Radioaktív hulladékok (Fizikus B.Sc.) Radioaktívhulladék gazdálkodás (Gépész - energetikus B. Sc.) Tartalom: 1. A radioaktív hulladékokkal kapcsolatos sugárvédelmi ismeretek rövid összefoglalása 2. A radioaktív hulladék definíciói, a hulladékokra vonatkozó szabályozás 3. Radioaktív hulladékok típusai, keletkezésük, vizsgálati módszereik 4. Radioaktív hulladékok kezelése ( Waste management ) 1
Irodalom a felkészüléshez Letölthető prezentáció Fehér I., Deme S. (szerk.): Sugárvédelem (ELTE Eötvös Kiadó, Budapest, 2010.) Zagyvai P. és mások: A nukleáris üzemanyagciklus radioaktív hulladékai (ELTE Eötvös Kiadó, Budapest, 2013.) 2
Számonkérések 1. félévközi dolgozat: 2018. III. 23. (előtte III. 16. szünnap, és III.10. (szombat) munkanap, pénteki órarenddel) 2. félévközi dolgozat: 2018. V. 18. A dolgozatírásokig leadott anyagok pdf fájlban hozzáférhetőek lesznek. 3
Sugárvédelmi áttekintés: dózisfogalmak Elnyelt dózis [Gray, 1 Gy = 1 J/kg] Egyenérték dózis [Sievert, 1 Sv=1 Gy biológiai hatása] az ionizáló sugárzás sztochasztikus hatására Effektív dózis E H E w H T D de dm D w R az egyes szöveteket ért egyenértékdózis súlyozott összege Lekötött dózis: egy bevitelből származó, több éven keresztül kifejtett dózisok összege Kollektív dózis: azonos forrásból egy embercsoport tagjait ért dózisok összege T T H 4
Egyenérték dózis az ionizáló sugárzás sztochasztikus biológiai hatása H D. w R [Sievert, Sv] w R sugárzási tényező - a lineáris energiaátadási tényező (LET) = de/dx függvénye w R,α = 20 w R,γ = 1 w R,β = 1 w R,n = 2,5 20 a neutron-energia függvényében 5
E Effektív dózis = az egyes szöveteket ért egyenértékdózis súlyozott összege (H E ) TwT[Sv] T H E: Effektív dózis w T szöveti súlyozó tényezők T w T 1 Az IAEA General Safety Requirements Part 3-nek megfelelő 487/2015. kormányrendelet szerinti) szöveti súlyozó tényezők: ivarszervek w T =0,08 (genetikus hatásra) szomatikus hatásokra legérzékenyebbek w T =0,12 tüdő, gyomor, belek, vörös csontvelő, emlő érzékenyek w T =0,04 máj, vese, pajzsmirigy stb. kissé érzékeny w T =0,01 bőr, csontfelszín 6
Az ionizáló sugárzás determinisztikus egészségkárosító hatása A károsítás mértékét jellemző dózismennyiség: relatív biológiai egyenértékkel szorzott elnyelt dózis J/kg = Gray = Gy 7
Relatív biológiai egyenérték 8
Az ionizáló sugárzások sztochasztikus egészségkárosító hatása Kockázat m=5.10-2 /Sv Dózis Lineáris, küszöb nélküli függvénykapcsolat az effektív dózis és a természetest meghaladó többletdózis által okozott kockázat között a szabályozás alapja. Dózis = Lekötött effektív dózis 9
Sugárvédelmi áttekintés - alapelvek Sugárvédelem az ionizáló sugárzások károsító hatásainak kizárása, illetve minimalizálása. 3 alapelv: 2 további gyakorlati elv: Indokoltság * ha a kis dózisokat korlátozzuk, ezzel a Optimálás nagy dózist kizárjuk Korlátozás * a természetes dózis nem korlátozható Külső sugárterhelés: kisméretű vagy kiterjedt forrásoktól, de a testen kívülről származik Belső sugárterhelés: radioaktív anyag inkorporációja (belégzése, lenyelése) 10
Sugárvédelmi áttekintés hatósági szabályozás Dóziskorlátozás: DL dose limit, immissziós dóziskorlát (minden sugárforrásból 1 emberre) foglalkozási korlát: 20 msv/év (5 év átlagaként, 1 évben sem lehet >50 msv) lakossági korlát: 1 msv/év DC - emissziós korlát = dózismegszorítás (dose constraint - fiktív személy dózisa egy adott forrásból) Magyarországon: kiemelt létesítmény: lakosságra 0,1 0,01 msv/év, egyéb létesítmény: egységesen 0,03 msv/év ΣDC nem értelmezhető, de DC < DL kell, hogy legyen A radioaktív hulladék hatásával kapcsolatos korlátozás: - működő hulladék-feldolgozó, le nem zárt lerakó: DC - felszabadított hulladék, lezárt lerakó: egyedi határérték vagy az elhanyagolható dózis = 10 µsv/év 11
Radioaktív hulladékok definíciója Radioaktív hulladék: további felhasználásra nem szánt, emberi tevékenység (ionizáló sugárzás alkalmazása) eredményeképpen létrejött radioaktív anyag, amelyet sugárbiztonsági szempontból kezelni szükséges = az általa kezelés nélkül okozható dózis meghaladja az elhanyagolható szintet. 12
Radioaktív hulladékok típusai Radioaktív hulladékok keletkezése folyamatos üzemi kibocsátás (légnemű, folyékony) a létesítmény dózismegszorításából származtatott kibocsátási határértéknél (KH) kisebb mennyiségek, kezelés: nincs vagy üzemszerű, folyamatos nem tekintendő radioaktív hulladéknak helyben maradó üzemi hulladékok a kezelés üzemszerű, szakaszos, elszállítás időszakonként a végleges lerakóba. baleseti (rövid ideig tartó) kibocsátás és történelmi hulladék a kezelés eseti, szakaszos, része a környezeti helyreállítás (remediation) folyamatának leszerelési hulladékok a létesítmény lebontása során keletkező, fel nem szabadítható anyagok, kezelésük szakaszos, elhelyezés átmeneti, majd végleges lerakóban. 13
Radioaktív hulladékok szabályozása Nemzetközi ajánlások: IAEA: Classification of Radioactive Waste for protecting people and the environment GSG-1 General Safety Guide (2009) és néhány más kiadvány EU: Radiation Protection kiadványsorozat, EURATOM direktívák Általános nemzetközi alapelv: a hulladék általában nem exportálható. 2011. VI. 27. az EU Tanácsa elfogadta, hogy lehetséges radioaktív hulladék kiszállítása az unió területéről az alábbi esetekben: - visszavételi garanciával eladott zárt forrásokra; - kutatóreaktorok kiégett fűtőelemeire, melyet korábban hulladéknak nyilvánítottak; - ha az EU-kívüli befogadó állam hulladékkezelési biztonsága megfelel az EU-s normáknak és a tárolónak van hatósági engedélye. 14
Radioaktív hulladékok szabályozása A hatályos magyarországi jogi szabályozás: 1996. CXVI. tv. ( Atomtörvény általános szabályozás a nukleáris és sugaras létesítményekről, felhatalmazás a sugárvédelem és a hulladékok ügyének szabályozására) (új verzió: 2011. LXXXVII. tv.) 240/1997. kormányrendelet: RHK, KNPA (felelős kezelő, anyagi alap) 487/2015. kormányrendelet (általános sugárvédelmi szabályozás + mentességi szintek) MSZ 62/1... /7 sugárvédelmi szabványok 47/2003. ESzCsM rendelet (radioaktív hulladékok) megújítása folyamatban MSZ 14344/1,2 radioaktív hulladékokra vonatkozó szabványok 37/2012. kormányrendelet: új Nukleáris Biztonsági Szabályzatok 15
Radioaktív hulladékok osztályozása IAEA = International Atomic Energy Agency (NAÜ) Kiadás éve:1994. Mentesség = EXEMPTION Sugárvédelmi intézkedést nem igénylő anyag Osztályozás alapja az aktivitás-koncentráció 16
Radioaktív hulladékok osztályozása IAEA Safety Series #115 (1996) International Basic Safety Standards (IBSS) for Protection against Ionizing Radiation and for the Safety of Radiation Sources A hulladék-osztályozás alapja az okozható dózis Felszabadítás = CLEARANCE, de a mentességgel azonos szintek Osztályozás alapja az okozható dózissal arányos mennyiség új IBSS : GSR Part 3 Eltérő mentességi és felszabadítási szintek (kis- illetve nagy mennyiségre) 17
A sugárvédelem tudományosan megalapozott alapelveiből levezetett követelmények és a számításokhoz szükséges alapadatok átfogó gyűjteménye 18
19
20
Radioaktív hulladékok osztályozása az okozható dózis alapján Elhanyagolható dózis: H i 10-30 μsv/év Mentességi szint: (Exemption) egy sugárforrás, illetve egy adott radioaktív koncentrációval jellemzett anyag mentes a sugárvédelmi szabályozás alól, ha a legkedvezőtlenebb forgatókönyv mellett sem okoz H i -nél nagyobb dózist (foglalkozási vagy lakossági helyzetben). [Bq], [Bq/kg]= MEAK Felszabadítási szint: (Clearance) egy korábban sugárvédelmi szabályozás alá tartozó anyag kivonható a szabályzás alól (lakossági helyzetben.) [Bq/kg], [Bq/m 2 ] Hasonlóság: kapcsolat H i -vel. Eltérés: forgatókönyv 21
Radioaktív hulladékok szabályozása Magyarországon A mentesség és a felszabadítás fogalmai még nem váltak szét a szabályozásban: nem voltak külön megadott felszabadítási szintek, a mentesség volt az osztályozás alapja 47/2003. sz. ESzCsM-rendelet, 14344/1-2004. sz. szabvány. A felszabadításhoz a 16/2000. sz. EüM. rendeletben rendelt effektív dózis 30 µsv/év. S i AKi MEAK i S (=HI hazard index =WI waste index ) veszélyességi mutató MEAK: Mentességi aktivitás-koncentráció [Bq/kg]) AK: aktivitás-koncentráció [Bq/kg] i: a hulladékcsomag radioizotópjai Kis aktivitású hulladék (LLW) 1 < S < 1000 Közepes akt. h. (ILW) 10 3 < S <10 6 Nagy akt. h. (HLW) S > 10 6, hőfejlődés > 2 kw/m 3 22
Radioaktív hulladékok szabályozása Magyarországon IAEA GSG-1 és GSR-3 és 2013/59/EURATOM javaslatainak átvétele 487/2015. kormányrendelet: csekély (= moderate ) mennyiség: mentességi szintek [MEAK] használata REAK: referencia aktivitás-koncentráció céljából = specifikus mentességi szint jelentős (= bulk ) mennyiség (>1 t): felszabadítási szintek [FEAK] = általános mentességi szint használata REAK-ként S i ci REAK i MEAK, FEAK, KH közös sajátossága: nem a környezetben, hanem az emisszió helyén mérhető értékekként határozták meg őket! 23
A felszabadítási szintek meghatározása a kritikus forgatókönyv kiválasztása Practical use of the concepts of clearance and exemption RADIATION PROTECTION #122 Part I. EU Directorate General Environment (2000) Fejlécben: expozíciós forgatókönyvek (külső terhelés, belégzés, lenyelés, bőrdózis) Táblázatban: egységnyi koncentrációra jutó éves dózis az adott forgatókönyv esetén 24
Felszabadítási és mentességi szintek Hiányzik: 41 Ca, 133 Ba stb. ezekre a forgatókönyvek és a sugárfizikai adatok alapján lehet CL-t számítani. A felszabadítási szintek általában nagyságrendekkel kisebbek, mint a mentességi szintek!!! (GSR-3 bulk szintjei = RP#122 értékei kerekítve) 25
Kibocsátási határértékek üzemelő létesítményekre Kibocsátási határérték (KH): a létesítmény dózismegszorításának megfelelő aktivitások [Bq/év] üzemelés során kibocsátott hulladékokra alkalmazzák Kibocsátási határérték-kritérium: KHK A i : az i-edik radionuklidból kibocsátott aktivitás [Bq/év] DCF: dóziskonverziós tényező 1 Bq inkorporációja (lenyelés vagy belégzés) által okozott effektív dózis [Sv/Bq] mf i,krit : mobilitási tényező [-] az i-edik radioizotóp hígulása a kibocsátás helyétől a kritikus csoportig (=referencia személyig) tehát mf i,krit <<1 KHK KH i i Ai KH DC DCF i i,krit 1 mf 1 i,krit 26
Radioaktív hulladékok csoportosításai Halmazállapot szerint: gáznemű, folyékony, szilárd, biológiai hulladék Felezési idő szerint: rövid, hosszú (határ: 137 Cs T=30 év) Sugárzásfajta szerint: α-sugárzók külön kezelendők Felületi γ-dózisteljesítmény szerint Hulladék-átvételi követelmények (RHK Kft. Püspökszilágy, Bátaapáti) a létesítményekre specifikus aktivitásértékek Speciális kategóriák: MW-Mixed Waste - USA; VLLW- very low level waste Franciaország (Magyarországon is tervezik a bevezetését) 27
Radioaktív hulladékok csoportosításai Gyakorlati kategóriák: A tárolt hulladékcsomagok gyors minősítésére a munkahely ellenőrzött területén A zárt hulladékcsomag felületén mérhető γ-dózisteljesítmény szerint: -Kis akt.: 300 µsv/h -Közepes akt.: 0,3 H 10 msv/h -Nagy akt.: H H > 10 msv/h 28
Radiotoxicitás-index: a hulladék veszélyességének kifejezése Hulladék (-tároló) veszélyessége végső formájában: radiotoxicitás - index RTOX A (t) tf Q i i, j j i j. DCF RTOX : radiotoxicitás-index (ténylegesen [Sv/év]) A : aktivitás [Bq]; i : radioizotóp minősége tf : aktivitás-átviteli tényező a hulladékból egy táplálékfajtába [(Bq/kg)/Bq] Q j : táplálékfogyasztás a j-edik anyagból [kg/év] DCF : lenyelési dóziskonverziós tényező [Sv/Bq] i 29
Radiotoxicitás a hulladék veszélyességének kifejezése RT A (t) DCF i i RT : radiotoxicitás [Sv/év] A : aktivitás [Bq]; i : radioizotóp minősége DCF : lenyelési dóziskonverziós tényező [Sv/Bq] i Ez a definíció a hulladék tárolóhoz (lerakóhoz) köthető maximális inkorporálható kollektív dózist jelenti : a tényleges mértékegység személy.sv, mert egy személy nem inkorporálhatja a teljes aktivitást. Nem tartalmazza a hígulást (terjedési függvényt és elérési forgatókönyvet) 30
Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Az 1996. évi CXVI. tv. szerint a hulladékkezelés az RHK Kft. feladata (http://www.rhk.hu/) Hatósági feladatok a radioaktív anyagokkal kapcsolatban: Személyi sugárvédelem, dózismegszorítás engedélyezése kiemelt létesítmények számára, nukleáris biztonság - OAH (Országos Atomenergia Hivatal) Sugárforrások nyilvántartása - OAH Kibocsátási korlátok OAH, a környezetvédelmi felügyelőségek feladatát átvevő megyei kormányhivatalok A hatósági nyilvántartásban szerepelnek: -Mennyiség -Minőség (aktivitás, aktivitás-koncentráció) -Halmazállapot 31
Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Kiemelt nukleáris létesítmények Magyarországon: Paksi Atomerőmű KKÁT (kiégett kazetták tárolása) 2 kutatóreaktor -BKR (MTA EK AEKI) Bátaapáti (NRHT) -OR (BME NTI) Püspökszilágyi Hulladéktároló (RHFT) Izotóp Intézet Kft. A szintű izotóplaboratóriuma (ebben D = dangerous (életveszélyes) minősítésű sugárforrásokkal dolgoznak 32
A Paksi Atomerőmű 33
A Budapesti Kutatóreaktor 34
Izotóp Intézet Kft. A szintű izotóplaboratóriuma 35
Radioaktív hulladékok keletkezése * Nukleáris energiatermelés hulladékai: bányászat, ércfeldolgozás, urándúsítás, reaktorok működése, üzemi és leszerelési hulladékok * Kutatóreaktorok, gyorsítók, spallációs rendszerek hulladékai: más anyagból készült szerelvények, más technológia = részben más radioizotópok * Nukleáris robbantások, fegyverkísérletek hulladékai * Gazdasági sugárforrások: szerkezetvizsgálat, szintjelzés, besugárzó állomások * Orvosi sugárforrások: diagnosztika (in vivo, in vitro), terápia * TENORM: természetes radioaktivitás dúsulása nem nukleáris/sugaras tevékenységek következtében (Technologically Enhanced Naturally Occurring Radioactive Material) 36
Radioaktív hulladékok keletkezése Nukleáris energiatermelés hulladékai: Uránbányászat 238 U T=4,5.10 9 év, 235 U T=0,7.10 9 év, 232 Th T=10,4.10 9 év és a bomlási soraikba tartozó radionuklidok külszíni fejtés, mélységi = aknás fejtés, ISR: helyszíni kinyerés in situ recovery (ISL: helyszíni kioldás in situ leaching ) Bányászat hulladéka: Meddő, darabolt kőhulladék nagy felület: 222 Rn kibocsátása, leányelemek belélegzése lakossági többletdózist okozhat; a visszamaradó urán, tórium és leányelemeik a felszabadítási szint ( 238 U: 1 Bq/g) alatt normális hulladékként kezelhetőek. (IAEA GSR-3 szerinti bulk = nagy tömegű anyag kategória) 37
Uránérc feldolgozás - reaktor üzemanyag előállítása Ércőrlő és szitáló berendezés 38
Urán bányászata - kioldás A kibányászott, darabolt, sűrűség szerint szétválogatott ércet feltárják. savas kioldás: kénsavval (in situ is lehetséges) oxidatív kioldás CO 2 + O 2 + H 2 O -val Oxidatív eljárás ISL kivitelben: ez a legkíméletesebb a környezet számára, igen kevés hulladék marad a felszínen. 39
Radioaktív hulladékok eredete - ISR uránbányászati technológia Gáz halmazállapotú oxigént és CO2-t adagolnak a besajtolt vízhez - az eljárás ugyanazon az elven működik, mint az urán természetes oldódása. Mivel az oxigénes víz az uránon (UO 2 2+ formában) kívül más elemeket alig vagy egyáltalán nem képes oldani, ezért a képződő hulladék mennyisége igen csekély és nem radioaktív. 40
Urán( 235 U)-tartalmú reaktor-fűtőelem előállítása Feltárt kőzetből kapott oldat feldolgozása: Lecsapás UO 2 és UO 3 keveréke = U 3 O 8 uránoxid yellow cake (sárga por), a dúsítóba szállítják, ahol gáznemű UF 6 -tá alakítják. 235 U + 238 U (dúsított): 238 U(szegényített): fegyvergyártás főként UO 2 -ként kerül a fűtőelemekbe Nehézvizes (D 2 O-val moderált) reaktor (HWR): természetes urán elegendő a fűtőelemekben, nem kell dúsítás Urán: toxikus nehézfém, sejtméreg vesepusztító Határérték vízben: 10 µg/l 41
Uránérc dúsítás Incident update at Gronau uranium enrichment facility 27 January 2010 As reported, there was an incident on Thursday 21.01.2010 at the URENCO uranium enrichment facility in Gronau, Germany, during which there was a minor release of uranium hexafluoride that was contained within the container preparation area. Since the air in the container preparation room is filtered, there was no release to the environment or to the local population. URENCO constantly monitors the radioactivity within the building and on site. In addition, control measurements were taken immediately after the accident. The URENCO employee involved was transferred to the nuclear medical department of Dusseldorf University Clinic in Jülich on Monday, after having received first aid in Münster. According to the doctors treating him, his general condition is very good. 42
Az urán és a tórium bomlási sora a radonig 43
Radon - 222 Rn leányelemei 222 Rn α (5,5 MeV) T=3,8 d 218 Po α (6,0 MeV) T=3,1 m 214 Pb (185 kev 1,02 MeV) T=26,8 m (295, 352 kev 2 intenzív gamma-vonal) 214 Bi (526 kev 1,26 MeV) T=19,9 m (76 kev.2,45 MeV 14 gamma-vonal) 214 Po α (7,69 MeV) T=164 µs ------------------------------------------------------------------------------------------------- 210 Pb, (kis energiájú) T=22 y 210 Bi (300 kev 1,16 MeV) T=5,01 d 210 Po α(4,5-5,3 MeV) T=138 d 206 Pb - STABIL 44
Radon 220 Rn ( toron ) leányelemei 220 Rn α (6,3 MeV) T= 54 s 216 Po α (6,8 MeV) T = 0,15 s 212 Pb (100 kev) T = 10,6 h (87 kev 300 KeV) 212 Bi α (6,3 MeV) 36% (2,25 MeV) 64% (70 kev 1,8 MeV) T = 60,6 m 208 Tl (200.700keV) T = 3,05 m (84 kev 2,6 MeV) 212 Po α (8,8 MeV) T = 0,3 µs 208 Pb - STABIL 45
Az uránbányászat hulladékainak vizsgálata Urán, tórium: gyengén radioaktívak, nem nukleáris módszerekkel érzékenyebben analizálhatók Rövidebb felezési idejű leányelemek: α- és γ-spektrometria, előbbihez a minták feldolgozása (elválasztása) szükséges 46
Visszamaradt környezetszennyezés az uránbányászat után - Pécs környéki uránbánya területének helyreállítása Ezt és a következő 4 képet Dr. Várhegyi Andrástól (Mecsek Öko Zrt.) kaptam. 47
Uránérc-feldolgozás - zagytározók rekultivációja: Tájrendezés Morfológia kialakítás, felületstabilizálás Beszivárgást minimalizáló fedés Felszíni vízrendezés, vízelvezetés Hosszú távú stabilitás elérése 48
Geotechnika és rekultiváció... Az iszapmag konszolidációja a vízleengedés után 49
Iszapmag felszínének előkészítése Geotechnika és rekultiváció... 50
Radioaktív hulladékok eredete Nukleáris energiatermelés - reaktorok A fűtőelemek anyagának aktivációs és spallációs termékei (termikus illetve gyors neutronokkal ütközve) Hasadási termékek Szerkezeti anyagok aktivációs és spallációs termékei ( Korróziós termékek) A primervízben lévő anyagokból keletkező aktivációs termékek 51
Radioaktív hulladékok eredete Reaktorok a fűtőelemek anyagának aktivációs termékei Urán és transzurán (Z>92) aktivációs és spallációs termékek Termikus neutronok: magreakció aktivációval átmeneti mag -on keresztül (tömegszám-növekedés) Gyors neutronok: magreakció rugalmatlan szórással: spalláció (tömegszámcsökkenés) 52
Radioaktív hulladékok eredete Reaktorok transzurán aktivációs termékek Aktiválás termikus neutronokkal 238 U (n,γ) 239 U (T=23 perc) β - 239 Np (T=2,4 nap) β - 239 Pu (T=24110 év) α 239 Pu (n,γ) 240 Pu (T=6563 év) α 240 Pu (n,γ) 241 Pu (T=14,4 év) β - 241 Am (T=432 év) α,γ kulcsnuklid a nehezen mérhető (DTM) nuklidokhoz 239 Pu, 241 Pu indukált hasadásra képesek α-sugárzó Pu, Am, Np nuklidok: DCF (belégzés) >10-5 Sv/Bq DCF (lenyelés) >10-7 Sv/Bq 53
Radioaktív hulladékok eredete Analízis hulladékok minősítése, tárolás/kezelés meghatározása Kulcsnuklid (key nuclide) feltételei nehezen mérhető (difficult-to-measure = DTM) nuklidokhoz: Elég hosszú felezési idő (végig követhető a hulladék pályája ) Elemezhetőség γ-spektrum alapján (nem kell kinyitni a lezárt tárolóedényt) Elegendően nagy mennyiség (kis mérési hiba, jó kimutathatóság) Viselkedése egyezzék meg a csomag többi komponensével 54
Radioaktív hulladékok eredete Reaktorok transzurán aktivációs termékek Aktiválás gyors neutronokkal (spalláció) 238 U (n,2n) 237 U (T=6,8 nap) β - 237 Np (T=2,14.10 6 év) α 237 Np (n,γ) 238 Np (T=2,1 nap) β - 238 Pu (T=87,7 év) α 238 Pu/ 239 Pu arány: reaktor-ujjlenyomat 238 Pu DCF: kb. mint 239 Pu 55
Radioaktív hulladékok eredete Reaktorok transzurán aktivációs termékek (PWR V-213 = VVER 440 reaktortípus) kg/(gw év) T 1/2 (év) 56
Radioaktív hulladékok eredete Reaktorok hasadási termékek Hasadási hozamok különböző hasadóanyagoknál 57
Radioaktív hulladékok eredete Reaktorok hasadási termékek 235 U : Hozamtört rendszám összefüggés Az izobár sorozatok tagjai β - -bomlások révén keletkeznek egymásból 58
Radioaktív hulladékok hasadási termékek Nemesgázok (Xe, Kr) Radiojódok (I) Egyéb, adott kémiai formában illékony elemek (Cs, Sr, Ru stb.) Egyéb hasadási termékek 59
Radioaktív hulladékok hasadási termékek - nemesgázok Nem köthetők meg a reaktor gáztalanító egységéből a környezetbe kerülnek (csekély retenció aktív szénen atomméret-függő) 133 Xe, 135 Xe, 88 Kr: rövid felezési idejűek 85 Kr T=10,76 év csak 0,22 % hozam Paksi Atomerőmű (PAE) kibocsátási korlátja: Kr 46000, Xe 29000 TBq/év (kibocsátva: <10 TBq/év) A fűtőelemek inhermetikusságának indikátorai Csernobili kibocsátási hányad: leltár ~100 %-a 60
Radioaktív hulladékok hasadási termékek - radiojódok Illékonyak (gázneműek, vízben jól oldódnak, reaktívak) Rövid felezési idejűek: 131 I, 132 I, 133 I, 134 I, 135 I 131 I T= 8,04 nap, DCF (lenyelés) 2.10-8 Sv/Bq β- és γ-sugárzók hozamuk 3 7 % - inhermetikusság indikátorai, arányuk kor- és sebességfüggő (elválasztással mérhetők by-pass primervíz mintákból) 129 I T=15,7 millió év hozam <1%, lágy β- és γ-sugárzó DCF 1.10-7 Sv/Bq Transzmutációs célpont neutronaktiválás 130 I 61
Radioaktív hulladékok hasadási termékek - radiojódok Kibocsátási korlát ( 131 I) a három lehetséges kémiai formára eltérő az erősen különböző DCF-ek miatt Csernobili kibocsátási hányad: leltár ~ 20 %-a Folyamatos üzemi kibocsátás (PAE): elemi jód (impregnált aktív szén szűrőn marad) korlát 1 TBq/év, kibocsátás: 2 GBq/év; jodid (aeroszolhoz kötött) korlát 4 TBq/év, kibocsátás: 2 GBq/év, CH 3 I (nagy térfogatú aktív szén szűrőn marad) korlát 95 TBq/év, kibocsátás: 32 GBq/év 62
Radioaktív hulladékok hasadási termékek egyéb illékony nuklidok Cézium- és stroncium-izotópok 137 Cs T=30 év, hozam ~6 %, β- és γ-sugárzó kulcsnuklid DCF (lenyelés) ~10-8 Sv/Bq 135 Cs T=2,3.10 6 év tiszta β-sugárzó hozam ~7 % 134 Cs T= 2,06 év nem közvetlen hasadási termék! A 134-es sorozat lezáró nuklidja a 134 Xe. A 133-as sorozat lezáró nuklidja a 133 Cs ez felhalmozódik és felaktiválódik. A 134 Cs/ 137 Cs arány reaktor-ujjlenyomat Paksi vízkibocsátásban átlagosan 31:100 Csernobili kibocsátási hányad: leltár ~ 5 %-a PAE légnemű (aeroszol) korlát: 1 TBq/év kibocsátás: 8 MBq/év 63
Radioaktív hulladékok hasadási termékek egyéb illékony nuklidok 90 Sr T=28,9 év, tiszta β - -sugárzó, hozam: 4,5 % DCF (belégzés, lenyelés)~3.10-8 Sv/Bq csontkereső PAE korlát: levegő 0,4 TBq/év kibocs.: 0,2 MBq/év víz: 2 TBq/év kibocs.: 1 MBq/év Csernobili kibocsátási hányad: leltár ~4%-a 90 Sr/ 137 Cs arány a paksi vízkibocsátásban: 4:100 89 Sr, 91 Sr, 92 Sr rövid felezési idejűek 103 Ru, 106 Ru: Ruthenium release increases as oxidised gaseous species RuO 3 and RuO 4 are formed. A significant part of the released ruthenium is then deposited on reactor coolant system piping. However, in the presence of steam and aerosol particles, a substantial amount of ruthenium may be released as gaseous RuO 4 into the containment atmosphere. 2017 október: 106 Ru-kibocsátás valahol Oroszországban valószínűleg orvosi izotópgyártásból; egész Európában mérhető volt a levegőben c~µbq/m 3 mbq/m 3 64
Radioaktív hulladékok hasadási termékek egyéb nuklidok A leghosszabb felezési idejűek: 99 Tc T=211000 év, tiszta β - -sugárzó, hozam: 6 % - anionként (TcO 4- ) oldódik; DCF (belégzés, lenyelés) ~10-9 Sv/Bq Transzmutációs célpont: neutronaktiválás 100 Tc 93 Zr T=1,53 millió év, tiszta β - -sugárzó hozam: 6 % 107 Pd T=6,5 millió év, tiszta β - -sugárzó hozam: 1 % 65
Radioaktív hulladékok korróziós termékek reaktorokban A reaktorzóna körüli szerkezeti anyagok = vas (acél) és cirkónium aktivációs termékei előbbi revés szerkezetű oxidokat képez tranziens üzemi szakaszokban leválik, szétterjed a primervízzel és zónatisztítás során a levegőbe is jut. Aktivációs termékek termikus neutronokkal: 55 Fe T=2,73 év EC DCF ~10-10 Sv/Bq 60 Co T=5,27 év β - és γ-sugárzó kulcsnuklid 59 Ni T=76000 év tiszta β - sugárzó 63 Ni T=100 év tiszta β - sugárzó 66
Radioaktív hulladékok korróziós termékek reaktorokban Aktivációs termékek gyors neutronokkal 54 Mn ( 54 Fe-ből) EC + γ-sugárzó T=312 nap 58 Co ( 59 Co-ból) - EC + γ-sugárzó T=71 nap 58 Co/ 60 Co-arány: reaktor-ujjlenyomat Az 1. paksi blokknál: 110m Ag T=252 nap β- és γ-sugárzó 108m Ag T= 418 év EC + γ-sugárzó PAE első éveiben a környezetben is megjelentek igen kis mennyiségben. 67
Szerkezeti anyagok aktivációs termékei reaktorokban Beton = cement + kavics + víz + adalékok Portlandcement = 75-80% mészkő és 20-25% agyag zsugorodásig történt égetésével (kalcinálás >1400 o C-on) előállított klinker + kötéslassító (néhány százalék) gipszkő. További adalékok: lösz, pernye, kohósalak, homok, trasz = őrölt vulkáni tufa, szerpentin = hidratált magnézium-szilikát Beton: reaktor-építőanyag; nehéz adalékokkal (bárium, vas, ólom stb.) a biológiai védelem anyaga. Mind a gamma-, mind a neutronsugárzást árnyékolja, utóbbit a kötött kristályvíz révén. Kémiai alkotórészek: SiO 2, Al 2 O 3, CaO, FeO stb. Szilárdulás = Hidratáció (kristályosodás víz felvételével, exoterm folyamat) Klinker + Víz = Hidrátok (kristályvizes ionkristályok) + mész Kalcium-alumínium-szilikátok, kalcium-szilikát-hidrátok és kalcium-hidroxid (mész). A szilárdulás során a kalcium-oxidból 15-20% mész keletkezik. A levegővel érintkezve a mész kalcium-karbonáttá alakul. 68
Szerkezeti anyagok aktivációs termékei reaktorokban Biológiai védelem többféle készítésű beton, anyaga a reaktor működése során felaktiválódik 41 Ca T=103000 év (EC, DCF ~10-10 Sv/Bq), 45 Ca T=163 nap (β -, DCF ~10-9 Sv/Bq) Fe, Mn-tartalomból: lásd korróziós termékek ujjlenyomat : ritka földfémek 152 Eu, 154 Eu, 155 Eu - β - - és γ-sugárzók, több éves felezési idejűek hasadási termékek is lehetnek! Gd, Sm: extrém nagy neutronbefogási hatáskeresztmetszet 69
Víz és vízkémiai adalékanyagok anyagok aktivációs termékei reaktorokban 3 H hasadási termék (0,01 % hozam), D neutron-aktivációjából, 10 B (n,2α) reakcióból; T 1/2 =12,3 év DCF ~10-11 lágy β - -sugárzó elválaszthatatlan a víztől! 14 C 17 O (n, α) és több más magreakcióból; T=5730 év DCF ~10-10 lágy β - - sugárzó 3 H és 14 C nemcsak a vízben, hanem a fűtőelemekben is jelen vannak. Rövid felezési idejű különleges nuklidok 18 F, 13 N (pozitronbomlók), 16 N (E γ = 6,13 MeV) Adalékanyagokból: 24 Na, 42 K Primervíz összes aktivitása ~10 7 Bq/L 70
14 C keletkezése nukleáris reaktorokban Részlet Molnár Péter (RHK) szakdolgozatából 71
Víz és adalékanyagok anyagok aktivációs termékei reaktorokban Paksi kibocsátás: 3 H: főként HTO légnemű: ki 3 TBq/év - korlát 170000 TBq/év folyékony: ki 21 TBq/év - korlát 29000 TBq/év 14 C: CH 4, más szerves szénvegyületek, CO 2 légnemű: korlát 1.10 9 TBq/év - ki: 0,6 TBq/év Légtérből, vízben oldott levegőből: 41 Ar légnemű kibocsátás 8 TBq/év korlát 46000 TBq/év 72
Energiatermelő reaktorok leszerelési hulladéka Greifswald (volt NDK): 5 +3 VVER-440 reaktorblokk leszerelése (1991-ben kezdődött) Nuklidvektor a telephely egészére : 60 Co 17% - korróziós termék 137 Cs 2% - hasadási termék 55 Fe 71% - korróziós termék 63 Ni 10% - korróziós termék 73
Radioaktív hulladékok eredete 2/a Kutatóreaktorok Kisebb reaktorok : reaktorszerelvények szerkezeti anyaga Al; nyitott ( swimming pool ) víztér Primervízben: 27 Al(n,γ) 28 Al és 27 Al(n,α) 24 Na T=15 óra oldott levegőből: 40 Ar(n,γ) 41 Ar T=1,8 óra folyamatos kibocsátás BME OR kibocsátási korlát: 0,8 TBq/év tényleges kibocsátás: 0,03 TBq/év 74
Radioaktív hulladékok eredete 2/b Spallációs berendezések Ólom-, higany- vagy volfram (ESS) target neutronforrás felgyorsult protonok ütköztetésével. Spallációval keletkező hosszú felezési idejű nuklidok: 53 Mn (T=3,74 millió év, EC Auger-elektronok) 60 Fe (T=1,5 millió év, β -, DCF (L) 3.10-7 Sv/Bq) 146 Sm (T=103 millió év, α, DCF (L) 1.10-5 Sv/Bq) 154 Dy (T=3 millió év, α, DCF (L) 1.10-5 Sv/Bq) 209 Po, 210 Po: LBE (ólom-bizmut-eutektikum) targetben keletkeznek, T=102, ill. 0,38 év, α, DCF (L) 1.10-5 Sv/Bq) 75
Radioaktív hulladékok eredete 3. Orvosi sugárforrások - terápia Brachyterápia: közeli szövetbesugárzás Pl.: agydaganatok: a daganat cisztájába 90 Y-szilikát kolloid oldatot helyeznek; a daganatszövetbe katéterekben 125 I (T= 60 nap, lágy X + γ) alkalmazható vagy 192 Ir (T=74 nap, β - + γ) Hasonló célú sugárforrások: 226 Ra (α), 106 Ru (β - ), 198 Au (β - ), 186 Re (β - ) utóbbi 2 rövid felezési idejű, γ-val követhetők Teleterápia: távoli irányított besugárzás 60 Co-val, gyorsító - fékezési röntgensugárzás 76
Radioaktív hulladékok eredete 3. Orvosi sugárforrások - diagnosztika Pajzsmirigyvizsgálat: régebben 131 I, újabban 99m Tc (T=6 óra, γ [IT] leányelem: 99 Tc de gyorsan kiürül) Tc-generátor 99 Mo-ból (T= 2,8 nap) lefejtés pertechnát-anionként Radioimmunoassay (RIA) sejtbiológiai vizsgálati módszer, nyomjelzett szerves vegyületekkel - főként 3 H, 14 C 77
Sugárforrás-baleset: 1987, Goiania (Brazília) A következő diák az International Atomic Energy Agency egyik nukleárisbalesetelhárítási kurzusához készült előadásból származnak. 78
The Accident s History On September 13, 1987, two scavengers entered the abandoned premises of a radiotherapy clinic in Goiânia and removed the rotating assembly of a 137 Cs radiotherapy device. At the house of one of them, they managed to break open the shutter of the collimator orifice and were exposed to radiation. 79
The Accident s History Five days later, the violated equipment was sold to a junkyard. During the next days, fragments of Cs were given to many persons and pieces of the equipment were sold to two other junkyards. Some people put fragments of Cs in pockets or rubbed them on the skin. 80
The Accident s History During the next days, people developed prodromal manifestations of ARS (acute radiation syndrome) and local radiation injuries (CRS cutaneous radiation syndrome). Manifestations were not recognised by local physicians as radiation induced ones. 81
The Identification of the Accident On September 28, 1987, the wife of the owner of the junkyard suspected the manifestations people were presenting were caused by exposure to the object She and another individual took it to the Secretary of Sanitary Surveillance of Goiânia 82
Misdiagnosis of injuries 83
The Immediate Medical Impact Hospitalisation ARS CRS 20 (ARS/CRS/Contamination/ Association) 112,800 Screened people Death toll 8 20 4 ~15% of population 84
Radioaktív hulladékok eredete 4. Gazdasági (ipari) sugárforrások Radiográfia, átvilágítás, csírátlanítás: hosszabb felezési idejű γ-sugárzók ( 137 Cs, 60 Co) A sugárkárosodással járó balesetek >95 %-a orvosi és ipari sugárforrásokkal történik! 85
Radioaktív hulladékok eredete 5. Nukleáris fegyverkísérletek Kihullás a tropopauza felett végrehajtott légköri robbantásokból: 239 Pu, 241 Am, 137 Cs stb. hasonló nuklidok, de más arányokban, mint a reaktorokból. Reaktor ujjlenyomat nuklidok nem keletkeznek! Dózisjárulék: évi ~ 10 µsv az északi féltekén 86
Radioaktív hulladékok eredete 6. TENORM TENORM = technologically enhanced naturally occurring radioactive material TENORM ( 238 U, 232 Th, 40 K ) ot produkáló eljárások: 1. Bauxitbányászat, -feldolgozás 2. Cirkonhomok felhasználás, kerámiagyártás 3. Fémércbányászat, érckohászati feldolgozás 4. Foszfátérc feldolgozás, műtrágyagyártás 5. Geotermikus energia felhasználás 6. Kőolaj és földgáz kitermelés (beleértve a kutatófúrásokat is) 7. Ritkaföldfém bányászat, -feldolgozás 8. Szénbányászat, széntüzelésű erőművek 9. Uránércbányászat, -feldolgozás 87