T D K DOLG O ZAT S ZAB Ó ZS U ZS A NNA V. É V FOLYAM

Átírás

1 TAPASZTALATOK A NAGY-KOPASZ HEGYI TH- ANOMÁLIA TANULMÁNYOZÁSA SORÁN - A RAD7 RADON MONITOR MŐKÖDÉSE NAGY TORON EXHALÁCIÓ ESETÉN T D K DOLG O ZAT S ZAB Ó ZS U ZS A NNA ELTE TTK, KÖRNYEZETTUDO M ÁNY S ZAK V. É V FOLYAM BOROS ÁKO S ELTE TTK, GEOLÓGUS S ZAK V. É V FOLYAM T É MAVEZETİK: D R. HORVÁT H ÁKOS E LT E T T K, ATOMF IZ IK A I T A N S ZÉK S ZAB Ó CSABA, Ph.D. E LT E T T K, KİZETTANI É S GEOKÉMIA I T A N S ZÉK LIT O S ZFÉRA FLU IDUM KUTATÓ LA BORATÓR IU M

2 TARTALOMJEGYZÉK 1. BEVEZETÉS ELMÉLETI ÉS IRODALMI ÁTTEKINTÉS MINTAVÉTEL ALKALMAZOTT TECHNIKÁK ÉS VIZSGÁLATI MÓDSZEREK ANYAGVIZSGÁLATI EREDMÉNYEK DISZKUSSZIÓ ÖSSZEFOGLALÁS KÖSZÖNETNYÍLVÁNÍTÁS...49 ÁBRAJEGYZÉK...49 IRODALOMJEGYZÉK

3 1. BEVEZETÉS 1. 1 A probléma felvetése Az Eötvös Loránd Tudományegyetem Természettudományi Karának Atomfizikai Tanszéke és a Kızettani és Geokémiai Tanszéken mőködı Litoszféra Fluidum Kutató Labor egy radon térkép elkészítésébe kezdett. A térkép elkészülését a radon mint potenciális egészségügyi kockázati tényezı indokolja, valamint az, hogy nem számíthatunk hatósági szabályozásra a valós kockázatok ismerete nélkül. Az elsı célkitőzés Pest megye térképének elkészítése talajminták radon exhalációjának és talajgáz radon koncentrációjának mérése alapján, de az ambiciózus tervek között egész Magyarország radon térképének elkészítése is szerepel. Jelen dolgozat készítıi is a térkép elkészítéséhez végeztek kutató munkát. Mindehhez igen jó kiindulópontnak tőnt többek között a Nagy-Kopasz hegy ilyen szempontú tanulmányozása, amely a Budai-hegység részeként és radioaktív anomáliája folytán (pl. Wéber, 1989) alkalmasnak mutatkozott a vizsgálatok megkezdésére. A fent említett tények ösztönöztek a Nagy-Kopasz hegy részletesebb vizsgálatainak elkezdésére, mindenek elıtt radioaktív talajminták győjtésére. A területen korábbi kutatási eredmények alapján (Dudko, 1984) választottuk ki a bejárási útvonalat. A hegy déli lábától indultunk a Szarvas-árokban észak felé (1. térkép). Egy dozimétert vittünk magunkkal, amellyel mértük a talaj közeli gamma-dózisintenzitást. Nagy meglepetésünkre, a Szarvasárokban tett elsı utunk alkalmával, egy olyan helyet találtunk, ahol a talaj felszínén a mérhetı dózisintenzitás sokkal nagyobb volt, mint a korábban, az út során mért értékek. Ezen a helyen vettük az elsı mintákat a legnagyobb aktivitású helyrıl. A begyőjtött, minták laboratóriumi vizsgálatait gamma-spektroszkópiai mérésekkel kezdtük meg, mert kíváncsiak voltunk, hogy a nagy gamma-dózisintenzitás mely radioaktív elemektıl származik. A gamma spektrumok azt mutatták, hogy a begyőjtött talaj az agyagos üledékekre vonatkoztatott 12 ppm-hez képest (Turekian, Wedepohl, 1961) nagyon sok 232 Th-t és annak leányelemeit tartalmazza. Radonexhaláció méréseket is végeztünk, hogy lássuk, mekkora veszélyt jelenthet ez és a hozzá hasonló területek radon szempontjából. A mintát radonkamrába tettük és megvártuk, amíg a radon exhaláció (keletkezés) és a radon bomlása között kialakul az egyensúly, ami a radon felezési idejének ötszöröséig, (5 * 3,82 nap ) 3 hétig tart. Ekkor a radonkamrát RAD7 radon monitorhoz kapcsoltuk és elkezdtük mérni a kamra légterében lévı radon koncentrációját. A kapott eredményeken elıször csak azt vettük 3

4 észre, hogy biztosan nem lehetnek helyesek, mivel az egyensúly beálltának ellenére a koncentráció folyamatos emelkedést mutatott az egy napos mérés során. Elkezdtük vizsgálni az exhaláció mérésre használt mőszer, a RAD7 mőködését. Rájöttünk, hogy az 238 U és a 232 Th leányelemei között két olyan izotóp található, amelyek közel ugyanakkora energiájú alfa részecskéket bocsátanak ki. A RAD7 méri a torontól származó beütéseket és ezzel összefüggésben a toron koncentrációt és korrigál ezzel az interferenciával. A korrekció a radon koncentrációnál sokkal nagyobb toron koncentráció esetén nem ad helyes eredményt, mivel egy bomlási elágazás arányaival, valamint empírikus tapasztalatok alapján kell számolni és a gyártó, a Durridge Company, Inc. csak egy közelítı számítási módot ad meg a mőszernek. Ez, az általában tapasztalt kis toron koncentrációk esetén jól mőködik, de esetünkben ez nem áll fent. A probléma realizálása adta a kutatásunk további irányát. Célunk az volt, hogy a kérdést és megoldását mélyebben megismerjük, példának okáért hogyan tudnánk a helyes mérési eredményre jutni, milyen más problémák vetıdhetnek fel az exhalació mérések kapcsán, mi az oka a hibáknak. A technikai jellegő lépések után lehetıvé vált a radon és a toron exhalációjának szimultán mérése. Munkánkat az anyag részletesebb leírásával is ki akartuk egészíteni, ezért újra elmentünk a Nagy-Kopasz hegyre, hogy geokémiai és fizikai vizsgálatainkhoz elegendı mennyiségő mintát hozzunk ugyanarról a helyrıl, ahol a korábbi mintát is győjtöttük. Az említett helyen két újabb mintát vettünk, egy nagyobb és egy kisebb aktivitásút, amelyek a felszín alatti mélység alapján is elkülönültek és vizsgálatainkhoz a továbbiakban ezeket használtuk fel. Mérések és vizsgálatok elegendı sokaságának elvégzését követıen arra az elhatározásra jutottunk, hogy eredményeinket tudományos diákköri dolgozatban közöljük. Reméljük eredményeinket és alkalmazott technikánkat mások is fel tudják a késıbbiekben használni Célok kitőzése 1. Elsıdleges célunk, hogy alternatívát adjunk a RAD7 radon monitor megfelelı használatához nagy toron koncentrációk esetén is, valamint, hogy ezt alkalmazzuk is mintáink radon exhalációinak meghatározásánál. 4

5 2. Céljaink között szerepel, hogy összefoglaljuk eddigi ismereteinket a Nagy- Kopasz hegy radioaktív anomáliájáról térképek és a fellelhetı irodalom felhasználásával valamint 3. hogy szemléltessük az anomáliát okozó, egy fajta anyag tulajdonságait fizikai és geokémiai vizsgálatok segítségével is. 2. ELMÉLETI ÉS IRODALMI ÁTTEKINTÉS 2.1. A radon és a toron A radon egy radioaktív nemesgáz. A természetes sugárterhelés majdnem 50%-a a radontól és bomlástermékeitıl származik (Köteles, 1994). Dolgozatunkban két izotópjával foglalkozunk. A radon 222-es tömegszámú izotópja ( 222 Rn) az 238 U bomlási sorában található, felezési ideje 3,8235 nap, így elegendı ideje lehet felhalmozódni a lakások légterében. A radon 220-as tömegszámú izotópjának ( 220 Rn), a toronnak az anyaeleme a 232 Th, a felezési ideje 55,6 másodperc (1. táblázat). A két izotóp közül inkább a radon növeli a dózisterhelést a hosszabb felezési ideje miatt. Az 1. és 2. ábrákon megfigyelhetjük a késıbbiekben számunkra fontos leányelemek: a 218 Po és 214 Po ( 238 U), a 216 Po, 212 Pb, 212 Bi és 212 Po ( 232 Th) bomlási sorban elfoglalt helyét és felezési idejét. A következıkben a radon és a toron egyes kémiai, illetve fizikai tulajdonságait foglaltuk össze táblázatosan: 1. Táblázat: A radon és a toron tulajdonságai izotóp jele anyaeleme felezési ideje radon toron 222 Rn 220 Rn 226 Ra ( 238 U) 3,8235 nap 232 Th 55,6 másodperc a toron: Alább ábrázoljuk a 238 U és a 232 Th bomlási sorát, amelyekben megtalálható a radon és 5

6 1. ábra: 238 U bomlási sora 2. ábra: 232 Th bomlási sora 6

7 2.2. A terület földtani jellemzıi A vizsgált terület felszínén lévı legidısebb képzıdmény a Budaörsi Dolomit Formáció. A Budai-hegység középsı-triász, mészalgás dolomitja méter mélységig is megtalálható. Ennél jóval meghatározóbb a hegység legnagyobb részét képezı Fıdolomit Formáció, valamint Dachsteini Mészkı Formáció. Mindkét képzıdmény késı-triász, utóbbinak Fenyıfıi Tagozatát is megtalálhatjuk, amely tulajdonképpen a kettı közti átmeneti állapotot képviseli. A formációk igen vastagok ( m), karbonátos platform képzıdmények (Haas, 2004). Jura képzıdményeket nem találunk a területen, a krétát egyedül az ún. Budakeszi Pikrit Formáció képviseli, ami bázisos kızettestek és telérekben, szubvulkáni formákban jelennek meg. A magmatit tulajdonképpen lamprofír, amely teléres megjelenéső, színes elegyrészeket tartalmazó, nagy illótartalmú ritka kızet (Szabó, 1985, 1993). Elvétve a felszínen is elıfordul az eocén korú Gánti Bauxit Formáció, néhány méteres, esetleg tízméteres vastagsággal (Bence, 1990). Kis kiterjedésben megtalálható a Csolnoki Formáció és a Dorogi Formáció is, ezeket a mellékelt földtani térkép (1. térkép) összevontan jelöli. A Dorogi Formáció agyagos, kıszenes, néhol bauxitos összlet, a Csolnoki Formáció szintén agyagos, de jellegeiben márgás képzıdmény (Császár, 1996). Az oligocén képviselıje a Hárshegyi Homokkı Formáció, agyagos közbetelepülésekkel, pár tíz méteres vastagsággal (Korpás, 1981). Miocén korú a Tinnyei Formáció és a Budafoki Formáció (Bence, 1990). Elıbbi meszes, mészhomokos jellegő, utóbbi homokos, laza homokköves. A pannonban keletkezett Csákvári Agyagmárga Formáció néhány kibukkanása is megfigyelhetı a területen (Jámbor, 1980). A földtani képet különféle negyedidıszaki képzıdmények teszik teljessé, mint például lösz és különféle lejtı, illetve folyóvízi üledékek. Szerkezeti mozgások következményekén számos vetıt találhatunk, amelyek a kutatások során fontos szerepet kaptak. Alapvetıen kétféle irányultságot figyeltek meg, egy ÉK-DNy és egy ÉNy-DK irányút. Korukat micén-pleisztocénnak jelölte meg Wéber (1989). 7

8 8

9 2.3. Korábbi eredmények összevetése a digtális térképfeldolgozással Az elsıdleges vizsgálatok során feldolgoztuk a terület izogamma térképét. A földtani térképekkel azonos lefedettségő szelvényen az összgamma-intenzitás értékek 0 és 15 µr/h között vannak jelezve. Az elsı intervallum 0-3 µr/h, az ettıl nagyobb intenzitást jelzı izovonalak 1 µr/h lépésközzel következnek. A vizsgált területen 11 µr/h a legnagyobb érték, amely egyben az egész Közép-Magyarországi Régióban is a maximum. A statisztikai elemzések szerint a terület izogamma átlaga (3.8 µr/h) megegyezik a Közép-Magyarországi Régió átlagával, amelyet elızetesen kiszámítottunk. A térképen jól elkülöníthetı a négy nagy anomália terület, elsısorban triász mészkövön, dolmiton, valamint oligocén képzıdményeken (1. térkép). 3. ábra: A Nagy-Kopasz hegy és környékének vázlatos ábrázolása összevetve összgamma intenzitással, 30 fokkal keletre elforgatva, négyszeres túlmagasítással, sötét színnel az anomália területek 9

10 10

11 Azért, hogy pontosan megállapíthassuk az anomáliák forrását, digitálisan feldolgoztuk a terület tórium, urán, kálium koncentráció térképeit. Elsı ránézésre is egyértelmőnek látszódott a tórium fontos szerepe (3. térkép, Th-koncentráció). A tórium eloszlás térképen sötét színnel jelölt anomáliák egyértelmően korrelálhatók az izogamma anomáliákkal, amelyet már az 1960-as években is felfedeztek. A tórium koncentráció, hasonlóan az összgamma-intenzitáshoz, átlagban beleillik a régióba, kivéve az anomália területeket ban történt az elsı légi radiometriai mérés. Ekkor fedezték fel, hogy feltehetıen jelentıs anomália van a területen (Barabás et al. 1975). Az 1956-os légi mérések során kijelöltek egy 4,6 km 2 területő kutatási zónát és helyszíni mérésekkel próbálták lokalizálni az anomália pontos helyét (Wéber, 2002). A kutatások az általunk is felhasznált térképek elkészülte után kaptak új erıre. Az 1965-ben készült légi radiometriai mérés során jelentıs elırelépés történt. A tórium-anomáliák közvetlen földtani kapcsolatát a nyolcvanas évek végére meghatározták (Wéber, 1989), amelyeket a digitális térképek és adatsorok felhasználásával mi is megerısíthettük. Eszerint az anomáliák elsısorban a triász dolomitok és mészkövek felszínén jelezhetık. A földtani térképet összevetettük a tórium és összgamma intenzitási térképekkel egy digitális analizálási eljárás során. Az eredmények szerint 68%-ban triász, 22%-ban oligocén képzıdményen található anomália (1., 2., és 3. térképek) A maradék 10% lejtıüledékeken és egyéb képzıdményeken fordul elı. Úgy véljük ez az érték bıven hibahatáron belül magyarázható. Már a kutatások elején két fúrás létesült a területen, amelyek m (talp) és m között egy biotitból álló, alkáli bázisos, ultrabázisos kızetet harántoltak (Gerzson-Wéber, 1960). Besorolása jelenleg Budakeszi Pikrit Formáció néven elfogadott, errıl azonban tudni kell, hogy valójában a fı anomáliát okozó lamprofírként azonosították (Dudko, 1984). A kızet vizsgálatai során egyértelmően bebizonyosodott annak jelentısége. Helyzetük bizonytalan, koruk felsı-kréta, esetleg alsó-eocén (pl. Horváth et al., 1983; Horváth-Ódor, 1984; Szabó, 1985;). Az anomáliák köthetık a kızetekben elıforduló törésekhez, valamint pár 10 cm-es zónákhoz is. A másodlagosan kialakuló zónák sárgás, néhol vöröses, elsısorban agyagos jellegőek, igazodva a o -os rétegdılésekhez. Közvetlenül a triász képzıdményekre települı - feltehetıen - oligocén korú tarkaagyagban, valamint áthalmozott üledékként lejtıtörmelékekben, szintén agyagfrakcióban is megtalálható a másodlagos, valószínőleg a lamprofírból mállott tórium-tartalmú anyag (Wéber, 1989). Szerkezetföldtani elemzések (Wein, 1977) megállapították, hogy az anomáliák csapásvonalai szoros korrelációban vannak a hegység fı szerkezeti csapásvonalaival, irányuk ÉNy-DK. Hasonló korrelációt eredményezett a mágneses mérésekkel is (Dudko, 1984), 11

12 egyben az is kiderült, hogy a mágneses frakciók tartalmazták mindig a legmagasabb tórium és RFF koncentrációkat (Wéber, 1982). Legnagyobb jelentısége a cheralit nevő ásványnak van (Gálné és munkatársai, 1988), amely a monacit csoportba tartozó trigonális rendszerő, nagy Th tartalmú ásvány. A késıbbi kutatások szükségessé tettek egy újabb légi radimetriai mérést, amely ban meg is valósult, a földi mérések azonban nem folytatódtak komolyabb szinten (Wéber, 1989) ben felmerült az addigi ismeretanyag digitális feldolgozásának igénye (Wéber, 2002), amely megvalósulatlan maradt. Jelenlegi munkánkat a témában úttörı tevékenységet folytató Wéber Béla emlékének ajánljuk. 4. ábra: A Nagy-Kopasz hegy és környékének 3 dimenziós vázlatos ábázolása összevetve tórium koncentrációval, 30 fokkal keletre elforgatva, négyszeres túlmagasítással, sötétebb tónussal a nagy Thkoncentrációjú területek 12

13 13

14 Hasonló módszerrel feldolgoztuk az urán és kálium koncentrációkat ábrázoló térképlapokat is. A digitálisan feldolgozott térképeken látható, hogy nem meghatározó a terület urán és kálium koncentrációja. Az urán mindössze egy ponton éri el a közepes (8 ppm) értéket. Mindezt megmagyarázzák az 1986-os részletes felmérések regisztrátumai, amelyek szerint a tórium csúcsoknál urán koncentráció minimumok jelentkeznek, továbbá a többcsúcsos anomáliákat átlag alatti negtív értékek veszik körbe (Wéber-Géresi, 1987). Ez feltehetıen arra utal, hogy a mállási folyamatok során az urán eltávozott a rendszerbıl. A kálium koncentrációt ábrázoló lap az egyetlen, ahol a szerkesztık nem alkalmaztak színezési eljárásokat, a %-ban megadott koncentrációkat izovonalasan, egyes lépésközönként 0-6 % között ábrázolták. A kálium koncentráció eloszlása sok tekintetben meghatározó a légiradiometriai mérések során, ez esetben mégsem tekinthetı annak. A feldolgozott adatok alapján egyértelmően bebizonyítható, hogy a területi anomáliát a tórium okozza. 3. MINTAVÉTEL 3.1. A mintavételi helyszín leírása Mintavételi területként a korábbi eredmények (Dudko, 1984) felhasználásával választottuk ki a Szarvas-árkot, mert olyan területen akartunk részletesebb vizsgálatokat folytatni, ahol jelentıs mértékő az észlelt radioaktív anomália. Többször is bejártuk a terepet, mivel elsı utunk alkalmával nem vizsgáltuk meg kellı figyelemmel a helyszínt és kevés mennyiségő mintát is vettünk. Ekkor még nem számítottunk arra, hogy a késıbbiekben tervezett vizsgálataink nagyobb anyagmennyiséget követelnek (egyes méretfrakciók radon- és toronexhaláció vizsgálata). A Budakeszi Erdı- és Vadgazdaságtól délkelet felé 200 méterre kezdıdı földúton indultunk el északi irányba. Egy kerítés sarkát értük el 1 kilométer távolságra. Ezen átmászva közelítettük meg a Szarvas-árkot (1. térképen jelöltük). A Szarvas-árok mentén haladtunk északi irányba továbbra is, közben folyamatosan mértük a gammadózisteljesítményt. 2 kilométer megtétele után értük el a mintavétel helyét, amely az árok keleti oldalában van az ösvény szintje alatt 2 méterre (5. ábra). Itt a doziméter egyértelmően jelezte, hogy a korábban megfigyelt pontokhoz képest nagy radioaktivitású, körülbelül 100 m 2 -es területrıl van szó. 14

15 Egy négyzetháló pontjaiban megmértük a gamma-dózisteljesítményt az árok oldalában (eredményeit lásd 5.1. fejezet). A kiindulópont az árok legalján van egy kibukkanó dolomit sziklával egy vonalban, ez a K0M0 pont (5. ábra). Ettıl léptünk (Nagy Hédi lépéshosszával, ami észak felé, szintvonalban 150, kelet felé, felfelé 70 centiméter) kettıt észak felé az árok mentén és hármat felfelé, erre merılegesen az ösvény irányába (kelet). A keletre történı lépések kisebbek voltak a térszín körülbelül os dılése miatt. Minden pont külön nevet kapott: KiMj pont jelentése: i 2 lépés északra, j 3 lépés keletre (felfelé, az ösvény irányába). K2M4 K2M3 K2M2 MINTA K1M4 K1M3 K1M2 K0M3 K0M2 K0 K2M1 K1M1 K0M1 K2M0 K1M0 K0M0 5. ábra: A mintavételezési helyszín Az M3-as magasság az ösvény szintje alatt 2 méterrel található (5. ábra). Ebben a magasságban mértük a legnagyobb értékeket, itt a korábbihoz képest vízszintesen kétszeresre sőrítettük a mérési pontokat, hogy pontosítsuk ismereteinket a nagy radioaktivitású talaj helyérıl, kiterjedésérıl, poziciójáról. 15

16 3.2. A begyőjtött és felhasznált minták leírása Több talajmintát vettünk a különbözı szinő és különbözı gamma-akivitású talajokból. A legnagyobb aktivitású helyrıl (K1-K2M3 pontok környékérıl) K1-et (K1M3 pont), K2-t (K2M3 pont) két zsákba győjtöttük kapával és kézzel. Ezek pozícióban és színben is kicsit különböznek egymástól (6. ábra). Folyamatosan mértük a dózisteljesítményt és ez alapján különítettük el a nagy Th tartalmú anyagot. SZAA-K1: A talaj legfelsı, vöröses részét (kb. 5 centiméter) távolítottuk el elıször a K1M3 pont környékérıl, ez alatt bukkant fel a sárga szinő, finomszemcsés, agyagos frakciójú talajszint. Homogén, elsıre durvább frakciókat nem tartalmazó talajrétegként határoztuk meg. Több mint 4 kilogramm tömegő mintát győjtöttünk. SZAA-K2: A K1 minta mellett, K2M3 pont felé haladva halványabb sárga, porózusabb anyag bukkant fel, amelynek a dózisintenzitása is kisebb. Külön győjtöttük a hasonlóan agyagos, homogén talajt. Több mint 4 kilogramm mintát vettünk innen is. K2 K1 6. ábra: K1 és K2 minták származási helye 16

17 4. ALKALMAZOTT TECHNIKÁK ÉS VIZSGÁLATI MÓDSZEREK 4.1. Térképek ismertetése és a digitális feldolgozás folyamata Légi radiometriai mérések a területen között Magyarország területének hozzávetıleg 40 %-át fedték le légi radiometriai és légi mágneses mérésekkel magyar-szovjet kivitelezésben. A mérések a egykori Mecseki Ércbányászati Vállalat (MÉV) és Központi Földtani Hivatal (KFH) megbízásából történtek. Az adatgyőjtés során -AN-2 típusú repülıgépet használtak- a repülési magasság 25 és 75 méter között változott, 180 km/h repülési sebesség mellett. A nehezen belátható helyeket többször berepülték a teljes feldolgozás érdekében. A navigáció 1:50000 méretarányú térképek segítségével történt, az adatgyőjtés analóg módon zajlott 0.6 s idıközönként. A méréseket egy négycsatornás spektrométerrel végezték. Az általunk elvégzett kutatásban egy 1965-ös tematikus légi-radiometriai térképcsomagot használtunk fel (Tyhomirov, 1965), amely négy paramétert jelez külön térképlapokon. Ezek a következık: összgamma-intenzitás vagy izogamma (TC), ekvivalens tórium koncentráció (eth), ekvivalens urán koncentráció (eu) és kálium koncentráció (K). Az alapként felhasznált térképek, mérési eredmények 1990 novemberéig államtitoknak minısültek, jelen munkához az Eötvös Loránd Geofizikai Intézet, valamint a Magyar Bányászati és Földtani Hivatal bocsátotta rendelkezésünkre egy szerzıdés alapján. A térképlapokon jelölve vannak az 1965-ös településhatárok, fontosabb útvonalak, valamint az adott paraméter izovonalas eloszlása Térképek digitális feldolgozása A digitális feldolgozást ESRI ArcGIS/ArcInfo 9.1 programmal végeztük és egyes vizsgálatokhoz Surfer 8.0 szoftvert alkalmaztuk. A felhasznált térképeket scannelve, képfájlok formájában kaptuk meg. Ahhoz, hogy digitális formátummá alakítsuk, elsı lépéseként a raszteres, azaz képpontokból (pixelekbıl) felépülı képeket georeferáltuk. A georeferálás során a térképet valós koordináta rendszerbe helyezzük, ismert koordinátájú pontok beillesztésével. A magyarországi gyakorlat alapján az 17

18 Egységes Országos Vetületi Rendszert (EOV) használtuk. A referencia alappontokat az Eötvös Loránd Geofizikai Intézet mérte fel, az egyértelmően azonosítható útkeresztezıdések alapján. A referencia pontok hibáit automatikus korrigáló eljárással rektifikációval egyenlítettük ki. Következı lépésként vektorizáltuk a térképeket. Vektorizáláskor az azonos tulajdoságú területeket, vonalakat, pontokat vektorok formájában rajzoljuk át, amely során a digitális kép egységeihez alfanumerikus adatokat kapcsolunk. Az alfanumerikus adatok számok, betők és speciális karakterek. Alapfeltételük, hogy alkalmasak legyenek számítógépes adattárolásra, kódolásra. Az adatok és a térkép mint rajz összekapcsolódásával jön létre a valós digitális térkép. ESRI-ArcGIS 9.1 térinformatikai szoftver ismertetése: Az ArcGIS térinformatikai szoftver a digitális feldolgozás során több fájlt hoz létre. A legfontosabb a térkép grafikus megjelenítése shape (shp) fájlként. Ehhez szorosan kapcsolódik egy adatbázis (dbf) fájl, a kettı közti kommunikációt, illetve feldolgozhatóságot egyéb állományok teszik lehetıvé, amelyek automatikusan létrejönnek a használat során. A grafikus állomány állhat pontokból (point), vonalakból (polyline) vagy területekbıl (polygon). A térképen pontként jelöltük a mintavételezés helyszínét, vonalakként a szintvonalakat. Területi ábrázolást alkalmaztunk az azonos értékő egységeknél, valamint a településeknél. A digitális állományhoz rendelt adatbázisban a poligonok területét és azok értékét tüntettük fel. 2. Táblázat: Elvi attribútum adattábla ID (Sorszám) Típus Érték Terület Adatformátum Object ID Geometry Text Float Az összes feldolgozott térkép azonos területet fed le (EOV X: , EOV Y: ). A digitalizálási folyamat során felhasználtunk egy talajtani és egy földtani térképet is, könnyítve az eloszlási és korrelációs elemzéseket. A talajtani térkép a magyarországi AGROTOPO digitális térkép és adatbázis kivágata (Bakacsi, 2008), a földtani térkép a MÁFI felmérésein alapul (Császár et al., 2005). Mindkét térkép 1: méretarányú. 18

19 4.2. Helyszíni mérések A mintavételi helyen a négyzetháló pontjaiban a gamma-dózisteljesítményt mértük. A használt detektorok a gamma sugárzást detektálják és az idıegységenként kapható dózis nagyságát adják meg nsv/órában. A kétféle detektor különbözı energiájú gamma-fotonokra érzékeny, ezért különbözı értékeket adnak. Munkánk során Thermo FH 40G - L10 ( belsı ) és FHZ ( külsı ) detektort használtunk Geokémiai vizsgálatok Szemcseméret eloszlás vizsgálat A mintákat beáztattuk desztillált vízzel több napra, hogy az összetapadt szemcsék szétváljanak. Naponta kétszer megkevertük a beáztatott talajt. Ezek után a mintákat hat tagú szitasoron rázógép segítségével leszitáltuk úgy, hogy folyamatosan desztillált vízzel öblítettük a szitasor legfelsı tagján megakadó szemcséket. A szitasor tagjainak résátmérıje: 2 mm, 1 mm, 0,5 mm, 0,25 mm, 0,125 mm, 0,063 mm A nagyobb frakciókat a szitából szárítás után szedtük ki, Sartorius Basic típusú mérleggel lemértük a tömegüket, majd üvegekbe helyeztük. A legkisebb frakciót egy vödörben tároltuk napokig, amíg leülepedett annyira, hogy a vizet leönthessük róla. Ezek után szárítottuk csak ki, de a tömegét nem mértük meg, csak kiszámítottuk, méghozzá úgy, hogy a beáztatott minta tömegébıl kivontuk a többi frakció tömegét. Az egyes frakciók össztömegébıl határozható meg a szemcseeloszlást Mikroszkópos megfigyelések A leszitált minta két frakciójából mikroszkóp segítségével, kis nagyítás mellett szemcséket válogattunk ki. Az egyedi szemcséket ultrahangos rázatóba tettük, hogy a felületükre tapadt kisebb mérető szemcsék eltávozzanak. A szemcséket lemostuk, majd egy elızetesen lecsiszolt üveglapra ragasztottuk, külön-külön a két frakciót. A ragasztó megszáradása után a mintákat elıször 500-as csiszolóporral kezdtük csiszolni. A ragasztóréteg lekopása után egyre finomabb csiszolóporra váltottunk. A szemcsék feltáródása 19

20 után a mintákat gyémánt- vagy Al-pasztával políroztuk, amíg mikroszkóp alatt, ráesı fényben megfelelınek látszott a felület az elektronmikroszkópos vizsgálatra. A szemcséket különkülön megnéztük ráesı fényben 10-szeres és 20-szoros nagyítás mellett, egy szemcsérıl készítettünk felvételt. A csiszolatokat Nikon CoolPIX E950 típusú fényképezıgéppel felszerelt Nikon Eclipse E600 Pol polarizációs mikroszkópon tanulmányoztam az ELTE Kızettani és Geokémiai Tanszékének Litoszféra Fluidum Kutató Laboratóriumában Pásztázó elektronmikroszkópos vizsgálat A pásztázó elektronmikroszkóp kétféle képet tud készíteni: szekunder elektron képet, ami a felületrıl ad információt és visszaszórt elektron képet, amely az átlagos rendszám függvényében ad sötétebb (kisebb rendszám) vagy világosabb (nagyobb rendszám) árnyalatot. A keresett elem, a Th (és az U) nagy rendszámú, ezért mi a környezethez képest legvilágosabb részeket kerestük a visszaszórt elektron képen. A mikroszkóp az energiadiszperzív röntgenspektrométer segítségével röntgenspektrumokat tud felvenni az egyes pontokról. Ezek segítségével meghatározható az egyes pontok elemösszetétele, mivel a különbözı elemek az elektronnyaláb hatására karakterisztikus röntgensugárzást bocsátanak ki, amely energiája jellemzı a kibocsátó elemre. Az elektronmikroszkópos vizsgálatokat a Kızettani és Geokémiai Tanszék Amray 1830 I/T6 típusú, EDAX PV 9800 energia diszperzív röntgen-spektrométerrel felszerelt pásztázó elektronmikroszkópján végeztük. Az elemzések során 20 kv-os gyorsító feszültséget alkalmaztunk, a primer elektronáram pedig 1-2 na közötti volt. A vizsgálathoz az üveglemezeket vákuumgızölı segítségével 20 nm vastagságú szénréteggel vontuk be, hogy megfelelı vezetıréteg alakuljon ki rajtuk. Vizsgálataink során több visszaszórt elektron képet készítettünk és több spektrumot is felvettünk, amelyekbıl meghatároztuk az egyes pontok elemösszetételét százalékban. A spektrumok mennyiségi kiértékelései a mőszer standardmentes programjával készültek, ami magában foglalja a mátrixhatást kiküszöbölı ZAF-korrekciót is (Goldstein, 1992). Célunk az volt, hogy megtaláljuk a Th-ot tartalmazó anyagot, felvételeket készítsünk róla megfigyelve a méretét, valamint, hogy milyen elemekkel társul. 20

21 4.4. Fizikai mérések Gamma spektroszkópiai mérések A gamma-sugárzás energiája alapján meghatározhatjuk az azt kibocsátó izotópot. A gamma-sugárzás detektálására alkalmas detektorok egy része mérni képes a sugárzás energiáját. A gamma-foton a detektor anyagával három módon hathat kölcsön: fotoeffektussal, Compton-szórással, párkeltéssel. Az izotópokat a fotoeffektus során leadott energia alapján határozzuk meg, ekkor a kölcsönhatás valószinősége a detektoranyag rendszámának ötödik hatványával arányos. A spektrumban a karakterisztikus energiáknál éles (100 ev széles), Gauss-görbe alakú csúcsokat detektálunk (fotocsúcsok). A csúcs pozíciója megadja az izotóp minıségét, a csúcs alatti terület pedig a tıle származó beütések számát (az izotóp abszolút mennyiségét). Bizonyos izotópok (például 226 Ra és 235 U) nagyon közeli energián bomlanak és egy csúcsban keverednek. Ezzel korrigálni kell. A csúcsba tartozó beütések számát arányosan el kell osztani az izotópok között. Az idıegység alatt beérkezı beütésszám alapján meghatározhatjuk az egyes izotópok aktivitását figyelembe véve a relatív gyakoriságot, valamint az adott energiára és adott geometriai elrendezésre jellemzı hatásfokot. Az adott energiához tartozó izotóp aktivitását a következı egyenlet írja le: A = N / (t * ε * η), ahol A az aktivitás [Bq], N a mért beütésszám [db], t a mérési idı [s], ε a relatív gyakoriság (az izotóp bomlása során a fotonok hányad része kerül az adott energiájú csúcsba) és η a hatásfok. A gamma-spektroszkópiai méréseket az Atomfizikai Tanszék GC SL típusú HPGe (nagy tisztaságú germánium) detektorával végeztük. Ez egy olyan félvezetı detektor, amely germánium egykristályból áll és a kev közötti gamma fotonok detektálására van beállítva. A mérési idıt az aktivitásnak megfelelıen választottuk meg. Az relatív gyakoriságot táblázatból kerestük ki (Nuclides 2000). A hatásfokot CAMCOPR nevő programmal határoztuk meg, amelynek megadtuk a mérési elrendezésre jellemzı geometria adatait, valamint a minta átlagos rendszámát és sőrőségét. Ez a program Monte-Carlo szimuláció 21

22 segítségével számolja ki a hatásfokot. A csúcs alatti terület és az aktivitás meghatározásához a spill_c2 programot használtuk. A K1 mintáról (összminta) és a szemcseméret frakcióiról gamma-spektrumokat vettünk fel két órás mérésekben. Az egyes K1-frakciókat külön-külön mértük le. A Thaktivitás meghatározása után összehasonlítottuk az egyes frakciók Th-tartalmát Radon- és toronexhaláció meghatározása A következıkben részletesen bemutatjuk elıször az exhaláció számításának módjait, a hozzá szükséges adatokat, majd a radon és toron koncentrációk meghatározásának elméleti alapjait, amelyek természetesen összefüggésben van az általunk használt mőszer mőködésével. Az exhaláció számítása A fajlagos radon, illetve toron exhaláció az adott talajra, illetve építıanyagra jellemzı mennyiség, amely megadja, hogy adott tömegő mintából hány darab radon vagy toron atom lép ki idıegységenként. A fajlagos exhaláció mértékegysége: Bq / kg = db / s / kg. Meghatározása azért fontos, mert jól leírja a különbözı anyagok radonkibocsátó képességét, amelyet a minta tömegén, az U és Th tartalmon kívül a porozitás, a permeabilitás, a nedvességtartalom (Breitner, 2002) és az aktív felület is befolyásol. Mérése két módszerrel is kivitelezhetı: 1. A mintát radonkamrába (csapokkal lezárható, 3,5 cm sugarú, 9,5 cm magasságú, henger alakú kamra) helyezzük és lezárjuk, majd megvárjuk, hogy a keletkezés (itt exhaláció) és a bomlás között kialakuljon az egyensúly. A kamrában zárt levegı aktivitása a feltöltıdési egyenlet szerint nı (7. ábra), a következı összefüggés szerint: A = E * ( 1 e -λt ), ahol A az aktivitás [Bq], E az exhaláció [Bq = db/s], λ a bomlási állandó [1/s] és t az eltelt idı [s] (ludens.elte.hu/~akos/sflab). Az egyensúly akkor áll be, amikor A = E a mérési hiba pontosságán belül. Ez akkor érvényes, amikor e -λt tag elhanyagolhatóvá válik. Ötszörös felezési idı után már kijelethetjük 22

23 ezt (7. ábra), legalább a mérési bizonytalanságnál nagyobb pontossággal, ezért radon esetében 5 * 3,82 nap 3 hét, toron esetében 5 * 55,6 másodperc 5 perc múlva már beállt az egyensúly, tehát már nem emelkedik az aktivitáskoncentráció a kamrában. Ekkor a kamrához csatlakoztatjuk a RAD7 radon monitort és megmérjük a kialakuló koncentrációt: C mért [Bq/m 3 ]. Korrekcióba kell venni a térfogat megnövekedésével járó felhígulást a következı, levezethetı egyenlet alkalmazásával: C levegı = C mért + C mért * V detektor /V nettó C háttér * V detektor /V nettó, ahol C levegı a kamrában kialakuló aktivitáskoncentráció [Bq/m 3 ], C mért a mért aktivitáskoncentráció [Bq/m 3 ], C háttér a helyiségben lévı aktivitáskoncentráció, amely a detektorban és a csövekben is megtalálható [Bq/m 3 ], V detektor a detektor és a csövek térfogata [m 3 ] és V nettó a detektor, a csövek és a kamra térfogata, kivonva a minta térfogatát [m 3 ]. A kamrában lévı aktivitás [Bq] egyenlı lesz az aktivitáskoncentráció [Bq/m 3 ] és a kamra nettó térfogatának [m 3 ] szorzatával. Az aktivitás egyenlı az exhalációval, így az exhaláció a következıképpen számolható ki: A = E = C levegı * V nettó, ahol E az exhaláció [Bq = db/s], C levegı a kamrában kialakuló aktivitáskoncentráció [Bq/m 3 ] és V nettó a detektor, a csövek és a kamra térfogata, kivonva a minta térfogatát [m 3 ]. Ebbıl a minta tömegének figyelembevételével számolhatjuk a fajlagos radon, illetve toron exhalációt. 2. A radonkamrát a minta behelyezése után várakozási idı nélkül a radon monitorhoz kapcsoljuk és a feltöltıdést figyeljük. Ebben az esetben a mérhetı koncentráció kezdetben egy egyenes mentén fog növekedni. 23

24 Aktivitás koncentráció (Bq/m ) 3 Exhaláció V 21 nap Idı (nap) 7. ábra: A radon feltöltıdése A mérés során kapott aktivitáskoncentráció értékekre egy egyenest illesztünk úgy, hogy az Y tengelyt a háttér aktivitáskoncentrációjánál metssze. Az egyenes meredekségébıl t = 0-nál kiszámolható az exhaláció: m = E * λ / V net E = m * V net / λ, ahol m az egyenes meredeksége [Bq/m3/s], E az exhaláció [Bq = db/s], λ a radon bomlási állandója [1/s] és V net a feltöltıdı térfogat (detektor, csövek, kamra térfogata minta térfogata) [m 3 ]. Ebben az esetben a háttér aktivitáskoncentrációját nullának vesszük, mert nagy radon exhalációjú (>20 kbq) minták esetén ez jól közelíti a valóságot. Fontos, hogy csak ilyen minták esetén alkalmazható jól ez a módszer. A toron exhalációjának meghatározására szükségtelen ez utóbbi módszert alkalmazni, mivel - amint azt már korábban leírtuk - a kamrában az egyensúly öt perc alatt beáll és ennek a t = 0 körüli felfutását nem tudjuk kimérni. 24

25 Munkánk során mi az elsı módszert alkalmaztuk, mivel mintáink radon exhalációja várhatóan nem elegendıen nagy a második módszer alkalmazásához. A koncentráció mérésének alapjai A koncentráció mérés során az. 8. ábrán bemutatott elrendezést alkalmazzuk: RAD7 Szûrõ páralekötõ 8. ábra: A mérési elrendezés A radonkamrából kiáramló levegı (8. ábra, nyíl) egy páralekötın áramlik át elıször, itt a levegı megszabadul páratartalmától. A detektorba lépés elıtt a szőrı megfogja a porszemcséket és a rájuk tapadt radon, illetve toron leányelemeket, így csak gázok: a radon és a toron tud bejutni a detektorba. A RAD7-ben keletkezı és elbomló izotópokat detektáljuk. Meg kell még vizsgálnunk a radon, illetve toron leányelemeinek alfa-bomlását és azok idıfüggését, mert az aktivitás-koncentrációt ezek alapján határozzuk meg a RAD7 segítségével (amelynek a mőködését a következı alfejezetben tárgyaljuk). A detektorban mérés közben a leányelemek alfa-aktivitása az idıben a következıképpen változik konstans radon- és toronkoncentráció mellett a bomlási sor differenciálegyenleteinek analitikus megoldása alapján (9-10. ábra). 25

26 Soros bomlás izotópjainak aktivitása - Radon aktivitás (%) idı (óra) 222Rn 218Po - A 214Po - C 9. ábra: A radon leányelemeinek alfa-aktivitása Soros bomlás izotópjainak aktivitása - Toron aktivitás (%) idı (óra) 220Rn 216Po - B 212Bi - A 212Po - D 10. ábra: A toron leányelemeinek alfa-aktivitása ábra: A radon és a toron leányelemei által kibocsátott alfa részecskék mennyiségének változása az idıben (elméleti ábrázolás a felezési idık alapján) A radon aktivitáskoncentrációját a leányeleme, a 218 Po által kibocsátott alfa-részecskék segítségével határozzuk meg (RAD7 RADON DETECTOR Owner's Manual). Ez a Po izotóp 15 perc alatt felveszi a radon aktivitásának értékét, mert a felezési ideje 3 perc körül van és így (5*3 perc =) 15 perc alatt beáll a szekuláris egyensúly a radon és a 218 Po között. A mérés elsı 15 percének adatát el kell hanyagolnunk, emiatt a többi átlagával kell számolnunk. A toron koncentrációk meghatározására a 216 Po izotóp bomlásaiban keletkezı alfa-részecskéket használjuk fel (RAD7 RADON DETECTOR Owner's Manual). A szekuláris egyensúly 26

27 beállásához ebben az esetben kevesebb mint egy másodperc elegendı, mert a 216 Po felezési ideje 0,145 másodperc. Megfigyelhetı a toron leányelemek aktivitásainak ábráján (10. ábra), hogy a 212 Bi és a 212 Po aktivitása az idıben hogyan változik az említett számítások szerint. Mindezeknek jelen dolgozat szempontjából kiemelt jelentısége van, hiszen ezek az izotópok okozzák a késıbbiekben tárgyalandó problémát. 11. ábra: A toron bomlása A 212 Bi aktivitása közel a 212 Pb felezési idejének (10,64 óra) megfelelıen fut fel. Ugyanez elmondható a 212 Po izotópról is. A 212 Bi 64,06%-os valószínőséggel bomlik 212 Po izotóppá, 35,94%-os valószínőséggel α-bomlással bomlik (ez került a 10. ábrára) 208 Tl-á. Az elágazási arány jól megfigyelhetı: a 212 Bi aktivitása a 216 Po aktivitásának körülbelül harmadáig, a 212 Po aktivitása kb. 2/3-áig emelkedik (az elágazási arány és a felezési idık figyelembevételével). A RAD7 mőködése A felhalmozódó aktivitáskoncentrációt RAD7 radon monitorral mérjük. Ez a radon, illetve toron koncentrációk mérésére alkalmas mőszer. A beütésszámokkal párhozamosan a mőszer többek között méri a hımérsékletet, a páratartalmat, mindezekkel jelen dolgozatban nem foglalkozunk, mert nem tartoznak a vizsgálni kívánt problémához. A RAD7 egy olyan 27

28 Si-félvezetı detektort tartalmaz, amely a radon, illetve toron leányelemeinek bomlását detektálja és megkülönbözteti a kibocsátott alfa-részecskék energiája alapján. Az aktivitáskoncentrációt az elsı leányelemektıl származó beütések számának segítségével határozza meg, ezek radon esetében a 218 Po, toron esetében a 216 Po izotópok. A detektor a 0-10 MeV-es alfa-részecskéket tudja detektálni. 200 csatornába osztja a beütéseket az alfa-energia alapján, ezek mindegyike 0,05MeV-es energiasávot fog át. Négy ablakot figyelünk: az A, a B, a C és a D ablakot, amelyek csatornát tartalmaznak (3. táblázat). ablak 3. Táblázat: A RAD7 ablakaiba érkezı alfa-részecskék energiája, detektált izotópjai, az alfa részecskék energiája, valamint anyaelemei csatorna energiatartomány (MeV) detektált izotóp alfa-részecske energiája (MeV) anyaelem A Po218, Bi , 6.05 radon, toron B Po toron C Po radon D Po toron A radon leányelemei az A ( 218 Po) és a C ( 214 Po) ablakban, a toron leányelemei a B ( 216 Po) és a D ( 212 Po) ablakban vannak detektálva (bomlási energiájuk szerint ide esnek). A 3. táblázatban az A ablakhoz odaírtuk a 212 Bi izotópot is, amely a toron egyik leányeleme. Ennek a bomlási energiája (6,05 MeV) nagyon közel esik a 218 Po bomlási energiájához (6,00 MeV), ezért a tılük származó beütéseket nem tudjuk megkülönböztetni. A 216 Po 212 Pb-má bomlik alfa bomlással, ez kerül be a B ablakba (3. táblázat). A 212 Pb béta bomlással alakul át 212 Bi-tá. A 212 Bi 35,94%-os valószínőséggel alfa bomlással alkul át (A ablak), 64,06%-os valószinőséggel pedig béta bomlással keletkezik belıle 212 Po, amely szintén alfa részecskék kibocsátásával alakul át (D ablak). A 218 Po izotóp aktivitása a következıképpen becsülhetı: A csatorna beütései D csatorna beütései / ( 212 Bi béta bomlásának valószinősége/ 212 Bi alfa bomlásának valószínősége). A RAD7 ebbıl adódóan alkalmaz egy beépített korrekciót: az A csatornába érkezı beütésekbıl kivonja a D csatorna beütéseinek a felét (64,06/35,94 2, ez egy közelítés) és a kapott eredmény alapján határozza meg a radon koncentrációt (RAD7 RADON DETECTOR Owner's Manual). A RAD7, így egy kicsit kevesebb beütést von le a valóságosnál. 28

29 5. ANYAGVIZSGÁLATI EREDMÉNYEK 5.1. Helyszíni mérések eredményei ábra: A belsı detektor mérései alapján készült térkép 29

30 ábra: A külsı detektor mérései alapján készült térkép Az ábrázolt térképeken x- és az y-tengelyen a számok méterben, a színskála értékei nsv/órában értendık. A fekete keresztek jelölik a mérési pontokat: KiMj [ K0M0 (6, 0), K2M4 (0, 8) ] A térképek természetes szomszéd interpolációs eljárással készültek, Surfer 8 programmal. Az ábrákon megfigyelhetı, hogy az M3-as magasságban mértük a legnagyobb értékeket. A radioaktív anomália körülbelül 2 x 1 méter kiterjedéső, folyamatos átmenettel megy át a környezı talajba. Mindkét, általunk használt detektor egyértelmően jelezte a jelenlétét. A mélység szerinti kiterjedésrıl ezek az ábrák nem adnak információt, csak a felszíni kiterjedés figyelhetı meg. 30

31 5.2. Geokémiai vizsgálatok Szemcseméret eloszlás vizsgálat eredménye Mindkét mintából 7 frakciót kaptunk: K1F1 és K2F1: >2 mm K1F2 és K2F2: 1-2 mm K1F3 és K2F3: 0,5-1 mm K1F4 és K2F4: 0,25-0,5 mm K1F5 és K2F5: 0,125-0,25 mm K1F6 és K2F6: 0,063-0,125 mm K1F7 és K2F7: <0,063 mm Ezek tömegébıl számolt eloszlások: K1 szemcseeloszlása 3% 2% 12% 2% 6% 69% 6% 2mm< 1<x<2mm 0.5<x<1mm 0.25<x<0.5mm 0.125<x<0.25mm 0.063<x<0.125mm <0.063mm 14. ábra: K1 minta szemcseeloszlása K2 szemcseeloszlása 3% 67% 13% 2% 2% 6% 7% 2mm< 1<x<2mm 0.5<x<1mm 0.25<x<0.5mm 0.125<x<0.25mm 0.063<x<0.125mm <0.063mm 15. ábra: K2 minta szemcseeloszlása 31

32 A minták közepesen-jól osztályozottak, szemcséinek nagy része a legkisebb frakcióba tartozik. A 14. és 15. ábrán látjuk, hogy a két minta szemcseeloszlása alig tér el egymástól. A mikroszkópos vizsgálatokkal csak a K1F2 és K1F5 frakciók szemcséit néztük meg, de a gamma-spektroszkópiai és radonkamrás mérések esetén minden frakciót megmértük Mikroszkópos vizsgálatok eredményei 16. ábra: K1F2 frakció mikroszkópi felvétele A késıbbiekben is errıl a szemcsérıl mutatunk be képeket, ezért választottuk most is ezt. Az 16. ábrán szabálytalan alakú, kékesszürke, átalakult vas-oxid szemcséket láthatunk, agyagos törmelékkel a környezetében Pásztázó elektronmikroszkópos vizsgálat eredménye Célunk a Th forrásásványának megtalálása volt. Két frakcióból válogattunk ki szemcséket: a K1F2 és a K1F5-bıl. Ezek eredményeit külön tárgyaljuk. 32

33 K1F2 elektronmikroszkópos vizsgálat eredménye: 17. ábra: Nagy tóriumtartalmú szemcsék (fehér foltok) elektronmikroszkópos felvétele 33

34 18. ábra: Th tartalmú ásvány (fehér szemcse) elektronmikroszkópos felvétele 19. ábra: Tórium tartalmú ásvány (fehér szemcse) vas-oxid mártixban 34

35 20. ábra: Vas-oxid spektruma 21. ábra: A tórium tartalmú ásvány spektruma Az elemzésre 30 db szemcsét választottunk ki. Ezek közül három darab olyan részben kristályos szemcsét találtunk, amely tartalmazott Th-ot. A Th-tartalmú ásványok csoportosan jelennek meg a vas-oxid mállottabb részeiben és agyagos fázisokba ágyazódva ( ábra). Méretük 10 µm körüli, formájuk kerekded, 35

36 bekérgezésnek tőnnek (18. ábra). Kis méretük miatt várhatóan a legkisebb frakcióban önállóan is megjelennek, de ezt nem tudtuk vizsgálni. Az agyagos fázishoz jobban kötıdnek, de a vas-oxid kipergési üregeiben is megtalálhatók. Meg kell jegyeznünk, hogy a készített spektrumok nem mutatták ki az U jelenlétét. 4. Táblázat: A Th-tartalmú ásvány spektrumából számított elemeloszlás OXID TÖMEG % +/- 2 SZIGMA P2O5 39,24 0,51 CaO 16,91 0,26 TiO2 0,08 0,00 FeO 3,44 0,10 PbO2 1,91 0,10 Nd2O3 3,02 0,10 Th2O3 35,40 0,41 K1F5 elektronmikroszkópos vizsgálat eredménye: Harminchat szemcsét vizsgáltunk meg, ezek közül mindössze egyben találtunk Th-ot tartalmazó fázist, errıl mutatunk be képet. 22. ábra: Th-ásványt (fehér szemcse) tartalmazó vas-oxid 36

37 5.3. Fizikai mérések Gamma spektroszkópiai mérések eredményei A Th-aktivitást a 232 Th bomlási sorában lévı 228 Ac 911,3 kev-es csúcsa alapján határoztuk meg a mérési módszerek fejezetben leírt képlet segítségével. A Th-aktivitás alapján a következı összefüggés szerint határoztuk meg a ppm-ben vett koncentráció értékeket: 1 Bq/kg of 228 Ac = 246 ppb 232 Th ( A K1-frakciókra kapott értékek: 5. Táblázat: A K1-frakciók fajlagos aktivitása és Th-koncentrációja Minta neve fajlagos aktivitás (Bq/kg) relatív hiba (Bq/kg) Th-konc. (ppm) relatív hiba (ppm) K K1F K1F K1F K1F K1F K1F K1F Az eredmények szerint az F7-es és az F3-as frakció tartalmazza a legtöbb Th-ot, szám szerint az F7-es frakció 355 ppm-et, az F3-as pedig 197 ppm-et. Ezek az értékek az agyagos üledékekre jellemzı átlagnál (12 ppm) több, mint egy nagyságrenddel nagyobbak (Turekian, Wedepohl, 1961). 37

38 Radon és toron exhaláció meghatározása A meghatározási kísérlet során felmerült probléma háttere A probléma a SZAA-K1 minta radon exhalációjának meghatározása során lépett fel elıször. A mérési ciklust 15 percre állítottuk a mőszeren. Ez azt jelenti, hogy a mőszer 15 percig számolja a beütéseket és az idıegység alatti beütésszám ( 218 Po és 216 Po) alapján határozza meg a koncentrációt. Egy napig mértük a radonkamrában felhalmozódó aktivitáskoncentrációt. Azt tapasztaltuk, hogy a mérés ideje alatt a mőszer által meghatározott koncentráció folyamatosan emelkedik, amíg a hiba nagysága, illetve aránya is folyamatosan nı (23. ábra). Ez ellentétben áll azzal a feltevéssel, hogy a radon koncentráció egyensúlyban van. Rn aktivitás-koncentráció aktivitás-koncentráció (Bq/m3) idı (óra) 23. ábra: A K1 minta feletti térben felhalmozódó aktivitás-koncentráció növekedését idı függvényében mutató diagram a mérés hibájának feltüntetésével Ezek után ábrázoltuk az egyes ablakokba érkezı beütések számát, valamint a mőszer által számolt (lásd fejezet, A RAD7 mőködése) 218 Po izotópok aktivitását: 38

39 Egyes ablakokba érkezı beütések + 218Po beütések beütés (db) idı (óra) A - Po 218, Bi 212 B - Po 216 C - Po 214 D - Po 212 Po ábra: Az egyes ablakokba érkezı és a RAD7 által meghatározott 218 Po beütések Látható, hogy a RAD7 által számolt 218 Po beütések száma az idıben 100db/15perc-rıl 200db/15perc-re emelkedik (24. ábra). Mivel a koncentrációt a mőszer ez alapján határozza meg, az aktivitás koncentráció emelkedése érthetıvé válik (23. ábra) és láthatjuk, hogy a mőszerbe táplált korrekció nem tökéletes. A probléma megoldása A radon exhalációt nem határozhattuk meg a RAD7 által kiírt aktivitás-koncentráció értékek alapján. Megoldást kellett találnunk a problémára. A következıkben megnéztük, hogy a pontos 212 Bi elágazási aránnyal számolva (64,06 / 35,94 = 1,78), kapunk e emelkedést. Azt tapasztaltuk, hogy az idıbeli emelkedés lecsökkent, de nem szőnt meg. Több osztót is kipróbáltunk. Empírikus tapasztalatok alapján a legtökéletesebb eredményt akkor kapjuk, ha a D ablak beütéseit 1,61-el osztjuk, az ekkor kapott beütésszámok jól fedik a 214 Po beütéseit (a 214 Po a 218 Po-ból keletkezik, tehát az egyensúly beállta után ami jelen esetben fent áll beütésszámaiknak meg kell egyezni). 39

40 Az egyes korrekciós faktorok összehasonlítása 300 (számolt) beütés (db) idı (óra) A-D/2 A-D/1,78 A-D/1,61 C - Po ábra: Az egyes korrekciós faktorok összehasonlítása (2: mőszer által használt, 1.78: elméleti, 1.61: empirikus korrekciós faktor) A radon koncentrációk meghatározása során nem fogadhattuk el a mőszer által meghatározott radonkoncentrációkat még a mérés elsı pontjaiban sem, mert a többnyire rövid idejő mérések ellenére a minták egymást zavarhatták az egymás utáni mérésük miatt. A korábban mért minta által kibocsátott toron leányelemei a detektor térfogatában maradnak és növelik az A és D ablak beütéseit is az éppen mért minta toronexhalációjával nem arányosan. A következıképpen számoltunk: Kiszámoltuk a 218 Po beütéseket a korábban tárgyalt módon: 218 Po beütések = A ablak beütései D ablak beütései / 1,61, majd több mérés segítségével meghatározott kalibrációs egyenes alapján számoltuk ki a radonkoncentrációt (C mért ). A kalibrációs egyenest úgy kaptuk meg, hogy a mőszer által alkalmazott 2-es osztóval meghatároztuk a 218 Po beütéseket, majd megnéztük, hogy egységnyi beütéshez mekkora aktivitás-koncentrációt rendel a RAD7. Ennek eredménye szerint 15 perc alatt beérkezı 1 db 218 Po által kibocsátott alfa-részecske 9,22784 Bq/m3 aktivitáskoncentrációt jelent. Radon aktivitás-koncentráció = 218 Po beütések * 9,

41 Frakciók radon és toron exhalációja A szitálásból kapott frakciókat külön-külön radonkamrába helyeztük és megmértük. Radonexhalációt csak azon minták esetén tudtunk számolni, amelyeket 3 hétig bent hagytunk a kamrában, erre nem volt minden esetben lehetıségünk. 6. Táblázat: Az egyes frakciók radon és toron exhalációja (A mőszer 10%-os hibával dolgozik, ezt most nem tüntettük fel a táblázatban) minta neve fajlagos radon exhaláció (Bq/kg) fajlagos toron exhaláció (Bq/kg) SZAA-K SZAA-K1F SZAA-K1F SZAA-K1F SZAA-K1F SZAA-K1F SZAA-K1F SZAA-K1F SZAA-K SZAA-K2F SZAA-K2F SZAA-K2F SZAA-K2F SZAA-K2F SZAA-K2F SZAA-K2F A legnagyobb fajlagos exhaláció értékeket a legkisebb szemcsemérető, F7-es frakció adja. Elmondható továbbá, hogy mindkét minta esetében az F3-as frakcióhoz (0,5-1 mm) köthetı a második legnagyobb radon és toron exhaláció (5. táblázat). A toron exhalációk esetén megfigyelhetjük, hogy a K1 minta sokkal nagyobb értéket mutat, mint a leszitált K1- frakciók, mindez hasonlóképpen a K2 mintáról is elmondható (5. táblázat). Érdekesség, hogy a K2-frakciók esetén mérhetı értékek nagyobbak, a K1-frakciók értékeinél, pedig a K1 mintának nagyobb az exhalációja a K2-nél. 41

42 További felmerülı kérdések A mérések során minden alkalommal azt tapasztaltuk, hogy a D csatorna beütései nem a B csatorna beütéseinek 64%-áig emelkednek a mérési idı elırehaladtával, hanem szinte ugyanazt az értéket veszik fel (26. ábra). K1F1 - Egyes ablakokba érkezı beütések 210 beütés (db) A - 218Po, 212Bi B - 216Po C - 214Po D - 212Po idı (óra) 26. ábra: K1F1 mérése során tapasztalt felfutások az egyes ablakokban A RAD7-rıl mérés közben energia-beütés spketrumokat vehettünk fel (27. ábra). Ezt egy mérési ciklus végén érdemes megtenni, mert ekkor több beütést ábrázolhatunk. Az egyik mérés során a mérési ciklust 22 órára állítottuk, így 21 óra elteltével vettünk le egy spektrumot. Ennek a spektrumnak nagyon kicsi a statisztikus ingadozása, a nagy beütésszám miatt (27. ábra). 42