Mágnesség és elektromos vezetés kétdimenziós molekulakristályokban Jánossy András Budapesti Műszaki és Gazdaságtudományi Egyetem Fizikai Intézet, Fizika Tanszék Kondenzált Anyagok MTA-BME Kutatócsoport
Ágnes Antal 1 Titusz Fehér 1 Erzsébet Tátrainé Szekeres 1 Ferenc Fülöp 1 Richárd Gaál 2 Bálint Náfrádi 1,2,4 László Forró 2 Cécile Mézière 3 Patrick Batail 3 1 Budapest University of Technology and Economics, Institute of Physics, Hungary 2 Ecole Polytechnique Federale de Lausanne, Switzerland 3 Laboratoire de Chimie et Ingénierie Moléculaire d'angers, CNRS Angers, France 4 Max-Planck-Institut für Festkörperforschung, Stuttgart, Germany
ESR spectrometer 2007 January Mihály Karaszi Dario Quintavalle Titusz Fehér Kálmán Nagy András Jánossy BUTE, 2007
2007 March Agnes Antal
egy nem jellemző példa ET-Cl fázis diagram Mott fém szigetelő átmenet elektron hopping frekvencia mérése ESR spektroszkópiával (Mire jó?)
Kétdimenziós molekula kristály szigetelő réteg esetleg mágneses elektromosan vezető szupravezető vagy mágneses réteg
Egy nem tipikus példa: λ-(bets) 2 FeCl 4 külső mágneses tér mágneses réteg FeCl 4 mágneses szigetelő vagy fém, szupravezető BETS
Egy nem tipikus példa: λ-(bets) 2 FeCl 4 Mágnesestér indukált szupravezetés insulating antiferromagnet Temperature (K) superconductor Magnetic field (T) NHMFL, Tallahassee Balicas et al PRL 87 067002 2001
Egy nem tipikus példa: λ-(bets) 2 FeCl 4 külső mágneses tér mágneses réteg FeCl 4 belső mágneses tér molekuláris vezető, mágneses, szupravezető réteg BETS
Ezen előadás: Mekkora a kölcsonhatás a rétegek között?
Kétdimenziós molekula kristály kémiailag azonos, alternáló rétegekkel szigetelő réteg esetleg mágneses elektromosan vezető szupravezető vagy mágneses réteg
Réteges szerves kristály κ-(bedt-ttf) 2 Cu[N(CN) 2 Cl (κ-(et) 2 Cl) Cu[N(CN) 2 Cl (Br) polimer c b A a B Fém-szigetelő Mott átmenet Jellemzően nyomás (kémiai nyomás) hatására mágneses szigetelőből fém
Nyomás-hőmérséklet fázis diagram κ-(bedt-ttf) 2 CuN(CN) 2 Cl 150 Temperature (K) 100 50 Bad metal Mott átmenet Insulator Metal Weak ferromagnet Superconductor 0 0,00 0,02 0,04 0,06 0,5 1,0 Pressure (GPa)
BEDT-TTF molekula C 10 S 8 H 4
Izolált molekulák elektronszerkezete BEDT-TTF (BEDT-TTF) 2 [(BEDT-TTF) 2 ] 2+ 2e +
Egyszeresen töltott BEDT-TTF dimer ion [(BEDT-TTF) 2 ] 1+ elektromosan töltött: e + mágneses: S=1/2
Mott átmenet Kis nyomás Szigetelő paramágnes, ferro- v. antiferromágnes Nagy nyomás Fém e + e + e +
Mott átmenet Szigetelő paramágnes U nagy Fém W nagy +U Coulomb energia e + e + W átfedési energia e +
Nyomás-hőmérséklet fázis diagram κ-(bedt-ttf) 2 CuN(CN) 2 Cl 300 250 Temperature (K) 200 150 100 50 bad metal Mott átmenet insulator metal weak ferromagnet superconductor 0 0,00 0,02 0,04 0,06 0,5 1,0 Pressure (GPa)
Réteges szerves kristály κ-(bedt-ttf) 2 Cu[N(CN) 2 Cl (κ-(et) 2 Cl) Cu[N(CN) 2 Cl polimer c t II 1 elektron / ET 2 dimer b A X a B t // 100 mev ϕ ac =45
Réteges szerves kristály átfedési integrálok κ-(bedt-ttf) 2 Cu[N(CN) 2 Cl (κ-(et) 2 Cl) c t II b A t X a B ϕ ac =45 t // 100 mev t 0.1 mev
Merőleges elektron hopping mérések κ-(bedt-ttf) 2 CuN(CN) 2 Cl 300 250 Temperature (K) 200 150 100 50 bad metal Mott átmenet insulator metal weak ferromagnet superconductor 0 0,00 0,02 0,04 0,06 0,5 1,0 Pressure (GPa)
Rétegek közötti hopping mérés 1. elektron spin diffúzió (ESR) 2. elektromos vezetőképesség
spin diffúzió (ESR): A ν B ν : rétegek közötti hopping frekvencia merőleges elektromos vezetés: ν + ν - E elektromos tér A B j ν n(e F )E elektromos áram n(e F ) állapotsűrüség
ESR spektrometer ν L = 100-420 GHz (Budapest, Lausanne) B, magnetic field oscillator ν L linearly polarized sample υ L ellipticaly polarized detector B, magnetic field -1/2 ν L =gµ B B/h hν L =gµ B B +1/2 M
Elektron spin diffúzió A ν B kis spin hopping frekvencia, ν ->független rétegek
Measurement of interlayer hopping ESR of 2 coupled spins A ν A = g A µ B B/h ν B ν B = g B µ B B/h g A g B
2 resolved ESR lines P=0, T=45-300 K TEKCL7 κ ET 2 CuN(CN) 2 Cl (a,b) plane ESR at 222.4GHz 250 K absorption derivative ν A ν B Ref. ν A B 7,90 7,95 8,00 8,05 Magnetic field (T) A. Antal, BUTE, April 2008 ν < I ν A ν B I ν < 3 x 10 8 Hz Antal et al., Phys. Rev. Lett. 102, 086404 (2009)
Elektron spin diffúzió A ν B kis spin hopping frekvencia, ν ->független rétegek ν A = g A µ B B/h A ν ν B = g B µ B B/h B ν gyors: ν A és ν B átlagát mérjük
Rétegek közti spin hopping frekvencia mérése ESR ν A ν B ν >I ν A ν B I Réteg-közti spin hopping frekvencia ν A ν B ν A ν B ν I ν A ν B I ν < I ν A ν B I
Merőleges elektron hopping mérések κ-(bedt-ttf) 2 CuN(CN) 2 Cl 300 250 Temperature (K) 200 150 100 50 bad metal Mott transition insulator metal weak ferromagnet superconductor 0 0,00 0,02 0,04 0,06 0,5 1,0 Pressure (GPa)
Measurement of interlayer hopping Motional narrowing under pressure 210 GHz κ-et 2 -Cl T=250 K, B in (a,b) plane 0,5 0,4 Instr. Ref. 0,5 0,4 Pressure (GPa) 0,3 0,2 0,1 0,3 0,2 0,1 ν >I ν A ν B I ν I ν A ν B I pressure 0,0 experiment fit 0,0 ν < I ν A ν B I 7,42 7,44 7,46 7,48 7,50 Magnetic field (T) 7,42 7,44 7,46 7,48 7,50 Magnetic field (T)
Measurement of interlayer hopping Motional narrowing under pressure 420 GHz T=250 K, 14,96 TEKCl8 14,94 1,0 ν A ν B Magnetic field (T) 14,92 14,90 14,88 0,8 0,6 0,4 0,2 0 ESR spectral intensity 0 2 4 6 8 10 Pressure (kbar) ν =I ν A ν B I =1.0 x10 9 s -1
hopping frekvencia (s -1 ) 10 5x10 9 5x10 8 5x10 7 1 σ ν 0,0 0,5 1,0 nyomás (GPa) σ ν n(e F ) 0,1 n(e F ) : állapotsűrüség normált vezetőképesség
Merőleges elektron hopping mérések κ-(bedt-ttf) 2 CuN(CN) 2 Cl, Br 300 250 ET-Cl Temperature (K) 200 150 100 50 bad metal Cl Br Mott átmenet insulator metal weak ferromagnet superconductor 0 0,00 0,02 0,04 0,06 0,5 1,0 Pressure (GPa)
ET-Cl ET-Br fém fém TEKCL8 κ ET 2 CuN(CN) 2 Cl 0 kbar B//DM tempdep 111.2 GHz 250K 200K T 250 50 ν 150K 100K ν 45 44 43 42 50K 40 35 gyenge ferromágnes 4,00 4,02 4,04 4,06 4,08 4,10 Magnetic Field (Tesla) szupravezető 7,80 7,85 7,90 7,95 8,00 Magnetic field (T)
Merőleges elektron hopping frekvencia κ-(bedt-ttf) 2 CuN(CN) 2 Cl, Br 300 Hőmérséklet (K) Temperature (K) 250 200 150 100 50 bad metal Fém insulator szigetelő Mott átmenet metal weak mágnes ferromagnet szupravezető superconductor 0 0,00 0,02 0,04 0,06 0,5 1,0 Pressure (GPa) Nyomás (GPa)
2D elektron spin diffúzió A ν B ν rétegek közötti spin hopping frekvencia T 1 spin élettartam ν < 1/T 1 2D spin diffúzió
2D spindiffúzió ET-Cl P=0 T x, T 2 relaxation times (ns) 15 10 5 0 0 50 100 150 200 250 Temperature (K) rétegek közti hopping idő, 1/ν rétegen belüli spinélettartam, T 2
metal ferromagnet, superconductor, A layer 100µm 1nm metal B layer 1970-1980 2009
Kétdimenziós molekula kristály Mennyire kétdimenziós vezető? áram áram
Kétdimenziós molekula kristály Mennyire kétdimenziós mágnes?
Kétdimenziós molekula kristály Mennyire kétdimenziós mágnes?