Radioizotópok az üzemanyagban és a hőtıvízben Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 1
Tartalomjegyzék Radioizotópok friss üzemanyagban Radioizotópok besugárzott üzemanyagban hasadási termékek transzurán elemek Az üzemanyag szerkezete: rim réteg, győrős szerkezet, gázbuborékok... Radioizotópok kémiai formái és viselkedése üzemanyag pasztilla burkolat alatti rés burkolat Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 2
A friss üzemanyag elemösszetétele (g/kg) Izotóp Természetes U 3.5% 235 U 3.1% MOX 3.8% repr. U 232 U 0.00001 234 U 0.06 0.4 0.05 0.7 235 U 7.2 35 6.8 38 236 U 10 238 U 992.8 965 949 951 238 Pu 0.6 239 Pu 27.5 240 Pu 10.7 241 Pu 3.5 Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 3
A kiégett üzemanyag elemösszetétele aktinidák elemösszetétele 4% 235 U MOX Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 4
Hımérsékleteloszlás különbözı üzemanyag tablettákban stacionárius üzem közben Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 5
UO 2 és Zr hıvezetı képességének összehasonlitása Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 6
4% 235 U Hasadási termékek elemösszetétele A hasadási termékek mennyisége a kiégéssel kb. lineárisan nı (5% 50 MWd/kg-nál) (HM = heavy metal) Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 7
Üzemanyag szerkezetének és összetételének változása a kiégés során Ami változik: kémiai, radiokémiai összetétel kristályszerkezet, fajlagos felület porozitás, szemcseméret, sőrőség Elemzési módszerek: gázmintavétel - MS gamma scanning/pásztázás autoradiográfia: izotópok eloszlásának meghatározása roncsolásmentes elemzések: XRF mikroanalízis, SIMS, gamma-, Auger-, Raman spektroszkópia roncsolásos elemzés: MS, alfa-spekrometria Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 8
Fém-hidridek Fém + hidrogén Ionos hidridek: LiH, CaH 2, BaH 2, CsH,... kristályos anyagok, vízben hidrolízis: CaH 2 + 2 H 2 O = Ca(OH) 2 + 2 H 2, hidrogén-forrás (LiH), szupravezetı alapanyag. Kovalens hidridek: nem-fémekkel, félfémekkel, HCl, H 2 S, NH 3, CH 4, AsH 3, B 2 H 6, Zr(BH 4 ) 4,... Interszticiális hidridek: az ötvözetekhez hasonló tulajdonságokkal rendelkeznek, a legtöbb átmeneti elemmel létrejönnek. H a fématomok közötti térben. Hidrogén tárolása: PdH x, Hidrogéntartalom növekedése: oldott hidrogén hidridkristályok képzıdése elsırendő fázisátalakulás méretváltozás + nukleáció Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 9
Főtıelemek és a tabletták szerkezete Axiális izotópeloszlás a főtıelem rúd mentén PWR: gammapásztázás egyenletes eloszlás, távtartóknál, pasztillahatáron aktivitás csökkenése BWR: aktivitáscsökkenés a rúd mentén a szabályozó rudak helyzetének megfelelıen Pasztilla szerkezet, radiális izotópeloszlás: repedések rim réteg a pasztilla szélén: kristályok, zárványok, gáz belsı rétegek: győrős elrendezıdés (eredeti szerkezet) gázbuborékok a szemcsehatárokon Pu felhalmozódás a rim-ben (Pu keletkezés epiterm n hatására) FP migráció termikus gradiens hatására ( t=1000-1500 o C) Rim-ben nagyobb Zr, Nd, Cs konc. és kisebb nemesgáz konc. Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 10
Üzemanyag pasztilla felületének SEM felvétele (SEM = Scanning Electron Microscope) Journal of Nuclear Materials 288, 20-28, 2001. Besugárzás elıtt 90 GWd/t kiégettség után Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 11
Üzemanyag pasztillákban lejátszódó fizikai-kémiai folyamatok (SEM) Oxid réteg Hidrát szegély Felületi sérülés a hidrátos szegélyben (rim) Törés Felületi sérülés a hidrátos szegélyben (rim) Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 12
SEM felvétel egy erısen kiégetett üzemanyag pasztilla szegélyezı rétege (rim) szerkezetérıl (97.8 MWd/kgHM) Epitermikus neutronok nagy rezonancia-abszorpciója 238 U-ban a rim zónában nagyobb mennyiségő 239 Pu keletkezik (self-shielding effect). A lokális burn-up: 210 MWd/kgHM. Eredeti szemcseméret 10µm UO 2 Nature Materials 7, 683 685, 2008. Kiégés után mikrométer alatt mérető szemcsék megjelenése. Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 13
Hidridizáció folyamata a főtıelem-burkolaton. Oxidréteg A radiális irányú hidrid-fonalak Főtıelem tabletta Hózer Zoltán, A főtıelem szivárgás modellezése, PhD tézisek, KFKI AEKI, 2003. Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 14
Sérült főtıelem Burkolatsérülésen keresztül a tabletta felületének egy része távozik a hőtıközegbe. A hiányzó térfogat jellemzı méretei: 2.0 mm hosszúság és 0.15 mm mélység. 2mm Burkolat Főtıelem tabletta Hózer Zoltán, A főtıelem szivárgás modellezése, PhD tézisek, KFKI AEKI, 2003. Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 15
Hidridizáció folyamata során keletkezı repedések a pasztillában Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 16
Axiális izotóp-eloszlás a főtıelem rúd hossza mentén Gamma intenzitás Távolság (mm) Xenon radiális eloszlása a pasztillában Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 17
A hidridképzıdés lehetséges okai: urán-dioxid tabletták hidrogéntartalmú szennyezettsége, főtıelemrúd viztartalma szerves anyagok Homogén hidrogénfelvétel általában nem okoz mechanikai sérülést. Inhomogén mechanikai feszültségeloszlás, alacsonyabb hımérséklető tartományok lokális hidrogénfelvétel intenzív hidridképzıdés Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 18
A hidrogén beépülése a fémszerkezetbe rideggé teszi a Zr-t és repedéseket idéz elı. A hidrid-szemcsék elhelyezkedése a burkolatban merıleges a feszültségre és ez napkitöréshez hasonlító képzıdményt hoz létre. A hidridképzıdés megakadályozása: porozitás csökkentése az UO 2 tablettákban speciális szárítás eljárással a víztartalom csökkentése a tablettákban, a burkolatban és a főtıelem rúdak egyéb részegységeiben. Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 19
A távtartó rács és burkolat érintkezési pontjai VVER-440 főtıelemeken. Főtıelemek szokásos felülete Távtartó rácsok rezgésébıl származó kopás Hózer Zoltán, A főtıelem szivárgás modellezése, PhD tézisek, KFKI AEKI, 2003. Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 20
Hasadási termékek koncentrációja és a reaktor-teljesítmény kapcsolata Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 21
Milyen folyamatok játszódnak le a szilárd fázisban a reaktor mőködése során? Képzıdött izotópok: FP = fission products, AP = activation products, forró atomok (recoil) termalizálódnak. A FP átlagos úthossza: 10 µm egyik elemi cellából átjuthat másikba. Elhelyezkedésük: - a cellarácsban elhasadt U helyén vagy egy ponthibában - intersticiálisan hibahely keletkezése révén, - kivált fázisban vagy szemcsék határfelületén Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 22
Milyen folyamatok játszódnak le a szilárd fázisban a reaktor mőködése során? A hibahelyek elhelyezkedése: a mátrixból kivált fázisban vagy szemcsék határfelületén újonnan képzıdött fázisban keramikus fázis: U, Pu, Ba, Sr, Cs, Zr, Mo, Ln ha a keletkezı FP mennyisége nagyobb mint az oldhatósági koncentráció az UO 2 - ben fémes fázis: Mo, Tc, Ru, Rh, Pd kicsi szemcsék (1um) még nagy kiégésnél is van elég hely a FP-k számára, ha az atomsugár megfelelı mérető. jelentısen eltérı atom illetve ionmérető FP-k: Kr, Xe, Rb, Cs és Rb+, Cs+, I-, I Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 23
FP az UO 2 kristályrácsban U Tipikus kristályforma UO 2 -ben nem kristályos alkotók: nemesgázok és illékony FP (Kr, Xe, Br, I) az UO 2 -ban oldott FP (rácsban) (Ln, Y ) Fémes fázist képezı FP: Ru, Rh, Pd O hibahely oxid fázisként kiváló FP: Rb, Cs, Sr, Ba, Zr, Nb, Mo a viselkedés koncentráció függı Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 24
FP-ek eloszlása az üzemanyagban általában inhomogén Az inhomogenitás okai: - a rim rétegbıl a recoil energia hatására kilökıdnek forró FP-ek (hatótávolságuk 5-10 um) - migráció az üzemanyagban a termikus gradiens hatására - nagy FP koncentrációknál több FP csapódik ki az UO 2 mátrixból Azok a FP-k nem szivárognak az üzemanyagból, amelyeknek - a kristályrácsba illeszkedı a mérete, - viszonylag nagy a töltése. Azok a FP-k jelentısen szivárognak, melyeknek - nincs töltésük, vagy kicsi az ion töltése, - az atomok, ionok mérete túl nagy a rácshoz képest, - koncentrációjuk nagy (nagy kiégés következtében). Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 25
Radionuklidok viselkedése az üzemanyagban: hasadási nemesgázok Kr, Xe Fizikai tulajdonságok dominálnak: diffúzió, migráció az összes FP 15 %-a Pl.: 1 FE rúdban 1,5 kg UO 2, ha a kiégés 26MWd/kg 6,5g Kr+Xe, 1100 ncm 3, ennek 90%-a Xe nagymérető atomok, kis oldhatóság az UO 2 -ben gázbuborékok képzıdése cellában és szemcsehatáron Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 26
Radionuklidok viselkedése az üzemanyagban: hasadási nemesgázok Radiális migráció a pasztillában: sztochasztikus folyamat T > 1500 o C esetén jelentıs termikus gradiens és nagyobb hıteljesítmény esetén a pasztilla széle felé nı a koncentráció migráció a szemcse belsejébıl a gáztérbe a repedéseken át meghatározó paraméter a lineáris hıteljesítmény és a hımérséklet: <200W/cm 1% 200 < p < 250 W/cm 4-10% A migrációs folyamatok függnek a kiégés mértékétıl is Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 27
Radionuklidok viselkedése az üzemanyagban: hasadási nemesgázok Radiális migráció a pasztillában: tranziens folyamatok a reaktorban nı a hımérséklet nı a szivárgás mértéke a hőtıvízben kevesebb a rövid felezési idejő izotóp diffúzió nı az O:U arány növekedésével akár 4 nagyságrendet főtıelem lyukadása Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 28
Illékony FP: I, Cs, Br, Rb Halogének és alkáli fémek UO 2 -ban együtt mozog a Cs+ és a I- hımérséklet és kiégés növelésével nı a I és Cs szivárgás a pasztillából - kezdeti gyors migráció a szemcsefelületekrıl - további lassabb migráció a szemcsék belsejébıl Ha <200W/cm és < 35MWd/kg: nincs radiális Cs és I migrálás Ha >350W/cm: jelentıs Cs és I koncentráció növekedés a perem irányába Ok: a migráció és/vagy nagyobb hasadási sebesség a rim-ben (több Pu képzıdése) Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 29
134 Cs és 137 Cs migrációja következtében kialakult radiális eloszlásprofil Kiégettség 22.9 MWd/kg HM U 48.3 MWd/kg HM U Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 30
Magasabb oxidációs állapottal rendelkezı hasadási termékek Nincs termikus migráció! Alkáli földfémek, földfémek, lantanidák Stabil oxidok, kettıs oxidok UO 2 -vel, BaO nem oldódik UO 2 -ben, SrO oldódik UO 2 -ben Könnyő platina fémek Ru, Rh, Pd Elemi fémek, fémes kiválás Mo/MoO 2 arány változása Te: Komplex viselkedés: fémes kiválásban, oxid kiválásban, atomi formában az UO 2 -ben Zr: egyenletes eloszlásban Zr(IV)-ként Tc: fémként UO 2 -ben, TcO 2 -ként UO 2 +x-ben Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 31
Transzurán izotópok A rim rétegben dúsul a Pu és a belıle képzıdı aktinidák. 239Pu epitermikus neutronok rezonancia-abszorpciójában képzıdik 238 U(n,γ) 239 U 239 Np 239 Pu 239 U forró atom: Ekin=52 ev U-O kötés E-ja = 7,9eV kötésfelhasadás Termodinamikailag stabil kettıs oxidok képzıdnek: NpO 2, PuO 2, Az eredeti helyükön maradnak Transzuránok termikus migrációja nem jelentıs. Visszalökıdés révén aktinidák kerülhetnek a burkolat résébe, de ez nem jelentıs. Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 32
3 H: Trícium és 14 C Hasadás során keletkezik 0,01% hozammal. Ép burkolaton át is a hőtıvízbe kerülhet. Nagyobb lineáris hıteljesítmény esetében nagyobb hányad jut ki az üzemanyagból a Zr burkolatba: ha <600W/cm, akkor 20-80% 3 H marad az üzemanyagban Migráció termikus gradiens hatására: lassú 14 C: 17 O(n,α) 14 C, 14 N(n,p) 14 C, hasadás (y=0,00017%), 13 C(n,γ) 14 C Az elsı 2 forrás egyforma jelentıségő. Nincs migráció. Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 33
Radioizotópok kémiai formái és viselkedése a főtıelem burkolatán lévı résben Radioizotópok eredete a résben: - recoil hatásra a FP izotópok a résbe lökıdnek I és Cs: burkolat belsı felületén az összes mennyiség 0,5% ha P>300W/cm (tranziens üzem) 15%-nál több lehet - knock-out hatásra a FP izotópok az U-t a résbe lökik (rövid T 1/2 mellett elhanyagolható) - diffúzió termikus gradiens hatására: ez csak nemesgázoknál jelentıs: kb. 1%-a a teljes mennyiségnek a Cs és a I többsége a Zr burkolat belsı felületén található. Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 34
Radioizotópok kémiai formái és viselkedése a főtıelem burkolatában A burkolat jellemzıi: 290-320 kg Zr ötvözet/t HM Belsı felületen vékony (25µm) Zr oxid réteg: oxigén az UO 2 -bıl származik, tartalmaz visszalökött FP-okat is. Külsı felületen vastagabb oxid réteg: Zr+H 2 O reakció PWR: max. 60-100 µm a fölsı harmadon BWR: néhány µm (+lokálisan 100 m réteg) Radioizotópok a burkolatban: Zirkaloy (Zr, Sn, Cr. Fe. Ni): 95 Zr( 95 Nb): 500 MBq/g 124 Sn(n,γ) 125 Sn 125 Sb: 5 MBq/g 60 Co: Zr nyomszennyezıjébıl: 1-15 MBq/g U szennyezıbıl: 239 Pu: 20-100 Bq/g Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 35
Radioizotópok kémiai formái és viselkedése a főtıelem burkolatában recoil FP részek az üzemanyagból: csökkenı koncentráció-profillal 85 Kr: speciális profillal 14 C: kémiai formája ismeretlen, nem migrál, crudban halmozódik 3 H: 50-60%-a a hasadvány 3 H-nak a Zr ötvözetben van radiális 3 H eloszlás homogén kémiai formája: ZrH x, az acélburkolat átengedi a 3 H-ot, a Zr visszatartja Inaktív komponens: H 2 O + Zr H 2 + ZrO x, H 2 /Zr: 100-500 ppm Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 36
Radioizotópok a zóna egyéb szerkezeti anyagaiban Nem általánosítható, egyediek a szerkezeti anyagok, változik a fluxus. Távtartók: PWR/BWR: 30-40 MWd/kg Inconel: MBq/g Zircaloy: MBq/g 55 Fe 1000-3000 100 63 Ni 1000-3000 60 Co 1000-3000 59 Ni 54 Mn 94 Nb 4 125 Sb 100 Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 37
Radioizotópok a zóna egyéb szerkezeti anyagaiban Kazettavég: rozsdamentes acél 60 Co 300-500 51 Cr 100 Egyéb: zónatartó kosár, tartály, neutronforrás( 124 Sb), szabályozórudak( 110m Ag, B 3 H) általában acél, rozsdamentes acél burkolat és ennek az aktiválási termékei Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 38
Forrásai: Radioizotópok a hőtıvízben Hőtıvíz, adalékok és szennyezık aktiválási termékei Hasadási termékek, üzemanyag aktiválási termékei Aktivált korróziós termékek Jelentısége: Üzemeltetés Radioaktivitás, radiotoxicitás Dózisteljesítmény az üzemi területen Környezeti hatás Speciális vizsgálatok: Primer és szekunder kör közti szivárgás mérése Főtıelemek inhermetikusságának vizsgálata Primer köri korróziós és aktivitás képzıdési folyamatok vizsgálata Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 39
A hőtıvíz, az adalékok és a szennyezık aktiválási termékei Átlagosan a keringési idı 10%-ban van a zónában (neutron térben) 16 N 13 N 18 F 3 H 14 C 41 Ar 35 S 32 P 42 K 24 Na Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 40
16 N: 7 sec, béta, gamma (5, 7 MeV) 13 N: 10 min, béta+ Képzıdés: 16 O(n,p) 16 N üzemelés alatt dominál 16 O(p,alfa) 13 N forró N atomok: E kin 0,4 MeV Kémiai formái: gyök reagál radiolízis termékekkel. Pl. PWR hőtıvíz: N 2 NO NO 2 - NO 3 - NH 4+ NH 2 OH (1% 9% 25% 10% 30% 16%) Az arányok a vízkémiától függnek: reduktív közegben nı az NH 4 + aránya, ami illékony NH 3 -ként nagyobb gázkibocsátást jelent a környezetbe. PWR-ben kb.5x több N kerül a gızbe, mint BWR-ben. H 2 adagolásra nı a gız N aktivitása (>80%). Megkötıdés anion illetve kationcserélı gyantán. Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 41
18 F 110 min, béta+ (511 kev gamma) Képzıdés 18O(p,n)18F fi=0,2% n+1h Kémiai formája: F- anion, illékony H 2 O.F BWR-ben kb. 90% a gızbe kerül és 80% kondenzálódik. PWR hőtıvíz: kb. 500000 Bq/kg Környezeti hatás kicsi. Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 42
3 H 12 év, béta-: 18 kev Képzıdése: 2 H(n,γ) 3 H 6 Li(n th,a) 3 H σ = 6 10-22 cm 2 7 Li(n f,na) 3 H σ=8,5e-26 cm 2 10 B(n,2a) 3 H PWR: kb. 10 MBq/kg 10 B(n,a) 7 Li(n,na) 3 H 11 B(n, 9 Be) 3 H Hasadás, diffúzió FE-bıl + szabályozó rúdból (B) fıleg acélburkolaton keresztül. Kibocsátás: kicsi a kozmikus 14 N(n,t) 12 C és a légköri robbantás eredető 3 H-hoz képest Hőtıvíz: PWR (VVER) hőtıvíz: 10-30 MBq/kg BWR hőtıvíz: Víztisztítás: 0,1 MBq/kg elektrolízis vagy izotópcsere víz/d 2 közöt, majd kriogén H 2 /D 2 desztilláció Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 43
5730 év, béta-bomló Képzıdése: 14 C 17 O(n,a) 14 C fi = 0,037 % 17 O, σ = 2.4E-25 cm 2 90% 14 N(n,p) 14 C (σ = 1.8 10-24 cm 2, 50 ppm oldott N 2 : összemérhetı) 13 C(n,g) 14 C 0% Kémiai formái: CO 2, CO, CH 4 szerves, CO és a szerves illékonyabb Hőtıvíz: 200-800 Bq/kg, PWR:CO 2 60-70%, BWR: CO 2 kb. 100% PWR redukáló közegében több a szerves és a CO. A hőtıvízben levı mennyiség csak 0,01-0,06%-a a Földön évente képzıdı 14 C mennyiségnek. Kibocsátás: légkörbe 95%, folyékony és szilárd hulladék 5% légköri robbantásból és a kozmogén eredethez képest kevés PWR: szerves 80%, BWR: CO 2 kb. 100% Ioncserélı gyanta: karbonát anionként köti az éves képzıdött mennyiség 1-3% kerül a gyantákra Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 44
Hasadási termékek és az üzemanyag aktiválási termékei Nemesgáz izotópok Jód izotópok Cézium izotópok Nem illékony hasadási termékek Urán aktiválási termékei transzurán izotópok Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 45
Nemesgáz izotópok 133 Xe, 135 Xe, 85m Kr, 87 Kr, 88 Kr Rövid felezési idı Béta-, gamma FE meghibásodás Késleltetett kibocsátás- aktívszén 85 Kr Hosszú felezési idı Béta- Tárolás gáztartályban Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 46
Jódizotópok 131 I, 133 I, 135 I, 132 I ( 132 Te), 134 I 129 I Béta-, gamma FE állapot jellemzése 10 5 év Béta- (gamma) 127 I: késı neutron Kémiai forma: PWR: Jodid, jód, jodát/perjodát, szerves jód >96% Tranziens alatt több I 2 Primerköri gyanta: 100% jodid megkötés Jód kibocsátás alacsony Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 47
Cs izotópok és aktinidák 137 Cs hasadási termék: 30 év 134 Cs: 133 Cs(n,g) 134 Cs stabil ill. 2 év hasadási termék 135 Cs(n,g) 136 Cs 2 10 5 év ill. 13 nap Kiégés: 138 Xe 138 Cs 33 perc Kémiai forma: Cs + kation Nincs a lerakódásokban Kation-cserélı rossz hatásfokú Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 48
Egyéb hasadási termékek és aktinidák 95 Zr/ 95 Nb, 99 Mo/ 99 Tc, Sr izotópok, Ru és Ce izotópok Pu, Am, Cm izotópok Nem illékonyak, nem mobilisak Erózió vagy kioldódás az UO 2 -ból Lerakódások korróziós termékekkel együtt Részecske forma a primer vízben Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 49
Főtıelemek inhermetikussága Inhermetikusság: hasadási és FE aktiválási termékek szivárgása Mikrohiba: illékony hasadási termék szivárgása Makrohiba: üzemanyag-hőtıvíz kontaktus Meghatározás: Urán szennyezés/felületi szennyezés Nincs éles határ a 2 hibatípus között Kis hiba hatása is jelentıs: ponthiba: 5-10 mm lyuk 1 g U < mg U 20-50 mm repedés 10 g U FE törés > 50g U - Több 10000 FE van a zónában, együttes hatás On-line elemzés: vízmintában mérhetı néhány izotóp alapján: nemesgáz-izotópok - BWR jód izotópok - PWR Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 50
FE sérülések fajtái A Zr hidridizációja üzemanyag nedvességtartalma miatt, PCI pellet/cladding interaction teljesítmény változása során Zr bélés a Zr ötvözetben, CILC crud induced local corrosion, Gyártási hibák (hegesztés) fretting corrosion - mechanikai hatásra bekövetkezı lokális korrózió, Meghibásodási statisztika Paks: 0,006% Legkorszerőbb erımővek/üzemanyagok/üzemeltetési technológiák: 0,001% Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 51
On-line vizsgálatok primervíz elemzésével stabil reaktorüzemben tranziensek alatt FE vizsgálati módszerek Következtetések: sérülés bekövetkezése hiba típusa (sérülés mérete) hibás elemek száma felületi szennyezettség Lokalizálás kazetták egyedi azonosítása sipping berendezések off-line vizsgálatok Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 52
On-line vizsgálatok, a szivárgás mechanizmusa Burkolat sérülése He töltıgáz szökése Vízgız beáramlása UO 2 oxidálása UO 2+x Hıvezetés romlása hımérséklet emelkedés a pasztillában Nemesgázok diffúziós együtthatója nı (kb. 1000-szeres), jódok diffúziója nı (10x) I- oxidációja illékony I 2 -dá (O 2 a vízgız radiolízisébıl) Migráció a burkolat alatti résbe (I: 2-5%) Szivárgás a hőtıvízbe Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 53
A szivárgási folyamat modellezése Release to birth ratio R/B B = hasadási termékek keletkezési sebessége az üzemanyagban R = hasadási termékek relatív kibocsátási sebessége az üzemanyagból a hıhordozóba F = hasadási sebesség (atom/s), P th = termikus teljesítmény (W), B = aktivitás keletkezési sebessége (Bq/s), λ = bomlási állandó Y = hasadási hozam F = B = 3.12 10 3.12 10 10 10 P th yp thλ dn dt ( λ β ) = r λ N βn R = av + Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 54
R/B (l) függvény-vizsgálatok Visszalökıdési modell Feltételezik, hogy a hasadási termékek az üzemanyagból közvetlenül -visszalökıdés révén- a hőtıközegbe kerülnek: R/B nem függ λ-tól Egyensúlyi modell (egyensúly az üzemanyagban) A modellben az adott izotóp kibocsátási sebessége arányos az izotóp atomok mennyiségével a főtıelemben: r i =ν i N i Ri lg = lg ν lg( λi + ν) Bi Diffúziós modell (diffúzió az üzemanyagban) Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 55
R/B függvény jód izotópokra 1E-4 2001/01/08 Jód izotópok R/B aránya 1E-5 1E-6 1E-6 1E-5 1E-4 Bomlási állandó [1/s] Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 56
Inhermetikussági modellezés Szivárgási modell kiválasztása Szivárgási állandók számítása (R/B) Hiba típusának megadása ( 131 I/ 133 I T 1/2 = 20.8 h) Hibás főtıelemek számának becslése a standard hibához tartozó radioaktív szivárgás alapján ( 131 I T 1/2 = 8.0 d) Felületi szennyezettség számítása ( 134 I T 1/2 = 52.5 m) Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 57
Egyéb izotópok a FE állapot értékelésében 239 Np aktinidák a nem illékony izotópok, csak makrohibákat jeleznek lerakódásokban halmozódnak föl lokalizálás kiégési szint meghatározásával - flux tilting - 137 Cs/ 134 Cs arány tranziens alatt - 238 Pu/ 239,240 Pu arány Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 58
Sipping vizsgálatok egyedi vagy csoportos kazetta vizsgálat álló reaktorban mesterséges tranziens elıidézése: hımérséklet, nyomás 131 I és 137 Cs ill. nemesgáz elemzés statisztikai értékelés fajtái: nedves, száraz egyedi, csoportos Atomerımővek BMETE80AE05 Radioizotópok az... 59