ami az NP-ként alkalmazott sugárforrás és a detektor közötti, jól meghatározott pozícióval állítható be, meg kell határozni a NP "frekvenciát" (számlálási sebességet): ν NP (cps = countpersec) A mérendő minta spektrumának felvétele együtt történik az előző pozícióban hagyott NP-ével. A (12) összefüggéshez hasonlóan kiszámítható egy p NP korrekciós faktor: p N NP NP = (13) tm ν NP ahol N NP = a mintával együtt mért NP teljesenergia-csúcs területe [imp], t m = a valódi preset mérési idő [s] és ν NP = az előzetes méréssel meghatározott NP frekvencia [1/s]. A p NP faktorral a 3.2.2. pontban leírtakhoz hasonlóan korrigálható a holtidő okozta impulzusszám veszteség a mért mintánál. A NP alkalmazása, mint említettük kiküszöböli az EP hibáit, nehézséget jelent viszont megfelelő NP megtalálása (összeeső gamma-energiák, felezési idő stb). Azonban az adott spektrométerrel előzetesen meghatározható egy p NP holtidő függvény és ennek ismeretében a mért mintánál fennálló holtidőhöz tartozó p NP vel korrigálható a holtidő okozta veszteség. 2.6. Mérés alatti bomlás korrekció Abban az esetben, ha a mérendő izotóp(ok) felezési ideje rövid, azaz összemérhető a minta mérési idejével, korrekcióba kell venni a mérés alatti bomlást is. A 11. ábra és a radioaktív bomlás alapján felírható, hogy: N mért t λt ahol λ = a mért izotóp bomlási állandója és c = az ún. számlálási faktor. m m, val di λt 1 e = I e = I o (14) λt o m, val di 14243 c 11. ábra: Mérés alatti bomlás Hallgatói mérési útmutató 17/21
Ha λt m,valódi 0, gyakorlatilag, ha t m /t 1/2 0.02, akkor 1-e -λtm ~λt m azaz c 1. Ellenkező esetben c < 1 éppen a mérés alatti bomlás következtében és akkor N mért N valódi = (15). c 2.7. Valódi koincidencia ill. mintaösszetétel miatti korrekciók A gyakorlati gamma-spektroszkópiai méréseknél szükség lehet még két fajta korrekció alkalmazására. Ezekről itt csupán röviden teszünk említést (a gyakorlaton alkalmazásukra nem kerül sor). Az egyik, amely a korrekciók között valószínűleg legnehezebben valósítható meg, a valódi- koincidencia (vagy összegződési) korrekció. Valódi koincidencia akkor jön létre, ha a mérendő mintában olyan izotóp, vagy izotópok vannak, melyek ún. kaszkád bomlással több fotont emittálnak a spektrométer felbontási idején belül (ilyen pl. a 60 Co). Az effektus valószínűsége növekszik a detektortérfogattal és a mintadetektor távolság csökkenésével (pl. üreges detektor), de független a minta aktivitásától. Ekkor a valódi koincidencia miatt a spektrumban megjelenik az összegcsúcs és a valódi teljesenergia-csúcsok területe kisebb lesz, mint a jelenség nélkül, azaz az izotóp aktivitása kevesebbnek adódik. A korrekció elvégzése azért nehéz, mert az elmondottak miatt izotóp- (bomlásséma-) és mérési geometriafüggő. A másik, különösen nagy térfogatú minták mérése esetén szükséges korrekció, a mintában bekövetkező önabszorpció-korrekciót. Ennek figyelmen kívül hagyása különösen alacsony energiájú (kb. 150 kev alatti) γ-sugárzások mérésénél okoz komoly hibát. Ennek elkerüléséhez a hatásfok-kalibrációs forrásokat kell hasonló sűrűségű anyagokba kevert izotópokkal készíteni, vagy a korrekciót elméleti számításokkal elvégezni. A fenti két korrekció részletezése helyett, az irodalomra utalunk (pl.5.5). 3. MÉRÉSI FELADATOK 3.1. Energiakalibráció Ellenőrizze a gamma-spektrométer összeállítását és írja fel az egyes egységek típusát. A gyakorlatvezető útmutatása alapján állítsa be az egyes egységeken a mérési paramétereket (detektor feszültség, erősítés, törölje az analizátor memóriáját). Az energia-kalibráció elvégzéséhez helyezzen el a detektor elé ismert gamma-energiákat sugárzó etalon sugárforrás(oka)t. Vegyen fel energia spektrumot. A teljesenergia-csúcsok helyének (csatornaszám) marker segítségével történő megkeresésével, az energiák ismeretében határozza meg a gamma-energiacsatornaszám függvényt. Gyakorlatban a mért adatpárokra első- vagy másodfokú függvény illesztése szokásos. Legegyszerűbb esetben (2-2 pont) legyen két ismert kalibráló energia E 1 és E 2, a hozzájuk tartozó csatornaszámok Cs 1 és Cs 2. Feltételezve, hogy a berendezés lineáris, írja fel a két ponton átmenő egyenes egyenletét: E2 E m = ] (16) Cs Cs 2 1 kev [ csat 1 Hallgatói mérési útmutató 18/21
Az m az energiakalibrációs-egyenes meredeksége, mely két csatorna közötti intervallum energia értékét adja meg az adott beállítás (erősítés) esetén. A (16) egyenletet célszerű átrendezni a következő formára: ahol b = a tengelymetszet (kev). E = m Cs + b (17) (Megjegyzés: mivel elektronikus beállítási okok miatt az egyenes gyakorlatban soha nem az origóból indul ki, azaz b 0, ezért az energia kalibrációhoz legalább két energiaérték szükséges!) 3.2. Energiafelbontás meghatározás Vegyen fel gamma-spektrumot különböző, ismert energiájú sugárforrásokkal és a pulserrel. A szükséges mérési időt úgy válassza meg, hogy a csúcsokban a statisztikus hiba 1-3%-nál ne legyen nagyobb! Nyomtassa ki a teljesenergia-csúcsok tartományait (ROI = region of interest). Számítsa ki a félértékszélességeket az egyes csúcsokra (ld.9.ábra). Határozza meg külön a detektor és az elektronikus egységek energiafelbontását. Ábrázolja f értékeit az energia függvényében. Jelölje meg külön a pulser csúcsra a felbontást. (Az adatok kinyomtatás nélkül is megtalálhatók az analizátor (vagy PC) képernyőjén.) Ha szükséges, a csatornatartalmakra alkalmazzon interpolációt! 3.3. Ismeretlen izotóp(ok) azonosítása és aktivitásának meghatározása A gyakorlatvezetőtől kapott ismeretlen izotópot ill. izotópokat tartalmazó minta gamma-spektrumának (a mérési idő megfelelő megválasztásával - statisztikus hiba! - történő) felvétele után, az energiakalibráció ismeretében, határozza meg a minta által emittált gamma-energiákat a következő összefüggés felhasználásával: E x = 2 ahol Cs x = az ismeretlen csúcs(ok) csatornaszáma(i). E2 ± Csx Cs m (18). Az energiák alapján izotóp táblázatból azonosítsa az izotópokat, majd a hatásfokok ismeretében számítsa ki aktivitásukat. Ha a hatásfokfüggvény nem áll rendelkezésre, meg kell határozni a következő pont szerint. (Figyelem a hatásfokok függnek a sugárforrás - detektor távolságtól!). Az aktivitás számítás a következő összefüggés alapján történik: A = t m N η k γ [Bq] (19) p ahol N = a nettó csúcsterület [imp], (ld. 10. ábra) és t m = a mérési idő[s]. Becsülje meg a kapott eredmény hibáját! σ 2 A N ( N + 2B) 1/ σ = ± (20) A N N Hallgatói mérési útmutató 19/21
3.4. Hatásfok függvény meghatározása Ismert aktivitású és energiájú etalon sugárforrásokat helyezzen el a detektor elé, megfelelő távolságra. (Ügyeljen arra, hogy a holtidő lehetőleg ne haladja meg a 10%-ot.) Mérjen gamma-spektrumokat úgy hogy mérési időnek élő időt állítson be. A mért spektrumokból számítsa ki a teljesenergia-csúcsok területeit az ún. TPA (total peak area) módszerrel, a 11. ábra alapján, majd ezek ismeretében a teljesenergia-csúcs hatásfokokat a (10) összefüggés felhasználásával. Ábrázolja a hatásfok értékeket az energia függvényében log-log formában. Szokásos a mért energia párokra a következő alakú függvény illesztése a legkisebb négyzetek módszere alapján: ahol η = az E gamma energiánál mért hatásfok. ln 2 3 η = a + bln E + c(ln E) + d(ln E) (20) Az illesztésből meghatározott a,b,c,d, paraméterek ismeretében a hatásfok az adott mérési geometriánál tetszőleges energiára kiszámítható. 3.5. Holtidő korrekció vizsgálata Ismert aktivitású sugárforrást (S-1) helyezzen el a detektor elé úgy, hogy a MCA által mutatott holtidő 1-2%-nál ne legyen nagyobb és ahol a hatásfok ismert (vagy előzetes mérésből vagy a gyakorlatvezető adja meg). Vegye fel az izotóp gamma-spektrumát többször. úgy, hogy közben más sugárforrásokkal változtassa a holtidőt 1-től 30%-ig több lépcsőben (pl. 1-5-10-15-20-30%). Mindegyik spektrumból végezze el az S-1 sugárforrás aktivitásának meghatározást: - holtidő korrekció nélkül; - élőidő korrekcióval; - elektromos pulser korrekcióval és - nukleáris pulser korrekcióval. Ábrázolja a kapott aktivitásokat a holtidő függvényében és disszkutálja az eredményeket a mérési bizonytalanságok figyelembevételével. 4. A MÉRÉSHEZ SZÜKSÉGES ESZKÖZÖK ÉS ANYAGOK - HP Ge félvezető detektorral ellátott gamma-spektrométer; - standard és ismeretlen sugárforrások; - izotóp táblázatok; - oszcilloszkóp a jelalakok megfigyelésére. Hallgatói mérési útmutató 20/21
5. IRODALOM 5.1 Bódizs D.: Atommagsugárzások méréstechnikái Typotex Kiadó Budapest, 2006 5.2. Deme S.: Félvezető detektorok magsugárzás mérésére Műszaki Könyvkiadó Budapest, 1968 5.3. Nagy L.Gy.: Radiokémia és izotóptechnika (bizonyos fejezetei) Tankönyvkiadó Budapest, 1983 5.4. C.M. Lederer, J.M. Hollander, I. Perlman: Table of Isotopes, Wiley, New York, 1984 5.5. K. Debertin, R.G. Helmer: Gamma- and X-ray spectrometry with semiconductor getectors, North Holland P.C. Amsterdam, 1988. Amiről beszélni kell: (útmutató a gyakorlatvezetőnek) - a gamma- és röntgen-sugárzás eredete, tulajdonságainak összehasonlítása; - a gamma- spektrum alakjának magyarázata; - az alfa- és gamma-spektrumok alakjának összehasonlítása; - mire használható a gamma-spektrometria; - ismertesse egy gamma-spektrométer felépítését; - érzékenység összehasonlítása az alfa- és gamma-spektrometria között; - milyen detektorok alkalmasak gamma-sugárzás intenzitásának mérésére és spektrometriájára; - milyen információk nyerhetők egy gamma-spektrumból; - milyen korrekciókat kell alkalmazni a gamma-spektrum kiértékelésénél; - honnan származik a csúcsok kiszélesedése a spektrumban - a gamma-sugárzás dozimetriai szempontból; - lehet-e aktiválni gamma-sugárzással? MEGJEGYZÉS: ez a mérési leírás valójában három mérést tartalmaz: - a/. egy alap félvezető detektoros gamma-spektrometriát; - b/. hatásfok kalibrációs mérést, - c/. holtidős korrekciós mérést. Hallgatói mérési útmutató 21/21