NUKLEÁRIS LÉTESÍTMÉNYEK LÉGNEMŰ 14C KIBOCSÁTÁSÁNAK MÉRÉSE EGYSZERŰSÍTETT LSC MÓDSZERREL

Átírás

1 NUKLEÁRIS LÉTESÍTMÉNYEK LÉGNEMŰ 14 C KIBOCSÁTÁSÁNAK MÉRÉSE EGYSZERŰSÍTETT LSC MÓDSZERREL Bihari Árpád Molnár Mihály Janovics Róbert Mogyorósi Magdolna

2 14 C képződése és jelentősége Neutron indukált magreakció A kiindulási izotóp előfordulási gyakorisága Termikus Hatáskeresztmetszet (barn) Rezonancia, integrált Hasadási 17 O (n, α) 14 C 0.038% N (n, p) 14 C 99.6% C(n, γ) 14 C 1.1% Természetes légköri 14 C termelődés ~1, Bq/év; a mesterséges eredetű légnemű kibocsátás ~1, Bq/év. Nukleáris létesítmények (atomerőművek, reprocesszáló üzemek, radioaktív-hulladék tárolók) normál üzemű működése során kibocsátott radionuklidok közül a radiokarbon a legjelentősebb kollektív effektív dózis hozzájárulás tekintetében.

3 Légköri 14 C kibocsátás és annak monitorozása Oxidált ( 14 CO 2 ) és redukált ( 14 C n H m ) kémiai forma működő nyomott vizes reaktorú atomerőművek esetén az utóbbi, radioaktív hulladék tározók esetén az előbbi forma a domináns fajlagos aktivitás szempontjából 1 Levegőszűrő 2 Pumpa 3 Áramlás-szabályzó 4 Puffer tér 5 Gázcsapda (500 g 3M NaOH oldat spirálbuborékoltatóban) 6 Pt-Pd katalizátoros kemence/konverter

4 Lúgminták hagyományos feltárása LSC 14 C méréshez a. Savas feltárást követően a képződött tiszta CO 2 gáz elnyeletése Ba(OH) 2 oldatban b. Direkt BaCO 3 képzés BaCl 2 -os lecsapással (több szennyező maradhat) A BaCO 3 ot ph semlegesre kell mosni; szűrni, szárítani, porítani kell LSC mérés 0.2 g csapadék vizes szuszpenziójából készült gélből, vagy újbóli savas feltárással és CarboSorb-os elnyeletéssel. Nagyon munka- és vegyszerigényes!

5 Alternatíva: a NaOH lúgminta direkt LSC mérése Lúgálló koktélok: megfelelő minta/szcintillációs koktél arány betartása mellett már alkalmasak erősen lúgos minták direkt LSC mérésére. A HionicFluor esetében a konzervatív keverési arány 5 ml 1M NaOH oldat + 15 ml koktél, de van gyakorlati példa 3 ml 3M NaOH oldat + 17 ml koktél összeállításra is. Tesztelés: 10 db, a Püspökszilágyi Radioaktív Hulladék Tároló kibocsátás-ellenőrzéséből származó lúgmintát (5 db 14 CO 2 és 5 db 14 CO C n H m frakció) használtunk, amelyeket a hagyományos módszerrel is feldolgoztuk.

6 HionicFluor koktéllal készített minták LSC spektrumai TriCarb 3180 TR/SL spektrométer; η( 14 C) 70%; BKG( 14 C) 2,5 cpm; KH( 14 C) 0,01 Bq/g 120 perc mérési időnél

7 Eredmények I.: 10 db tesztminta kétféle módszerrel meghatározott 14 C aktivitáskoncentrációja (Bq/g) Minta neve (Psz-3 mintavételi hely) Hagyományos, BaCO3 alapján Új módszer, lúg LSC mérése Eltérés (Bq/g) CO júl.-szept. 34,7±2,1 37,4±7,5 +(2,7±7,8) CO 2 +C n H m júl.-szept. 44,3±2,7 52,4±10,6 +(8,1±10,9) CO szept.-nov. 20,0±1,2 21,6±4,4 +(1,6±4,5) CO 2 +C n H m szept.-nov. 26,4±1,6 25,5±5,1 -(0,9±5,4) CO máj.-júl. 82,0±5,0 86,4±17,4 +(4,4±18,1) CO 2 +C n H m máj.-júl. 105,3±6,3 106,4±21,4 +(1,2±22,4) CO júl.-szept. 73,4±4,4 75,7±15,2 +(2,3±15,9) CO 2 +C n H m júl.-szept. 88,4±5,3 92,4±18,6 +(4,0±19,4) CO szept.-nov. 81,2±4,9 90,8±18,3 +(9,6±18,9) CO 2 +C n H m szept.-nov. 115,8±7,0 124,7±25,1 +(8,9±26,1)

8 Eredmények II.: 3 db azonos időpontban preparált LSC minta hosszú távú fizikai-kémiai stabilitásra vonatkozó paraméterei az idő függvényében Minta neve Paraméter 1 napos 2 hónapos 4 hónapos Átlag 14 C standard tsie 254,4 269,1 276,9 266,8±11,4 cpm( 14 C) 77,8±0,8 78,5±0,9 81,8±0,9 79,3±1,2 Psz-3 CO júl.-szept. tsie 260,9 266,2 253,4 260,2±6,4 cpm( 14 C) 4968±6 5044±7 4998±7 5000±22 Psz-3 CO 2 +C n H m júl.-szept. tsie 256,8 270,4 249,8 259,0±10,5 cpm( 14 C) 7154±8 7194±9 7178±8 7174±11

9 Mérési teljesítmény összehasonlítása 10 m 3 mintázott levegő, 500 g lúg, 120 perc mérési idő 3 ml (kb. 3,6 g) lúgminta + 17 ml szcint. koktél, jól homogenizálható KH: ~0,01 Bq 14 C /g lúg 100 ml (kb. 117 g) lúgminta ml 40%-os kénsav; a keletkezett CO 2 elnyeletve kb. 800 ml BaOH oldatban; átlag 12 g BaCO 3 képződik, ebből 0,2 g diszpergálva 7 ml vízben (lassú, nehézkes) + 12 ml gél képző szcint. koktél KH: ~0,4 Bq 14 C /g karbonát ~0,5 Bq 14 C alsó méréshatár légköbméterenként ~2 Bq 14 C alsó méréshatár légköbméterenként Kevesebb vegyszer-, munka- és időráfordítással, kevesebb hulladéktermeléssel jobb hatásfokú mérés!

10 Kitekintés: Alkalmazás erőművi mintákra Pihentetés : a rövid felezési idejű radiojód izotópok lebomlásához Vivőgázas kifújatás, átbuborékoltatás: az illékony nemesgáz radioizotópok kiűzéséhez 10 l/óra mintavételi sebesség és 2 hét mintázásai idő mellett 2-3 Bq/m 3 alsó méréshatár érhető el, ha tiszta a spektrum Köszönöm a figyelmet!