Radioaktív hulladékok Fı fejezetek

Átírás

1 Radioaktív hulladékok Fı fejezetek 1. A vonatkozó sugárvédelmi ismeretek rövid összefoglalása 2. A radioaktív hulladék definíciói, a hulladékokra vonatkozó szabályozás 3. Radioaktív hulladékok keletkezése, jelentısége, egyes hulladékok elemzési módszerei 4. Radioaktív hulladékok feldolgozása (Waste management) 1

2 Sugárvédelmi ismeretek összefoglalása Sugárvédelem 3 alapelve: indokoltság optimálás korlátozás Külsı sugárterhelés Belsı sugárterhelés: belégzés, lenyelés Dózis: elnyelt dózis [Gy=1 J/kg] egyenérték dózis [1 Sv=1 Gy biológiai hatása] effektív dózis D = de dm H = D w R 2

3 Sugárvédelmi ismeretek összefoglalása Dóziskorlátozás: DL immissziós korlát foglalkozási korlát: 20 msv/év (5 év átlagaként) lakossági korlát: 1 msv/év DC - emissziós korlát = dózismegszorítás kiemelt létesítmény: csak lakosságra 0,1 0,01 msv/év, egyéb létesítmény: 0,03mSv/év Az emissziós és immissziós korlátok nem keverhetıek. ΣDC DL és DC < DL A radioaktív hulladék hatására melyik korlátozás vonatkozik? 3

4 2. Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Radioaktív hulladék: további felhasználásra nem szánt, emberi tevékenység (ionizáló sugárzás alkalmazása) eredményeképpen létrejött radioaktív anyag CXVI. tv. 16/2000. EüM-r. 47/2003. ESzCsM-r. MSZ 14344/1,2 24/1997. korm. r. és 23/1997 NM r. - mentességi szintek Hulladék keletkezése - folyamatos üzemi kibocsátás (légnemő, folyékony) 1 - helyben maradó anyagok (üzemi + leszerelési hulladék) KEZELÉS - baleseti (rövid ideig tartó) kibocsátás 2 1: kibocsátás-korlátozás?= kezelés 2: környezeti helyreállítás (remediation)?= kezelés 4

5 Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Kiadás éve:

6 Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Változások: Safety Series #115 International Basic Safety Standards Felszabadítás = CLEARANCE Osztályozás alapja arányos az okozható dózissal 6

7 Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Elhanyagolható dózis: H i µsv/év Mentességi szint: (Exemption) egy sugárforrás, illetve egy adott radioaktív koncentrációval jellemzett anyag mentes a sugárvédelmi szabályozás alól, ha a legkedvezıtlenebb forgatókönyv mellett sem okoz H i -nél nagyobb dózist (foglalkozási vagy lakossági helyzetben). [Bq], [Bq/kg]= MEAK Felszabadítási szint: (Clearance) egy korábban sugárvédelmi szabályozás alá tartozó anyag kivonható a szabályzás alól (lakossági helyzetben.) [Bq/kg], [Bq/m 2 ] Hasonlóság: kapcsolat H i -vel. Eltérés: forgatókönyv 7

8 Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Nuclear Energy Agency Radioactive Waste Management Committee Questionnaire 2004 Országok: CDN, SF, F, D, HU, I, JP, SK, E, S, CH, UK, USA 8

9 Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás A mentesség és a felszabadítás fogalmai [még] nem válnak szét a szabályozásban. Nincsenek külön szintek, a mentesség az osztályozás alapja. S (HI hazard index )= veszélyességi mutató MEAK: Mentességi aktivitás-koncentráció [Bq/kg]) AK: aktivitás-koncentráció [Bq/kg] i: a hulladékcsomag radioizotópjai Kis aktivitású hulladék (LLW) 1 < S < 1000 Közepes akt. h. (ILW) 10 3 < S <10 6 Nagy akt. h. (HLW) S > 10 6, hıfejlıdés > 2 kw/m 3 9

10 Radioaktív hulladékok definíciói, Gyakorlati kategóriák: A tárolt hulladékcsomagok gyors minısítésére szabályozás A zárt hulladékcsomag felületén mérhetı γ- dózisteljesítmény szerint: -Kis akt.: 1 dd/dt 300 µsv/h -Közepes akt.: 0,3 dd/dt 10 msv/h -Nagy akt.: dd/dt > 10 msv/h 10

11 Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Halmazállapot szerint: gáznemő, folyékony, szilárd, biológiai hulladék Felezési idı szerint: rövid, hosszú (limit: 137 Cs T=30 év) Sugárzásfajta szerint: α-sugárzók külön kezelendık Felületi γ-dózisteljesítmény szerint Hulladék-átvételi követelmények (Püspökszilágy, Bátaapáti) Speciális kategóriák: MW-Mixed Waste, USA; VLLW- very low level waste - Franciaország 11

12 Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Practical use of the concepts of clearance and exemption RADIATION PROTECTION #122 Part I. EU Directorate General Environment (2000) 12

13 Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Hiányzik: 41 Ca, 133 Ba Tehát a felszabadítási szintek nagyságrendekkel kisebbek [lesznek], mint a mentességi szintek!!! 13

14 Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Hulladék veszélyessége végsı formájában: radiotoxicitás - index A ( t mf Q i i, j j RTOX = ) ( ) i j DCF i RTOX : radiotoxicitás-index [Sv/év] A : aktivitás [Bq]; i : radioizotóp minısége mf : mobilitás-tényezı adott táplálékra [(Bq/kg)/Bq] Q j : táplálékfogyasztás a j-edik anyagból [kg/év] DCF : dóziskonverziós tényezı [Sv/Bq] 14

15 Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Hatóságok a radioaktív anyagokkal kapcsolatos ügyekben: ÁNTSZ, OSSKI személyi sugárvédelem, dózismegszorítás engedélyezése (kibocsátási korlátok környezetvédelmi felügyelıségek) OAH - MTA Izotópkutató Intézet: sugárforrások nyilvántartása Nyilvántartásban szerepelnek: -Mennyiség -Minıség (aktivitás, aktivitás-koncentráció) -Halmazállapot 15

16 Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Kiemelt nukleáris létesítmények Magyarországon: Paksi Atomerımő KKÁT (kiégett kazetták tárolása) 2 kutatóreaktor -AEKI + Izotópkutató Intézet -BME Bátaapáti (NRHT) Püspökszilágyi Hulladéktároló (RHFT) 16

17 17

18 18

19 19

20 20

21 21

22 22

23 23

24 3. Radioaktív hulladékok eredete * Nukleáris energiatermelés hulladékai: bányászat, urándúsítás, reaktorok mőködése, üzemi és leszerelési hulladékok * Kutatóreaktorok: más anyagból készült szerelvények, más technológia = néhány további radioizotóp * Nukleáris robbantások, fegyverkísérletek hulladékai * Ipari sugárforrások * Orvosi sugárforrások: diagnosztika (in vivo, in vitro), terápia * TENORM: természetes radioaktivitás dúsulása nem nukleáris/sugaras tevékenységek következtében (Technologically Enhanced Naturally Occurring Radioactive Material) 24

25 Radioaktív hulladékok eredete Nukleáris energiatermelés hulladékai: bányászat: 238 U T=4, év, 235 U T=0, év, 232 Th T=10, év szilárd anyag kiemelése külszíni v. aknás fejtés ISR helyszíni kinyerés in situ recovery ISL helyszíni kioldás in situ leaching Bányászat hulladéka: meddı, darabolt kıhulladék nagy felület: légnemő kibocsátás a 222 Rn leányelemekbıl Visszamaradó urán+leányelemek a mentességi szint alatt normális hulladékként kezelhetıek. Kioldás: urán+leányelemek elválasztása savas (kénsav) vagy oxidatív (CO 2 + O 2 + H 2 O) eljárással. Ez utóbbi kíméletesebb a környezet számára. 25

26 Uránérc feldolgozás - reaktor üzemanyag elıállítása Ércırlı és szitáló berendezés 26

27 Radon chains 27

28 Radon 222 Rn daughter products Rn Po Pb α (5.5 MeV) T=3.8 d α (6.00 MeV) T=3.1 m α (7.69 MeV) T=26.8 m Bi β (526keV 1.26MeV) T=19.9 m γ (76keV.2.45MeV 14 peaks) Analízis: radongáz elemzése saját vagy leányelemei alfasugárzásának mérésével - szcintillációs kamra - átáramlásos számláló - nyomdetektor Po β (185keV 1.02MeV) T=164 µs Pb β, γ (soft) T=22 y Bi β (300 kev MeV) T=5.01 d Po α(4.5, 5.3 MeV) T=138 d Leányelemek elemzése: - összes alfa mérése - alfa-spektrometria - gamma-spektrometria 28

29 Radon 220 Rn (Thoron) daughter products Rn-220 α (6.3 MeV) T= 54 s Po-216 α (6.77 MeV) T = 0.15 s Pb-212 β (100 kev) T = 10.6 h γ (87keV-300KeV) Bi-212 γ (70keV 1.8MeV) T = 60.6 m Tl-208 β ( keV) T = 3.05 m γ (84keV 2.6MeV) Po-212 α (8,78 MeV) T = 0.3 µs 29

30 Pécs környéki uránbánya területének helyreállítása Forrás: Mecsek-Öko ZRt. 30

31 Pécs - zagytározók rekultivációja: Tájrendezés Morfológia kialakítás, felületstabilizálás Beszivárgást minimalizáló fedés Felszíni vízrendezés, vízelvezetés Hosszú távú stabilitás biztosítása 31

32 Geotechnika és rekultiváció... Az iszapmag konszolidációja a vízleengedés után 32

33 Iszapmag felszínének elıkészítése Geotechnika és rekultiváció... 33

34 Radioaktív hulladékok eredete nukleáris energiatermelés - bányászat Nukleáris energiatermelés hulladékai: az uránérc helyi feldolgozásának terméke: UO 2, UO 3, U 3 O 8 yellow cake (sárga por), a dúsítóba szállítják, ahol gáznemő UF 6 -tá alakítják. 235 U (dúsított): 238 U(szegényített): fegyvergyártás fıként UO 2 -ként kerül a főtıelemekbe Urán: toxikus nehézfém, sejtméreg vesepusztító Határérték vízben: 10 µg/l 34

35 Radioaktív hulladékok eredete - ISR uránbányászati technológia A módszer fő jellemzője: gáz halmazállapotúoxigént és CO 2 -t adagolnak a besajtolt vízhez, így az eljárás ugyanazon az elven működik, mint az urán természetes oldódása. Mivel az oxigénes víz az uránon kívül más elemeket alig vagy egyáltalán nem képes oldani, ezért a képződőhulladék mennyisége igen csekély és nem radioaktív. 35

36 Radioaktív hulladékok eredete Nukleáris energiatermelés - reaktorok Urán és transzurán aktivációs/spallációs termékek Hasadási termékek Szerkezeti anyagok aktivációs termékei ( Korróziós termékek) Vízkémiai aktivációs termékek 36

37 Radioaktív hulladékok eredete Reaktorok transzurán aktivációs termékek Urán és transzurán aktivációs/spallációs termékek Termikus neutronok: aktivációs modell átmeneti mag -on keresztül (tömegszámnövekedés) Gyors neutronok: szórás, spalláció (tömegszám-csökkenés) 37

38 Radioaktív hulladékok eredete Reaktorok transzurán aktivációs termékek (PWR V-213 reaktortípus) kg/(gw év) T 1/2 (év) 38

39 Radioaktív hulladékok eredete Reaktorok transzurán aktivációs termékek Aktiválás termikus neutronokkal 238 U (n,γ) 239 U (T=23 perc) β Np (T=2.4 nap) β Pu (T= év) α 239 Pu (n,γ) 240 Pu (T=6563 év) α 240 Pu (n,γ) 241 Pu (T=14.4 év) β Am (T=432 év) α,γ kulcsnuklid a nehezen mérhetı (DTM) nuklidokhoz 239 Pu, 241 Pu indukált hasadásra képesek α-sugárzó Pu, Am, Np nuklidok: DCF (belégzés) >10-5 Sv/Bq DCF (lenyelés) >10-7 Sv/Bq 39

40 Radioaktív hulladékok eredete Analízis hulladékok minısítése, tárolás/kezelés meghatározása Kulcsnuklid (key nuclide) feltételei nehezen mérhetı (difficult-to-measure = DTM) nuklidokhoz: Elég hosszú felezési idı (végig követhetı a hulladék pályája ) Elemezhetıség γ-spektrum alapján (nem kell kinyitni a dobozt) Elegendıen nagy mennyiség (kis mérési hiba, jó kimutathatóság) Viselkedése egyezzék meg a csomag többi komponensével 40

41 Radioaktív hulladékok eredete Reaktorok transzurán aktivációs termékek Aktiválás gyors neutronokkal (spalláció) 238 U (n,2n) 237 U (T=6.8 nap) β Np (T= év) α 237 Np (n,γ) 238 Np (T=2.1 nap) β Pu (T=87.7 év) α 238 Pu/ 239 Pu arány: reaktor-ujjlenyomat DCF: kb. mint 239 Pu 41

42 Radioaktív hulladékok eredete Reaktorok hasadási termékek Hasadási hozamok különbözı hasadóanyagoknál 42

43 Radioaktív hulladékok eredete Reaktorok hasadási termékek 235 U : Hozamtört rendszám összefüggés Az izobár sorozatok tagjai β - -bomlások révén keletkeznek egymásból 43

44 Radioaktív hulladékok hasadási termékek Nemesgázok (Xe, Kr) Radiojódok Egyéb illékony elemek (Cs, Sr) Egyéb hasadási termékek 44

45 Radioaktív hulladékok hasadási termékek - nemesgázok Nem köthetık meg a gáztalanítóból a környezetbe kerülnek (retenció aktív szénen atomméret-függı) 133 Xe, 135 Xe, 88 Kr: rövid felezési idejőek 85 Kr T=10,76 év csak 0,22 % hozam Paksi Atomerımő kibocsátási korlátja: Kr 46000, Xe TBq/év (kibocsátva: <10 TBq/év) A főtıelemek inhermetikusságának indikátorai Csernobili kibocsátási hányad: leltár ~100 %-a 45

46 Radioaktív hulladékok hasadási termék nemesgázok kibocsátása Kibocsátási határérték-kritérium: KbHK Kibocsátási határérték: KbH [Bq/év] izotóponként mf i,krit : mobilitási tényezı [-] az i-edik radioizotóp hígulása a kibocsátás helyétıl a kritikus csoportig KbHK KbH i = = i DC DCF A KI, i KbH i, KRIT i 1 mf 1 i, KRIT 46

47 Radioaktív hulladékok hasadási termékek - radiojódok Illékonyak (gáznemőek, vízben jól oldódnak) Rövid felezési idejőek: 131 I, 132 I, 133 I, 134 I, 135 I ( 131 I T= 8,04 nap, DCF (lenyelés) Sv/Bq) β- és γ-sugárzók hozamuk 3 7 % - inhermetikusság indikátorai, arányuk kor- és sebességfüggı 129 I T=15,7 millió év hozam <1%, lágy β- és γ- sugárzó DCF Sv/Bq Transzmutációs célpont neutronaktiválás 130 I 47

48 Radioaktív hulladékok hasadási termékek - radiojódok Paksi AE kibocsátási korlát ( 131 I) három kémiai formára eltérı Csernobili kibocsátási hányad: leltár ~ 20 %-a Normális üzemi kibocsátás: elemi jód (impregnált aktív szén szőrın marad) korlát 1 TBq/év, ki: 2 MBq/év; jodid (aeroszolhoz kötött) korlát 4 TBq/év, ki: 2 MBq/év, CH 3 I (nagy térfogatú aktív szén szőrın marad) korlát 95 TB/év, ki: 32 MBq/év 48

49 Radioaktív hulladékok hasadási termékek egyéb illékony nuklidok Cézium- és stroncium-izotópok 137 Cs T=30 év, hozam ~6 %, β- és γ-sugárzó kulcsnuklid DCF (lenyelés) ~10-8 Sv/Bq 135 Cs T=2, év tiszta β-sugárzó hozam ~7 % 134 Cs T= 2.06 év nem közvetlen hasadási termék! A 134- es sorozat lezáró nuklidja a 134 Xe. A 133-as sorozat lezáró nuklidja a 133 Cs ez felhalmozódik és felaktiválódik. A 134 Cs/ 137 Cs arány reaktor-ujjlenyomat Paksi vízkibocsátásban átlagosan 31:100 Csernobili kibocsátási hányad: leltár ~ 5 %-a Paksi AE légnemő korlát: 1 TBq/év ki: 8 MBq/év 49

50 Radioaktív hulladékok hasadási termékek egyéb illékony nuklidok 90 Sr T=28.9 év, tiszta β - -sugárzó, hozam: 4,5 % DCF (belégzés, lenyelés)~ Sv/Bq csontkeresı Paksi AE korlát: 0.4 TBq/év ki: 0.2 MBq/év Csernobili kibocsátási hányad: leltár ~4%-a 90 Sr/ 137 Cs arány a paksi vízkibocsátásban: 4: Sr, 92 Sr rövid felezési idejőek 50

51 Radioaktív hulladékok hasadási termékek egyéb nuklidok A leghosszabb felezési idejőek: 99 Tc T= év, tiszta β - -sugárzó, hozam: 6 % - anionként (TcO 4- )oldódik; DCF (belégzés, lenyelés) ~10-9 Sv/Bq Transzmutációs célpont: neutronaktiválás 100 Tc 93 Zr T=1.53 millió év, tiszta β - -sugárzó hozam: 6 % 107 Pd T=6.5 millió év, tiszta β - -sugárzó hozam: 1 % 51

52 Radioaktív hulladékok korróziós termékek reaktorokban A reaktorzóna körüli szerkezeti anyagok = vas (acél) és cirkónium aktivációs termékei elıbbi revés szerkezető oxidokat képez tranziens szakaszokban leválik, szétterjed a primervízzel és zónatisztítás során a levegıbe is jut. Aktivációs termékek termikus neutronokkal: 55 Fe T=2,73 év EC DCF ~10-10 Sv/Bq 60 Co T=5,27 év β - és γ-sugárzó kulcsnuklid 59 Ni T=76000 év tiszta β - sugárzó 63 Ni T=100 év tiszta β - sugárzó 52

53 Radioaktív hulladékok korróziós termékek reaktorokban Aktivációs termékek gyors neutronokkal 54 Mn ( 54 Fe-bıl) EC + γ-sugárzó T=312 nap 58 Co ( 59 Co-ból) - EC + γ-sugárzó T=71 nap 58 Co/ 60 Co-arány: reaktor-ujjlenyomat Egy különleges termék: 110m Ag T=252 nap β- és γ-sugárzó hegesztési varratokból 108m Ag EC + γ-sugárzó T= 418 év 53

54 Radioaktív hulladékok szerkezeti anyagok aktivációs termékei reaktorokban Biológiai védelem többféle készítéső beton anyagának felaktiválódása 41 Ca T= év EC, DCF ~10-10 Sv/Bq ujjlenyomat : ritka földfémek 152 Eu, 154 Eu, 155 Eu -β - - és γ-sugárzók, több éves felezési idejőek hasadási termékek is lehetnek! 54

55 Radioaktív hulladékok szerkezeti anyagok aktivációs termékei reaktorokban Beton = cement + kavics + víz + adalékok Portlandcement = 75-80% mészkı és 20-25% agyag zsugorodásig történt égetésével (kalcinálás, >1400 o C) elıállított klinker + kötéslassító (néhány százalék) gipszkı. Kémiai alkotórészek: SiO 2, Al 2 O 3, CaO, FeO stb. (adalékok: lösz, pernye, kohósalak, homok, trasz). Szilárdulás = Hidratáció (kristályosodás víz felvételével) Klinker + Víz = Hidrátok + Mész (Kalcium-szilikátok) -- (Kalcium-szilikát-hidrátok és kalciumhidroxid) A szilárdulás során 15-20% mész keletkezik. A beton felületén a mész kalcium-karbonáttá alakul. 55

56 Radioaktív hulladékok víz és vízkémiai adalékanyagok anyagok aktivációs termékei reaktorokban 3 H hasadási termék (0,01 % hozam), D neutronaktivációjából, 10 B (n,2α) reakcióból T=12,3 év DCF ~10-11 lágy β - -sugárzó elválaszthatatlan a víztıl! 14 C 17 O (n, α) reakcióból T=5730 év DCF ~10-10 lágy β - - sugárzó Rövid felezési idejő különleges nuklidok 18 F, 13 N, 16 N Adalékanyagokból: 24 Na, 42 K Primervíz összes aktivitása ~10 7 Bq/L 56

57 Radioaktív hulladékok víz és adalékanyagok anyagok aktivációs termékei reaktorokban Paksi kibocsátás trícium, szén-14: 3 H: fıként HTO légnemő: ki 3 TBq/év korlát TBq/év folyékony: ki 21 TBq/év, korlát TBq/év 14 C: CH 4, CO 2 légnemő: korlát TBq/év, ki: 0.6 TBq/év Légtérbıl, vízben oldott levegıbıl: 41 Ar légnemő kibocsátás 8 TBq/év korlát TBq/év 57

58 Radioaktív hulladékok energiatermelı reaktorok leszerelése során Greifswald: 5 VVER-440 reaktor leszerelése Nuklidvektor a telephely egészére : 60 Co 17% - korróziós termék 137 Cs 2% - hasadási termék 55 Fe 71% - korróziós termék 63 Ni 10% - korróziós termék 58

59 Radioaktív hulladékok eredete 2/a Kutatóreaktorok Kisreaktorok : reaktorszerelvények szerkezeti anyaga Al; nyitott ( swimming pool ) víztér Primervízben: 27 Al(n,γ) 28 Al és 27 Al(n,α) 24 Na T=15 óra oldott levegıbıl: 40 Ar(n,γ) 41 Ar T=1,8 óra folyamatos kibocsátás, éves korlát: 0.8 TBq tényleges kibocsátás: 0.03 TBq/év 59

60 Radioaktív hulladékok eredete 2/b Spallációs berendezések Ólom-, higany- vagy volfram target neutronforrás felgyorsult proton ütköztetésével keletkezı hosszú felezési idejő nuklidok: 53 Mn (T=3.74 millió év, EC Auger-elektronok) 60 Fe (T=1.5 millió év, β -, DCF (L) Sv/Bq) 146 Sm (T=103 millió év, α, DCF (L) Sv/Bq) 154 Dy (T=3 millió év, α, DCF (L) Sv/Bq) 209 Po, 210 Po: LBE (ólom-bizmut-eutektikum) targetben keletkeznek, T=102, ill év, α, DCF (L) Sv/Bq) 60

61 Radioaktív hulladékok eredete 2/b Spallációs berendezések Ólom bizmut eutektikum vagy esetleg ólom arany eutektikum? 61

62 Radioaktív hulladékok eredete 2/b Spallációs berendezések Ólom arany eutektikum fázisdiagramja 62

63 Radioaktív hulladékok eredete 3. Orvosi sugárforrások - terápia Brachyterápia: közeli szövetbesugárzás Pl.: agydaganatok: a daganat cisztájába 90 Y-szilikát kolloid oldat; a daganatszövetbe katéterekben 125 I (T= 60 nap, lágy X + γ) vagy 192 Ir (T=74 nap, β - + γ) Továbbiak: 226 Ra, 198 Au, 186 Re Teleterápia: távoli irányított besugárzás 60 Co-val, gyorsító - fékezési röntgensugárzás 63

64 Radioaktív hulladékok eredete 3. Orvosi sugárforrások - diagnosztika Pajzsmirigyvizsgálat: régebben 131 I, újabban 99m Tc (T=6 óra, γ [IT] leányelem: 99 Tc de gyorsan kiürül) Tc-generátor 99 Mo-ból (T= 2.8 nap) lefejtés pertechnát-anionként Radioimmunoassay (RIA) biológiai minták sejtbiológiai vizsgálati módszere, nyomjelzett ( 3 H, 14 C) radioizotópokkal 64

65 Radioaktív hulladékok eredete 4. Gazdasági (ipari) sugárforrások Átvilágítás, csírátlanítás: - hosszabb felezési idejőγ-sugárzók ( 137 Cs, 60 Co) A radiológiai balesetek 95 %-a ezekkel történik! (Árnyékolás nélküli források) 65

66 Radioaktív hulladékok eredete 5. Nukleáris fegyverkísérletek Kihullás a tropopauza felett végrehajtott légköri robbantásokból: 239 Pu, 241 Am, 137 Cs stb. hasonló nuklidok, de más arányokban, mint a reaktorokból. Dózisjárulék: évi ~ 10 µsv az északi féltekén 66

67 Radioaktív hulladékok eredete 6. TENORM TENORM ot produkáló eljárások: 1. Bauxitbányászat, -feldolgozás 2. Cirkonhomok felhasználás, kerámiagyártás 3. Fémércbányászat, érckohászati feldolgozás 4. Foszfátérc feldolgozás, mőtrágyagyártás 5. Geotermikus energia felhasználás 6. Kıolaj és földgáz kitermelés (beleértve a kutatófúrásokat is) 7. Ritkaföldfém bányászat, -feldolgozás 8. Szénbányászat, széntüzeléső erımővek 9. Uránércbányászat, -feldolgozás 67

68 Menedzsment: 4. Radioaktív hulladékok 1. Győjtés, osztályozás 2. Minısítés Tárolás (storage), szállítás feldolgozása 4. Hulladékkezelés (processing): -térfogatcsökkentés -kondicionálás 5. Minısítés Átmeneti és/vagy végleges elhelyezés (disposal) Alternatív megoldások: kiégett nukleáris üzemanyag reprocesszálása, hosszú felezési idejő hulladékkomponensek transzmutációja 68

69 Rendkívüli hulladékkezelési feladat: Paksi üzemzavar Néhány dia a paksi elıadásból és külsı (OAH, OSSKI) értékelésekbıl. 69

70 Tájékoztató a Paksi Atomerımő 2. blokk 1. sz. aknájában április 10-én történt súlyos üzemzavarról és következményeinek elhárításáról január

71 Összegzés Az atomerımő alapkövét október 03-án helyezték le. Az elsı hálózatra kapcsolások: 1. blokk blokk blokk blokk A blokkok névleges teljesítménye 440 MW, a teljesítménynövelésekkel ezt az elmúlt években MW-ra növelték, így az atomerımő a magyarországi villamos energia termelésben meghatározó szerepet tölt be, annak mintegy 40 %-át adja. 71

72 Összegzés Az üzemanyag kazetták tisztítására az azokon keletkezett magnetit lerakódás eltávolítása miatt szükség volt. A magnetit lerakódás a gızfejlesztı belsı felületén lévı radioaktív anyagok vegyi úton történı eltávolításának következménye volt, mely a gızfejlesztın szerelést végzı dolgozók védelme érdekében vált szükségessé. A Framatom ANP teljes felelısséggel vállalkozott a tisztítás végrehajtására, beleértve a tervezést, szállítást, helyszíni szerelést és üzemeltetést. 72

73 Összegzés Az üzemzavar alapvetı oka a tisztítótartály tervezési hibája. Az üzemzavarral kapcsolatos lakossági sugárterhelés az éves megengedett érték másfél ezreléke. Az üzemzavar következményeinek felszámolása megkezdıdött. Az atomerımőben olyan környezetre van szükség, amely biztosítja, hogy hasonló jellegő üzemzavar semmilyen körülmények közt se forduljon elı. Az ezzel kapcsolatos elemzı, átvilágító és korrekciós munkákat a társaság a Nemzetközi Atomenergia Ügynökséggel szoros együttmőködésben megkezdte. 73

74 Elızmények 74

75 Elızmények 75

76 Elızmények A vezetékcsere jobb munkafeltételei, a karbantartó személyzet egészségének védelme érdekében végzett vegyi sugármentesítés, dekontaminálás nem csak eltávolította a szennyezıdés jelentıs részét, hanem késıbb más változásokat is elıidézett: Üzem közben a reaktorban a főtıelem kötegek üzemanyag pálcáinak felületére a gızfejlesztıbıl fellazított magnetit rakódott le, ami szőkítette az áramlási keresztmetszetet, így növelte az áramlási ellenállást. Emiatt a reaktor üzemeltetésére elıírt biztonsági korlátok betartása a teljesítmény csökkentését tette szükségessé. Ezért a lerakódás eltávolítása feltétlen indokolttá vált, amit az Országos Atomenergia Hivatal Nukleáris Biztonsági Igazgatóság vonatkozó határozatai is megerısítettek. 76

77 Elızmények A kazetták további használhatósága érdekében a felületek kémiai tisztításáról döntöttek ben nemzetközi versenyeztetés után a Siemens KWU kapott megbízást a munkára. Kifejlesztett egy technológiát, azzal 2000-ben és 2001-ben sikeresen megtisztított 170 kazettát. A tartály egyszerre 7 kazetta tisztítására volt alkalmas ben az addigi munkát referenciának tekintve a Framatome ANP (a Siemens KWU jogutóda ezen a területen) kapott ismét megbízást, de egyszerre 30 kazetta tisztítására alkalmas tartály tervezése volt a feladata. 77

78 A tisztítórendszer 78

79 A tisztítórendszer C üzemmód: oxálsavas mosatás B üzemmód: tisztító tartályban levı kazetták hőtése 79

80 A tisztítótartály 80

81 Az üzemzavar A kémiai tisztítás befejezıdése után a kazetták visszahelyezhetık eredeti helyükre. Ehhez a tartály fedelét ki kell nyitni, majd daruval leemelni. Öt ízben a 30 db kazetta tekintetében történı kémiai tisztítás sikeresen befejezıdött, azonban az újabb, 6. tisztítási folyamat után a fedél késıbbi felnyitásról döntöttek. Átálltak a kazetták hőtését biztosító B üzemmódra. Kb. öt óra múlva radioaktív nemesgáz jelent meg mind a technológia ellenırzı mőszerénél, mind a reaktorcsarnokban. 81

82 Az üzemzavar A reaktorcsarnokot kiürítették, értékelték a helyzetet, döntöttek a tisztítótartály felnyitásáról. Április 11-én hajnalban nyitották a fedelet, annak teljes levételére nem került sor. A fedél felnyitásakor megnıtt az aktivitás értéke. Az eseményt a 7 fokozatú INES skálán a 2., üzemzavar fokozatba sorolták, a nukleáris hatóság ezt jóváhagyta. A fedél késıbbi leemelését követı kamerás vizsgálat tette ismertté, hogy az összes kazetta sérült. Ez új besorolást eredményezett, INES 3, azaz súlyos üzemzavar minısítést kapott a hatóság jóváhagyásával. 82

83 Az üzemzavar A sérülés rekonstruált menete: A tartályban lévı víz felforrt, a gız egyre nagyobb teret foglalt el, a hımérséklet emelkedett. A pálcák cirkónium burkolata képlékennyé vált, a belsı gáznyomás felduzzasztotta, helyenként kilyukasztotta azt. A kazetta burkolat oxidálódott, így elridegedett. 83

84 Az üzemzavar A fedél megnyitásakor a gız felfelé távozott, a pálcák alulról vizet kaptak, a hirtelen keletkezı gız a burkolatot sok helyen roncsolta. Késıbb a víz felülrıl áramlott a tartályba, a magasabban lévı kazettarészeket hıütés érte, a rideg burkolat sok helyen megrepedt, eltört. A keramikus urán-dioxid pasztillák nem roncsolódtak. Üzemanyag olvadás nem történt. 84

85 Az üzemzavar 85

86 0, , , , , , ,00000 Sugárzási viszonyok Távmérı Hálózat PA Rt. A1 állomás 2003 április Napi diagram : : Idı Paks A1 Paks A3 Kalocsa :00 msv/h

87 Következmények Megnıtt a radioaktív kibocsátás. A számítások szerint a legérintettebb lakosok jelentéktelen kismértékő, az éves megengedett értéknél három nagyságrenddel kisebb többlet sugárterhelést kaptak. Megsérült 30 kazetta. Jelenleg nem használható az 1. sz. akna. A 2. blokk újraindítása összetett intézkedés sorozatot igényel. El kell végezni az üzemzavar következményeinek felszámolását, azaz a helyreállítást. 87

88 Következmények Tartályon belüli állapotok Külsı kamerás vizsgálatok az üzemzavart követıen kb. 3 méter távolságból április 16-án. Az újabb mérések kiépítése után részletes kamerás vizsgálatok június közepén, a kamera kb. 50 cm-re közelítette meg a tartályt. Az összes kazetta megsérült, egy részük felhasadt és a bennük lévı pálcák egy része kisebb darabokra tört. Újabb vizuális vizsgálati programok (elıször külsı, majd behatolásos vizsgálatok). 88

89 Következmények Az esemény során kibocsátott radioaktivitás okozta többlet lakossági dózis (Paksra számítva) A kibocsátás okozta többlet dózis 0,13 mikrosv Hatósági éves dózismegszorítás az atomerımőre 90 mikrosv Mellkas átvilágítás 200 mikrosv Egy fıre esı átlagos éves orvosi alkalmazás hatása 300 mikrosv Egy évi természetes sugárterhelés 2400 mikrosv 89

90 Sugárzási viszonyok EGYES DÓZISSZINTEK ÖSSZEHASONLÍTÁSA msv (millisievert) 2,4 évi természetes háttér 1,0 évi lakossági dóziskorlát 0,010 jelentéktelen dózis 0,0001-0,0003 az erımő közelében élık évi többletterhelése 0,0001-0, április súlyos üzemzavar 30 km sugarú körzetben Példák egyes orvosi vizsgálatok sugárterhelésérıl 0,01 msv fogászati felvétel 0,1 mellkasi röntgenfelvétel 0,5 emlıvizsgálat 1,0 gerincfelvétel 17,0 bélvizsgálat 90

91 Paks OAH NBI jelentés 91

92 Paks OAH NBI jelentés 92

93 Paks 2003 BME NTI jelentés - BEVEZETÉS A helyzet elsı értékelése: nem volt NVH A hatások vizsgálatának irányai: Foglalkozási sugárterhelés (üzem) az üzemi méréseket és a védelmi intézkedéseket a MÜSZ és a FU-BIZT-04 folyamatutasítás, azaz az MSSZ alapján a PAE SVO munkatársai végezték. Lakossági sugárterhelés (környezet) mérések: PAE ÜKSER, HAKSER 93

94 Paks 2003 BME NTI jelentés - ÜZEMI SUGÁRTERHELÉS Személyi dózismérés eredményei paksi és külsı munkavállalók Nem volt szisztematikus eltérés az egyes, hitelesített eszközökkel végzett mérési eljárások között. Az üzemzavart követı 30 nap során az üzemzavar helyszínén használt személyi dózismérık száma 1602, a teljes rögzített kollektív dózis 158 személy msv volt,az egy alkalommal kapott átlagos dózis mintegy 100 µsv (= a hatósági személyi dózismérık eseti kimutatási szintje; a sugárveszélyes munkahelyek általános feljegyzési szintje) Az ellenırzött munkaterületen végzett egy folytatólagos mőszak alkalmával kapott maximális személyi sugárterhelés 2.02 msv volt; Az adott idıszakra vonatkozóan összegzett maximális személyi dózis 4.38 msv volt (A hatósági kivizsgálási szint 6 msv - a konzervatív éves foglalkozási dóziskorlát 30 %-a) Az üzemi rendelkezések ennél kisebb dózis esetében is elıírhatják a kivizsgálást, az OSSKI ajánlása szerint a minimális kivizsgálási szint 2 msv/alkalom. Önálló sugárvédelmi kivizsgálási eljárás 2 esetben folyt, az engedélyezett dózisszint túllépése miatt.. A kollektív dózis maximális értéke a tisztítótartály zárófedelének leemelésének napján adódott (37 személy msv), pedig ezt a mőveletet már részletes sugárvédelmi tervezés után hajtották végre. 94

95 Paks 2003 BME NTI jelentés - ÜZEMI SUGÁRTERHELÉS Személyi dózismérés eredményei egyéb munkavállalók - A FANP alkalmazottaira vonatkozó adatokat a paksi alkalmazottak adataival együtt dolgozták fel és értékelték. - A BME Nukleáris Technikai Intézetének (NTI) egyes munkatársai szerzıdéses megbízás keretében rendszeresen felügyelték a paksi reaktorok idıszakos zónaátrakási munkálatait, így történt ez az üzemzavar alkalmával is. A vizsgált idıszakban a PAE-ben tartózkodó személyek közül 3 fı hatósági személyi dózismérési eredményei haladták meg a feljegyzési szintet (100 µsv/alkalom). Közülük a legnagyobb érték 1.56 msv volt. - Megállapítottuk, hogy az érintett személy Engedéllyel és jogosultan tartózkodott a munkahelyen; Nem volt jelen az üzemzavar bekövetkezésekor; Folyamatosan betartotta az ott érvényes sugárvédelmi elıírásokat, és Végrehajtotta a helyszínen intézkedésre jogosult munkahelyi vezetık utasításait. 95

96 Paks 2003 BME NTI jelentés - ÜZEMI SUGÁRTERHELÉS Dózisteljesítmény-mérés Területi dózisteljesítmény-mérés: elınyös (esetenként kötelezı), hogy ezek a berendezések is személyi dózisegyenérték mérésére legyenek hitelesítve. A reaktorpódiumon, az 1. sz. akna felett (változó mértékő árnyékolás mellett) mért fotondózis-teljesítmény (dt.) a vizsgált idıszak elsı napján elérte a 60 msv/h értéket, és az elsı napokban nem csökkent 8 msv/h alá. Az 1. akna felett, a tisztítótartály fedelének leemelése során, illetve annak következtében a dt. növekedett, és IV. 16.-án elérte a 14 msv/h-t, de utána a csökkenés folytatódott. A személyi dózisok értékelésénél bemutatott adatok azért lehettek ilyen kedvezıek, mert a tervszerő és pontos sugárvédelmi munka még ilyen nagy dózisteljesítmény mellett is elviselhetı személyi dózisokat eredményezett. 96

97 Paks 2003 BME NTI jelentés - ÜZEMI SUGÁRTERHELÉS Dózisteljesítmény számítása PAE Sugárvédelmi Osztály (SVO) - tervezıprogram: MicroShield A mért és számított értékek közötti eltérés lehetséges oka: - a forrástag pontatlan összeállítása; - az árnyékoló anyagok pontatlan összeállítása A z 1. a k na fe le tt m é rt, é s a z a k tiv itá s -k o n c e n trá c ió k b ó l s z á m íto tt d ó z iste lje s ítm é n y v á lto z á s a a z a k n a fe le tt k ö zép e n Dózisteljesítmény [msv/h] M é rt S zá m ított

98 Paks 2003 BME NTI jelentés - ÜZEMI SUGÁRTERHELÉS A PAE SVO adatai szerint a belsı sugárterhelésre vonatkozó kivizsgálási szint 100 µsv effektív dózis volt az adott munkaidıre vonatkoztatva. Ezt 4 fı érte el a vizsgált idıszakban. A legnagyobb érték 550µSv volt, amit elsısorban 131 I inhalációja okozott (540 µsv). A másik három személy belsı sugárterhelése: 200 µsv, 180 µsv és 140 µsv volt, ami szintén 131 I-tıl származott. ( Darukezelı eset OSSKI-s ellenırzı vizsgálat is történt.) Az értékek megnyugtatóan kicsik. 98

99 KHK Paks 2003 BME NTI jelentés - LAKOSSÁGI SUGÁRTERHELÉS = i A KH Kibocsátási határértékkritérium ki, i A ki [Bq/év]: az egyes radionuklidok 1 i év alatt kibocsátott radioaktivitása; i :az összes, a létesítmény kibocsátását illetıen a hatósági vizsgálati eljárás során jelentısnek ítélt radionuklid A KHK betartása esetén a létesítménybıl adott útvonalakon és adott fizikai és kémiai formában kikerülı radioaktivitás a rá nézve legérzékenyebb lakossági egyedek számára sem okoz (a legkedvezıtlenebb forgatókönyv esetén sem) a dózismegszorítást meghaladó effektív dózist. Az új kibocsátási határértékek hatályba léptetéséig érvényben maradtak a korábbi, még az 1980-as évekbıl visszamaradt hatósági határértékek (üzemi korlátok), amelyek a kibocsátási szinteket a megtermelt elektromos energiával hozták közvetlen kapcsolatba, és azonosak voltak az akkor hatályos paksi Mőszaki Üzemeltetési Szabályzatban foglalt értékekkel. 99

100 Paks 2003 BME NTI jelentés - LAKOSSÁGI SUGÁRTERHELÉS A párhuzamos mérési eredmények közül a legkedvezıtlenebbet fogadták el. Az eredményeket a PAE SVO-tól vettük át. 131 I egyenérték Mértékegység Nemesgáz Aeroszol (T1/2>24h) 89,90 Sr Kibocsátás IV V.10. között Bq Átlagos napi kibocsátás Bq/nap Üzemi korlát Bq/nap Korlát kihasználás %

101 Paks 2003 BME NTI jelentés - LAKOSSÁGI SUGÁRTERHELÉS ÜKSER-eredmények : - A legintenzívebb nemesgáz-kibocsátás alatt, IV. 11.-én hajnalban az akkori szélirányba esı A1 állomás dt.- mérıje 250 nsv/h többletet regisztrált. (Az országos OKSER hálózat riasztási küszöbszintje 500 nsv/h - a rendszer nem generált riasztást) - A jódmérések közül a legnagyobb értékeket az elemi jód meghatározására szolgáló berendezések mutatták. A maximális érték, ami a szél mozgásának és a kibocsátás idıbeli alakulásának megfelelıen egy-két órán át volt mérhetı, mintegy 5 Bq/m 3 volt. 101

102 Paks 2003 BME NTI jelentés - LAKOSSÁGI SUGÁRTERHELÉS A HAKSER-mérések döntı többsége a kimutatási határ alatti eredményeket hozott. Az egy évnél is lényegesen hosszabb felezési idejő komponensek esetében ( 137 Cs, 90 Sr stb.) a kimutathatóság azt jelenti, hogy az adott mintában a környezetben más okokból már korábban jelen lévı radioaktivitás szignifikáns növekményét kellene detektálni. Néhány, az átlagost jelentısen meghaladó mérési eredmény: Aeroszol: 13 µbq/m I a reaktortól mintegy 30 km-re; Fő: 43 Bq/kg 131 I (száraz tömegre, a reaktortól mintegy 10 km-re); In-situ gamma-spektrometria: 260 Bq/m I a reaktortól mintegy 1 km-re. A radiojód tipikusan 1 10 µbq/m 3 koncentrációban Budapest levegıjében is nagy gyakorisággal megtalálható. A mérések érzékenysége megfelelı: teljesül az az általános sugárbiztonsági kritérium, hogy a kimutatható radioaktivitás mennyiségébıl becsülhetı inkorporáció az elhanyagolható dózisnál (10 µsv/év) jelentısen kisebb effektív dózist eredményez. 102

103 Paks 2003 BME NTI jelentés - LAKOSSÁGI SUGÁRTERHELÉS A PAE SVO két terjedésszámító programot alkalmaz: - a normális helyzetekre kidolgozott NORMDOS és - a baleseti helyzetekre szolgáló BALDOS kódokat. Az üzemzavari helyzetben ez utóbbit használták. A BALDOS alkalmazása nem kapcsolódik automatikusan baleseti szituációhoz, jobban megfelelt az üzemzavari kibocsátás eseti, akut jellegének, mint a sztatikus körülményekre vonatkozó NORMDOS. A HAKSER egyes tagjainál az alábbi, nemzetközi összehasonlító vizsgálatokban validált programok álltak rendelkezésre: BALDOS (AEKI), SINAC (OAH, AEKI), RODOS (OKF NBIÉK), SS-57 (OSSKI). 103

104 Paks 2003 BME NTI jelentés - LAKOSSÁGI SUGÁRTERHELÉS A dózisszámítások eredményeit összehasonlítva kitőnt, hogy A becsült lakossági effektív dózis az üzemzavar következtében az összes besugárzási útvonal összegzésével µsv-nek adódott, mindegyik programmal. Nem volt ritka egyes, elvileg azonos módon számított részeredményeknél a két nagyságrendnyi eltérés sem a programok között. A programok bemenı adatainak (forrástag, meteorológiai paraméterek stb.) eltérı struktúrája nagyon zavarja az összehasonlíthatóságot. 104

105 Paks 2003 BME NTI jelentés - A sugárterhelés csökkentésének lehetıségei 1. A tartózkodási idı csökkentése Az érintett területre a rendkívüli helyzet észlelését követıen az ügyeletes mérnök elrendelte a munkák felfüggesztését és a terület elhagyását. Az üzemzavar részletes vizsgálati anyagai szerint az észlelés a tisztítókörbe beépített kriptonmérı, a reaktorcsarnok légterének mintázásával mőködı nemesgázmérı, és a szellızıkémény kibocsátás-ellenırzı rendszerei (KALINA, NEKISE) jelzéseinek értékelését jelentette. Az intézkedést megfelelı mérlegelés után, elegendıen gyorsan hozták meg, ezt a bemutatott dózisadatok kellıen alátámasztják. 2. A hozzáférés korlátozása Az üzemzavar észlelését követıen az SVO megváltoztatta az érintett helyiségek hozzáférési szabályait: oda csak dozimetriai engedély birtokában, azaz a konkrét szituációra vonatkozó sugárvédelmi tervezés után lehetett belépni. Az intézkedés hatása közvetlenül nem határozható meg, mert nincs olyan összehasonlító csoport, akiknek a dózisát nem befolyásolta ez az intézkedés-sorozat. 3. Szellıztetés A normális légcsere fenntartása az üzemzavar során helyes intézkedés volt. Elvileg létezhet olyan sugárzási helyzet, amikor az optimális sugárvédelmi intézkedés éppen a szellızés rövid idıre történı leállítása lehet, de ez esetünkben kizárható. (Elegendı összevetnünk a bent és kint okozott dózisok mértékét.) 105

106 Radioaktív hulladékok feldolgozása 1. Győjtés, osztályozás: Folyamatos üzemi kibocsátás (nem győjthetı) Üzemelés alatti, helyszínen maradó hulladék (győjthetı) Leszerelés (decomissioning csak a leszerelés során győjthetı) Az üzemelés alatt keletkezı hulladékok győjtési csoportjai: Halmazállapot szerint: - gáz (kompresszorral tartályba sőrítik vagy kiengedik) - folyadék Éghetı - éghetetlen - szilárd Aktivitáskoncentráció szerint (LLW, ILW, HLW) Biológiai hulladék Mixed waste Zárt rendszer 106

107 Radioaktív hulladékok feldolgozása 1. Győjtés, osztályozás: A hulladék győjtési körülményeit naplózni kell: halmazállapot, kémiai forma, radioizotópok, AK, felületi dózisteljesítmény stb. adatokkal 2. Minısítés: Osztályozás: veszélyességi mutató (S) alapján MSZ 14344/1 - Mőszeres analízis: zárt tartályon át vagy mintavételezéssel, γ spektrometriával - Roncsolásos mintavétel: komponensekre bontás kémiai eljárásokkal, α, β analízis - Dózisteljesítmény mérés 1 µsv/h-300 µsv/h kis aktivitás 300 µsv/h-10msv/h közepes aktivitás >10mSv/h nagy aktivitás 107

108 Minısítés in situ gammaspektrometriával 400 literes szabványos acélhordóban tárolt hulladékok minısítésére -Forgó platform -Egyenletesen függılegesen mozgatott HP Ge detektor -Szükség esetén árnyékolással 108

109 Radioaktív hulladékok feldolgozása 2. Minısítés: Minısítés során dönteni kell a hulladékkezelés fajtájáról: Tömöríthetı? Illékony? Toxikus? Üveg hulladék szeparált kezelése Kulcsnuklidok ( 137 Cs, 60 Co) bevezetése γ spektrometria A legkedvezıtlenebb hulladékos expozíciós forgatókönyv ne legyen rosszabb a használatban levı radioaktív anyag forgatókönyvénél dózistervezés az üzemelés során 109

110 Radioaktív hulladékok feldolgozása 3. Tárolás, szállítás: Tárolás: Külön és elhatárolva a minısítés alapján; az üzemhez tartozó területen ugyanazon engedélyesé az üzem és a hulladék is. Szállítás során a közúton való szállítás nem zárható ki. Nemzetközi elıírások (ADR) vannak:» Jármőre (autó, vonat, hajó)» Személyzetre» Útvonalra (közút: LLW,ILW; vasúti, tengeri: HLW)» Szállítható mennyiségek: A1, A2 (burkolati feltételek eltérıek) maximális aktivitások nuklidonként Felületi dózisteljesítmény: max. 20 µsv/h Jármőburkolat (páncél): acél, ólom, bizmut, urán (!) 110

111 Részlet az ADR-bıl A1-értékek: TBq nagyságrendben 111

112 Radioaktív hulladékok feldolgozása 4. Hulladékkezelés: sugárvédelmi és gazdaságossági szempontok egyeztetésével Térfogatcsökkentés Általános: préselés, égetés, bepárlás, dekontaminálás Szelektív: felületi (szorpció - addíció, szubsztitúció), térfogati (extrakció) Kondicionálás Cementezés (LLW, ILW) Bitumenezés (szerves LLW) Üvegesítés (HLW) V1 hulladékáram c1 V0 c0<meak m1 mővelet tiszta V2 szennyezett c2 m2 112

113 Radioaktív hulladékok feldolgozása Térfogatcsökkentési tényezı: az eredeti és a sőrített térfogat hányadosa VRF = V V 1 MRF = 2 vagy m2 Dekontaminálási tényezı: az eredeti és a tiszta koncentráció hányadosa m 1 DF = i c c i,1 i,0 Komponensenként KÜLÖN határozható meg! 113

114 Radioaktív hulladékok feldolgozása Térfogatcsökkentés: általános = mindegyik komponensre azonos mérvő. Préselés: égethetetlen szilárd anyagokra, VRF= ~ 5-10 között Tömörítés 50 bar nyomással; nem tömöríthetı: üveg, tégla, beton Hıkezelés: Égetés vagy hıbontás (incineration, calcination) + HEPA szőrı MRF = m 1 /m 2 ~ között; DF= szőrı dekontaminációs tényezıje = c 1 /c 0 ~ (a szőrıre jutó gázra érvényes) Bepárlás illékony folyadékokra Dekontamináció: szilárd felület (szennyezett, c 1 ) + folyadék rendszer (tisztító) között; maradék felületi koncentráció: c 0 általános, ha a tisztító mővelet minden radioizotópot eltávolít 114

115 Radioaktív hulladékok feldolgozása - Térfogatcsökkentés Préselés: supercompactor 115

116 Radioaktív hulladékok feldolgozása - Térfogatcsökkentés Hıkezelés (égetés = oxidáció, hıbontás) egy különleges megoldása: PLASMARC plazma ív kemence (Svájc) Olvadékot képez, amely öntıformába/hordóba önthetı Kondicionálással közvetlenül összekapcsolható Kezelhetı hulladékok: szőrık, ioncserélı gyanták, bepárlási maradék, vegyes szilárd hulladék 116

117 Radioaktív hulladékok feldolgozása - Térfogatcsökkentés Bepárlás: Folyadék fázisban, DF ha a radioaktv anyagok nem illékonyak, csak a tisztítandó oldószer VRF = 5-50 betáplálás gız V1 c 1 hőtés bepárlás V2 V0 párlat c 0 117

118 Radioaktív hulladékok feldolgozása Égetés egy sajátos, specifikus formája: MEO mediated electrochemical oxidation - Pu elválasztás része This technology has the capability of destroying the organic component and recovering the radioactive component of selected mixed wastes. For example, it has been shown that chlorinated hydrocarbons such as tetrachloroethylene, carbon tetrachloride, and chloroform can be converted very efficiently to carbon dioxide at room temperature. However, other organic materials like polypropylene and polyethylene are fairly inert. MEO, as a room temperature process, would be an ideal technology for the treatment of a waste such as the full-flow filters that are contaminated with carbon tetrachloride and plutonium. Treatment with the MEO process would convert the carbon tetrachloride to carbon dioxide, dissolve the plutonium for subsequent recovery by standard recovery procedures, and leave the filters free of both organic and radioactive contamination in other words, suitable for compaction and disposal. 118

119 Radioaktív hulladékok feldolgozása Térfogatcsökkentés szelektív esete: valamelyik komponensre (radioizotóp v. izotópcsoport) specifikus a mővelet. Szokásos technológiai mutató: kapacitás C = (kezelt anyag [kg])/(kezelı anyag [m3 v. kg]) Felületi reakciók által megvalósuló eljárások szubsztitúciós vagy addíciós mechanizmussal Ioncsere: Felületi szubsztitúciós mővelet; DF-vel jellemzik. A kezelt anyag folyadék. Az ioncserélık tisztíthatók, regenerálhatók. Lehetnek kation-, anion- és vegyes ioncserélık. Szerves mőgyanták: DF = a legtöbb radionuklidra, elıny: nagy kapacitás, probléma: radiolízis (lánchasadás), HLW hulladékokhoz nem alkalmas, deformálódik, kicsi önhordóképesség - regenerálhatók. Kevertágyas anion + kation Szervetlen: természetes és mesterséges anyagok 119

120 Radioaktív hulladékok feldolgozása Paksi Atomerımő UPCORE technológia (1998 óta) 4 db nátrium ciklusú ioncserélı Σ 240 t/h 6 db UPCORE sótalanító egység: Σ 720 t/h 4 db kevertágyas utófinomító egység: Σ 480 t/h Ioncserélı: DOWEX C-9 UG Regenerálás sebessége 40 m3/h 120

121 Radioaktív hulladékok feldolgozása - térfogatcsökkentés Fı ellenfél : alkálifémek (Cs), komplexek (Ag[NH 3 ] 2 ) Szervetlen ioncserélık Általában kationcsere. A reaktoroknál anioncsere is szükséges (jód I - és IO 3- ; technécium TcO 4- ) Szervetlen mesterséges kationcserélı 137 Cs és 134 Cs-hoz: szilárd vázon K 2 Ni[Fe(CN) 6 ], (kálium-nikkel-hexacianoferrát) a kálium helyére kerül a cézium. DF = 100, jó kapacitás, de drága. Továbbiak: cirkónium-foszfát, titánfoszfát inkább analitikai, ritkán technológiai alkalmazások 121

122 Radioaktív hulladékok feldolgozása - térfogatcsökkentés Szervetlen természetes ioncserélık: ioncsere + szorpció együtt Nem regenerálhatók, de olcsók. Összetett szerkezet miatt anion-és kationcserélık is! ZEOLIT agyagásványok: ILLIT, MONTMORILLONIT, KLINOPTILOLIT Elválasztáson kívül a hulladék elhatárolásának segédanyagai is: - bentonit: SiO 2 + Al 2 O 3 + Ca, K, Na, Fe stb. oxidok + n H 2 O térfogatának 10-szeresét köti meg vízbıl - perlit: vulkáni üveges kızetbıl kialakított felfúvódó anyag 122

123 Radioaktív hulladékok feldolgozása - Térfogatcsökkentés Extrakció: térfogati és addíciós mővelet, folyadék-szilárd vagy folyadék-folyadék fázis között; nem elegyednek, de egy adott komponens át tud lépni F2-bıl (vizes fázis) F1-be (szerves fázis). Ha F2 szilárd dekontaminálás. DF = Jellemzı: K c megoszlási hányados = c F1 /c F2 F1(Sz) F2 (V) Gyorsítás: kevertetés, rázás Tipikus felhasználás: reprocesszálás, urán és transzurán tisztítás, ahol kerozinban oldott TBP (tributil-foszfát) az extrahálószer PUREX eljárás 123

124 Radioaktív hulladékok feldolgozása térfogatcsökkentés- szelektív elválasztás Urán és plutónium extrahálószere: tributilfoszfát (TBP) reprocesszálás, analízis Uranil-nitráthoz kapcsolódó két TBP-molekula Oldószer: kerozin 124

125 Radioaktív hulladékok feldolgozása szelektív elválasztás Extraháló szer: CMPO a TRUEX - eljárásban 125

126 Radioaktív hulladékok feldolgozása Szelektív térfogatcsökkentés Extrakció vagy szorpció? mindkettı! KORONAÉTEREK: C-O-C kötés + szerves apoláros lánc, a tértöltés befelé néz, oda ül be a koronaéterre specifikus fémion. Hatásos szelektív módszer pl. 90 Sr-ra ( 210 Pb!) 126

127 Radioaktív hulladékok feldolgozása Kondicionálás: térfogatcsökkentés után (vagy szilárd/csapadékos hulladéknál) a szennyezett hulladékáram szilárdítására, immobilizálására törekszünk. Mutatók: kimoshatóság (leachability) hatásfok [%] = kimosott anyag/kimosható anyag. Szabványok, általában annyi cm 3 vízzel, amennyi cm 2 a próbatest felszíne mechanikai szilárdság (dinamikus és statikus tesztek); sugártőrés (hıtőrés) 127

128 Radioaktív hulladékok feldolgozása Kondicionálás: Cementezés: mészkı+agyag (SiO 2, CaO, Al 2 O 3 + H 2 O), szervetlen és kristályos anyag, mátrix-hulladék arány (MWR) = 3:1-6:1 + adalékok (pl. bentonit, homok) a minıségi paraméterek javítására kavics hozzáadása beton (jó hıtőrés, mechanikai szilárdság) folyékony hulladékok: cementezés elıtt felitatás kovafölddel (= polikovasav + agyagásványok) MOWA: paksi eljárás Fémhordókba cementeznek 200l / 400l-es sztenderd méretek Bitumenezés: szerves mátrix, az ásványolaj lepárlásából visszamaradó, nagy molekulatömegő, fekete színő termoplasztikus kötıanyag; rossz mechanikai szilárdság, de kimoshatóság (víztaszító) szempontjából jó; olcsó 128

129 Radioaktív hulladékok feldolgozása Kondicionálás: Üvegesítés: elıkészítı mővelete: hıbontás; SiO 2, Al 2 O 3, NaO, BeO, B 2 O 3, Li 2 O; szervetlen és amorf anyag, hulladék nem zárványban, MWR= 5:1-10:1, kimoshatósága a legjobb, de drága (plazmaív kemence: o C), kiváló sugárállóság Kondicionálás szempontjai:» Kezelıszemélyzet dózisa alacsony legyen» Rugalmas módszer: többféle hulladékot is fogadjon be» Hulladéktérfogat legyen minél kisebb» Olcsóság» Ellenálló legyen hıfejlıdésre, radiolízisre 129

130 Radioaktív hulladékok feldolgozása 5. Minısítés-2: dózisteljesítmény mérés, gammaspektrometria a csomag megbontása nélkül 6. Átmeneti és/vagy végleges elhelyezés: felszíni, felszínközeli (LLW) vagy mélységi tárolás (LLW,ILW,HLW) Minısítés: RTOX (radiotoxicitás index) A i ( t) ( mf i, j Q j RTOX = ) i j DCF i 130

131 Radioaktív hulladékok feldolgozása Átmeneti és/vagy végleges elhelyezés: Követelmények: Többszörös mérnöki gátak (Multiple Engineered Barriers) Mélységi védelem (Defence-In-Depth) = az egyik gát sérülése ne legyen hatással a többi védelemre EB1 kondicionált forma EB2 acélhordó (cement radiolízise passziválja az acélt) EB3 betonfalú épület + hordók közti rés öntöttbetonnal való kitöltése felszínközeli vagy mélységi tárolás EB4 backfill visszatöltés + bentonit, geopolimer EB5 fresh bedrock befogadó, háborítatlan kızet Lezárás után beton + földborítás - rekultiváció 131

132 Radioaktív hulladékok feldolgozása Átmeneti és/vagy végleges elhelyezés Átmeneti: telephelyen belül vagy önálló felszíni telephelyen nedves (medencés) vagy száraz (aknás vagy különálló) tárolás Végleges: LLW ILW: felszínközeli vagy mélységi lerakóhely HLW: mélységi lerakóhely Mélységi lerakók befogadó kızete: - felhagyott bánya; - kısólencse; - háborítatlan kızettest: gránit, aleurolit stb. Alternatíva: reprocesszálás (HLW-t is termel) 132

133 Végleges elhelyezés természeti analógok Cigar Lake (Kanada, Saskatchewan) a világ legnagyobb, még érintetlen uránbányája. A becsült készlet 2008-ban 497,000 tonna, átlagosan 20.67%.os U 3 O 8 McArthur River (Kanada) a világ legnagyobb uránkészlete óta kitermelik, a világ uránbányászatának 20 %-a innen származik ben tonna U 3 O 8 -at termelt. Természeti analógok: az uránércet körülzáró kızet és geokémiai rendszer alkalmas kell, hogy legyen a radioaktív hulladék végleges befogadására is. 133

134 Radioaktív hulladékok feldolgozása A legnagyobb végleges, felszínközeli tárolók (LLW, ILW): L Aube (Fr., 1 millió m 3 ) Drigg (Sellafield) (NBr., 0.9 millió m 3 ) Morvilliers (Fr., VLLW, 0.6 millió m 3 ) 134

135 Radioaktív hulladékok feldolgozása Franciaországi tárolók 135

136 Radioaktív hulladékok feldolgozása Franciaországi tárolók - Morvilliers 136

137 Radioaktív hulladékok feldolgozása Franciaországi tárolók Felszínközeli tárolók 137

138 Radioaktív hulladékok feldolgozása Franciaországi tárolók Morvilliers (L Aube közelében) VLLW 2003 óta 138

139 Radioaktív hulladékok feldolgozása Franciaországi tárolók 139

140 Radioaktív hulladékok feldolgozása Franciaországi tárolók 140

141 Radioaktív hulladékok feldolgozása Franciaországi tárolók 141

142 Radioaktív hulladékok feldolgozása Franciaországi tárolók 142

143 Radioaktív hulladékok feldolgozása Franciaországi tárolók 143

144 Radioaktív hulladékok feldolgozása Franciaországi tárolók 144

145 Radioaktív hulladékok feldolgozása Franciaországi tárolók 145

146 Radioaktív hulladékok feldolgozása Franciaországi tárolók Centre de l'aube: LLW, VLLW (Morvilliers) Feltöltés kezdete: Kapacitás: 1 millió m I. 1.-ig: 76,000 m 3 elhelyezve Számítógépvezérléső automata lerakó berendezés Kiviteli alak: különálló aknás rendszer Hulladék származása: 90% nukleáris ipar, a többi egyéb ipar és kórházak. Tervezett feltöltési idı: 30 év. A tényleges beszállítás kevesebb - 60 év feltöltési idıt várnak most. Kezelı üzem helyben: préselés, kondicionálás. 146

147 Radioaktív hulladék tárolása - Franciaország Centre de La Manche LLW + ILW Engedélyes: ANDRA (állami hulladékkezelı vállalat) m 3 lerakott hulladék Lezárás: felsı mérnöki gátakkal Bitumenes geopolimer védıréteg : perek, hatósági eljárások : institutional control period 147

148 Centre de la Manche A még üzemelı lerakóhely 148

149 Centre de la Manche 149

150 Centre de la Manche Monitorozás eredményei: 3 H koncentráció 2005-ös alapra átszámítva: (1991) Bq/m 3 (2005) Bq/m % 150

151 Radioaktív hulladékok feldolgozása Finnországi tárolók 151

152 Finnország Loviisa LLW - ILW Radioactive Waste Repository Dél-Finnországban, Hastholmen-szigeten, Loviisa NPP - 2 VVER-440 reaktor Tároló: a tengerszint alatt 110 m mélyen, sziklába süllyesztve. A tároló az erımőben keletkezı összes LLW ILW t fogadja be. Szilárd hulladék: 200 L-es hordókban, két tárolócsarnokban. Folyékony: cementezve 1 m 3 -es konténerekbe. Az alapkızetben 3 zárt törésvonalakkal határolt területet tártak fel, a tároló a két felsı zárt zóna között létesült. A talajvíz két rétegő: a sós víz felett édesvíz-lencse található. A tároló a sósvizes rétegben van, a sósvíz összefügg a tengerrel, de advekciós vektort nem állapítottak meg. 152

153 USA - Yucca 153

154 Mélységi elhelyezés HLW Yucca Mountain (USA) Yucca Mountain is located in a remote desert on federally protected land within the secure boundaries of the Nevada Test Site in Nye County, Nevada. It is approximately 90 miles northwest of Las Vegas, Nevada. 154

155 Mélységi elhelyezés Yucca Mountain (USA) Ingnimbrit olvadt vulkáni tufa Elıny: sivatag nincs talajvíz Engedélyezett HLW elhelyezés csak pilot plant jelenleg. 155

156 USA Javaslat: szegényített urán mint backfill 156

157 USA - Hanford Aktivitásleltár: Bq ~ Csernobili kibocsátás 157

158 USA Waste Isolation Pilot Plant 158

159 UK - Drigg LLW Repository - Drigg befogadóképesség: m 3 Low Level Waste Repository (LLWR) 1959 óta mőködik tıl kezdve a korábban lerakott hulladékot betonaknákba telepítik át. Helyszíni kezelés: préselés, cementezés Az akna végleges lezárásáig the waste is regarded as stored and is included in the UK Radioactive Waste Inventory. 159

160 UK - Drigg Közvetlen közelében: -BNFL kutatóközpont -Sellafield (Windcale) reprocesszáló és kísérleti telep 160

161 UK - Dounreay 161

162 UK - Dounreay 162

163 UK Dounreay az 1977-es tárolóakna-baleset Az akna rekonstruált vázrajza a baleset utáni állapotban 163

164 UK Dounreay az 1977-es tárolóakna-baleset Az akna bemeneti nyílása a baleset után 164

165 UK Dounreay az 1977-es tárolóakna-baleset Helyreállítás 2002: Új furatokkal szigetelik el a sérült aknát. 165

166 Németország Konrad vasbánya volt ig. (Száraz!) : kutatások. 2002: Engedély LLW-ILW mélységi tároló létesítésére : Perek az engedély visszavonásáért. Tárolási engedély m³ LLW ILW, ebbıl m³ korábbi, felszámolandó tárolókból. Költség: 2007 végéig 945 M euró, várható még 900 M euró. 166

167 Németország Gorleben 1973-tól kutatás: 140 sólencsét vizsgáltak. Költségek: : 1.5 milliárd euró. Ellenzık: Átláthatóság és ellenırizhetıség hiánya 1996: Két próbavágat 840 m mélyre. Töredezett határoló kızetek miatt ben legfeljebb 10 évre felfüggesztették a kutatásokat. Asse II. (490 m mélyen) Sóakna - Kutatóvágat 1965, : LLW lerakás Feltöltés befejezése: 1995; üregek feltöltése sóval 2008: sós vízben Cs-137 és Pu-239 volt mérhetı. Morsleben: sóbányából LLW ILW 1971-: 40,000 m 3 167

168 Németország Asse II. Szétcsúszó falak az Asse-II-ben. 168

169 Németország WAK Korábbi reprocesszáló üzem leszerelése (Wiederaufarbeitungsanlage Karlsruhe) A WAK 1971 és 1991 között 208 t HLW-t dolgozott fel. A feldolgozatlan főtıelemeket La Hague-ba szállították, 70 m 3 HLW folyadékot vitrifikáltak egy idetelepített üzemben (VEK.) Tervezett befejezés: 2009 Green field 169

170 Németország - WAK 170

171 Németország - WAK 171

172 Radioaktív hulladékok elhelyezése Mélységi tárolás HLW végleges elhelyezése (Svédország) KBS-3 hatóságilag engedélyezett eljárás (többszörös mérnöki gátak). 1. Átmeneti tárolás 30 évig. 2. A hulladékot vashengerbe zárják. 3. A vashengert rézhengerbe zárják m mély vágat a befogadó gránitban m mély, 2 m átmérıjő akna a vágatban. 6. A hengert bentonitba ágyazzák az aknában. 7. A megtelt tárolóvágatot eltömedékelik. Becsült élettartam: 100 ezer év. Tároló helye: Forsmark vagy Oskarshamn. Kapacitás: 6000 henger. 172

173 Radioaktív hulladékok elhelyezése Mélységi tárolás - HLW Forsmark (Svédország) A próbafúrások egyik telephelye 173

174 Magyarország Átmeneti tároló HLW (kiégett főtıelemek) - KKÁT Paks Száraz, aknás, vegyes szellıztetéső tároló 174

175 Átmeneti tároló KKÁT Paks HLW (kiégett főtıelemek) 175

176 Radioaktív hulladékok feldolgozása Magyarországi hulladékhelyzet I