Radioaktív hulladékok Fı fejezetek

Átírás

1 Radioaktív hulladékok Fı fejezetek 1. A vonatkozó sugárvédelmi ismeretek rövid összefoglalása 2. A radioaktív hulladék definíciói, a hulladékokra vonatkozó szabályozás 3. Radioaktív hulladékok keletkezése 4. Radioaktív hulladékok feldolgozása (Waste management) 1

2 Sugárvédelmi ismeretek összefoglalása Sugárvédelem 3 alapelve: indokoltság optimálás korlátozás Külsı sugárterhelés Belsı sugárterhelés: belégzés, lenyelés de D = Dózis: elnyelt dózis [Gy=1 J/kg] dm egyenérték dózis [1 Sv=1 Gy biológiai hatása] effektív dózis a sugárzás sztochasztikus hatására H E H = D = T w R w T H T 2

3 Sugárvédelmi ismeretek összefoglalása Kockázat m=5*10-2 /S v Dózis Lineáris, küszöb nélküli függvénykapcsolat az effektív dózis és a természetest meghaladó többletdózis által okozott kockázat között a szabályozás alapja. 3

4 Sugárvédelmi ismeretek összefoglalása Dóziskorlátozás: DL immissziós korlát foglalkozási korlát: 20 msv/év (5 év átlagaként) lakossági korlát: 1 msv/év DC - emissziós korlát = dózismegszorítás (fiktív személy dózisa) kiemelt létesítmény: lakosságra 0,1 0,01 msv/év, egyéb létesítmény: 0,03mSv/év ΣDC nem értelmezhetı DC < DL A radioaktív hulladék hatására melyik korlátozás vonatkozik? 4

5 Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Radioaktív hulladék: további felhasználásra nem szánt, emberi tevékenység (ionizáló sugárzás alkalmazása) eredményeképpen létrejött radioaktív anyag CXVI. tv. 16/2000. EüM-r. 47/2003. ESzCsM-r. MSZ 14344/1,2 24/1997. korm. r. és 23/1997 NM r. - mentességi szintek Hulladék keletkezése - folyamatos üzemi kibocsátás (légnemő, folyékony) 1 - helyben maradó anyagok (üzemi + leszerelési hulladék) KEZELÉS - baleseti (rövid ideig tartó) kibocsátás 2 1: kibocsátási korlátnál kisebb mennyiség kezelés? 2: környezeti helyreállítás (remediation) kezelés? 5

6 Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Kiadás éve:

7 Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Változások: Safety Series #115 International Basic Safety Standards Felszabadítás = CLEARANCE Osztályozás alapja arányos az okozható dózissal 7

8 Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Elhanyagolható dózis: H i µsv/év Mentességi szint: (Exemption) egy sugárforrás, illetve egy adott radioaktív koncentrációval jellemzett anyag mentes a sugárvédelmi szabályozás alól, ha a legkedvezıtlenebb forgatókönyv mellett sem okoz H i -nél nagyobb dózist (foglalkozási vagy lakossági helyzetben). [Bq], [Bq/kg]= MEAK Felszabadítási szint: (Clearance) egy korábban sugárvédelmi szabályozás alá tartozó anyag kivonható a szabályzás alól (lakossági helyzetben.) [Bq/kg], [Bq/m 2 ] Hasonlóság: kapcsolat H i -vel. Eltérés: forgatókönyv 8

9 Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás A mentesség és a felszabadítás fogalmai [még] nem válnak szét a szabályozásban. Nincsenek külön szintek, a mentesség a magyarországi osztályozás alapja 47/2003. sz. ESzCsM-rendelet, 14344/ sz. szabvány. S (HI hazard index )= veszélyességi mutató MEAK: Mentességi aktivitás-koncentráció [Bq/kg])!!! AK: aktivitás-koncentráció [Bq/kg] i: a hulladékcsomag radioizotópjai Kis aktivitású hulladék (LLW) 1 < S < 1000 Közepes akt. h. (ILW) 10 3 < S <10 6 Nagy akt. h. (HLW) S > 10 6, hıfejlıdés > 2 kw/m 3 9

10 Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Halmazállapot szerint: gáznemő, folyékony, szilárd, biológiai hulladék Felezési idı szerint: rövid, hosszú (limit: 137 Cs T=30 év) Sugárzásfajta szerint: α-sugárzók külön kezelendık Felületi γ-dózisteljesítmény szerint Hulladék-átvételi követelmények (RHK Kft. Püspökszilágy, Bátaapáti) Speciális kategóriák: MW-Mixed Waste, USA; VLLW- very low level waste - Franciaország 10

11 Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Gyakorlati kategóriák: A tárolt hulladékcsomagok gyors minısítésére A zárt hulladékcsomag felületén mérhetıγ-dózisteljesítmény szerint: -Kis akt.: 1 dd/dt 300 µsv/h -Közepes akt.: 0,3 dd/dt 10 msv/h -Nagy akt.: dd/dt > 10 msv/h 11

12 Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Practical use of the concepts of clearance and exemption RADIATION PROTECTION #122 Part I. EU Directorate General Environment (2000) Fejlécben: expozíciós forgatókönyvek (külsı terhelés, belégzés, lenyelés, bırdózis) Táblázatban: egységnyi koncentrációra jutó éves dózis az adott forgatókönyv esetén 12

13 Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Hiányzik: 41 Ca, 133 Ba Tehát a felszabadítási szintek nagyságrendekkel kisebbek [lesznek], mint a mentességi szintek!!! 13

14 Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Hulladék veszélyessége végsı formájában: radiotoxicitás - index A ( t mf Q i i, j j RTOX = ) ( ) i j DCF i RTOX : radiotoxicitás-index [Sv/év] A : aktivitás [Bq]; i : radioizotóp minısége mf : mobilitás-tényezı adott táplálékra [(Bq/kg)/Bq] Q j : táplálékfogyasztás a j-edik anyagból [kg/év] DCF : dóziskonverziós tényezı [Sv/Bq] 14

15 Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Az évi CXVI. tv. szerint a hulladékkezelés az RHK Kft. feladata ( Hatóságok a radioaktív anyagokkal kapcsolatos ügyekben: ÁNTSZ, OSSKI személyi sugárvédelem, dózismegszorítás engedélyezése OAH - MTA Izotópkutató Intézet: sugárforrások nyilvántartása Környezetvédelmi felügyelıségek - kibocsátási korlátok A hatósági nyilvántartásban szerepelnek: -Mennyiség -Minıség (aktivitás, aktivitás-koncentráció) -Halmazállapot 15

16 Radioaktív hulladékokra vonatkozó hatósági szabályozás Az OAH-nak az érvényes jogszabályok szerint véleményezési jogköre van minden olyan elıterjesztés kapcsán, amely az atomenergiáról szóló törvényhez kapcsolódik. Az OAH évente jelentést készít a kormánynak és az Országgyőlésnek az atomenergia hazai alkalmazásának biztonságáról. Szakmai függetlenségét biztosítja az is, hogy felügyeletét a miniszterelnök kijelölése alapján jelenleg a közlekedési, hírközlési és energiaügyi miniszter tárcafelelısségétıl függetlenül látja el. 16

17 Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Kiemelt nukleáris létesítmények Magyarországon: Paksi Atomerımő KKÁT (kiégett kazetták tárolása) 2 kutatóreaktor -AEKI + Izotópkutató Intézet -BME Bátaapáti (NRHT) Püspökszilágyi Hulladéktároló (RHFT) 17

18 18

19 19

20 20

21 21

22 22

23 23

24 24

25 3. Radioaktív hulladékok eredete * Nukleáris energiatermelés hulladékai: bányászat, ércfeldolgozás, urándúsítás, reaktorok mőködése, üzemi és leszerelési hulladékok * Kutatóreaktorok: más anyagból készült szerelvények, más technológia = néhány további radioizotóp * Nukleáris robbantások, fegyverkísérletek hulladékai * Ipari sugárforrások * Orvosi sugárforrások: diagnosztika (in vivo, in vitro), terápia * TENORM: természetes radioaktivitás dúsulása nem nukleáris/sugaras tevékenységek következtében (Technologically Enhanced Naturally Occurring Radioactive Material) 25

26 Radioaktív hulladékok eredete Nukleáris energiatermelés hulladékai: bányászat: 238 U T=4, év, 235 U T=0, év, 232 Th T=10, év - külszíni v. aknás fejtés - ISR helyszíni kinyerés in situ recovery (ISL helyszíni kioldás in situ leaching ) Bányászat hulladéka: meddı, darabolt kıhulladék nagy felület: légnemő kibocsátás a 222 Rn leányelemekbıl Visszamaradó urán + leányelemek a mentességi szint (U-nat: 1 Bq/g kbq) alatt normális hulladékként kezelhetıek. Kioldás: urán+leányelemek elválasztása savas (kénsav) vagy oxidatív (CO 2 + O 2 + H 2 O) eljárással. Ez utóbbi kíméletesebb a környezet számára. 26

27 Radioaktív hulladékok eredete - ISR uránbányászati technológia E módszer fő jellemzője: gáz halmazállapotúoxigént és CO 2 -t adagolnak a besajtolt vízhez, így az eljárás ugyanazon az elven működik, mint az urán természetes oldódása. Mivel az oxigénes víz az uránon kívül más elemeket alig vagy egyáltalán nem képes oldani, ezért a képződőhulladék mennyisége igen csekély és nem radioaktív. Más módszerek savas kioldást alkalmaznak. 27

28 Radioaktív hulladékok eredete nukleáris energiatermelés - bányászat Nukleáris energiatermelés hulladékai: ércfeldolgozás: UO 2, UO 3, U 3 O 8 yellow cake (sárga por), a dúsítóba szállítják, ahol gáznemő UF 6 -tá alakítják. 235 U (dúsított): 238 U(szegényített): fegyvergyártás fıként UO 2 -ként kerül a főtıelemekbe Urán: toxikus nehézfém, sejtméreg vesepusztító Határérték vízben: 10 µg/l 28

29 Uránérc feldolgozás - reaktor üzemanyag elıállítása Ércırlı és szitáló berendezés 29

30 Uránérc feldolgozás - reaktor üzemanyag elıállítása: dúsítás Incident update at Gronau uranium enrichment facility 27 January 2010 As reported, there was an incident on Thursday at the URENCO uranium enrichment facility in Gronau, Germany, during which there was a minor release of uranium hexafluoride that was contained within the container preparation area. Since the air in the container preparation room is filtered, there was no release to the environment or to the local population. URENCO constantly monitors the radioactivity within the building and on site. In addition, control measurements were taken immediately after the accident. The URENCO employee involved was transferred to the nuclear medical department of Dusseldorf University Clinic in Jülich on Monday, after having received first aid in Münster. According to the doctors treating him, his general condition is very good. 30

31 Radon chains 31

32 Radon 222 Rn daughter products Rn Po Pb α (5.5 MeV) T=3.8 d α (6.00 MeV) T=3.1 m α (7.69 MeV) T=26.8 m Bi β (526keV 1.26MeV) T=19.9 m γ (76keV.2.45MeV 14 peaks) Analízis: radongáz elemzése saját vagy leányelemei alfasugárzásának mérésével - szcintillációs kamra - átáramlásos számláló - nyomdetektor Po β (185keV 1.02MeV) T=164 µs Pb β, γ (soft) T=22 y Bi β (300 kev MeV) T=5.01 d Po α(4.5, 5.3 MeV) T=138 d Leányelemek elemzése: - összes alfa mérése - alfa-spektrometria - gamma-spektrometria 32

33 Radon 220 Rn (Thoron) daughter products Rn-220 α (6.3 MeV) T= 54 s Po-216 α (6.77 MeV) T = 0.15 s Pb-212 β (100 kev) T = 10.6 h γ (87keV-300KeV) Bi-212 γ (70keV 1.8MeV) T = 60.6 m Tl-208 β ( keV) T = 3.05 m γ (84keV 2.6MeV) Po-212 α (8,78 MeV) T = 0.3 µs 33

34 Pécs környéki uránbánya területének helyreállítása Forrás: Mecsek-Öko ZRt. 34

35 Pécs - zagytározók rekultivációja: Tájrendezés Morfológia kialakítás, felületstabilizálás Beszivárgást minimalizáló fedés Felszíni vízrendezés, vízelvezetés Hosszú távú stabilitás biztosítása 35

36 Geotechnika és rekultiváció... Az iszapmag konszolidációja a vízleengedés után 36

37 Iszapmag felszínének elıkészítése Geotechnika és rekultiváció... 37

38 Radioaktív hulladékok eredete Nukleáris energiatermelés - reaktorok Urán és transzurán aktivációs/spallációs termékek Hasadási termékek Szerkezeti anyagok aktivációs termékei ( Korróziós termékek) Vízkémiai aktivációs termékek 38

39 Radioaktív hulladékok eredete Reaktorok transzurán aktivációs termékek Urán és transzurán aktivációs/spallációs termékek Termikus neutronok: aktivációs modell átmeneti mag -on keresztül (tömegszámnövekedés) Gyors neutronok: szórás, spalláció (tömegszám-csökkenés) 39

40 Radioaktív hulladékok eredete Reaktorok transzurán aktivációs termékek Aktiválás termikus neutronokkal 238 U (n,γ) 239 U (T=23 perc) β Np (T=2.4 nap) β Pu (T= év) α 239 Pu (n,γ) 240 Pu (T=6563 év) α 240 Pu (n,γ) 241 Pu (T=14.4 év) β Am (T=432 év) α,γ kulcsnuklid a nehezen mérhetı (DTM) nuklidokhoz 239 Pu, 241 Pu indukált hasadásra képesek α-sugárzó Pu, Am, Np nuklidok: DCF (belégzés) >10-5 Sv/Bq DCF (lenyelés) >10-7 Sv/Bq 40

41 Radioaktív hulladékok eredete Analízis hulladékok minısítése, tárolás/kezelés meghatározása Kulcsnuklid (key nuclide) feltételei nehezen mérhetı (difficult-to-measure = DTM) nuklidokhoz: Elég hosszú felezési idı (végig követhetı a hulladék pályája ) Elemezhetıség γ-spektrum alapján (nem kell kinyitni a lezárt tárolóedényt) Elegendıen nagy mennyiség (kis mérési hiba, jó kimutathatóság) Viselkedése egyezzék meg a csomag többi komponensével 41

42 Radioaktív hulladékok eredete Reaktorok transzurán aktivációs termékek Aktiválás gyors neutronokkal (spalláció) 238 U (n,2n) 237 U (T=6.8 nap) β Np (T= év) α 237 Np (n,γ) 238 Np (T=2.1 nap) β Pu (T=87.7 év) α 238 Pu/ 239 Pu arány: reaktor-ujjlenyomat DCF: kb. mint 239 Pu 42

43 Radioaktív hulladékok eredete Reaktorok transzurán aktivációs termékek (PWR V-213 reaktortípus) kg/(gw év) T 1/2 (év) 43

44 Radioaktív hulladékok eredete Reaktorok hasadási termékek Hasadási hozamok különbözı hasadóanyagoknál 44

45 Radioaktív hulladékok eredete Reaktorok hasadási termékek 235 U : Hozamtört rendszám összefüggés Az izobár sorozatok tagjai β - -bomlások révén keletkeznek egymásból 45

46 Radioaktív hulladékok hasadási termékek Nemesgázok (Xe, Kr) Radiojódok Egyéb illékony elemek (Cs, Sr) Egyéb hasadási termékek 46

47 Radioaktív hulladékok hasadási termékek - nemesgázok Nem köthetık meg a gáztalanítóból a környezetbe kerülnek (retenció aktív szénen atomméret-függı) 133 Xe, 135 Xe, 88 Kr: rövid felezési idejőek 85 Kr T=10,76 év csak 0,22 % hozam Paksi Atomerımő kibocsátási korlátja: Kr 46000, Xe TBq/év (kibocsátva: <10 TBq/év) A főtıelemek inhermetikusságának indikátorai Csernobili kibocsátási hányad: leltár ~100 %-a 47

48 Radioaktív hulladékok hasadási termék nemesgázok kibocsátása Kibocsátási határérték-kritérium: KbHK Kibocsátási határérték: KbH [Bq/év] izotóponként mf i,krit : mobilitási tényezı [-] az i-edik radioizotóp hígulása a kibocsátás helyétıl a kritikus csoportig KbHK KbH i = = i DC DCF A KI, i KbH i, KRIT i 1 mf 1 i, KRIT 48

49 Radioaktív hulladékok hasadási termékek - radiojódok Illékonyak (gáznemőek, vízben jól oldódnak) Rövid felezési idejőek: 131 I, 132 I, 133 I, 134 I, 135 I ( 131 I T= 8,04 nap, DCF (lenyelés) Sv/Bq) β- és γ-sugárzók hozamuk 3 7 % - inhermetikusság indikátorai, arányuk kor- és sebességfüggı 129 I T=15,7 millió év hozam <1%, lágy β- és γ- sugárzó DCF Sv/Bq Transzmutációs célpont neutronaktiválás 130 I 49

50 Radioaktív hulladékok hasadási termékek - radiojódok Paksi AE kibocsátási korlát ( 131 I) három kémiai formára eltérı Csernobili kibocsátási hányad: leltár ~ 20 %-a Normális üzemi kibocsátás: elemi jód (impregnált aktív szén szőrın marad) korlát 1 TBq/év, ki: 2 MBq/év; jodid (aeroszolhoz kötött) korlát 4 TBq/év, ki: 2 MBq/év, CH 3 I (nagy térfogatú aktív szén szőrın marad) korlát 95 TBq/év, ki: 32 MBq/év 50

51 Radioaktív hulladékok hasadási termékek egyéb illékony nuklidok Cézium- és stroncium-izotópok 137 Cs T=30 év, hozam ~6 %, β- és γ-sugárzó kulcsnuklid DCF (lenyelés) ~10-8 Sv/Bq 135 Cs T=2, év tiszta β-sugárzó hozam ~7 % 134 Cs T= 2.06 év nem közvetlen hasadási termék! A 134- es sorozat lezáró nuklidja a 134 Xe. A 133-as sorozat lezáró nuklidja a 133 Cs ez felhalmozódik és felaktiválódik. A 134 Cs/ 137 Cs arány reaktor-ujjlenyomat Paksi vízkibocsátásban átlagosan 31:100 Csernobili kibocsátási hányad: leltár ~ 5 %-a Paksi AE légnemő (aeroszol) korlát: 1 TBq/év ki: 8 MBq/év 51

52 Radioaktív hulladékok hasadási termékek egyéb illékony nuklidok 90 Sr T=28.9 év, tiszta β - -sugárzó, hozam: 4,5 % DCF (belégzés, lenyelés)~ Sv/Bq csontkeresı Paksi AE korlát: levegı 0.4 TBq/év ki: 0.2 MBq/év víz: 2 TBq/év ki: 1 MBq/év Csernobili kibocsátási hányad: leltár ~4%-a 90 Sr/ 137 Cs arány a paksi vízkibocsátásban: 4: Sr, 91 Sr, 92 Sr rövid felezési idejőek 52

53 Radioaktív hulladékok hasadási termékek egyéb nuklidok A leghosszabb felezési idejőek: 99 Tc T= év, tiszta β - -sugárzó, hozam: 6 % - anionként (TcO 4- )oldódik; DCF (belégzés, lenyelés) ~10-9 Sv/Bq Transzmutációs célpont: neutronaktiválás 100 Tc 93 Zr T=1.53 millió év, tiszta β - -sugárzó hozam: 6 % 107 Pd T=6.5 millió év, tiszta β - -sugárzó hozam: 1 % 53

54 Radioaktív hulladékok korróziós termékek reaktorokban A reaktorzóna körüli szerkezeti anyagok = vas (acél) és cirkónium aktivációs termékei elıbbi revés szerkezető oxidokat képez tranziens szakaszokban leválik, szétterjed a primervízzel és zónatisztítás során a levegıbe is jut. Aktivációs termékek termikus neutronokkal: 55 Fe T=2,73 év EC DCF ~10-10 Sv/Bq 60 Co T=5,27 év β - és γ-sugárzó kulcsnuklid 59 Ni T=76000 év tiszta β - sugárzó 63 Ni T=100 év tiszta β - sugárzó 54

55 Radioaktív hulladékok korróziós termékek reaktorokban Aktivációs termékek gyors neutronokkal 54 Mn ( 54 Fe-bıl) EC + γ-sugárzó T=312 nap 58 Co ( 59 Co-ból) - EC + γ-sugárzó T=71 nap 58 Co/ 60 Co-arány: reaktor-ujjlenyomat Egy különleges termék: 110m Ag T=252 nap β- és γ-sugárzó hegesztési varratokból 108m Ag EC + γ-sugárzó T= 418 év 55

56 Radioaktív hulladékok szerkezeti anyagok aktivációs termékei reaktorokban Beton = cement + kavics + víz + adalékok Portlandcement = 75-80% mészkı és 20-25% agyag zsugorodásig történt égetésével (kalcinálás, >1400 o C) elıállított klinker + kötéslassító (néhány százalék) gipszkı. További adalékok: lösz, pernye, kohósalak, homok, trasz = ırölt vulkáni tufa, szerpentin = hidratált magnézium-szilikát (Pakson alkalmazták) Kémiai alkotórészek: SiO 2, Al 2 O 3, CaO, FeO stb. Szilárdulás = Hidratáció (kristályosodás víz felvételével) Klinker + Víz = Hidrátok + Mész (Kalcium-szilikátok) -- (Kalcium-szilikát-hidrátok és kalciumhidroxid) A szilárdulás során 15-20% mész keletkezik. A beton felületén a mész kalcium-karbonáttá alakul. 56

57 Radioaktív hulladékok szerkezeti anyagok aktivációs termékei reaktorokban Biológiai védelem többféle készítéső beton anyagának felaktiválódása 41 Ca T= év EC, DCF ~10-10 Sv/Bq ujjlenyomat : ritka földfémek 152 Eu, 154 Eu, 155 Eu -β - - és γ-sugárzók, több éves felezési idejőek hasadási termékek is lehetnek! 57

58 Radioaktív hulladékok víz és vízkémiai adalékanyagok anyagok aktivációs termékei reaktorokban 3 H hasadási termék (0,01 % hozam), D neutronaktivációjából, 10 B (n,2α) reakcióból T=12,3 év DCF ~10-11 lágy β - -sugárzó elválaszthatatlan a víztıl! 14 C 17 O (n, α) reakcióból T=5730 év DCF ~10-10 lágy β - - sugárzó Rövid felezési idejő különleges nuklidok 18 F, 13 N (pozitronbomlók), 16 N (E γ = 6.13 MeV) Adalékanyagokból: 24 Na, 42 K Primervíz összes aktivitása ~10 7 Bq/L 58

59 Radioaktív hulladékok víz és adalékanyagok anyagok aktivációs termékei reaktorokban Paksi kibocsátás trícium, szén-14: 3 H: fıként HTO légnemő: ki 3 TBq/év korlát TBq/év folyékony: ki 21 TBq/év, korlát TBq/év 14 C: CH 4, CO 2 légnemő: korlát TBq/év, ki: 0.6 TBq/év Légtérbıl, vízben oldott levegıbıl: 41 Ar légnemő kibocsátás 8 TBq/év korlát TBq/év 59

60 Radioaktív hulladékok energiatermelı reaktorok leszerelése során Greifswald: 5 VVER-440 reaktor leszerelése Nuklidvektor a telephely egészére : 60 Co 17% - korróziós termék 137 Cs 2% - hasadási termék 55 Fe 71% - korróziós termék 63 Ni 10% - korróziós termék 60

61 Radioaktív hulladékok eredete 2/a Kutatóreaktorok Kisreaktorok : reaktorszerelvények szerkezeti anyaga Al; nyitott ( swimming pool ) víztér Primervízben: 27 Al(n,γ) 28 Al és 27 Al(n,α) 24 Na T=15 óra oldott levegıbıl: 40 Ar(n,γ) 41 Ar T=1,8 óra folyamatos kibocsátás, éves korlát: 0.8 TBq tényleges kibocsátás: 0.03 TBq/év 61

62 Radioaktív hulladékok eredete 2/b Spallációs berendezések Ólom-, higany- vagy volfram target neutronforrás felgyorsult protonok ütköztetésével. Spallációval keletkezı hosszú felezési idejő nuklidok: 53 Mn (T=3.74 millió év, EC Auger-elektronok) 60 Fe (T=1.5 millió év, β -, DCF (L) Sv/Bq) 146 Sm (T=103 millió év, α, DCF (L) Sv/Bq) 154 Dy (T=3 millió év, α, DCF (L) Sv/Bq) 209 Po, 210 Po: LBE (ólom-bizmut-eutektikum) targetben keletkeznek, T=102, ill év, α, DCF (L) Sv/Bq) 62

63 Radioaktív hulladékok eredete 2/b Spallációs berendezések Ólom bizmut eutektikum vagy esetleg ólom arany eutektikum? 63

64 Radioaktív hulladékok eredete 2/b Spallációs berendezések Ólom arany eutektikum fázisdiagramja 64

65 Radioaktív hulladékok eredete 3. Orvosi sugárforrások - terápia Brachyterápia: közeli szövetbesugárzás Pl.: agydaganatok: a daganat cisztájába 90 Y-szilikát kolloid oldat; a daganatszövetbe katéterekben 125 I (T= 60 nap, lágy X + γ) vagy 192 Ir (T=74 nap, β - + γ) Továbbiak: 226 Ra, 198 Au, 186 Re Teleterápia: távoli irányított besugárzás 60 Co-val, gyorsító - fékezési röntgensugárzás 65

66 Radioaktív hulladékok eredete 3. Orvosi sugárforrások - diagnosztika Pajzsmirigyvizsgálat: régebben 131 I, újabban 99m Tc (T=6 óra, γ [IT] leányelem: 99 Tc de gyorsan kiürül) Tc-generátor 99 Mo-ból (T= 2.8 nap) lefejtés pertechnát-anionként Radioimmunoassay (RIA) biológiai minták sejtbiológiai vizsgálati módszere, nyomjelzett szerves vegyületekkel - 3 H, 14 C radioizotópokkal Idáig 1. dolgozat anyaga 66

67 Radioaktív hulladékok eredete 4. Gazdasági (ipari) sugárforrások Radiográfia, átvilágítás, csírátlanítás: hosszabb felezési idejőγ-sugárzók ( 137 Cs, 60 Co) A radiológiai balesetek 95 %-a ezekkel történik! (Árnyékolás nélkül maradó források) 67

68 Sugárbalesetek radiográfiás forrásokkal Event date: Event title: Overexposure in field radiography Facility/place: Oil refinery, Gdansk, Poland Event abstract: Radiography work with 192 Ir source (2.6 TBq) The technician operating a remote crank mechanism was not able to crank in the source to the shielded position. He asked for help from radiation protection inspector (RPI). The RPI with the second worker came in a hurry forgetting to take their individual dosemeters. The RPI decided to return the source to the shielded position by manually grasping the guide tube and forced the source to move to the shielded container. The source was returned back to the safe position. The incident was on July 27th, but information about it was released on 28 September, when the radiation burns of RPI became advanced. The Regulatory Inspectors investigated the incident in October and finished it in December. The doses of the workers were assessed on the basis of blood test (biodosimetry). Dose of RPI : whole body dose 365 msv and ext. effective dose ~ 5 Sv. Dose of 2 nd worker: whole body dose 182 msv and ext. dose ~ 2,3 Sv. 68

69 Radioaktív hulladékok eredete 5. Nukleáris fegyverkísérletek Kihullás a tropopauza felett végrehajtott légköri robbantásokból: 239 Pu, 241 Am, 137 Cs stb. hasonló nuklidok, de más arányokban, mint a reaktorokból. Reaktor ujjlenyomat nuklidok nem keletkeznek! Dózisjárulék: évi ~ 10 µsv az északi féltekén 69

70 Radioaktív hulladékok eredete 6. TENORM TENORM ( 238 U, 232 Th, 40 K ) ot produkáló eljárások: 1. Bauxitbányászat, -feldolgozás 2. Cirkonhomok felhasználás, kerámiagyártás 3. Fémércbányászat, érckohászati feldolgozás 4. Foszfátérc feldolgozás, mőtrágyagyártás 5. Geotermikus energia felhasználás 6. Kıolaj és földgáz kitermelés (beleértve a kutatófúrásokat is) 7. Ritkaföldfém bányászat, -feldolgozás 8. Szénbányászat, széntüzeléső erımővek 9. Uránércbányászat, -feldolgozás 70

71 Radioaktív hulladékok feldolgozása Feldolgozás/Menedzsment: 1. Győjtés, osztályozás 2. Minısítés Tárolás (storage), szállítás 4. Hulladékkezelés (processing): - elıkészítı mőveletek - térfogatcsökkentés - kondicionálás 5. Minısítés Átmeneti és/vagy végleges elhelyezés (disposal) Alternatív megoldások: kiégett nukleáris üzemanyag reprocesszálása, hosszú felezési idejő hulladékkomponensek 71 transzmutációja

72 Rendkívüli hulladékkezelési feladat: Paksi üzemzavar Néhány dia a paksi elıadásból és külsı (OAH, OSSKI) értékelésekbıl. 72

73 Tájékoztató a Paksi Atomerımő 2. blokk 1. sz. aknájában április 10-én történt súlyos üzemzavarról és következményeinek elhárításáról január

74 Összegzés Az üzemanyag kazetták tisztítására az azokon keletkezett magnetit lerakódás eltávolítása miatt volt szükség. A magnetit lerakódás a gızfejlesztı belsı felületén lévı radioaktív anyagok vegyi úton történı eltávolításának következménye volt, mely a gızfejlesztın szerelést végzı dolgozók védelme érdekében vált szükségessé. A Framatom ANP teljes felelısséggel vállalkozott a tisztítás végrehajtására, beleértve a tervezést, szállítást, helyszíni szerelést és üzemeltetést. 74

75 Összegzés Az üzemzavar alapvetı oka a tisztítótartály tervezési hibája. Az üzemzavarral kapcsolatos lakossági sugárterhelés az éves megengedett érték másfél ezreléke. Az atomerımőben olyan környezetre van szükség, amely biztosítja, hogy hasonló jellegő üzemzavar semmilyen körülmények közt se forduljon elı. Az ezzel kapcsolatos elemzı, átvilágító és korrekciós munkákat a PAE Zrt. a Nemzetközi Atomenergia Ügynökséggel szoros együttmőködésben lefolytatta. 75

76 Elızmények A vezetékcsere jobb munkafeltételei, a karbantartó személyzet egészségének védelme érdekében végzett vegyi sugármentesítés, dekontaminálás nem csak eltávolította a szennyezıdés jelentıs részét, hanem késıbb más változásokat is elıidézett: Üzem közben a reaktorban a főtıelem kötegek üzemanyag pálcáinak felületére a gızfejlesztıbıl fellazított magnetit rakódott le, ami szőkítette az áramlási keresztmetszetet, így növelte az áramlási ellenállást. Emiatt a reaktor üzemeltetésére elıírt biztonsági korlátok betartása a teljesítmény csökkentését tette szükségessé. Ezért a lerakódás eltávolítása feltétlen indokolttá vált, amit az Országos Atomenergia Hivatal Nukleáris Biztonsági Igazgatóság határozatai is megerısítettek. 76

77 Elızmények A kazetták további használhatósága érdekében a felületek kémiai tisztításáról döntöttek ben nemzetközi versenyeztetés után a Siemens KWU kapott megbízást a munkára. Kifejlesztett egy technológiát, azzal 2000-ben és 2001-ben sikeresen megtisztított 170 kazettát. A tartály egyszerre 7 kazetta tisztítására volt alkalmas ben az addigi munkát referenciának tekintve a Framatome ANP (a Siemens KWU jogutóda ezen a területen) kapott ismét megbízást, de egyszerre 30 kazetta tisztítására alkalmas tartály tervezése volt a feladata. 77

78 A tisztítórendszer 78

79 A tisztítórendszer C üzemmód: oxálsavas mosatás B üzemmód: tisztító tartályban levı kazetták hőtése 79

80 A tisztítótartály 80

81 Az üzemzavar A kémiai tisztítás befejezıdése után a kazetták visszahelyezhetık eredeti helyükre. Ehhez a tartály fedelét ki kell nyitni, majd daruval leemelni. Öt ízben a 30 db kazetta kémiai tisztítása sikeresen befejezıdött, azonban az újabb, 6. tisztítási folyamat után a fedél késıbbi felnyitásról döntöttek és átálltak a kazetták hőtését biztosító B üzemmódra. Kb. öt óra múlva radioaktív nemesgáz jelent meg mind a technológia ellenırzı mőszerénél, mind a reaktorcsarnokban. 81

82 Az üzemzavar A reaktorcsarnokot kiürítették, értékelték a helyzetet, döntöttek a tisztítótartály felnyitásáról. Április 11-én hajnalban nyitották a fedelet, annak teljes levételére nem került sor. A fedél felnyitásakor megnıtt az aktivitás értéke. Az eseményt a 7 fokozatú INES skálán a 2., üzemzavar fokozatba sorolták, a nukleáris hatóság ezt jóváhagyta. A fedél késıbbi leemelését követı kamerás vizsgálat tette ismertté, hogy az összes kazetta sérült. Ez új besorolást eredményezett, INES 3, azaz súlyos üzemzavar minısítést kapott a hatóság jóváhagyásával. 82

83 Az üzemzavar A sérülés rekonstruált menete: A tartályban lévı víz felforrt, a gız egyre nagyobb teret foglalt el, a hımérséklet emelkedett. A pálcák cirkónium burkolata képlékennyé vált, a belsı gáznyomás felduzzasztotta, helyenként kilyukasztotta azt. A kazetta burkolat oxidálódott, így elridegedett. 83

84 Az üzemzavar A fedél megnyitásakor a gız felfelé távozott, a pálcák alulról vizet kaptak, a hirtelen keletkezı gız a burkolatot sok helyen roncsolta. Késıbb a víz felülrıl áramlott a tartályba, a magasabban lévı kazettarészeket hıütés érte, a rideg burkolat sok helyen megrepedt, eltört. Az összes kazetta megsérült, egy részük felhasadt és a bennük lévı pálcák egy része kisebb darabokra tört. Az urán-dioxid pasztillák nem roncsolódtak. Üzemanyag olvadás nem történt. 84

85 Az üzemzavar 85

86 0, , , , , , ,00000 Sugárzási viszonyok Távmérı Hálózat PA Rt. A1 állomás 2003 április Napi diagram : : Idı Paks A1 Paks A3 Kalocsa :00 msv/h

87 Következmények Az esemény során kibocsátott radioaktivitás okozta többlet lakossági dózis (Paksra számítva) A kibocsátás okozta többlet dózis 0,13 mikrosv Hatósági éves dózismegszorítás az atomerımőre 90 mikrosv Mellkas átvilágítás 200 mikrosv Egy fıre esı átlagos éves orvosi alkalmazás hatása 300 mikrosv Egy évi természetes sugárterhelés 2400 mikrosv 87

88 Paks 2003 BME NTI jelentés - ÜZEMI SUGÁRTERHELÉS Személyi dózismérés eredményei paksi és külsı munkavállalók Az ellenırzött munkaterületen végzett egy mőszak alkalmával kapott maximális személyi sugárterhelés 2.02 msv volt; Az adott idıszakra vonatkozóan összegzett maximális személyi dózis 4.38 msv volt (A hatósági kivizsgálási szint 6 msv - a konzervatív éves foglalkozási dóziskorlát 30 %-a) Az üzemi rendelkezések ennél kisebb dózis esetében is elıírhatják a kivizsgálást, az OSSKI ajánlása szerint a minimális kivizsgálási szint 2 msv/alkalom. Önálló sugárvédelmi kivizsgálási eljárás 2 esetben folyt, az engedélyezett dózisszint túllépése miatt.. A kollektív dózis maximális értéke a tisztítótartály zárófedelének leemelésének napján adódott (37 személy msv), bár ezt a mőveletet már részletes sugárvédelmi tervezés után hajtották végre. 88

89 Paks 2003 BME NTI jelentés - ÜZEMI SUGÁRTERHELÉS Dózisteljesítmény-mérés Területi dózisteljesítmény-mérés: elınyös (esetenként kötelezı), hogy ezek a berendezések is személyi dózisegyenérték mérésére legyenek hitelesítve. A reaktorpódiumon, az 1. sz. akna felett (változó mértékő árnyékolás mellett) mért fotondózis-teljesítmény (dt.) a vizsgált idıszak elsı napján elérte a 60 msv/h értéket, és az elsı napokban nem csökkent 8 msv/h alá. Az 1. akna felett, a tisztítótartály fedelének leemelése során, illetve annak következtében a dt. növekedett, és IV. 16.-án elérte a 14 msv/h-t, de utána a csökkenés folytatódott. A személyi dózisok értékelésénél bemutatott adatok azért lehettek ilyen kedvezıek, mert a tervszerő és pontos sugárvédelmi munka még ilyen nagy dózisteljesítmény mellett is elviselhetı személyi dózisokat eredményezett. 89

90 Paks 2003 BME NTI jelentés - LAKOSSÁGI SUGÁRTERHELÉS A párhuzamos mérési eredmények közül a legkedvezıtlenebbet fogadták el. Az eredményeket a PAE SVO-tól vettük át. 131 I egyenérték Mértékegység Nemesgáz Aeroszol (T1/2>24h) 89,90 Sr Kibocsátás IV V.10. között Bq Átlagos napi kibocsátás Bq/nap Üzemi korlát Bq/nap Napi korlát kihasználás %

91 Paks 2003 BME NTI jelentés - LAKOSSÁGI SUGÁRTERHELÉS ÜKSER-eredmények : - A legintenzívebb nemesgáz-kibocsátás alatt, IV. 11.-én hajnalban az akkori szélirányba esı A1 állomás dt.- mérıje 250 nsv/h többletet regisztrált. (Az országos OKSER hálózat riasztási küszöbszintje 500 nsv/h - a rendszer nem generált riasztást) - A jódmérések közül a legnagyobb értékeket az elemi jód meghatározására szolgáló berendezések mutatták. A maximális érték, ami a szél mozgásának és a kibocsátás idıbeli alakulásának megfelelıen egy-két órán át volt mérhetı, mintegy 5 Bq/m 3 volt. 91

92 Paks üzemzavar A április 10-én történt súlyos de nem a normális üzemmenethez kötıdı - üzemzavar miatt a 2. blokk augusztusáig állt, szeptember 3-tól üzemszerően vesz részt az energiatermelésben. 92

93 Radioaktív hulladékok feldolgozása 1. Győjtés, osztályozás: Folyamatos üzemi kibocsátás (nem győjthetı) Üzemelés alatti, helyszínen maradó hulladék (győjthetı) Leszerelés (decomissioning csak a leszerelés során győjthetı) Az üzemelés alatt keletkezı hulladékok győjtési csoportjai: Halmazállapot szerint: - gáz (kompresszorral tartályba sőrítik vagy kiengedik) - folyadék Éghetı - éghetetlen - szilárd Aktivitáskoncentráció szerint (LLW, ILW, HLW) Biológiai hulladék Mixed waste Zárt rendszer 93

94 Radioaktív hulladékok feldolgozása 1. Győjtés, osztályozás: A hulladék győjtési körülményeit naplózni kell: halmazállapot, kémiai forma, radioizotópok, AK, felületi dózisteljesítmény stb. adatokkal 2. Minısítés: Osztályozás: veszélyességi mutató (S) alapján (Magyarországon: MSZ 14344/1 és 47/2003. ESzCsM r.) - Mőszeres analízis: zárt tartályon át vagy mintavételezéssel, γ spektrometriával - Roncsolásos mintavétel: komponensekre bontás kémiai eljárásokkal, α, β analízis - Dózisteljesítmény mérés 1 µsv/h-300 µsv/h kis aktivitás 300 µsv/h-10msv/h közepes aktivitás >10mSv/h nagy aktivitás 94

95 Radioaktív hulladékok feldolgozása 2. Minısítés: Minısítés során dönteni kell a hulladékkezelés további menetérıl, elemeirıl: Tömöríthetı? Illékony? Toxikus? Üveg, építıanyag hulladék szeparált kezelése Kulcsnuklidok ( 137 Cs, 60 Co) bevezetése γ spektrometria Dózistervezés: A legkedvezıtlenebb hulladékos expozíciós forgatókönyv se eredményezzen nagyobb dózist a használatban levı radioaktív anyag forgatókönyvénél 95

96 Minısítés in situ gammaspektrometriával 200 literes szabványos acélhordóban tárolt hulladékok minısítésére -Forgó platform -Egyenletesen függılegesen mozgatott HP Ge detektor -Szükség esetén árnyékolással 96

97 Radioaktív hulladékok feldolgozása 3. Tárolás, szállítás: Tárolás: Külön és elhatárolva a minısítés alapján; az üzemhez tartozó területen ugyanazon engedélyesé az üzem és a hulladék is. Szállítás során a közúton való szállítás nem zárható ki. Nemzetközi elıírások (ADR):» Jármőre (autó, vonat, hajó)» Személyzetre» Útvonalra (közút: LLW,ILW; vasúti, tengeri: HLW)» Egy rakományban szállítható max. mennyiségek: A1, A2 (burkolati feltételek eltérıek) nuklidonként Felületi dózisteljesítmény: max. 20 µsv/h Jármőburkolat (páncél): acél, ólom, bizmut, urán (!) 97

98 Részlet az ADR-bıl A1 és A2-értékek: TBq nagyságrendben 98

99 Radioaktív hulladékok feldolgozása 4. Hulladékkezelés Elıkészítı kémiai mőveletek ph beállítása Ionerısség beállítása Hordozók adagolása Komplexképzık adagolása vagy komplexek bontása Oxidációs állapot megváltoztatása (pl. égetés egy sajátos, specifikus formája: MEO mediated electrochemical oxidation - Pu elválasztás része) 99

100 Radioaktív hulladékok feldolgozása Hulladékkezelés mőveletei Térfogatcsökkentés Általános: préselés, égetés, bepárlás, szőrés, dekontaminálás Szelektív: felületi (szorpció - addíció, szubsztitúció), térfogati (extrakció, csapadékképzés) Kondicionálás Cementezés (LLW, ILW) Bitumenezés (szerves LLW) Üvegesítés (HLW) V 1 hulladékáram c 1 m 1 mővelet V 0 c0 <MEAK tiszta V 2 szennyezett c 2 m 2 100

101 Radioaktív hulladékok feldolgozása Térfogatcsökkentési tényezı: az eredeti és a sőrített térfogat hányadosa VRF = V V 1 2 vagy m2 Dekontaminálási tényezı: az eredeti és a tiszta koncentráció hányadosa DF = i c c i,1 i,0 MRF = m Komponensenként KÜLÖN határozható meg, de összegezhetı az általános eljárásokra! 1 101

102 Radioaktív hulladékok feldolgozása Térfogatcsökkentés: általános = mindegyik komponensre azonos mérvő. Préselés: égethetetlen szilárd anyagokra, VRF= ~ 5-10 között Tömörítés 50 bar nyomással; nem tömöríthetı: üveg, tégla, beton Hıkezelés: Égetés vagy hıbontás (incineration, calcination) + HEPA szőrı MRF = m 1 /m 2 ~ között; DF= szőrı dekontaminációs tényezıje = c 1 /c 0 ~ (a szőrıre jutó gázra érvényes) Bepárlás illékony folyadékokra Szőrés fluidumokban diszpergált szilárd anyagokra (csapadékképzés után is alkalmazható) jellemzı mutató: DF (ált.) Dekontamináció: szilárd felület (szennyezett, c 1 ) + folyadék rendszer (tisztító) között; maradék felületi koncentráció: c 0 jellemzı mutató: DF (ált.) általános, ha a tisztító mővelet minden radioizotópot eltávolít 102

103 Radioaktív hulladékok feldolgozása - Térfogatcsökkentés Préselés: supercompactor 103

104 Radioaktív hulladékok feldolgozása - Térfogatcsökkentés Hıkezelés (égetés = oxidáció vagy hıbontás = kalcinálás) egy különleges megoldása: PLASMARC plazma ív kemence (Svájc) Olvadékot képez, amely öntıformába/hordóba önthetı Kondicionálással közvetlenül összekapcsolható Kezelhetı hulladékok: szőrık, ioncserélı gyanták, bepárlási maradék, vegyes szilárd hulladék 104

105 Radioaktív hulladékok feldolgozása - Térfogatcsökkentés Bepárlás: Folyadék fázisban, DF ha a radioaktív anyagok nem illékonyak, csak a tisztítandó oldószer VRF = 5-50 betáplálás gız V1 c 1 hőtés bepárlás V2 V0 párlat c 0 105

106 Radioaktív hulladékok feldolgozása Térfogatcsökkentés szelektív módjai: valamelyik komponensre (radioizotóp v. izotópcsoport) specifikus a mővelet. Szokásos technológiai mutatók: DF, kapacitás C = (kezelt anyag [kg])/(kezelı anyag [m 3 v. kg]) Felületi reakciók szubsztitúciós vagy addíciós (szorpciós) mechanizmussal Ioncsere: Felületi szubsztitúciós mővelet; DF-vel jellemzik. A kezelt anyag folyadék. Az ioncserélık tisztíthatók, regenerálhatók. Lehetnek kation-, anion- és vegyes ioncserélık. Szerves mőgyanták: DF = a legtöbb radionuklidra, elıny: nagy kapacitás, probléma: radiolízis (lánchasadás), ILW - HLW hulladékokhoz nem alkalmas, deformálódik, kicsi önhordóképesség - regenerálhatók. Kevertágyas anion + kation Szervetlen: természetes és mesterséges anyagok 106

107 Radioaktív hulladékok feldolgozása - térfogatcsökkentés Fı ellenfél : alkálifémek (Cs), fémkomplexek (Ag[NH 3 ] 2 ), Co- EDTA, oxálsav, citromsav-komplexek) Szervetlen ioncserélık Általában kationcsere. A reaktoroknál anioncsere is szükséges (jód I - és IO 3- ; technécium TcO 4- ) Szervetlen mesterséges kationcserélı 137 Cs és 134 Cs-hoz: szilárd vázon K 2 Ni[Fe(CN) 6 ], (kálium-nikkel-hexacianoferrát) a kálium helyére kerül a cézium. DF = 100 Tervezett újabb alkalmazás: Paks FHF technológia részeként, Cselválasztáshoz 107

108 Radioaktív hulladékok feldolgozása - térfogatcsökkentés Szervetlen természetes ioncserélık: ioncsere + szorpció együtt Nem regenerálhatók, de olcsók. Összetett szerkezet miatt anion-és kationcserélık is! ZEOLIT agyagásványok: ILLIT, MONTMORILLONIT, KLINOPTILOLIT Elválasztáson kívül a hulladék elhatárolásának segédanyagai is: - bentonit: SiO 2 + Al 2 O 3 + Ca, K, Na, Fe stb. oxidok + n H 2 O térfogatának 10-szeresét kitevı vizet képes megkötni - perlit: vulkáni üveges kızetbıl kialakított felfúvódó anyag 108

109 Radioaktív hulladékok feldolgozása Paksi Atomerımő Megelızı eljárás: primer- és szekunder vízkör vizének elıtisztítása UPCORE technológia (1998 óta) 4 db nátrium ciklusú ioncserélı Σ 240 t/h 6 db UPCORE sótalanító egység: Σ 720 t/h 4 db kevertágyas utófinomító egység: Σ 480 t/h Ioncserélı: DOWEX C-9 UG Regenerálás sebessége 40 m 3 /h 109

110 Radioaktív hulladékok feldolgozása Paksi Atomerımő FHF (folyékony hulladék-feldolgozó) technológia 60 Co és 137 Cs elválasztása a bepárlási maradékokból - Kobalt komplexek oxidatív bontása, lúgos lecsapás, mechanikus szőrés - Bórsav visszanyerése (présszőrı) - Ultraszőrés: radiokolloidok kivonása - Cézium elválasztása hexacianoferrát ioncserélın - A szőrlet kibocsátható, a bórsavlepény felszabadítható 110

111 FHF-technológia - ultraszőrés 111

112 Radioaktív hulladékok feldolgozása - Térfogatcsökkentés Extrakció: térfogati és addíciós mővelet, folyadék-szilárd vagy folyadék-folyadék fázis között; nem elegyednek, de egy adott komponens át tud lépni F2-bıl (vizes fázis) F1-be (szerves fázis). Ha F2 szilárd dekontaminálás. DF = Jellemzı: K c megoszlási hányados = c F1 /c F2 F1(Sz) F2 (V) Gyorsítás: kevertetés, rázás Tipikus felhasználás: reprocesszálás, urán és transzurán tisztítás, ahol kerozinban oldott TBP (tributil-foszfát) az extrahálószer PUREX eljárás 112

113 Radioaktív hulladékok feldolgozása térfogatcsökkentés- szelektív elválasztás Urán és plutónium extrahálószere: tributilfoszfát (TBP) reprocesszálás, analízis Uranil-nitráthoz kapcsolódó két TBP-molekula Oldószer: kerozin 113

114 Radioaktív hulladékok feldolgozása szelektív elválasztás Extraháló szer: CMPO a TRUEX - eljárásban 114

115 Radioaktív hulladékok feldolgozása Szelektív térfogatcsökkentés Extrakció vagy szorpció? mindkettı! KORONAÉTEREK: C-O-C kötés + szerves apoláros lánc, a tértöltés befelé néz, oda ül be a koronaéterre specifikus fémion. Hatásos szelektív módszer pl. 90 Sr-ra ( 210 Pb!) 115

116 Radioaktív hulladékok feldolgozása Kondicionálás: térfogatcsökkentés után (vagy szilárd/csapadékos hulladéknál) a szennyezett hulladékáram szilárdítására, immobilizálására törekszünk. Mutatók: * mátrix/hulladák arány: MWR * kimoshatóság (leachability) hatásfok [%] = kimosott anyag/kimosható anyag. Nemzetközi gyakorlat (szabvány): általában annyi cm 3 vízzel, amennyi cm 2 a próbatest felszíne * mechanikai szilárdság (dinamikus és statikus tesztek); * sugártőrés (hıtőrés) 116

117 Radioaktív hulladékok feldolgozása Kondicionálás: Cementezés: mészkı+agyag (SiO 2, CaO, Al 2 O 3 + H 2 O), szervetlen és kristályos anyag, mátrix-hulladék arány (MWR) = 3:1-6:1 + adalékok (pl. bentonit, homok) a minıségi paraméterek javítására (jó hıtőrés, mechanikai szilárdság) folyékony hulladékok: cementezés elıtt felitatás kovafölddel (= polikovasav + agyagásványok) MOWA: paksi (tervezett, engedélyezett) eljárás Fémhordókba cementeznek: 200l / 400l-es sztenderd méretek Bitumenezés: szerves mátrix, az ásványolaj lepárlásából visszamaradó, nagy molekulatömegő, fekete színő termoplasztikus kötıanyag; rossz mechanikai szilárdság, de kimoshatóság (víztaszító) szempontjából jó; olcsó 117

118 Radioaktív hulladékok feldolgozása Kondicionálás: Üvegesítés: elıkészítı mővelete: hıbontás; SiO 2, Al 2 O 3, Na 2 O, BeO, B 2 O 3, Li 2 O; szervetlen és amorf anyag, hulladék nem zárványban, MWR= 5:1-10:1, kimoshatósága a legjobb, de drága (plazmaív kemence: o C), kiváló sugárállóság Beolvasztás: LLW fémhulladék kondicionálása (Leszerelési anyagokra) - oxidáció kizárásával fémtömbbe olvasztják a térfogatában szennyezett (felaktivált) szerelvényeket, majd acélhordóba öntve tárolják tovább. Kondicionálás szempontjai:» Kezelıszemélyzet dózisa alacsony legyen» Rugalmas módszer: többféle hulladékot is fogadjon be» Hulladéktérfogat legyen minél kisebb» Olcsóság» Ellenálló legyen hıfejlıdésre, radiolízisre 118

119 Radioaktív hulladékok feldolgozása 5. Minısítés-2: dózisteljesítmény mérés, gammaspektrometria a csomag megbontása nélkül Record keeping ez az utolsó lehetıség a pontatlanságok, hibák felderítésére. Scaling factor -ok alkalmazása a kulcsnuklidok felhasználásával. Magyar hatósági nyilvántartás: RADIUM program (OAH MTA IKI) Szállítás: telephelyrıl az elhelyezéshez engedélyes-váltás! Magyarországon: Paksi AE, MTA KFKI AEKI, BME Radioaktív Hulladékokat Kezelı Közhasznú Nonprofit kft. (RHK kft.) FILM! 119

120 Radioaktív hulladékok feldolgozása 6. Átmeneti és/vagy végleges elhelyezés: Felszíni, felszínközeli (LLW) vagy mélységi tárolás (LLW,ILW,HLW) Minısítés: RTOX (radiotoxicitás index) A ( t mf Q i i, j j RTOX = ) ( ) DCF i j A: aktivitás-leltár (idıfüggı) Q: éves fogyasztás a j-edik, a tároló környékén elıállított/jelenlévı élelmiszerbıl mf: mobilitási tényezı: az i- edik radionuklid átvitele a j-edik élelmiszerbe [(Bq/kg)/Bq] DCF: a megfelelı dóziskonverziós tényezık i 120

121 Radioaktív hulladékok feldolgozása Átmeneti és/vagy végleges elhelyezés: Követelmények: Többszörös mérnöki gátak (Multiple Engineered Barriers) Mélységi védelem (Defence-In-Depth) = az egyik gát sérülése ne legyen hatással a többi védelemre EB1 kondicionált forma EB2 acélhordó (cement radiolízise passziválja az acélt) EB3 betonfalú épület + hordók közti rés öntöttbetonnal való kitöltése felszínközeli vagy mélységi tárolás EB4 backfill visszatöltés + bentonit, geopolimer EB5 fresh bedrock befogadó, háborítatlan kızet Felszín: Lezárás után beton + földborítás - rekultiváció 121

122 Radioaktív hulladékok feldolgozása Átmeneti és/vagy végleges elhelyezés Átmeneti: telephelyen belül vagy önálló felszíni telephelyen nedves (medencés) vagy száraz (aknás vagy különálló) tárolás Végleges: LLW ILW: felszínközeli vagy mélységi lerakóhely HLW: mélységi lerakóhely Mélységi lerakók befogadó kızete: - felhagyott bánya; - kısólencse; - háborítatlan kızettest: gránit, aleurolit stb. Alternatíva: reprocesszálás, transzmutáció (HLW-t is termel) 122

123 Végleges elhelyezés természeti analógok Cigar Lake (Kanada, Saskatchewan) a világ legnagyobb, még érintetlen uránbányája. A becsült készlet 2008-ban 497,000 tonna, átlagosan 20.67%.os U 3 O 8 McArthur River (Kanada) a világ legnagyobb uránkészlete óta kitermelik, a világ uránbányászatának 20 %-a innen származik ben tonna U 3 O 8 -at termelt. Természeti analógok: az uránércet körülzáró kızet és geokémiai rendszer alkalmas kell, hogy legyen a radioaktív hulladék végleges befogadására is. 123

124 Radioaktív hulladékok feldolgozása A legnagyobb végleges, felszínközeli tárolók (LLW, ILW): L Aube (Fr., 1 millió m 3 ) Drigg (Sellafield) (NBr., 0.9 millió m 3 ) Morvilliers (Fr., VLLW, 0.6 millió m 3 ) 124

125 Törésteszt-videók OBO4 bri 125

126 Radioaktív hulladékok feldolgozása Franciaországi tárolók 126

127 Radioaktív hulladékok feldolgozása Franciaországi tárolók Felszínközeli tárolók 127

128 Radioaktív hulladékok feldolgozása Franciaországi tárolók Morvilliers (L Aube közelében) VLLW 2003 óta 128

129 Radioaktív hulladékok feldolgozása Franciaországi tárolók 129

130 Radioaktív hulladékok feldolgozása Franciaországi tárolók 130

131 Radioaktív hulladékok feldolgozása Franciaországi tárolók 131

132 Radioaktív hulladékok feldolgozása Franciaországi tárolók 132

133 Radioaktív hulladékok feldolgozása Franciaországi tárolók 133

134 Radioaktív hulladékok feldolgozása Franciaországi tárolók 134

135 Radioaktív hulladékok feldolgozása Franciaországi tárolók 135

136 Radioaktív hulladék tárolása - Franciaország Centre de La Manche LLW + ILW Engedélyes: ANDRA (állami hulladékkezelı vállalat) m 3 lerakott hulladék Lezárás: felsı mérnöki gátakkal Bitumenes geopolimer védıréteg : perek, hatósági eljárások : institutional control period 136

137 Centre de la Manche A lerakóhely, amikor még üzemelt 137

138 Radioaktív hulladékok feldolgozása Finnországi tárolók 138

139 Finnország Loviisa LLW - ILW Radioactive Waste Repository Dél-Finnországban, Hastholmen-szigeten, Loviisa NPP - 2 VVER-440 reaktor Tároló: a tengerszint alatt 110 m mélyen, sziklába süllyesztve. A tároló az erımőben keletkezı összes LLW ILW t fogadja be. Szilárd hulladék: 200 L-es hordókban, két tárolócsarnokban. Folyékony: cementezve 1 m 3 -es konténerekbe. Az alapkızetben 3 zárt törésvonalakkal határolt területet tártak fel, a tároló a két felsı zárt zóna között létesült. A talajvíz két rétegő: a sós víz felett édesvíz-lencse található. A tároló a sósvizes rétegben van, a sósvíz összefügg a tengerrel, de advekciós vektort nem állapítottak meg. 139

140 USA - Yucca 140

141 Mélységi elhelyezés HLW Yucca Mountain (USA) Yucca Mountain is located in a remote desert on federally protected land within the secure boundaries of the Nevada Test Site in Nye County, Nevada. It is approximately 90 miles northwest of Las Vegas, Nevada. 141

142 Mélységi elhelyezés Yucca Mountain (USA) Ingnimbrit olvadt vulkáni tufa Elıny: sivatag nincs talajvíz Engedélyezett HLW elhelyezés csak pilot plant jelenleg. 142

143 USA Hanford Legacy Waste Aktivitásleltár: Bq ~ Csernobili kibocsátás 143

144 UK - Drigg LLW Repository - Drigg befogadóképesség: m 3 Low Level Waste Repository (LLWR) 1959 óta mőködik tıl kezdve a korábban lerakott hulladékot betonaknákba telepítik át. Helyszíni kezelés: préselés, cementezés Az akna végleges lezárásáig the waste is regarded as stored and is included in the UK Radioactive Waste Inventory. 144

145 UK - Drigg Közvetlen közelében: -BNFL kutatóközpont -Sellafield (Windcale) reprocesszáló és kísérleti telep 145

146 UK - Dounreay 146

147 UK - Dounreay 147

148 UK Dounreay az 1977-es tárolóakna-baleset Az akna rekonstruált vázrajza a baleset utáni állapotban 148

149 UK Dounreay az 1977-es tárolóakna-baleset Az akna bemeneti nyílása a baleset után 149

150 UK Dounreay az 1977-es tárolóakna-baleset Helyreállítás 2002: Új furatokkal szigetelik el a sérült aknát. 150

151 Németország Konrad vasbánya volt ig. (Száraz!) : kutatások. 2002: Engedély LLW-ILW mélységi tároló létesítésére : Perek az engedély visszavonásáért. Tárolási engedély m³ LLW ILW, ebbıl m³ korábbi, felszámolandó tárolókból. Költség: 2007 végéig 945 M euró, várható még 900 M euró. 151

152 Németország Gorleben 1973-tól kutatás: 140 sólencsét vizsgáltak. Költségek: : 1.5 milliárd euró. Ellenzık: Átláthatóság és ellenırizhetıség hiánya 1996: Két próbavágat 840 m mélyre. Töredezett határoló kızetek miatt ben legfeljebb 10 évre felfüggesztették a kutatásokat. Asse II. (490 m mélyen) Sóakna - Kutatóvágat 1965, : LLW lerakás Feltöltés befejezése: 1995; üregek feltöltése sóval 2008: sós vízben Cs-137 és Pu-239 volt mérhetı. Morsleben: sóbányából LLW ILW 1971-: 40,000 m 3 152

153 Németország Asse II. Szétcsúszó falak az Asse-II-ben. 153

154 Radioaktív hulladékok elhelyezése Mélységi tárolás HLW tervezett végleges elhelyezése (Svédország) KBS-3 hatóságilag engedélyezett eljárás (többszörös mérnöki gátak). 1. Átmeneti tárolás 30 évig. 2. A hulladékot vashengerbe zárják. 3. A vashengert rézhengerbe zárják m mély vágat a befogadó gránitban m mély, 2 m átmérıjő akna a vágatban. 6. A hengert bentonitba ágyazzák az aknában. 7. A megtelt tárolóvágatot eltömedékelik. Becsült élettartam: 100 ezer év. Tároló helye: Forsmark vagy Oskarshamn. Kapacitás: 6000 henger. 154

155 Radioaktív hulladékok elhelyezése Mélységi tárolás - HLW Forsmark (Svédország) A próbafúrások egyik telephelye 155

156 Magyarország Átmeneti tároló HLW (kiégett főtıelemek) - KKÁT Paks Száraz, aknás, vegyes szellıztetéső tároló 156

157 Átmeneti tároló KKÁT Paks HLW (kiégett főtıelemek) 157

158 Radioaktív hulladékok feldolgozása Magyarországi hulladékhelyzet I

159 Radioaktív hulladékok feldolgozása Püspökszilágy felszínközeli tároló LLW, ILW (kapacitás: 5000 m 3 ) + feldolgozó üzem és átmeneti tároló Agyaglencse (18 20 m vastagon) 159

160 Radioaktív hulladékok végleges Püspökszilágy RHFT elhelyezése A radioaktív hulladékok RHFT-n belüli elhelyezésére - vasbeton tárolómedencék ( A típusú tároló), - szénacél és rozsdamentes acél csıkutak ( D és B típusú tárolók) - sekély mélységő vasbeton kazetták ( C típusú tároló) szolgálnak. Az RHFT alapkiépítésében 48 db 70 m 3 -es A típusú és 8 db C típusú tárolómedence, továbbá 4 db D típusú és 32 db B típusú csıkút készült el. Az 1980-as évek végén 6 db 140 m 3 -es és további 12 db 70 m 3 -es medence kiépítésével az A típusú tárolómedencék teljes kapacitása 5040 m 3 -re bıvült. 160