ELTE TTK, Környezettan BSc, Szakdolgozat védés Budapest, 2013. június 17. 1/11 luorozott ruténium tartalmú katalizátorok előállítása és alkalmazása transzfer-hidrogénezési reakciókban öldesi Marcella ELTE TTK Környezettan alapszakos hallgató Témavezető: Dr. Mika László Tamás egyetemi docens BME VBK Kémiai és Környezeti olyamatmérnöki Tanszék Belső konzulens: Tukacs József Márk PhD hallgató ELTE TTK Kémia Doktori Iskola
A gamma-valerolakton (GVL) előállítása és alkalmazási lehetőségei 2/11 Biomassza + 2 1,4-pentándiol gyújtófolyadék üzemanyag és üzemanyag adalék 3 GVL oldószer platform molekula mûanyagok ionos folyadék _ [N 4 ] + I. T. orváth,. Mehdi, V. ábos, L. Boda, L. T. Mika, Green hem., 2008,10, 238 242. II. Szabolcs, Á.; Molnár, M.; Dibó, G. ; Mika L. T. ; Green hem., 2012, megjelenés alatt III. Tukacs, J. M.; Király, D.; Strádi, A.; Novodárszki, Gy.; Eke, Zs.; Dibó, G.; Kégl, T.; Mika, L. T.; Green hem., 2012, 14, 2057 IV. orváth, I. T.; Mehdi,.; ábos, V.; Kaposy, N., U 08 00662 (2008)
luoros kétfázisú transzfer-hidrogénezés 3/11 Transzfer-hidrogénezés S + D 2 katalizátor S 2 + D BS (luorous Biphase System) LA + -katalizátor GVL + 2 ábos V., Doktori értekezés, ELTE, Budapest, 2009, 4-84. termék fázis c LA c c GVL LA + c LA c katalizátor fázis L L L L c GVL GVL + 2 L = oldhatóságot kiváltó csoport a) orváth, I. T.; ábai, J., Science, 1994, 266. b) ábai J.; orváth I. T., 1995: Patent EP 0 633 062 B1.
A {[2,5-Ph 2-3,4-(p-MePh) 2 (η 5-4 )] 2 }u 2 () 4 (μ-) előállítása 4/11 3 3 3 1 NM 3 + ul 3 x 2 Et 85 K 2-etoxi -etanol 85-135, K 3 3 + u 3 () 12 Me 80, 40 óra ' ' u u ' ' ábos V., Doktori értekezés, ELTE, Budapest, 2009, 4-84. Shvo, Y.; zarkie, D.; ahamim, Y., J. Am. hem. Soc., 1986, 108, 7400. Mays, J. M.; Morris, J. M; aithby,. P, Shvo, Y.; zarkie, D., rganometallics, 1989, 8, 1162. ' = MePh
eprodukált transzfer-hidrogénezési eredmények 5/11 n(la) n() Me Shvo GVL hozam 1 2 1/1200 99,9% a 3, Me-Shvo 100, 8 h 3 a c 2 b d + 2 d b c c 1 NM
luorozott Shvo-katalizátor előállítása 6/11 3 3 1 NM 3 3 + Et 85 K 3 3 + u 3 () 12 Me 80, 40 óra ' ' u u ' ' ábos V., Doktori értekezés, ELTE, Budapest, 2009, 4-84. ' = MePh Ph
luorozott Shvo-katalizátor alkalmazása egyfázisú rendszerekben 7/11 3, Shvo 100, 8 óra 3 2 + 2 n(la) n() Me Shvo GVL hozam () 1 2 1/1200 99,9% 3, -Shvo 100, 8 óra 3 2 + 2 n(la) n() Shvo GVL hozam () 1 2 1/1200 98,6% LA
luorozott Shvo-katalizátor alkalmazása kétfázisú rendszerekben 8/11 3, -Shvo, PM 70, 8 óra n(la) n() Shvo fluoros oldószer GVL hozam () 1 2 1/1200 PM 13,2% 3 2 + 2 LA 1 NM LA 3, -Shvo, TT 90, 8 h 3 2 LA n(la) n() Shvo fluoros oldószer GVL hozam () 1 2 1/1200 TT 66,6% TT LA
Br ELTE TTK, Környezettan BSc, Szakdolgozat védés, 2013. Br + luorozott katalizátor továbbfejlesztése: perfluoralkilezett Shvo-katalizátor előállítása 9/11 1 NM I DMS u, bipy 120 f 8 f 8 + Et 85 K f 8 f 8 + u 3 () 12 Me 80, 40 óra ' ' u u ' ' Tian, Y.; Yang, Q..; Mac, T.. W.; han, K. S., Tetrahedron, 58, 2002, 3951-3961 = f 8 Ph
Összefoglalás 10/11 Sikeresen reprodukáltam a {[2,5-Ph 2-3,4-(p-MePh) 2 (η 5-4 )] 2 }u 2 () 4 (μ-), és állítottam elő az új {[2,5-Ph 2-3,4-(p-Ph) 2 (η 5-4 )] 2 }u 2 () 4 (μ-) katalizátort. A levulinsavat katalitikus transzfer hidrogénezésel sikeresen átalakítottam GVL-ná, mindkét katalizátor segítségével. A katalizátorok a reakció végén visszanyerhetőek. Előállítottam a 4,4-di(perfluorooktil)benzil-t. Enyhe reakciókörülmények (100 ) között és viszonylag rövid reakcióidőkkel (8 óra) dolgoztam. Magyar és angol nyelvű poszterrel megjelentem a XVIII. Nemzetközi Vegyészkonferencián és a 40th International onference of Slovak Society of hemical Engineering. További célok: Perfluoralkilezett ligandum és katalizátor fejlesztése jobb hozamok elérése érdekében. Perfluoralkilezett katalizátorral a levulinsav mellett egyéb szubsztrátok transzfer-hidrogénezése.
Köszönetnyilvánítás 11/11 Köszönettel tartozom témavezetőmnek és belső konzulensemnek: Dr. Mika László Tamásnak és Tukacs József Márknak Köszönettel tartozom Dr. ábai Józsefnek. Köszönet Molnár Márknak és a GVL kutatócsoport többi tagjának. Munkánkat az rszágos Tudományos Kutatási Alapprogramok Irodájának (TKA-NK 78065) financiális támogatásával valósíthattuk meg.