Nagyaktivitású radioaktív hulladék végleges elhelyezése agyagos kőzetben

Átírás

1 Nagyaktivitású radioaktív hulladék végleges elhelyezése agyagos kőzetben Gergely Felicián Témavezető: Török Szabina Konzulens: Osán János ELTE TTK Környezettudományi Doktori Iskola Beszámoló napok

2 Bemutatkozás 2009: Biomérnök diploma, BME Vegyész- és Biomérnöki Kar; : Oktatási tevékenység, BME Szervetlen Kémiai Tanszék; : Tudományos segédmunkatárs, BME Kémiai és Folyamatmérnöki Tanszék; 2011-től: Projektmenedzser majd tudományos segédmunkatárs, MTA Energiatudományi Kutatóintézet; 2012 szept.-től: PhD hallgató, ELTE Környezettudományi Doktori Iskola Publikáció: Tóth András, Gergely Felicián, Mizsey Péter Physicochemical treatment of pharmaceutical process wastewater: distillation and membrane processes, Periodica Polytechnika /

3 PhD kutatási cél Nagyaktivitású radioaktív hulladék végleges elhelyezése agyagos kőzetben Mélygeológiai tárolókat körülvevő agyagos kőzetek szorpciós tulajdonságainak meghatározása Vizsgált kőzet: Bodai Agyagkő Formáció, Opalinus agyag

4 Radioaktív hulladékok osztályozása IAEA Guidance on Waste Classification GSG-1 (2009) Deep geological disposal Intermediate depth disposal Near surface disposal Decay storage Land fill disposal Exemption/clearance

5 Jogi környezet Miért van szükség radioaktív hulladékkezelésre Magyarországon? COUNCIL DIRECTIVE 2006/117/EURATOM Radioaktív hulladék szállításáról IAEA Safety Standards Series SSR-5 (2011) Radioaktív hulladékok elhelyezése IAEA Specific Safety Guide SSG 14 (2011) Ásványok és kőzetek szorpciós kapacitása 47/2003. ESZCSM-rendelet a radioaktív hulladékok átmeneti tárolásának és végleges elhelyezésének egyes kérdéseiről

6 Biztonságos elhelyezés Többszörös mérnöki- és természetes gátak (Posiva, 2010)

7 A kutatási téma jelentősége Miért van szükség egy új mélygeológiai tárolóra Magyarországon? A bátaapáti hulladéktároló nem alkalmas nagyaktivitású radioaktív hulladékok lerakására. Szükséges ismeretek: Hidrogeológia (porozitás eloszlás, hidraulikus vezetőképesség, felszín alatti vízáramlási rendszerek, stb.) Geokémia (ásvány- és kőzettani összetétel, ásványok és kőzetek szorpciós kapacitása a fontos radionuklidok ionjai esetében, a kőzet pórusainak és ásványfelszínének jellemzői, a nuklidok effektív diffúziója Szorpciós kapacitás és -folyamatok vizsgálata

8 Folyamatok Radioaktív anyagok (ionok) terjedése geokémiai környezetben dc dt S( t) A D R P c Ahol S(t) egy időfüggő forrástag, A az advekció sebességi egyenlete D a kérdéses kémiai komponensek diffúziója R a reakciók sebességi tényezője a migráló radionuklidok és a geokémiai mátrix között P az ülepedés sebességi tényezője λc a radioaktív bomlás

9 Migráció geokémiai környezetben A migrációs differenciálegyenletek megoldásával előálló integrál-egyenletek általános képe Kis mennyiségű szennyezés rövid ideig tartó kikerülése (= pöff ) 9

10 log Ni sorbed (mol/kg) Kísérletek felosztása Agyagos kőzet (BAF és OPA) Makroszkópi kísérletek ph= Mikroszkópi kísérletek Ni IB-4 17d D-11 17d log [Ni] eq (M) 300 μm

11 Mikroszkópi mérések Miért van szükség mikroszkópi mérésekre? Makroszkópi mérések nem adnak megfelelő információt: Szorpció helyéről (ásványi fázis) és jellegéről (kötés fajtája) Intézeti mikroszkópi μ-xrf mérések fontosak a szinkrotronos mérések előtt

12 Ásványtani és geokémiai jellemzés 10 Å Chlorite Analcime Quartz Albite Calcite Dolomite Hematite Ib-4 (510 m) Ib-4 (540 m) Delta Por XRD: Nincs szignifikáns (< 10 %) duzzadó agyag tartalom; Delta-11 Ib-4 (510 m) Delta-11 Ib-4 (540 m) TEM CL TEM: nagyon kicsi hematit szemcsék az illit kötegek között

13 Mikroszkópi mérőeszköz Röntgen cső 1 kapilláris Kamera minta Z Y Beam stop 6 Mikro-XRF berendezés X 7 4 detektor Vezérlő számítógép Fe

14 Mintaelőkészítés Vizsgált ionok: Cs +, Ni 2+, Nd 3+, Th 4+, UO 2 2+ Szilícium lapra csiszolat készül a kérdéses agyagmintából (IB4,D11,OPA) 8-as ph és meghatározott összetételű szintetikus pórusvíz Kondicionálás szintetikus pórusvízzel a szorpciós kísérletetek előtt (~24 óra) Hőmérséklet és redoxi körülmények figyelembe vétele A kérdéses ionokat tartalmazó modell oldatok koncentrációi a makroszkópikus kísérletek során felvett izotermák alapján számolhatóak Áztatási idő 1-3 nap Az áztatási idő változhat, ha nem megfelelő a felületi borítottság

15 log (érzékenység) Kalibrációs eredmények K vonalak Rendszám log(s)-54um Fit (logs)-54um log(s)-54um -3 log(s)-32 um log(s)-32 um -4 Fit (logs)-32 um

16 log (érzékenység) Kalibrációs eredmények L vonalak Rendszám -2, log(s)-54um -3,5-4 Fit (logs)-54um log(s)-54um -4,5 log(s)-32 um -5-5,5 log(s)-32 um Fit (logs)-32 um -6-6,5

17 Összehasonlítás Optikai kép K K Ca Fe Mo-anódos röntgen cső, 50 kv, 40 ma, 32 µm monokapilláris K Ca Fe ib4c W-anódos röntgen cső, 50 kv, 40 ma, 56 µm monokapilláris K Ca Fe HASYLAB L Polikapilláris 20 µm-es felbontás

18 Elemeloszlási képek K Ca Ti Fe Cs Cr-anódos rtg. csővel, 15 kv, 10 ma Ib-4-2 Cs + 5 mm 56 µm-es nyalábátmérő Mo-anódos rtg. csővel, 50 kv, 40 ma D-11 Ni 2+ 3,5 mm K Ca Mn Fe Ni

19 Jövő évi feladatok Mikro-XRF/XRD és mikro-exafs kísérletek befejezése szinkrotronnál Több kulcsanion (Ru [rutenát], I - ) szorpciós viselkedésének vizsgálata BAF-on illetve OPÁ-n

20 Köszönöm a figyelmet!

21 Element Porewater chemistry Modelled porewater of Ib-4 at ph 8, in equilibrium with air. Saturated solids: calcite, dolomite and quartz. Recipe for synthetic Boda porewater (SBPW) modelled Ib-4 (ppm) Conditioned synthetic Boda porewater (k-sbpw) SBPW recipe (ppm) k-sbpw (ICP-OES) (ppm) Na K Mg Ca Sr Si Cl nm S (S0 4 ) C (HCO 3 /CO 3 ) 7 7 nm Al Fe - - < 0.01 Mn

22 HASYLAB L Micro-XRF/XRD setup HASYLAB L MAR camera Polycap Detector ANKA FLUO HASYLAB L