RADIOAKTÍV HULLADÉKOK 2. Dr. Zagyvai Péter szerkesztette: Dudás Beáta BME-Egyetemi jegyzet 1
Radioaktív hulladékok eredete 2/a Kutatóreaktorok Kisreaktorok : reaktorszerelvények szerkezeti anyaga Al; nyitott ( swimming pool ) víztér Primervízben: 27 Al(n,γ) 28 Al és 27 Al(n,α) 24 Na T=15 óra oldott levegıbıl: 40 Ar(n,γ) 41 Ar T=1,8 óra folyamatos kibocsátás, éves korlát: 0.8 TBq tényleges kibocsátás: 0.03 TBq/év
Radioaktív hulladékok eredete 2/b Spallációs izotópgyártás Ólom- vagy higany target neutronforrás felgyorsult proton ütköztetésével keletkezı hosszú felezési idejő nuklidok: 53 Mn (T=3.74 millió év, EC Auger-elektronok) 60 Fe (T=1.5 millió év, β -, DCF (L) 3 10-7 Sv/Bq) 146 Sm (T=103 millió év, α, DCF (L) 1 10-5 Sv/Bq) 154 Dy (T=3 millió év, α, DCF (L) 1 10-5 Sv/Bq)
Radioaktív hulladékok eredete 3. Orvosi sugárforrások - terápia Brachyterápia: közeli szövetbesugárzás Pl.: agydaganatok: a daganat cisztájába 90 Y-szilikát kolloid oldat; a daganatszövetbe katéterekben 125 I (T= 60 nap, lágy X + γ) vagy 192 Ir (T=74 nap, β - + γ) Továbbiak: 226 Ra, 198 Au, 186 Re Teleterápia: távoli irányított besugárzás 60 Co-val, gyorsító - fékezési röntgensugárzás
Radioaktív hulladékok eredete 3. Orvosi sugárforrások - diagnosztika Pajzsmirigyvizsgálat: régebben 131 I, újabban 99m Tc (T=6 óra, γ [IT] leányelem: 99 Tc de gyorsan kiürül) Tc-generátor 99 Mo-ból (T= 2.8 nap) lefejtés pertechnát-anionként Radioimmunoassay (RIA) biológiai minták sejtbiológiai vizsgálati módszere, nyomjelzett ( 3 H, 14 C) radioizotópokkal
Radioaktív hulladékok eredete 4. Gazdasági (ipari) sugárforrások - Átvilágítás, csírátlanítás: hosszabb felezési idejőγ-sugárzók ( 137 Cs, 60 Co) A radiológiai balesetek 95 %-a ezekkel történik! (Árnyékolás nélküli források)
Radioaktív hulladékok eredete 5. Nukleáris fegyverkísérletek Kihullás a tropopauza felett végrehajtott légköri robbantásokból: 239 Pu, 241 Am, 137 Cs stb. hasonló nuklidok, más arányokban, mint a reaktorokból. Dózisjárulék: évi ~ 10 µsv az északi féltekén
Radioaktív hulladékok eredete 6. TENORM Radioizotópok: lásd nukleáris energiatermelés bányászat TENORM ot produkáló eljárások: 1. Bauxitbányászat, -feldolgozás 2. Cirkonhomok felhasználás, kerámiagyártás 3. Fémércbányászat, érckohászati feldolgozás 4. Foszfátérc feldolgozás, mőtrágyagyártás 5. Geotermikus energia felhasználás 6. Kıolaj és földgáz kitermelés (beleértve a kutatófúrásokat is) 7. Ritkaföldfém bányászat, -feldolgozás 8. Szénbányászat, széntüzeléső erımővek 9. Uránércbányászat, -feldolgozás
Menedzsment: 4. Radioaktív hulladékok 1. Győjtés, osztályozás 2. Minısítés - 1 3. Tárolás (storage), szállítás 4. Hulladékkezelés (processing): -térfogatcsökkentés -kondicionálás 5. Minısítés - 2 6. Átmeneti és/vagy végleges elhelyezés (disposal) Alternatív megoldások: kiégett nukleáris üzemanyag reprocesszálása, hosszú felezési idejő hulladékkomponensek 9 transzmutációja
4. Radioaktív hulladékok 1. Győjtés, osztályozás: Folyamatos üzemi kibocsátás (nem győjthetı) Üzemelés alatti, de helyszínen maradó hulladék (győjthetı) Leszerelés (decomissioning csak akkor győjthetı) A hulladékokat keletkezésük folyamán, napi munka részeként csoportosítják. Győjtési csoportok: Halmazállapot szerint: - gáz (kompresszorral tartályba sőrítik Zárt rendszer vagy kiengedik) - folyadék Éghetı - éghetetlen - szilárd Aktivitáskoncentráció szerint Biológiai hulladék Mixed waste 10
4. Radioaktív hulladékok 1. Győjtés, osztályozás: A hulladék győjtési körülményeit naplózni kell: halmazállapot, kémiai forma, radioizotópok, AK, felületi dózisteljesítmény stb. 2. Minısítés: Osztályozás: veszélyességi mutató (S) alapján MSZ 14344/1 Eszközei Mőszeres analízis: zárt, mintavételes mérés, γ mérés Roncsolásos mintavétel: komponensekre bontás kémiailag, α, β analízis Dózisteljesítmény mérés 1 µsv/h-300 µsv/h kis aktivitás 300 µsv/h-10msv/h közepes aktivitás >10mSv/h nagy aktivitás 11
2. Minısítés: 4. Radioaktív hulladékok Minısítés során dönteni kell a hulladékkezelés fajtájáról: Tömöríthetı? Illékony? Toxikus? Üveg hulladék szeparált kezelése Kulcsnuklidok ( 137 Cs, 60 Co) bevezetése γ spektrometria A legkedvezıtlenebb hulladékos forgatókönyv ne legyen rosszabb a használatban levı radioaktív anyag forgatókönyvénél. 12
4. Radioaktív hulladékok 3. Tárolás, szállítás: Tárolás: Külön és elhatárolva a minısítés alapján; csak rövid idıre adnak ki tárolási engedélyt. Szállítás során a közúton való szállítás nem zárható ki. Elıírások (ADR) vannak: Jármőre Személyzetre Útvonal biztosítására (közút: LLW,ILW; vasúti, tengeri: HLW) Felületi dózisteljesítmény: max. 20 µsv/h Jármőburkolat: acél, ólom, bizmut, urán (!) 13
4. Radioaktív hulladékok 4. Hulladékkezelés: sugárvédelmi és gazdaságossági szempontok egyeztetésével Térfogatcsökkentés Általános: préselés, égetés, bepárlás, dekontamináció Szelektív: felületi (szorpció), térfogati (extrakció) addíció, szubsztitúció Kondicionálás Cementezés (LLW, ILW) Bitumenezés (szerves LLW) Üvegesítés (HLW) V1 hulladékáram c1 m1 mővelet V0 c0<meak tiszta V2 szennyezett c2 m2 14
4. Radioaktív hulladékok 4. Hulladékkezelés: Térfogatcsökkentés: általános esetben valamennyi tényezıre azonos térfogatcsökkentés történik. Préselés: égethetetlen szilárd anyagokra, legegyszerőbb VRF(térfogatcsökkentési tényezı) = V1/V2 ~ 5-10 között Tömörítés 50 bar nyomással; nem tömöríthetı: üveg, tégla, beton Hıkezelés: Égetés vagy hıbontás; + HEPA szőrı VRF = m1/m2 ~ 50-100 között; DF= szőrı dekontaminációs tényezıje = c1/c0 ~ 10 4-10 5 (a szőrıre jutó gázra érvényes). Dekontamináció: szilárd (szennyezett, c1) + folyadék rendszer (tisztító) között; idı elteltével ebbıl lesz c0, tiszta maradék; felületi folyamat 15
4. Radioaktív hulladékok Égetés új alternatívája: MEO mediated electrochemical oxidation
4. Radioaktív hulladékok Préselés: supercompactor
4. Radioaktív hulladékok Térfogatcsökkentési tényezı: az eredeti és a sőrített térfogat hányadosa V m 1 1 VRF = vagy MRF = V m 2 Dekontaminálási tényezı: az eredeti és a tiszta koncentráció hányadosa c1 DF = c 0 Komponensenként KÜLÖN határozható meg! 2
4. Radioaktív hulladékok 4. Hulladékkezelés: V1 Térfogatcsökkentés: Bepárlás: Folyadék fázisban, ha DF, ekkor jó a mővelet. gız A folyadék illékony része ne legyen radioaktív. VRF = 5-10 hőtés bepárlás V2 V0 19
4. Radioaktív hulladékok 4. Hulladékkezelés: Térfogatcsökkentés: szelektív esetben valamelyik komponensre (radioizotóp v. izotópcsoport) specifikus a mővelet. Általános technológiai mutató: kapacitás kezelt anyag [kg]/kezelı anyag [m 3 v. kg] Ioncsere: Felületi szubsztitúciós mővelet; DF alkalmazható rá. A kezelt anyag folyadék. Ioncserélık tisztíthatók, regenerálhatók. Lehet kation-, anion- és vegyes ioncserélı. Szerves: DF = 10 3-10 4 a legtöbb radionuklidra, elıny: nagy kapacitás, probléma: radiolízis (lánchasadás), HLW hulladékokhoz nem alkalmas, deformálódik, kicsi önhordóképesség - regenerálhatók. Kevertágyas anion + kation Szervetlen: természetes és mesterséges anyagok 20
4. Radioaktív hulladékok 4. Hulladékkezelés: Térfogatcsökkentés: Ioncsere: Általában kationcsere, de a reaktoroknál anioncsere is szükséges (jód I - és IO 3- ; technécium TcO 4- ) Szervetlen kationcserélı 137 Cs és 134 Cs-hoz: szilárd vázon K 2 Ni[Fe(CN) 6 ], kálium helyére kerül a cézium. DF = 100, jó kapacitás, de drága. Fı ellenfél : alkálifémek (Cs), komplexek (Ag[NH 3 ] 2 ) Szervetlen természetes ioncserélık: ioncsere+szorpció, addíciós és szubsztitúciós szorbensek, nem regenerálható, de olcsó. Összetett szerkezet miatt anion-és kationcserélı is! -bentonit: SiO 2 + Al 2 O 3 + Ca, K, Na, Fe stb. oxidok + n H 2 O, alap: ZEOLIT agyagásványok: ILLIT, MONTMORILLONIT, KLINOPTILOLIT reverzibilis víztartalom eltávolítása után -perlit: vulkáni üveges kızetbıl kialakított felfúvódó anyag 21
4. Radioaktív hulladékok 4. Hulladékkezelés: Térfogatcsökkentés: Extrakció: térfogati és addíciós mővelet, folyadék-szilárd vagy folyadék-folyadék fázis között; nem elegyednek, de egy adott komponens át tud lépni F2-bıl F1-be. Ha F2=SZ dekontaminálás. DF = 10 2-10 3 F1 F2 (SZ) Jellemzı: Kc egyensúlyi állandó = c F1 /c F2 Gyorsítás: kevertetés, rázás Tipikus felhasználás: reprocesszálás, urán és transzurán tisztítás, ahol kerozinban oldott TBP (tributil-foszfát) az extrahálószer PUREX 22
4. Radioaktív hulladékok Urán és plutónium extrahálószere: tributilfoszfát (TBP)
Radioaktív hulladékok Extraháló szer: TRUEX
4. Radioaktív hulladékok 4. Hulladékkezelés: Térfogatcsökkentés: Adszorpció: felületi addíciós mővelet KORONAÉTEREK: C-O-C kötés + szerves apoláros lánc, a tértöltés befelé néz, oda ül be a koronaéterre specifikus fémion. Hatásos szelektív módszer pl. 90 Sr-ra ( 210 Pb!) 25
4. Radioaktív hulladékok Kondicionálás: térfogatcsökkentés után a szennyezett hulladékáram szilárdítására, immobilizálására törekszünk. Alapmutató: kimoshatóság (leachability) hatásfok [%] = kimosott anyag/kimosható anyag, minél kisebb, annál jobb!; mechanikai szilárdság (dinamikus & statikus tesztek); sugártőrés (hıtőrés)
4. Radioaktív hulladékok 4. Hulladékkezelés: Kondicionálás: Cementezés: mészkı+agyag (SiO 2, CaO, Al 2 O3 + H 2 O), szervetlen és kristályos anyag, mátrix-hulladék arány (MWR) = 3:1 6:1 +adalékok (pl. bentonit) a minıségi paraméterek javítására és kızetek (homok, kavics) beton (jó hıtőrés, mechanikai szilárdság) MOWA fémhordók 200l / 400l-es sztenderd méretek Bitumenezés: szerves mátrix, az ásványolaj lepárlásából visszamaradó, nagy molekulatömegő, fekete színő termoplasztikus kötıanyag; rossz mechanikai szilárdság, de kimoshatóság (víztaszító) szempontjából jó; olcsó 27
4. Radioaktív hulladékok 4. Hulladékkezelés: Kondicionálás: Üvegesítés: elıkészítı mővelete: hıbontás; SiO 2, Al 2 O 3, NaO, BeO, B 2 O 3, Li 2 O; szervetlen és amorf anyag, hulladék nem zárványban, MWR= max.10:1, kimoshatósága a legmegfelelıbb, de drága (plazmaív kemence: 1100-1300 o C), kiváló sugárállóság Kondicionálás szempontjai: Kezelıszemélyzet dózisa alacsony legyen Rugalmas módszer Hulladéktérfogat legyen minél kisebb Alacsony ár Ellenálló legyen hıfejlıdésre, radiolízisre 28
4. Radioaktív hulladékok 5. Minısítés-2: dózisteljesítmény mérés, gammaspektrometria 6. Átmeneti és/vagy végleges elhelyezés: felszíni, felszínközeli (LLW) vagy mélységi tárolás (LLW,ILW,HLW) Kijelölés szempontjai: Vízzáró réteg helyzete Törésvonalak ne legyenek a közelben RTOX érték: radiotoxicitás index ahol A i az izotóp leltári aktivitása, f mi mobilitás index [1/kg]: 1 Bq bevitt aktivitástól mekkora aktivitás-koncentráció alakul ki a táplálékban, Q táplálék [kg/év]. i A i Sv év ( t ) f Q DCF m i i 29
4. Radioaktív hulladékok 6. Átmeneti és/vagy végleges elhelyezés: Többszörös mérnöki gátak módszere: Multiple Engineered Barriers Mélységi védelem (Defence-In-Depth) = az egyik gát sérülése ne legyen hatással a többi védelemre EB1 kondicionált forma EB2 acélhordó (cement radiolízise passziválja az acélt) EB3 betonfalú épület + hordók közti rés öntöttbetonnal való kitöltése felszínközeli vagy mélységi tárolás EB4 backfill visszatöltés, bentonit EB5 fresh bedrock befogadó, háborítatlan kızet Majd lezárás következik és föld kerül rá. 30
4. Radioaktív hulladékok 6. Átmeneti és/vagy végleges elhelyezés: Átmeneti: telephelyen belül vagy önálló felszíni telephelyen nedves (medencés) vagy száraz (aknás vagy különálló) tárolás Végleges: LLW ILW: felszínközeli vagy mélységi lerakóhely HLW: mélységi lerakóhely Alternatíva: reprocesszálás (HLW-t is termel) 31
Átmeneti tároló HLW (kiégett főtıelemek) KKÁT Paks Száraz, aknás, vegyes szellıztetéső tároló
Átmeneti tároló KKÁT Paks HLW (kiégett főtıelemek)
Radioaktív hulladékok A legnagyobb végleges, felszínközeli tárolók (LLW, ILW): L Aube (Fr., 1 millió m 3 ) Drigg (Sellafield) (NBr., 0.9 millió m 3 ) Morvilliers (Fr., VLLW, 0.6 millió m 3 )
Radioaktív hulladékok Magyarországi hulladék helyzet 2007. I. 1.-én
Radioaktív hulladékok Püspökszilágy felszínközeli tároló LLW, ILW (kapacitás: 5000 m 3 ) + feldolgozó üzem és átmeneti tároló Agyaglencse (18 20 m vastagon)
4. Radioaktív hulladékok Felszínközeli végleges LLW tároló Tömörítés után visszatemetett hulladék elhelyezése Püspökszilágyon Mérnöki gátak
Mélységi elhelyezés Bátaapáti (LLW) Gránitban, két lejtıs aknán elérhetı 300 m mélyen
Bátaapátiban elhelyezendı hulladékok (végleges LLW ILW)
Radioaktív hulladékok Végleges elhelyezés mélységi tárolás - Korábbi bányában (Konrad Németország) - Sóbányában (Morsleben, Gorleben Ném.) - Befogadó kızetben (GRÁNIT) Természeti analógok: Cigar Lake (Kanada) 497,000 tonna 20.67% U 3 O 8
4. Radioaktív hulladékok Mélységi elhelyezés Németország, Asse II sóbánya kb. 490 m mélyen A vágatok évente 15 cm-t csúsznak megerısítés szükséges
4. Radioaktív hulladékok Mélységi tárolás HLW végleges elhelyezése (Svédország) KBS-3 hatóságilag engedélyezett eljárás (többszörös mérnöki gátak). 1. Átmeneti tárolás 30 évig. 2. A hulladékot vashengerbe zárják. 3. A vashengert rézhengerbe zárják. 4. 500 m mély vágat a befogadó gránitban. 5. 8 m mély, 2 m átmérıjő akna a vágatban. 6. A hengert bentonitba ágyazzák az aknában. 7. A megtelt tárolóvágatot eltömedékelik. Becsült élettartam: 100 ezer év. Tároló helye: Forsmark vagy Oskarshamn. Kapacitás: 6000 henger.
4. Radioaktív hulladékok Mélységi tárolás - HLW Forsmark (Svédország) A próbafúrások egyik telephelye
Mélységi elhelyezés HLW Magyarország Bodai Aleurolit Formáció (BAF) 350 1200 m mélyen lévı, összetömörödött agyagásvány Terepi kutatások 1999-ig: kutatóvágat az uránbánya alatt 2003-tól folytatódó projekt
Mélységi elhelyezés HLW Yucca Mountain (USA) Yucca Mountain is located in a remote desert on federally protected land within the secure boundaries of the Nevada Test Site in Nye County, Nevada. It is approximately 90 miles northwest of Las Vegas, Nevada.
Mélységi elhelyezés Yucca Mountain (USA) Ingnimbrit olvadt vulkáni tufa Elıny: sivatag nincs talajvíz Engedélyezett HLW elhelyezés csak pilot plant jelenleg.
4. Radioaktív hulladékok - Reprocesszálás Kiégett főtıelemek (SF) SF darabolása, kémiai szétválasztás hasadóképes anyagokra (U, Pu), nem hasadó transzuránokra (Np, Am, Cm stb.) és hasadási termékekre; Új főtıelem (pl. MOX: mixed oxide) elıállítása A keletkezı HLW kondicionálása Átmeneti elhelyezés, visszaszállítás, végleges elhelyezés
4. Radioaktív hulladékok - Reprocesszálás Storage pond for spent fuel at Sellafield UK reprocessing plant