Gamma-röntgen spektrométer és eljárás kifejlesztése anyagok elemi összetétele és izotópszelektív radioaktivitása egyidejű elemzésére OAH-ABA-16/14-M Dr. Szalóki Imre, egyetemi docens Radócz Gábor, PhD hallgató Gerényi Anita, fizikus, tudományos segédmunkatárs Nukleáris Technikai Intézet Budapesti Műszaki és Gazdaságtudományi Egyetem 2015.05.07 OAH TSO szeminárium BME NTI, Gamma-röntgen spektrométer 1
Projekt célkitűzései és feladatai 2014. évben 1. Reverse Monte Carlo eljárás kifejlesztése HPGe, CdZnTe és szcintillációs detektorok gamma spektroszkópiai alkalmazására. 2. XRF eljárás kiterjesztése 50<Z elemek elemzésére L és M sorozatú röntgenvonalak alapján: Th, U, Pu. 3. Dörzsminták alfa spektroszkópiai elemzési módszereinek fejlesztése az érzékenység javítására, rutin biztosítéki dörzsminta elemzések. 2015.05.07 OAH TSO szeminárium BME NTI, Gamma-röntgen spektrométer 2
Reverse Monte Carlo eljárás Térben kiterjedt minta detektálási hatásfok Determinisztikus számítások MC modell Monte Carlo szimuláció Geometriai-fizikai modell fizikai folyamatok szimulációja Szórási és atomi gerjesztési folyamatok, Abszorpció, detektálási események 2015.05.07 OAH TSO szeminárium BME NTI, Gamma-röntgen spektrométer 3
Reverse Monte Carlo eljárás Ismeretlen radioaktív izotóp-összetételű és ismeretlen inaktív összetételű mátrixszal rendelkező, nem pontszerű objektumok Geometriai felépítés és kémia összetétel 0. becslése MC szimuláció mért és szimulált γ spektrumok összehasonlítása Bemenő paraméterek változtatása MC szimuláció (MCNP6) Ha a leíró modell valósághű a számítási folyamat konvergens a mért és számított spektrumok között csak statisztikai különbség lesz 2015.05.07 OAH TSO szeminárium BME NTI, Gamma-röntgen spektrométer 4
Reverse Monte Carlo eljárás alkalmazásai 2015.05.07 OAH TSO szeminárium BME NTI, Gamma-röntgen spektrométer 5 Gammasugárzó radioaktív folyadék minta körmérése Izotóp Nominális aktivitás (kbq) Szimulációval számított aktivitás (kbq) Eltérés (Bq) 133 Ba 4931 ± 23 4821 ± 28 110 137 Cs 5821 ± 25 5742 ± 31 81 60 Co 9983 ± 45 9730 ± 56 253 241 Am 4542 ± 105 4410 ± 116 132 Oktatóreaktor épületének radiológiai gamma-spektroszkópiai in-situ vizsgálata
Reverse Monte Carlo input modell 2015.05.07 OAH TSO szeminárium BME NTI, Gamma-röntgen spektrométer 6 Az objektum térbeli geometriai elhelyezkedése, méretei A minta környezetében lévő objektumok kémiai (elemi) összetétele Alumínium cső Beton HPGe HPGe Beton Beton HPGe HPGe
Reverse Monte Carlo eljárás alkalmazásai 2015.05.07 OAH TSO szeminárium BME NTI, Gamma-röntgen spektrométer 7 Besugárzott fűtőelemek izotópösszetételének meghatározása EK10 fűtőelem kazetta geometriai kialakítása és MCNP modellje Izotóp 235 U 137 Cs Mért csúcsterület (counts) 11,5 10 5 ± 4,6 10 2 5,18 10 5 ± 8,3 10 2 Szimulált csúcsterület (counts) Szimulált csúcsterületek bizonytalansága [%] Becsült aktivitás [Bq] 11,4 10 5 2,45 1,037 10 7 5,2 10 5 2,17 2,209 10 6
Röntgen-fluoreszcens spektroszkópia működési elve 2015.05.07 OAH TSO szeminárium BME NTI, Gamma-röntgen spektrométer 8 Gerjesztő röntgennyaláb SDD SDD Konfokális optika Rtg. cső Minta XRF és szórt röntgennyaláb Elemzett térfogat
Nukleáris anyagok XRF elemzése 2015.05.07 OAH TSO szeminárium BME NTI, Gamma-röntgen spektrométer 9 Nagyobb energiájú elektronállapotok betöltöttsége nagyszámú átmenet Kisrendszámú elemekhez képest sokkal bonyolultabb röntgenspektrumok FPM számítások (!!) Energia Urán atom lehetséges elektronállapotai és a legvalószínűbb elektronátmenetek. Sugárzásmentes átmenetek O VI O V O IV O III O II O I Fém U minta röntgenspektruma az M és az L-sorozatok tartományában MINI-X Ag anód U=40 kev N V N VI N IV N III N II N I M V M IV M III M II M I L III L II L I K K-sorozat L I L II L III L-sorozat M I M II M III M IV M V M-sorozat
2015.05.07 OAH TSO szeminárium BME NTI, Gamma-röntgen spektrométer 10 Koncentrációk számítása az X-Proc Matlab alapú szoftverrel Összes L-vonal figyelembe vétele, belső gerjesztés, mátrix-effektus A vizsgált standard fémötvözet minta ólmot is tartalmazott
RH 18/33 RN 19/28 RC 36/36 Koncentráció (s%) Névleges Számított Névleges Számított Névleges Számított C 1.2 1.2 0.987 0.987 - - Al 0.045 0.045 0.505 0.505 < 0.01 - Si 0.455 0.455 1.39 1.39 < 0.01 - Ti < 0.01-0.128 0.172 - - V 2.60 3.081 0.507 0.543 - - Cr 3.85 4.035 3.030 3.269 < 0.01 - Mn 0.256 0.336 1.420 1.741 < 0.01 - Fe 67.90 69.56 85.60 85.11 0.019 0.023 Co 9.78 9.872 0.751 1.390 0.01 0.017 Ni 0.049 0.118 2.890 2.799 1.56 1.621 Cu 0.092 0.017 0.565 0.483 76.4 78.314 Zn - - - - 0.825 1.198 Nb 0.016 0.015 0.658 0.474 - - Mo 3.67 2.587 0.940 0.811 - - Ag - - - - 0.0114 - Sn - - - - 8.32 7.177 W 10.00 9.169 0.593 0.429 - - Pb < 0.01 - < 0.01-12.7 11.821 Bi - - - - < 0.02-2015.05.07 OAH TSO szeminárium BME NTI, Gamma-röntgen spektrométer 11
Röntgenspektrumok szimulációja Intenzitás (Beütés/1000s) 2015.05.07 OAH TSO szeminárium BME NTI, Gamma-röntgen spektrométer 12 Fém U minta MINI-X Ag anóddal rendelkező röntgencsővel gerjesztett mért és szimulált (MCNP-6) röntgenspektruma Reverse MC eljárás alkalmazása az elemek koncentrációjának meghatározására Intenzív abszorpció 10 5 Fém U minta Mátrixhatás Gerjesztési folyamatok Sugárzásmentes átmenetek 10 4 10 3 10 2 Mért MC Szukcesszív approximáció GEANT-4 szoftvercsomag 10 1 0 2 4 6 8 10 12 14 16 18 20 22 24 26 28 30 32 34 36 38 40 Energia (kev)
Intenzitás (cps) 2015.05.07 OAH TSO szeminárium BME NTI, Gamma-röntgen spektrométer 13 10 8 Mn-K Cu-K Zn-K Köszönöm a 6 4 Mn-K Fe-K figyelmet! 2 0 Cr-K Ni-K Sn-K Ag-L Ag-K Ar Pb,As,Bi Ag-Compton Ag-K Co 5 10 15 20 25 30 35 Energia (kev)