Magyar Tudományos Akadémia Atommagkutató Intézet MÓDSZERFEJLESZTÉSEK A RADIOAKTÍV HULLADÉKOK ÉS TECHNOLÓGIAI KÖZEGEK 14 C TARTALMÁNAK MINŐSÍTÉSÉHEZ Molnár Mihály, Janovics Róbert, Bihari Árpád, Varga Tamás, Molnár Anita HEKAL Laboratórium, MTA Atomki Isotoptech Zrt, Debrecen XV. Nukleáris Technikai Szimpózium Paks, 2016. December 8-9.
Az MTA Atomki témái a FAE-TP kereteiben A kutatások a Fenntartható Atomenergia Technológiai Platform (FAE-TP) Stratégiai Kutatási Tervében (SKT) szereplő témákhoz kapcsolódnak FAE-TP SKT téma 1.1.5 2.4.4 3.1.4 VKSZ_14-1-2015-0021 Téma Reaktoranyagok kutatása - öregedési folyamatok Témavezető: Fenyvesi András Atomerőművi környezeti kibocsátás modellezése Témavezető: Palcsu László Sugárvédelem - nehezen mérhető radioizotópok Témavezető: Molnár Mihály
Sugárvédelem - Nehezen mérhető radioizotópok NNKP 3.9 feladat (SKT 3.1.4 feladat 2015) Nehezen mérhető béta- és gamma-sugárzó izotópok méréstechnikájához szükséges reprodukálható fizikai mintavételi és bemérési módszerek és egyedi berendezések továbbfejlesztése. Az MTA Atomki egyedi érzékenységű izotópanalitikai eljárásainak továbbfejlesztése egyes nehezen mérhető radioizotópok esetén: -sugárzók: 3 H, 14 C, 36 Cl, 90 Sr, 99 Tc -sugárzók: 108m Ag, 129 I a 79 Se és a 107 Pd esetén: 10-12 (µg/tonna) érzékenység elérése
Nehezen mérhető izotópok: 3 H, 14 C, 36 Cl, 90 Sr, 99 Tc, 108m Ag, 129 I Motiváció A globálisan, atomreaktorok által termelt radiokarbon mennyisége (~1,1 10 15 Bq/év) összemérhető a természetes termelődési szinttel (~1,5 10 15 Bq/év) A teljes mennyiségnek kb. 10%-a légnemű kibocsátás formájában közvetlenül vagy közvetve kijut a környezetbe, és a környezeti/biológiai minták 14 C szintjének növekedését okozza. A Paksi AE esetében a légköri kibocsátásból eredő lakossági sugárterhelés járulék 50%-a a 14 C-től származik. A hulladékokra, ill. azok tárolására meghatározott feltételek általában szigorúbbak a 14 C-re, mint más radionuklidokra nézve. A hulladékban található 14 C mennyisége tehát meghatározhatja a tárolás módját (sekély vagy mély tározó, azaz olcsó vagy drága), valamint korlátozhatja egy adott létesítményben az elhelyezhető hulladék mennyiségét. Nehezen mérhető izotóp (DTM)
Nehezen mérhető izotópok: 3 H, 14 C, 36 Cl, 90 Sr, 99 Tc, 108m Ag, 129 I Egyedi izotópanalitikai eljárások fejlesztése Mintavételi berendezések kifejlesztése Egyedi mintafeldolgozási eljárások Mérések ultra-nagy érzékenységű berendezésekkel A mért eredmények feldolgozása, értelmezése
Módszerfejlesztés a Paksi Atomerőműben a pihentető medencék vizében oldott 14 C mérése TC/TOC/TIC mérés BaCO 3 lecsap LSC koktél LSC 14 C mérés mintavétel BaCO 3 lecsap CO 2 tisztít Grafit target AMS 14 C mérés
Módszerfejlesztés a Paksi Atomerőműben a pihentető medencék vizében oldott 14 C mérése A témán dolgozó fiatalkutatók száma: 3 Publikáció: egy módszertani és első eredményeket bemutató cikk várható 2016 végi benyújtással Tervek: az oldott szerves és illékony szén mérés módszerének kidolgozása.
A Püspökszilágyi RHFT talajvízében oldott szerves formában jelenlévő 14 C (fajlagos)koncentrációja 7 kiválasztott talajvízfigyelő kút vizének mintázása és elkülönített DI 14 C/DO 14 C mérése 27400 27200 27000 26800 26600 V1, V1.1 72 73 59 V3, V3.1 O1 57 58 52 54 56 55 20 67 62 63 V2, V2.1 11 19(a) 66 64 68 65 26400 19200 19400 19600 19800 20000 20200 20400 20600
A Püspökszilágyi RHFT talajvízében oldott szerves formában jelenlévő 14 C (fajlagos)koncentrációja Oxidáló krómkénsavat használtunk a teljes széntartalom (TC) méréséhez vákuum ampulla + 10 ml szűrt vízminta +5 ml krómkénsav fűtés 120 C-on 2 órán keresztül A keletkezett CO2 gáz kinyerése és tisztítása
A Püspökszilágyi RHFT talajvízében oldott szerves formában jelenlévő 14 C (fajlagos)koncentrációja természetes Publikáció: egy módszertani és első eredményeket bemutató cikk várható 2016 végi benyújtással. Az OAH kezdeményezésével bővebb vizsgálatok indultak.
A PAE talajvízében oldott szerves formában jelenlévő 14 C (fajlagos)koncentrációja A Paksi Atomerőmű talajvizeiben nincs jelentős mennyiségben szerves eredetű radiokarbon, ezért önmagában a szervetlen frakció mérése nem okoz számottevő hibát a dózisbecslés során.
A Püspökszilágyi RHFT celláinak közvetlen környezetében nőtt fák évgyűrűinek fajlagos 14 C koncentrációja A telephelyen üzemelő légköri mintavevők eredményei alapján jelentősebb radiokarbon koncentrációk voltak várhatóak a faévgyűrűkben. háttér fa 3 km mintázott fa 18 évet reprezentáló faévgyűrű sorozat minta az egyik nyitott hulladék tároló cellától 50 méterre lévő fából nyitott cella 0 100 200 m Légköri 14 C mintavevő
A Püspökszilágyi RHFT celláinak közvetlen környezetében nőtt fák évgyűrűinek fajlagos 14 C koncentrációja : tárolói minta : háttér minta Publikáció megjelent: R. Janovics, D.I. Kelemen, Z. Kern, S. Kapitány, M. Veres, A.J.T. Jull, M. Molnár (2016) Journal of Environmental Radioactivity vol: 153; 10-14
A PAE és KKÁT közvetlen környezetében nőtt fák évgyűrűinek fajlagos 14 C koncentrációja Janovics R, Kern Z, Güttler D, Wacker L, Barnabás I, MolnárM. Radiocarbon impact on a nearby tree of a light-water VVER-type nuclear power plant, Paks, Hungary. Radiocarbon, Vol 55, Nr 2 3, 2013, p 826 832
Összefoglalás Technológiai rendszerek és hulladéktárolók környezeti kibocsátásai kapcsán 14 C módszerfejlesztéseket és méréseket végeztünk/végzünk. Folytatjuk a pihentető medencékben a szerves 14 C méréstechnika kidolgozását és tesztelését. Külön mérjük a DIC és a szerves frakciót. Új direkt gázmintavételi módszer van kidolgozás alatt. Az RHFT területén talajvíz kutakban jelentős fajlagos C-14 megjelenését mutattunk ki a szerves frakcióban. Az RHFT területén a talajvízből és a talajból célzott DO 14 C vizsgálatok az OAH felkérésére. A PAE talajvízfigyelő kútjaiban csak szervetlen formában látható kisebb C-14 emelkedés, egyes kutakban. A Püspökszilágyi RHFT területén és a PAE/KKÁT mellett megmértük a faévgyűrűkben a mesterséges C-14 többlet mértékét többéves idősoron.
Köszönetnyilvánítás A munka a Nemzeti Kutatási, Fejlesztési és Innovációs Alap által támogatott VKSZ_14-1-2015-0021 azonosító számú projekt keretében történik. Köszönet és Tisztelet a szakmai együttműködésért: Dr. Pintér Tamás (PAE) Dr. Barnabás István (egykor RHK) Kapitány Sándor (egykor RHK, ma OAH)