ATOMMAGOK BOMLÁSI SÉMÁJÁNAK MEGHATÁROZÁSA (n,γ) MAGREAKCIÓK MÉRÉSÉVEL

ATOMMAGOK BOMLÁSI SÉMÁJÁNAK MEGHATÁROZÁSA (n,γ) MAGREAKCIÓK MÉRÉSÉVEL A BME mérnök-fizikus szakos hallgatói számára Szerzők: Szentmiklósi László Kasztovszky Zsolt MTA Izotópkutató Intézet 010

BEVEZETÉS Az atommagok nívóinak különböző magfizikai jellemzőit energia, élettartam, spin, paritás magreakciók vizsgálatával lehet meghatározni. Ilyenek pl. a rugalmas és rugalmatlan neutronszórás, protonszórás, α-szórás, fotoreakciók, nehézion reakciók és a neutron sugárzásos befogása, vagy (n,γ) reakció. A neutronok által keltett magreakciók a különböző neutronforrások széles körű elterjedése következtében a gyakorlati analitikai alkalmazások mellett magfizikai, asztrofizikai alkalmazásokra is lehetőséget adnak. Már az 1950-es évektől folynak ilyen kísérletek, az ismert adatokat atlaszokba, napjainkban CD-re, internetes adatbázisokba gyűjtik. A napjainkban mintegy 3000 izotóp nukleáris tulajdonságai ismertek, melyek közül alig 50 a stabil izotóp. A NEUTRONOK KELTÉSE ÉS CSOPORTOSÍTÁSA A neutron töltés nélküli részecske, tömege 1,6749716 10 7 kg. Csak kötött állapotban stabil: szabadon 10,4 perces felezési idővel protonra, β -részecskére és egy anti-neutrinóra bomlik. Szabad neutronok csak magreakciókkal állíthatók elő. A leggyakrabban használt ilyen reakció a maghasadás (HAHN ÉS STRASSMANN, 1939), amelyet láncreakció formájában, kutatóreaktorokban keltenek. Más neutronforrásokkal összehasonlítva látható, hogy a elérhető neutronfluxus a hasadási reaktorok és a spallációs források esetén a legnagyobb. Neutronforrás Magreakció Neutronhozam Neutronenergia Felezési idő 39 Pu-Be (α,n) reakció 10 6 3 10 7 s -1 11 MeV 4 400 év 5 Cf spontán hasadás 10 8 10 9 s -1 1 MeV,55 év Neutrongenerátor D-D 10 10 s -1.4 MeV Kutatóreaktor aktív zóna kivezetett nyaláb Fotonukleáris források Spallációs források folyamatos vagy impulzus üzem D-T fúzió 14.1 MeV 38 U neutron 0,05 ev 8 MeV indukált hasadása 10 1 10 15 cm - s -1 <E>= 0,7 MeV 10 6 10 10 cm - s -1 <E>= 5 5 mev (γ,n) reakció 10 6 s -1 0.0 1 MeV ciklikus folyamatos vagy impulzus üzem spalláció 10 8 10 15 /pulzus moderálástól függ impulzus üzem (pl. 50 Hz) 1. TÁBLÁZAT: a különböző neutronforrások jellemzői A neutronokat az energiájuk szerint csoportosítjuk (1. ÁBRA). A környezetével termikus egyensúlyban lévő neutronokat termikusnak nevezzük, szobahőmérsékleten ez kt = 5,6 mev (1) karakterisztikus energiának, illetve 198 m s 1 legvalószínűbb sebességnek felel meg. Energiájuk közel Maxwell-eloszlással írható le. Az ezeknél kisebb, 5 mev körüli kinetikus energiájúakat hideg, a kb. 0,1 ev fölöttieket epitermikus, a MeV-es tartományban lévőket pedig gyorsneutronoknak nevezzük. A fenti határok az irodalomban nem egységesek, helyesebb talán az energia-eloszlások alapján különbséget tenni: az epitermikus tartományban 1/E-eloszlással közelíthetők, míg a gyorsneutronok követik a hasadási neutronok spektrumát. (1) 1 ev=1,60 176 46 (63) 10 19 J 1

1 MeV Lassú neutronok gyors hideg epitermikus 5 mev 5 mev termikus 0,1 ev 1. ÁBRA: A neutronok csoportosítása A fenti magreakciókban csak gyorsneutronok állíthatók elő, a neutronbefogás valószínűsége azonban termikus és hideg neutronokra a legnagyobb. A gyorsneutronokat könnyű elemekből álló moderátorokban, sorozatos rugalmas ütközésekkel lassítják (termalizálják). Kutatóreaktorokban gyakran egy cseppfolyós hidrogént vagy deutériumot tartalmazó cellát, az ún. hidegneutron-forrást is elhelyeznek, hidegneutron-nyalábok előállítására. A neutronok és az atommag kölcsönhatásának valószínűségét a hatáskeresztmetszettel jellemezzük. Szokásos mértékegysége a barn (). Hideg neutronok befogásakor minden, a termikus neutronok esetén kb. 10 mev alatt a legtöbb nuklid követi az ún. 1/v-törvényt, azaz a hatáskeresztmetszet (σ) a neutronok sebességével, s így kinetikus energiájuk négyzetgyökével fordítottan arányos. Ebben a tartományban a σ értékek egyszerűen kiszámíthatók a v 0 = 00 m s 1 sebességhez tartozó adatokból: v0 σ = σ 0 (1) v σ = σ v az ún. termikus neutronbefogási hatáskeresztmetszet. Az elemek ahol ( ) 0 0 jellemzésére az izotópok hatáskeresztmetszetének a természetes gyakorisággal (θ) súlyozott átlagértéket használjuk: σ = θi σ i () i AZ (n,γ) REAKCIÓ Lassú neutronok befogásakor először egy közbenső (compound) mag jön létre. Ennek energiafeleslege gyakorlatilag megegyezik a neutron kötési energiájával (7 9 MeV), mert a neutron mozgási energiája elhanyagolható. A közbenső mag többféle reakciócsatornán keresztül bomolhat, amely járhat γ-foton vagy töltött részecske kibocsátásával. Az analitikai jel elsődleges forrása a sugárzásos neutronbefogás, más néven az (n,γ)- reakció. Az (n,γ)-reakcióban a mag a befogási állapotból az alapállapot felé haladva prompt γ-fotonokat bocsát ki (γ 1 γ 5, a-b. ÁBRA). Ezek energiája és intenzitása az (A+1) tömegszámú magra, így közvetve a kiindulási nuklidra jellemző. Az alapállapotba jutás egy vagy több lépésben (kaszkád) történhet. A folyamat többnyire 10 1 s alatt lezajlik, innen ered a prompt elnevezés. Az atommagok gerjesztett állapotainak energiaszintjeit az ún. nívósémákban ábrázoljuk. Ha a köztük történő átmeneteket is feltüntetjük, akkor az ún. bomlási sémákról beszélünk (b. ÁBRA). Az (n,γ)-reakció a He kivételével valamennyi () 1 barn = 10 8 m

atommagnál fellép, így a módszer elvben valamennyi kémiai elem kimutatására, ill. a legtöbb atommag bomlási sémájának vizsgálatára alkalmazható, a hidrogéntól a transzuránokig. A+ 1 stabil, a prompt-γ fotonok kibocsátása után a Amennyiben az alapállapotú mag ( X Z ) folyamat véget ér. Néhány esetben azonban radioaktív nuklid keletkezik, amely meghatározott felezési idővel (T 1/ ) alakul át stabil atommaggá, többnyire β -részecske kibocsátása közben. Ritkábban β + -bomlás vagy elektronbefogás is bekövetkezhet ilyenkor. A PGAA-ban az ilyenkor keletkező, ún. bomlási γ-fotonokat is detektáljuk (a b. ÁBRÁN γ 6 ) és felhasználhatjuk az analízisben. a. ÁBRA. Az analitikai jel keletkezése a PGAA-ban b. ÁBRA. A sugárzásos neutronbefogás és az azt követő β -bomlás energiasémája Adott energiájú prompt-foton csak a befogási események bizonyos hányadában keletkezik, amit az emissziós valószínűséggel ( P γ ) jellemzünk. Ennek a mennyiségnek a neutronbefogási hatáskeresztmetszettel és az izotópgyakorisággal (θ ) vett szorzata az ún. parciális gamma-keltési hatáskeresztmetszet (σ γ ), amely az egyik legfontosabb mennyiség a PGAA-ban. σ = σ θ (3) γ A mennyiségi elemzés alapja, hogy egy E γ energiájú csúcsban mért számlálási sebesség dn P arányos az adott energián sugárzó atommagok számával. Általánosságban egy V dt térfogatú mintát a neutronnyalábba helyezve a csúcsra vonatkozó számlálási sebesség: ahol P dn dt P V En = 0 ( r) P 0 γ µ N Av = σ γ ( En ) Φ ( En, r) ε ( Eγ, r) dendr (4) M N a csúcsterület, r a minta egy pontjába mutató helyvektor, ( ) µ r a vizsgált elem sűrűsége az r helyen, N Av az Avogadro-szám, M az elem relatív atomtömege, Φ (, r ) a fluxussűrűség a minta r pontjában, ε (, r ) pedig a detektálási hatásfok. Ezekkel a E γ helyfüggő mennyiségekkel vehetjük figyelembe rendre az inhomogén összetételt, a neutronnyaláb intenzitás-változását, illetve a gamma-abszorpciót és a geometriai effektusokat. Az általános (4) képlethez képest a gyakorlatban egyszerűsítéseket tehetünk: E n 3

a berendezés megfelelő kialakításával a detektorhatásfok helyfüggése kiküszöbölhető, az önárnyékolást és az önabszorpciót korrekciós faktorokkal vesszük figyelembe, ha a minta kisméretű és vékony, a nyaláb esetleges inhomogenitása nem szignifikáns, homogén mintáknál a sűrűség térfogati integrálja helyett a komponens tömegét használjuk, a reakciógyakoriság neutronsebességétől való függésére egy konvenciót alkalmazunk: A hatáskeresztmetszetet 00 m s 1 sebességű monokromatikus neutronokra (σ 0 ) számítjuk át az (1) egyenlet alapján (feltételezve, hogy az 1/v-törvény érvényes). Definiálunk egy új fluxus mennyiséget, a termikus ekvivalens fluxust (Φ 0 ) úgy, hogy a két mennyiség szorzata számot adjon a tapasztalt reakciógyakoriságról: σ 0v0 ( n) σ ( n ) n ( n ) n v En = 0 En = 0 R N Φ E E de = N v n E de = ( ) = N σ v n E de = N σ Φ 0 0 n n 0 0 En = 0 ahol n a neutronsűrűség, N a nyaláb útjába eső atomok száma. Mindezen egyszerűsítések alapján a t m idő alatt összegyűlt csúcsterület ( ) P alakra egyszerűsödik: (5) N az alábbi m N Av NP = ρ tm = m S tm = Φ 0σ γε ( Eγ ) tm, (6) M ahol m az elem tömege a mintában, ρ a számlálási sebesség (cps), S pedig az analitikai érzékenység (cps/mg). Ha az egyes elemek (nuklidok) csúcsterület-arányát vizsgáljuk, a legtöbb hatás minden összetevőt egyformán érint. E relatív módszert használva számos bizonytalanságot okozó tényező kiküszöbölhető, például a fluxus számértékére sincs szükség. Ha a neutronbefogásban keletkező nuklid radioaktív, a keletkező bomlási γ-fotonokat is hasznosíthatjuk (γ 6 foton a b. ÁBRÁN). Ilyenkor a csúcsok számlálási sebessége időben változik, amit a számításokban figyelembe kell venni: a neutronbesugárzás alatt a számlálási sebesség exponenciálisan tart a telítési értékhez. A GAMMA FOTONOK KÖLCSÖNHATÁSA AZ ANYAGGAL A detektáláshoz a γ-fotonok és a detektor anyaga közt létrejövő kölcsönhatásokat használjuk ki. A nagytisztaságú félvezető intrinsic detektor tulajdonképpen egy nagy méretű, záró irányban bekötött dióda, melyben áram csak akkor folyhat, ha ionizáló sugárzás éri. A detektorra nagy feszültséget kapcsolva a sugárzás által keletkezett töltést összegyűjtjük, és ez adja a detektor kimenő jelét. A jel nagysága közvetlenül összefügg a keltett töltéssel, és ezen keresztül a foton energiájával. A detektorban az alábbi folyamatok elektronokat, illetve a párkeltés során elektronokat és pozitronokat is keltenek, amelyek azután kinetikus energiájukat a kristálynak átadva elektron-lyuk párokat, töltéshordozókat hoznak létre. A jel keletkezésében három meghatározó folyamatot kell számításba vennünk: a fotoeffektust, a Compton-szórást és a párkeltést. A részfolyamatok egymáshoz viszonyított súlya erősen energiafüggő: a szokásos 0,05 10 MeV tartományban a növekvő energiák felé haladva előbb a fotoeffektus, majd a Compton-szórás folyamata a meghatározó. 4

3. ÁBRA. A fotoeffektus, Compton-szórás és a párkeltés illusztrációja A detektorral monoenergiás gamma-sugárzás esetén mérhető spektrumot a detektor válaszfüggvényének nevezzük. Ennek kialakulásában meghatározó szerepet játszanak a fenti kölcsönhatások, továbbá a detektort körülvevő árnyékoló és szerkezeti anyagok. A spektrum jellegzetes részeit mutatja be a 4. ÁBRA. 4. ÁBRA. A HPGe detektor válaszfüggvénye Elemazonosításra a teljesenergia-csúcsokat használjuk. Az analízis szempontjából zavaró effektus az úgynevezett Compton-plató megnövekedése kis energián, ill. az egyszeres és kétszeres szökési csúcsok megjelenése. Kiszökésnek nevezzük azt a jelenséget, amikor egy E γ >1,0 MeV energiájú γ-foton elektron-pozitron párt kelt a detektorban, és a pozitron anihilációjából származó 0,511 MeV-es fotonpár egyik vagy mindkét tagja elhagyja a detektor térfogatát. Így a detektor az eredeti γ-foton energiájánál 0,511 MeV-vel ill. 1,0 MeV-vel kisebb jelet észlel. Ha a környező szerkezeti anyagokban történik párkeltési reakció, majd ezt követően annihiláció, az egyik keletkező foton bejuthat a detektor aktív térfogatába Ekkor a spektrumban a környező csúcsokhoz képest kb. kétszeres félérték-szélességű csúcsot kapunk 511 kev-nál, ez az annihilációs csúcs (Ann.). Ha nem párkeltés, hanem Compton-szórás következik be a detektort körülvevő anyagokban, visszaszórási csúcs (Backscatter Peak, BS) jelenik meg a spektrumban. A Ge háromszögek gyorsneutron reakciókból erednek. 5

A MÉRŐBERENDEZÉS A Budapesti Kutatóreaktor és a neutronvezető rendszer A Budapesti Kutatóreaktor (BKR) szovjet tervezésű WWR-SM típusú könnyűvizes reaktor. A reaktor hőteljesítménye 10 MW, a zónában a termikus neutronfluxus elérheti a, 10 14 cm s 1 -t. A reaktor 10 napos kampányokban működik, évente összesen kb. 4500 órát. 000. őszén a Budapesti Kutatóreaktor 10. számú tangenciális csatornájában üzembe helyezték az ún. hidegneutron-forrást (HNF). A HNF egy 0,5 l térfogatú, 14 K hőmérsékletű cseppfolyós hidrogénnel töltött, többszörös fallal védett tartály, mely a reaktor aktív zónája közelében lévő termikus neutronokat hűti igen alacsony hőmérsékletre. Innen a neutronokat neutronvezetőkkel juttatják a mérőcsarnokban lévő berendezésekhez. Ezek 100 mm 5 mm keresztmetszetű, üvegből készült csatornák, amelyek belső fala Ni és Ti reflektáló rétegekkel van bevonva. Ezeken a rétegen a különböző energiájú, ezért különböző de Broglie-hullámhosszú neutronok eltérő θ kr kritikus szög alatt teljes visszaverődést szenvednek. A nagyobb energiájúak nagyobb mértékben szóródnak ki, a termikusnál kisebb energiájú ( hideg ) neutronok gyakorlatilag veszteség nélkül haladnak keresztül a vezetőn. Ezáltal a neutronvezető végén a hidegneutron-forráshoz képest is tovább hűlnek a neutronok. A nyaláb jól kollimált, és a vezető görbítettsége miatt mentes a zavaró gyorsneutron- és gamma-sugárzástól. Sugárvédelmi okokból a vezető teljes hosszában betonnal, valamint bórtartalmú parafinnal van körülvéve, melyek a szórt neutronokat és a γ- sugárzást elnyelik. A PGAA mérőhely a reaktortól 33 m-re helyezkedik el (5. ÁBRA). A nyalábot a neutronvezető végén kettéosztottuk, így a mérőhelyünkön lévő két berendezés függetlenül üzemeltethető (felső nyaláb: PGAA (Prompt-Gamma Activation Analysis), alsó nyaláb: NIPS (Neutron-Induced Prompt-Gamma Spectrometry). 5. ÁBRA. A Budapesti Kutatóreaktor, a neutronvezető csarnok és a PGAA-NIPS mérőhely felülnézeti rajza 6

A PGAA és a NIPS mérőhely A PGAA mérőrendszer egy 15 cm3 térfogatú HPGe detektor köré épült. A központi detektort nyolc bizmut-germanát szcintillátor (BGO) szegmens veszi körül. A detektor mögött, a hidegujj körül két további, ún. catcher található. Ha a germánium kristályból kiszóródó γ-fotonok elnyelődnek a tíz szegmens valamelyikében, fényfelvillanás jön létre, amelyet külön-külön fotoelektron-sokszorozóval detektálunk. Ezek összegzett jelével valósítjuk meg a Compton-elnyomást: a germánium detektorban és ugyanakkor valamelyik szcintillátorban is jelet keltő, azaz biztosan nem a teljesenergia csúcsba kerülő foton jelét a feldolgozásnál szelektíven letiltjuk. Így azonos területű csúcshoz legalább ötször kisebb egyszeres, százszor kisebb kétszeres szökési csúcs és akár 5 40-szer alacsonyabb Comptonplató tartozhat. Előbbi egyszerűsíti a spektrumot, utóbbi javítja a kimutatási határokat és csökkenti a csúcsterületek statisztikus hibáját. A detektort egy kb. 10 cm vastag ólomvédelem veszi körül, így fotonok csak a kollimátoron át juthatnak a detektorba. Ez a kialakítás csökkenti a térszöget, azonban garantálja, hogy γ-fotonok a BGO-ba közvetlenül nem, csak a HPGe detektorból kiszóródva juthatnak. A háttér csökkentése érdekében a mintatartó kamrát 6Li-tartalmú lapokkal béleltük ki, illetve kívülről bór-karbid (B4C) lapokkal borítottuk be. A mintataró kamra előtt elhelyeztünk egy forgótárcsás nyalábszaggatót (choppert), mely a minta periodikus aktiválását teszi lehetővé.a mintatartótól 1 m-re még nyitott nyalábzár esetén sem mérhető a megengedett dózisteljesítménynél magasabb érték(< 0 µsv/h). 6. ÁBRA. A PGAA és NIPS mérőhelyek 3D rajza. A mérőrendszer paraméterei A) Hatásfok A γ-detektorok egyik legfontosabb jellemzője az abszolút detektálási hatásfok, amely a teljesenergia csúcsba kerülő események és a sugárforrás által kibocsátott, adott energiájú fotonok számának hányadosa. Log-log skálán egy 6-8 fokú polinommal írható le.(7a. ÁBRA). 7

B) Nonlinearitás 7a. ÁBRA. A budapesti PGAA rendszer abszolút hatásfoka A germánium kristályban a γ-fotonok elektron-lyuk párokat keltenek. Egyetlen kölcsönhatásban átlagosan 3 ev nyelődik el, így egy néhány MeV energiájú foton akár milliónál is több töltéshordozót hozhat létre. A detektálás és a jelfeldolgozás részfolyamatai alapvetően lineárisak, így a spektrumban a csatornaszám az energiával egyenesen arányos. A gyakorlatban ez nem teljesül maradéktalanul. A szisztematikus, ezrelékes-szintű eltérést jellemezzük az ún. differenciális nonlinearitással. A PGAA energiatartományában az 1 csatorna eltolódás akár 1 kev pozícióhibát is okozhat, amely már téves csúcsazonosításhoz vezet, ezért ki kell küszöbölni. A tapasztalatok szerint a nonlinearitás időben lassan változik, emiatt ugyanazt a korrekciós függvényt használhatjuk több hónapon át. A függvény meghatározására szolgál a nonlinearitás kalibráció, amely során sugárforrások jól ismert energiájú csúcsait mérjük, majd a pozíciók és az irodalmi értékek eltérésére polinomot illesztünk. Ezzel a függvénnyel korrigáljuk az analízisben a mért energiákat (7b. ÁBRA). 7b. ÁBRA. A budapesti PGAA rendszer nonlinearitása 8

C) Energiafelbontás A PGAA-ban kiemelt fontosságú a detektor energiafelbontása. Jellemzésére a csúcsok félértékszélességét használjuk (FWHM: full width at half maximum), amely a 60 Co 133 kev energiájú csúcsára esetünkben 1,8, kev. 7c. ÁBRA. A budapesti PGAA rendszer energiafelbontása A mérőrendszer felbontását az elektronika és a detektor együttesen határozzák meg, és az energia függvényében három tag négyzetes összegeként adható meg. Ezek rendre az elektronika járuléka, a töltéskeltés statisztikus fluktuációja és a tökéletlen töltésösszegyűjtés hatása. A mérőrendszerek kalibrálása A fenti három függvény meghatározásához olyan γ-forrásokat mérünk, amelyek energia és intenzitás adatai pontosan ismertek és csúcsaik a teljes PGAA energiatartományban egyenletesen oszlanak el. Kis energiákon radioaktív források ( 15 Eu, 07 Bi, 60 Co, 133 Ba, 6 Ra) vonalait, míg 11 MeV között a nitrogén és klór intenzív prompt-γ csúcsait használjuk. A hatásfok-görbét a legpontosabban kalibrált radioaktív forráshoz normáljuk, a többi spektrumból csak relatív intenzitásokat használunk fel. A számításokat a HYPERMET-PC program EFFICIENCY, NONLINEARITY és FWHM ANALYSIS moduljai segítik. A jelfeldolgozás A feldolgozás első lépését az előerősítő végzi. A nálunk található RC visszacsatolásos előerősítő 10 30 ns felfutású és kb. 45 µs időállandóval lecsengő impulzusokat hoz létre. A további egységek feladata a jelek amplitúdójának meghatározása, hiszen ez arányos az esemény energiájával. Erre a célra évtizedeken keresztül analóg spektroszkópiai erősítőket használtak, amelyek szűrik, erősítik és közel Gauss-görbe alakúvá formázzák a jelet. Ennek amplitúdóját analógdigitális átalakítóval (ADC) leolvassák, majd az esemény a sokcsatornás analizátor (MCA) 9

kártya megfelelő csatornájába kerül. Az analóg rendszerben tehát a jelet csak az MCA előtt digitalizálják. Néhány éve a műszergyártók megjelentették a digitális jelfeldolgozó egységeket (digital signal processor, DSP). Ezekben az előerősítő jelét már a feldolgozás első lépésében számokká alakítják és a jelformálást numerikus algoritmusokkal (ún. filter függvényekkel), az adatfolyamon hajtják végre. Ennek számos előnye van az analóg rendszerekhez képest. 8. ÁBRA. Az analóg és a digitális jelfeldolgozás blokksémája A legegyszerűbb mérési elrendezésben, egyetlen γ-detektort alkalmazva a gammaátmenetek során keletkező fotonok energiáját detektálják. Bonyolultabb, két detektoros elrendezéssel lehetőség van γ-γ koicidencia ill. szögkoreláció mérésére is. MINTAELŐKÉSZÍTÉS, MÉRÉS, KIÉRTÉKELÉS Mintaelőkészítés A prompt-γ aktivációs analízisben a mintaelőkészítés igen egyszerű. Összetételétől függően kb. 0,5 gramm minta szükséges a méréshez, amely lehet szilárd vagy folyadék. Inhomogén vagy durva szemcsés pormintákat szükség szerint homogenizáljuk, majd FEP- (fluorozott etilén-propilén) fóliazacskóba csomagoljuk. Az ilyen minták kiterjedése jellemzően 3 cm, vastagsága 1 3 mm. Az önhordó minták közvetlenül a nyalábba helyezhetők, teflonszálakkal rögzítve. Pormintákból pasztillázással készíthetünk önhordó mintákat. A folyadékmintákat teflon küvettában sugározzuk be. A teflon és a FEP kedvező csomagolóanyag, mert kevés és kis intenzitású csúcsot ad a spektrumban, illetve kémiailag ellenálló. Mérés menete A mintát ezután rögzítjük egy alumínium kerethez, amely biztosítja a reprodukálható pozícionálást, és azt a mintakamrába helyezzük. Kinyitjuk a nyalábot és megkezdjük a számlálást a BUDAPEST PGAA DAQ mérőprogrammal (9. ÁBRA). A mérési idő a gyakorlatban nagyon különböző lehet, fél órától több napig terjedhet. 10

Amikor elegendő beütés gyűlt össze a spektrumban, a nyalábot bezárjuk és a spektrumot eltároljuk. A további adatfeldolgozáshoz a GENIE 000 formátumú, *.CNF kiterjesztésű spektrumot a program S100 formátumú, *.MCA fájllá konvertálja. A mérés után a mintákat pár napig egy ólom tárolóban pihentetjük. Ez idő alatt a legtöbb minta aktivitása a mentességi szint alá csökken, így korlátozás nélkül tovább használható. A spektrumértékelés 9. ÁBRA. A BUDAPEST PGAA DAQ mérőprogram A spektrumokban az értékes információt a teljesenergia csúcsok pozíciója és területe hordozza. A kiértékelés célja e két paraméter minél pontosabb meghatározása. Az akár több száz csúcsot tartalmazó spektrumokat a kiértékeléshez kisebb, legfeljebb 10 csúcsból álló régiókra osztjuk fel. A spektrumaink rutinszerű kiértékeléséhez a HYPERMET-PC programot használjuk. Mindenekelőtt kiválasztunk egy kis és egy nagy energiájú, ismert nuklidoktól származó, intenzív csúcsot, amelyekkel kalibráljuk az energia-tengelyt és a csúcsszélességet. A program ezután végighalad a spektrumon, megkeresi a háttérből szignifikánsan kiemelkedő csúcsokat, meghatározza a tartományok optimális határait, és régiónként elvégzi a modellfüggvény minimalizálását (ld. a függelékben). Ebből megkapjuk a csúcsok pozícióját, területét és ezek bizonytalanságát. Végül az automatikus illesztés eredményét a χ értéke és a reziduumok alapján felül kell vizsgálni. Ahol szükséges, további csúcs hozzáadásával vagy törlésével, a modellfüggvény vagy a régióhatárok módosításával javítani kell az illesztésen. A 10. ÁBRA egy jellegzetes spektrumrészlet illesztését mutatja be a HYPERMET-PC programmal. Az aszimmetrikus csúcsok alatt jól látszik a lépcsőugrás függvény. Az illesztés végeztével betöltjük a hatásfok- és nonlinearitás-függvényt. Utóbbit a program úgy transzformálja, hogy a kalibrációs alappontokban értéke nulla legyen. Az utolsó lépésben egy PKL csúcslistát készítünk, amely táblázatosan tartalmazza az összes csúcs pozícióját, energiáját, félértékszélességét, területét, mindezek becsült hibáját, valamint az illesztések χ - értékét. 11

10. ÁBRA. A klór egyik dublettjének illesztése a HYPERMET-PC programmal. ATOMMAGOK BOMLÁSI SÉMÁJÁNAK MEGHATÁROZÁSA A kaszkád-bomlások során egy-egy atommag akár több száz, 30 kev 11 MeV energiájú gamma-fotont is kibocsáthat (gamma kaszkádok). A legegyszerűbb nívószerkezete a legkönnyebb atommagoknak van. A 1 1 H és a 1 H atommag a gerjesztési energiát egyetlen lépésben adja le, a hidrogén 3,3 kev-es, a deutérium 650, kev-es gamma fotont bocsát ki. A többi atommagnál a nívóséma egyre bonyolultabbá válik, a kibocsátott gamma-fotonok száma ugrásszerűen megnő. N nívó esetén az elvileg lehetséges γ-átmenetek száma N ( N 1), ám ezek közül több átmenet a kiválasztási szabályok által tiltott. A gyakorlatban azonban a valós átmenetek közül sem biztos, hogy mind detektálható kellő pontossággal. A teljes nívósémát csak akkor tudjuk felépíteni, ha az összes megvalósult γ-átmenetből származó csúcsot detektáljuk. Egyszerű esetekben a nívók energiái gyors számolással meghatározhatók, az atomfizikából ismert "Ritz-féle kombinációs elv"-hez hasonlóan. Első közelítésben egy E és 1 E 1 energiájú nívó közötti átmenet esetén a kibocsátott γ-foton energiája: Eγ = E E1. Pontosabb számoláshoz korrekcióba kell venni az atommag visszalökődéséből származó energiaveszteséget. Az effektus természetesen kis tömegszámú magokra jelentős lehet: ahol az ún. visszalökődési energia. 1 E E1 = Eγ + E, (7) Eγ E = (8) mc A számítások ellenőrzésének két egyszerű módja van. 1. A közbülső nívókat populáló és a "kimenő" fotonok előjeles intenzitásösszege zérus. (Részecskemegmaradás). A relatív intenzitásokkal súlyozott γ-energiák összege ki kell adja a neutron kötési energiáját, ez az ún. Q-teszt : 1

E GS γ I I γ γ = E Q, (9) ahol a nevezőben az alapállapotra érkező gammák intenzitásait kell összegezni. A helyes érték előfeltétele a pontos energia meghatározás (nonlinearitás), és a pontos intenzitás mérés (hatásfok) A LABORGYAKORLAT A laborgyakorlat során két könnyű elem, a szén és a berillium nívósémáját vizsgáljuk meg. A mérés elején megismerkedünk a berendezéssel és egy demonstrációs mérést végzünk grafitpor mintán. Mivel megfelelő statisztikájú spektrum mérése hosszú időt igényel, ezért a kiértékelést korábban lemért spektrumokon végezzük. Feladatok: 1. Tanulmányozza a mérőberendezést!. Végezze el a grafit minta PGAA-mérését. A PGAA adatkönyvtár segítségével azonosítsa a szén csúcsait és néhány háttér csúcsot. 3. Értékelje ki a szén és a berillium korábban lemért spektrumát. Értelmezze az azonosított csúcsokat és a háttér csúcsokat. 4. Építse fel a 13 C bomlási sémáját. 5. Építse fel a 10 Be bomlási sémáját. 6. Ellenőrizze számításait az intenzitások segítségével. 7. Vesse össze az eredményeket irodalmi adatokkal: pl. Table of Isotopes az Interneten: http://ie.lbl.gov/ensdf/ IRODALOM Kiss Dezső, Quittner Pál: Neutronfizika, Akadémia Kiadó, Budapest, 1971, 509-563 Budapesti Neutron Centrum, http://www.bnc.hu Zs. Révay, T. Belgya, Zs. Kasztovszky, J.L. Weil, G.L. Molnár, Cold neutron PGAA facility at Budapest, Nucl. Instrum and Meth. B 13 (004) 385 L. Rosta, T. Belgya, L. Cser, T. Grosz, G. Kaszás, G. Molnár, Z. Révay, G. Török, Neutron guide system at the Budapest Research Reactor, Physica B 34 (1997) 1196 Molnár, G.L., 004, Ed., Handbook of Prompt Gamma Activation Analysis (Dordrecht: Kluwer Academic Publishers). Alfassi, Z.B., Chung, C., 1995, Prompt Gamma Neutron Activation Analysis, (Boca Raton: CRC Press). Szentmiklósi László: Időfüggő folyamatok alkalmazása a prompt-γ aktivációs analízisben, Ph.D. értekezés, BME Vegyészmérnöki Kar, Fizikai Kémia Tanszék, 006 13

14 11. ÁBRA. A szén PGAA spektruma

FÜGGELÉK A Hypermet csúcsalak-függvény A hetvenes évek közepén PHILLIPS és MARLOW javasoltak egy félempirikus csúcsalakfüggvényt, amelyet, vagy annak módosított alakját ma is több γ-spektrometriai program használ (HYPERLAB; HYPERMET-PC). A függvény értéke a régió j-edik csatornájában a következő: j x0 j x0 x0 j δ 1 β δ j x0 1 ρ δ j x0 p ( j) = Γ e + A e erfc + + R e erfc, (F1) β δ ρ δ x t ahol erfc( x) = 1 e dt π a komplemeter hibafüggvény. 0 Az (F1) csúcsalak első tagja egy Gauss-görbe, amely a töltéskeltés statisztikus ingadozását és az elektronikus zaj hatását képviseli. Paraméterei az x 0 pozíció, a Γ amplitúdó és a δ szélesség, amely a szokásos σ szórásparaméter -szerese. A második tag, a bal oldali lecsengés (Left Skew), a töltésösszegyűjtés tökéletlenségére vezethető vissza. A detektor az esetek egy részében kisebb energiájú fotont észlel a ténylegesnél, amely exponenciális energia-eloszlást eredményez. Valóságos körülmények között ennek a fenti Gauss-görbével konvolvált eredőjét tapasztaljuk, amely egy EMG (Exponentially Modified Gaussian) függvény. Az A egy normalizációs amplitúdó, β pedig a lecsengés meredeksége; mindkettő energiafüggő mennyiség. Nagy számlálási sebesség esetén csúcstorzulás léphet fel a jeltorlódás (pile-up) miatt. Ezt vesszük figyelembe a jobb oldali lecsengési (Right Skew) taggal, amely szintén EMG függvény, R és ρ paraméterekkel. Használatának indokoltsága az elektronika minőségétől és a mérési körülményektől függ. A HYPERMET-PC program ezt a komponenst nem tartalmazza. A csúcsalakfüggvény tehát egy Gauss-görbe és egy vagy két EMG függvény összege, a csúcs területe pedig komponensek területének összege: NP = Γ δ π + A β e + R ρ e δ δ 4 β 4 ρ (F) A modellfüggvény további tagokat tartalmaz a csúcs alatti háttér leírására. Ide tartozik az S magasságú lépcsőfüggvény (Step), amely egy erfc függvény (a Heaviside-függvény és egy Gauss-görbe konvolúciója). Ezt a háttérkomponenst a kollimátorban vagy a detektor holtrétegében kis szögben szóródott, eredetileg E 0 energiájú γ-fotonok okozzák. S értéke általában a csúcsterület 0,001 0,003-szerese, s a kis energiák felé növekszik. A szökési csúcsok alatt fordított lépcsőugrás figyelhető meg, mert az egyik, vagy mindkét annihilációs foton energiájának kis részét még a detektorban leadhatja, mielőtt elhagyja az aktív térfogatot. A háttérfüggvény második tagja az ún. Tail, szintén egy EMG függvény, amely detektorfelületi hatásokra vezethető vissza. E függvény amplitúdója (T) általában tizedeszázada a csúcsmagasságnak, akárcsak a lecsengés meredeksége (ν) a csúcsok szélességének. Elsősorban kis energiájú, intenzív csúcsok esetén jelentkezik. j x0 1 j x0 1 j x ν 0 δ b( j) = Γ S erfc + Γ T e erfc + δ δ ν (F3) 15

A régió folytonos hátterét egy legfeljebb másodfokú polinommal közelítjük: l( j) a a j a j = 0 + 1 + (F4) Egy régió R darab csatornájának illesztéséhez a spektrum m csúcsot tartalmazó darabját kell kijelölni, lehetőleg úgy, hogy a széleken az alapvonal sima legyen. Erre egy legfeljebb n = m+11 paraméteres függvényt illesztünk. A csúcsonkénti két változóhoz (intenzitás, pozíció) járul a Left Skew, a Tail és a Right Skew két-két (relatív amplitúdó és lecsengés) paramétere, a Step függvény relatív amplitúdója, a δ szélességparaméter és a polinom legfeljebb három együtthatója. A háttér b tagjának és az a 1, a paraméterek használata opcionális. A súlyozott legkisebb négyzetes illesztés során a χ célfüggvényt minimalizáljuk: y ( j) l( j) [ pm( j) bm ( j) ] R + + 1 m χ = min! R n y j j= 0 ( ) (F5) Az optimumban a normált χ várható értéke 1, szórása pedig R n. 16