Radioaktív hulladékok (Fizikus B.Sc.) Radioaktívhulladék gazdálkodás (Gépész - energetikus B. Sc.)

Átírás

1 Radioaktív hulladékok (Fizikus B.Sc.) Radioaktívhulladék gazdálkodás (Gépész - energetikus B. Sc.) Tartalom: 1. A radioaktív hulladékokkal kapcsolatos sugárvédelmi ismeretek rövid összefoglalása 2. A radioaktív hulladék definíciói, a hulladékokra vonatkozó szabályozás 3. Radioaktív hulladékok típusai, keletkezésük, vizsgálati módszereik 4. Radioaktív hulladékok kezelése ( Waste management ) = feldolgozás és elhelyezés 1

2 Irodalom a felkészüléshez Letölthető prezentáció Zagyvai P. és mások: A nukleáris üzemanyagciklus radioaktív hulladékai (ELTE Eötvös Kiadó, Budapest, 2013.) 2

3 Számonkérések 1. félévközi dolgozat: III félévközi dolgozat: V. 17. A dolgozatírásokig leadott anyagok pdf fájlban hozzáférhetőek lesznek. 3

4 Sugárvédelmi áttekintés: dózisfogalmak Elnyelt dózis [Gray, 1 Gy = 1 J/kg] D Ionizáló sugárzásból elnyelt energia Egyenérték dózis [Sievert, 1 Sv=1 Gy dózis humán biológiai hatása] a dózis sztochasztikus hatását fejezi ki, w R a sugárzás fajtájától függ lásd tovább Effektív dózis E H E w H T de dm D w R az egyes szöveteket ért egyenértékdózis súlyozott összege Lekötött dózis: egy bevitelből származó, több éven keresztül kifejtett effektív vagy egyenértékdózis Kollektív dózis: azonos forrásból egy embercsoport tagjait ért dózisok összege T T H 4

5 Egyenérték dózis az ionizáló sugárzás sztochasztikus biológiai hatása H D. w R [Sievert, Sv] w R sugárzási tényező - a lineáris energiaátadási tényező (LET) = de/dx függvénye w R,α = 20 w R,γ = 1 w R,β = 1 w R,n = 2,5 20 a neutron-energia függvényében 5

6 E Effektív dózis = az egyes szöveteket ért egyenértékdózis súlyozott összege (H E ) TwT[Sv] T H E: Effektív dózis w T szöveti súlyozó tényezők T w T 1 Az IAEA General Safety Requirements Part 3-nek megfelelő 487/2015. kormányrendelet szerinti) szöveti súlyozó tényezők: ivarszervek w T =0,08 (genetikus hatásra) szomatikus hatásokra legérzékenyebbek w T =0,12 tüdő, gyomor, belek, vörös csontvelő, emlő érzékenyek w T =0,04 máj, vese, pajzsmirigy stb. kissé érzékeny w T =0,01 bőr, csontfelszín 6

7 Az ionizáló sugárzás determinisztikus egészségkárosító hatása A károsítás mértékét jellemző dózismennyiség: relatív biológiai egyenértékkel szorzott elnyelt dózis J/kg = Gray = Gy 7

8 Relatív biológiai egyenérték 8

9 Az ionizáló sugárzások sztochasztikus egészségkárosító hatása Kockázat m= /Sv Dózis Lineáris, küszöb nélküli függvénykapcsolat az effektív dózis és a természetest meghaladó többletdózis által okozott kockázat között a szabályozás alapja. Dózis = Lekötött effektív dózis 9

10 Sugárvédelmi áttekintés - alapelvek Sugárvédelem az ionizáló sugárzások károsító hatásainak kizárása, illetve minimalizálása. 3 alapelv: 2 további gyakorlati elv: Indokoltság * ha a kis dózisokat korlátozzuk, ezzel a Optimálás nagy dózist kizárjuk Korlátozás * a természetes dózis nem korlátozható Külső sugárterhelés: kisméretű vagy kiterjedt forrásoktól, de a testen kívülről származik Belső sugárterhelés: radioaktív anyag inkorporációja (belégzése, lenyelése) 10

11 Sugárvédelmi áttekintés hatósági szabályozás Dóziskorlátozás: DL dose limit, immissziós dóziskorlát (minden sugárforrásból 1 emberre) foglalkozási korlát: 20 msv/év (5 év átlagaként, 1 évben sem lehet >50 msv) lakossági korlát: 1 msv/év DC - emissziós korlát = dózismegszorítás (dose constraint - fiktív személy dózisa egy adott forrásból) Magyarországon: kiemelt létesítmény: lakosságra 0,1 0,01 msv/év, egyéb létesítmény: egységesen 0,03 msv/év ΣDC nem értelmezhető, de DC < DL kell, hogy legyen A radioaktív hulladék hatásával kapcsolatos lakossági korlátozás: - működő hulladék-feldolgozó, le nem zárt lerakó: DC - felszabadított hulladék, lezárt lerakó: egyedi határérték vagy az elhanyagolható dózis = 10 µsv/év 11

12 Radioaktív hulladékok definíciója Radioaktív hulladék: további felhasználásra nem szánt, emberi tevékenység (ionizáló sugárzás alkalmazása) eredményeképpen létrejött radioaktív anyag, amelyet sugárbiztonsági szempontból kezelni szükséges, mert az általa kezelés nélkül okozható dózis meghaladná az elhanyagolható szintet. 12

13 Radioaktív hulladékok és kibocsátások típusai Radioaktív anyagok kijutása a környezetbe üzemi területről folyamatos üzemi kibocsátás (légnemű, folyékony) a létesítmény dózismegszorításából származtatott kibocsátási határértéknél (KH) kisebb mennyiségek, kezelés: nincs vagy üzemszerű, folyamatos nem tekintendő radioaktív hulladéknak huzamos ideig helyben maradó üzemi hulladékok a kezelés üzemszerű, szakaszos, elszállítás időszakonként a végleges vagy átmeneti lerakóba. baleseti (rövid ideig tartó) kibocsátás és történelmi hulladék a kezelés eseti, szakaszos, része a környezeti helyreállítás (remediation) folyamatának leszerelési hulladékok a létesítmény lebontása során keletkező, fel nem szabadítható anyagok, kezelésük szakaszos, elhelyezés átmeneti, majd végleges lerakóban. 13

14 Radioaktív hulladékok szabályozása Jelenleg is hatályos nemzetközi ajánlások: IAEA: Classification of Radioactive Waste for protecting people and the environment GSG-1 General Safety Guide (2009) és néhány újabb kiadvány EU: Radiation Protection kiadványsorozat, EURATOM direktívák Általános nemzetközi alapelv: a hulladék általában nem exportálható VI. 27. az EU Tanácsa elfogadta, hogy lehetséges radioaktív hulladék kiszállítása az unió területéről az alábbi esetekben: - visszavételi garanciával eladott zárt forrásoknál; - kutatóreaktorok kiégett fűtőelemeinél, melyet korábban hulladéknak nyilvánítottak; - ha az EU-kívüli befogadó állam hulladékkezelési biztonsága megfelel az EU-s normáknak és a tárolónak van hatósági engedélye. 14

15 Radioaktív hulladékok szabályozása A hatályos magyarországi jogi szabályozás: törvény, rendeletek, szabványok, eseti hatósági rendelkezések * CXVI. tv. ( Atomtörvény általános szabályozás a nukleáris és sugaras létesítményekről, felhatalmazás a sugárvédelem és a hulladékok ügyének szabályozására) (új verzió: LXXXVII. tv.) * 240/1997. kormányrendelet: RHK, KNPA (felelős kezelő, anyagi alap) * 487/2015. kormányrendelet (általános sugárvédelmi szabályozás + mentességi szintek) * 37/2012. kormányrendelet és módosításai: új Nukleáris Biztonsági Szabályzatok (legutóbbi: 28/2018. kormányrendelet) * 47/2003. ESzCsM rendelet (radioaktív hulladékok) megújítása folyamatban * MSZ 62/1... /7 sugárvédelmi szabványok * MSZ 14344/1,2 radioaktív hulladékokra vonatkozó szabványok * eseti hatósági rendelkezések: Országos Atomenergia Hivatal - OAH 15

16 Radioaktív hulladékok osztályozása történeti fejlődés IAEA = International Atomic Energy Agency (NAÜ) Kiadás éve:1994. Mentesség = EXEMPTION Sugárvédelmi intézkedést nem igénylő anyag Osztályozás alapja az aktivitás-koncentráció 16

17 Radioaktív hulladékok osztályozása IAEA Safety Series #115 (1996) International Basic Safety Standards (IBSS) for Protection against Ionizing Radiation and for the Safety of Radiation Sources A hulladék-osztályozás alapja az okozható dózis Felszabadítás = CLEARANCE, de a mentességgel azonos szintek Osztályozás alapja az okozható dózissal arányos mennyiség új IBSS : GSR Part 3 Eltérő mentességi és felszabadítási szintek (kis- illetve nagy mennyiségre) 17

18 A sugárvédelem tudományosan megalapozott alapelveiből levezetett követelmények és a számításokhoz szükséges alapadatok átfogó gyűjteménye 18

19 19

20 20

21 Radioaktív hulladékok osztályozása az okozható dózis alapján Elhanyagolható dózis: H i μsv/év Mentességi szint: (Exemption) egy sugárforrás, illetve egy adott radioaktív koncentrációval jellemzett anyag mentes a sugárvédelmi szabályozás alól, ha a legkedvezőtlenebb forgatókönyv mellett sem okoz H i -nél nagyobb dózist (foglalkozási vagy lakossági helyzetben). [Bq], [Bq/kg]= MEAK Felszabadítási szint: (Clearance) egy korábban sugárvédelmi szabályozás alá tartozó anyag kivonható a szabályzás alól (lakossági helyzetben.) [Bq/kg], [Bq/m 2 ] Hasonlóság: kapcsolat H i -vel. Eltérés: forgatókönyv 21

22 Radioaktív hulladékok szabályozása Magyarországon A mentesség és a felszabadítás fogalmai még nem váltak szét a szabályozásban: nem voltak külön megadott felszabadítási szintek, a mentesség volt az osztályozás alapja 47/2003. sz. ESzCsM-rendelet, 14344/ sz. szabvány. A felszabadításhoz a 16/2000. sz. EüM. rendeletben rendelt effektív dózis 30 µsv/év. S i AKi MEAK i S (=HI hazard index =WI waste index ) veszélyességi mutató MEAK: Mentességi aktivitás-koncentráció [Bq/kg]) AK: aktivitás-koncentráció [Bq/kg] i: a hulladékcsomag radioizotópjai Kis aktivitású hulladék (LLW) 1 < S < 1000 Közepes akt. h. (ILW) 10 3 < S <10 6 Nagy akt. h. (HLW) S > 10 6, hőfejlődés > 2 kw/m 3 22

23 Radioaktív hulladékok szabályozása Magyarországon IAEA GSG-1 és GSR-3 és 2013/59/EURATOM javaslatainak átvétele 487/2015. kormányrendelet: csekély (= moderate ) mennyiség: mentességi szintek [MEAK] használata REAK: referencia aktivitás-koncentráció céljából = specifikus mentességi szint jelentős (= bulk ) mennyiség (>1 t): felszabadítási szintek [FEAK] = általános mentességi szint használata REAK-ként S i ci REAK i MEAK, FEAK, KH közös sajátossága: nem a környezetben, hanem az emisszió helyén mérhető értékekként határozták meg őket, erősen függenek a kritikus forgatókönyv paramétereitől ezek változásával a szintek is megváltoznak. 23

24 A felszabadítási szintek meghatározása a kritikus forgatókönyv kiválasztása Practical use of the concepts of clearance and exemption RADIATION PROTECTION #122 Part I. EU Directorate General Environment (2000) Fejlécben: expozíciós forgatókönyvek (külső terhelés, belégzés, lenyelés, bőrdózis) Táblázatban: egységnyi koncentrációra jutó éves dózis az adott forgatókönyv esetén 24

25 Felszabadítási és mentességi szintek Hiányzik: 41 Ca, 133 Ba stb. ezekre a forgatókönyvek és a sugárfizikai adatok alapján lehet CL-t számítani. A felszabadítási szintek általában nagyságrendekkel kisebbek, mint a mentességi szintek!!! (GSR-3 bulk szintjei = RP#122 értékei kerekítve) 25

26 Kibocsátási határértékek üzemelő létesítményekre Kibocsátási határérték (KH): a létesítmény dózismegszorításának megfelelő aktivitások [Bq/év] üzemelés során kibocsátott radioaktív anyagokra alkalmazzák Kibocsátási határérték-kritérium: KHK A i : az i-edik radionuklidból kibocsátott aktivitás [Bq/év] DCF: dóziskonverziós tényező 1 Bq inkorporációja (lenyelés vagy belégzés) által okozott effektív dózis [Sv/Bq] mf i,krit : mobilitási tényező [-] az i-edik radioizotóp hígulása a kibocsátás helyétől a kritikus csoportig (=reprezentatív személyig) tehát mf i,krit <<1 KH i KHK DC DCF i, KRIT A i 1 KH i i mf 1 i, KRIT 26

27 Radioaktív hulladékok csoportosításai Halmazállapot szerint: gáznemű, folyékony, szilárd, biológiai hulladék Felezési idő szerint: nagyon rövid, rövid, hosszú (határok: 65 nap, 30 év = 137 Cs T 1/2 ) Sugárzásfajta szerint: α-sugárzók gyakran külön kezelendők Felületi γ-dózisteljesítmény szerint (üzemi tárolás, szállítás) Hulladék-átvételi követelmények (RHK Kft. Püspökszilágy, Bátaapáti) a létesítményekre specifikus aktivitásértékek Speciális kategóriák: MW-Mixed Waste - USA; VLLW- very low level waste Franciaország (Magyarországon is tervezik a bevezetését) 27

28 Radioaktív hulladékok csoportosításai Gyakorlati csoportosítás: A tárolt hulladékcsomagok gyors minősítésére a munkahely ellenőrzött területén A zárt hulladékcsomag felületétől 10 cm-re mérhető γ-dózisteljesítmény szerint: -Kis akt.: 300 µsv/h -Közepes akt.: 0,3 H 10 msv/h -Nagy akt.: H H > 10 msv/h 28

29 Radiotoxicitás a hulladék veszélyességének kifejezése RT A (t) DCF i i RT : radiotoxicitás [Sv/év] A : aktivitás [Bq]; i : radioizotóp minősége DCF : lenyelési dóziskonverziós tényező [Sv/Bq] i Ez a definíció a hulladéktárolóhoz (lerakóhoz) köthető maximális inkorporálható kollektív dózist jelenti : a tényleges mértékegység személy.sv, mert egy személy nem inkorporálhatja a teljes aktivitást. Nem tartalmazza a hígulást (terjedési függvényt és elérési forgatókönyvet) 29

30 Radiotoxicitás-index: a hulladék veszélyességének kifejezése Hulladék (-tároló) veszélyessége annak végső formájában: radiotoxicitás - index RTOX A (t) tf Q i i, j j i j. DCF RTOX : radiotoxicitás-index (tényleges mértékegysége [Sv/év]) A : aktivitás [Bq]; i : radioizotóp minősége tf : aktivitás-átviteli tényező a hulladékból egy táplálékfajtába [(Bq/kg)/Bq] igen nagy bizonytalansággal határozható meg hosszú távon. Q j : táplálékfogyasztás a j-edik anyagból [kg/év] DCF : lenyelési dóziskonverziós tényező [Sv/Bq] i 30

31 Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Az évi CXVI. tv. szerint a hulladékkezelés az RHK Kft. feladata ( Hatósági feladatok a radioaktív anyagokkal kapcsolatban: Személyi sugárvédelem, dózismegszorítás engedélyezése kiemelt létesítmények számára, nukleáris biztonság - OAH (Országos Atomenergia Hivatal) Sugárforrások nyilvántartása - OAH Kibocsátási korlátok OAH, a környezetvédelmi felügyelőségek feladatát átvevő megyei kormányhivatalok A hatósági nyilvántartásban (RADIUM program) szerepelnek: - Mennyiség - Minőség (aktivitás, aktivitás-koncentráció) - Halmazállapot 31

32 Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Kiemelt nukleáris létesítmények Magyarországon: Paksi Atomerőmű KKÁT (kiégett kazetták tárolása) 2 kutatóreaktor -BKR (MTA EK AEKI) Bátaapáti (NRHT) -OR (BME NTI) Püspökszilágyi Hulladéktároló (RHFT) Izotóp Intézet Kft. A szintű izotóplaboratóriuma (ebben D = dangerous (életveszélyes) minősítésű sugárforrásokkal dolgoznak. A veszélyes szinteket a 190/2011. kormányrendelet közölte = IAEA D-values 32

33 A Paksi Atomerőmű 33

34 A Budapesti Kutatóreaktor 34

35 Izotóp Intézet Kft. A szintű izotóplaboratóriuma 35

36 Radioaktív hulladékok keletkezése * Nukleáris energiatermelés hulladékai: bányászat, ércfeldolgozás, urándúsítás, reaktorok működése, üzemi és leszerelési hulladékok * Kutatóreaktorok, gyorsítók, spallációs rendszerek hulladékai: más anyagból készült szerelvények, más technológia = részben más radioizotópok * Nukleáris robbantások, fegyverkísérletek hulladékai * Gazdasági sugárforrások: szerkezetvizsgálat, szintjelzés, besugárzó állomások * Orvosi sugárforrások: diagnosztika (in vivo, in vitro), terápia * TENORM: természetes radioaktivitás dúsulása nem nukleáris/sugaras tevékenységek következtében (Technologically Enhanced Naturally Occurring Radioactive Material) 36

37 Radioaktív hulladékok keletkezése Nukleáris energiatermelés hulladékai: Uránbányászat 238 U T=4, év, 235 U T=0, év, 232 Th T=10, év és a bomlási soraikba tartozó radionuklidok külszíni fejtés, mélységi = aknás fejtés, ISR: helyszíni kinyerés in situ recovery (ISL: helyszíni kioldás in situ leaching ) Bányászat hulladéka: Meddő, darabolt kőhulladék nagy felület: 222 Rn kibocsátása, leányelemek belélegzése lakossági többletdózist okozhat; a visszamaradó urán, tórium és leányelemeik a felszabadítási szint ( 238 U: 1 Bq/g) alatt normális hulladékként kezelhetőek. (IAEA GSR-3 szerinti bulk = nagy tömegű anyag kategória) 37

38 Uránérc feldolgozás - reaktor üzemanyag előállítása Ércőrlő és szitáló berendezés 38

39 Urán bányászata - kioldás A kibányászott, darabolt, sűrűség szerint szétválogatott ércet feltárják. savas kioldás: kénsavval (in situ is lehetséges) oxidatív kioldás CO 2 + O 2 + H 2 O -val Oxidatív eljárás ISL kivitelben: ez a legkíméletesebb a környezet számára, igen kevés hulladék marad a felszínen. 39

40 Radioaktív hulladékok eredete - ISR uránbányászati technológia Gáz halmazállapotú oxigént és CO2-t adagolnak a besajtolt vízhez - az eljárás ugyanazon az elven működik, mint az urán természetes oldódása. Mivel az oxigénes víz az uránon (UO 2 2+ formában) kívül más elemeket alig vagy egyáltalán nem képes oldani, ezért a képződő hulladék mennyisége igen csekély és nem radioaktív. 40

41 Urán( 235 U)-tartalmú reaktorfűtőelem előállítása Feltárt kőzetből kapott oldat feldolgozása: Lecsapás UO 2 és UO 3 keveréke = U 3 O 8 uránoxid yellow cake (sárga por), a dúsítóba szállítják, ahol gáznemű UF 6 -tá alakítják. 235 U U (dúsított): 238 U(szegényített): fegyvergyártás főként UO 2 -ként kerül a fűtőelemekbe Nehézvizes (D 2 O-val moderált) reaktor (HWR): természetes urán elegendő a fűtőelemekben, nem kell dúsítás Urán: toxikus nehézfém, sejtméreg vesepusztító Határérték vízben: 10 µg/l (ennek aktivitása csak 0,13 Bq, a mentességi szint 7700-ad része) 41

42 Uránérc dúsítás Incident update at Gronau uranium enrichment facility 27 January 2010 As reported, there was an incident on Thursday at the URENCO uranium enrichment facility in Gronau, Germany, during which there was a minor release of uranium hexafluoride that was contained within the container preparation area. Since the air in the container preparation room is filtered, there was no release to the environment or to the local population. URENCO constantly monitors the radioactivity within the building and on site. In addition, control measurements were taken immediately after the accident. The URENCO employee involved was transferred to the nuclear medical department of Dusseldorf University Clinic in Jülich on Monday, after having received first aid in Münster. According to the doctors treating him, his general condition is very good. 42

43 Az urán és a tórium bomlási sora a radonig a meddő kőzet aktivitását okozzák 43

44 Radon Rn leányelemei 222 Rn α (5,5 MeV) T=3,8 d 218 Po α (6,0 MeV) T=3,1 m 214 Pb (185 kev 1,02 MeV) T=26,8 m (295, 352 kev 2 intenzív gamma-vonal) 214 Bi (526 kev 1,26 MeV) T=19,9 m (76 kev.2,45 MeV 14 gamma-vonal) 214 Po α (7,69 MeV) T=164 µs Pb, (kis energiájú) T=22 y 210 Bi (300 kev 1,16 MeV) T=5,01 d 210 Po α(4,5-5,3 MeV) T=138 d 206 Pb - STABIL 44

45 Radon 220 Rn ( toron ) leányelemei 220 Rn α (6,3 MeV) T= 54 s 216 Po α (6,8 MeV) T = 0,15 s 212 Pb (100 kev) T = 10,6 h (87 kev 300 KeV) 212 Bi α (6,3 MeV) 36% (2,25 MeV) 64% (70 kev 1,8 MeV) T = 60,6 m 208 Tl ( keV) T = 3,05 m (84 kev 2,6 MeV) 212 Po α (8,8 MeV) T = 0,3 µs 208 Pb - STABIL 45

46 Az uránbányászat hulladékainak vizsgálata Urán, tórium: gyengén radioaktívak, nem nukleáris módszerekkel érzékenyebben analizálhatók Rövidebb felezési idejű leányelemek: α- és γ-spektrometria, előbbihez a minták feldolgozása (elválasztása) szükséges 46

47 Visszamaradt környezetszennyezés az uránbányászat után - Pécs környéki uránbánya területének helyreállítása Ezt és a következő 4 képet Dr. Várhegyi Andrástól (Mecsek Öko Zrt.) kaptam. 47

48 Uránérc-feldolgozás - zagytározók rekultivációja: Tájrendezés Morfológia kialakítás, felületstabilizálás Beszivárgást minimalizáló fedés Felszíni vízrendezés, vízelvezetés Hosszú távú stabilitás elérése 48

49 Geotechnika és rekultiváció... Az iszapmag konszolidációja a vízleengedés után 49

50 Iszapmag felszínének előkészítése Geotechnika és rekultiváció... 50

51 Radioaktív hulladékok eredete Nukleáris energiatermelés - reaktorok A fűtőelemek anyagának aktivációs és spallációs termékei (termikus illetve gyors neutronokkal ütközve keletkeznek) Hasadási termékek a fűtőanyag indukált hasadásából Szerkezeti anyagok neutronaktivációs termékei ( korróziós termékek) A primervízben lévő anyagokból keletkező radioaktív anyagok 51

52 Radioaktív hulladékok eredete Analízis hulladékok minősítéséhez, tárolás/kezelés meghatározásához Kulcsnuklid (key nuclide) kiválasztásának feltételei nehezen mérhető (difficult-to-measure = DTM) nuklidokhoz: Elég hosszú felezési idő (végig követhető a hulladék pályája ) Elemezhetőség γ-spektrum alapján (nem kell kinyitni a lezárt tárolóedényt) Elegendően nagy mennyiség (kis mérési hiba, jó kimutathatóság) Kémiai viselkedése egyezzék meg a csomag többi komponensével 52

53 Radioaktív hulladékok eredete Reaktorok a fűtőelemek anyagának aktivációs termékei Urán és transzurán (Z>92, TRU) aktivációs és spallációs termékek Termikus neutronok: magreakció aktivációval átmeneti mag -on keresztül (tömegszámnövekedés) Gyors neutronok: magreakció rugalmatlan szórással: spalláció - tömegszám-csökkenés; általában (n,2n) vagy (n,α) reakciók 53

54 Radioaktív hulladékok eredete Reaktorok transzurán aktivációs termékek Aktiválás termikus neutronokkal 238 U (n,γ) 239 U (T=23 perc) β Np (T=2,4 nap) β Pu (T=24110 év) α 239 Pu (n,γ) 240 Pu (T=6563 év) α 240 Pu (n,γ) 241 Pu (T=14,4 év) β Am (T=432 év) α,γ kulcsnuklid a nehezen mérhető (DTM) TRU nuklidokhoz 239 Pu, 241 Pu indukált hasadásra képesek α-sugárzó Pu, Am, Np nuklidok: DCF (belégzés) ~10-5 Sv/Bq DCF (lenyelés) ~10-7 Sv/Bq 54

55 Radioaktív hulladékok eredete Reaktorok transzurán aktivációs termékek Aktiválás gyors neutronokkal (spalláció) 238 U (n,2n) 237 U (T=6,8 nap) β Np (T=2, év) α 237 Np (n,γ) 238 Np (T=2,1 nap) β Pu (T=87,7 év) α 238 Pu/ 239 Pu arány: reaktor-ujjlenyomat 238 Pu DCF: kb. mint 239 Pu 55

56 Radioaktív hulladékok eredete Reaktorok transzurán aktivációs termékek (PWR V-213 = VVER 440 reaktortípus) kg/(gw év) T 1/2 (év) 56

57 Radioaktív hulladékok eredete Reaktorok hasadási termékek Hasadási hozamok különböző hasadóanyagoknál 57

58 Radioaktív hulladékok eredete Reaktorok hasadási termékek 235 U : Hozamtört rendszám összefüggés Az izobár sorozatok tagjai β - -bomlások révén keletkeznek egymásból 58

59 Radioaktív hulladékok hasadási termékek Nemesgázok (Xe, Kr) Radiojódok (I) Egyéb, adott kémiai formában illékony elemek (Cs, Sr, Ru stb.) Egyéb hasadási termékek 59

60 Radioaktív hulladékok hasadási termékek - nemesgázok Nem köthetők meg a reaktor gáztalanító egységéből a környezetbe kerülnek (csekély retenció aktív szénen atomméret-függő) 133 Xe, 135 Xe, 88 Kr: rövid felezési idejűek 85 Kr T=10,76 év csak 0,22 % hozam Paksi Atomerőmű (PAE) kibocsátási korlátja: Kr 46000, Xe TBq/év (kibocsátva: <10 TBq/év) A fűtőelemek inhermetikusságának indikátorai, de nem dúsíthatók szűrőkön Csernobili kibocsátási hányad: leltár ~100 %-a 60

61 Radioaktív hulladékok hasadási termékek - radiojódok Illékonyak (gázneműek, vízben jól oldódnak, reaktívak) Rövid felezési idejűek: 131 I, 132 I, 133 I, 134 I, 135 I 131 I T= 8,04 nap, DCF (lenyelés) Sv/Bq β- és γ-sugárzók hozamuk 3 7 % - inhermetikusság indikátorai, arányuk kor- és sebességfüggő elválasztással, szűrőn dúsítva mérhetők by-pass (nyomáscsökkentés után vett) primervíz mintákból 129 I T=15,7 millió év hozam <1%, lágy β- és γ-sugárzó DCF Sv/Bq Transzmutációs célpont neutronaktiválás 130 I 61

62 Radioaktív hulladékok hasadási termékek - radiojódok Kibocsátási korlát ( 131 I) a három lehetséges kémiai formára eltérő az erősen különböző DCF-ek miatt Csernobili kibocsátási hányad: leltár ~ 60 %-a Folyamatos üzemi kibocsátás (PAE): elemi jód (impregnált aktív szén szűrőn marad) korlát 1 TBq/év, kibocsátás: 2 GBq/év; jodid (aeroszolhoz kötött) korlát 4 TBq/év, kibocsátás: 2 GBq/év, CH 3 I (nagy térfogatú aktív szén szűrőn marad) korlát 95 TBq/év, kibocsátás: 32 GBq/év 62

63 Radioaktív hulladékok hasadási termékek egyéb illékony nuklidok Cézium- és stroncium-izotópok 137 Cs T=30 év, hozam ~6 %, β- és γ-sugárzó kulcsnuklid DCF (lenyelés) ~10-8 Sv/Bq 135 Cs T=2, év tiszta β-sugárzó hozam ~7 % 134 Cs T= 2,06 év nem közvetlen hasadási termék! A 134-es sorozat lezáró nuklidja a 134 Xe. A 133-as sorozat lezáró nuklidja a 133 Cs ez felhalmozódik és felaktiválódik. A 134 Cs/ 137 Cs arány reaktor-ujjlenyomat Paksi vízkibocsátásban átlagosan 31:100 Csernobili kibocsátási hányad: leltár ~ 30 %-a PAE légnemű (aeroszol) korlát: 1 TBq/év kibocsátás: 8 MBq/év 63

64 Radioaktív hulladékok hasadási termékek egyéb illékony nuklidok 90 Sr T=28,9 év, tiszta β - -sugárzó, hozam: 4,5 % DCF (belégzés, lenyelés)~ Sv/Bq csontkereső PAE korlát: levegő 0,4 TBq/év kibocs.: 0,2 MBq/év víz: 2 TBq/év kibocs.: 1 MBq/év Csernobili kibocsátási hányad: leltár ~5%-a 90 Sr/ 137 Cs arány a paksi vízkibocsátásban: 4: Sr, 91 Sr, 92 Sr rövid felezési idejűek 103 Ru, 106 Ru: Ruthenium release increases as oxidised gaseous species RuO 3 and RuO 4 are formed. A significant part of the released ruthenium is then deposited on reactor coolant system piping. However, in the presence of steam and aerosol particles, a substantial amount of ruthenium may be released as gaseous RuO 4 into the containment atmosphere október: 106 Ru-kibocsátás valahol Oroszországban valószínűleg orvosi izotópgyártásból; egész Európában mérhető volt a levegőben c~µbq/m 3 mbq/m 3 64

65 Radioaktív hulladékok hasadási termékek egyéb nuklidok A leghosszabb felezési idejűek: 99 Tc T= év, tiszta β - -sugárzó, hozam: 6 % - anionként (TcO 4- ) oldódik; DCF (belégzés, lenyelés) ~10-9 Sv/Bq Transzmutációs célpont: neutronaktiválás 100 Tc 93 Zr T=1,53 millió év, tiszta β - -sugárzó hozam: 6 % 107 Pd T=6,5 millió év, tiszta β - -sugárzó hozam: 1 % 65

66 Radioaktív hulladékok korróziós termékek reaktorokban A reaktorzóna körüli szerkezeti anyagok = vas (acél) és cirkónium aktivációs termékei előbbi revés szerkezetű oxidokat képez tranziens üzemi szakaszokban leválik, szétterjed a primervízzel és zónatisztítás során a levegőbe is jut. Aktivációs termékek termikus neutronokkal: 55 Fe T=2,73 év EC DCF ~10-10 Sv/Bq 60 Co T=5,27 év β - és γ-sugárzó kulcsnuklid 59 Ni T=76000 év tiszta β - sugárzó 63 Ni T=100 év tiszta β - sugárzó 66

67 Radioaktív hulladékok korróziós termékek reaktorokban Aktivációs termékek gyors neutronokkal 54 Mn ( 54 Fe-ből) EC + γ-sugárzó T=312 nap 58 Co ( 59 Co-ból) - EC + γ-sugárzó T=71 nap 58 Co/ 60 Co-arány: reaktor-ujjlenyomat Az 1. paksi blokknál: 110m Ag T=252 nap β- és γ-sugárzó 108m Ag T= 418 év EC + γ-sugárzó PAE első üzemelési éveiben a környezetben is megjelentek igen kis mennyiségben. 67

68 Szerkezeti anyagok aktivációs termékei reaktorokban Beton = cement + kavics + víz + adalékok Portlandcement = 75-80% mészkő (kalciumkarbonát) és 20-25% agyag (kalcium-alumínium-szilikát) zsugorodásig történt égetésével (kalcinálás >1400 o C-on) előállított klinker + kötéslassító (néhány százalék) gipszkő. További adalékok: lösz, pernye, kohósalak, homok, trasz = őrölt vulkáni tufa, szerpentin = hidratált magnézium-szilikát Beton: reaktor-építőanyag; nehéz adalékokkal (bárium, vas, ólom stb.) a biológiai védelem anyaga. Mind a gamma-, mind a neutronsugárzást árnyékolja, utóbbit a kötött kristályvíz révén. Kémiai alkotórészek: SiO 2, Al 2 O 3, CaO, FeO stb. Szilárdulás = Hidratáció (kristályosodás víz felvételével, exoterm folyamat) Klinker + Víz = Hidrátok (kristályvizes ionkristályok) + mész = Kalcium-alumínium-szilikátok, kalcium-szilikát-hidrátok és kalcium-hidroxid. A szilárdulás (kötés) során a kalcium-oxidból 15-20% mész keletkezik, ami a levegővel érintkezve kalcium-karbonáttá alakul. 68

69 Szerkezeti anyagok aktivációs termékei reaktorokban Biológiai védelem többféle készítésű beton, anyaga a reaktor működése során felaktiválódik 41 Ca T= év (EC, DCF ~10-10 Sv/Bq), 45 Ca T=163 nap (β -, DCF ~10-9 Sv/Bq) Fe, Mn-tartalomból: lásd korróziós termékek ujjlenyomat : ritka földfémek 152 Eu, 154 Eu, 155 Eu - β - - és γ-sugárzók, több éves felezési idejűek hasadási termékek is lehetnek! Gd, Sm: extrém nagy neutronbefogási hatáskeresztmetszet 69

70 Víz és vízkémiai adalékanyagok anyagok aktivációs termékei reaktorokban 3 H hasadási termék (0,01 % hozam), D neutron-aktivációjából, 10 B (n,2α) reakcióból; T 1/2 =12,3 év DCF ~10-11 lágy β - -sugárzó Gyakorlatilag elválaszthatatlan a víztől. 14 C 17 O (n, α) és több más magreakcióból; T=5730 év DCF ~10-10 lágy β - - sugárzó 3 H és 14 C nemcsak a vízben, hanem a fűtőelemekben is jelen vannak. Rövid felezési idejű különleges nuklidok 18 F, 13 N (pozitronbomlók), 16 N (E γ = 6,13 MeV) Adalékanyagokból: 24 Na, 42 K Primervíz összes aktivitása ~10 7 Bq/L 70

71 14 C keletkezése nukleáris reaktorokban Részlet Molnár Péter (RHK) szakdolgozatából 71

72 Víz és adalékanyagok anyagok aktivációs termékei reaktorokban Paksi kibocsátás: 3 H: főként HTO légnemű: ki 3 TBq/év - korlát TBq/év folyékony: ki 21 TBq/év - korlát TBq/év 14 C: CH 4, más szerves szénvegyületek, CO 2 légnemű: korlát TBq/év - ki: 0,6 TBq/év Légtérből, vízben oldott levegőből: 41 Ar légnemű kibocsátás 8 TBq/év korlát TBq/év 72

73 Energiatermelő reaktorok leszerelési hulladéka Greifswald (volt NDK): 5 +3 VVER-440 reaktorblokk leszerelése (1991-ben kezdődött) Nuklidvektor a telephely egészére : 60 Co 17% - korróziós termék 137 Cs 2% - hasadási termék 55 Fe 71% - korróziós termék 63 Ni 10% - korróziós termék 73

74 Radioaktív hulladékok eredete 2/a Kutatóreaktorok Kisebb reaktorok : reaktorszerelvények szerkezeti anyaga Al; nyitott ( swimming pool ) víztér Primervízben: 27 Al(n,γ) 28 Al és 27 Al(n,α) 24 Na T=15 óra oldott levegőből: 40 Ar(n,γ) 41 Ar T=1,8 óra folyamatos kibocsátás BME OR kibocsátási korlát: 0,8 TBq/év tényleges kibocsátás: 0,03 TBq/év 74

75 Radioaktív hulladékok eredete 2/b Spallációs berendezések Ólom-, higany- vagy volfram (ESS) target neutronforrás felgyorsult protonok ütköztetésével. Spallációval keletkező hosszú felezési idejű nuklidok: 53 Mn (T=3,74 millió év, EC Auger-elektronok) 60 Fe (T=1,5 millió év, β -, DCF (L) Sv/Bq) 146 Sm (T=103 millió év, α, DCF (L) Sv/Bq) 154 Dy (T=3 millió év, α, DCF (L) Sv/Bq) 209 Po, 210 Po: LBE (ólom-bizmut-eutektikum) targetben keletkeznek, T=102, ill. 0,38 év, α, DCF (L) Sv/Bq) III. 8. Az 1. dolgozat anyaga 75