RADIOAKTÍV HULLADÉKOK Dr. Zagyvai Péter szerkesztette: Dudás Beáta. Elıadásanyag Fizikus B. Sc. képzés

Átírás

1 RADIOAKTÍV HULLADÉKOK Dr. Zagyvai Péter szerkesztette: Dudás Beáta Elıadásanyag Fizikus B. Sc. képzés 1

2 1. Sugárvédelmi ismeretek összefoglalása 2. Radioaktív hulladékok definíciói, vonatkozó szabályozás 3. Radioaktív hulladékok keletkezése, elemzési módszerek 4. Radioaktív hulladékok feldolgozása (Waste management) 2

3 1. Sugárvédelmi ismeretek összefoglalása 3 alapelv: indokoltság, optimálás, korlátozás Külsı sugárterhelés Belsı sugárterhelés: belégzés, lenyelés Dózis: fizikai dózis (D), [Gy=1 J/kg] biológiai dózis (H) [1 Sv=1 Gy biológiai hatása] Determinisztikus hatás: sugárbetegség, azonnali / akut Sztochasztikus hatás: sejtmutáció, késleltetett Konzervatív becslés 3

4 1. Sugárvédelmi ismeretek összefoglalása A dózis kialakításában két komponens vesz részt: Sugárforrás: aktivitás (A), [Bq] I [rész/idı] E r [energia/rész] Közeg jellemzése: gamma- és röntgensugárzás esetén µ/ρ - tömegegységre jutó abszorpciós együttható (energiafüggése legyen azonos a detektorra és a testszövetre) Arányosságok a mérésben: válaszjelek száma ~ detektor dózisa detektor dózisa ~ ember dózisa 4

5 1. Sugárvédelmi ismeretek összefoglalása Dózis konverziós tényezı: DCF=H E /A [Sv/Bq] Egységnyi aktivitás inkorporációjából származó effektív dózis. Dóziskorlátozás: DL immissziós korlát foglalkozási korlát: 20 msv/év (5 év átlagaként) lakossági korlát: 1 msv/év DC - emissziós korlát (dózismegszorítás csak lakosságra) kiemelt létesítmény: 0,1mSv/év, más:0,03msv/év Az emissziós és immissziós korlátok nem keverhetıek. ΣDC DL és DC < DL 5

6 1. Sugárvédelmi ismeretek összefoglalása Méréstechnika: Immisszió külsı sugárterhelés esete -dózismérés: kései kiértékeléső, hosszabb idıszakra -dózisteljesítmény mérése: azonnali kiértékelés, rövid idıtartamra Emisszió belsı sugárterhelés esete (bevitt anyagok analízise) -egésztest- vagy szervszámlálás (in vivo) -mintavétel (in vitro) 6

7 2. Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Radioaktív hulladék: további felhasználásra nem szánt, emberi alkalmazás eredményeképpen létrejött radioaktív anyag CXVI. tv. -folyamatos üzemi kibocsátás -üzem megszőnéséig helyben maradó anyag (győjtött + leszerelési hulladék) -baleseti (rövid ideig tartó) kibocsátás A radioaktív hulladékok kezelése engedélyekhez kötött tevékenység. Elıírások: Nyilvántartás Hely Személy 7

8 2. Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Elhanyagolható dózis: H i µsv/év Mentességi szint: (Exemption) egy sugárforrás, illetve egy adott radioaktív koncentrációval jellemzett anyag a legkedvezıtlenebb forgatókönyv mellett sem okoz H i -nél nagyobb dózist (foglalkozási vagy lakossági helyzetben). [Bq], [Bq/kg]= MEAK Felszabadítási szint: (Clearance) egy korábban sugárvédelmi szabályozás alá tartozó anyag kivonható a szabályzás alól (lakossági helyzetben.) [Bq/kg], [Bq/m 2 ] Hasonlóság: kapcsolat H i -vel. Eltérés: forgatókönyv 8

9 2. Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás S (HI hazard index )= veszélyességi mutató Kategóriák a mentességi szint (MEAK [Bq/kg]) alapján: kis-, közepes- és nagyaktivitású hulladék AK: aktivitás-koncentráció [Bq/kg] Kis aktivitású hulladék (LLW) 1 < S < 1000 Közepes akt. h. (ILW) 10 3 < S <10 6 Nagy akt. h. (HLW) S > 10 6, hıfejlıdés > 2 kw/m 3 9

10 Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Halmazállapot szerint: gáznemő, folyékony, szilárd, biológiai hulladék Felezési idı szerint: rövid, hosszú (limit: 137 Cs T=30 év) Sugárzásfajta szerint: α-sugárzók külön kezelendık Felületi γ-dózisteljesítmény szerint ( ) Speciális kategóriák: MW-Mixed Waste, USA; VLLW-Franciaország

11 2. Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Felületi γ-dózisteljesítmény szerinti kategorizálás (a zárt hulladékcsomag felületére vonatkozik) -Kis akt.: 1 dd/dt 300 µsv/h -Közepes akt.: 0,3 dd/dt 10 msv/h -Nagy akt.: dd/dt > 10 msv/h 11

12 2. Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Nemzetközi szabályzási alapok: ICRP 1991 #60 és 2008 #103 (Sugárvédelmi Ajánlás = Recommendations) IAEA SS # (Alapszabályzat: Safety Standards ) = IBSS 96/29 EU direktíva (EURATOM) 12

13 2. Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Jogi szabályozás (Magyarország) CXVI (atomtörvény) anyagi alapot is szabályozza - KNPA: kp-i nukleáris pénzügyi alap 24/1997. korm. r. és 23/1997 NM - Mentességi szintek 16/2000 EüM Személyi sugárvédelem (nem RA hulladékokra) 15/2001 KöM Környezeti sugárvédelem, kibocsátáskorlátozás (dózismegszorítás) 47/2003 ESzCsM - RA hulladékok MSz 1989 és 14344/1, RA hulladékok A hulladékok elhelyezése a Radioaktív Hulladékokat Kezelı Kft. (RHK Kft.) feladata, OAH felügyelete alatt. 13

14 2. Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Hatóságok a radioaktív anyagokkal kapcsolatos ügyekben: ÁNTSZ, OSSKI személyi sugárvédelem, dózismegszorítás engedélyezése OAH (KFKI Izotóp Intézet): sugárforrások nyilvántartása, NBI: Nukleáris Biztonsági Igazgatóság) Nyilvántartásban szerepelnie kell : -Mennyiség -Minıség (aktivitás, aktivitás-koncentráció) -Halmazállapot 14

15 2. Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Kiemelt nukleáris létesítmények Magyarországon: Paksi Atomerımő KKÁT (kiégett kazetták tárolása) 2 kutatóreaktor -AEKI -BME Bátaapáti (NRHT) Püspökszilágyi Hulladéktároló (RHFT) 15

16

17

18

19

20

21

22

23

24 A jövı kiemelt létesítménye: ESS

25 3. Radioaktív hulladékok eredete Hulladékok/üzemi kibocsátások: Nukleáris energiatermelés hulladékai: bányászat, dúsítás: U, Th-izotópok; reaktorok mőködése: hasadási ( 131 I, 137 Cs) aktivációs ( 239 Pu) és korróziós ( 60 Co) termékek Egyéb reaktorok (kutatás): más anyagból készült szerelvények, más technológia = néhány további radioizotóp Nukleáris robbantások, fegyverkísérletek hulladékai Ipari sugárforrások: pl. fluoreszkáló festék, gázlámpa-th, szintjelzés tartályoknál, tömörségvizsgálatok stb. Orvosi sugárforrások: Diagnosztika: in vivo (szervezetbe bevitt anyagok) in vitro RIA; Terápia: daganatoknál 25 sejtpusztítás

26 3. Radioaktív hulladékok eredete Hulladékok/üzemi kibocsátások: TENORM : mesterséges okból megnövekedett természetes sugárterhelés szén-, olaj- és gáztüzeléső erımővek (salak, hamu, pernye) nukleáris üzemanyag elıállítás bányászat útján kikerülı anyagok egyéb 26

27 3. Radioaktív hulladékok eredete TENORM idézet a 47/2003. sz. ESzCsM-rendeletbıl: Természetes radioizotópokat bedúsító, felhalmozó tevékenységek Az alább felsorolt ipari tevékenységek a természetben elıforduló radioizotópokat a mentességi szintet meghaladóan nagymértékben bedúsíthatják, illetve felhalmozhatják melléktermékeikben: 1. Bauxitbányászat, feldolgozás 2. Cirkon homok felhasználás, kerámiagyártás 3. Fémércbányászat, érckohászati feldolgozás 4. Foszfátérc feldolgozás, mőtrágyagyártás 5. Geotermikus energia felhasználás 6. Kıolaj és földgáz kitermelés (beleértve a kutatófúrásokat is) 7. Ritkaföldfém bányászat, feldolgozás 8. Szénbányászat, széntüzeléső erımővek 9. Uránérc bányászat, feldolgozás 27

28 3. Radioaktív hulladékok eredete Hulladékok/üzemi kibocsátások: Nukleáris energiatermelés hulladékai: bányászat: 238 U T=4,5*10 9 év, 235 U T=0,7*10 9 év, 232 Th T=10,4*10 9 év szilárd anyag kiemelése külszíni v. aknás fejtés ISR helyszíni kinyerés in situ recovery ISL helyszíni kioldás in situ leaching Bányászat hulladéka: meddı, darabolt kıhulladék nagy felület: légnemő kibocsátás a 222 Rn leányelemekbıl Visszamaradó urán+leányelemek 1Bq/kg és 10 3 Bq aktivitás alatt normál hulladékként kezelhetıek. Kioldás: urán+leányelemek elválasztása savas (kénsav) vagy nem savas (CO 2 + O 2 + H 2 O). Ez utóbbi kíméletesebb eljárás a kızet számára. 28

29 Uránérc feldolgozás - reaktor üzemanyag elıállítása Ércırlı és szitáló berendezés

30 Radon chains

31 Radon 222 Rn daughter products Rn Po Pb α (5.5 MeV) α (6.00 MeV) α (7.69 MeV) Bi β (526keV 1.26MeV) γ (76keV.2.45MeV 14 peaks) Po Pb β (185keV 1.02MeV) β, γ (soft) Bi β (300 kev MeV) Po α(4.5, 5.3 MeV)

32 Radon 220 Rn (Thoron) daughter products Rn-220 Po-216 Pb-212 Bi-212 Tl-208 Po-212 α (6.3 MeV) α (6.77 MeV) β (100 kev) γ (87keV-300KeV) γ (70keV 1.8MeV) β ( keV) γ (84keV 2.6MeV) α (8,78 MeV)

33 Pécs környéki uránbánya területének helyreállítása

34 Pécs - zagytározók rekultivációja: Tájrendezés Morfológia kialakítás, felületstabilizálás Beszivárgást minimalizáló fedés Felszíni vízrendezés, vízelvezetés Hosszú távú stabilitás biztosítása

35 Geotechnika és rekultiváció... Az iszapmag konszolidációja a vízleengedés után

36 Iszapmag felszínének elıkészítése Geotechnika és rekultiváció...

37 3. Radioaktív hulladékok eredete nukleáris energiatermelés - bányászat Hulladékok/üzemi kibocsátások: Nukleáris enrgiatermelés hulladékai: bányászat: az uránérc helyi feldolgozásának terméke: UO 2, UO 3, U 3 O 8 yellow cake, ezt szállítják a dúsítást végzı üzemekbe, ahol gáznemő UF 6 -tá alakítják. 235 U (dús): 238 U(szegény): fegyverek fıként UO 2 -ként kerül a főtıelemekbe Urán: toxikus nehézfém, sejtméreg vesepusztító Határérték vízben: 10 µg/l 37

38 3. Radioaktív hulladékok eredete - ISR uránbányászati technológia A módszer fı jellemzıje: gáz halmazállapotú oxigént és CO 2 -t adagolnak a besajtolt vízhez, így az eljárás ugyanazon az elven mőködik, mint az urán természetes oldódása. Mivel az oxigénes víz az uránon kívül más elemeket alig vagy egyáltalán nem képes oldani, ezért a képzıdı hulladék mennyisége igen csekély, legfıképpen nem sugárzó.

39 3. Radioaktív hulladékok eredete Nukleáris energiatermelés - reaktorok Urán és transzurán aktivációs/spallációs termékek Hasadási termékek Szerkezeti anyagok aktivációs termékei ( Korróziós termékek) Vízkémiai aktivációs termékek

40 3. Radioaktív hulladékok eredete Nukleáris energiatermelés - reaktorok Hulladék veszélyessége végsı formájában: radiotoxicitás - index A ( t mf Q i i, j j RTOX = ) ( ) i j DCF i RTOX : radiotoxicitás-index [Sv/év] A : aktivitás [Bq] mf : mobilitás-tényezı adott táplálékra [(Bq/kg)/Bq] Q : táplálékfogyasztás [kg/év] DCF : dóziskonverziós tényezı [Sv/Bq]

41 3. Radioaktív hulladékok eredete Reaktorok transzurán aktivációs termékek Urán és transzurán aktivációs/spallációs termékek Termikus neutronok: aktivációs modell átmeneti mag -on keresztül Gyors neutronok: szórás, spalláció

42 Radioaktív hulladékok eredete Reaktorok transzurán aktivációs termékek kg/(gw év) T 1/2 (év)

43 Radioaktív hulladékok eredete Reaktorok transzurán aktivációs termékek Aktiválás termikus neutronokkal 238 U (n,γ) 239 U (T=23 perc) β Np (T=2.4 nap) β Pu (T= év) α 239 Pu (n,γ) 240 Pu (T=6563 év) α 240 Pu (n,γ) 241 Pu (T=14.4 év) β Am (T=432 év) α,γ kulcsnuklid a nehezen mérhetı (DTM) nuklidokhoz 239 Pu, 241 Pu indukált hasadásra képesek α-sugárzó Pu, Am, Np nuklidok: DCF (belégzés) >10-5 Sv/Bq

44 Radioaktív hulladékok eredete Reaktorok transzurán aktivációs termékek Aktiválás gyors neutronokkal (spalláció) 238 U (n,2n) 237 U (T=6.8 nap) β Np (T= év) α 237 Np (n,γ) 238 Np (T=2.1 nap) β Pu (T=87.7 év) α 238 Pu/ 239 Pu arány: reaktor-ujjlenyomat

45 Radioaktív hulladékok eredete Reaktorok hasadási termékek Hasadási hozamok különbözı hasadóanyagoknál

46 Radioaktív hulladékok eredete Reaktorok hasadási termékek 235 U : Hozamtört rendszám összefüggés Egy tömegszámnál: a sorozat tagjai β - - bomlások révén keletkeznek egymásból

47 Radioaktív hulladékok hasadási termékek Nemesgázok (Xe, Kr) Radiojódok Egyéb illékony elemek (Cs, Sr) Egyéb hasadási termékek

48 Radioaktív hulladékok hasadási termékek - nemesgázok Nem köthetık meg a gáztalanítóból a környezetbe kerülnek (retenció aktív szénen atomméret-függı) 133 Xe, 135 Xe, 88 Kr: rövid felezési idejőek 85 Kr T=10,76 év csak 0,22 % hozam Paksi Atomerımő kibocsátási korlátja: Kr 46000, Xe TBq/év (kibocsátva: <10 TBq) A főtıelemek inhermetikusságának indikátorai Csernobili kibocsátási hányad: leltár ~100 %-a

49 Radioaktív hulladékok hasadási termékek - radiojódok Illékonyak (gáznemőek, vízben jól oldódnak) Rövid felezési idejőek: 131 I, 132 I, 133 I, 134 I, 135 I ( 131 I T= 8,04 nap, DCF (lenyelés) Sv/Bq) β- és γ-sugárzók hozamuk 3 7 % - inhermetikusság indikátorai, arányuk kor- és sebességfüggı 129 I T=15,7 millió év hozam <1%, lágy β- és γ-sugárzó DCF Sv/Bq Transzmutációs célpont neutronaktiválás 130 I

50 Radioaktív hulladékok hasadási termékek - radiojódok Paksi AE kibocsátási korlát ( 131 I) három kémiai formára eltérı Csernobili kibocsátási hányad: leltár ~ 20 %-a Normális üzemi kibocsátás: elemi jód (impregnált aktív szén szőrın marad) korlát 1 TBq/év, ki: 2 MBq/év; jodid (aeroszolhoz kötött) korlát 4 TBq/év, ki: 2 MBq/év, CH 3 I (aktív szén szőrın marad) korlát 95 TB/év, ki: 32 MBq/év

51 Radioaktív hulladékok hasadási termékek egyéb illékony nuklidok Cézium- és stroncium-izotópok 137 Cs T=30 év, hozam ~6 %, β- és γ-sugárzó kulcsnuklid DCF (lenyelés) ~10-8 Sv/Bq 135 Cs T=2, év tiszta β-sugárzó hozam ~7 % 134 Cs T= 2.06 év nem közvetlen hasadási termék! A 134-es sorozat lezáró nuklidja a 134 Xe. A 133- as sorozat lezáró nuklidja a 133 Cs ez felhalmozódik és felaktiválódik. A 134 Cs/ 137 Cs arány reaktor-ujjlenyomat Paksi vízkibocsátásban:31:100 Csernobili kibocsátási hányad: leltár ~ 10 %-a Paksi AE légnemő korlát: 1 TBq/év ki: 8 MBq/év

52 Radioaktív hulladékok hasadási termékek egyéb illékony nuklidok 90 Sr T=28.9 év, tiszta β-sugárzó hozam: 4,5 % DCF (belégzés, lenyelés)~ Sv/Bq csontkeresı Paksi AE korlát: 0.4 TBq/év ki: 0.2 MBq/év Csernobili kibocsátási hányad: leltár ~4%-a 90 Sr/ 137 Cs arány a paksi vízkibocsátásban: 4: Sr, 92 Sr rövid felezési idejőek

53 Radioaktív hulladékok hasadási termékek egyéb nuklidok A leghosszabb felezési idejőek: 99 Tc T= év, tiszta β-sugárzó hozam: 6 % - anionként oldódik DCF (belégzés, lenyelés) ~10-9 Sv/Bq Transzmutációs célpont: neutronaktiválás 100 Tc 93 Zr T=1.53 millió év, tiszta β-sugárzó hozam: 6 % 107 Pd T=6.5 millió év, tiszta β-sugárzó hozam: 1 %

54 Radioaktív hulladékok korróziós termékek reaktorokban Vas (acél) és cirkónium aktivációs termékei elıbbi revés szerkezető oxidokat képez tranziens szakaszokban leválik, szétterjed a primervízzel és zónatisztítás során a levegıbe is jut. Aktivációs termékek termikus neutronokkal: 55 Fe T=2,73 év EC DCF ~10-10 Sv/Bq 60 Co T=5,27 év β- és γ-sugárzó kulcsnuklid 59 Ni T=76000 év tiszta β- sugárzó 63 Ni T=100 év tiszta β- sugárzó

55 Radioaktív hulladékok korróziós termékek reaktorokban Aktivációs termékek gyors neutronokkal 54 Mn ( 54 Fe-bıl) EC + γ-sugárzó T=312 nap 58 Co ( 59 Co-ból) - EC + γ-sugárzó T=71 nap Egy különleges termék: 110m Ag T=252 nap β- és γ-sugárzó hegesztési varratokból

56 Radioaktív hulladékok szerkezeti anyagok aktivációs termékei reaktorokban Biológiai védelem többféle készítéső beton anyagának felaktiválódása 41 Ca T= év EC, DCF ~10-10 Sv/Bq ujjlenyomat : ritka földfémek 152 Eu, 154 Eu, 155 Eu -β- és γ-sugárzók, több éves felezési idejőek hasadási termékek is lehetnek!

57 Radioaktív hulladékok víz és adalékanyagok anyagok aktivációs termékei reaktorokban 3 H 10 B (n,2α) reakcióból T=12,3 év DCF ~10-11 lágy β- sugárzó elválaszthatatlan a víztıl! 14 C 17 O (n, α) reakcióból T=5730 év DCF ~10-10 lágy β- sugárzó Rövid felezési idejő különleges nuklidok 18 F, 16 N Adalékanyagokból: 24 Na, 42 K Primervíz összes aktivitása ~10 7 Bq/L

58 Radioaktív hulladékok víz és adalékanyagok anyagok aktivációs termékei reaktorokban Paksi kibocsátás trícium, szén-14: 3 H: fıként HTO, légnemő: 3 TBq/év korlát TBq/év folyékony: 21 TBq/év, korlát TBq/év 14 C: CH 4, CO 2 légnemő: korlát TBq/év, ki: 0.6 TBq/év Légtérbıl, vízben oldott levegıbıl: 41 Ar légnemő kibocsátás 8 TBq/év korlát TBq/év

59 Radioaktív hulladékok energiatermelı reaktorok leszerelése során Greifswald: 5 VVER-440 reaktor leszerelése Nuklidvektor a telephely egészére : 60 Co 17% - korróziós termék 137 Cs 2% - hasadási termék 55 Fe 71% - korróziós termék 63 Ni 10% - korróziós termék