Bihari Árpád Molnár Mihály Pintér Tamás Mogyorósi Magdolna Szűcs Zoltán Veres Mihály

Átírás

1 A Paksi Atomerőmű primerkörében oldott 14 C nyomonkövetése a C30- as konténerig I.: szervetlen frakció Bihari Árpád Molnár Mihály Pintér Tamás Mogyorósi Magdolna Szűcs Zoltán Veres Mihály

2 14 C és a nukleáris létesítmények A globálisan, atomreaktorok által termelt radiokarbon mennyisége (~1, Bq/év) összemérhető a természetes termelődési szinttel (~1, Bq/év) A teljes mennyiségnek kb. 10%-a légnemű kibocsátás formájában közvetlenül vagy közvetve kijut a környezetbe, és a környezeti/biológiai minták 14 C szintjének növekedését okozhatja (lásd pl.: Janovics et al., STT37, 2012) A Paksi AE esetében a légköri kibocsátásból eredő lakossági sugárterhelés járulék 50%-a a 14 C-től származik.

3 14 C és a hulladéktárolás (L/ILW) A fennmaradó rész szilárd hulladék (beleértve a szilárdított folyadék, ioncserélő gyanta, iszap, stb. hulladékokat is) formájában kerül elhelyezésre. A hulladékokra, ill. azok tárolására meghatározott feltételek általában szigorúbbak a 14 C-re, mint más radionuklidokra nézve. A hulladékban található 14 C mennyisége tehát meghatározhatja a tárolás módját (sekély vagy mély tározó, azaz olcsó vagy drága), valamint korlátozhatja egy adott létesítményben az elhelyezhető hulladék mennyiségét. Nehezen mérhető izotóp (DTM) Scaling faktor? ( 60 Co-hoz viszonyítva, minden hulladéktípusra külön)

4 14 C termelődése PWR rendszerekben A fölös hidrogéngáz jelenléte miatt a redukált (szerves) forma az uralkodó. A szervetlen frakcióba beletartozik a CO és a CO 2 is, melyek az illékony szerves vegyületekkel együtt gyorsan távoznak a primerköri hűtőközegből. Paks (4 blokk összesen): ~ 30 GBq/év CO 2 és 510 GBq/év C n H m az utóbbi 5 év átlagában

5 Mintaelőkészítés: : az oldott szervetlen szénformák (DIC) lecsapása 100- ml folyadékminta (primerköri hőcserélő víz, pihentető medence víz, C30-as konténer víz) ph > 12-re beállítás Karbonát hordozó Fölöslegben alkalmazott BaCl 2 oldat Képződött BaCO 3 csapadék ülepítése, mosása, szűrése, szárítása

6 Mintaelőkészítés: : a BaCO 3 csapadék feltárása LSC-s 14 méréshez 14 C BaCO 3 -ból CO 2 felszabadítása 100%-os foszforsavval Keletkező CO 2 elnyeletése CarboSorb-ban PermaFluor szcint. koktél, LSC mérés (TriCarb3170)

7 Széntartalom mérés Shimadzu TOC-V CPN készülék (Paksi Atomerőmű) TOC=TC (katalitikus oxidációból)-tic (savas feltárásból)

8 12/23/2011 1/17/2012 2/11/2012 3/7/2012 4/1/2012 4/26/2012 5/21/2012 6/15/2012 7/10/2012 8/4/2012 8/29/2012 9/23/ /18/ /12/ /7/ /23/2011 1/17/2012 2/11/2012 3/7/2012 4/1/2012 4/26/2012 5/21/2012 6/15/2012 7/10/2012 8/4/2012 8/29/2012 9/23/ /18/ /12/ /7/2012 DIC (ug/dm3) DOC (ug/dm3) 12/23/2011 1/17/2012 2/11/2012 3/7/2012 4/1/2012 4/26/2012 5/21/2012 6/15/2012 7/10/2012 8/4/2012 8/29/2012 9/23/ /18/ /12/ /7/2012 TDC (ug/dm3) Primerköri minták: az oldott széntartalom jellemzése 10TV20 20TV20 30TV20 40TV20 µg/l TDC DIC DOC 1. blokk blokk blokk blokk mintavétel dátuma 10TV20 20TV20 30TV20 40TV20 10TV20 20TV20 30TV20 40TV mintavétel dátuma mintavétel dátuma

9 counts Primerköri minták: az oldott 14 C- tartalom jellemzése 0 Háttér1 St.1 40TV20/2 30TV20/2 20TV20/2 10TV20/ ch# Minta neve és a mintavétel dátuma DIC fajlagos 14 C aktivitás (Bq/L) Fajlagos DIC tartalom (µg/l) Széntartalomra vonatkoztatott 14 C koncentráció Bq/kg pmc 10TV20/ ,1 ± 0,7 45 (21 98) 2, , TV20/ ,4 ± 0,6 46 (24 85) 1, , TV20/ ,7 ± 0,5 40 (23 69) 1, , TV20/ ,5 ± 0,7 38 (18 80) 2, ,2 10 6

10 Primerköri minták: a keletkező hulladékok 14 C tartalmának jellemzése Kimerült ioncserélő gyanták (töltéssel rendelkező szénvegyületek): 0,1-1 MBq/kg Bepárlási maradékok (döntően töltéssel nem rendelkező szénvegyületek): 1-10 kbq/l

11 8/4/2012 8/29/2012 9/23/ /18/ /12/ /7/2012 8/4/2012 8/29/2012 9/23/ /18/ /12/ /7/2012 DIC (ug/dm3) DOC (ug/dm3) 8/4/2012 8/29/2012 9/23/ /18/ /12/ /7/2012 TDC (ug/dm3) Pihentető medencés minták: az oldott széntartalom jellemzése 10TG02B001 20TG02B001 30TG02B001 40TG02B001 µg/l TDC DIC DOC 1. blokk blokk blokk blokk mintavétel dátuma 10TG02B001 20TG02B001 30TG02B001 40TG02B TG02B001 20TG02B001 30TG02B001 40TG02B mintavétel dátuma mintavétel dátuma

12 counts Pihentető medencés minták: az oldott 14 C-tartalom jellemzése 0 Háttér1 St.1 40TG02/1 30TG02/1 20TG02/1 10TG02/1 100 Bq/L blokk 12,0±0,9 13,2±1,3 2. blokk 6,0±0,6 4,0±0, blokk 66,3±4,2 20,4±2,1 4. blokk 4,6±0,7 1,1±0, ch# Minta neve és a mintavétel dátuma DIC fajlagos 14 C aktivitás (Bq/L) Fajlagos DIC tartalom (µg/l) Széntartalomra vonatkoztatott 14 C koncentráció Bq/kg pmc 10TG02/ ,6 ± 1,2 96 (42 219) 1, , TG02/ ,7 ± 0,7 156 (28 865) 1, , TG02/ ,3 ± 0,7 55 (15 202) 6, , TG02/ ,5 ± 0,6 46 (14 147) 3, ,4 10 5

13 counts C30-as konténeres minták: az oldott 14 C-tartalom jellemzése 0 Háttér1 St.1 40C C C C ch# Minta neve és a mintavétel dátuma DIC fajlagos 14 C aktivitás (Bq/L) 20C ,4 ± 0,1 20C ,0 ± 0,2 40C ,6 ± 0,1 40C ,1 ± 0,2 Fajlagos DIC tartalom (µg/l) Széntartalomra vonatkoztatott 14 C koncentráció Bq/kg pmc TK-s víz (PA)??

14 Kombinált feltáró követelményei Fogadnia kell a magas oldott gáz- és egyéb szervetlen só tartalmú, erősen radioaktív oldatot Gáz-tömörnek kell lennie, az illékony komponensek megtartása miatt Elég inertnek kell lennie, hogy ne lépjen a szerkezeti anyaga reakcióba a minta közeggel Nem adhat szén-szennyezést a mintához Alkalmasnak kell lennie, a gáz-, gőz- és folyadékfázisban jelenlévő szénformák szeparált kvantitatív kinyerésére, vagy legalábbis azokból reprezentatív minta nyerésére Megfelelően szelektívnek kell lennie, ahhoz, hogy az alkalmazott méréstechnika mellett lehetőleg ne maradjon zavaró egyéb radionuklid a radiokarbon mérésekre Alkalmasnak kell lennie az alkalmazott 14 C méréstechnika által megkövetelt minimális mintamennyiségek kinyerésére a primer mintákból

15 Kombinált feltáró tervezet: párhuzamos elrendezés

16 Kombinált feltáró tervezet: soros elrendezés

17 Köszönöm a figyelmet!