Femtoszekundumos felületi plazmonok által keltett elektronnyalábok vizsgálata Ph. D. házi védés Rácz Péter Témavezető: Dombi Péter
Felületi plazmonok Propagáló felületi plazmon Lokalizált felületi plazmon
Ultragyors plazmonika - motivációk Ultragyors nanoplazmonika (Stockman, Nature Phot. 1 (2007)) PEEM Ultragyors aktív plazmonika (MacDonald, Nature Phot. 3, 55 (2009)) +ultragyors elektron források, pumpa próba mérési eljárások stb. Atto impulzusok keltése nanostrukturált felületről (Kim, Nature 453, 757 (2008)) 10 fs
Felületi plazmonos fotoemisszió és elektrongyorsítás folyamatának szemléltetése 1. Felületi plazmontér keltése Kretschmann elrendezésben 2. Plazmontér által indukált fotoemisszió (többfotonos illetve alagút emisszió ) 3. Szabad elektronok gyorsítása a felületi plazmon lecsengő terében E SP (z,t) ~ ηe laser (t) exp(-α z)
Forrás: S. E. Irvine
Irodalmi áttekintés Kretschmann elrendezésben és rács alkalmazásával 10 fs 150 fs impulzushossznál 8 GW/cm 2-40 TW/cm 2 intenzitás 40 ev - ~ kev energiájú elektronok 1-4 Az alkalmazott modellek túlságosan egyszerűek voltak, vagy nagy számolásigényűek 1 J. Zawadzka et al., APL 79, 2130 (2001). 2 J. Kupersztych et al., PRL 86, 5180 (2001). Irvine et al. 3 PRL 93, 184801 (2004) és 4 APL 86, 264102 (2005)
Célkitűzések Egyszerűsített modell megalkotása a felületi plazmonos elektrongyorsításra Új jelenségek vizsgálata saját modellel (kontroll lehetőségek, elektrongyorsítás skálázási tulajdonságai ) Kísérletek megvalósítása extrém rövid (5-7 fs-os) lézerimpulzusokkal Ultrarövid felületi plazmon hullámcsomagok időfeloldott méréseinek kiértékelése
Tartalom Felületi plazmonos elektrongyorsítás saját modelljének eredményei Modell megvalósítása Elektronnyaláb kontrollja Nemponderomotoros elektrongyorsítás plazmontérben Kísérletek Kevés ciklusú impulzusok alkalmazása Ultrarövid plazmonok időfeloldott mérése
A plazmonos elektrongyorsítás modelljének elemei 1. A felületi plazmon terének felírása analitikus alakban 2. A plazmontér hatására bekövetkező fémfelületi elektronemisszió 3. Elektronmozgás, trajektóriák meghatározása
z (m) z (μm) 1 E B (x,t) exp A plazmon terének felírása 2ln(2) x cos c n p 0 4 2 c n p t 2 exp 4ln(2) w x sin 2 0 4 2 sp Ez ( x, z, t) ηe0 EB( x, t)cos k0 x cos 4 0t 0 exp( αz) sp Ex ( x, z, t) ηae0 EB( x, t)cos k0 x cos 4 0t 2 0 exp( αz) (a) 1 (b) x (m) x (μm) 1 S. E. Irvine Ph.D. University of Alberta 2006
Keletkezési ráta 2 Az elektronemisszió leírása Kis intenzitásoknál többfotonos átmenet: a keletkezési valószínűség I n Nagy intenzitás - alagútemisszió: több alagutazási formula ismert az általam használt Fowler-Nordheim összefüggés: keletkezési valószínűség E( x, t) 2 exp 1 E( x, t) 1.0 0.8 A tér burkolója Három fotonos emisszió Alagútemisszió 0.6 0.4 0.2 0.0-6.0x10-15 -4.0x10-15 -2.0x10-15 0.0 2.0x10-15 4.0x10-15 6.0x10-15 t (s)
3 Az elektronmozgás / trajektóriák 12 0 = 5 fs 60 0 = 30 fs 10 50 8 40 t (fs) 6 30 t (fs) 4 20 2 0-25 -20-15 -10 x (nm) -5 0 0,0 2,5 10,0 7,5 5,0 z (nm) 10 0-60 -40 x (nm) -20 0 0 10 40 30 20 z (nm)
Elektrongyorsítás az alagútemissziós tartományban, és az alagutazási időtől való függés = 150 as = 600 as (E max = 5,8 10 10 V/m ) P. Dombi, P. Rácz, B. Bódi Laser and Particle Beams 27, 291 296 (2009)
Extrém rövid lézerimpulzusok vivő-burkoló fázisa
kinetikus energia (ev) Elektrongyorsítás fázisstabilizált keltőimpulzusok esetén Elektronpályák a vivő-burkoló fázis függvényében 20 VB = /2 10 VB =3 /2 Elektronenergiák a keletkezési idő függvényében 0-10 -20-5 0 5 idõ (fs) φ VB = π/2 φ VB = 3π/2 Elektron spektrumok a vivő-burkoló fázis függvényében (E max = 5,8 10 10 V/m )
Az elektronemissziós tartomány méretének hatása, nanolokalizált emisszió Teljes emissziós tartomány Emissziós tartomány mérete: 300 nm
maximális kinetikus energia (ev) exponens Nemponderomotoros elektrongyorsítás evaneszcens elektromágneses térben Ponderomotoros potenciál: U p 2 e E 4m 2 0 2 70 60 50 40 30 20 10 Maximális elektronenergiák skálázása a maximális térerősség függvényében optikai ciklusok száma 50 fs ~E max 2,21 0 1x10 10 2x10 10 3x10 10 4x10 10 5x10 10 maximális térerõsség (V/m) 0 10 20 30 40 2,30 2,25 2,20 2,15 2,10 2,05 2,00 0 20 40 60 80 100 impulzushossz (fs) P. Rácz, P. Dombi, Phys. Rev. A 84, 063844 (2011).
Tartalom Felületi plazmonos elektrongyorsítás saját modelljének eredményei Modell megvalósítása Elektronnyaláb kontrollja Nemponderomotoros elektrongyorsítás plazmontérben Kísérletek Kevés ciklusú impulzusok alkalmazása Ultrarövid plazmonok időfeloldott mérése
Kísérletek során alkalmazott módszerek Vivő- burkoló fázis függés méréséhez fázisstabilizált erősített lézerrendszer (Institut für Photonik, Technische Universität Wien) Plazmon gerjesztés Kretschmann elrendezésben Vákuumablak a becsatoláshoz alkalmazott prizma Elektronspektrószkópia retardáló potenciál módszerrel
Elektronspektrumok intenzitásfüggése és a vivő-burkoló fázisérzékenység mérése vivõ-burkoló fázis (rad) relatív gyakoriság relatív gyakoriság Elektronspektrumok az intenzitás függvényében 10 0 10-1 90 GW/cm 2 800 GW/cm 2 1350 GW/cm 2 Kevés ciklusú impulzusokkal ~kev energiájú elektronok 1,0E0 relatív gyakoriság 4,6E-1 2,2E-1 1,0E-1 4,6E-2 2,2E-2 1,0E-2 1 10-2 10-1 10-2 10-3 10-4 (a) 0 200 400 600 800 kinetikus energia (ev) Nem volt megfigyelhető vivő-burkoló fázis függés 2 3/2 (a) 10 0 10-1 = (b) = /2 = = 3 /2 /2 P. Rácz,et al. Appl. Phys. Lett. 98, 111116 (2011). 0 0 20 40 60 80 100 kinetikus energia (ev) 10-2 0 20 40 60 80 100 kinetikus energia (ev)
A pásztázó alagútmikroszkóp alkalmazásával mért felületi érdesség: 2,8 nm rms Ezt a felületi érdességet feltételezve az alacsony fázis kontraszt reprodukálható Magyarázat: felületi érdesség hatása a plazmon térre és azon keresztül az elektron pályákra (a) (b) (c) ábra S. E. Irvine
fotoáram (relatív egység) Ultrarövid felületi plazmonok időfeloldott vizsgálata felületi autokorrelációs mérések kiértékelésével Kísérleti elrendezés megvalósítása: 10 2 10 1 4.05 0.11 ~I A kilépési munka ezüst esetén: ~4,8 ev Foton energia 800 nm-es hullámhossznál 1,5 ev Az autókorrelációs méréshez használt nemlineáris folyamat : 4-fotonos fotoemisszió 10 0 0,1 1 inenzitás (GW/cm 2 )
fotoáram (relatív egység) Mért 5 fs-os lézerimpulzus negyedrendű autokorrelációs függvénye 1,0 (a) (b) 0,8 0,6 0,4 0,2 0,0-20-15-10 -5 0 5 10 15 20 (fs) -20-15-10-5 0 5 10 15 20 P. Dombi, S. E. Irvine, P. Rácz et al. Opt. Express 23, 24206 (2010).
elektromos térerõsség (t. e.) 1 2 3 1 2 3 ábra S. E. Irvine-tól Vákuumpárologtatott felület (2,8 nm rms felületi érdesség) 20 30 40 50 60 idõ (fs) Plazmon tér 3 tipikus időbeli lefutása a felület különböző pontjain Felületi plazmon impulzushosszak: 5,6 9 fs között Az autokorrelációs mérés teljes (illesztési paraméter nélküli) szimulációja plazmonbecsatolás, felületi érdesség stb. figyelembevételével Bizonyíték kevés ciklusú felületi plazmon hullámcsomagokra
fotoáram (relatív egység) Mért Rekonstrukció 1,0 (a) (b) 0,8 0,6 0,4 0,2 0,0-20-15-10 -5 0 5 10 15 20 (fs) -20-15-10-5 0 5 10 15 20 Az autokorrelációs mérés teljes (illesztési paraméter nélküli) szimulációja plazmonbecsatolás, felületi érdesség stb. figyelembevételével Bizonyíték kevés ciklusú felületi plazmon hullámcsomagokra P. Dombi, S. E. Irvine, P. Rácz et al. Opt. Express 23, 24206 (2010).
Összefoglalás egyszerű, pontos modell felületi plazmonos elektrongyorsításra alagútemissziós tartomány vizsgálata elsőként (eddigi modellekben csak többfotonos emisszió) az elektronspektrumok kontrollja vivő-burkoló fázissal és nanolokalizált emisszióval folyamat nemponderomotoros aspektusának kimutatása plazmonos elektrongyorsítás kísérleti vizsgálata fázisstabilizált lézerimpulzusokkal ultrarövid plazmon hullámcsomagok dinamikája
Publikációs lista A tézispontokhoz köthető publikációk [1] P. Dombi, P. Rácz, B. Bódi, Laser and Particle Beams 27, 291 296 (2009) [2] P. Rácz and P. Dombi, Phys. Rev. A 84, 063844 (2011). [3] P. Rácz, S. E. Irvine, M. Lenner, A. Mitrofanov, A. Baltuska, A. Y. Elezzabi, P. Dombi, Appl. Phys. Lett. 98, 111116 (2011). [4] P. Dombi, S. E. Irvine, P. Rácz, M. Lenner, N. Kroó, G. Farkas, A. Mitrofanov, A. Baltuska, T. Fuji, F. Krausz A. Y. Elezzabi, Opt. Express 23, 24206-24212 (2010). További publikációk [5] P. Dombi and P. Rácz, Proc. SPIE 6892, 1J (2008) [6] P. Dombi and P. Rácz, Opt. Express 16, 2887 (2008), [7] P. Dombi, P. Rácz, M. Lenner, V. Pervak, F. Krausz Opt. Express 17, 20598 (2009). [8] M. Lenner, P. Rácz, P. Dombi, G. Farkas and N. Kroó, Phys. Rev. B 83, 205428 (2011).
Köszönöm a figyelmet!
Nemponderomotoros gyorsítás kevés ciklusú impulzusok esetén
relatív gyakoriság relatív gyakoriság relatív gyakoriság Két modell eredményeinek összehasonlítása A Maxwell-egyenletekkel számolt tér alapján kapott spektrumok: Általam kapott spektrumok 1.0 0.8 0.6 0 = 30 fs 1.9 x 10 9 V/cm 2.7 x 10 9 V/cm 3.7 x 10 9 V/cm 0.4 0.2 0.0 0 1 2 3 4 kinetikus energia (kev) 1.0 0.8 0 = 5 fs E 0,sp = 1.8 x 1011 V/m 1.0 0.8 0 = 5 fs E 0,sp = 1.8 x 1011 V/m 0.6 0.4 0.2 0.0 0.0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7 0.8 0.9 kinetikus energia (kev) 0.6 0.4 0.2 0.0 0.0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7 kinetikus energia (kev) Forrás: S. E. Irvine, doktori disszertáció, University of Alberta, 2006
relatív gyakoriság relatív gyakoriság Elektrongyorsítás többfotonos emissziót feltételezve, = 5 fs E SP = 2 10 10 V/m, Szög-energiaeloszlás Hely szerinti eloszlás 1,0 0,5 150 120 90 60 30 1,0 0,8 teljes spektrum 0,0 0,5 180 210 0 330 0,6 0,4 0,2 1,0 240 270 300 teljes szögeloszlás 0,0 0 2 4 6 8 kinetikus energia (ev)
relatív gyakoriság relatív gyakoriság 1 0,1 VB = /2 VB = 3 /2 0,01 1E-3 1E-4 1E-5 1E-6 0 10 20 30 40 50 60 kinetikus energia (ev) 1 ee l 2mW b 1 0,1 t = 0 as t = 150 as 0,01 1E-3 1E-4 1E-5 1E-6 0 10 20 30 40 50 60 kinetikus energia (ev)