Radioaktív hulladékok biztonsága Fizikus M.Sc. képzés (3+1 kredit) Energetika M.Sc. képzés (1+1 kredit) A közös előadások fő részei

Radioaktív hulladékok biztonsága Fizikus M.Sc. képzés (3+1 kredit) Energetika M.Sc. képzés (1+1 kredit) A közös előadások fő részei 1. A radioaktív hulladékokkal kapcsolatos sugárvédelmi ismeretek rövid összefoglalása 2. A nukleáris biztonság és a radioaktív hulladék definíciói, a hulladékokra vonatkozó szabályozás 3. Radioaktív hulladékok típusai, vizsgálati módszereik 4. Radioaktív hulladékok feldolgozásának eljárásai 1

Laborgyakorlatok NTI radiokémiai csoport (Oláh Zita szervezésében) Gyakorlatok 2 (3 vagy 4) fős csoportban, egymást követő hetekben, a félév második felében Ajánlott jegyzet Zagyvai P., Kókai Zs., Hózer Z., Breitner D., Fábián M., Török Sz., Börcsök E.: A nukleáris üzemanyagciklus radioaktív hulladékai (PSI-EK 2013.) 2

Sugárvédelmi ismeretek összefoglalása - Dózisfogalmak Elnyelt dózis [J/kg = gray = Gy] Egyenérték dózis [sievert;1 Sv=1 Gy biológiai hatása] a sugárzás sztochasztikus hatására vonatkozik H Effektív dózis E (H ) H az egyes szöveteket ért dózis súlyozott összege Lekötött dózis T L Kollektív dózis 0 ugyanabból a forrásból egy i tagú csoport tagjait ért dózisok összege [személy.sv] E E C T w T T Edt D de dm C E i D w R i (s) 3

Sugárvédelmi ismeretek összefoglalása w R sugárzási tényező - a LET függvénye, emberi szövetekre érvényes w R,α = 20 w R,γ = 1 w R,β = 1 w R,n = 2.5 20 a neutronenergia függvényében w T szöveti súlyozó tényező T w T 1 Az ICRP 103. sz. kiadványa szerint (2007) ivarszervek w T =0,08 (genetikus hatás) szomatikus hatások legérzékenyebbek w T =0,12 tüdő, gyomor, belek, vörös csontvelő, emlő, maradék érzékenyek w T =0,04 máj, pajzsmirigy, hólyag, nyelőcső kissé érzékenyek w T =0,01 bőr, csontfelszín, nyálmirigyek, agy 4

Sugárvédelmi ismeretek összefoglalása Ionizáló sugárzás egészségkárosító hatásai Determinisztikus hatás = szövetpusztulás; küszöbdózis felett következik be (0,1 Gy-től (magzat), szövetenként eltérő) Sztochasztikus hatás = sejtmutáció következtében előálló tumor vagy leukémia; nincs (?) küszöbdózis 5

Sugárvédelmi ismeretek összefoglalása Kockázat m 5.10-2 /Sv Dózis Lineáris, küszöb nélküli függvénykapcsolat az effektív dózis és a természetest meghaladó többletdózis által okozott kockázat között a szabályozás alapja. 6

Sugárvédelmi ismeretek összefoglalása Sugárvédelem az ionizáló sugárzások hatásának kizárása, illetve minimalizálása. 3 alapelv: 2 további axióma: Indokoltság Optimálás Korlátozás * ha a kis dózisokat korlátozzuk, ezzel a nagy dózist kizárjuk * a természetes dózis nem korlátozható Külső sugárterhelés: kisméretű vagy kiterjedt forrásoktól Belső sugárterhelés: belégzés, lenyelés, bemerülés által 7

Sugárvédelmi ismeretek összefoglalása Dóziskorlátozás: DL immissziós korlát foglalkozási korlát: 20 msv/év (5 év átlagaként) lakossági korlát: 1 msv/év DC - emissziós korlát = dózismegszorítás (fiktív személy dózisa) Magyarországon: kiemelt létesítmény: lakosságra 0,1 0,01 msv/év, egyéb létesítmény: 0,03 msv/év ΣDC nem értelmezhető DC < DL A radioaktív hulladék hatására milyen korlátozás vonatkozik? - működő hulladék-feldolgozó, le nem zárt lerakó: DC - felszabadított hulladék, lezárt lerakó: elhanyagolható dózis = 10 µsv/év 8

Nukleáris biztonság Általános nukleáris biztonsági célkitűzés, hogy a lakosság egyedei és csoportjai, valamint a környezet védelme biztosított legyen az ionizáló sugárzás veszélyével szemben. Ezt a nukleáris létesítményben megvalósított hatékony biztonsági intézkedésekkel és azok megfelelő színvonalú fenntartásával kell biztosítani. (118/2011. sz. kormányrendelet Nukleáris Biztonsági Szabályzatok új változat: 37/2012. sz. korm. r.) 9

Nukleáris biztonság Sugárvédelmi célkitűzés, hogy a nukleáris létesítmény üzemeltetése során az üzemeltető személyzet és a lakosság sugárterhelése mindenkor az előírt határértékek alatti, az ésszerűen elérhető legalacsonyabb szintű legyen. Ezt biztosítani kell a tervezési alaphoz tartozó üzemzavarok és - amilyen mértékben ésszerűen lehetséges - a balesetek következtében fellépő sugárterhelések esetén is. 10

Nukleáris biztonság Műszaki biztonsági célkitűzés, hogy az üzemzavari események bekövetkezése nagy biztonsággal megelőzhető, vagy megakadályozható legyen, a nukleáris létesítmény tervezésénél figyelembe vett valamennyi feltételezett kezdeti esemény esetén a lehetséges következmények az elfogadható mértékeken belül legyenek, valamint a balesetek valószínűsége kellően alacsony [kicsi] legyen. 11

Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Hulladékok csoportosítása eredetük szerint 1) folyamatos üzemi kibocsátás (légnemű, folyékony) csak a kibocsátási korlátnál kisebb mennyiség lehet kezelés: nincs vagy folyamatos 2) helyben maradó anyagok: üzemi és leszerelési hulladék szakaszosan végrehajtott, tervezett, engedélyezett eljárásokkal folyó kezelés 3) baleseti (szabályozatlan) kibocsátás, történelmi hulladék (legacy waste) környezeti helyreállítás (remediation) kezelés: eseti, szakaszos 12

Radioaktív hulladékok definíciói, nemzetközi szabályozás IAEA = International Atomic Energy Agency (NAÜ) Kiadás éve:1994. Mentesség = EXEMPTION Sugárvédelmi intézkedést nem igénylő anyag Osztályozás alapja az aktivitás-koncentráció 13

Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás 14

Radioaktív hulladékok típusai Első szisztematikus felosztás (1994, IAEA): Aktivitás szerint: kis-, közepes- és nagyaktivitású hulladék, mentesített anyagok Felezési idő szerint: rövid és hosszú felezési idejű hulladék Halmazállapot szerint: gáznemű, folyékony, szilárd [, biológiai] 15

Laborgyakorlatok 2015 ősz Az időpont lehet akár hétfő is, én csütörtökön és kéthetente kedden nem érek rá a PhD miatt. A nyolc fős csoport is jöhet egybe, legfeljebb kettévágom őket és kétszer mérnek. Ha jól sejtem, akkor ez hat alkalmat jelentene összesen a két csoportra. Hogy mikortól legyenek laborok, én az október végét és a novembert preferálnám. Ha jó úgy a csoportoknak, akkor az energetikusok jöhetnének október 26- án, november 2-án és 23-án hétfőn reggel (8-9h?). A fizikusoknak mikor lenne jó? Nekem marad a szerda és péntek, inkább a péntek reggel, mondjuk október 30 és november 21 és 28. Ha irodalmazni akarnak, akkor Csom Gyula: Atomerőművek üzemtana II/4 kötet 18.4-es fejezetét ajánlanám. Király Márton MTA EK 16

Újabb IAEA ajánlások Safety Series #115 (1996) International Basic Safety Standards for Protection against Ionizing Radiation and for the Safety of Radiation Sources (IBSS): Felszabadítási és mentességi szintek azonosak, de a két eljárás különböző GSG-1 (2009) Classification of Radioactive Waste: Osztályozás alapja az okozható dózissal arányos mennyiség; GSR Part 3 (2011-2014) Új IBSS: Eltérő mentességi és felszabadítási szintek, utóbbit általánosan, előbbit csak kis anyagmennyiségekre lehet alkalmazni 17

Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Elhanyagolható dózis: H i 10-30 μsv/év Mentességi szint: (Exemption) egy sugárforrás, illetve egy adott radioaktív koncentrációval jellemzett anyag mentes a sugárvédelmi szabályozás alól, ha a legkedvezőtlenebb forgatókönyv mellett sem okoz H i -nél nagyobb dózist (foglalkozási vagy lakossági helyzetben). [Bq], [Bq/kg]= MEA vagy MEAK Felszabadítási szint: (Clearance) egy korábban sugárvédelmi szabályozás alá tartozó anyag kivonható a szabályzás alól (lakossági helyzetben.) [Bq/kg], [Bq/m 2 ] Hasonlóság: kapcsolat H i -vel. Eltérés: forgatókönyv 18

Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Magyarországon Radioaktív hulladék: további felhasználásra nem szánt, emberi tevékenység (ionizáló sugárzás alkalmazása) eredményeképpen létrejött radioaktív anyag. Jelenlegi szabályozás: 1996. CXVI. tv. -> 2011. LXXXVII. tv. Sugárvédelem: 16/2000. EüM rendelet, 47/2003. ESzCsM rendelet, MSZ 14344/1,2, 24/1997. kormányrendelet és 23/1997. NM rendelet - mentességi szintek Nukleáris biztonság: 118/2011. és 37/2012. kormányrendeletek, bennük a Nukleáris biztonsági szabályzatok 9 kötete 19

Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Magyarországon A mentesség és a felszabadítás fogalmai [részben még] nem válnak szét a szabályozásban. Nincsenek külön szintek, a mentesség a magyarországi osztályozás alapja 47/2003. sz. ESzCsM-rendelet, 14344/1-2004. sz. szabvány. A felszabadításhoz rendelt effektív dózis 30 µsv/év! S i AKi MEAK i S (HI hazard index, WI waste index) = veszélyességi mutató MEAK: Mentességi aktivitás-koncentráció [Bq/kg])!!! AK: aktivitás-koncentráció [Bq/kg] i: a hulladékcsomag radioizotópjai Kis aktivitású hulladék (LLW) 1 < S < 1000 Közepes akt. h. (ILW) 10 3 < S <10 6 Nagy akt. h. (HLW) S > 10 6, hőfejlődés > 2 kw/m 3 20

Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás IAEA General Safety Guide (GSG) - 2009 és General Safety Requirements Part 3 (GSR3) - 2011 2014 ajánlása: csekély (= moderate ) mennyiség: mentességi szintek [MEAK] jelentős (= bulk ) mennyiség (>1 t): felszabadítási szintek [FEAK] 21

Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Practical use of the concepts of clearance and exemption RADIATION PROTECTION #122 Part I. EU Directorate General Environment (2000) Fejlécben: expozíciós forgatókönyvek (külső terhelés, belégzés, lenyelés, bőrdózis) Táblázatban: egységnyi koncentrációra jutó éves dózis az adott forgatókönyv esetén 22

Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Hiányzott: 41 Ca, 133 Ba A kerekítés csak a számítások végeredményében (waste index) indokolt! Tehát a felszabadítási szintek nagyságrendekkel kisebbek [lesznek], mint a mentességi szintek!!! (GSR3 bulk szintjei = RP#122 értékei kerekítve) 23

Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Halmazállapot szerint: gáznemű, folyékony, szilárd, biológiai hulladék Felezési idő szerint: rövid, hosszú (határ: 137 Cs T=30 év) Sugárzásfajta szerint: α-sugárzók külön kezelendők Felületi γ-dózisteljesítmény szerint Hulladék-átvételi követelmények (minden létesítmény számára külön határozza meg az illetékes hatóság [Bq/év] az egyes radionuklidokra) Speciális kategóriák: MW-Mixed Waste - USA; VLLW- very low level waste - Franciaország 24

Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Gyakorlati kategóriák: A tárolt hulladékcsomagok gyors minősítésére A zárt hulladékcsomag felületén mérhető γ-dózisteljesítmény szerint: -Kis akt.: 1 dd/dt 300 µsv/h -Közepes akt.: 0,3 dd/dt 10 msv/h -Nagy akt.: dd/dt > 10 msv/h 25

Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Hulladék (tároló) veszélyessége végső formájában: radiotoxicitás - index RTOX A i(t) tfi, j Q j DCFi i j RTOX : radiotoxicitás-index [Sv/év] A : aktivitás [Bq]; i : radioizotóp minősége tf : átviteli tényező adott táplálékra [(Bq/kg)/Bq] Q j : táplálékfogyasztás a j-edik anyagból [kg/év] DCF : dóziskonverziós tényező [Sv/Bq] 26

Radioaktív anyagok (hulladékok) kibocsátása Kibocsátási határérték: a létesítmény lakossági dózismegszorításának (DC) megfelelő aktivitások [KH] Sajátosságuk: nem a környezetben, hanem az emisszió helyén mérhető értékek! 27

Radioaktív hulladékok folyamatos kibocsátás határértékei Kiindulás: a létesítményre megadott dózismegszorítás Meghatározás terjedésszámítással a reprezentatív személyt érő dózisra Kibocsátási határérték-kritérium: KbHK [-] Kibocsátási határérték: KbH [Bq/év] izotóponként mf i,krit : mobilitási tényező [-] az i-edik radioizotóp hígulása a kibocsátás helyétől a kritikus csoportig KbHK KbH i i A DC DCF KI,i KbH i,krit i 1 1 mf i,krit 28

Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Az 1996. évi CXVI. tv. ( Atomtörvény ) szerint a hulladékkezelés az RHK Kft. feladata (http://www.rhk.hu/) Hatósági feladatok a radioaktív anyagokkal kapcsolatos ügyekben: ÁNTSZ, OSSKI személyi sugárvédelem, dózismegszorítás engedélyezése OAH és MTA Izotópkutató Intézet: sugárforrások nyilvántartása Környezetvédelmi felügyelőségek - kibocsátási korlátok megállapítása A hatósági nyilvántartásban szerepelnek: - Minőség - Mennyiség(aktivitás, aktivitás-koncentráció) - Halmazállapot - Besorolás: nyitott vagy zárt forrás, hulladék 29

Radioaktív hulladékok eredete * Nukleáris energiatermelés hulladékai: bányászat, ércfeldolgozás, urándúsítás, reaktorok működése, üzemi és leszerelési hulladékok * Kutatóreaktorok, gyorsítók, spallációs rendszerek: más anyagból készült szerelvények, más technológia = más radioizotópok * Nukleáris robbantások, fegyverkísérletek hulladékai * Ipari (gazdasági) sugárforrások: szerkezetvizsgálat, szintjelzés, besugárzó állomások * Orvosi sugárforrások: diagnosztika (in vivo, in vitro), terápia * TENORM: természetes radioaktivitás dúsulása nem nukleáris/sugaras tevékenységek következtében (Technologically Enhanced Naturally Occurring Radioactive Material újabban csak NORM-ként említik) 30

Radioaktív hulladékok eredete 1. Nukleáris energiatermelés hulladékai Természetes bomlási sorozatok hasadó- (fissile), illetve hasadóanyag kiindulásául szolgáló (fertile) anyagok 238 U T=4,5.10 9 év, 235 U T=0,7.10 9 év, 232 Th T=10,4.10 9 év és bomlási soraik tagjai bányászat - külszíni v. aknás fejtés - ISR helyszíni kinyerés in situ recovery (ISL helyszíni kioldás in situ leaching ) Bányászat hulladékai: Meddő, darabolt kőhulladék nagy felület: 222 Rn kibocsátása, leányelemekből belső sugárterhelés Visszamaradó urán + leányelemek a felszabadítási szint ( 238 U: 1 Bq/g) alatt normális hulladékként kezelhetőek. (IAEA GSR 3 szerinti bulk anyagra) 31

Urán és tórium bomlási sora a radon izotópokig 32

Radon - 222 Rn leányelemei Rn-222 - Po-218 - Pb-214 - α (5,5 MeV) T=3,8 nap α (6,00 MeV) T=3,1 perc (185keV 1,02MeV) T=26,8 perc (295, 352 kev) Bi-214 - (526keV 1,26MeV) T=19,9 perc (76keV.2,45MeV 14 nagyobb csúcs) Analízis: radongáz elemzése saját vagy leányelemei alfasugárzásának mérésével - szcintillációs kamra - átáramlásos számláló - nyomdetektor Po-214 - α (7,69 MeV) T=164 µs Pb-210 -, (47 kev) T=22 év Bi-210 - (300 kev 1,16 MeV) T=5,01 nap Leányelemek elemzése: - összes alfa mérése - alfa-spektrometria - gamma-spektrometria Po-210 - α(4,5 és 5,3 MeV) T=138 nap 33

Radon - 220 Rn (Thoron) leányelemei Rn-220 α (6,3 MeV) T= 54 s Po-216 α (6,77 MeV) T = 0,15 s Pb-212 (100 kev) T = 10,6 óra (87keV 300KeV) Bi-212 α (6,3 MeV) 36% (2,25 MeV) 64% (70keV 1,8MeV) T = 60,6 perc Tl-208 (200.700keV) T = 3,05 perc (84keV 2,6MeV) Po-212 α (8,78 MeV) T = 0,3 µs 34

Nukleáris energiatermelés - fűtőelemek Kémiai állapot: rendszerint uránoxid (UO 2 ) kerámiaszerű anyag Előállítás: dúsítás gázfázisú UF 6 diffúziójával, utána reduktív elbontás Dúsítás: 0,7%-ról 3 4% 235 U-tartalomra Természetes urán: nehézvizes (CANDU) reaktorokhoz Dúsítás hulladéka: szegényített urán (árnyékolás, lövedékek) 35

Nukleáris energiatermelés - reaktorok Urán és transzurán aktivációs/spallációs termékek Hasadási termékek Szerkezeti anyagok aktivációs termékei ( Korróziós termékek) Vízkémiai és egyéb aktivációs termékek 36

Reaktorok transzurán aktivációs termékek Urán és transzurán aktivációs/spallációs termékek Termikus neutronok: aktivációs modell átmeneti mag -on keresztül (tömegszámnövekedés) Gyors neutronok: szórás, spalláció (tömegszám-csökkenés) 37

Reaktorok transzurán aktivációs termékek Aktiválás termikus neutronokkal 238 U (n,γ) 239 U (T=23 perc) β - 239 Np (T=2,4 nap) β - 239 Pu (T=24110 év) α 239 Pu (n,γ) 240 Pu (T=6563 év) α 240 Pu (n,γ) 241 Pu (T=14,4 év) β - 241 Am (T=432 év) α,γ kulcsnuklid a nehezen mérhető (DTM) nuklidokhoz 239 Pu, 241 Pu indukált hasadásra képesek α-sugárzó Pu, Am, Np nuklidok: DCF (belégzés) ~10-5 Sv/Bq DCF (lenyelés) ~ 10-7 Sv/Bq 38

Reaktorok transzurán aktivációs termékek Aktiválás gyors neutronokkal (spalláció) 238 U (n,2n) 237 U (T=6,8 nap) β - 237 Np (T=2,14 10 6 év) α 237 Np (n,γ) 238 Np (T=2,1 nap) β - 238 Pu (T=87,7 év) α 238 Pu/ 239 Pu arány: reaktor-ujjlenyomat DCF: kb. mint 239 Pu 39

Reaktorok transzurán aktivációs termékek (PWR V-213 reaktortípus) kg/(gw.év) T 1/2 (év) 40

Reaktorok hasadási termékek Hasadási hozamok különböző hasadóanyagoknál 41

Reaktorok hasadási termékek 235 U : Hozamtört rendszám összefüggés Az izobár sorozatok tagjai β - -bomlások révén keletkeznek egymásból 42

Reaktorok hasadási termékek Nemesgázok (Xe, Kr) Radiojódok Egyéb illékony elemek (Cs, Sr) Egyéb hasadási termékek 43

Hasadási termékek - nemesgázok Nem köthetők meg a gáztalanítóból a környezetbe kerülnek (retenció aktív szénen atomméret-függő) 133 Xe, 135 Xe, 88 Kr: rövid felezési idejűek 85 Kr T=10,76 év csak 0,22 % hozam Paksi Atomerőmű kibocsátási korlátja: Kr 46000, Xe 29000 TBq/év (kibocsátva: <10 TBq/év) A fűtőelemek inhermetikusságának indikátorai Csernobili kibocsátási hányad: leltár ~100 %-a 44

Hasadási termékek - radiojódok Illékonyak (a működő reaktor hőmérsékletén gázneműek, vízben jól oldódnak) Rövid felezési idejűek: 131 I, 132 I, 133 I, 134 I, 135 I 131 I T= 8,04 nap, DCF (lenyelés) 2.10-8 Sv/Bq) β - és γ-sugárzók hozamuk 3 7 % - inhermetikusság indikátorai, arányuk kor- és sebességfüggő (elválasztással mérhetők by-pass primervíz mintákból) 129 I T=15,7.10 6 év hozam <1%, lágy β- és γ-sugárzó DCF 1.10-7 Sv/Bq Transzmutációs célpont neutronaktiválás 130 I T=12,4 óra - gyorsan lebomlik inaktív xenonná 45

Hasadási termékek - radiojódok Paksi AE kibocsátási korlát ( 131 I) három kémiai formára eltérő Csernobili kibocsátási hányad: leltár ~ 30 %-a Normális üzemi kibocsátás: elemi jód (impregnált aktív szén szűrőn marad) korlát 1 TBq/év, ki: 2 MBq/év; jodid (aeroszolhoz kötött) korlát 4 TBq/év, ki: 2 MBq/év, CH 3 I (nagy térfogatú aktív szén vagy szilikagél szűrőn marad) korlát 95 TBq/év, ki: 32 MBq/év Analízis: egyidejű mintavétel és mérés. Levegőből: aeroszol, elemi jód és szerves jód gyűjtése szűrőkön; szekvencia: aeroszolszűrő, elemi jód szűrő, szerves jód szűrő 46

Hasadási termékek egyéb illékony nuklidok Cézium- és stroncium-izotópok 137 Cs T=30 év, hozam ~6 %, β- és γ-sugárzó kulcsnuklid DCF (lenyelés) ~10-8 Sv/Bq 135 Cs T=2,3.10 6 év tiszta β-sugárzó hozam ~7 % 134 Cs T= 2,06 év nem közvetlen hasadási termék! A 134-es sorozat lezáró nuklidja a 134 Xe. A 133-as sorozat lezáró nuklidja a 133 Cs ez a több évig használatban lévő fűtőelemekben felhalmozódik és felaktiválódik. A 134 Cs/ 137 Cs arány reaktor-ujjlenyomat Paksi vízkibocsátásban átlagosan 31:100 Csernobili kibocsátási hányad: leltár ~ 5 %-a Paksi AE légnemű (aeroszol) korlát: 1 TBq/év ki: 8 MBq/év 47

Hasadási termékek egyéb illékony nuklidok 90 Sr T=28,9 év, tiszta β - -sugárzó, hozam: 4,5 % DCF (belégzés, lenyelés)~3.10-8 Sv/Bq csontkereső Paksi AE korlát: levegő 0,4 TBq/év ki: 0,2 MBq/év víz: 2 TBq/év ki: 1 MBq/év Csernobili kibocsátási hányad: leltár ~4%-a 90 Sr/ 137 Cs arány a paksi vízkibocsátásban: 4:100 89 Sr, 91 Sr, 92 Sr rövid felezési idejűek 48

Hasadási termékek egyéb nuklidok A leghosszabb felezési idejűek: 99 Tc T=211000 év, tiszta β - -sugárzó, hozam: 6 % - anionként (TcO 4- )oldódik; DCF (belégzés, lenyelés) ~10-9 Sv/Bq Transzmutációs célpont: neutronaktiválás 100 Tc 93 Zr T=1,53 millió év, tiszta β - -sugárzó hozam: 6 % 107 Pd T=6,5 millió év, tiszta β - -sugárzó hozam: 1 % 49

Korróziós termékek reaktorokban A reaktorzóna körüli szerkezeti anyagok = vas (acél) és cirkónium aktivációs termékei előbbi revés szerkezetű oxidokat képez tranziens szakaszokban leválik, szétterjed a primervízzel és zónatisztítás során a levegőbe is jut. Aktivációs termékek termikus neutronokkal: 55 Fe T=2,73 év EC DCF ~10-10 Sv/Bq 60 Co T=5,27 év β - és γ-sugárzó kulcsnuklid 59 Ni T=76000 év tiszta β - sugárzó 63 Ni T=100 év tiszta β - sugárzó 50

Korróziós termékek reaktorokban Aktivációs termékek gyors neutronokkal 54 Mn ( 54 Fe-ből) EC + γ-sugárzó T=312 nap 58 Co ( 59 Co-ból) - EC + γ-sugárzó T=71 nap 58 Co/ 60 Co-arány: reaktor-ujjlenyomat Egy különleges termék: 110m Ag T=252 nap β- és γ-sugárzó hegesztési varratokból keletkezhet az I. blokkban 108m Ag EC + γ-sugárzó T= 418 év 51

Építőanyagok aktivációs termékei reaktorokban Beton = cement + kavics + víz + adalékok Portlandcement = 75-80% mészkő és 20-25% agyag zsugorodásig történt égetésével (kalcinálás, >1400 o C) előállított klinker + kötéslassító (néhány százalék) gipszkő. További adalékok: lösz, pernye, kohósalak, homok, trasz = őrölt vulkáni tufa, szerpentin = hidratált magnézium-szilikát (Pakson is alkalmazták a biológiai védelem anyagában) Kémiai alkotórészek: SiO 2, Al 2 O 3, CaO, FeO stb. Szilárdulás = Hidratáció (kristályosodás víz felvételével) Klinker + Víz = Hidrátok + Mész (Kalcium-szilikátok) -- (Kalcium-szilikát-hidrátok és kalcium-hidroxid) A szilárdulás során 15-20% mész keletkezik. A beton felületén a mész kalciumkarbonáttá alakul. 52

Építőanyagok aktivációs termékei reaktorokban Biológiai védelem többféle készítésű beton anyagának felaktiválódása 41 Ca T=103000 év EC, DCF ~10-10 Sv/Bq ujjlenyomat : ritka földfémek 152 Eu, 154 Eu, 155 Eu - β - - és γ-sugárzók, több éves felezési idejűek hasadási termékek is lehetnek! 53

Víz és adalékanyagok aktivációs termékei reaktorokban 3 H hasadási termék (0,01 % hozam), D neutronaktivációjából, 10 B (n,2α) reakcióból T=12,3 év DCF ~10-11 lágy β - -sugárzó elválaszthatatlan a víztől! 14 C 17 O (n, α) reakcióból T=5730 év DCF ~10-10 lágy β - - sugárzó Rövid felezési idejű különleges nuklidok 18 F, 13 N (pozitronbomlók), 16 N (E γ = 6,13 MeV) Adalékanyagokból: 24 Na, 42 K Primervíz összes aktivitása ~10 7 Bq/l 54

Víz és adalékanyagok anyagok aktivációs termékei reaktorokban Paksi kibocsátás trícium, szén-14: 3 H: főként HTO légnemű: korlát 170000 TBq/év - ki 3 TBq/év folyékony: korlát 29000 TBq/év - ki 21 TBq/év 14 C: CH 4, CO 2 légnemű: korlát 1.10 9 TBq/év - ki: 0,6 TBq/év Légtérből, vízben oldott levegőből: 41 Ar korlát 46000 TBq/év ki: 8 TBq/év 55

A hulladék komponenseinek analízise Analízis hulladékok minősítése, tárolás/kezelés meghatározása Kulcsnuklid (key nuclide) feltételei nehezen mérhető (difficult-to-measure = DTM) nuklidokhoz: Elég hosszú felezési idő (végig követhető a hulladék pályája ) Elemezhetőség γ-spektrum alapján (nem kell kinyitni a lezárt tárolóedényt) Elegendően nagy mennyiség (kis mérési hiba, jó kimutathatóság) Viselkedése egyezzék meg a csomag többi komponensével 56

Radioaktív hulladékok eredete 2/a Kutatóreaktorok Kisreaktorok : reaktorszerelvények szerkezeti anyaga Al; nyitott ( swimming pool ) víztér Primervízben: 27 Al(n,γ) 28 Al és 27 Al(n,α) 24 Na T=15 óra oldott levegőből: 40 Ar(n,γ) 41 Ar T=1,8 óra folyamatos kibocsátás, éves korlát: 0,8 TBq tényleges kibocsátás: 0,03 TBq/év 57

Radioaktív hulladékok eredete 2/b Spallációs berendezések Ólom-, higany- vagy volfram target neutronforrás felgyorsult protonok ütköztetésével. Spallációval keletkező hosszú felezési idejű nuklidok: 53 Mn (T=3,74 millió év, EC Auger-elektronok) 60 Fe (T=1,5 millió év, β -, DCF (L) 3.10-7 Sv/Bq) 146 Sm (T=103 millió év, α, DCF (L) 1.10-5 Sv/Bq) 154 Dy (T=3 millió év, α, DCF (L) 1.10-5 Sv/Bq) 209 Po, 210 Po: LBE (ólom-bizmut-eutektikum) targetben keletkeznek, T=102, ill. 0,38 év, α, DCF (L) 1.10-5 Sv/Bq) 58

Radioaktív hulladékok eredete 2/b Spallációs berendezések Ólom bizmut vagy ólom arany eutektikum? Végső döntés: szilárd, forgó volfram céltárgy 59

Radioaktív hulladékok eredete 2/b Spallációs berendezések Ólom arany eutektikum fázisdiagramja 60

Radioaktív hulladékok eredete 3. Orvosi sugárforrások - terápia Brachyterápia: közeli szövetbesugárzás Pl.: agydaganatok: a daganat cisztájába 90 Y-szilikát kolloid oldat; a daganatszövetbe katéterekben 125 I (T= 60 nap, lágy X + γ) vagy 192 Ir (T=74 nap, β - + γ) Hasonló célú sugárforrások: 226 Ra (α), 198 Au (β), 186 Re (β) utóbbiak rövid felezési idejűek, γ-val követhetők Teleterápia: távoli irányított besugárzás 60 Co-val, gyorsító - fékezési röntgensugárzás 61

Radioaktív hulladékok eredete 3. Orvosi sugárforrások - diagnosztika Pajzsmirigyvizsgálat: régebben 131 I, újabban 99m Tc (T=6 óra, γ [IT] leányelem: 99 Tc de gyorsan kiürül) Tc-generátor 99 Mo-ból (T= 2,8 nap) lefejtés pertechnát-anionként Radioimmunoassay (RIA) biológiai minták sejtbiológiai vizsgálati módszere, nyomjelzett szerves vegyületekkel - 3 H, 14 C radioizotópokkal 62

Radioaktív hulladékok eredete 4. Gazdasági (ipari) sugárforrások Radiográfia, átvilágítás, csírátlanítás: hosszabb felezési idejű γ-sugárzók ( 137 Cs, 60 Co) A radiológiai balesetek >95 %-a ezekkel történik! (Árnyékolás nélkül maradó források) 63

Radioaktív hulladékok eredete 5. Nukleáris fegyverkísérletek Kihullás a tropopauza felett végrehajtott légköri robbantásokból: 239 Pu, 241 Am, 137 Cs stb. hasonló nuklidok, de más arányokban, mint a reaktorokból. Reaktor ujjlenyomat nuklidok nem keletkeznek! Dózisjárulék: évi ~ 10 µsv az északi féltekén 64

Radioaktív hulladékok eredete 6. TENORM TENORM ( 238 U, 232 Th, 40 K ) ot produkáló eljárások: 1. Bauxitbányászat, -feldolgozás 2. Cirkonhomok felhasználás, kerámiagyártás 3. Fémércbányászat, érckohászati feldolgozás 4. Foszfátérc feldolgozás, műtrágyagyártás 5. Geotermikus energia felhasználás 6. Kőolaj és földgáz kitermelés (beleértve a kutatófúrásokat is) 7. Ritkaföldfém bányászat, -feldolgozás 8. Szénbányászat, széntüzelésű erőművek 9. Uránércbányászat, -feldolgozás 65

Radioaktív hulladékok feldolgozása Feldolgozás/Menedzsment: 1. Gyűjtés, osztályozás 2. Minősítés 1. 3. Tárolás (storage), szállítás 4. Hulladékkezelés (processing): - előkészítő műveletek - térfogatcsökkentés - kondicionálás 5. Minősítés 2. 6. Átmeneti és/vagy végleges elhelyezés (disposal) Alternatív megoldások: kiégett nukleáris üzemanyag reprocesszálása, hosszú felezési idejű hulladékkomponensek 66 transzmutációja

Laborgyakorlatok Király Márton A hallgatókkal egyeztetve a laborok az energetikusoknak november 2-9-16 reggel, a fizikusoknak pedig november 6-13-20 délután lennének. Azt ígérték, hogy most hétfőn fogják pontosítani az időpontokat, remélem ez megfelel mindenkinek. A 8 fős energetikus társaságot, azt hiszem, ketté szedem, és párhuzamosan fogja az egyik fele a modellezést, a másik fele a kúszás mérést csinálni. 67

Radioaktív hulladékok feldolgozása 1. Gyűjtés, osztályozás: Folyamatos üzemi kibocsátás gyűjtés: üzemi szűrőkön Üzemelés alatti, helyszínen maradó hulladék (időszakosan gyűjtik) Leszerelés (decommissioning csak a leszerelés során gyűjtik) Az üzemelés alatt keletkező hulladékok gyűjtési csoportjai: Halmazállapot szerint: - gáz (kompresszorral tartályba sűrítik vagy kiengedik) - folyadék Éghető - éghetetlen - szilárd Aktivitáskoncentráció szerint (LLW, ILW, HLW) Biológiai hulladék Vegyes hulladék (Mixed waste) Zárt rendszer 68

Radioaktív hulladékok feldolgozása 1. Gyűjtés, osztályozás: A hulladék gyűjtési körülményeit naplózni kell: halmazállapot, kémiai forma, radioizotópok, aktivitáskoncentráció, felületi dózisteljesítmény stb. adatokkal 2. Minősítés: Osztályozás: veszélyességi mutató (S) alapján (Magyarországon: MSZ 14344/1 és 47/2003. ESzCsM r.) - Műszeres analízis: zárt tartályon át vagy mintavételezéssel, - spektrometriával - Roncsolásos mintavétel: komponensekre bontás kémiai eljárásokkal, a, analízis - Dózisteljesítmény mérés: üzemi tároláshoz 1 msv/h-300 msv/h LLW 300 msv/h-10msv/h ILW >10mSv/h HLW 69

Radioaktív hulladékok feldolgozása 2. Minősítés: Minősítés során dönteni kell a hulladékkezelés további menetéről, feladatairól: Tömöríthető? (Üveg, építőanyag hulladék külön kezelése) Illékony? Toxikus? Kulcsnuklidok ( 137 Cs, 60 Co) bevezetése -spektrometria Dózistervezés: A legkedvezőtlenebb hulladékos expozíciós forgatókönyv se eredményezzen nagyobb dózist a használatban levő radioaktív anyag hatásánál. 70

Minősítés in situ gammaspektrometriával 200 literes szabványos acélhordóban tárolt hulladékok minősítésére -Forgó platform -Egyenletesen függőlegesen mozgatott HP Ge detektor -Szükség esetén árnyékolással 71

Radioaktív hulladékok feldolgozása 3. Tárolás, szállítás: Tárolás: Külön és elhatárolva a minősítés alapján; az üzemhez tartozó területen ugyanazon engedélyesé az üzem és a hulladék is. Szállítás során a közúton való szállítás nem zárható ki. Nemzetközi előírások (ADR):» Járműre (autó, vonat, hajó)» Személyzetre» Útvonalra (közút: LLW,ILW; vasúti, tengeri: HLW)» Egy rakományban szállítható max. mennyiségek: A1, A2 (burkolati feltételek eltérőek) nuklidonként Felületi dózisteljesítmény: max. 20 msv/h Járműburkolat (páncél): acél, ólom, bizmut, urán (!) 72

Részlet az ADR-ből A1 és A2- értékek: TBq nagyságrendben 73

Radioaktív hulladékok feldolgozása 4. Hulladékkezelés Előkészítő kémiai műveletek ph beállítása Ionerősség beállítása Hordozók adagolása Komplexképzők adagolása vagy komplexek bontása Oxidációs állapot megváltoztatása (pl. égetés egy sajátos, specifikus formája: MEO mediated electrochemical oxidation - Pu elválasztás része) 74

Radioaktív hulladékok feldolgozása Hulladékkezelés műveletei - összefoglalás Térfogatcsökkentés Általános: préselés, hőkezelés, bepárlás, szűrés, dekontaminálás Szelektív: felületi (szorpció - addíció, szubsztitúció), térfogati (extrakció, csapadékképzés) - dekontaminálás Kondicionálás Cementezés (LLW, ILW) Bitumenezés (szerves LLW) Üvegesítés (HLW) V 1 hulladékáram c 1 m 1 V 0 c0<meak tiszta művelet V 2 szennyezett c 2 m 2 75

Radioaktív hulladékok feldolgozása műveleti mutatók Térfogatcsökkentési tényező: az eredeti és a sűrített térfogat hányadosa V m 1 1 VRF MRF V2 vagy m2 Dekontaminálási tényező: az eredeti és a tiszta koncentráció hányadosa DF i c c i,1 i,0 Komponensenként KÜLÖN határozható meg, de az általános eljárásokra egységesen is megadható! 76

Radioaktív hulladékok feldolgozása Térfogatcsökkentés: általános = mindegyik komponensre azonos mérvű. Préselés: éghetetlen szilárd anyagokra, VRF= ~ 5-10 között Tömörítés 50 bar nyomással; nem tömöríthető: üveg, tégla, beton Hőkezelés: Égetés vagy hőbontás (incineration, calcination) + HEPA szűrő a füstgázzal távozó szennyezőkre MRF = m 1 /m 2 ~ 50-100 között; DF= szűrő dekontaminációs tényezője = c 1 /c 0 ~ 10 4-10 5 (pl. a szűrőre vezetett gázokra) Bepárlás illékony folyadékokra Szűrés fluidumokban diszpergált szilárd anyagokra (csapadékképzés után is alkalmazható) jellemző mutató: DF (ált.) Dekontamináció: szilárd felület (szennyezett, c 1 ) + folyadék rendszer (tisztító) között; maradék felületi koncentráció: c 0 jellemző mutató: DF (ált.) általános, ha a tisztító művelet minden radioizotópot eltávolít 77

Radioaktív hulladékok feldolgozása - Térfogatcsökkentés Préselés: supercompactor 78

Radioaktív hulladékok feldolgozása - Térfogatcsökkentés Hőkezelés (égetés = oxidáció vagy hőbontás = kalcinálás) egy különleges megoldása: PLASMARC plazma ív kemence (Svájc) Olvadékot képeznek, amely öntőformába/hordóba önthető Kondicionálással közvetlenül összekapcsolható Kezelhető hulladékok: szűrők, ioncserélő gyanták, bepárlási maradék, vegyes szilárd hulladék 79

Radioaktív hulladékok feldolgozása - Térfogatcsökkentés Bepárlás: Folyadék fázisban, DF ha a radioaktív anyagok nem illékonyak, csak a tisztítandó oldószer VRF = 5-50 betáplálás gőz V1 c 1 hűtés bepárlás V2 V0 párlat c 0 80

Radioaktív hulladékok feldolgozása Térfogatcsökkentés szelektív módjai: valamelyik komponensre (radioizotóp v. izotópcsoport) specifikus a művelet. Szokásos technológiai mutatók: DF, kapacitás C = kezelt anyag [mól vagy kg]/kezelő anyag [m 2, m 3 vagy kg] Felületi reakciók szubsztitúciós vagy addíciós (szorpciós) mechanizmussal Ioncsere: Felületi szubsztitúciós művelet; DF-vel jellemzik. A kezelt anyag folyadék. Az ioncserélők tisztíthatók, regenerálhatók. Lehetnek kation-, anion- és vegyes ioncserélők. Szerves műgyanták: DF = 10 3-10 4 a legtöbb radionuklidra, előny: nagy kapacitás, probléma: radiolízis (lánchasadás), ILW - HLW hulladékokhoz nem alkalmas, deformálódik, kicsi önhordóképesség - regenerálhatók. Kevertágyas anion + kation Szervetlen: természetes és mesterséges anyagok 81

Radioaktív hulladékok feldolgozása - térfogatcsökkentés Fő ellenfél : a jól oldódó alkálifémek (Cs), fémkomplexek (Ag[NH 3 ] 2 ), Co- EDTA, oxálsav, citromsav-komplexek) Szervetlen ioncserélők Általában kationcsere. Anioncsere is szükséges: (jód I - és IO 3- ; technécium TcO 4- ) Szervetlen mesterséges kationcserélő 137 Cs és 134 Cs-hoz: szilárd vázon K 2 Ni[Fe(CN) 6 ], (kálium-nikkel-hexacianoferrát) a kálium helyére kerül a cézium. DF = 100 Tervezett újabb alkalmazás: Paks FHF technológia részeként, Cselválasztáshoz 82

Radioaktív hulladékok feldolgozása - térfogatcsökkentés Szervetlen természetes ioncserélők: ioncsere + szorpció együtt Nem regenerálhatók, de olcsók. Összetett szerkezet miatt anion-és kationcserélők is! ZEOLIT agyagásványok: ILLIT, MONTMORILLONIT, KLINOPTILOLIT Elválasztáson kívül a hulladék elhatárolásának segédanyagai is: - bentonit: SiO 2 + Al 2 O 3 + Ca, K, Na, Fe stb. oxidjai + n.h 2 O térfogatának 10-szeresét kitevő vizet képes megkötni - perlit: vulkáni üveges kőzetből kialakított felfúvódó anyag 83

Radioaktív hulladékok feldolgozása - Térfogatcsökkentés Extrakció: térfogati és addíciós művelet, folyadék-szilárd vagy folyadék-folyadék fázis között; nem elegyednek, de egy adott komponens át tud lépni F2-ből (vizes fázis) F1-be (szerves fázis). DF = 10 2-10 3 Jellemző: K c megoszlási hányados = c F1 /c F2 F1(Sz) F2 (V) Gyorsítás: kevertetés, rázás Tipikus felhasználás: reprocesszálás, urán és transzurán tisztítás, ahol kerozinban oldott TBP (tributil-foszfát) az extrahálószer PUREX eljárás 84

Radioaktív hulladékok feldolgozása térfogatcsökkentés- szelektív elválasztás Urán és plutónium extrahálószere: tributilfoszfát (TBP) reprocesszálás, analízis Uranil-nitráthoz kapcsolódó két TBP-molekula Oldószer: kerozin 85

Radioaktív hulladékok feldolgozása szelektív elválasztás Extraháló szer: CMPO a TRUEX - eljárásban 86

Radioaktív hulladékok feldolgozása Kondicionálás: térfogatcsökkentés után (vagy szilárd/csapadékos hulladéknál) a szennyezett hulladékáram szilárdítására, immobilizálására törekszünk. Mutatók: * mátrix/hulladék arány: MWR * kimoshatóság (leachability) hatásfok [%] = kimosott anyag/kimosható anyag. Nemzetközi gyakorlat (szabvány): általában annyi cm 3 vízzel, amennyi cm 2 a próbatest felszíne * mechanikai szilárdság (dinamikus és statikus tesztek); * sugártűrés (hőtűrés) 87

Radioaktív hulladékok feldolgozása Kondicionálás: Cementezés: mészkő+agyag (SiO 2, CaO, Al 2 O 3 + H 2 O), szervetlen és kristályos anyag, mátrix-hulladék arány (MWR) = 3:1-6:1 + adalékok (pl. bentonit, homok) a minőségi paraméterek javítására (jó hőtűrés, mechanikai szilárdság) folyékony hulladékok: cementezés előtt felitatás kovafölddel (= polikovasav + agyagásványok) MOWA: paksi (tervezett, engedélyezett) eljárás Fémhordókba cementeznek: 200l / 400l-es standard méretek Bitumenezés: szerves mátrix, az ásványolaj lepárlásából visszamaradó, nagy molekulatömegű, fekete színű termoplasztikus kötőanyag; rossz mechanikai szilárdság, de kimoshatóság (víztaszító) szempontjából jó; olcsó 88

Radioaktív hulladékok feldolgozása Kondicionálás: Üvegesítés (vitrifikáció): előkészítő művelete: hőbontás; SiO 2, Al 2 O 3, Na 2 O, BeO, B 2 O 3, Li 2 O; szervetlen és amorf anyag, hulladék nem zárványban, MWR= 5:1-10:1, kimoshatósága a legjobb, de drága (plazmaív kemence: 1100-1300 o C), kiváló sugárállóság elsősorban HLW-re alkalmas Beolvasztás: LLW fémhulladék kondicionálása (Leszerelési anyagokra) - oxidáció kizárásával fémtömbbe olvasztják a térfogatában szennyezett (felaktivált) szerelvényeket, majd acélhordóba öntve tárolják tovább. Kondicionálás szempontjai:» Kezelőszemélyzet dózisa alacsony legyen» Rugalmas módszer: többféle hulladékot is fogadjon be» Hulladéktérfogat legyen minél kisebb» Olcsóság» Ellenálló legyen hőfejlődésre, radiolízisre 89

Radioaktív hulladékok feldolgozása 5. Minősítés-2: dózisteljesítmény mérés, gammaspektrometria a csomag megbontása nélkül Record keeping ez az utolsó lehetőség a pontatlanságok, hibák felderítésére. Scaling factor -ok alkalmazása a kulcsnuklidok felhasználásával. Magyar hatósági nyilvántartás: RADIUM program (OAH MTA EK EKBI) Szállítás: telephelyről az elhelyezéshez engedélyes-váltás! Magyarországon: Paksi AE, MTA EK AEKI, BME nukleáris reaktorok hulladékai Radioaktív Hulladékokat Kezelő Közhasznú Nonprofit kft. (RHK kft.) 90

Radioaktív hulladékok feldolgozása 6. Átmeneti és/vagy végleges elhelyezés: Felszíni, felszínközeli (LLW) vagy mélységi tárolás (LLW,ILW,HLW) Minősítés: RTOX (radiotoxicitás index) [µsv/év] RTOX A (t) i i j mf i, j Q j DCF i A: aktivitás-leltár (időfüggő) Q: éves fogyasztás a j-edik, a tároló környékén előállított/jelenlévő élelmiszerből mf: mobilitási tényező: az i- edik radionuklid átvitele a j-edik élelmiszerbe [(Bq/kg)/Bq] DCF: a megfelelő dóziskonverziós tényezők 91

Radioaktív hulladékok feldolgozása Átmeneti és/vagy végleges elhelyezés: Követelmények: Többszörös mérnöki gátak (Multiple Engineered Barriers) Mélységi védelem (Defence-In-Depth) = az egyik gát sérülése ne legyen hatással a többi védelemre EB1 kondicionált forma EB2 acélhordó (cement radiolízise passziválja az acélt) EB3 betonfalú épület + hordók közti rés öntöttbetonnal való kitöltése felszínközeli vagy mélységi tárolás EB4 backfill visszatöltés + bentonit, geopolimer EB5 fresh bedrock befogadó, háborítatlan kőzet Felszín: Lezárás után beton + földborítás - rekultiváció 92

A végleges elhelyezés típusai IAEA-kategóriák: Near surface disposal facilities; Geological disposal facilities; Disposal facilities for uranium and thorium mine waste; (Borehole disposal facilities) Csoportosítás biztonsági szempontból: A vízkivételre alkalmas vízzáró rétegek felett = felszínközeli A vízzáró rétegek alatt = mélységi 93

Radioaktív hulladékok feldolgozása Átmeneti és/vagy végleges elhelyezés Átmeneti: telephelyen belül vagy önálló felszíni telephelyen nedves (medencés) vagy száraz (aknás vagy különálló) tárolás Végleges: LLW ILW: felszínközeli vagy mélységi lerakóhely HLW: mélységi lerakóhely Mélységi lerakók befogadó kőzete: - felhagyott bánya; - kősólencse; - háborítatlan kőzettest: gránit, aleurolit stb. Alternatíva: reprocesszálás, transzmutáció (HLW-t is termel) 94

Radioaktív hulladékok feldolgozása A legnagyobb végleges, felszínközeli tárolók (LLW, ILW): L Aube (Fr., 1 millió m 3 ) Drigg (Sellafield) (NBr., 0,9 millió m 3 ) Morvilliers (Fr., VLLW, 0,6 millió m 3 ) Végleges, már üzemelő HLW lerakó NINCS 95

Magyarország Kiemelt nukleáris létesítmények Magyarországon: Paksi Atomerőmű KKÁT (kiégett kazetták tárolása) 2 kutatóreaktor - MTA AEKI BKR (KFKI telephely) Bátaapáti (NRHT) - BME tanreaktor Püspökszilágyi Hulladéktároló (RHFT) Az Izotóp Intézet kft. A szintű radiokémiai laboratóriuma (KFKI telephely) 96

Magyarország Átmeneti tároló HLW (kiégett fűtőelemek) - KKÁT Paks Száraz, aknás, vegyes szellőztetésű tároló 99

Átmeneti tároló KKÁT Paks HLW (kiégett fűtőelemek) 100

Radioaktív hulladékok feldolgozása Magyarországi hulladékhelyzet 2007. I. 1. 101

Radioaktív hulladékok feldolgozása Püspökszilágy felszínközeli tároló LLW, ILW (kapacitás: 5000 m 3 ) + feldolgozó üzem és átmeneti tároló Agyaglencse (18 20 m vastagon) 102

Püspökszilágy - RHFT 103

Püspökszilágy A típusú medencék lefedés előtt, csőkutak a használt sugárforrások számára 106

Radioaktív hulladékok végleges Püspökszilágy RHFT elhelyezése A radioaktív hulladékok RHFT-n belüli elhelyezésére - vasbeton tárolómedencék ( A típusú tároló), - szénacél és rozsdamentes acél csőkutak ( D és B típusú tárolók) - sekély mélységű vasbeton kazetták ( C típusú tároló) szolgálnak. Az RHFT alapkiépítésében 48 db 70 m 3 -es A típusú és 8 db C típusú tárolómedence, továbbá 4 db D típusú és 32 db B típusú csőkút készült el. Az 1980-as évek végén 6 db 140 m 3 -es és további 12 db 70 m 3 -es medence kiépítésével az A típusú tárolómedencék teljes kapacitása 5040 m 3 -re bővült. 107

Radioaktív hulladékok feldolgozása Felszínközeli végleges LLW tároló Tömörítés után visszatemetett hulladék elhelyezése Püspökszilágyon Mérnöki gátak 108

Püspökszilágy - RHFT A feldolgozó térben tárolt, lerakásra előkészített acélhordók 109

Püspökszilágy - RHFT Forró kamra a közepes- vagy akár nagyaktivitású hulladéknak minősülő használt sugárforrások felnyitására és kezelésére. 111

Püspökszilágy - RHFT 2006 2008: projekt négy A típusú medence feltárására és a hulladék visszatermelésére, majd a mai követelményeknek megfelelő újracsomagolására ilyen volt 113

Püspökszilágy - RHFT 2006 2008: projekt négy A típusú medence feltárására és a hulladék visszatermelésére, majd a mai követelményeknek megfelelő újracsomagolására ilyen lett (átmenetileg visszahelyezett hordók, a medencét a lezárás előtt még bentofix paplannal bélelték). 115

Bátaapátiban elhelyezendő hulladékok (végleges LLW ILW) 117

Mélységi elhelyezés Bátaapáti (LLW) Gránitban, két lejtős aknán elérhető 300 m mélyen Hulladék-feldolgozó és átmeneti tároló épület 118

Mélységi elhelyezés Bátaapáti (LLW) Gránitban, két lejtős aknán elérhető 300 m mélyen Mária lejtősakna bejárata a járathajtás alatt 119

Mélységi elhelyezés HLW Magyarország Bodai Aleurolit Formáció (BAF) 350 1200 m mélyen lévő, összetömörödött agyagásvány Terepi kutatások 1999-ig: kutatóvágat az uránbánya alatt 2003-tól folytatódó projekt 120

Radioaktív hulladékok biztonsága Idáig tartott az 1. félévi dolgozat anyaga 2015. X. 12. 121

4 kredites tárgy - példák, részletek I) Hulladékok eredete: nukleáris fűtőelemek gyártása - uránbányászat 122

Urán bányászata - kioldás Kioldás/feltárás: urán + leányelemek elválasztása a környező kőzettől savas kioldás: kénsav (ez is tud oxidálni) oxidatív kioldás CO 2 + O 2 + H 2 O eljárással. Mindkettő lehetséges fejtéses és ISL = in situ leaching módszerrel. Oxidatív eljárás/isl kivitelben: ez a legkíméletesebb a környezet számára, kevesebb hulladék marad a felszínen. 123

ISL-ISR uránbányászati technológia A Wildhorse Energy vállalat módszere Gáz halmazállapotú oxigént és CO2-t adagolnak a besajtolt vízhez - az eljárás ugyanazon az elven működik, mint az urán természetes oldódása. Mivel az oxigénes víz az uránon kívül más elemeket alig vagy egyáltalán nem képes oldani, ezért a képződő hulladék mennyisége igen csekély és nem radioaktív. 124

A Wildhorse Energy és a Mecsek-Öko Zrt. engedélyezett kutatási területei 125

Urántartalmú reaktor-fűtőelem előállítása Feltárt kőzetből kapott oldat feldolgozása: Lecsapás UO 2, UO 3, U 3 O 8 yellow cake (sárga por), a dúsítóba szállítják, ahol gáznemű UF 6 -tá alakítják. 235 U + 238 U (dúsított): 238 U(szegényített): fegyvergyártás főként UO 2 -ként kerül a fűtőelemekbe Nehézvizes reaktor (HWR): természetes urán a fűtőelemekben Urán: toxikus nehézfém, sejtméreg vesepusztító Határérték vízben: 10 µg/l 126

Uránérc feldolgozás - reaktor üzemanyag előállítása Ércőrlő és szitáló berendezés 127

Visszamaradt környezetszennyezés az uránbányászat után - Pécs környéki uránbánya területének helyreállítása Ezt és a következő 4 képet Várhegyi András úrtól (Mecsek Öko ZRt.) kaptuk. 128

Uránérc-feldolgozás - zagytározók rekultivációja: Tájrendezés Morfológia kialakítás, felületstabilizálás Beszivárgást minimalizáló fedés Felszíni vízrendezés, vízelvezetés Hosszú távú stabilitás elérése 129

Geotechnika és rekultiváció... Az iszapmag konszolidációja a vízleengedés után 130

Iszapmag felszínének előkészítése Geotechnika és rekultiváció... 131

A rekultiváció eredményei A MECSEKI URÁNBÁNYA REKULTIVÁCIÓJÁNAK ELLENŐRZÉSE BIOINDIKÁCIÓS MÓDSZERREL Máté Borbála Ph.D. dolgozata (Veszprém, 2012.) A dohány a vegetációs sajátságainak és felépítésének köszönhetően megköti az ólom és polónium izotópokat. 53 dohány- és talajminta 210 Pb aktivitásának meghatározása alapján megállapítható, hogy a dohánynövény alsó levele és a talaj izotópkoncentrációja között telítési görbének megfelelő korreláció áll fenn. A következő dia a dolgozat 18. ábrája 132

Uránbánya rekultiváció 133

II) Nukleáris energiatermelés hulladékai nehezen mérhető nuklidok analízise hulladékmintákban Bétasugárzó radiostroncium elválasztása Bétasugárzó radionuklidok mérési módszerei 134

Bétasugárzó stronciumizotópok elválasztása Koronaéter: Sr.Spec. Ioncserélő gyanta: oldott izotópkeverék felvitele szelektív megkötés szelektív elúció Karbonátos lecsapás savas oldás extrakció szerves foszforsavészterrel (D2EHPA) technológiai méretben is végrehajtható 90 Y elválasztása: anioncserélő gyantán karbonátos komplexként Fontos körülmények az elválasztásnál és a mérésnél: 90 Y szekuláris egyensúlyban az anyanukliddal? Hordozóval vagy anélkül van jelen a Sr (Y)? 135

Stronciumelválasztás Koronaéter Extrakció vagy szorpció? mindkettő! KORONAÉTEREK szerves oldószerben oldva: C-O-C kötés + szerves apoláros lánc, a tértöltés befelé néz, oda ül be a fémion a korona mérete szerint specifikusak Hatásos szelektív módszer pl. 90 Sr-ra ( 210 Pb!) 136

Tiszta β - -sugárzó radioizotópok mérése Félvezető (PIPS) detektorral lásd α-spektrometria Folyadékszcintilláció: szerves oldószerben szcintillációra képes molekulák; az oldószernek kell gerjesztenie őket. Konvertálás: fotoelektronsokszorozóval Relativisztikus sebességű részecskékhez: Cserenkov-sugárzás mérése fotoelektronsokszorozóval Szilárd szerves szcintillációs kristály: antracén; szilárd szcintillációs polimer: plasztik detektor 137

III) Reaktorok leszerelése Hulladékleltár Sajátos feladatok a leszerelés során: stratégia, végpont, finanszírozás, felszabadítás 138

Radioaktív hulladékok energiatermelő reaktorok leszerelése során Greifswald (volt NDK): 5 + 3 VVER-440 típusú erőműi reaktor leszerelése Nuklidvektor a telephely egészére : 60 Co 17% - korróziós termék 137 Cs 2% - hasadási termék 55 Fe 71% - korróziós termék 63 Ni 10% - korróziós termék 139

Reaktorok leszerelése Stratégiák Folyamatos leszerelés = Immediate dismantling Védett megőrzés beiktatásával végzett leszerelés = Safe enclosure/deferred dismantling Paksi 4 blokk: referencia forgatókönyv a primerkör védett megőrzése 20 évig 20 éves üzemidő-hosszabbítás után 2032 2037-től Szakaszos leszerelés = Phased dismantling (több megszakítással) Szarkofág = Entombment Végpont: a terület korlátlan (=green field) vagy korlátozott (=brown field) felhasználhatósága (környezeti hatástanulmány = EIA) Finanszírozás Felszabadítás 140

Reaktorok leszerelése Finanszírozás: A működés alatt elért bevételből kell(ene) fedezni a leszerelés és hulladékelhelyezés költségeit Magyarország: Központi Nukleáris Pénzügyi Alap (KNPA) valorizációval, kezelője: OAH, felhasználója: RHK Kft. 141

Reaktorok leszerelése Felszabadítás: a nem felszabadítható leszerelési radioaktív hulladék mennyisége nagyobb lehet, mint az üzem közben keletkező. Felszabadítható anyagok típusai (hozzájuk illeszkedő felszabadítási szintekkel): Törmelék Újrahasznosítható építőanyag Újrahasznosítható épületek Fémhulladék Újrahasznosítható fémek Egyéb anyagok Földterület 142

IV) Különleges hulladékforrások: reaktor- és sugárbalesetek Reaktorbaleset: LOCA vagy RIA hűtőközeg-vesztés vagy reaktivitás szabályozatlan bevitele Egyéb balesetek: szabaddá vált sugárforrás orphan source 143

Sugárbalesetek radiográfiás forrásokkal Event date: 2009-07-27 Event title: Overexposure in field radiography Facility/place: Oil refinery, Gdansk, Poland Event abstract: Radiography work with 192 Ir source (2.6 TBq) The technician operating a remote crank mechanism was not able to crank in the source to the shielded position. He asked for help from radiation protection inspector (RPI). The RPI with the second worker came in a hurry forgetting to take their individual dosemeters. The RPI decided to return the source to the shielded position by manually grasping the guide tube and forced the source to move to the shielded container. The source was returned back to the safe position. The incident was on July 27th, but information about it was released on 28 September, when the radiation burns of RPI became advanced. The Regulatory Inspectors investigated the incident in October and finished it in December. The doses of the workers were assessed on the basis of blood test (biodosimetry). Dose of RPI : whole body dose 365 msv and external dose on irradiated surface ~ 5 Sv [Gy]. Dose of 2 nd worker: whole body dose 182 msv and ext. dose ~ 2,3 Sv [Gy]. 144

Elhagyott sugárforrások IAEA videó: Elhagyott szovjet katonai forrás biztonságba helyezése Grúziában 145

Rendkívüli hulladékkezelési feladat: Paksi üzemzavar 2003. Válogatás a belső (PAE Zrt.) és a külső (OAH, OSSKI, BME NTI) értékelők előadásaiból. 146

Rendkívüli hulladékkezelési feladat: Paksi üzemzavar 2003 2006. Az üzemanyag kazetták tisztítására az azokon keletkezett magnetit lerakódás eltávolítása miatt volt szükség - a magnetit lerakódás a gőzfejlesztő belső felületén lévő radioaktív anyagok oxálsavas dekontaminálásának következménye volt, ez a korábbi művelet viszont a gőzfejlesztőn szerelést végző személyek védelme érdekében volt szükséges. A Framatome ANP teljes felelősséggel vállalkozott a tisztítás végrehajtására, beleértve a tervezést, szállítást, helyszíni szerelést és üzemeltetést. Az üzemzavar alapvető oka a tisztítótartály tervezési hibája volt. Az üzemzavarral kapcsolatos maximális becsült lakossági sugárterhelés a dózismegszorítás másfél ezreléke. Az atomerőmű a Nemzetközi Atomenergia Ügynökséggel együttműködve biztonsági felülvizsgálatokat végzett. A sérült fűtőelemeket (30) az orosz TVEL vállalat szakemberei újratokozták (54). Maradék feladatok: ezek elhelyezése a KKÁT-ban, illetve elszállításuk/végleges elhelyezésük. 147

Összegzés Az atomerőmű alapkövét 1975. október 3.-án tették le. Az első hálózatra kapcsolások: 1. blokk 1982. XII. 28. 2. blokk 1984. IX. 6. 3. blokk 1986. IX. 28. 4. blokk 1987. VIII. 16. A blokkok névleges teljesítménye 440 MW, a teljesítmény-növelésekkel ezt a későbbiekben több lépésben 500 MW-ra növelték. Az atomerőmű a magyarországi villamosenergia-termelésben meghatározó szerepet tölt be, annak mintegy 40 %-át adja. 148

Összegzés Az üzemanyag kazetták tisztítására az azokon keletkezett magnetit (vasoxid) lerakódás eltávolítása miatt volt szükség. A magnetit lerakódás a gőzfejlesztő belső felületén lévő radioaktív anyagok vegyi úton történő eltávolításának következménye volt, melyet a gőzfejlesztőn szerelést végző dolgozók sugárvédelme (és a kieső üzemórák számának csökkentése) érdekében vezettek be. A Framatome ANP francia vállalat teljes felelősséggel vállalkozott a tisztítás végrehajtására, beleértve a tervezést, szállítást, helyszíni szerelést és üzemeltetést. 149

Összegzés Az üzemzavar alapvető oka a tisztítótartály tervezési hibája volt. Az üzemzavarral kapcsolatos lakossági sugárterhelés az éves határérték másfél ezreléke. Az atomerőműben olyan környezetre van szükség, amely biztosítja, hogy hasonló jellegű üzemzavar semmilyen körülmények közt se forduljon elő. Az ezzel kapcsolatos elemző, átvilágító és korrekciós munkákat az engedélyes a Nemzetközi Atomenergia Ügynökséggel szoros együttműködésben folytatta le. 150

Előzmények 151

Előzmények 152

Előzmények A vezetékcsere jobb munkafeltételei, a karbantartó személyzet egészségének védelme érdekében végzett vegyi sugármentesítés, dekontaminálás eltávolította a szennyeződés jelentős részét, de más változásokat is előidézett: Üzem közben a reaktorban a fűtőelem kötegek üzemanyag pálcáinak felületére a gőzfejlesztőből fellazított magnetit rakódott le, ami szűkítette az áramlási keresztmetszetet, így növelte az áramlási ellenállást. Emiatt a reaktor üzemeltetésére előírt biztonsági korlátok betartása a teljesítmény csökkentését tette szükségessé. Ezért a lerakódás eltávolítása feltétlen indokolttá vált, amit az Országos Atomenergia Hivatal Nukleáris Biztonsági Igazgatóság vonatkozó határozatai is megerősítettek. 153

Előzmények A kazetták további használhatósága érdekében a felületek kémiai tisztításáról döntöttek. 1999-ben nemzetközi versenyeztetés után a Siemens KWU kapott megbízást a munkára. Kifejlesztett egy technológiát, azzal 2000-ben és 2001-ben sikeresen megtisztított 170 kazettát. A tartály egyszerre 7 kazetta tisztítására volt alkalmas. 2002-ben az addigi munkát referenciának tekintve a Framatome ANP (a Siemens KWU jogutóda ezen a területen) kapott ismét megbízást, de egyszerre 30 kazetta tisztítására alkalmas tartály tervezése volt a feladata. 154

A tisztítórendszer C üzemmód: oxálsavas mosatás B üzemmód: tisztító tartályban levő kazetták hűtése 155

A tisztítótartály 156

Az üzemzavar A kémiai tisztítás befejeződése után a kazetták visszahelyezhetők eredeti helyükre. Ehhez a tartály fedelét ki kell nyitni, majd daruval leemelni. Öt ízben a 30 db kazetta tekintetében történő kémiai tisztítás sikeresen befejeződött, azonban az újabb, 6. tisztítási folyamat után a fedél későbbi felnyitásról döntöttek. Átálltak a kazetták hűtését biztosító B üzemmódra. Kb. öt óra múlva radioaktív nemesgáz jelent meg mind a technológia ellenőrző műszerénél, mind a reaktorcsarnokban. 157

Az üzemzavar A reaktorcsarnokot kiürítették, értékelték a helyzetet, döntöttek a tisztítótartály felnyitásáról. Április 11-én hajnalban nyitották a fedelet, annak teljes levételére nem került sor. A fedél felnyitásakor megnőtt az aktivitás értéke. A beáramló hideg víz hősokkot okozott, a kazetták összetörtek. Az eseményt a 7 fokozatú INES skálán először a 2., üzemzavar fokozatba sorolták, a nukleáris hatóság ezt jóváhagyta. A fedél későbbi leemelését követő kamerás vizsgálat tette ismertté, hogy az összes kazetta sérült. Ez új besorolást eredményezett, INES 3, azaz súlyos üzemzavar minősítést kapott a hatóság jóváhagyásával. 158

Az üzemzavar A sérülés rekonstruált menete: A tartályban lévő víz felforrt, a gőz egyre nagyobb teret foglalt el, a hőmérséklet emelkedett. A pálcák cirkónium burkolata képlékennyé vált, a belső gáznyomás felduzzasztotta, helyenként kilyukasztotta azt. A kazetta burkolat oxidálódott, így elridegedett. A fedél megnyitásakor a gőz felfelé távozott, a pálcák alulról vizet kaptak, a hirtelen keletkező gőz a burkolatot sok helyen roncsolta. Később a víz felülről áramlott a tartályba, a magasabban lévő kazettarészeket hőütés érte, a rideg burkolat sok helyen megrepedt, eltört. A kerámiaszerű urán-dioxid pasztillák nem olvadtak meg. 159

Az üzemzavar 160

Sugárzási viszonyok Távmérő Hálózat PA Rt. A1 állomás 2003. április 10-12. Napi diagram 0,00030 msv/h 0,00025 0,00020 0,00015 0,00010 0,00005 Paks A1 Paks A3 Kalocsa 0,00000 2003. 4. 10. 0:00 2003. 4. 10. 0:00 2003. 4. 10. 1... 2003. 4. 10. 1... 2003. 4. 11. 0:00 2003. 4. 11. 0:00 2003. 4. 11. 1... 2003. 4. 11. 1... 2003. 4. 12. 0:00 2003. 4. 12. 0:00 2003. 4. 12. 1... 2003. 4. 12. 1... Idő 161

Következmények Megnőtt a radioaktív kibocsátás. A számítások szerint a legérintettebb lakosok jelentéktelen kismértékű, az éves határértéknél három nagyságrenddel kisebb többlet sugárterhelést kaptak. Megsérült 30 kazetta. Használhatatlanná vált az 1. sz. akna. A 2. blokk újraindítása összetett intézkedés sorozatot igényelt. El kellett végezni az üzemzavar következményeinek felszámolását, azaz a helyreállítást. 162

Következmények Tartályon belüli állapotok Külső kamerás vizsgálatok az üzemzavart követően kb. 3 méter távolságból április 16-án. Az újabb mérések kiépítése után részletes kamerás vizsgálatok június közepén, a kamera kb. 50 cm-re közelítette meg a tartályt. Az összes kazetta megsérült, egy részük felhasadt és a bennük lévő pálcák egy része kisebb darabokra tört. Újabb vizuális vizsgálati programokat szerveztek (először külső, majd behatolásos vizsgálatok). 163

Következmények Az esemény során kibocsátott radioaktivitás okozta többlet lakossági dózis (Paksra számítva) A kibocsátás által okozott többletdózis 0,13 µsv Hatósági éves dózismegszorítás az atomerőműre 90 µsv Mellkas átvilágítás 200 µsv Egy főre eső átlagos éves orvosi alkalmazás hatása 300 µsv Egy évi természetes sugárterhelés 2400 µsv 164

Sugárzási viszonyok EGYES DÓZISSZINTEK ÖSSZEHASONLÍTÁSA msv (millisievert) 2,4 évi természetes háttér 1,0 évi lakossági dóziskorlát 0,010 jelentéktelen dózis 0,0001-0,0003 az erőmű közelében élők évi többletterhelése 0,0001-0,000001 2003. április súlyos üzemzavar 30 km sugarú körzetben --------------------------------------------------------------------------------- Példák egyes orvosi vizsgálatok sugárterheléséről 0,01 msv fogászati felvétel 0,1 mellkasi röntgenfelvétel 0,5 emlővizsgálat 1,0 gerincfelvétel 17,0 bélvizsgálat 165

Paks 2003. OAH NBI jelentés 166

Paks 2003. OAH NBI jelentés 167

Paks 2003 BME NTI jelentés - BEVEZETÉS A helyzet első értékelése: nem volt NVH A hatások vizsgálatának irányai: Foglalkozási sugárterhelés (üzem) az üzemi méréseket és a védelmi intézkedéseket a MÜSZ és a FU-BIZT-04 folyamatutasítás, azaz az MSSZ alapján a PAE SVO munkatársai végezték. Lakossági sugárterhelés (környezet) mérések: PAE ÜKSER, HAKSER 168

Paks 2003 BME NTI jelentés - ÜZEMI SUGÁRTERHELÉS Személyi dózismérés eredményei paksi és külső munkavállalók Nem volt szisztematikus eltérés az egyes, hitelesített eszközökkel végzett mérési eljárások között. Az üzemzavart követő 30 nap során az üzemzavar helyszínén használt személyi dózismérők száma 1602, a teljes rögzített kollektív dózis 158 személy msv volt,az egy alkalommal kapott átlagos dózis mintegy 100 µsv (= a hatósági személyi dózismérők eseti kimutatási szintje; a sugárveszélyes munkahelyek általános feljegyzési szintje) Az ellenőrzött munkaterületen végzett egy folytatólagos műszak alkalmával kapott maximális személyi sugárterhelés 2,0 msv volt; Az adott időszakra vonatkozóan összegzett maximális személyi dózis 4,4 msv volt (A hatósági kivizsgálási szint 6 msv - a konzervatív éves foglalkozási dóziskorlát 30 %-a) Az üzemi rendelkezések ennél kisebb dózis esetében is előírhatják a kivizsgálást, az OSSKI ajánlása szerint a minimális kivizsgálási szint 2 msv/alkalom. Önálló sugárvédelmi kivizsgálási eljárás 2 esetben folyt, az engedélyezett dózisszint túllépése miatt.. A kollektív dózis maximális értéke a tisztítótartály zárófedelének leemelésének napján adódott (37 személy.msv), ezt a műveletet már részletes sugárvédelmi tervezés után hajtották végre. 169

Paks 2003 BME NTI jelentés - ÜZEMI SUGÁRTERHELÉS Személyi dózismérés eredményei egyéb munkavállalók - A FANP alkalmazottaira vonatkozó adatokat a paksi alkalmazottak adataival együtt dolgozták fel és értékelték. - A BME Nukleáris Technikai Intézetének (NTI) egyes munkatársai szerződéses megbízás keretében rendszeresen felügyelték a paksi reaktorok időszakos zónaátrakási munkálatait, így történt ez az üzemzavar alkalmával is. A vizsgált időszakban a PAE-ben tartózkodó személyek közül 3 fő hatósági személyi dózismérési eredményei haladták meg a feljegyzési szintet (100 µsv/alkalom). Közülük a legnagyobb érték 1,6 msv volt. - Megállapítottuk, hogy az érintett személy Engedéllyel és jogosultan tartózkodott a munkahelyen; Nem volt jelen az üzemzavar bekövetkezésekor; Folyamatosan betartotta az ott érvényes sugárvédelmi előírásokat, és Végrehajtotta a helyszínen intézkedésre jogosult munkahelyi vezetők utasításait. 170

Paks 2003 BME NTI jelentés - ÜZEMI SUGÁRTERHELÉS Dózisteljesítmény-mérés Területi dózisteljesítmény-mérés: előnyös (esetenként kötelező), hogy ezek a berendezések is személyi dózisegyenérték mérésére legyenek hitelesítve. A reaktorpódiumon, az 1. sz. akna felett (változó mértékű árnyékolás mellett) mért fotondózis-teljesítmény (dt.) a vizsgált időszak első napján elérte a 60 msv/h értéket, és az első napokban nem csökkent 8 msv/h alá. Az 1. akna felett, a tisztítótartály fedelének leemelése során, illetve annak következtében a dt. növekedett, és IV. 16.-án elérte a 14 msv/h-t, de utána a csökkenés folytatódott. A személyi dózisok értékelésénél bemutatott adatok azért lehettek ilyen kedvezőek, mert a tervszerű és pontos sugárvédelmi munka még ilyen nagy dózisteljesítmény mellett is elviselhető személyi dózisokat eredményezett. 171

Paks 2003 BME NTI jelentés - ÜZEMI SUGÁRTERHELÉS Dózisteljesítmény számítása PAE Sugárvédelmi Osztály (SVO) - tervezőprogram: MicroShield A mért és számított értékek közötti eltérés lehetséges oka: - a forrástag pontatlan összeállítása; - az árnyékoló anyagok pontatlan összeállítása. 80 70 Az 1. akna felett mért, és az aktivitás-koncentrációkból számított dózisteljesítmény változása az akna felett középen Dózisteljesítmény [msv/h] 60 50 40 30 Mért Számított 20 10 0 11. 12. 13. 14. 15. 16. 17. 18. 19. 20. 21. 22. 23. 24. 25. 26. 27. 28. 29. 30. 1. 2. 3. 4. 172

Paks 2003 BME NTI jelentés - ÜZEMI SUGÁRTERHELÉS A PAE-ben (forrás: PAE SVO) a belső sugárterhelésre vonatkozó kivizsgálási szint 100 μsv effektív dózis volt az adott munkaidőre vonatkoztatva. Ezt 4 fő érte el a vizsgált időszakban. A legnagyobb érték 550 μsv volt, amit elsősorban 131 I inhalációja okozott (540 μsv). A másik három személy belső sugárterhelése: 200 μsv, 180 μsv és 140 μsv volt, ami szintén 131 I-től származott. ( Darukezelő eset OSSKI-s ellenőrző vizsgálat is történt.) Az értékek megnyugtatóan kicsik. 173

Paks 2003 BME NTI jelentés - LAKOSSÁGI SUGÁRTERHELÉS A ki,i KHK A i KH ki [Bq/év]: az egyes radionuklidok 1 Kibocsátási határértékkritérium i év alatt kibocsátott radioaktivitása; i :az összes, a létesítmény kibocsátását illetően a hatósági vizsgálati eljárás során jelentősnek ítélt radionuklid A KHK betartása esetén a létesítményből adott útvonalakon és adott fizikai és kémiai formában kikerülő radioaktivitás a rá nézve legérzékenyebb lakossági egyedek számára sem okoz (a legkedvezőtlenebb forgatókönyv esetén sem) a dózismegszorítást meghaladó effektív dózist. Az új kibocsátási határértékek hatályba léptetéséig érvényben maradtak a korábbi, még az 1980-as évekből visszamaradt hatósági határértékek (üzemi korlátok), amelyek a kibocsátási szinteket a megtermelt elektromos energiával hozták közvetlen kapcsolatba, és azonosak voltak az akkor hatályos paksi Műszaki Üzemeltetési Szabályzatban foglalt értékekkel. 174

Paks 2003 BME NTI jelentés - LAKOSSÁGI SUGÁRTERHELÉS A párhuzamos mérési eredmények közül a legkedvezőtlenebbet fogadták el. Az eredményeket a PAE SVO-tól vettük át. Mértékegység Nemesgáz Aeroszol (T1/2>24h) 131 I egyenérték 89,90 Sr Kibocsátás IV.10. - V.10. között Átlagos napi kibocsátás Bq 4,7.10 14 6,6.10 9 4,1.10 11 6,8.10 6 Bq/nap 1,6.10 13 2,2.10 8 1,4.10 10 2,3.10 5 Üzemi korlát Bq/nap 1,8.10 13 1,0.10 9 1,0.10 9 5,2.10 4 Korlát kihasználás % 88 21 1310 430 175

Paks 2003 BME NTI jelentés - LAKOSSÁGI SUGÁRTERHELÉS ÜKSER-eredmények : - A legintenzívebb nemesgáz-kibocsátás alatt, IV. 11.-én hajnalban az akkori szélirányba eső A1 állomás dt.- mérője 250 nsv/h többletet regisztrált. (Az országos OKSER hálózat riasztási küszöbszintje 500 nsv/h - a rendszer nem generált riasztást) - A jódmérések közül a legnagyobb értékeket az elemi jód meghatározására szolgáló berendezések mutatták. A maximális érték, ami a szél mozgásának és a kibocsátás időbeli alakulásának megfelelően egy-két órán át volt mérhető, mintegy 5 Bq/m 3 volt. 176

Paks 2003 BME NTI jelentés - LAKOSSÁGI SUGÁRTERHELÉS A HAKSER-mérések döntő többsége a kimutatási határ alatti eredményeket hozott. Az egy évnél is lényegesen hosszabb felezési idejű komponensek esetében ( 137 Cs, 90 Sr stb.) a kimutathatóság azt jelenti, hogy az adott mintában a környezetben más okokból már korábban jelen lévő radioaktivitás szignifikáns növekményét kellene detektálni. Néhány, az átlagost jelentősen meghaladó mérési eredmény: Aeroszol: 13 µbq/m 3 131 I a reaktortól mintegy 30 km-re; Fű: 43 Bq/kg 131 I (száraz tömegre, a reaktortól mintegy 10 km-re); In-situ gamma-spektrometria: 260 Bq/m 2 131 I a reaktortól mintegy 1 km-re. A radiojód tipikusan 1 10 µbq/m 3 koncentrációban Budapest levegőjében is nagy gyakorisággal megtalálható. A mérések érzékenysége megfelelő: teljesül az az általános sugárbiztonsági kritérium, hogy a kimutatható radioaktivitás mennyiségéből becsülhető inkorporáció az elhanyagolható dózisnál (10 µsv/év) jelentősen kisebb effektív dózist eredményez. 177

Paks 2003 BME NTI jelentés - LAKOSSÁGI SUGÁRTERHELÉS A PAE SVO két terjedésszámító programot alkalmaz: - a normális helyzetekre kidolgozott NORMDOS és - a baleseti helyzetekre szolgáló BALDOS kódokat. Az üzemzavari helyzetben ez utóbbit használták. A BALDOS alkalmazása nem kapcsolódik automatikusan baleseti szituációhoz, jobban megfelelt az üzemzavari kibocsátás eseti, akut jellegének, mint a sztatikus körülményekre vonatkozó NORMDOS. A HAKSER egyes tagjainál az alábbi, nemzetközi összehasonlító vizsgálatokban validált programok álltak rendelkezésre: BALDOS (AEKI), SINAC (OAH, AEKI), RODOS (OKF NBIÉK), SS-57 (OSSKI). 178

Paks 2003 BME NTI jelentés - LAKOSSÁGI SUGÁRTERHELÉS A dózisszámítások eredményeit összehasonlítva kitűnt, hogy A becsült lakossági effektív dózis az üzemzavar következtében az összes besugárzási útvonal összegzésével 0,1 0,2 µsv-nek adódott, mindegyik programmal. Nem volt ritka egyes, elvileg azonos módon számított részeredményeknél a két nagyságrendnyi eltérés sem a programok között. A programok bemenő adatainak (forrástag, meteorológiai paraméterek stb.) eltérő struktúrája nagyon zavarja az összehasonlíthatóságot. 179

Paks 2003 BME NTI jelentés - A sugárterhelés csökkentésének lehetőségei 1. A tartózkodási idő csökkentése Az érintett területre a rendkívüli helyzet észlelését követően az ügyeletes mérnök elrendelte a munkák felfüggesztését és a terület elhagyását. Az üzemzavar részletes vizsgálati anyagai szerint az észlelés a tisztítókörbe beépített kriptonmérő, a reaktorcsarnok légterének mintázásával működő nemesgázmérő, és a szellőzőkémény kibocsátás-ellenőrző rendszerei (KALINA, NEKISE) jelzéseinek értékelését jelentette. Az intézkedést megfelelő mérlegelés után, elegendően gyorsan hozták meg, ezt a bemutatott dózisadatok kellően alátámasztják. 2. A hozzáférés korlátozása Az üzemzavar észlelését követően az SVO megváltoztatta az érintett helyiségek hozzáférési szabályait: oda csak dozimetriai engedély birtokában, azaz a konkrét szituációra vonatkozó sugárvédelmi tervezés után lehetett belépni. Az intézkedés hatása közvetlenül nem határozható meg, mert nincs olyan összehasonlító csoport, akiknek a dózisát nem befolyásolta ez az intézkedés-sorozat. 3. Szellőztetés A normális légcsere fenntartása az üzemzavar során helyes intézkedés volt. Elvileg létezhet olyan sugárzási helyzet, amikor az optimális sugárvédelmi intézkedés éppen a szellőzés rövid időre történő leállítása lehet, de ez esetünkben kizárható. (Elegendő összevetnünk a bent és kint okozott dózisok mértékét.) 180

V) Radioaktív hulladékok feldolgozása a Paksi Atomerőműben Előkészítő eljárás: primer- és szekunder vízkör vizének előtisztítása UPCORE technológia (1998 óta) 4 db nátrium ciklusú ioncserélő Σ 240 t/h 6 db UPCORE sótalanító egység: Σ 720 t/h 4 db kevertágyas utófinomító egység: Σ 480 t/h Ioncserélő: DOWEX C-9 UG Regenerálás sebessége 40 m 3 /h 181

Hulladékfeldolgozás a Paksi Atomerőműben UPCORE általános víztisztítási eljárás ellenáramú ioncserélő oszlopokkal, mozgó gyantaággyal Anion- és kationcserélő gyanták (legalább 3: erősen savas, gyengén és erősen bázikus gyanta) 182

Radioaktív hulladékok feldolgozása Paksi Atomerőmű FHF (folyékony hulladék-feldolgozó) technológia 60 Co és 137 Cs elválasztása a bepárlási maradékokból - Kobalt komplexek oxidatív bontása, lúgos lecsapás, mechanikus szűrés - Bórsav visszanyerése (présszűrő) - Ultraszűrés: radiokolloidok kivonása - Cézium elválasztása hexacianoferrát ioncserélőn - A szűrlet kibocsátható, a bórsavlepény felszabadítható 183

FHF-technológia - ultraszűrés 184

A szűrési folyamatok mérethatárai Elektronmikroszkóp Fénymikroszkóp Szabad szemmel Elektronmikroszkóp Fénymikroszkóp Szabad szemmel Ionméretek Molekulák Makromolekulák Mikrorészecskék Makrorészecskék Mikrométer 10-3 10-2 10-1 1 10 100 Angström 10 2 10 3 10 4 10 5 10 6 Molsúly 100 200 1000 10 000 20 000 100 000 500 000 határok Latex emulziók Olaj emulziók Cukrok Korom Festék pigmentek Endotoxinok, pirogének Élesztő sejtek Vírusok Baktériumok Oldható sók (Ionok) Gombafonalak Kolloidok Vörösvérsejtek Homok Fém ionok Fehérjék, enzimek Emberi haj REVERZOZMÓZIS MIKROSZŰRÉS NANOSZŰRÉS ULTRASZŰRÉS MAKROSZŰRÉS 1 Å = 10-10 méter = 10-4 µm (mikron) Mack Péter Vegyszermentes vízkezelési technológiák előadásából (2008.) 185

VI. Radioaktív hulladékok szállítása Törésteszt-videók http://www.youtube.com/watch?v=1mhtow- OBO4 http://www.youtube.com/watch?v=n_jhruro bri 186

VII. Hulladékok átmeneti és végleges elhelyezése Mérnöki gátak Mérnöki gátak ki- vagy bejutni képes víz megkötése Bentonit Agyagszármazék (ásványi fő komponensek: montmorillonit vagy illit), adalékozással optimálják. Saját térfogatánál 15-20-szor nagyobb mennyiségű vizet is képes megkötni. Magyarországon a Kemenesalján és a Mátra környékén bányásszák az alapanyagot. SiO 2 - >60 % Al 2 O 3 - >20 % Továbbá Ca, Mg, Na, K-ionok. A megkívánt szivárgási tényező k < 5. 10-9 [m/s] 187

Mérnöki gátak - bentonit 188

Mérnöki gátak - bentonit 189

Radioaktív hulladékok elhelyezése - bentonit A záróképesség illusztrálása 190

Bentonit - vizsgálatok Permeáció mérése 191

VIII. Hulladékok végleges elhelyezése természeti analógok Cigar Lake (Kanada, Saskatchewan) a világ legnagyobb, még érintetlen uránbányája volt 2015. májusig, amikor a CAMECO AREVA vállalat elkezdte a folyamatos kitermelést jet-boring technikával. A becsült készlet 2008-ban 497000 tonna, maximum 20,67%-os U 3 O 8 McArthur River (Kanada) a világ legnagyobb uránkészlete. 1999 óta kitermelik, a világ uránbányászatának 20 %-a innen származik. 2004- ben 41000 tonna U 3 O 8 -at termelt. Természeti analógok: az uránércet körülzáró kőzet és geokémiai rendszer alkalmas kell, hogy legyen a radioaktív hulladék végleges befogadására is aleurolit (agyagkő), gránit (vulkáni kvarc + alumíniumszilikátok ) 192

Cigar Lake 2014. 193

Cigar Lake várható kitermelés On October 8, 2014, AREVA s McClean Lake mill started producing uranium concentrate from ore mined at the Cigar Lake operation. Expected production 0.2-0.6 M packaged pounds (=100 300 t) in 2014, depending on the mine ramp-up at Cigar Lake and the continued success of milling operations at McClean Lake. Commercial production will be reached when management determines that the mine is able to produce at a consistent or sustainably increasing level. Long-term annual production target is 18 M pounds U 3 O 8 (=8000 t) by 2018. 194

Természetes analógok Gránit a radioaktív hulladékok befogadó kőzete 195

IX. Radioaktív hulladékok elhelyezése A) Franciaországi tárolók 196

Radioaktív hulladékok elhelyezése A) Franciaországi tárolók Felszínközeli tárolók 197

Radioaktív hulladékok elhelyezése A) Franciaországi tárolók Morvilliers (L Aube közelében) VLLW 2003 óta 198

Radioaktív hulladékok elhelyezése A) Franciaországi tárolók 199

Radioaktív hulladékok elhelyezése A) Franciaországi tárolók 300 X 201

Radioaktív hulladék elhelyezése - Franciaország Centre de La Manche LLW + ILW 1969 1994 Engedélyes: ANDRA (állami hulladékkezelő vállalat) 527000 m 3 lerakott hulladék Lezárás: 1991 1996 felső mérnöki gátakkal Bitumenes geopolimer védőréteg 1994 2003: perek, hatósági eljárások 2003 - : institutional control period 206

Centre de la Manche A lerakóhely, amikor még üzemelt 207

B) Szlovákia Jaslovské Bohunice [Apátszentmihály] (JB) A-1 blokk balesetei: 1976, 1977 INES-4 (zónaolvadás) leszerelési és baleseti hulladékok, jól észlelhető környezeti kibocsátás JB V-1 2 blokk (régi VVER-230): leállítva 2006, 2008, leszerelés elkezdődött (V-2 2 blokk működik) ugyanott: hulladékkezelő- és kondicionáló üzem 2001 óta: cementezés, égetés, bepárlás, bitumenezés, préselés Mochovce [Mohi] erőmű (2 blokk), és felszínközeli hulladéktároló (2001 óta) LLW vasbeton konténerekben 208

Radioaktív hulladékok elhelyezése C) Finnország 209

Finnország Loviisa LLW - ILW Radioactive Waste Repository Dél-Finnországban, Hastholmen-szigeten, Loviisa NPP - 2 VVER-440 reaktor Hulladéktároló: a tengerszint alatt 110 m mélyen, sziklába süllyesztve. A tároló az erőműben keletkező összes LLW ILW t fogadja be. Szilárd hulladék: 200 L-es hordókban, két tárolócsarnokban. Folyékony: cementezve 1 m 3 -es konténerekbe. Az alapkőzetben 3 zárt törésvonalakkal határolt területet tártak fel, a tároló a két felső zárt zóna között létesült. A talajvíz két rétegű: a sós víz felett édesvíz-lencse található. A tároló a sósvizes rétegben van, a sósvíz összefügg a tengerrel, de advekciós vektort nem állapítottak meg. 210

Finnország - Onkalo Onkalo tervezett HLW lerakó az Olkiluoto-i reaktorok telephelyén Jelenleg kutatóvágatok készülnek, tervezett üzembe helyezés 2060 körül http://www.posiva.fi/en/research_developme nt/onkalo/onkalo-animation 211

Finnország - Onkalo 212

Finnország - Onkalo 213

Radioaktív hulladékok elhelyezése D) Svédország Mélységi tárolás HLW tervezett végleges elhelyezése (Svédország) KBS-3 hatóságilag engedélyezett eljárás (többszörös mérnöki gátak). 1. Átmeneti tárolás 30 évig. 2. A hulladékot vashengerbe zárják. 3. A vashengert rézhengerbe zárják. 4. 500 m mély vágat a befogadó gránitban. 5. 8 m mély, 2 m átmérőjű akna a vágatban. 6. A hengert bentonitba ágyazzák az aknában. 7. A megtelt tárolóvágatot eltömedékelik. Becsült élettartam: 100 ezer év. Tároló helye: Forsmark vagy Oskarshamn. Kapacitás: 6000 henger. 214

Radioaktív hulladékok elhelyezése D) Svédország Mélységi tárolás - HLW Forsmark (Svédország) A próbafúrások egyik telephelye 215

E) USA - Yucca 216

Mélységi elhelyezés HLW Yucca Mountain (USA) Yucca Mountain is located in a remote desert on federally protected land within the secure boundaries of the Nevada Test Site in Nye County, Nevada. It is approximately 90 miles northwest of Las Vegas, Nevada. 217

Mélységi elhelyezés Yucca Mountain (USA) Ingnimbrit olvadt vulkáni tufa Előny: sivatag nincs talajvíz A 2000-es évek elején engedélyezett HLW elhelyezés pilot plant : néhány konténer elhelyezése próbaképpen az engedélyt nemrégiben visszavonták. 218

USA - Yucca No deep geological repository for spent fuel from NPPs is in operation in any country today. In the USA, the Obama administration has recently cut most of the Yucca Mountain geological repository project s 2010 funding and asked an expert commission to make recommendations for developing a new plan for the back-end of the fuel cycle. 219

E) USA Hanford Legacy Waste Aktivitásleltár: 3.10 18 Bq ~ Csernobili kibocsátás 220

Hanford a feldolgozott hulladék elhelyezése Felszíni végleges elhelyezés a folyékony LLW szilárdítása (üvegesítés) után. Kezdet: 2013. Tervezett befejezés: 40 év múlva. 221

F) Nagy-Britannia - Drigg LLW Repository - Drigg (ÉNy-Anglia) befogadóképesség: 800.000 m 3 Low Level Waste Repository (LLWR) 1959 óta működik. 1995-től kezdve a korábban lerakott hulladékot betonaknákba telepítik át. Helyszíni kezelés: préselés, cementezés Az akna végleges lezárásáig the waste is regarded as stored and is included in the UK Radioactive Waste Inventory. 222

Nagy-Britannia - Drigg Közvetlen közelében: -BNFL kutatóközpont -Sellafield (Windcale) reprocesszáló és kísérleti telep 223

Nagy-Britannia - Dounreay 224

Nagy-Britannia - Dounreay Felszámolandó betontárolók Dounreay-ben 225

Dounreay az 1977-es tárolóaknabaleset Az akna rekonstruált vázrajza a baleset utáni állapotban 226

Dounreay az 1977-es tárolóaknabaleset Az akna bemeneti nyílása a baleset után 227

Dounreay az 1977-es tárolóaknabaleset Helyreállítás 2002: Új furatokkal szigetelik el a sérült aknát. 228

G) Németország Konrad vasbánya volt 1961 1976-ig. (Száraz!) 1975 2002: kutatások. 2002: Engedély LLW-ILW mélységi tároló létesítésére. 2006 2007: Perek az engedély visszavonásáért. Tárolási engedély 303000 m³ LLW ILW, ebből 88000 m³ korábbi, felszámolandó tárolókból. Költség: 2007 végéig 945 M euró, várható még 900 M euró. 229

Németország Gorleben 1973-tól kutatás: 140 sólencsét vizsgáltak. Költségek: 1973 2000: 1,5 milliárd euró. Ellenzők: Átláthatóság és ellenőrizhetőség hiánya 1996: Két próbavágat 840 m mélyre. Töredezett határoló kőzetek miatt 2000-ben legfeljebb 10 évre felfüggesztették a kutatásokat. Asse II. (750 m mélyen) 1908 1925: káliumkarbonát (hamuzsír) bányászata, utána kősóbánya Sóakna - Kutatóvágat 1965, 1967 1978: LLW lerakás Feltöltés befejezése: 1995; 1995 2004 üregek feltöltése sóval 2008: sós vízben 137 Cs és 239 Pu beoldódása (?) volt mérhető Morsleben: volt NDK - sóbányából LLW ILW 1971-1998: 40000 m 3 Felszámolják (leszerelés, felszabadítás) 230

Németország Asse II. A tároló induló felső vágata 490 m mélyen A vízbetörés kockázata a geológiai mérések alapján növekszik. (Jelenleg még <0,5 m 3 /év) 231

Németország Asse II. Hulladék-elhelyezés az 1980-as években 232

Németország Asse II Erhöhte Krebs-Raten rund um die Asse Donnerstag 25.11.2010, 20:23 Reuters Atomendlager: Erhöhte Zahl von Leukämie-Fällen im Umfeld der Asse Im Umfeld des maroden Atomendlagers Asse bei Wolfenbüttel ist eine erhöhte Zahl von Leukämie-Fällen bei Männern festgestellt worden. Frauen erkranken dort weit öfter an Schilddrüsenkrebs als anderswo. Die Gründe sollen nun erforscht werden. Dies teilte das niedersächsische Umweltministerium am Donnerstagabend in Hannover mit und bestätigte damit einen Bericht des regionalen NDR- Fernsehmagazins Hallo Niedersachsen. Ministeriumssprecher Thomas Spieker sagte, Auswertungsergebnisse des Epidemiologischen Krebsregisters des Landes hätten Hinweise auf ein gehäuftes Auftreten von Leukämie-Erkrankungen insbesondere bei Männern ergeben. Eine Ursache dafür kann bisher nicht festgestellt werden, sagte Spieker. Die Auswertung sei noch nicht abgeschlossen: Wir wissen daher noch nicht, welchen Einfluss zum Beispiel Lebensalter und Berufstätigkeit auf Erkrankungen haben. 233

X. Radioaktív hulladékok feldolgozása - Reprocesszálás Kiégett fűtőelemek (SF) feldolgozása SF darabolása, kémiai szétválasztás hasadóképes anyagokra (U, Pu), nem hasadó transzuránokra (Np, Am, Cm stb.) és hasadási termékekre; Új fűtőelem (pl. MOX: mixed oxide) előállítása A keletkező HLW kondicionálása Átmeneti elhelyezés, visszaszállítás, végleges elhelyezés 234

X. Radioaktív hulladékok feldolgozása - Reprocesszálás A BNFL reprocesszáló üzemének központi nedves tárolója Sellafield. A kép bal oldalán a forró kamrák láthatók. 235