ATOMENERGETIKA ÉS NUKLEÁRIS TECHNOLÓGIA

Átírás

1 Budapesti Műszaki és Gazdaságtudományi Egyetem Vegyészmérnöki és Biomérnöki Kar Kémiai és Környezeti Folyamatmérnöki Tanszék Írta: PÁTZAY GYÖRGY Lektorálta: ELTER ENIKŐ ATOMENERGETIKA ÉS NUKLEÁRIS TECHNOLÓGIA Egyetemi tananyag 2011

2 COPYRIGHT: , Dr. Pátzay György, BME Vegyészmérnöki és Biomérnöki Kar Kémiai és Környezeti Folyamatmérnöki Tanszék LEKTORÁLTA: Elter Enikő, BME KKFT Creative Commons NonCommercial-NoDerivs 3.0 (CC BY-NC-ND 3.0) A szerző nevének feltüntetése mellett nem kereskedelmi céllal szabadon másolható, terjeszthető, megjelentethető és előadható, de nem módosítható. TÁMOGATÁS: Készült a TÁMOP /2/A/KMR számú, Multidiszciplináris, modulrendszerű, digitális tananyagfejlesztés a vegyészmérnöki, biomérnöki és vegyész alapképzésben című projekt keretében. ISBN KÉSZÜLT: a Typotex Kiadó gondozásában FELELŐS VEZETŐ: Votisky Zsuzsa AZ ELEKTRONIKUS KIADÁST ELŐKÉSZÍTETTE: Faragó Andrea KULCSSZAVAK: energiaellátás, nukleáris energetika, hasadási és fúziós energiatermelés, működő atomreaktorok, 1.,2.,3. és 4. generációs atomerőművek, nukleáris fűtőelem ciklusok, nukleáris üzemanyagok előállítása, szerelése, felhasználása, atomerőművek vízüzemei, PWR, BWR, VVER, dekontamináló eljárások, kiégett fűtőelemek kezelése, reprocesszálás, radioaktív hulladékok, Paksi Atomerőmű, radioaktív izotópok, alkalmazás, diagnosztika, orvosi alkalmazások, sugárzások mérése, adatfeldolgozás ÖSSZEFOGLALÁS: A jegyzet részletesen foglalkozik hazánk, az EU és a világ energiaellátásának jelenével és jövőjével, ezen belül a megújuló és atomenergiák szerepével. Tárgyalja a hasadási és a fúziós energiatermelés elvi technológiai alapjait, jellemzőit és problémáit. Ismerteti az 1., 2., 3. és 4. generációs atomerőművek jellemzőit, az erőművekhez kapcsolódó fűtőelem ciklusokat. Bemutatja a nukleáris fűtőelemek előállításának lépéseit, technológiáit, a legelterjedtebb atomerőművek vízüzemeit. Foglalkozik a dekontamináló eljárásokkal, a kiégett fűtőelemek és a radioaktív hulladékok kezelésével, elhelyezésével. Ismerteti a Paksi Atomerőmű legfontosabb jellemzőit és bemutatja a radioaktív izotópok és a radioaktív sugárzások ipari, mezőgazdasági, biztonsági, orvosi és egyéb alkalmazási lehetőségeit. Részletesen tárgyalja a radioaktív sugárzások detektálásának alapelveit, eszközeit, eljárásait, berendezéseit, kiértékelési módszereit. A jegyzet 240 zömében színes ábrát, 47 táblázatot, 4 interaktív és 18 nem interaktív animációt tartalmaz.

3 Tartalom 3 TARTALOM 1. BEVEZETÉS AZ ENERGIAELLÁTÁS JÖVŐJE, A NUKLEÁRIS ENERGIA SZEREPE, JELENTŐSÉGE A 21. SZÁZADBAN A világ energiaigénye és energiahordozó készletei A jövő lehetséges energiaforrásai A nukleáris energiatermelés jövője, megoldandó feladatok Fúziós energiatermelés Új típusú, fissziós energiatermelés A HASADÁSON ALAPULÓ ENERGIATERMELÉS ALAPJAI Nukleáris energiatermelés maghasadással A MŰKÖDŐ ATOMREAKTOROK TÍPUSAI: 1. ÉS 2. GENERÁCIÓS REAKTOROK A nukleáris energiatermelés jelenlegi helyzete AZ ATOMREAKTOROK FEJLESZTÉSÉNEK TENDENCIÁI, 3. ÉS 4. GENERÁCIÓS REAKTOROK Az új 3. generációs reaktorok műszaki jellemzői és várható alkalmazásai A 4. generációs atomreaktorok A 4. generációs atomerőművek várható alkalmazása NUKLEÁRIS FŰTŐELEMCIKLUSOK. NYITOTT ÉS ZÁRT CIKLUSÚ HASADÓANYAG- FELHASZNÁLÁS Fűtőelemciklusok Nukleáris üzemanyagciklusok elválasztási technológiái Transzmutáció a továbbfejlesztett üzemanyag ciklusban NUKLEÁRIS ÜZEMANYAGOK ELŐÁLLÍTÁSA, SZERELÉSE, FELHASZNÁLÁSA Az uránércek és feldolgozásuk fűtőelemekké ATOMREAKTOROK ÜZEMELÉSÉNEK JELLEMZŐI, VÍZÜZEMEK PWR nyomottvizes reaktorok üzemelése BWR forralóvizes reaktorok üzemelése Atomerőművek vízüzeme KONTAMINÁCIÓ, DEKONTAMINÁCIÓ Nem-kémiai dekontamináló eljárások Kémiai dekontamináló eljárások Néhány kémiai dekontamináló eljárás Elektrokémiai dekontamináló eljárások KIÉGETT FŰTŐELEMEK KEZELÉSE, ELŐKÉSZÍTÉSE TÁROLÁSRA, REPROCESSZÁLÁS Nagy aktivitású hulladékok átmeneti tárolása A radioaktív hulladék végleges elhelyezése Kiégett fűtőelemek feldolgozása (reprocesszálás) RADIOAKTÍV HULLADÉKOK KELETKEZÉSE, KEZELÉSE ÉS ELHELYEZÉSE Radioaktív hulladékok osztályozása Hosszú felezési idejű nuklidok radioaktív hulladékokban Kis és közepes aktivitású radioaktív hulladékok kezelése Hulladékkezelő módszerek Beágyazó mátrixanyagok Radioaktív hulladékok keletkezése és kezelése könnyűvizes atomerőművekben A PAKSI ATOMERŐMŰ FELÉPÍTÉSE, JELLEMZÉSE, ÜZEMVITELE A reaktorok üzemidő-hosszabbítása RADIOAKTÍV IZOTÓPOK ALKALMAZÁSA Radioaktív sugárforrások ipari és mezőgazdasági alkalmazása Radioaktív nyomjelzők alkalmazása

4 4 Atomenergetika és nukleáris technológia 14. RADIOAKTÍV IZOTÓPOK ÉS A RADIOAKTÍV SUGÁRZÁS ORVOSI, GYÓGYÁSZATI ALKALMAZÁSA Diagnosztikai radiográfia Radioaktivitás terápiás alkalmazása A RADIOAKTÍV SUGÁRZÁSOK MÉRÉSE A KÖRNYEZETBEN sugárzás kölcsönhatása a detektor anyagával sugárzás kölcsönhatása a detektor anyagával sugárzás és röntgensugárzás kölcsönhatása a detektor anyagával Neutron-sugárzás kölcsönhatása a detektor anyagával Gázionizációs detektorok Szcintillációs detektorok Félvezető detektorok Fotoemulziók Termolumineszcens (TLD) detektorok Szilárdtest nyomdetektorok Mérőeszközök és jellemzőik Mérési módszerek Mérési adatok feldolgozása RÖVIDÍTÉSEK ÁBRÁK, ANIMÁCIÓK, TÁBLÁZATOK JEGYZÉKE Ábrák Animációk Táblázatok

5 1. Bevezetés 5 1. BEVEZETÉS 1975 óta a Budapest Műszaki Egyetem Kémiai Technológia, majd 2008 óta Kémiai és Környezeti Folyamatmérnöki Tanszékén folyamatosan oktatom a Radiokémia, a Kémiai technológia, a Vízkémia és technológia, az Energiatermelés és a Korszerű energiatermelés tárgyakat vegyész-, biológus- és környezetmérnök-hallgatók számára, a Nukleáris környezetvédelem tárgyat gépészmérnök-hallgatóknak és a Radioaktív hulladékok tárgyat környezetvédelmi szakmérnökhallgatóknak. Az eltelt hosszú idő során felmerült egy, az atomenergetikával és a nukleáris technológiák alkalmazásával kapcsolatos ismeretanyagokat elsősorban gyakorlati oldalról megközelítő jegyzet, könyv szükségessége. Különösen az elmúlt 2010-es évben vált világossá, hogy a jelenlegi civilizációnkat alapvetően érintő, sürgető és megoldásra váró globális kérdések között (népesedés, élelmiszer- és vízellátás, környezetszennyezés, energiaszolgáltatás stb.) a megbízható, hosszú távú és megfizethető energiaellátás kérdésének megnyugtató megoldása aktuálissá vált. Ezen belül kiderült, hogy a fosszilis energiahordozók felhasználásán alapuló energiaszolgáltatás nem tartható tovább fent, és azokat teljes mértékben helyettesíteni csak a napenergia jelenleg kidolgozásra váró technológiai megoldásaival és a nukleáris energia fokozottabb, továbbfejlesztett alkalmazásával lehet. Ezen a területen rendkívül gyorsan avulnak el az ismeretek, ezért igen nehéz a legújabb ismereteket közlő up-to-date jegyzetet, könyvet írni. A legújabb kutatási eredmények és elképzelések információihoz csak korlátozott a hozzáférés, ezért jelen könyv alapvetően a évek már elfogadott, többékevésbé tisztázott ismeretanyagára épül. A könyv tizenöt fejezetben foglalja össze a témakör fontosabb ismereteit. Természetesen a fejezetek részletezettsége, tartalma nem azonos nagyságú, melyért az olvasó megértését kérem. A jövőben lehetőségeimhez képest igyekszem kiegészíteni, pótolni az olvasók által hiányolt ismereteket. A bevezetés után a második fejezetben az energiaellátás jövőjét, a nukleáris energia szerepét és jelentőségét tárgyalom századunkban. Ismertetem azt a három fő okot, mely következtében a világ energiaellátása nem alapozható tovább fosszilis, nem-megújuló energiahordozókra. Röviden tárgyalom a nukleáris energiatermelés fúziós és az új hasadási eljárásait. A harmadik fejezetben részletesebben ismertetem a jelenleg technológiailag megoldott maghasadáson ( 235 U) alapuló energiatermelés alapjait, jellemzőit, és röviden a jelenleg üzemelő reaktorok típusait, jellemzőit. A negyedik fejezetben a jelenleg működő 1. és 2. generációs atomreaktorok fontosabb típusait tárgyalom. Itt részletesebben ismertetem a legfontosabb könnyűvizes reaktorokat és a nehézvizes CANDU-reaktort, a gáz- és folyékonyfém-hűtésű reaktorokat. Az ötödik fejezetben az újonnan fejlesztett 3. és 4. generációs atomreaktorok fejlesztési irányzatait és a jövő atomerőműivel szemben támasztott követelményeket ismertetem. A hatodik fejezet célja a nukleáris üzemanyagciklusok, a hasadóanyag-szükségletek és a radioaktívhulladék-mennyiségek, valamint a nukleáris üzemanyagciklusok elválasztási technológiáinak és a transzmutáció lényegének az ismertetése. A hetedik fejezetben röviden tárgyalom a nukleáris energetikában jelenleg alkalmazott üzemanyagok előállítási, szerelési és felhasználási technológiáit. A nyolcadik fejezet az atomreaktorok üzemelésének jellemzőit, vízüzemeit tárgyalja. Külön tárgyalja a PWR és VVER nyomottvizes reaktorok primer- és szekunderköri vízüzemeit. A kilencedik fejezetben részletesen ismertetem a különböző dekontamináló eljárásokat. A tizedik fejezet tárgyalja a kiégett fűtőelemek kezelésének, szállításának, tárolásának és reprocesszálásának technológiáit. A tizenegyedik fejezet a radioaktív hulladékok minősítésével, gyűjtésével, osztályozásával, tárolásával, szállításával, kezelésével, térfogatcsökkentésével, kondicionálásával, immobilizálásával, minősítésével és átmeneti és végleges elhelyezésével foglalkozik. A tizenkettedik fejezetben a Paksi Atomerőmű történetét, felépítését és rövid üzemvitelét ismertetem. A tizenharmadik fejezetben a radioaktív izotópok előállítását, ipari, mezőgazdasági, kutatási, biztonsági és egyéb alkalmazási eseteit tárgyalom.

6 6 Atomenergetika és nukleáris technológia A tizennegyedik fejezet tárgya a radioaktív izotópok orvosi alkalmazása, detektálási és terápiás eljárásainak rövid ismertetése. A tizenötödik fejezet ismerteti a radioaktív sugárzások detektálásának alapjait, a fontosabb detektortípusokat, az alkalmazott elektronikai eszközöket és a radioaktív mérési eredmények értékelésének alapjait. A végén egy rövidítésjegyzék található. Budapest, február 11. Pátzay György

7 2. Az energiaellátás jövője, a nukleáris energia szerepe, jelentősége a 21. században 7 2. AZ ENERGIAELLÁTÁS JÖVŐJE, A NUKLEÁRIS ENERGIA SZEREPE, JELENTŐSÉGE A 21. SZÁZADBAN A világ primer energia felhasználása folyamatosan növekszik (1965 és 2009 között évente átlagosan ~2,5%-kal), az 1965-ös kezdeti érték mintegy 2,93-szorosára nőtt. Az energiafelhasználás 2010-ben közel 17 TW/év, amely döntően fosszilis eredetű! Jelenleg a fajlagos energiafogyasztás ~900 MJ/nap/fő (10,4 kw/fő). Napi táplálékunk energiatartalma ~0,14 kw/fő (3000 kcal/nap), ami az összenergiafogyasztás 1%-a. Az energiafogyasztás nagyon szór, egy fejlett és fejletlen társadalmat példaként véve nagyságrendi eltérések adódnak: Svédország kwh/fő/év, Tanzánia 100 kwh/fő/év A világ energiaigénye és energiahordozó készletei A modern emberi civilizáció hatóereje, működtetője az energia. A XIX. századtól az emberiség energiaigénye folyamatosan nőtt, és ez az a igénynövekedés vészesen emelkedő hatványfüggvény szerint változott. A 2.1. ábrán azt szemléltetjük, hogy ha a év adatai alapján az emberiség kőolajban kifejezett éves energiaigény növekedése 7% maradt volna, akkor 2000 és 2010 között az emberiség annyi energiát használt volna el, amennyit 2000-ig összesen felhasznált ábra: Az emberiség tényleges és a jövőre becsült kőolaj-felhasználása Szerencsére a felhasználás üteme jelentősen lassult, és években a felhasználás átlagos növekedése csak 0,989% volt évente. Ugyanakkor a Föld országainak energiafelhasználása rendkívül eltérő, a fejlett ipari országok fajlagosan 8 10-szer annyi energiát fogyasztanak, mint a fejlődők. Kézenfekvő tehát, hogy a Föld fosszilis energiakészletei végesek, és a jelenlegi exponenciálisan növekvő energiaigények mellett nagyon hamar kimerülnek. Amerikai kutatók szerint évi 1%-os energiafelhasználási növekmény mellett a világ olajtartalékai évre elegendőek, attól függően, hogy az olajpala-mennyiségeket milyen becsült értékkel vesszük figyelembe. Ugyanezen tartalékok évi 5%-os energiafelhasználási növekmény mellett már csak évet jelentenek. Bár a világ kőolajkészleteiben a hagyományos

8 8 Atomenergetika és nukleáris technológia kőolajforrások mellett a nem-hagyományos kőolajforrások (nehézolajok, bitumenek, olajpalák, szintetikus olajok, tenger alatti olajkészletek, sarki olajkészletek, magas hőmérsékletű és nyomású kitermelések, szénkonverziós és egyéb biogén előállítások) egyre nagyobb szerephez jutnak, egyértelműen kimondhatjuk, hogy a szénhidrogén-alapú energiaforrások kiaknázása egyre lassabban, egyre drágábban és egyre kisebb mennyiségben történhet a közeljövőben. A nagy olaj- és gázmezőket az elmúlt két évszázad során már megtalálták, a tengerfenék kivételével nem valószínű újabb nagy szénhidrogéntelepek nagyszámú felderítése. Például az amerikai Shell 1885 óta 3600 kútjában 60 Gbarrel (9, m 3 ) kőolajat talált az USA területén kívül, becslések szerint újabb 3600 kúttal már csak 16 Gbarrel (2, m 3 ) kőolajat termelhetne ki. Az AMOCO 600 kúttal 15 Gbarrel (2, m 3 ) kőolajat termelt, de ennek 93,3%-át az első 300 kút szolgáltatta. Becsléseik szerint eddig a világ konvencionális kőolajkészletéből körülbelül 822 Gbarrel (46%) olajat termeltek ki, a tartalékok mennyisége körülbelül 827 Gbarrel, a feltárt készlet körülbelül 1637 Gbarrel (91%), valószínűleg még feltárható 151 Gbarrel és kitermelhető még 978 Gbarrel. A világ kőolaj-felhasználása jelenleg 22 Gbarrel/év (emelkedő), a készlet éves felhasználása 2,2%/év, az új készletek feltárása pedig 6 Gbarrel (csökkenő). Ebből következik, hogy a felhasználás és a készletfeltárás között 1980 óta egy folyamatosan növekvő különbség jött létre. A világ ismert kőolajkészleteinek a zöme a Közel-Kelet 5 országában található (Irak, Irán, Kuvait, Egyesült Arab Emirátusok és Szaúd-Arábia). Ezekben az országokban sem találtak újabb jelentős készleteket, és ezért a kutatók szerint a világ konvencionális kőolajtermelésében után jelentős visszaesés várható (2.2. ábra) ábra: A világ kőolajtermelése (a sárga nyilak a tetőzés határait jelölik) Ugyanezen kutatók szerint a világ szénhidrogén-alapú fosszilis energiakészleteinek eddigi és várható alakulását szemlélteti az 2.3. ábra.

9 2. Az energiaellátás jövője, a nukleáris energia szerepe, jelentősége a 21. században ábra: A világ összes szénhidrogén termelése (2000) és a becsült termelés A nehézolaj-termelést (a bitumenes homokkal együtt) sötétlila szín jelöli, melynek mennyisége lassan, folyamatosan növekszik. A sarkvidéki olajkitermelést (Alaszka) fehér szín jelzi. A mélytengeri olajkitermelést sötétkék színnel jelölték, mely folyamatosan járul hozzá a szénhidrogén-termeléshez és a kitermelési csúcsot túléli ugyan, de 2040 körül megszűnik. A természetes gázalapú folyadékokat sraffozott sötétzöld szín jelzi, és kitermelt mennyiségük együtt növekszik a vörös színnel jelzett földgázkitermeléssel. A becslés szerint a földgázkitermelés maximumát 2020 körül éri el. A nemkonvencionális gáz (szénalapú metán-előállítás, tömörpala gázok, mélytengeri zagyból fejlesztett gáz, magas hőmérsékletű és nyomású kitermelés, geotermális kutak mélységi gázai) kitermelését a lila szín jelzi. Az egyetlen, viszonylag nagyobb fosszilis energiakészlet jelenlegi tudásunk szerint a szénvagyon. Ugyanakkor a szén jelenlegi energetikai felhasználása környezetvédelmi okokból a világ egyre több országában kizárt, a jövőben csak a szénből nyomás alatt, magas hőmérsékleten előállított folyékony és gáz halmazállapotú másodlagos energiahordozók használhatók fel. Becslések szerint a jelenlegi felhasználási szint mellett a szénkészlet mintegy 120 évig fedezné az energiaszükségleteinket, azonban 2 6%-os éves energiafogyasztási növekmény mellett csak néhány évtizedre futná. Jelenleg kezd tudatosodni az energiatermelő iparban, hogy a fosszilis tüzelőanyagok elégetésével a légkörbe kerülő szén-dioxid hatása katasztrófát okozhat, és sürgős emissziómérséklést kell bevezetni világszerte. A fosszilis energiahordozók fölhasználásának azonnali és drasztikus korlátozása mellett szól az a tény is, hogy a civilizációnk egyik pillérét képező műanyagok és szerves vegyületek, intermedierek létfontosságú alapanyaga a földgáz és a kőolaj, ezért vétek lenne ezeket a nem-megújuló nyersanyagokat és energiahordozókat eltüzelni.

10 10 Atomenergetika és nukleáris technológia 2.2. A jövő lehetséges energiaforrásai Fentiek figyelembevételével az energetikával foglalkozó szakértőknek el kell gondolkodniuk azon, vajon milyen forrásból elégítjük ki a világ lakosainak, a civilizációnak a rohamosan növekvő energiaigényét, ha nem akarunk néhányszor tíz éven belül civilizációnk fejlődési lépcsőin visszalépni, és szeretnénk az ún. fenntartható fejlődést mindenkinek biztosítani. A következő 2.1. táblázatban röviden összefoglaltuk a közeljövőben számba jöhető potenciális energiaforrásokat, energiatermelésük módját táblázat: A jövő lehetséges energiaforrásai Energiaforrás Rövid leírás Szénkonverzió Gáz, folyékony szénhidrogén, alkohol stb. előállítása szénből Olajpala Petróleum-típusú tüzelőanyag előállítása olajpalából Csúcsüzemű gázturbina A forró füstgázok turbinát hajtanak a gőztermelés után MHD Forró plazma áthajtásával mágneses elektromos erőtéren elektromos áramot gerjesztenek Termoionos hatás Termikus gradiens hatására elektromos áramot gerjesztenek Tüzelőanyag-cellák Kémiai energiát elektromos energiává alakítanak Napenergiás fűtés és hűtés A napenergia közvetlen hasznosítása hűtésre és fűtésre napkollektorokkal Napcellák Szilícium félvezető cellákkal napfényből elektromos áramot állítanak elő Napenergia termoelektromos A napenergiát hővé, majd elektromos energiává hasznosítása alakítják át Szélenergia Szélenergiát elektromos energiává alakítják Óceánok termikus energiája A tengervizek hőfokgradiense alapján elektromos energiát állítanak elő Maghasadásos reaktorok Nehéz atommagok hasadásakor keletkező energiából elektromos energiát állítanak elő Szaporító reaktorok Maghasadás+a nem-hasadóképes nehéz atommagok átalakulása hasadóanyaggá Magfúzió Könnyű atommagok egyesülésekor felszabaduló energia átalakítása elektromos energiává Hulladékhő-hasznosítás Energiatermelő folyamatok hulladékhőinek (60 70%) hasznosítása Szilárd hulladékok Energiatermelés hulladékok égetésével Fotoszintézis Növényekkel a napenergiát biomassza-átmeneten keresztül egyéb energiává alakítják át Hidrogén Hidrogén termokémiai előállítása, mint energiaszállító közeg A táblázat alapján megállapítható, hogy a jövő energiaforrásai közül potenciálisan a napenergia valamilyen formában történő hasznosítása, a fosszilis energiahordozó szén új típusú felhasználása, a megújuló energiaforrások és a maghasadáson, magfúzión alapuló nukleáris energiatermelés lehet a közeljövő energiaforrása. Ami a jelenlegi energiaforrásokat illeti, a vízenergia az egyetlen kereskedelmi méretekben alkalmazott megújuló energiaforrás. Ugyanakkor a jövőben a vízenergia termelése a mainak csak kb. kétszereséig növelhető, még akkor is, ha az összes lehetséges telephelyet kihasználják. Így a vízenergia a jövő energiaigényének csak kb. 2%-át tudja kielégíteni. A biomassza-megújuló vegyi energia mennyisége kereskedelmileg nem jelentős a világgazdaságban, de nagyon fontos a Föld számos országában. Felhasználása a jövőben megkétszereződhet az

11 2. Az energiaellátás jövője, a nukleáris energia szerepe, jelentősége a 21. században 11 intenzív mezőgazdasági és erdőgazdasági módszerek és műtrágyák használatával. Így akkori részaránya elérheti a 12%-ot. A többi megújuló energiaforrás úgymint szél- és közvetlen napenergia a legnagyobb erőfeszítések ellenére is csak korlátozottan alkalmazhatók kereskedelmi méretekben, a jelenleg alkalmazott fosszilis energiahordozók teljes kiváltására nem alkalmasak. A napenergia kiaknázásával kapcsolatban már történtek előrelépések, és továbbra is intenzív kutatások tárgya, így akár a napenergia-felhasználás gazdaságos megvalósításának kérdése is megoldódhat a jövőben. De a nap- és a szélenergia természetéből adódó erős szétszórtság (kis koncentráció) miatt a közeljövőben várhatólag nem fognak jelentős járulékot adni az energiatermeléshez. Jelentős tartalékot jelenthet a jelenlegi energiatermelő folyamatok hatásfokának javítása, például a víz gőz-körfolyamat hatásfokának még lehetséges javítása, vagy a víznél jobb, új hőközlő közeg felfedezése. A világ lakossága folyamatosan növekszik, ami az energiafelhasználás növekedését is magával vonja. Hatékonyabban kell többet termelni. Az energiaintenzitás (kwh/$ előállított érték) nagyjából állandó, ezért évi ~2%-os GNP- (gross national product bruttó nemzeti termék) növekedés kell a növekvő energiaigény kielégítésére. Rubbia olasz Nobel-díjas professzor számításai szerint 10 milliárd ember európai szintű energiaellátásához ~39 TW teljesítmény (a jelenlegi mintegy háromszorosa) szükséges! Ezt a hatalmas energiaigényt csak új, nagy volumenű energiaforrással lehet kielégíteni. A szén-, olaj-, gáz- és uránkészleteknek a jelenlegi fogyasztás mellett becsült készlete 230, 45, 63 és 54 év. A fosszilis éra vége közeledik! A megújuló energiaforrások (szél, biomassza, víz, geotermia stb.) önmagukban nem elégségesek a megháromszorozódott energiaigény kielégítésére! Ezt az energiaigényt csak a jövő nukleáris technológiáival és a Napból közvetve vagy közvetlenül nyerhető forrásból lehet kielégíteni! Mekkora energia nyerhető a Napból? A Föld legnaposabb régióiban az éves primer napsugárzás energiája ~2500 kwh/m 2, ami ~285 W/m 2. A 30 TW energiát 1, /η km 2 területen lehet összegyűjteni, ahol η a napenergia átalakítási hatásfoka hasznosítható energiává. A hatásfok a napelemeknél 0,1, a gyorsan növő biomasszánál pedig 0,005. Tükrökkel fókuszálva C hőmérsékletű hő állítható elő szeres koncentrációval akár 200 W/cm 2, azaz 200 MW/m 3 teljesítménysűrűség is előállítható, ami megegyezik a nukleáris reaktorok teljesítménysűrűségével. A következő 2.4. ábrán látható naptoronnyal szeres koncentrálást sikerült elérni ábra: Solar 2 naperőmű (Mojave sivatag, Kalifornia, USA)

12 12 Atomenergetika és nukleáris technológia Egy 3000 MW t, azaz 1000 MW e teljesítményű atomreaktorral ekvivalens naperőmű kollektorainak felülete ~20 km 2. A világ jelenlegi 10 TW elektromos teljesítményét tehát n=10 13 W/10 9 W= =10 4 =10000 db 1000 MW e teljesítményű naperőművel lehetne előállítani, ami 10000*20 km 2 = km 2 kollektorfelületet igényelne, ez pedig a Föld összes megművelt területének (10 7 km 2 ) 1%-a. A 3000 MW t hőteljesítmény költsége jelenleg 1,5 2 milliárd US dollár a nukleáris és a naperőmű esetén is. Ugyanakkor a nukleáris erőmű területigénye mintegy huszadrésze a napkollektoros erőműének. Jelenleg 200 US dollár/m 2 a naperőmű beruházási költsége, de becslések szerint ez US dollár/m 2 értékre csökkenthető. Egy megfelelően konstruált naperőmű üzemi élettartama ugyanannyi, mint az atomerőműveké ~ 60 év. Ugyanakkor karbantartási költsége alacsonyabb, üzemanyagköltsége pedig gyakorlatilag nulla. Nem kell hulladék keletkezésével, tárolásával számolni. A napi ingadozások elsimítását hatásos energiatárolók alkalmazásával lehet elérni. Ez nitritsóolvadékok alkalmazásával, azok hevítésével ( C között stabil állapotú olvadék) megoldható, mely hőszigetelt tartályokban tárolható. Hosszabb napsütés hiányában fosszilis vagy más tartalék energiaforrás használható. Ha a napenergiát megfelelően nagy mennyiségben hasznosítjuk, versenyképessé tehető a jelenlegi energiaforrásokkal. η ~25% esetén a felületigénye megfelelő A nukleáris energiatermelés jövője, megoldandó feladatok Jelenleg 1 GW e elektromos teljesítményű erőmű földgáz esetén évente 30 db folyékony földgázt szállító tankhajónyi, azaz 1,8 milliárd m 3 földgázt, db kőolajat szállító tankhajónyi, azaz 1,3 millió tonna kőolajat, 600 db szenet szállító vonatszerelvénnyi, azaz 2 millió tonna kőszenet, és ezzel szemben 6 db pótkocsis teherautónyi, azaz 150 tonna természetes (20 tonna 4%-ra dúsított) uránt igényel. A világ energiaellátása három fő ok miatt nem alapozható tovább fosszilis, nem-megújuló energiahordozókra. A szükséges váltás okai: 1. A gazdaságosan kitermelhető fosszilis energiahordozók kimerülőben vannak (változatlan fogyasztás mellett, becslések alapján a kőolajkészletek 45, a földgázkészletek 50, a szénkészletek 170 évig elegendőek). 2. A fosszilis energiahordozók tárolt kémiai energiája égetéssel szabadítható föl, és az égés során keletkező gázok üvegházhatásuk révén globális klímaváltozást okozhatnak, mely környezeti katasztrófával fenyeget. 3. Az elégetésre kerülő fosszilis energiahordozók értékes, nem-megújuló vegyipari nyersanyagok a jövő generációi számára. A felsorolt okok miatt megnőtt az érdeklődés a megújuló energiaforrások és az atomenergetika iránt. A jelenleg üzemelő atomerőműveknek számos előnyös tulajdonsága van. Ezek: a stabil üzemelési költségek, a költségek zömét az erőmű építése jelenti, nincs szezonális (olaj-, gáz-, szén-) áringadozás, nincs CO 2 emisszió és bírság, jelenleg biztosított az üzemanyag-ellátás, és nincs egy régióhoz kötve, nagy energiasűrűségű, kis tömegekkel, térfogatokkal üzemel, megfelelően hosszú üzemelési tapasztalat áll rendelkezésre (50 év ~500 reaktor). A jelenleg üzemelő atomerőművek gazdaságosságát és biztonságos üzemelését jellemzik az ún. teljesítménytényezők (load factor). A 2.5. ábra mutatja az üzemelő reaktorok teljesítménytényezőit években (a szovjet gyártmányú VVER-reaktorok adatai a PWR-görbében vannak 2000-től figyelembe véve).

13 2. Az energiaellátás jövője, a nukleáris energia szerepe, jelentősége a 21. században ábra: Üzemelő atomreaktorok teljesítménytényezői (load factor) % Az egyes országok atomerőműveinek átlagos teljesítménytényezőit mutatja a fenti időszakra a 2.6. ábra ábra: Egyes országok atomerőműveinek átlagos teljesítménytényezői között Kezdetben korlátlan, olcsó és elegendő energiaforrásnak tekintették a nukleáris energiatermelést! Meglévő előnyei a fosszilis energiahordozókkal szemben: nincs szén-dioxid kibocsátása és rendkívül nagy teljesítménysűrűségű. 1 t urán ha teljesen elhasadna 3 millió tonna szén, vagy 2,225 millió m 3 olaj energiájával ekvivalens energiát szolgáltatna, azaz a kémiai energia szorosát! A jelenlegi földi teljesítményigény, 10 TW, évi 3900 tonna hasadóanyag elhasításával előállítható lenne. A jelenlegi könnyűvizes (LWR-Light Water Reactor) hasadási reaktorok jobbára termikus neutronnal és dúsított uránnal üzemelnek, és messze vannak az ideális működéstől. Csak az uránban 0,71%-ban jelenlévő 235 U hasad, melynek csak mintegy 60%-át nyerik ki a dúsításnál, így csak a természetes urán energiatartalmának 0,4%-át hasznosítják energetikailag. Így 1 GW e 30 év = 6,1 TWh 30 = ~183 TWh energia előállításához 45 millió tonna 0,2% U tartalmú ércet kell kibányászni, az ugyanennyi energiához szükséges 321 millió tonna szénnel szemben! A nukleáris energiatermelés során keletkező radioaktív hulladékok és kiégett üzemanyag hosszú élettartamú radioaktív izotópokat tartalmaz, amelynek kezelése, elhelyezése speciális technológiákat igényel. Az atomerőművi balesetek az es években csökkentették a nukleáris energia-

14 14 Atomenergetika és nukleáris technológia termeléssel szembeni bizalmat, de ez a tendencia megfordulni látszik. A keletkezett hosszú élettartamú radioaktív hulladékok (évente ~12000 tonna), a katonai felhasználás és a terrorizmus veszélye ugyancsak csökkentette ezen energiatermelési mód előnyeit. Ráadásul a termikus hatásfok csak ~34%, növelni kellene a hőmérsékletet, és a klasszikus LWR-reaktorok telített vízgőzös energetikai ciklusát el kell hagyni. Jelenleg a nukleáris energiatermelés döntően az 235 U hasadását használja fel energiatermelésre, zömében könnyűvizes reaktorokban. Az alkalmazott üzemanyagciklus nyitott, egyszeri felhasználású ciklus, a kiégett fűtőelemeket 4-5 éves hűtés után átmeneti tárolókban helyezik el. Az teljesen nyílvánvaló, hogy ez a gyakorlat hosszú ideig nem tartható fenn. A jelenlegi helyzetében az atomenergia problémás kérdései: hosszú élettartamú radioaktív hulladék keletkezése, a nagy aktivitású radioaktív hulladékok kezelése, tárolása nem véglegesen megoldott, csak 0,7% a jelenlegi erőművekben hasítható urán mennyisége ( 235 U), szaporítás szükséges mesterséges hasadóanyagok, így az 238 U 239 Pu előállításához, a szaporító reaktorok inherensen kritikusak (~1 sec alatt kell besüllyeszteni a szabályozó rudakat), a plutónium atomfegyverként könnyen felhasználható, az összes jelenlegi reaktor kritikus állapotban üzemel, azaz potenciálisan csökkentett biztonsággal. Tehát ÚJ NUKLEÁRIS TECHNOLÓGIÁK SZÜKSÉGESEK (továbbfejlesztett fisszió, fúzió és gyorsítóval üzemelő fisszió)! A problémák orvoslására fejlesztik a 4. generációs hasadási reaktorokat, de érdemi, széleskörű megoldást alapvetően két technológia, a fúziós és a gyorsítóval működő energiaerősítő szubkritikus hasadási energiatermelés szolgáltathat. Mindkét technológia esetén a tüzelőanyag teljes elégetésre kerül és lényegében végtelen nagyságú készlet áll rendelkezésre Fúziós energiatermelés A csillagokban felszabaduló energia a nukleáris fúziós reakciókból származik. A Naphoz hasonló korú csillagokban a belső hőmérséklet kisebb, mint 15 millió K, így a domináns fúziós folyamat a protonproton fúzió. A nagyobb csillagoknál a belső hőmérséklet magasabb lehet, és a karbonciklusú fúziós reakció válhat dominánssá. Az idősebb csillagok esetében, ahol a központban összeomlás játszódik le, a hőmérséklet 100 millió K fölé is emelkedhet, és felléphet a hélium- vagy háromszoros alfa fúziós reakció. Ezen fúziós folyamatok sematikus rajzát mutatjuk be a 2.7. ábrán. A fúziós folyamatok eredményeként egyre nehezebb elemek jöhetnek létre, melyek felső határa a vas, mely a legstabilabb atommag. A napban lejátszódó folyamatok tanulmányozása vezetett ahhoz a felismeréshez, hogy a fúziót használni lehetne a nukleáris energiatermelés céljából is. Az eltelt időben többféle módon próbálták megoldani a fúziós folyamatokon alapuló energiatermelést ábra: Nukleáris fúziós folyamatok a csillagokban

15 2. Az energiaellátás jövője, a nukleáris energia szerepe, jelentősége a 21. században 15 A legegyszerűbb esetben komprimált trícium ( 3 H) égéséről beszélünk: A radioaktív tríciumot lítiumból fejlesztik a keletkezett neutron segítségével: További trícium szükséges a veszteségek pótlására, mely a következő reakcióban keletkezik: Itt a neutron nem veszik el és egyensúly érhető el, amikor a keletkező és fuzionáló trícium mennyisége megegyezik. Ennek a reakciónak nagy hátránya az, hogy a keletkező energia zömét a gyors (14 MeV) neutronok hordozzák, melyek a környező atommagokkal ütközve felaktiválják a reaktor szerkezeti anyagát. A következő fúziós reakció kevesebb felaktivált anyagot generál: He1H 2He1p Itt mintegy 6%-ban neutronok is keletkeznek a H 1H 2He 0n 3, 27 MeV reakcióban. Az a probléma, hogy a 3 2 He nem áll rendelkezésre csak a Holdon. Ezért valószínűtlen, hogy onnan ezertonna-számra a Földre szállítsák. Ezért olyan exoterm fúziós reakcióra van szükség, mely nem termel neutront, és így inherens módon inaktív reakciótermékek keletkeznek. Egy ilyen lehetséges reakció: p 5B 2 He 8,78 Sajnos ez a fúziós reakció nem gyújtható be mágnesesen komprimált berendezésben (Tokamak) és inerciával komprimált fúzióban sem. Ez a reakció sem gamma-, sem neutronsugárzást nem generál, mindkét reakciókomponens nagy mennyiségben áll rendelkezésre! Ezen reakció energetikai hasznosítására azonban forradalmian új műszaki megoldás szükséges! 2.5. Új típusú, fissziós energiatermelés H 1H 0n2He 17,6 MeV Li0n2He1H Li0n2He1H 18 MeV 4,9 MeV Rubbia professzor, a CERN kutatója javasolta a szubkritikus energiaerősítővel működő, tórium üzemanyagot hasznosító reaktor jövőbeni alkalmazását. Ezt később összekapcsolták a transzuránok transzmutációs megsemmisítésével is. A javasolt reaktor előnyei: 1 0 n MeV minden esetben szubkritikus és így biztonságosabb, tórium üzemanyaggal üzemel, melyből az uránnál sokkal nagyobb készletek állnak rendelkezésre (a 232 Th izotópból 4-5-ször több van a Földön, mint az 238 U izotópjából; számítások szerint a tórium készletek évig elegendőek energia termelésre), hatékonyabb a szaporítás folyamata, magasabb a konverziós tényezője, radioaktív hulladékok is elhasíthatók benne. Hátrányai: 10 MW teljesítményű protongyorsítót igényel, és ilyen még nem létezik. A tórium üzemanyaggal működő gyorsítóval meghajtott energiaerősítő (EA) a következő hasadási reakciót hasznosítja: U 0n 2,33 0 n 2FF 200 MeV FF- hasadási termék

16 16 Atomenergetika és nukleáris technológia és a hasítást egy nagy energiájú gyorsítóval előállított neutronok hozzák létre. Akárcsak a fúzió esetében, a természetben nem létező 233 U magokat természetes tóriumból szaporítással állítjuk elő egy másodlagos neutronnal: Th0n 90Th 92U 1 Ebben a reakcióban a neutronokat külső forrásból kell pótolni a gyorsítóval, mert a hasadáskor keletkezett 2,33 neutronból 2 neutron kell a szaporító ciklushoz, és a mindenkori veszteségek miatt a 0,33 neutron nem elégséges a kritikusság fenntartásához! Egyensúly áll be, ha az elhasadt és keletkezett 233 U mennyisége ugyanannyi! Az energiaerősítő képes teljesen elhasítani a neutronbefogásos magreakciókkal létrejövő transzuránokat is, melyek a 233 U neutron adszorpciójával jöttek létre (a hasadások ~5%-a). Tehát az energiaerősítő zárt aktinida-ciklussal rendelkezik, teljes mértékben elhasítja a 232 Th üzemanyagot! A keletkezett hulladékban csak hasadvány-izotópok vannak, melyek nagy aktivitásúak ugyan, de jóval rövidebb élettartamúak, mint a transzuránok. Általánosságban tárgyalva: az energiaerősítővel (EA) meghajtott rendszerek hibrid rendszerek, egy szubkritikus reaktor és nagyenergiás részecskegyorsító kombinációi. A kettő együtt biztosítja az önfenntartó láncreakciót. EA-rendszereket terveztek termikus és gyors neutronokra, szilárd és folyékony állapotú üzemanyaggal, különböző fűtőelemciklusokra, hűtőközegekre és moderátorokra is. Egyes EA-rendszerek fő célja a hulladékok plutónium- és egyes transzurán-tartalmának transzmutációja energiatermeléssel összekapcsolva, vagy az nélkül. Más EA-rendszerek célja a tórium hasznosítása, a keletkezett 233 U hasadási energiájának felhasználása. A gyorsneutronos EA-rendszerek működhetnek U/Pu szilárd fűtőelemciklussal, folyékony nátrium- vagy ólomhűtéssel, vagy U/Pu folyékony üzemanyaggal klorid-olvadék, vagy bizmut/ólom hűtőközeggel. Mindkét típus alkalmas transzuránok elégetésére. A tórium/urán szilárd fűtőelemciklusos rendszer folyékony-ólom-hűtésű és alkalmas energia termelésére vagy hulladékok transzmutációs kezelésére. A termikus EA-rendszerek egyike szilárd plutónium fűtőelemekkel, nehézvizes hűtéssel üzemel és alkalmas plutónium atomfegyverek megsemmisítésére. Léteznek tervek folyékony U/Pu üzemanyagú rendszerekre is, sóolvadékos rendszerrel a plutónium, a transzuránok és a hasadási termékek elkülönítésére. Terv készült Th/U sóolvadékos energiatermelő rendszerre és U/Pu nehézvizes rendszerre a transzuránok, hasadási termékek transzmutációjára és szimultán energiatermelésre is. A legtöbb tervben lineáris gyorsító szerepel, de létezik terv proton ciklotronos gyorsítására is. Az EA-rendszerek számos előnnyel és hátránnyal rendelkeznek a konvencionális kritikus hasadási rendszerekhez képest. Előnyeik: a neutronsokszorozási tényezőik kisebbek mint egy, és képesek elhasítani, átalakítani a tiszta transzuránokat, és csökkenteni e hosszú élettartamú, egyébként hulladékba kerülő radioaktív izotópok mennyiségét, a szubkritikus reaktor teljesítménye arányos a gyorsító teljesítményével, a kritikusság nem függ a hasadás során keletkező neutronháztartástól, ezért biztonságosabb, és az aktív zóna kialakítására nagyobb rugalmasság engedhető meg. Hátrányaik: kisebb az erőművek nettó hatásfoka, a teljes rendszer bonyolultabb, a gyorsítónak ellenállónak kell lennie a hőhatásokkal szemben, a rendszerben extrém feszültségek, korróziós és sugárzási hatások lépnek fel, a teljesítménycsúcsok magasabbak, mert külső a neutronforrás, bizonyos kompromisszumokat kell kötni a neutronsokszorozás és a teljesítmény között, új típusú reaktivitások és forrástranziensek jelentkeznek, melyeket megfelelően kezelni kell. Úgy a fúziós, mint az energiaerősítős nukleáris energiatermelő berendezések szubkritikus rendszerek, és így a zónaolvadás lehetetlen! Mindkét berendezésben a termelt elektromos energia 5 30%-át recirkulálják a plazma felfűtésére vagy a gyorsító üzemelésére. e

17 2. Az energiaellátás jövője, a nukleáris energia szerepe, jelentősége a 21. században 17 A következő 2.8. ábrán a könnyűvizes hasadási reaktorokban (LWR), a fúzió- és az energiaerősítő rendszerekben keletkező radioaktív hulladékok relatív lenyelési radiotoxicitását mutatjuk be az idő függvényében ábra: Radioaktív hulladékok relatív toxicitása az idő függvényében Az energiaerősítő rendszerekben a keletkezett radioaktív hulladékok mennyisége kevesebb és gyorsabban bomlik, a fúziós rendszerekben pedig nagyságrendekkel kisebb. Nagy előnyük tehát, hogy a radioaktív hulladékok tárolási idejét döntően megnövelő transzuránokat elégetik, és így csak a hasadási termékek szabják meg a szükséges tárolási időt (~600 év). Összefoglalva: a nukleáris energiatermelés jövőjét alapvetően az alábbi kérdéskörök sikeres megoldása befolyásolja: Az új hasadási reaktorok üzemelése továbbfejlesztett zárt üzemanyagciklussal, a teljes uránmennyiség elhasításával és a keletkezett radioaktív hulladék transzmutációs kezelésével. Az energiaerősítővel kombinált hasadási reaktorok kifejlesztése, a tórium üzemanyag felhasználása és a transzuránok elégetése, valamint a hasadási termékek transzmutációs kezelése. A lehető legkisebb radioaktív anyagot generáló fúziós energiatermelő reaktorok kifejlesztése. Mindezeket összevetve tehát jelenlegi tudásunk alapján a közeljövő energiaforrásai között a nukleáris energiatermelés további felhasználása jelenleg megkerülhetetlen. Felhasznált irodalom Carlo Rubbia, ENEA, Opening remarks at the 18th IAEA Fusion Energy Conference, Sorrento, Italy, 4th October 2000.

18 18 Atomenergetika és nukleáris technológia 3. A HASADÁSON ALAPULÓ ENERGIATERMELÉS ALAPJAI Világunk atomos felépítésű. Az anyag alapegysége az atom, mely pozitív töltésű atommagból és a mag körül keringő negatív elektronokból áll. Az atommag (nukleusz) elemenként eltérő számú pozitív töltésű protont és a protonok mellett a protonok számával azonos, vagy nagyobb számú semleges neutront, a kettő összegeként nukleont tartalmaz. Azt, hogy milyen elemről van szó, a protonok száma határozza meg (1 proton hidrogén, 2 proton hélium stb.). Az atommag sugara ~10-15 m. Az atommagot, semleges atom esetén a protonok számával egyező számú és a proton töltésével ellentétes, negatív töltésű elektronok (elektronfelhő) veszik körül. Az elektron tömege jóval kisebb, mintegy 1840-ed része a proton vagy neutron tömegének, ezért az atom tömegét döntően az atommag határozza meg. Az elektronfelhővel rendelkező atom sugara ~10-10 m, az atom tömege az atom kiterjedésének öd részében összpontosul, az atom rendkívül üreges, hiszen 4 nagyságrend különbség van az atomsugár és a magsugár között. A protonok számának (Z) és a neutronok számának (N) összege a tömegszámot adja (A) meg. Az egyes kémiai elemek azonos protonszámú, de általában eltérő neutronszámú izotópok keverékéből állnak, ezért nem kapunk egész számokat az atomok tömegére. A kémiában az elemek legkülső, vegyérték-elektronjainak kölcsönhatása révén kémiai reakciók mennek végbe, és egy ilyen kölcsönhatás során az energiaváltozás (fejlődés vagy elnyelés) elektronvolt (1 ev = 1, J) nagyságrendű. Ezzel szemben az atommagok közti kölcsönhatások során (magreakciók, nukleáris reakciók) milliószor nagyobbak, az energiaváltozások MeV nagyságrendűek (1 MeV = 1, J). A periódusos rendszert alkotó elemek protonok és neutronok egyesüléséből jöttek létre, és a létrejött atommagok tömege kismértékben kevesebb, mint a kiindulási alkotórészek tömege. Az Einstein által megadott ( E= m C 2 ) képlet alapján számított energia, vagy kötési energia az, mely egyben tartja az atommagban jelenlévő, egymást taszító, pozitív töltésű protonokat. Szemléletesebb jellemző a kötés erősségére az egy nukleonra (protonra, vagy neutronra) eső fajlagos kötési energia. A periódus rendszerben, ahogy nő a nukleonok száma, elérjük a vas környékén a fajlagos kötési energia maximumát (lásd következő 3.1. ábra) ábra: Fajlagos kötési energiák A vasnál nagyobb tömegű magok kevésbé stabilak. Ezért egyaránt energia nyerhető a vasnál kisebb magok egyesüléséből, fúziójából és a vasnál nagyobb magok hasadásából, amelyet az alábbiak szemléltetnek: maghasadással, amely az atomok elhasadása ez történik a hasadási atomreaktorokban, magfúzióval, amely a magok egyesülése ez történik a Napban és a fúziós reaktorokban.

19 3. A hasadáson alapuló energiatermelés alapjai Nukleáris energiatermelés maghasadással Jelenleg a világon a nukleáris energiatermelés alapvetően nehéz atommagok ( 235 U, 239 Pu) láncreakcióban történő elhasításával megy végbe, hasadási reaktorokban. Az urán elem döntően két izotóp keverékéből áll, a könnyebb 235 U 0,71%-ban, a nehezebb 238 U pedig 99,29%-ban fordul elő a magokban (elhanyagolható mennyiségű 234 U izotóp is van az uránban, lásd 3.2. ábra) ábra: Az urán elem izotópjai A 235-ös tömegszámú urán izotópja lassú, kis energiájú, ún. termikus neutronok hatására először összeolvad a neutronnal (átmeneti 236 U mag jön létre), majd az átmeneti mag nagyon rövid idő alatt elhasad, legtöbbször két, nem egyforma tömegű magroncsra (hasadási termékre), és átlagosan 2,5 neutron keletkezik, melyek a láncreakció továbbvitelét biztosítják (lásd következő 3.3. ábra) ábra: Az 235 U hasadása láncreakcióban termikus neutronok hatására 1. animáció Az urán maghasadását az 1. hangos animáció szemlélteti A hasadási láncreakció kritikus, amikor éppen elegendő hasadás történik ahhoz, hogy a láncreakció azonos sebességgel fönnmaradjon. Ez az atomerőművi reaktorokban történő nukleáris energiatermelés alapja. Szubkritikus láncreakcióban a hasítóképes neutronok száma kevés a láncreakció fenntartásához. Szuperkritikus a láncreakció, amikor a láncreakcióban hasítóképes neutronfelesleg keletkezik és nő a hasadás sebessége. Ez történik az atombombákban. A kritikus tömeg a hasadóanyag legkisebb tömege, melynél fenntartható a láncreakció. Ez 235 U esetében 56 kg. Egy 235 U atom elhasadásakor kb. 200 MeV energia szabadul föl. 100 g 235 U elhasadása 8, J = 1785 tonna trinitro-toluol (TNT) robbanóanyag energiájának megfelelő energiát képvisel.

20 20 Atomenergetika és nukleáris technológia Egy 10 millió lakosú európai ország villamosenergia-igényének a kielégítésére évente 6, kwh = 2, Ws energia szükséges. 34%-os erőművi hatásfokkal számolva 7, Ws = 7, J = 7, , = 4, ev. Ehhez szükséges: n , ev 2, ,9 10 ev 2, U atom = 3, mol 235 U = 9310 kg 235 U. 19 g/cm 3 sűrűséggel számolva ez 0,49 m 3 térfogatot jelent. Ha ezt az 235 U mennyiséget 3,0%-os dúsított urán fűtőelemre számoljuk, akkor a 10 millió ember 1 évi villamos energiaellátásához 310 t, 16 m 3 3,0%-os dúsítású urán fűtőelem szükséges. Ugyanennyi energiát (7, J) 22,7 millió tonna kőszén (3, J/kg fűtőérték) elégetésével kaphatunk, ami 2,5 milliószor nagyobb, mint az urán tömege. Ennyi kőszén térfogata (1 kg/dm 3 térfogatsúllyal számolva) 22,7 millió m 3!!! A nehéz elemek között található több olyan természetes és mesterséges izotóp, mely elhasítható, ezeket foglalja össze a következő 3.1. táblázat. db 3.1. táblázat: Hasadóanyagok U atom Izotóp Felezési idő (év) Bomlás módja energia (MeV) Spontán hasadás (SH) sebessége (db/sec/kg) Hasadási hatáskeresztmetszet (barn) SH neutron sokszorozás (n/hasadás) Indukált hasadás neutron sokszorozás (n/hasadás) Kritikus tömeg (M k ) (kg) Bomláshő Q (W/kg) Fajlagos aktivitás (Bq/kg) 232 Th 1, Alfa 4, Pa 32,760 Alfa 5, U 68,9 Alfa 5, U 159,200 Alfa 4, U 245,500 Alfa 4, U 7, Alfa 4, U Alfa U Alfa Np Alfa Pu 87.7 Alfa Pu 24,110 Alfa < ,0785-2,16 nincs 2, , <5 0,834-2,457 >188 1,442 1,67x , ,296 >5 717,6 8,1x ,946-2, ,2804 3,6x ,9 1,223 1,8 2,578 >41 0,1792 2,3x , ,235 2,0 2, , ,0x > ,4x ± nincs ,2x10 7 < ,6x ± ,3x ,3x Pu 65,640 Alfa , ± ,4x Pu Béta < ,8x Pu 373,300 Alfa , ± , (75-100) ,5x Am Alfa Cf 898 Alfa ,5x ,9x10 13

21 3. A hasadáson alapuló energiatermelés alapjai 21 A maghasadáson alapuló energiatermelés során jelentős radioaktivitás először a maghasadás során a reaktorokban jelentkezik. A radioaktív sugárzások közül úgy az α-, β-, γ-, mint a neutronsugárzás is előfordul. Fontos az egyes sugárzástípusok forrásainak, előfordulási helyeinek, árnyékolási lehetőségeinek az ismerete. Ezeket foglalja össze röviden a 3.2. táblázat táblázat: Hasadási reaktorokban előforduló radioaktív sugárzások Sugárzás típusa Jellemzője Hatótávolsága Árnyékolás Kockázat Forrása levegőben α- nagy tömeg nagyon kicsi papír, bőr belső U, Pu, TRU +2 töltés 2-5 cm β- kis tömeg -1 töltés 3 m műanyag, üveg, fém belső-külső bőr, szemek hasadási termékek, aktivációs termékek γ- nincs tömeg nincs töltés m ólom, acél, beton külső-belső egésztest hasadási termékek, aktivációs termékek neutron- nagy tömeg nincs töltés m víz, beton, műanyag külső-belső egésztest hasadási prompt és kései neutronok Az atomerőművi reaktorokban fűtőelemként leggyakrabban megemelt izotóparányú ( 235 U izotópra 0,7%-ról 1,5 5%-ra dúsított) 235 U magokat tartalmazó UO 2, vagy fémurán ~1 cm magasságú és átmérőjű hengeres fűtőelem-pasztillák vannak gáztömör, különböző ötvözetű csövekbe töltve. A PWR-reaktorokban fűtőelem-burkolatként alkalmazott cirkónium-ötvözetek a Zircalloy-2-ötvözet (Sn=1,2 1,7%; 0,05 0,15% Cr, 0,07 0,2% Fe, 0,03 0,15% Ni; a többi Zr), a Zircalloy-4-ötvözet (Sn=1,2 1,7%; 0,05 0,15% Cr, 0,12 0,18% Fe, <0,007% Ni; a többi Zr). A VVER-reaktorokban alkalmazott cirkónium-ötvözetek a ZrNb1-ötvözet (1% Nb, a többi Zr). Az 235 U-ra nézve dúsított uránpasztillákban megy végbe a maghasadás, egy uránatom elhasadásakor a keletkező 2 hasadási termék, ionos formában nagy sebességgel repül szét a hasadás helyéről, és beleütközve a szomszédos uránatomba, ott lefékeződnek és mozgási energiájuk egy része súrlódási hővé alakul, felmelegítve a pasztillát 1000 C fölé. Az így keletkezett hőenergia aztán egy hőhordozó (leggyakrabban víz) segítségével mechanikai energiává (gőzsugár) alakítható, és turbógenerátor alkalmazásával villamos energia állítható elő. Az energiaátalakítás lépései: Atomenergiahőenergiamechanikai energiavillamos energia. A hasadások során keletkezett hasadási termékek magjai csak 72 és 161 tömegszám között fordulnak elő, és általában radioaktívak (energiafelesleggel rendelkező atommagok). Energiafeleslegüket magból kiinduló magsugárzás (radioaktív sugárzás) révén általában több lépcsőben, hosszabbrövidebb idő alatt (1s 1000 év) adják le, és stabil atommagokat szolgáltatnak. A hasadási termékek eltérő valószínűséggel keletkezhetnek, 235 U hasadása esetén a legvalószínűbb egy kisebb (90 99 tömegszámú) és egy nagyobb ( tömegszámú) hasadási termékre hasad, ahogy a következő 3.4. ábra is mutatja ábra: Az 235 U hasadási termékeinek megoszlása

22 22 Atomenergetika és nukleáris technológia Néhány lehetséges hasadási reakciót mutatunk be. Az 5%-os dúsítású urán fűtőelemben 5% a 235 U és 95% a 238 U izotópok megoszlása. A reaktorokban átlagosan 4 évig bent lévő fűtőelemek 235 U tartalma kb. 1%-ra csökken (azért nem hasad el mindegyik 235 U izotóp, mert a hasadáskor keletkező hasadási termékek egy része erősen neutronelnyelő, és felhalmozódva már túl sok neutront nyelnek el, és a láncreakció leáll). A hasadás szempontjából inert anyagnak tekinthető 238 U magok mennyisége ugyancsak csökken, mert egy részük egy neutront befogva 239 U átmenti maggá alakul, majd 2 rövid időtartamú béta-bomlással egy új, termikus neutronra hasadóképes izotóppá, a 239 Pu-má alakul. A keletkezett plutóniumizotóp egy része rögvest el is hasad, zöme azonban felhalmozódik a fűtőelem anyagában. A neutronok sorsát, a hasadást és a plutóniumképződést mutatja a következő 3.5. ábra ábra: Az 235 U láncreakciója és a 239 Pu keletkezése Az 235 U, 238 U és 239 Pu magok további neutronok befogásával kis mértékben további transzurán (uránnál nehezebb) magokká alakulhatnak (amerícium, kűrium stb.), melyek ugyancsak radioaktívak

23 3. A hasadáson alapuló energiatermelés alapjai 23 és ugyancsak felhalmozódnak a kiégett fűtőelemekben. A fontosabb transzuránok képződését mutatja a következő 3.6. ábra ábra: Transzuránok keletkezése A reaktorokban tehát a neutronok hatására az 235 U magok hasadása és neutronbefogással uránnál nehezebb transzurán (TRU) magok keletkezése játszódik le egyidejűleg. A 3.4. ábra alapján ezt foglalja össze a 3.7. ábra ábra: Az 235 U hasadása és transzuránok keletkezése (világoskék vonal a fontosabb kisebb tömegű, sötétkék vonal a fontosabb nagyobb tömegű hasadási termékeket, barna vonal a transzuránokat jelöli) A legtöbb reaktorban a termikus neutronra hasadóképes magok mennyisége folyamatosan csökken, míg az ún. szaporító reaktorokban (breeder reaktorok) több új, mesterséges hasadóanyag (plutónium) keletkezik, mint amennyi 235 U elhasadt. Ezekkel a szaporítóreaktorokkal az urán mindkét izotópja (közvetlenül és közvetve plutóniumon keresztül) elhasítható és így a Föld teljes energiaigénye mintegy évig kielégíthető, szemben az 235 U ~40 évre elegendő energiatartalmával. A világ ismert, kitermelhető uránkészlete fémuránban kifejezve néhány millió tonnára becsülhető. A nukleáris energiatermelésben alkalmazott erőművi atomreaktorok ún. heterogén fázisú reaktorok, a hűtő és a hasadáskor keletkező gyorsneutronok fékezését, lassítását végző moderátor anyaga

24 24 Atomenergetika és nukleáris technológia gyakran folyadék (víz, nehézvíz, olvadt fém), míg a hasadóanyag szilárd halmazállapotú (urán-oxid tabletták). Egy ilyen reaktor fontosabb részei a következők, amelyet a 3.8. ábra szemléltet: reaktortartály (általában rozsdamentes acéllal bélelt szénacél), fűtőelemkötegek (UO 2 -t, esetleg fémuránt tartalmazó tabletták csőben, csőkötegben), szabályozó rudak (a hasításra kész neutronok számát csökkentik, anyaguk: bór, kadmium és ezüst), hűtőközeg (víz, nehézvíz, hélium, szén-dioxid, olvadt nátrium, szerves folyadék), moderátor (hasadási gyorsneutronok lassítását végzi: víz, nehézvíz, grafit, berillium), reflektor (az aktív zónából kiszökni készülő neutronokat reflektálja vissza: víz, grafit) ábra: A hasadási atomreaktor fontosabb részei Moderátoranyagként legtöbbször könnyűvizet (H 2 O), nehézvizet (D 2 O), berilliumot és szenet (grafit) alkalmaznak. A következő 3.3. táblázat a moderátorok moderálási arányait mutatja táblázat: Moderátoranyagok jellemzői Moderátoranyag Moderálási arány H 2 O 70 D 2 O 2100 (0.2% H 2 O), (100% D 2 O) Fém berillium (Be) 150 Grafit (C) 170 Berillium-oxid (BeO) 180 A moderálási arány (lassítási jóság) azokat a tulajdonságokat tartalmazza, amelyeket a jó moderátortól elvárhatunk. Értékét a makroszkopikus szórási hatáskeresztmetszet és az abszorpciós hatáskeresztmetszet hányadosával határozzuk meg. A reflektoranyagok szerepe az aktív zónából kiszökő termikus és gyors neutronok visszaszórása, reflektálása a zónába. Hasonló követelményeknek kell megfelelniük, mint a moderátoroknak. Fontosabb reflektoranyagok: H 2 O, D 2 O, Be, C. A sugárárnyékoló anyagokkal szemben követelmény: jó moderáló képesség, nagy abszorpciós hatáskeresztmetszet, nagy mennyiségben álljon rendelkezésre és olcsó legyen, árnyékolja a neutron-, alfa-, beta- és gamma-sugárzást, könnyű és nehéz atommagok is lehetnek árnyékolók.

25 3. A hasadáson alapuló energiatermelés alapjai 25 Lehetséges árnyékoló anyagok: víz, paraffin, polietilén, ólom, vas, wolfram, boral (B4C-Al mátrixban), beton. A szabályozó rudak feladata a reaktor reaktivitásának szabályozása a neutronok abszorpciója segítségével. Nagy neutronabszorpciós tulajdonságokkal rendelkező anyagokból készülnek. Forralóvizes reaktor (BWR) esetén: B 4 C, UO 2 -Gd 2 O 3, nyomottvizes reaktor (PWR) esetén: Al 2 O 3 -B 4 C, vagy UO 2 -Gd 2 O 3. A könnyűvizes reaktorokban a neutronháztartást a különféle veszteségek (kiszökés, abszorpció) figyelembe vételével szabályozzák úgy, hogy az állandósult üzemben a hasadást okozó termikus neutronok száma nagyjából állandó maradjon. Egy ilyen neutronháztartást befolyásoló folyamatot mutat a következő 3.9. ábra, 100 db hasadást előidéző termikus neutronra ábra: Neutronháztartás reaktorban A világban jelenleg üzemelő (441 reaktorblokk) atomreaktorok üzemelési technológia szerinti csoportosítását foglalja össze a következő ábra ábra: Erőműreaktorok csoportosítása

26 26 Atomenergetika és nukleáris technológia A 441 üzemelő reaktorblokk 58%-a nyomottvizes, két-vízkörös nyomottvizes atomerőmű (PWR- Pressurized Water Reactor, Nyomottvizes reaktor, VVER Vada-Vadjanüj Energeticseszkij Reaktor, Víz-Vizes Energetikai Reaktor), 24,4%-a forralóvizes, egy-vízkörös (BWR-Boiling Water Reactor, RBMK-Reaktor, Balsoj Mosnosztyi Kanalnüj Nagy teljesítményű csatornás reaktor) reaktorblokk. A világon jelenleg üzemelő reaktortípusok fontosabb jellemzőit foglalja össze a következő 3.4. táblázat táblázat: A világon üzemelő fontosabb reaktortípusok jellemzői Jellemző egység PWR BWR Candu RBMK FBR AGR HTGR Moderátor - H 2 O H 2 O D 2 O H 2 O, C - C C Hűtőközeg - H 2 O H 2 O D 2 O H 2 O Na CO 2 He Hasadóanyag (szaporító anyag) UO 2 UO 2 UO 2 UO 2 UO 2 UO 2 (PuO 2 ) tipikus dúsítás % 3,4 3,2 nincs 1, telj. sűrűség MW/m UO 2 UO 2 (ThO 2 ) neutronenergia - termikus termikus termikus termikus gyors termikus termikus fűtőelemforma - rúd rúd rúd rúd rúd rúd golyó fűtőelem-burkolat - cirkaloy cirkaloy cirkaloy cirkaloy, acél acél acél C, Si max. hűtőközeg hőm. C (950) hűtőközeg nyomás bar gőzjellemző C/bar 280/63 285/70 255/43 285/70 500/ / /180 hatásfok % különös jellemző term. U - szaporítás - passzív biztonság A kanadai CANDU- (CANada Deuterium Uranium reactor) reaktor lényegében egy két-vízkörös nyomottvizes reaktor, nem-dúsított természetes urán fűtőelemekkel és nehézvizes (D 2 O) hűtő- és moderáló közeggel. A táblázatból jól látszik, hogy a jelenleg üzemelő atomerőművek többségét adó nyomottvizes (PWR), forralóvizes (BWR) és forralócsöves (RBMK) könnyűvizes reaktorok termikus hatásfoka alacsony, csak 32-33%. Ezért az újabb kutatásokban a magasabb gőzhőmérséklettel jellemezhető nagy hőmérsékletű reaktorok (High Temperature Gas Reactors, HTGR) és az ugyancsak magasabb gőzhőmérséklettel üzemelő, így magasabb hatásfokú továbbfejlesztett gázhűtésű reaktorok (Advanced Gas-cooled Reactors, AGR) felé fordult a figyelem. A reaktortartályok, az aktív zónák méretét a teljesítménysűrűség határozza meg. Azonos teljesítmény esetén a BWR-tartályok mérete mintegy kétszerese, az RBMK-reaktoroké pedig mintegy tízszerese a PWR-tartályokénak. A fejlesztés alatt álló FBR (Fast Breeder Reactor) gyorsneutronnal üzemelő szaporító reaktorok folyékonynátrium-hűtésű, nagy teljesítménysűrűségű, magasabb hatásfokú reaktorok, melyekben több új mesterséges hasadóanyag keletkezik, mint amennyi hasadóanyag elhasad. Jelenleg biztonsági és korróziós problémák gátolják elterjedésüket. A PWR-erőmű üzemelési sémáját mutatja a következő ábra ábra: PWR működése

27 3. A hasadáson alapuló energiatermelés alapjai animáció 3. animáció A PWR- és BWR-reaktorok működését szemlélteti a 2. és 3. hangos animáció A reaktorban hűtőközegként és moderátorként alkalmazott könnyűvíz bar nyomáson kering a primer körben a reaktortartályon keresztül, és az átvett hő hatására 280 C-ról 310 C-ra melegszik, de nem forr fel, gőz nem keletkezik. A primerköri nagynyomású hűtővíz hőtartalmát egy hőcserélőn (gőzfejlesztő) keresztül adja át az alacsonyabb 60 bar nyomáson keringő második (szekunder) vízkörnek, melyben a felvett hő hatására gőz képződik, és a gőz turbógenerátor segítségével villamos energiát állít elő. A turbináról kilépő fáradt gőzt a kondenzátorban hűtővízzel kondenzáltatják le. A jelenleg üzemelő atomerőművekben az üzemanyag főként enyhén dúsított (1,5 5% 235 U) vagy természetes (0,71% 235 U) urán, de néhány reaktor a ciklusban keletkezett plutóniummal vagy nagy dúsítási fokú uránnal üzemel. Vannak olyan atomerőművek is, melyek nem igénylik a természetes urán 235 U tartalmának dúsítását, így az üzemanyagciklus nem tartalmaz dúsító technológiát, de a reaktor hűtéséhez és moderálásához deutériummal dúsított nehézvíz szükséges. Ilyen reaktorok a kanadai CANDUreaktorok, melyek a nyomottvizes típusba tartoznak. A Paksi Atomerőműben 4 db VVER-440/213-típusú reaktor működik (jelenleg már MW e a teljesítmény). Ezek a reaktorok a nyomottvizes reaktorok csoportjába tartoznak. A reaktor egy fűtőeleme (pálca) 2,5 m hosszú, és a fűtőelem-pasztillák 99% Zr, 1% Nb ötvözetű csőben helyezkednek el. A csöveket hatszögletű fűtőelemkötegekbe foglalják, egy kötegben 126 db fűtőelemrúd van, az aktív zónában 312 db köteg (42 t UO 2 3,5% 235 U) található. A kazettákban lévő UO 2 üzemanyag dúsítása 1,6, 2,4 vagy 3,6, vagy 4,2% lehet, de egy kazettában rendszerint csak azonos dúsítású fűtőelemek vannak. A VVER-440 típusban a láncreakció szabályozásához a fűtőelemkötegekkel azonos méretű abszorbens (bóracélból készült) kazettákat használnak, amelyek felülről lógnak be a zónába. A reaktorban összesen 37 ilyen szabályozó és biztonságvédelmi kazetta van, amelyek közül üzem közben 30 állandóan kihúzott állapotban, az aktív zóna fölött helyezkedik el. Ezek az ún. biztonságvédelmi (BV) rudak, amelyekkel a reaktor bármikor biztonságosan leállítható. A maradék 7 abszorbens kazettával az üzem közbeni teljesítményszabályozást végzik, de természetesen ezek is ellátnak biztonságvédelmi funkciót. A szabályozó kazetták aljához egy-egy fűtőelemkazettát kapcsolnak, így a kihúzott abszorbensek helyén is üzemanyag található. Felhasznált irodalom Pátzay György, Radiokémia II. Choppin, G. R., Radiochemistry and Nuclear Chemistry, 2001, Butterworth-Heinemann

28 28 Atomenergetika és nukleáris technológia 4. A MŰKÖDŐ ATOMREAKTOROK TÍPUSAI: 1. ÉS 2. GENERÁCIÓS REAKTOROK 4.1. A nukleáris energiatermelés jelenlegi helyzete Jelenleg a világ villamosenergia-termelésének mintegy 17%-át atomerőművek termelik. Ezek az erőművek alaperőműként üzemelnek. 46 országban üzemel, építés alatt áll, vagy terveznek atomerőművet novemberében 441 reaktorblokk üzemelt, összesen MW e elektromos teljesítménnyel. Építés alatt 58 reaktorblokk volt, MW e teljesítménnyel, tervezés alatt 148 reaktorblokk van MW e teljesítménnyel. Az üzemelő reaktorblokkok közül 265 (61%) blokk nyomottvizes (PWR, VVER), 94 blokk (21,3%) forralóvizes (BWR), 44 blokk (9,98%) nyomottnehézvizes (CANDU), 18 blokk gázhűtésű (AGR, MAGNOX), 12 blokk grafit moderálású nyomottcsöves (RBMK), 2 blokk gyors szaporító reaktor (FBR) és 6 blokk egyéb. A MAGNOXreaktor egy angol, természetes urán fűtőelem-töltetű, grafit moderálású, szén-dioxid-gázhűtésű reaktor, mely nevét egy, a reaktorban fűtőelem-burkolatként alkalmazott magnox nevű ötvözettől kapta. 4. animáció Egy 2000 MW e teljesítményű atomerőmű áramtermelését szemlélteti a 4. hangos animáció. A jelenleg üzemelő atomreaktorok 1 4,5 GW t termikus teljesítményűek, átlagos termikus hatásfokuk 33%, így elektromos teljesítményük MW e. A nyomottvizes reaktorblokkokban tonna, 235 U izotópra vonatkoztatva átlagosan 3,5% dúsítású uránoxid fűtőelem van, néhányszáz fűtőelemkötegben. Mindegyik fűtőelemköteg db, 3,5 m hosszú fűtőelemrudat (pálcát) tartalmaz, melyekben átlagosan 1 cm átmérőjű, 1,5 cm magas hengeres urán-dioxid fűtőelempasztillák helyezkednek el. Üzemelés során a fűtőelemkötegekben többféle folyamat játszódik le. Egyrészt az 235 U izotópok jelentős része elhasad, és hasadvány, zömében radioaktív izotópok keletkeznek, másrészt az 238 U és 235 U izotópok neutronokat fognak be, és nehezebb izotópokká alakulnak át, melyek további bomlások és neutronbefogások révén hasadóképes magokká ( 239 Pu) és más, ugyancsak részben elhasítható transzuránokká ( 241 Am, 242 Cm, 244 Cm stb.) alakulnak át. Az erőművi reaktorok múlt, jelenkori és jövőbeni fejlődését mutatja a következő 4.1. ábra ábra: Az erőművi reaktorok fejlődése

29 4. A működő atomreaktorok típusai: 1. és 2. generációs reaktorok 29 Az atomerőművi reaktorblokkok kialakítása az években kezdődött az ún. 1. generációs erőművekkel. Tipikus példái ezen blokkoknak az USA-ban a Shippinport, Dresden, Fermi I, valamint a Magnox, VK-50 és BiNPP, illetve az egykori szovjet VVER-440/230 típusú atomerőművek. Ezek a korai prototípusok még számos hiányossággal, módosítást igénylő megoldással rendelkeztek, és kialakításuk rendkívül bonyolult volt. Jelenleg csak néhány korai szovjet gyártmányú VVER-reaktor üzemel belőlük (nem paksi erőműtípusok). A Magnox reaktor sémáját mutatja a következő 4.2. ábra ábra: MAGNOX-reaktor Az években a felhalmozott tapasztalatok alapján sorozatban kezdték gyártani a 2. generációs reaktorokat, így a nyugati országokban PWR-, BWR- és CANDU-, a Szovjetunióban pedig a VVER- és RBMK-típusú könnyűvizes reaktorokat. Ezek a reaktorok adják a jelenleg üzemelő reaktorok több mint 95%-át. Ugyancsak ebben a generációban készültek a HTGR nagy hőmérsékletű gázhűtéses, az AGR javított grafitmoderálású gázhűtéses, a Magnox grafitmoderálású gázhűtéses és az LMFR folyékony-fém-hűtésű gyors szaporító reaktorok is. A PWR-reaktorok jellemzői a bar primerköri nyomáson lévő könnyűvíz moderátor és hűtőközeg egyaránt, az urán-dioxid hasadóanyag-pasztillák átlagosan maximum 5% dúsítású uránt tartalmaznak és cirkónium-nióbium ötvözetből készült csövekben helyezkednek el. A primerköri nagynyomású forró víz egy hőcserélőn, a gőzfejlesztőn át adja át a hőjét az alacsonyabb nyomású (40 60 bar) szekunder vízkörnek, melyben gőz fejlődik. A legtöbb PWR-reaktor biztonsági tartályban (konténment) helyezkedik el. Termikus teljesítménysűrűségük ~100 MW t /m 3. Átlagos termikus hatásfokuk 32%. Egy nyugati gyártmányú PWR-reaktor sémáját a 3. fejezetben mutattuk be. A BWR-reaktor lényegében egy alacsony nyomású PWR gőzfejlesztő és szekunder kör nélkül. A reaktortartályba belépő, átlagosan 70 bar nyomású könnyűvíz egy része (~10%) felforr és gőzzé alakul. A gőz elválasztás után a turbinákra kerül, majd lekondenzáltatva visszatér a keringő folyadékáramba. A BWR-reaktorok termikus teljesítménysűrűsége mintegy a fele a PWR-reaktorokénak (ugyanakkora teljesítményhez kétszer akkora reaktor szükséges), de hatásfoka nagyjából ugyanaz. Egy BWR-reaktor sémáját a 3. fejezetben mutattuk be. Lényegében a Szovjetunióban kifejlesztett RBMK-reaktorok is egy-vízkörös forralóvizes reaktorok, de itt a forrás párhuzamosan kapcsolt, egymástól elválasztott csövekben játszódik le, ezért nevezhetjük forralócsöves reaktoroknak is. A reaktor eredeti célja plutóniumtenyésztés volt. Egy mintegy 25 m átmérőjű grafithengerben lévő csatornákban helyezkednek el a forralócsövek, melyben 3,5 m hosszú fűtőelemek töltete enyhén dúsított (1,5 2%) uránoxid. A 7 m hosszú csatornában a víz egy része felforr, a hűtőközeg könnyűvíz, a moderátor könnyűvíz és grafit. A reaktor alacsonyabb hőmérsékleteken pozitív üregtényezővel jellemezhető, mely a reaktorteljesítmény megszaladását eredményezheti. Az RBMK-reaktor sémáját mutatja a következő 4.3. ábra.

30 30 Atomenergetika és nukleáris technológia 4.3. ábra: RBMK reaktor 1. aktív zóna 2. víz-gőz-elegy a szeparátorba 3. gőzszeparátor-dob 4. főkeringető szivattyú 5. elosztó kazándob 6. vízcsövek 7. felső biológiai védelem 8. fűtőelem-rakodógép 9. alsó biológiai védelem A kanadai CANDU nyomott-nehézvizes reaktorok primer körében ~90 bar nyomású nehézvizet használnak moderátorként és hűtőközegként, és a fűtőelemek természetes uránból készült urán-dioxidpasztillák zircalloy csövekbe töltve. A szekunder körben lévő kisebb nyomású könnyűvíz a hőcserélőn felforr, és a gőzt turbinák hajtására elvezetik. Az ilyen reaktorok nagy méretűek, mert termikus teljesítménysűrűségük csak egytizede (~10 MW t /m 3 ) a PWR-reaktorokénak. A CANDU-reaktor sémáját mutatja a következő 4.4. ábra ábra: CANDU-reaktor 1. fűtőelemköteg 2. aktív zóna (kalandria) 3. pozícionáló rudak 4. nehézvizes nyomásszabályozó 5. gőzfejlesztő 6. könnyűvizes szivattyú 7. nehézvizes szivattyú 8. fűtőelem-rakodógép 9. nehézvizes moderátor 10. nyomottcsövek 11. gőz a gőzturbinára 12. a turbináról visszatérő kondenzvíz 13. biztonsági tartály (konténment) A HTGR magas hőmérsékletű gázhűtéses reaktor grafit moderálású, héliumhűtésű reaktor. A fűtőelem bevonatos szemcse, mely tartalmazza a hasadási termékeket is. A szekunder körben könnyűvíz áramlik és részben gőzzé alakul. Jelenleg egy közvetlen ciklusú gázturbinás villamosenergiatermelő rendszert fejlesztettek ki. A HTGR-reaktor sémáját mutatja a következő 4.5. ábra.

31 4. A működő atomreaktorok típusai: 1. és 2. generációs reaktorok ábra: HTGR-reaktor Az AGR dúsított uránnal üzemelő, szén-dioxid-gázhűtésű, grafitmoderálású reaktor. A MAGNOX-reaktorhoz képest megnövelték az aktív zóna méretét és javították a termikus hatásfokot. A hőcserélőt a biztonsági tartályon belül helyezték el. A gáznyomás 40 bar, az üzemanyag 3%-os dúsítású urán-dioxid rozsdamentes tokban. Termikus hatásfoka ~40%. Az AGR-reaktor sémáját mutatja a következő 4.6. ábra ábra: AGR-reaktor A LMFR (Liquid Metal Fast Reactor) folyékony-fém-hűtésű gyorsreaktorban a folyékony fém (Na) hatékonyan vonja el a hőt, miközben minimálisan moderálja a gyorsneutronokat. Ebből következően több hasadóanyagot igényel. A zónában elhelyezhetnek szaporító anyagot is új mesterséges hasadóanyag előállítása céljából, ezért szaporító reaktorként is üzemeltethető. Hasadóanyagként dúsított urán-dioxidot, plutónium-dioxidot vagy fémet alkalmaznak. A könnyűvizes reaktorokhoz (LWR) képest sokkal alacsonyabb nyomáson üzemel. Az LMFR-reaktor sémáját mutatja a következő 4.7. ábra.

32 32 Atomenergetika és nukleáris technológia 4.7. ábra: LMFR-reaktor 1. hasadóanyag (UO 2 vagy PuO 2 ) 2. szaporítóanyag ( 238 U) 3. szabályzó rudak 4. primer Na-szivattyú 5. primer Na hűtőközeg 6. reaktortartály 7. védőburkolat 8. reaktorfedél 9. fedél 10. Na/Na-hőcserélő 11. szekunder Na-hűtőközeg 12. szekunder Na-szivattyú 13. gőzfejlesztő 14. friss gőz 15. tápvíz-előmelegítő 16. tápvíz-szivattyú 17. kondenzátor 18. hűtővíz 19. hűtővíz-szivattyú 20. nagynyomású turbina 21. kisnyomású turbina 22. generátor 23. reaktorépület Felhasznált irodalom Comsan, M., Status of Nuclear Power Reactor Development, 6th Conference on Nuclear and Particle Physics, 2007, Luxor, Egypt, Shultis, J. K., Faw, R. E., Fundamentals of Nuclear Science and Engineering, 2002, Marcel Dekker, Inc.

33 5. Az atomreaktorok fejlesztésének tendenciái, 3. és 4. generációs reaktorok AZ ATOMREAKTOROK FEJLESZTÉSÉNEK TENDENCIÁI, 3. ÉS 4. GENERÁCIÓS REAKTOROK A 4.1. ábra szerint a fejlesztés következő lépését jelentik a 3. és 4. generációs reaktorok. A csernobili atomerőmű balesete után a 90-es években megszűnt a 2. generációs atomerőművek építése. A rendelkezésre álló mintegy tizenöt év alatt számos atomerőmű-típust fejlesztettek ki, amelyeket összefoglalóan az atomerőművek harmadik generációjának nevezünk. Ezek a második generáció sokirányú továbbfejlesztésével jöttek létre. A jobb biztonsági és gazdaságossági paraméterekkel jellemezhető harmadik generációs atomerőművek telepítését az atomerőművek megrendelésének több évtized óta tartó hiánya és többek között a második generációs atomerőművek üzemidő-hosszabbításának műszaki lehetősége hátráltatta. A 3. generáció atomerőműveire jellemző a szabványosított terv valamennyi típusra, amely gyors engedélyezési eljárást, alacsony fajlagos beruházási költséget és rövid (4 év) építési időt eredményez. További jellemzőjük az egyszerűbb és robusztusabb kialakítás, mint az eddig épített 2. generációs atomreaktoroké, ami kevésbé sebezhetővé teszi az üzemi rendellenességekkel szemben és a belső (inherens) biztonság és a passzív védelmi tulajdonságok minél teljesebbé tétele. Terv szerint magasabb lesz a rendelkezésre állás és hosszabb tipikusan 60 év az üzemi élettartam. A generáció erőműveire jellemző a zónaolvadásos balesetek kisebb valószínűsége (~10 6 /reaktorév) és a magasabb kiégetési szint, ami hatékonyabb üzemanyag-felhasználást eredményez és kevesebb kiégett üzemanyag keletkezéséhez vezet. Az erőművekre jellemzőek a rövid (<20 nap) átrakások, 24 hónapos kampányok és 90%-nál nagyobb teljesítménykihasználási tényezők. (Meg kell magyarázzuk az új blokkoknál megjelenő új fogalmakat. Passzív védelem: olyan védelmi mechanizmust jelent, ami csak a passzív alkatrészek működésén és alapvető természeti törvényeken (nyomáskülönbség, természetes cirkuláció stb.) alapszik. Inherens biztonság: a nemkívánatos jelenség, például túlmelegedés maga váltja ki a lassítására és visszafordítására ható folyamatokat passzív védelmen alapul). Az erőművi atomreaktorok fejlődése a 90-es években a 3. és a 3.+ generációkban megjelenő új típusokban jelentkezett. A 3. generációs reaktorok tipikus képviselői a továbbfejlesztett PWR (APWR) és BWR (ABWR), valamint EPR, AP1000, AES-2006, ACR-1000, VVER-1000/392, ATMEA, APR típusok. A 3.+ generációs reaktorok a jelenleg még fejlesztés alatt álló reaktorok. A fontosabb, nagyteljesítményű 3. generációs reaktorokat és a gyártókat a következő 5.1. táblázatban fogaljuk össze táblázat: 3. generációs reaktorok Reaktor AP1000 EPR VVER-1000/640 AES-2006 ATMEA APWR APR ABWR ESBWR SWR-1000 ACR-700, PBMR GT-MHR EPR Típus és gyártó-tervező Advanced Pressurized Water Reactor(Westinghouse) European Pressurized Water Reactor (Areva) Atomenergoprojekt Areva / Mitsubishi Advanced PWR (Mitsubishi, 1700 MW) Advanced Pressurized Reactor (Korea, 1400 MW) Advanced Boiling Water Reactor (GE-Toshiba) Economic Simplified BWR (General Electric) Siedewasser Reactor-1000 (Areva / Siemens) Advanced CANDU Reactors (AECL) Pebble Bed Modular Reactor (Eskom) Gas Turbine Modular Helium Reactor (G. At.) AREVA NP EPR European Pressurized-Water Reactor Az említett reaktorokon kívül a 2. generációs CANDU-6 továbbfejlesztésével dolgozták ki Kanadában a következő reaktorokat: CANDU 3 (450 MW e ), CANDU 9 ( MW e ), ACR 700 (730 MW e ) és ACR 1000 (1200 MW e ).

34 34 Atomenergetika és nukleáris technológia Ugyancsak az orosz (szovjet) fejlesztésű VVER nyomottvizes reaktoroknak is kifejlesztették a 3. generációs változatait, melyek: VVER-1000/320, VVER-1000/428, VVER-1000/466 reaktorblokkok. A reaktorok fontosabb jellemzőit foglalja össze a 5.2. táblázat táblázat: 3. generációs VVER-1000 reaktorok jellemzői Jellemző V-320 V-428 V-466 Üzemidő (év) Névleges hőteljesítmény (MW t ) Gőznyomás névleges terhelésnél (MPa) 6,27 6,27 6,27 Gőz hőmérséklete névleges terhelésnél (C) 278,5 278,5 278,5 A fűtőelem tartózkodási ideje a reaktorban (év) 3 3 (max.4) 3 (max.4) Kiégési szint átlagértéke (egyensúlyi ciklus) (MWnap/kgU) 40, ,2 Betöltési üzemanyag-dúsítás (%) 4,4 3,9 4,28 Csúcsüzemi óraszám (óra/év) Manőverezési teljesítménytartomány (%) A kis és közepes teljesítményű 3. generációs reaktorok fontosabb jellemzőit pedig a következő 5.3. táblázat mutatja. Ezeket a reaktorokat részben nemcsak villamos energia, hanem villamos és hőenergia szolgáltatásra tervezték táblázat: 3. generációs kis teljesítmémyű reaktorok reaktor teljesítmény ország státus MW e IRIS USA (internat.) fejlesztés SMART 300 MW t D-Korea 65MW t félüzemi VK Oroszország BWR-fejlesztés IMR <300 Japán PWR-fejlesztés HABWR 600 Japán BWR-fejlesztés HSBWR Japán BWR természetes cirkuláció fejlesztés SSBWR 150 Japán kis BWR term.cirk. LSBWR Japán hosszú üzemidő fejlesztés NHR MW t Kína fejlesztés, nem elektromosság előállítására PBMR 110 Németország/D.Afrika golyós töltetű gázhűtésű GT-MHR 285 USA, Japán, gázhűtésű prizmás reaktor gázturbina Franciaország, Oroszország 4S Japán Na-hűtésű gyors BREST 300 Oroszország ólomhűtésű, mono-nitrid üzemanyag ENHS 50 USA ólom-bizmut hűtés, moduláris gyors ABWR (Advanced Boiling Water Reactor) Az első 3. generációs reaktor az ABWR volt. Az 1990-es évek elején a TEPCO és öt másik cég (pl. GE, Hitachi, Toshiba) kezdték el a továbbfejlesztett BWR, az ABWR kifejlesztését. A reaktor tervezett teljesítménye 1700 MWe volt. Célul tűzték ki az erőmű beruházási költségének 30%-os csökkentését, a rövidebb építési időt, a termelt villamos energia költségének 20%-os csökkentését, a megnövelt biztonságot, a jövő üzemanyagciklusaihoz való alkalmazkodást. A reaktor tervezett üzemideje 60 év. Ebből az erőműtípusból Japánban épült két blokk. A következő 5.1. ábra az ABWRII reaktor sémáját mutatja.

35 5. Az atomreaktorok fejlesztésének tendenciái, 3. és 4. generációs reaktorok ábra: ABWR-II reaktor ESBWR(Economic Simplified Boiling Water Reactor) Egy ugyancsak 3. generációs BWR a GE és más cégek által közösen fejlesztett ESBWR-reaktor. A GE-Hitachi által kifejlesztett 1550 MW e (4500 MW t ) teljesítményű, a korábbi reaktoroknál gazdaságosabb, gyorsabb építésű, nagymértékben egyszerűsített ESBWR-reaktor sémáját mutatja a következő 5.2. ábra. EPR (Evolutionary Power Reactor) 5.2. ábra: ESBWR-reaktor Az EPR egy 3.+ generációs PWR-blokk, termikus teljesítménye 4200/4500 MW t, elektromos teljesítménye ~1600 MW e, termikus hatásfoka 36-37%. A reaktor dupla falú hermetikus biztonsági tartályban helyezkedik el (nagy utasszállító repülőgép rázuhanására méretezték). A reaktor vegyes UO 2 -PuO 2 MOX hasadóanyaggal üzemel, tervezett üzemideje 60 év, építési ideje 3-4 év. A megnövelt biztonság célja, hogy megakadályozza a telephelyen kívüli következményeket, javítsa a balesetek megelőzését szolgáló rendszereket, növelje a fizikai szeparációt, csökkentse az emberi hibák lehetőségét és a zónasérülés valószínűségét. Ily módon a zónasérülés valószínűsége 10-6 /év, de az esetleges zónasérülés sem jelent nagy környezeti kibocsátást. A kialakítás csökkenti a komoly balesetek következményeit. Megoldották a biztonsági tartály hűtését, a zónaolvadék felfogását és hűtését és a reaktor alaphűtését. Így épül a finn Olkiluoto-3 reaktorblokk, melynek sémáját mutatja a következő 5.3. ábra.

36 36 Atomenergetika és nukleáris technológia a) b) c) 5.3. ábra: Olkiluoto-3 EPR-reaktor a) séma, b) látkép, c) metszet Építések: Olkiluoto (1), Flamanville (1), Kína (2). AP1000 (Advance Pressurized Water Reactor) A Westinghouse AP generációs reaktora egy továbbfejlesztett PWR MW e teljesítményű blokkokkal rendelkezik. Lényegében a korábbi AP-600 reaktor továbbfejlesztett változata, alapkiépítése, inherens biztonsága, optimalizált teljesítménye, csökkentett energiatermelő költsége azonos a korábbi verzióval. Két gőzfejlesztővel rendelkezik, az építés átlagos ideje 3 év. Az AP1000 reaktorban a 2. generációs PWR-hez képest 50%-kal kevesebb szelepet, 35%-kal kevesebb szivattyút, 80%-kal kevesebb csővezetéket, 45%-kal kevesebb földrengésbiztos épülettérfogatot, 70%- kal kevesebb kábelt alkalmaznak. Az AP1000 reaktor sémáját mutatja a következő 5.4. ábra ábra: AP-1000 reaktor 1. aktív zóna 2. gőzfejlesztő 3. nyomás-szabályozó 4. passzív hűtőtartály 5. acél biztonsági tartály 6. turbinák Megrendelt / tervezett blokk: Kína (4) / USA (12).

37 5. Az atomreaktorok fejlesztésének tendenciái, 3. és 4. generációs reaktorok 37 Néhány kis teljesítményű 3. és 3.+ generációs reaktor sémáját mutatja a következő 5.5. ábra. A reaktorok jellemzői a 5.2 táblázatban láthatók. IRIS Nuscale PMBR KLT-406 4S 5.5. ábra: Kis teljesítményű 3. és 3.+ generációs reaktorok A 3. és 3.+ generációjú atomreaktorok szerkezetének egyszerűsödését jól mutatja a következő 5.6. ábra ábra: A 3. és 3.+ reaktorok szerkezeti fejlődése 5.1. Az új 3. generációs reaktorok műszaki jellemzői és várható alkalmazásai A jövő atomerőműveivel kapcsolatban néhány alapvető műszaki-gazdasági kérdés merült fel. Fontos kérdés a jövő atomerőműveinek teljesítménymérete. A nagy teljesítményű reaktorok mellett igény mutatkozik a kis teljesítményű, MW e elektromos teljesítményű, lokális igényeket kiszolgáló atomerőművekre is. Ezek az erőművek villamosenergia-termelés mellett hőenergiát is szolgáltathatnak, alkalmazhatók ipari célokra, például tengervíz sótalanítására, hidrogén vízből történő előállítására stb. Az orosz Rosatom cég élen jár az ilyen erőművek fejlesztésében (KLT-40S 35 MW e +35MW t, VBER-300). A 2. generációs atomerőművek üzemideje év volt, és igény merült fel ennél hosszabb üzemidejű reaktorok konstruálására. Fontos további jövőbeni követelmény az erőműblokkok teljesítményének rugalmasabb szabályozása, alaperőmű helyett menetrendtartó üzemkészség létrehozása. A BWR-típusú reaktorok könnyebben alakíthatók ezen igény kielégítésére egyenletes kiégési szint biztosítása mellett, a nyomottvizes PWR-reaktorok esetében ez a feladat bonyolultabb. A jövő reaktorai szempontjából fontos az aktív zóna hűtőközegének és paramétereinek a megválasztása. Hűtőközeg lehet gáz, víz, könnyűfém, nehézfém és só is. A bar nyomáson alkalmazott könnyű- és nehézvíz-hűtőközeg komoly műszaki követelményeket támaszt. Mégis magasabb nyomáson (250 bar fölött) a szuperkritikus víz alkalmazásával 45%-os termikus hatásfok érhető el, hasonlóan a jelenleg üzemelő néhány hőerőmű hatásfokaihoz. Ultra-szuperkritikus víz közeggel (300 bar fölött) 50%-os hatásfok is elérhető. A héliumgáz hűtőközeget a vízhez hasonló nyomásokon alkalmazzák, de Brayton-ciklusú gázturbinával közvetlenül is alkalmazható. A szén-dioxidot a korai brit reaktorokban és a jelenlegi AGR-reaktorban alkalmazzák hűtőközegként. Mivel a héliuménál nagyobb a sűrűsége, jobb a hőhordozó képessége is. Jelenleg a szuperkritikus szén-dioxidot igyekeznek Brayton-ciklusú gázturbinával kombinálni.

38 38 Atomenergetika és nukleáris technológia A gyorsneutronokkal működő gyorsreaktorok esetén a fém nátrium atmoszferikus nyomáson 98C-on olvad és 883 C-on forr. Rendszerint egy vízgőzös hűtőkörrel kombinálják és Rankin Clausuis-ciklusú gőzturbinát alkalmaznak. Az ólom és az ólom-bizmut eutektikus elegy mint hűtőközeg a gyorsreaktorok esetén, magasabb hőmérsékleteken üzemeltethető. Elhanyagolható a neutronabszorpciójuk, és a nátriummal szemben a vízzel nem lépnek reakcióba, ezért biztonságosabb üzemet biztosítanak. Levegőn nem lép fel bennük öngyulladás. Ezzel szemben korrozívak a fűtőelemburkolatokkal és az acéllal szemben, ezért alkalmazási hőmérsékletük felső határa 550 C. A jelenlegi jobb szerkezeti anyagokkal ez a hőmérséklet 650 C-ra, a jövőben várhatóan 700 C-ra növelhető. Problémát jelent az is, hogy az ólom-bizmut eutektikus elegy aktiváció révén veszélyes 210 Po izotópot generál. A jövőben ilyen gyorsreaktorok teljesítménye GW e teljesítménykorlátú lesz. Az elegy 25 C-on olvad és 1670 C-on forr, ezzel szemben az olcsóbb ólom 327 C-on olvad és 1737 C-on forr, ezért a jövőbeni alkalmazása valószínűbb, de az ólom megdermedését mindenképpen el kell kerülni. A fluorid-sóolvadékok atmoszferikus nyomáson 1400 C-on forrnak, így hélium szekunderköri hűtőközeggel kombinálva Brayton-ciklusú gázturbinával 750 C-on 48%, 1000 C-on 55% hatásfok érhető el, és hidrogén fejlesztésére is felhasználható A 4. generációs atomreaktorok Az üzemelő atomerőművek tapasztalatai és a 3. generációs reaktorok tervezési munkái során jelentkezett igény egy, az előző típusoktól alapvetően eltérő, még kedvezőbb tulajdonságokkal rendelkező atomerőművi generáció, a 4. generáció kifejlesztésére. Ennek keretében az Egyesült Államok kormányzata 2000-ben kezdeményezte olyan új típusú, negyedik generációs atomerőművek kifejlesztését, amelyek körül állhatnak üzembe. Az Egyesült Államok a céljait széleskörű nemzetközi összefogással kívánja megoldani. Az ezt szolgáló Generation-IV International Forum (GIF) 2000 januárjában alakult meg. A Generation-IV projektben szinte kezdettől fogva részt vesznek a nukleáris fejlesztésekben jelentős szerepet játszó országok (az Egyesült Államokon kívül Kanada, Franciaország, Nagy-Britannia, Svájc, a Dél-afrikai Köztársaság, Argentína, Brazília, Japán és a Koreai Köztársaság) ban az Európai Unió (az EURATOM) a nemzetközi projekt tagjává vált. Az EURATOM valamennyi EU-tagországot képviseli tól Oroszország és Kína is tagja a GIF-nek. Jelenleg napirenden van India csatlakozása. A Generation-IV projekt által perspektivikusnak tekintett, új reaktortípusok egyike sem előzmények nélküli, de a jelenlegi atomerőműpark ilyen típusokat gyakorlatilag nem használ. A szükséges fejlesztések csak jelentős volumenű kutatási programok megvalósításával érhetők el. Valamennyi típussal szemben alapvető követelmények a következők: gazdaságosság, a természeti erőforrások fenntartása, a keletkező hulladékok minimalizálása, biztonság és megbízhatóság, katonai célra való felhasználhatatlanság. További fontos követelmény a negyedik generációs atomerőművek fejlesztésében az üzemanyagciklus új átgondolása, új típusú üzemanyagciklus kifejlesztése. A tervezés alatt álló fontosabb 4. generációs atomerőművek fontosabb jellemzőit foglalja össze a következő táblázat.

39 5. Az atomreaktorok fejlesztésének tendenciái, 3. és 4. generációs reaktorok táblázat: 4. generációs atomerőművek jellemzői reaktor neutron energia hűtőközeg hőmérséklet fűtőelemciklus teljesítmény VHTR termikus hélium C nyitott MW e SFR gyors nátrium 550 C zárt MW e MW e MW e SCWR termikus gyors víz C nyitott zárt MW e MW e GFR gyors hélium 850 C zárt 1200 MW e LFR gyors ólom C zárt MW e MW e MW e MSR epitermikus fluorid C zárt 1000 MW e sóolvadék VHTR: nagyon magas hőmérsékletű reaktor, SFR: nátriumhűtésű gyorsreaktor, SCWR: szuperkritikus vízhűtésű reaktor, GFR: gázhűtésű gyorsreaktor, LFR: ólomhűtésű gyorsreaktor, MSR: sóolvadék-hűtésű reaktor Az alábbiakban néhány példán keresztül mutatjuk be a 4. generációs reaktorok néhány típusát és alkalmazási lehetőségeit VHTR (Very High Temperature Reactror) A termikus neutronnal üzemelő, nyitott üzemanyag ciklusú VHTR-rendszert a villamosenergiatermelésen túl elsősorban magas hőmérsékletű folyamathő előállítására szánják, pl. szénelgázosítás és termokémiai hidrogéntermelés céljából. Fejlesztése a grafitmoderátoros, héliumhűtésű reaktorok tapasztalatain alapul, ezért viszonylag gyors kifejlesztése és rendszerbe állítása várható. Hűtőközege hélium, az aktív zóna cirkónium-karbid szemcséket vagy rudakat tartalmaz. Az aktív zóna építhető hasáb alakú blokkokból, amilyen a japán HTTR és a General Atomics és mások közös fejlesztése alatt álló GT-MHR, vagy lehet golyóágyas, mint amilyen pl. a Dél-Afrikában fejlesztett PBMR. A hűtőközeg 1000 ºC körüli kilépési hőmérséklete alkalmas nagyon jó hatásfokú villamosenergiatermelésre és termokémiai hidrogén-előállításra egyaránt. Egy hidrogéntermelésre tervezett 600 MW t teljesítményű VHTR több mint 2 millió Nm 3 hidrogént képes előállítani naponta. A magas hőmérséklet eredményeként termikus hatásfoka 50% fölött van. A hő- és a villamos energia kapcsolt termelése a VHTR-t vonzó hőforrássá teszi nagy ipari létesítményekhez. A hőhordozó 1000 ºC feletti kilépő hőmérséklete a nukleáris hőt képessé teszi olyan folyamatokhoz történő alkalmazásra, mint pl. az acél- és az alumíniumgyártás. A VHTR-reaktor üzemelhet MOX-üzemanyaggal, következésképpen egy szimbiotikus atomenergia-rendszer egyik komponense lehet. Ugyanakkor jelentős feladatok vannak még az üzemanyag-fejlesztésben és a magas hőmérsékleteknek ellenálló anyagok kutatásában. A VHTRreaktor a jó termikus hatásfok és hidrogéntermelési hatékonyság miatt gazdasági szempontból kiváló, biztonságos és megbízható, nem segíti elő az atomfegyverek elterjedését. Ugyanakkor a nyitott üzemanyagciklus miatt kevésbé jó a fenntarthatóság biztosításában. Szimbiotikus atomenergiarendszerben üzemeltetve ez a tulajdonsága kiküszöbölhető. A VHTR-reaktor fejlesztésében Japán és Dél-Korea mellett az EU (Framatome) is fontos szerepet játszik. Rendszerbe állítása 2020 körül várható. Egy termikus hidrogénfejlesztő üzemet energiával ellátó VHTR-reaktor sémája a következő 5.7. ábrán látható.

40 40 Atomenergetika és nukleáris technológia SFR (Sodium cooled Fast Reactor) 5.7. ábra: VHTR-reaktor Az SFR, folyékony-nátrium-hűtésű gyorsreaktor-rendszer gyorsneutronnal üzemelő, zárt üzemanyagciklusú rendszer. A reaktor feladata a villamosenergia-termelésen túl a nagy aktivitású aktinidák, elsősorban a plutónium hasznosítása, illetve kezelése. E reaktorok alkalmazásával a természetes urán teljes mennyisége energiatermelésre hasznosítható ( 239 Pu), szemben a konvencionális termikus reaktorok maximum 1%-os hasznosítási hatásfokával. Az SFR-atomerőművek különböző teljesítményű variációit készítették el a néhány száz MW e elektromos teljesítménytől az MW e teljesítményig. A reaktorban az aktív zónából kilépő nátrium hőmérséklete tipikusan C, aminek következtében jó termikus hatásfokkal lehet villamos energiát termelni. A primerköri rendszer részei az reaktorral együtt egy közös medencében helyezkednek el. A primerköri hűtőközeg nagy termikus inerciával rendelkezik. Növeli a rendszer biztonságát, hogy a hűtőközeg az üzemelési hőmérsékleteken igen kis mértékben párolog, a primer rendszer lényegében atmoszférikus nyomáson üzemelhet. Ugyanakkor a hűtőközeg, a folyékony fémnátrium reagál a levegővel és a vízzel is, és ezért mindenképpen ki kell zárni az ilyen reakciók lehetőségét. Ezért a primer kör és a víz gőz-körfolyamat köre közé egy ugyancsak folyékonyfém tartalmú, de már nem radioaktív közbenső kört iktattak be. Az SFR-reaktorok kétféle üzemanyaggal működhetnek, egyrészt kevert-oxidos MOX-üzemanyaggal és kevert uránium-plutónium-cirkónium fémötvözet üzemanyaggal. A MOX-üzemanyaggal szerzett tapasztalatok lényegesen kiterjedtebbek, mint a fémötvözet üzemanyagé. Az SFR-reaktorok zárt üzemanyagciklussal rendelkeznek, és ennek két technológiai megoldása létezik. Az egyik a továbbfejlesztett vizes folyamat, a másik pedig a pirometallurgiai folyamat, melyet a száraz pirometallurgiai eljárásból fejlesztettek ki. Mindkét üzemanyagciklus fő feladata az aktinidák 99,9%- ának visszanyerése és visszakeringetése, és a plutónium többi radioaktív termékkel történő együttes leválasztása. A gyorsreaktorok induló üzemanyagát ebben az üzemanyagciklusban a termikus reaktorok kiégett üzemanyagából nyerik. Mindezek eredményeként csökken a nagy aktivitású hulladékok mennyisége és annak elhelyezéséhez szükséges tárolói kapacitás nagysága. A nátriumhűtésű gyorsreaktor a 4. generációs rendszer technológiailag leginkább kifejlesztett reaktora. A koncepció a nátriumhűtésű gyorsreaktorokkal nyolc országban 50 év alatt szerzett, több mint 300 reaktorévnyi tapasztalaton alapul. Gyors szaporító reaktorokat régóta üzemeltetnek Franciaországban, Japánban, Németországban, az Egyesült Királyságban, Oroszországban és az Egyesült Államokban. A demonstrációs atomerőművek teljesítménytartománya 1,1 MW t -től (az 1951-ben üzembe helyezett EBR-I) 1200 MW e -ig (az 1985-ben üzembe helyezett Super Phenix) terjed. Az elért kiégetési szint MWnap/tonna tartományig kísérletileg igazolt úgy a MOX, mind a fém üzemanyagra. A kiégett üzemanyag reprocesszálására továbbfejlesztett vizes eljárás a PUREX eljárás sok éves üzemi tapasztalatain alapul. A pirometallurgiai feldolgozó folyamat fejlesztés alatt áll az Integral Fast Reactor program évi kezdete óta az Egyesült Államokban. A fém üzemanyag távvezérelt gyártását az 1960-es években demonstrálták. Az SFR-reaktor mind a fenntarthatóság, mind a nukleáris üzemanyagkészletek hasznosítása, mind pedig az aktinidák kezelése szempontjából kiváló. Jók a

41 5. Az atomreaktorok fejlesztésének tendenciái, 3. és 4. generációs reaktorok 41 biztonsági, a gazdaságossági jellemzői, és alkalmazása nem segíti elő az atomfegyverek elterjedését sem. Jelenleg az SFR-reaktor a legalkalmasabb az aktinidák teljes mértékű hasznosításához. Ennek megfelelően nagyon intenzív fejlesztés folyik több országban is. Az új generációs nátriumhűtéses reaktorok bevezetése már között megkezdődhet. Az SFR-reaktor sémáját mutatja a következő 5.8. ábra SCWR (Supercritical Water Reactor) 5.8. ábra: SFR-reaktor Az SCWR-reaktor kétféle üzemmóddal és üzemanyagciklussal üzemelhet. Az egyik a termikus neutronnal üzemelő reaktor nyitott üzemanyagciklussal, a másik pedig gyorsneutronnal üzemelő zárt üzemanyagciklussal működik. Ez utóbbi esetében teljes aktinida recirkuláció valósul meg. Mindkét üzemmódban forralóvizes reaktorként működik. A termikus vagy gyorsneutronos üzem között csak a reaktor aktív zónájában lévő moderátor mennyiségében van különbség. A gyorsneutron-üzemmód esetén nincs kiegészítő moderátoranyag, ugyanakkor a termikus neutronnal üzemelő változat kiegészítő moderátoranyag alkalmazását igényli. Mindkét üzemmódban olyan vízhűtésű reaktor üzemel, melyben a nyomás és a hőmérséklet a víz kritikus pontja (22,1 MPa, 374 ºC) felett van, ezáltal igen magas (~44%) termikus hatásfok elérését teszi lehetővé. A gyorsneutronnal üzemelő változatban egy továbbfejlesztett vizes eljáráson alapuló központi feldolgozóművet alkalmaznak az aktinidák recirkulációjához. Az atomerőmű felépítését egyszerűsíti, hogy a hűtőközeg halmazállapota nem változik a reaktorban. Egy tipikus SCWR-reaktor teljesítménye 1700 MW e, termikus hatásfoka 44%, a 250 bar nyomású víz 510 C-on lép ki a reaktorból. Üzemanyaga urán-dioxid. A hűtőközeg magasabb hőmérséklete miatt kisebb hűtőközeg-tömegforgalmat tesz lehetővé egységnyi reaktorteljesítményre vonatkoztatva. Ez csökkenti a hűtőközeg-szivattyú, a csővezetékek, elzáró szerkezetek és egyéb berendezéselemek méretét és a fajlagos szivattyúteljesítmény-igényt. Fenti körülmények között nem léphet fel a reaktorban forráskrízis sem. A szuperkritikus állapot kiküszöbölhetővé teszi a túlhevítők, gőzszeparátorok és a gőzfejlesztők szükségességét, ami egyszerűbb felépítésű atomerőművet eredményez. A reaktor nem követel turbinafejlesztést, mert a hagyományos erőművi turbinák alkalmazhatók. Alacsony a reaktor fajlagos beruházási költsége (<1000 USD/kW e ), nagy teljesítmény tartományban ( MW e ) üzemképes, és ezáltal rugalmasan alkalmazkodik a piaci igényekhez. Az SCWR-reaktorhoz rendelkezésre álló ismeretek miatt viszonylag gyorsan kifejleszthető. A termikus neutronnal üzemelő SCWR-reaktorok területén az utóbbi évben Japánban (Toshiba, Hitachi) folyt komoly fejlesztési munka (SCLWR). Az SCWR-reaktorok fejlesztése iránt érdeklődik több más ország is (Dél-Korea, USA, Kanada, Euratom, Németország, Franciaország és Svájc). Az európai verzió kódja High Performance Light Water Reactor (HPLWR). A gyorsneutronnal üzemelő változat jó üzemeltetési tulajdonságokkal rendelkezik, a termikus neutronnal üzemelő változat csak szimbiotikus üzemmódban rendelkezik ilyen tulajdonságokkal. Jó a fizikai védelme és nem segíti elő a nukleáris fegyverek elterjedését. Biztonsági problémái még nem

42 42 Atomenergetika és nukleáris technológia teljesen megoldottak. Az SCWR-reaktorokat elsősorban villamosenergia-termelésre szánják, de készült olyan terve is, mely aktinidák elhasítására alkalmazható. Az SCWR-reaktorok rendszerbe állítására optimális esetben ben kerülhet sor. Az SCWR-reaktor sémáját mutatja a következő 5.9. ábra GFR (Gas Fast Reactor) 5.9. ábra: SCWR-reaktor A GFR gázhűtéses gyorsreaktor gyorsneutronnal üzemel, héliumhűtéses, zárt üzemanyagciklusú reaktor, magas kilépési hűtőközeg-hőmérséklettel (850 C). A magas hőmérséklet lehetővé teszi, hogy a GFR-hez közvetlen ciklusú gázturbinás rendszer kapcsolódjék (Brayton-ciklus), ami magas energiaátalakítási hatásfokú (~48%) villamosenergia-termelést tesz lehetővé. A magas kilépő hőmérséklet folyamathő felhasználásra, így pl. termikus hidrogén-termelésre teszi alkalmassá az atomerőművet. A GFR-rendszer teljesen integrált kivitelben is megvalósítható, a kiégett üzemanyag reprocesszálható a helyszínen (pirometallurgiai vagy más száraz eljárással) és az összes hosszú életű radioizotóp (hasadási termék és aktinidák) az üzemanyagba történő helyszíni beépítését követően visszavezethetők a reaktorba transzmutálás céljából. Ezáltal minimalizálható a nukleáris anyagok szállítása és a hulladékok mennyisége. Különböző típusú üzemanyagok használhatók fel a magas hőmérsékletű üzem feltételei között. A kemény gyorsneutron-spektrum jó hasadóanyag-szaporító képességet (legalább 1-es tenyésztési tényezőt) és magas transzmutációs hatékonyságot kölcsönöz a rendszernek. Az előbbi a rendelkezésre álló nukleáris üzemanyagkészletek, köztük a kimerült uránt ( 238 U) tartalmazó dúsítási maradék hatékony hasznosítását, az utóbbi a hosszú életű transzuránokat tartalmazó radioaktív hulladékok mennyiségének minimalizálását eredményezi. A 600 MW t teljesítményű reaktor 288 MW e teljesítményt szolgáltat Brayton-ciklusú gázturbinával 48%-os termikus hatásfok mellett. A 70 bar nyomású héliumgáz 490 C-ról 850 C-ra hevül. Tipikus üzemanyaga U-Pu-karbid, mintegy 20% plutónium tartalommal. A GFR-reaktor kielégíti a 4. generációs alapelveket és követelményeket, így a fenntarthatóságot (konverziós tényezője kb. 1, aktinida-recirkulációt tesz lehetővé), a gazdasági versenyképességet (magas hőmérséklet, közvetlen ciklus, magas (48% termikus hatásfok, hidrogén-termelés), nem teszi lehetővé az atomfegyverek elterjedését (zárt üzemanyagciklus, U, Pu és egyéb aktinidák együttes visszavezetése), a biztonságot és megbízhatóságot (robusztus tervezés, negatív reaktivitás-visszacsatolás stb.).

43 5. Az atomreaktorok fejlesztésének tendenciái, 3. és 4. generációs reaktorok 43 A GFR gyors megvalósításának technológiai alapjai jelentősek, több korábbi magas hőmérsékletű gázhűtésű termikus reaktor üzemi adatai rendelkezésre állnak. A GFR üzembe állására legkorábban ben kerülhet sor. A GFR-reaktor sémáját mutatja a következő ábra LFR (Lead Fast Reactor) ábra: GFR-reaktor Az LFR folyékony ólom vagy folyékony ólom-bizmut eutektikum-hűtésű gyorsneutronnal üzemelő reaktor. A reaktor legfontosabb jellemzői a zárt üzemanyagciklus, az 238 U hatékony átalakítása plutóniummá, az aktinidák transzmutációja. A reaktor teljesítménye MW e, amit nagyon hosszú kiégési ciklus (10 30 éves kampányhossz) jellemez, emellett a MW e teljesítményű moduláris rendszer és a 1200 MW e teljesítményű, nagy monolit atomerőmű. Az üzemanyag fém- vagy nitridalapú szaporítóanyagot és transzuránokat tartalmaz. Az LFR legfontosabb előnyei (pl. az SFR-rel szemben is) a következők: A magasabb a hőhordozó kilépési hőmérséklete, a hozzá kapcsolt Brayton- vagy Rankineciklus magasabb hatásfokot és a folyamathő jobb alkalmazási lehetőségét nyújtja (pl. alkalmas hidrogéntermelésre vagy sótalanításra). A természetes cirkuláció nagyobb biztonságot eredményez. A Pb és a Pb-Bi hűtőközeg előnyösebb neutronfizikai jellemzőkkel rendelkezik, mint a nátrium. Ez is hozzájárul a jobb hasadóanyag-szaporításhoz és a hosszabb (15 20 éves) kampányhosszhoz. Ezzel a reaktorral megnövelt inherens biztonságú és zárt üzemanyagciklusú atomerőművek építhetők rövid és középtávon. Az ólom nem lép reakcióba a vízzel, ami egyszerűbb felépítésű atomerőművet eredményez. Ez határozott előny a nátriumhűtésű gyorsreaktorokkal szemben (pl. nincs szükség közbenső körre). Az LFR-reaktorok C hőmérsékletű hűtőközege atmoszferikus nyomáson jobbára természetes áramlással áramlik, tenyésztési tényezőjük legalább 1, termikus teljesítményük

44 44 Atomenergetika és nukleáris technológia MW t. A reaktort villamosenergia- és hőszolgáltatásra (beleértve hidrogén és ivóvíz együttes előállítására) tervezik. A kis teljesítményű egység kielégíti a kis fejlődő országok és az elszigetelt hálózatok piaci igényeit, amelyek nem rendelkeznek az üzemanyagciklus üzemeltetésére saját infrastruktúrával. A legrövidebb távú variációk villamosenergia-termelésre készülnek, könnyen kifejleszthető üzemanyag burkolat hűtőközeg kombinációkkal foglalkoznak, és kapcsolt üzemanyagrecirkulációt tételeznek fel. A hosszabb távú ólomhűtésű variációk inherensen biztonságos reaktorra törekszenek, amelyeknek magasabb kilépési hőmérséklete ( ºC) folyamathő szolgáltatásra, így pl. hidrogén termelésére is alkalmasak. A típusra vonatkozó tapasztalatok az orosz atom-tengeralattjárók Pb-Bi-hűtésű reaktoraiból (BREST gyorsreaktor), továbbá a fémötvözet üzemanyagú Integral Fast Reactor gyártási és recirkulációs fejlesztéseiből származnak. Az LFR-rendszer kiváló minősítésű a fenntarthatóságban (mivel zárt üzemanyagciklust alkalmaz hasadóanyag-újratermeléssel), a fizikai védelemben (mivel hosszú kiégési ciklussal rendelkezik), és jó hatásfokkal gátolja az atomfegyverek elterjedését. Jónak minősül a biztonság és a gazdaságosság tekintetében is (elsősorban a többfajta termék előállíthatóságának köszönhetően). Ennek ellenére, legalábbis egyelőre Európában zsákutcának tartják ennek a reaktortípusnak a fejlesztését. Az LFR rendszerbe állítása legkorábban ben történhet. Az LFR-reaktor sémáját mutatja a következő ábra MSR (Molten Salt Reactor) ábra: LFR-reaktor Az MSR egy termikus vagy epitermikus neutronokkal üzemelő sóolvadék-hűtésű reaktor. A sóolvadékos reaktorban az urán- és/vagy plutónium-fluoridot tartalmazó olvadt sókeverék szolgál üzemanyagként és hűtőközegként egyaránt. Az olvadt fluoridsók nagyon alacsony gőznyomásúak, ezáltal csökken a reaktortartály és a csővezetékek falában ébredő feszültség. Az MSR-ek üzemi hőmérséklettartománya az eutektikus fluoridsók (450 ºC körüli) olvadáspontjától a jelenleg felhasználásra alkalmasnak minősített szerkezeti anyagok (nikkelbázisú ötvözetek) kémiai kompatibilitási hőmérsékletéig ( ºC) terjed. A reaktor alkalmas a sóolvadékba kevert aktinidák hatékony elhasítására, illetve átalakítására hasadó anyagokká. A termikus neutronokkal üzemelő megoldás esetében az üzemanyagot tartalmazó sóolvadék az aktív zónába épített grafitban lévő csatornákon áramlik át. A felmelegített olvadék egy hőcserélőben adja át hőjét a közbenső körben áramló közegnek, ami ugyancsak olvadt só. A közbenső körben áramló sóolvadék egy második hőcserélőben, a gőzfejlesztőben adja le hőjét a víz- vagy gázkörnek, és termel ezáltal nagy nyomású és hőmérsékletű vízgőzt vagy forró gázt az energiaátalakítás céljára. Termikus hatásfoka 40% fölött van. Ha a villamosenergia-előállítás a fő cél, akkor az aktinidákat jól oldó fluoridokat (NaF/ZrF 4 ), ha a

45 5. Az atomreaktorok fejlesztésének tendenciái, 3. és 4. generációs reaktorok 45 hőszolgáltatás a cél, akkor pedig a lítium és a berillium fluoridjait alkalmazzák hűtőközegként. A tervekben négy üzemanyagciklus-variációt határoztak meg Th- 233 U ( 238 U- 239 Pu) alapú szaporító üzemmód (konverziós tényező <1,08). 232 Th- 233 U ( 238 U- 239 Pu) alapú szaporító üzemmód minimális katonai hasadóanyag felhasználási lehetőséggel (denaturált konverter). 3. Aktinidák elhasítására és átalakítására alkalmas nyitott denaturált konverter. 4. Aktinidák elhasítására és átalakítására alkalmas folyamatos recirkulációs konverter. A reaktor a biztonságos üríthetőség, a passzív hűtés és az üzemanyagban lévő illó hasadási termékek alacsony koncentrációja révén inherens biztonságú. Az üzemanyagcsere és feldolgozás, valamint a hasadási termékek eltávolítása megvalósítható on-line módon, ami magas rendelkezésre állási lehetőséget eredményez. Az aktinida-betáplálással széles tartományban változtatható a homogén sóoldat összetétele. Az MSR-rendszer a zárt üzemanyagciklus és a radioaktív hulladék kiégetésében mutatott kiváló képessége miatt a fenntarthatóság szempontjából kiválónak minősül. Jók a biztonsági és a fizikai védelmi tulajdonságai. Gazdaságossága függ az alkalmazási körülményektől. Vizsgálják a gyorsítóval hajtott sóolvadékos szubkritikus rendszer (ADS Accelerator Driven System) megvalósítási lehetőségét is. Az MSR-reaktorok kifejlesztése várhatóan csak 2030 körül fejeződhet be. Az MSR-reaktor sémáját mutatja a következő ábra PBMR (Pebble Bed Modular Reactor) ábra: MSR-reaktor A PBMR (Pebble Bed Modular Reactor) golyós töltetű (golyóhalom töltetű) héliumhűtésű magas hőmérsékletű reaktort német tervek felhasználásával Dél-Afrikában fejleszették ki az Eskom, a British Nuclear Fuels és az amerikai Exelon cégek. Ez egy 120 MW e teljesítményű modulokból felépíthető rendszer, melynek várható létesítési ideje hónap. A hengeres reaktortartályt grafittéglák burkolják és mintegy grafitgömb helyezkedik el benne. Minthogy a hélium igen magas hőmérsékleten sem lép kölcsönhatásba az urán-karbid üzemanyaggal, ezek a reaktorok az UO 2 mellett az UO 2 -nél egyébként sokkal jobb tulajdonságokkal (pl. több mint egy nagyságrenddel nagyobb hővezetési tényezővel) rendelkező urán-karbidot (UC-t) is használhatnak üzemanyagként. Az aktív zóna mintegy darab 6 cm átmérőjű üzemanyaggolyót tartalmaz. Mindegyik üzemanyaggolyó grafit borítású, és az 5 cm átmérőjű grafit-mátrixban 0,5 mm átmérőjű ~8% dúsítású urán-karbid fűtőelemszemcsék (ún. TRISO részecskék) vannak, melyeket egy grafitból és szilícium-karbidból álló

46 46 Atomenergetika és nukleáris technológia reflektorréteg vesz körül. Ez a réteg 1600 C felett is stabilan visszafogja a radioaktív termékeket (hasadási termékeket és transzurán izotópokat). Ezek a fűtőelemeket tartalmazó golyók stabilak 2000 C-ig, mely hőmérséklet jóval a reaktorban maximálisan előforduló hőmérsékletek fölött van. A forró tölteten átáramló hélium elvonja a hőt és gázturbinát hajt meg. A közvetlen ciklusú gázturbinával kb. 42% termodinamikai hatásfok érhető el ezer üzemanyaggolyó cirkulál a reaktoron keresztül folyamatosan. Egy-egy golyó mintegy 15-ször halad át a reaktoron, és naponta mintegy 350 golyó kerül ki véglegesen a reaktorból. A reaktorból kilépő hélium hőmérséklete 900 C. A rendszer inherens passzív biztonsággal jellemezhető. Alkalmazható elektromos áram előállítására és hőszolgáltatásra is. A hőszolgáltatás felhasználható gőzfejlesztésre és olajhomok-kezelésre, kőolaj kinyerésének elősegítésére, reformáló reakciók (hidrogén-, ammónia-, metanol-szintézisek) hőenergiájának biztosítására és termikus vízbontásra, hidrogénfejlesztésre, szén-cseppfolyósításra és elgázosításra is. Ez a reaktortípus már átmenetet képez a III. és a IV. reaktorgenerációk között. A PBMR-reaktor sémája a következő ábrán látható ábra: PBMR-reaktor 5.3. A 4. generációs atomerőművek várható alkalmazása A negyedik generációs atomerőművek többségének építése kb. még egy-két évtizedig nem valószínű. A közeljövőben valószínűleg a 3. generációs atomerőművek építése fog dominálni. A fejlesztések gyorsabb ütemű felhasználását elősegíthetik a fosszilis alapon működő energiatermelés fokozódó környezeti és gazdasági problémái és a 4. generációs atomerőművek kedvezőbb tulajdonságai. Adott esetben a 3. generáció egyedeinek üzemelési élettartamát jelentősen lerövidíthetik a piacon megjelenő új, kedvezőbb tulajdonságokkal rendelkező 4. generációs társaik. Felhasznált irodalom Comsan, M., Status of Nuclear Power Reactor Development, 6th Conference on Nuclear and Particle Physics, 2007, Luxor, Egypt., Shultis, J. K., Faw, R. E., Fundamentals of Nuclear Science and Engineering, 2002, Marcel Dekker, Inc.

47 6. Nukleáris fűtőelemciklusok. Nyitott és zárt ciklusú hasadóanyag-felhasználás NUKLEÁRIS FŰTŐELEMCIKLUSOK. NYITOTT ÉS ZÁRT CIKLUSÚ HASADÓANYAG-FELHASZNÁLÁS 6.1. Fűtőelemciklusok A nukleáris fűtőelemciklus a maghasadáson alapuló villamosenergia-termeléshez szükséges folyamatokat tartalmazza. Jelenleg négy alapvető típusú fűtőelemciklust különböztetünk meg. A három legfontosabb, a kimeneti ág szerint eltérő fűtőelemciklus a következő: az egyszeri felhasználású (once through), vagy nyitott ciklus, melyben a kiégett fűtőelemeket átmeneti tárolás után véglegesen elhelyezik, a reprocesszálást alkalmazó zárt fűtőelemciklus, melyben a visszaforgatott hasadóanyagokból (U, Pu) vegyes-oxid fűtőelemeket (MOX) állítanak elő és könnyűvizes (LWR) és gyorsreaktorokban hasznosítják, valamint a visszamaradt nagy aktivitású hulladékot kezelik és véglegesen elhelyezik, és a kombinált zárt fűtőelemciklus, melyben a kiégett fűtőelemek feldolgozása és hasadóanyag-tartalmának reciklizálása mellett egy könnyűvizes reaktorral párban üzemelő (szimbiotikus) gyorsneutronos szaporító reaktorban az 238 U magokat 239 Pu mesterséges hasadóanyaggá alakítják át, és vegyes urán-oxid-plutónium-oxid fűtőelemként nyerik ki hasadási energiáját. A továbbfejlesztett zárt fűtőelemciklus, melyben a 3. típusú ciklust úgy egészítik ki, hogy a keletkezett radioaktív hulladékokat szétválasztják, és egy részüket transzmutációs kezeléssel inaktív vagy gyorsabban bomló radioaktív anyaggá alakítják Az egyszeri felhasználású (once through), vagy nyitott üzemanyagciklus A nyitott fűtőelemciklusban a frissen bányászott uránból előállított fűtőelem átlagosan 4 évet tartózkodik a reaktorban, majd megfelelő idejű hűtés és átmeneti tárolás után nagy aktivitású hulladékként végleges elhelyezésre kerül, és a reaktorba mindig frissen bányászott uránból készített fűtőelemek kerülnek. A ciklusban a reaktorból kikerülő kiégett fűtőelemek víz alatti átmeneti tárolásra kerülnek egymástól fizikailag elválasztva, szigorú geometriai elhelyezésben. A tárolás (hűtés) során a rövid felezési idejű radioaktív izotópok elbomlanak és 5 10 évig maradnak a medencében. Ezután kiemelik és speciális inert gázt tartalmazó tokokba helyezik őket, és sugárárnyékolt, száraz tárolóban tárolják őket további lebomlásig. A ciklus az urán bányászatával kezdődik és az energiatermelő folyamat során keletkezett radioaktív hulladékok kezelésével, elhelyezésével végződik. Természetesen az egész ciklus során keletkeznek radioaktív hulladékok, de a radioaktivitás döntő része a kiégett fűtőelemekben összpontosul (6.1. táblázat) táblázat: Fűtőelemek összetétele Komponens Friss fűtőelem Kiégett fűtőelem Radioaktív hulladék Transzuránium elemek 0,000 0,065% TRU U-236 0,000 0,460% Pu-izotópok 0,000 0,890% TRU Hasadási termékek 0,000 0,350% HLW U-235 3,300% 0,080% U ,70% 94,30% A 6.2. táblázat pedig a PWR-reaktor kiégett fűtőelemeiben lévő fontosabb hosszabb felezési idejű hasadási termékeket és transzuránok (TRU) aktivitás-koncentrációit mutatja a hűtési idő függvényében.

48 48 Atomenergetika és nukleáris technológia 6.2. táblázat: PWR-reaktor kiégett fűtőelemeinek összetétele A hosszabb felezési idejű hasadási termékmagok és transzuránok kiégett PWR-fűtőelemekben az idő függvényében * Nuklidok T 1/2 Aktivitás/Tonna U 150 nap * hűtés után (Bq) Hasadási termékek Aktiviás/Tonna U 100 év hűtés után (Bq) Aktivitás/Tonna U 500 év hűtés után (Bq) 95 Nb 89 Sr 95 Zr 144 Ce 106 Ru 134 Cs 147 Pr 90 Sr 137 Cs 35 nap 50.5 nap 64 nap 285 nap 1 év 2.1 év 2.6 év 28.8 év 30.1 év 2x x x x x x x x x x x x x x10 10 TRU magok 242 Cm 241 Pu 244 Cm 238 Pu 241 Am 240 Pu 243 Am 239 Pu 242 Pu 163 nap 14.4 év 18.1 év 87.7 év 433 év 6.56x10 3 év 7.37x10 3 év 2.41x10 4 év 3.75x10 5 év 6x x x x x x x x x x x x x Ex x x x x x x x x x x x10 10 * Reprocesszálás után, mely ~150 nap hűtési idő után végezhető, a hulladékban jelentős mennyiségben csak a hasadási termékek vannak jelen. Gyakran szokás a reaktorba kerülő fűtőelem előállításáig tartó műveleteket a ciklus bemeneti (front-end), és az onnan kikerülő kiégett fűtőelemek kezelésével kezdődő műveleteket a ciklus kimeneti (back-end) ágának nevezni. A kezdeti tervek szerint a kiégett fűtőelemek 4-5 éves víz alatti tárolás után végső elhelyezésre kerülnek. Mivel a kiégett fűtőelemrudakat nem dolgozzák fel újra, az összes másodlagos aktinida és különösen a plutónium olyan formában marad a rudakban, ami nem alkalmazható könnyen és sikeresen atomfegyverek előállítására. Az atomfegyverek elterjedésének (proliferáció) veszélyével szembeni eredendő biztonság a nyílt fűtőanyagciklus legfőbb előnye. A ciklus további előnye, hogy elkerülhető a költséges és veszélyes fűtőelem-feldolgozási műveleteket Az eljárás fő hátránya viszont, hogy radioaktív hulladékot termel, amit több százezer éven át kell tárolni ahhoz, hogy radiotoxicitása a természetes uránércével megegyező értékre csökkenjen. Ez a ciklustípus igényli a legnagyobb tárolási kapacitást, pazarolja az uránt és a hasadó plutóniumot. Az átmeneti tárolási idő letelte után költséges geológiai tároló kiépítése és a hulladékok tárolása szükséges. Jelenleg az egyszeri felhasználású üzemanyagciklust alkalmazza az például az USA, Svédország, Spanyolország, Dél-Korea Reprocesszálást alkalmazó zárt üzemanyagciklus A későbbiekben azonban kiderült, hogy a nagy aktivitású kiégett fűtőelemek tömegének több mint 95%-a még energiatermelésre hasznosítható uránizotópokat, plutóniumizotópokat és egyéb transzurán izotópokat tartalmaz, és nem ésszerű megoldás ezeket az értékes hasadóanyagokat véglegesen

49 6. Nukleáris fűtőelemciklusok. Nyitott és zárt ciklusú hasadóanyag-felhasználás 49 hulladékként kezelni és elhelyezni. A kiégett fűtőelemekben található értékes hasadóanyag-tartalom visszanyerésével, reprocesszálással és az elválasztott hasadóanyagoknak az energiatermelő folyamatba történő visszaforgatásával a visszamaradt, döntően radioaktív hasadási termékeket tartalmazó anyagáram kerül csak hulladékba. Az ilyen ciklust zárt fűtőelemciklusnak nevezzük. Ezen ciklus előnyeit röviden az alábbiakban foglaljuk össze: az urán és plutónium hasadóanyagot kinyerik és reciklizálják, a tárolásra kerülő nagy aktivitású hulladék térfogata jelentősen csökken, hiszen az elválasztott hasadóanyagok a kiégett fűtőelem tömegének mintegy 97%-át képezik, a visszanyert urán újra dúsítható és a könnyűvizes reaktorokban elhasítható, és ezzel csökken a friss, bányászott urán iránti igény, valamint mintegy 30%-kal csökken az izotópdúsítási igény. Ehhez a ciklushoz szükséges új, hatékony, magas sugárzási szint mellett is üzemeltethető elválasztási technológiák kifejlesztése. A reprocesszálással elválasztott plutónium üzemanyagként felhasználható a könnyűvizes reaktorokban. Több szabályozó rúd alkalmazásával az urán és plutónium vegyes-oxid- (MOX-) fűtőelemekkel ezek a reaktorok üzemképesek. Az elmúlt években Franciaországban, Németországban, Svájban és Belgiumban engedélyeztették a MOX-üzemanyagok atomerőművi alkalmazását. Japánban tervezik az országban üzemelő 53 reaktor egyharmadának MOX-üzemanyaggal történő üzemeltetését. A MOX-üzemanyag plutónium ( 239 Pu) és kimerült urán vagy természetes urán oxidjainak keveréke. A plutónium két forrásból fedezhető. Az egyik forrás az erőművi reaktorokból kikerülő kiégett fűtőelem reprocesszálásából származik, a másik a leszerelésre kerülő nukleáris fegyverek plutónium hasadóanyag-tartalma. A két forrásból származó plutónium eltérő mennyiségű szennyező egyéb plutóniumizotópokat tartalmaz. A reaktorokból kikerülő plutónium 239 Pu tartalma 55 60%, míg az atomfegyverből származó plutóniumban ez 95% fölött van. MOX-fűtőelemet állítanak elő jelenleg Franciaországban, Belgiumban, Angliában, Indiában és Japánban, évente mintegy 460 t MOXfűtőelemet. A MOX-üzemanyag előállításánál fontos a plutónium kora, azaz az az idő, amikor a plutóniumot utoljára elválasztották az 241 Am-tól. Ez az izotóp a rövid felezési idejű plutóniumizotópból ( 241 Pu) keletkezik, évente ~0,5%-ban. 5-6% amerícium-tartalom fölött a 60 kev energiájú röntgensugárzása miatt sugárárnyékolás és távvezérlés szükséges a MOX-fűtőelem-gyártásban. Ezért a MOX-fűtőelemeket általában friss reprocesszálásból származó plutóniumból gyártják. A szétszerelt atomfegyverekből származó plutóniummal történő MOX-fűtőelem-gyártásnál fontos a megfelelő szabotázs ellen kidolgozott biztonság. A MOX-fűtőelemben a plutónium aránya 50% felett is lehet, de ehhez speciális reaktorkialakítás szükséges. Általában a nukleáris fegyverből származó plutónium esetén 5%, reprocesszálásból származó plutónium esetén 7% a plutónium aránya. Az ilyen fűtőelem hasonlóan viselkedik, mint egy 4-5%-os dúsítású urán-oxid-fűtőelem. Tehát MOXfűtőelemmel lehet helyettesíteni a reaktorok urán-oxid alapú üzemanyagának egy részét. Mégis az ilyen reaktorok általában 33% MOX-fűtőelemmel üzemelnek. Mivel a legtöbb plutóniumizotóp hasadási hatáskeresztmetszete termikus neutronokra kicsi, a fűtőelemben felhalmozódnak egyes aktinidák, ezért a plutónium recirkulációja könnyűvizes reaktorokban korlátozott. Ugyanakkor a MOX-üzemanyag könnyűvizes reaktorokban történő alkalmazása két előnnyel is jár, egyrészt energia nyerhető belőle, másrészt csökkenti a szokványos reaktorokból kikerülő fűtőelemekből eltávolított, katonailag kockázatos plutónium felhalmozódását. Nukleáris fegyverből készített MOX-üzemanyag alkalmazása ezen felül csökkenti az atomfegyverkészleteket. Amíg a MOX-fűtőelem a reaktorban van, a keletkezett hasadási termékek magas radioaktivitása miatt kicsi az esélye a hasadóanyag eltulajdonításának. Ezen felül az atomfegyver minőségű plutónium a reaktorban degradálódik, azaz csökken a 239 Pu+ 241 Pu-tartalom és nő a 240 Pu mennyisége. A MOX-üzemanyag alkalmazása esetén kisebb radiotoxicitású hulladék keletkezik, mint a konvencionális urán-oxid alapú kiégett fűtőelemekben, de a keletkezett aktinidák és hasadási termékek miatt a kiégett fűtőelem geológiai elhelyezést igényel. A plutónium reciklizálása vegyes-oxid, MOX formájában egy kidolgozott technológia. A zárt fűtőelemciklusban a reaktorból kikerülő kiégett fűtőelemek értékes hasadóanyag-tartalmát ( 235 U, 239 Pu), valamint szaporítóanyagként felhasználható urántartalmát ( 238 U) kémiai elválasztó, reprocesszáló üzemben elválasztják a hulladékba kerülő hasadási termékektől, és visszaforgatják a

50 50 Atomenergetika és nukleáris technológia hasadóanyagokat a ciklusba, így a frissen bányászott urán iránti igény lecsökken. A zárt fűtőanyagciklus előnye, hogy sokkal kisebb az uránérc igénye és kevesebb hulladékot termel. Hátránya a költséges és veszélyes fűtőelem-feldolgozási technológia (reprocesszálás), és az elválasztott plutónium atomfegyver-kockázata. A nyitott és a zárt fűtőelemciklus sémáit mutatják be az 6.1. és 6.2. ábrák ábra: Nyitott (egyszeri felhasználású) és zárt fűtőelemciklus a) b) 6.2. ábra: Nyitott és zárt fűtőelemciklusok a) nukleáris fegyvergyártás nélkül és b) nukleáris fegyvergyártással A MOX vegyes-oxid üzemanyagot is alkalmazó fűtőelemciklus sémáját mutatja a 6.3. ábra.

51 6. Nukleáris fűtőelemciklusok. Nyitott és zárt ciklusú hasadóanyag-felhasználás ábra: a MOX vegyes-oxid üzemanyagot is felhasználó zárt üzemanyagciklus A fűtőelemciklusok átlagos becsült fajlagos költségeit foglalja össze az 6.3. táblázat. költségtag egység OECD/NE A (1994) természetes urán 6.3. táblázat: Fűtőelemciklusok átlagos becsült fajlagos költségei OECD/NE A (2202) DOE- Gen-IV (2002) MIT (2003) Bunn (2003) BCG (2006) $/kgu konverzió $/kgu dúsítás $/kgsw U 150 UO 2 fűtőelemgyártás $/kgu kiégett fűtőelem-tárolás kiégett fűtőelemkezelés $/kgnf MARKET (2006) UO 2 fűtőelemreprocesszálás $/kgnf HLW $/kgnf tárolás/kezelés 310 MOX-fűtőelemgyártás $/kgnf BCG-Boston Consulting Group (BCG), OECD/NEA-OECD/NUCLEAR ENERGY AGENCY, DOE-Department Of Energy, BUNN-BUNN, M. et al., The Economics of Reprocessing vs. Direct Disposal of Spent Nuclear Fuel, BCSIA, Harvard University (2003), MIT- Masserchutes Institute of Technology, NF - nehézfém A 6.4. táblázat közelítő összefüggést mutat 100 tonna PWR-ben felhasznált 4%-ban dúsított fűtőelem nyersanyagigénye és hulladéka között reprocesszálás mellett és anélkül.

52 52 Atomenergetika és nukleáris technológia 6.4. táblázat Közelítő összefüggés 100 tonna PWR-ben felhasznált 4%-ban dúsított fűtőelem nyersanyagigénye és hulladéka között Termék vagy folyamat Tömeg (tonna) Uránérc (1% urán) Tisztított urán (0,7% U-235) Tisztítási hulladék tonna 800 tonna tonna (maradék U & Ra) Dúsított urán 4%, (20%), (80%) 100, (20, 5) - tonna 800 tonna természetes U-ból Szegényített urán (DU) (0,2 0,3% U-235) Kiégett fűtőelem (PWR - 4% dúsított) PWR kiégett fűtőelem HLW reprocesszálás nélkül évente ~ tonna/év hulladékba kerül. 700, (780, 795) - tonna DU hulladékba' 100 tonna 100 tonna (folyamatos tárolás)* Reprocesszált kiégett PWR-fűtőelem (100 tonna) kb MWnap/tonna kiégési szint után. Nagy aktivitású hasadási hulladék (~ 20m 3 ). Kinyert urán (<1% U-235) Kinyert plutónium Kimerült urán ha később nem használják fel a ciklusban: Kimerült urán ha MOX-üzemanyagként vagy szaporító reaktorban hasznosítják és reproceszzálják: 3 tonna (üvegesített folyamatos tárolásra) 96 tonna (visszakerül a fűtőelemciklusba) 1 tonna (visszakerül a fűtőelemciklusba) 700 tonna visszanyerhető tárolás 700 tonna, plutóniummal vagy erősen dúsított uránnal keverve és elhasítva, vagy szaporító reaktorban felhasználva. Közepes aktivitású hulladék egy reaktorciklus után. Max. 200 m 3 radioaktív hulladék egy része tömöríthető. Kis aktivitású hulladék egy reaktorciklus után. (összesen 800 kis és közepes aktivitású radioaktív hulladék) Max. 300 m 3 zömében tömörített radioaktív hulladék. * A kiégett fűtőelemek értékes hasadóanyag-tartalmát a jövőben fokozott mértékben ki fogják nyerni és csökken az újrafeldolgozás nélkül végleges tárolásra kerülő kiégett fűtőelemek mennyisége Kombinált zárt üzemanyagciklus A harmadik típusban, a kombinált zárt fűtőelemciklusban a teljes kibányászott uránmennyiség hasadási energiáját hasznosítják, mert az 238 U magokat szaporító reaktorban hasadóképes 239 Pumagokká alakítják, és ezután konvencionális reaktorokban elhasítják. Az újrafeldolgozott anyagok használhatók tenyésztő gyorsreaktorokban, amelyeknek fűtőanyag-felhasználása közel százszor hatékonyabb. A jelenleg ismert uránérc-készlettel a hasadási reaktorok akár 9000 évig is üzemelhetnek

53 6. Nukleáris fűtőelemciklusok. Nyitott és zárt ciklusú hasadóanyag-felhasználás 53 a nyitott, egyutas ciklusúak néhány száz évével szemben. Az uránérc iránti kisebb kereslet csökkenteni fogja a bányászat környezeti hatásait is, és enyhíti az uránérc-készletek okozta geopolitikai és gazdasági feszültségeket. Kombinált fűtőelemciklus tóriummal az uránnál 3-4-szer gyakoribb elemmel is megvalósítható. 5. animáció 6. animáció A nyitott, zárt és kombinált ciklusok lényegét szemléltetik az 5. és 6. hangos animációk Továbbfejleszett kombinált zárt fűtőelemciklus Végül meg kell említeni egy, a jövőben fontos negyedik fűtőelemciklust is, mely a kombinált zárt fűtőelemciklus olyan továbbfejlesztése, ahol a keletkezett és hulladékba kerülő radioaktív izotópokat magreakciókkal kezelve (transzmutáció) csökkentik, vagy teljesen meg is szüntetik a radioaktív hulladékok keletkezését. Az első három üzemanyagciklus hasadóanyag-szükségletét és a keletkezett hulladékok mennyiségét a következő példán mutatjuk be. Egy standard 1300 MW e teljesítményű erőművi reaktor egy év üzemidő alatt 80%-os teljesítménytényező mellett mintegy 1 GWév elektromos energiát termel. Ennek során az erőmű friss üzemanyag-szükséglete és a keletkezett radioaktív hulladék mennyisége döntően az ún. fűtőelemciklus fejlettségétől függ. Amennyiben az erőműből kikerülő kiégett fűtőelemekben található, még a tömeg mintegy 95%-át kitevő urán és plutónium hasadóanyagokat nem választjuk el a hulladékot képező hasadási termékektől, és nem alkalmazunk szaporító társreaktort a 238 U magok 239 Pu-ként megvalósítható elhasítására, akkor évente 205 t új urán nyersanyag szükséges. Ebből 37 t dúsított uránt állítanak elő, és kerül be friss fűtőelemként a reaktorba, míg hulladékba kerül 205 t uránt, plutóniumot és hasadási termékeket tartalmazó fűtőelem. Ez a könnyűvizes atomerőművi üzem a fűtőelem újrafeldolgozása (reprocesszálása) nélkül. Amennyiben a kiégett fűtőelemekben található értékes urán és plutónium hasadóanyagokat reprocesszálással kinyerjük és a fűtőelemciklusban reciklizáljuk, de a 238 U komponenst nem hasítjuk el, hanem hulladékba kerül, akkor évente 120 t természetes urán szükséges. Ebből 13 t dúsított urán kerül be a reaktorba, és a hulladék 107 t szegényített urán vagy más szóval kimerült urán (döntően 238 U magokból áll) és 1,2 t hasadási termék (összesen 108,2 t hulladék). Ez a könnyűvizes atomerőművi üzem a fűtőelem újrafeldolgozásával, melynek friss nyersanyagigénye 41,5%-kal, radioaktív hulladéka 47,2%-kal csökkent. A első üzemanyagciklust szokás egyszeri felhasználású vagy nyitott, a másodikat pedig zárt üzemanyagciklusnak is nevezni. Végül, ha a kiégett fűtőelemek értékes hasadóanyag-tartalmát reciklizáljuk és szaporító reaktorok segítségével a teljes uránmennyiséget elhasítjuk, akkor a könnyűvizes atomerőművi üzem reprocesszálással és szaporító reaktorral kombinált üzemelésének éves nyersanyagigénye csupán 1,5 t urán (természetes vagy szegényített) szükséges (99,27%-os nyersanyagigény-csökkentés), a radioaktív hulladék éves mennyisége pedig 1 t (99,51%-os hulladékmennyiség-csökkenés). Ezért az ismertetett három fűtőelemciklus-üzemmód közül alapvető fontosságú a harmadik ciklus szerinti üzemelés. Sajnos jelenleg a szaporító reaktortípus még nincs biztonságosan üzemeltethető állapotban, így jelenleg az egyszeri és a hasadóanyag-recirkulációs könnyűvizes reaktorokkal üzemelő üzemanyagciklusok jöhetnek szóba. Környezetvédelmi szempontból a legkisebb fajlagos üzemanyag-szükségletű és fajlagos radioaktív hulladékot termelő üzemanyagciklus-módozatokat kell megválasztani. Az urán recirkulációja A reprocesszált fűtőelemből elválasztott urán 235 U tartalma mintegy 1%. Mivel a reprocesszálásra leggyakrabban alkalmazott PUREX-eljárás nem távolítja el a hasadási termékek és más egyéb

54 54 Atomenergetika és nukleáris technológia aktinidák 100%-át, az így elválasztott urán radioaktivitása kissé magasabb, mint a természetes uráné. A Nemzetközi Atomenergia Ügynökség (NAÜ) előírása szerint a reprocesszált uránban a hasadási termékek aktivitás-koncentrációja nem lehet 19 MBq/kg urán érték fölött. Hasonló módon az egyéb nem-urán alapú alfa-aktivitás-koncentráció határértéke 250 kbq/kg urán. A reaktorban az 234 U izotóp aránya a természetes uránban lévő arány fölé növekszik. Emellett a természetes uránból hiányzó 232 U izotóp mennyisége a 236 Pu bomlása révén növekszik. Ezen uránizotóp bomlása során egy nagy gamma-energiájú radioaktív izotóp, a 208 Tl keletkezik. A 235 U magból neutron befogással 236 U mag is keletkezik. A reprocesszálás során elválasztott uránt újrafelhasználáshoz ismét dúsítani kell, mintegy 3,5% 235 U tartalomig. Ez a dúsítás bizonyos kockázattal jár, mert a kevés maradék hasadási termék is jelen van a kiindulási anyagban. A továbbfejlesztett üzemanyagciklus előnyös, mert csökkenti az elhelyezésre váró nagy aktivitású hulladék mennyiségét az aktinidák egy részének és a hosszú felezési idejű hasadási termékek egy részének transzmutációs kezelése révén. A szelektálás során fejlett vizes közegű kémiai és nem-vizes közegű metallurgiai műveletekkel különválasztják az aktinidák egy részét és a hosszú élettartamú hasadási termékeket. A transzmutáció stabil atommagot vagy rövidebb élettartamú radioaktív izotópot eredményez Nukleáris üzemanyagciklusok elválasztási technológiái Az amerikai atombombagyártás Manhattan-tervében a döntő kémiai elválasztási művelet a csapadékképzés volt, így választották el az uránt és a plutóniumot, valamint a hasadási termékeket. Kezdetben a bizmut-foszfátos eljárást alkalmazták, mely mint az oldhatatlan Pu(III)-foszfát és Pu(IV)- foszfát hordozója lehetővé tette elválasztásukat az oldható uranil-foszfát komplexektől. Az eljárás folyamatát az 6.4. ábra mutatja ábra: Bizmut-foszfátos eljárás Később a bizmut-foszfátos eljárást egy oldószer-extrakciós eljárással helyettesítették, mely folyamatos üzemű, távvezérelt műveletekben választotta el az uránt, a plutóniumot és a hasadási termékeket. A REDOX-eljárásban metil-izobutil-ketont (MIBK vagy hexon) alkalmaztak extraháló szerként. A hexon salétromsavas közegben bomlott, ezért ezt az eljárást a PUREX extrakciós eljárás kiszorította. A REDOX-eljárás folyamatát mutatja a 6.5. ábra ábra: Redox eljárás A PUREX-eljárásban egy kedvezőbb extrahálószert, a tributil-foszfátot (TBF, angolul TBP) alkalmaztak a hasadóanyagok elválasztására. Az extrakciót tömény salétromsavas közegben végezték TBF kerozinos oldatával. Az eljárás folyamatát mutatja az 6.6. és 6.7. ábra.

55 6. Nukleáris fűtőelemciklusok. Nyitott és zárt ciklusú hasadóanyag-felhasználás ábra: Purex-eljárás 6.7. ábra: Purex-eljárás A PUREX-eljárást részletesen a 10. fejezetben tárgyaljuk. A hasadóanyagok elválasztása a hasadási termékektől 10 7 fölötti dekontaminációs faktorral történik. Az extrakció után a szervetlen fázisban a salétromsavas oldatban maradt U és Pu mennyisége 0,1-0,2%. A vizes fázisú savas, nagy aktivitású hulladékoldatból (HLW) a hosszabb felezési idejű hasadási termékeket (pl. 137 Cs, 90 Sr) szelektív eljárással különválasztják. Az Európai Unióban dolgozták ki a DIAMEX-eljárást. Az eljárás nagyobb hatékonysággal választja el az értékes hasadóanyagokat a hasadási termékektől savas oldatokban. A bifunkciós diamidok hatékony extrahálószerek, mert eloxidálhatók és radiolízis- és hidrolízis-termékeik nem gátolják a fő folyamatokat. Extrakciós célra az N,N-dimetil-dioktil-hexil-oxietil-malonamidot (DMDOHEMA) alkalmazták. Bár bomlástermékei jobban oldódnak a szerves fázisban, de ezt bőven ellensúlyozza nagyon jó hasadóanyag-elválasztási tényezője olyan hasadási termékekkel szemben is, mint Mo 6+, vagy Ru. Gyakorlatilag mennyiségi elválasztást biztosít a 3+, 4+ és 6+ töltésű aktinidákra. A szerves fázisból az U 6+ és Pu 4+ ionok jól leválaszthatók, de a Pd-, Tc- és Np-izotópok nem. A TRUEX-eljárásban (6.8. ábra) a cél a transzurán-elemek hatékony elválasztása volt a Purexeljárás savas oldatából. Az extrahálószer oktil-(fenil)-n,n-dibutil-karbamoil-metilfoszfin-oxid (CMPO) alkános oldata volt. A CMPO szelektíven teljes mértékben kiextrahálja a transzuránokat a savas oldatból és a savas oldat maradék U- és Pu-tartalmát szeres mértékben csökkenti. Ugyanakkor nem választja el a három és négy vegyértékű aktinidákat a lantanida hasadási termékektől. Problémát jelent, hogy agresszív elválasztási körülményeket igényel a 3+ és 4+ vegyértékű aktinidák visszanyerése a szerves fázisból.

56 56 Atomenergetika és nukleáris technológia 6.8. ábra: TRUEX-eljárás A TRAMEX-eljárásban a folyékony kationcserélők, így a trialkil-aminok és tetraalkil-ammóniumsók szerves oldatát alkalmazzák a három és négy vegyértékű aktinidák lantanidáktól és más hasadási terméktől való elválasztására. Az elválasztást nagy kloridkoncentrációjú (10 M LiCl) vizes oldatokban végzik, ezért a vizes nitrátoldatot klorid formába kell vinni. A tömény kloridoldat korróziós agresszivitása miatt speciális berendezés szükséges. Az osztályozó és transzmutációs rendszerek megkívánják az aktinidák elválasztását például TRAMEX-eljárással. A TALSPEAK-eljárásban az aktinidák és a lantanidák elválasztását végzik, mert egyes lantanidák nagy neutronabszorpciót mutatnak. Az eljárásban a lantanidákat választják el a három vegyértékű aktinidáktól savas oldatban. A három vegyértékű lantanidákat di(2-etilhexil)-foszforsavval (HDEHP) extrahálják ki tejsavas és dietilén-triamin-pentaecetsav vizes oldatából, míg a három vegyértékű aktinidák a vizes fázisban maradnak. A fordított eljárásnál pedig ez utóbbi csoport kerül szerves fázisba. A reextrakciót 6 mólos salétromsavas oldattal végzik. Az eljárás hátránya, hogy a szerves komplexképzők és pufferek radiolízis-termékei rontják a folyamat hatásfokát. Sztereospecifikus extrahálószerek A koronaéterek, kriptánok és más makrociklikus ligandumok sztereoszelektív módon képesek elválasztani egyes radioaktív izotópokat. Például jó szelektív elválasztás érhető el a három vegyértékű lantanidák és aktinidák között nitrogén- és kéntartalmú extrahálószerekkel (amidok, kéntartalmú bétadiketonok). Különösen fontos a két hosszú élettartamú hasadási termék izotóp, a 137 Cs és a 90 Sr szelektív elválasztása. A stroncium elválasztható SREX-koronaéter oldattal savas oldatból, a CSEX- SREX-eljárásban mindkét fontos izotóp szelektíven kiextrahálható magas dekontaminációs faktor mellett. Hasonló módon számos más, fontos radioaktív izotóp (aktinidák, Ln, Ac, Mo, Ru, Tc stb.) is elválasztható szelektív szetereospecifikus extrahálószerrel. Nem-vizes elválasztási módszerek Ezek az eljárások a sóolvadékokban az illékonyságban, a redoxi-tulajdonságokban lévő eltéréseket hasznosítják. Sikeres eljárás létezik az uránizotópok elválasztására, a plutóniumizotópok elektrokémiai elválasztására és fémbázisú fűtőelemek előállítására. Az urán izotópjai elválaszthatók például

57 6. Nukleáris fűtőelemciklusok. Nyitott és zárt ciklusú hasadóanyag-felhasználás 57 gázdiffúziós eljárással, egyes béta-diketon ligandumok, az aktinida urán és plutóniumtól eltérő illékonyságú hexafluoro-komplexeket képeznek három vegyértékű lantanidákkal, és ez lehetővé teszi szelektív elválasztásukat. Egyes radioaktív komponensek sóolvadékos rendszerekben jól elválaszthatók. A sóolvadékos reaktorokban alkalmazott vegyes fluorid sóolvadékok, melyek hűtőközegek és elválasztó rendszerek is, valamint klorid sók eutektikus elegye a pirokémiai reprocesszáló eljárásokban jó példái ezeknek az eljárásoknak. A sóolvadékos-fémolvadékos elválasztó rendszerek egyik nagy előnye a sugár- és hőállékonyságuk. A sóátmenetes (salt transport) eljárásban uránt és plutóniumot választanak el a többi komponenstől, melynek lényege az, hogy az aktinida fémek átlépnek a magnézium kétféle olvadt 800C-os ötvözete között. Az olvadt ötvözetek között oldószerként, közvetítőként ionos sóolvadék biztosít kapcsolatot. Léteznek sóolvadékos elektrokémiai elválasztási eljárások is. Például darabolt kiégett fűtőelemet egy anódnak kapcsolt kosárba helyezik az elektrokémiai fürdőbe, melyben 500 C-os LiCl/KCl sóolvadék van. Az elektrolízis megkezdése előtt oxidálószert adnak a sófürdőbe, majd állandó egyenáramot vezetnek át az anód és az acél-katód között, és nagyon stabil, a sóolvadékban feloldódó aktinida, alkáli-fém és ritkaföldfém-kloridok keletkeznek, míg más kevésbé stabil kloridvegyületek (Cd, Fe, Nb, Mo, nemesfémek) az anód-kosárban maradnak. Az elektrolízis áramviszonyait úgy szabályozzák, hogy a három vegyértékű urán a katódon fém-uránná redukálódik. Az elektrolízis befejezése után a katódot eltávolítják és a fém-uránt visszanyerik vákuumban történő hevítéssel Transzmutáció a továbbfejlesztett üzemanyag ciklusban A transzmutáció a hosszú felezési idejű izotópoknak speciális reaktorokban vagy gyorsítóval hajtott szubkritikus (azaz önfenntartó láncreakcióra nem képes) rendszerekben történő olyan besugárzását jelenti, amelynek során ezek az anyagok rövidebb felezési idejű vagy stabil izotópokká alakulnak át. A transzmutáció alkalmazásának feltétele a továbbfejlesztett zárt üzemanyagciklus, melyben a hosszú felezési idejű transzuránok és hasítási termékek is kinyerésre kerülnek. A használt fűtőelemek urán- és plutónium tartalmát már ma is kis részben visszanyerjük, de a nagy felezési idejű izotópokkal ez idáig nem nagyon tudtak mit kezdeni (a temetésen kívül). A használt fűtőelemekben lévő elemek különféleképpen viselkednek az egyes sugárzásokkal, különböző energiájú neutronokkal szemben, tehát minőségük szerint más- és másképpen ártalmatlaníthatók. A hasadási termékeket neutronbefogással lehet átalakítani, melyekhez kis energiájú (termikus) neutronokra van szükség, megoldás: nagy neutronsűrűségű termikus reaktor. A másodlagos aktinidákat, transzuránok transzmutálását pedig nagy energiájú, gyors neutronokkal, ún. gyorsreaktorokban vagy gyorsítóval hajtott szubkritikus rendszerekben lehet végezni, mivel így megakadályozható az ebben az esetben nem kívánatos neutronbefogás. Mivel a fűtőelemekben lévő anyagok eltérő technológiákkal ártalmatlaníthatók, ezért ezeket először el kell választani. Ezt a részfolyamatot, szelektív bontást particionálásnak, a két folyamatot együtt P/T- (particionálás és transzmutáció) technológiának nevezzük. Az elkülönítés egy sor vizes kémiai és nem-vizes metallurgiai folyamatot alkalmaz a Np, Cm, Am és a hosszú felezési idejű hasadási termékek elválasztására. A transzmutáció során ezekből vagy stabil, vagy rövidebb felezési idejű radioaktív izotópok keletkeznek. A transzmutációban magreakciókat, így neutronbefogási, gyors-neutronos (n,2n), vagy neutronok által kiváltott hasadási reakciókat alkalmaznak. A folyamatot könnyűvizes (LWR) és gyorsreaktorok kombinálásával, vagy gyorsítóval kombinált energierősítős szubkritikus rendszerrel valósítják meg. Ez az üzemanyagciklus még számos technológiai és technikai problémával küszködik és további fejlesztést igényel. A nukleáris fűtőanyagciklus zárásával és a transzmutáció segítségével nemcsak a nagy aktivitású hulladék mennyisége, hanem a környezettől elszigetelt tárolási idő is jelentősen lecsökkenthető (százezer évekről néhány száz évre), ami ha nem is oldja meg, de erőteljesen mérsékli a nukleáris ipar jelenlegi legsúlyosabb problémáját. A továbbfejlesztett fűtőelemciklusban lehetőség van a zárt ciklus mellett a radioaktív hulladékok mennyiségének jelentős csökkentésére is. Különbözik a zárt üzemanyagciklustól, mert az urán és plutónium elválasztása mellett a többi aktinidát (Np, Am, Cm) és néhány hosszú élettartamú hasadási terméket (Tc, I) is elkülönít a hulladékból és transzmutációval átalakítja őket.

58 58 Atomenergetika és nukleáris technológia Néhány hosszú felezési idejű hasadási termék lehetséges transzmutációs átalakítását mutatja a következő 6.9. ábra ábra: Technécium és jód transzmutációja Felhasznált irodalom Shultis, J. K., Faw, R. E., Fundamentals of Nuclear Science and Engineering, 2002, Marcel Dekker, Inc. J. M. Deutsch, Update of the MIT 2003 Future of Nuclear Power Study, 2009, chapters 4., 5., 6., 7.

59 7. Nukleáris üzemanyagok előállítása, szerelése, felhasználása NUKLEÁRIS ÜZEMANYAGOK ELŐÁLLÍTÁSA, SZERELÉSE, FELHASZNÁLÁSA 7.1. Az uránércek és feldolgozásuk fűtőelemekké Az urán átlagos koncentrációja a földkéregben ~0,0003%, azaz kicsiny. Magas urántartalmú ércek előfordulása ritka. Legtöbbször az ércek urántartalma 0,1 1%. A legnagyobb mennyiségben az urán az óceánok vizében fordul elő (~ tonna), de igen kis koncentrációban (~3 mg/m 3 ). A bányászható uránércek urántartalma általában 0,5% 0,03% között van. A következő 7.1. táblázat mutatja a legfontosabb bányászatra kerülő uránérceket táblázat: Uránérc-ásványok Urán ásvány kémiai összetétel Uraninit UO 2 Davidit (Fe, Ce, La, Y, U, Ca, Zr, Th) (Ti, Fe, Cr, V) 3 (O,OH) Brannerit (U,Ca,Fe,Th,Y) 3 Ti 5 O 16 Carnotit K 2 (UO 2 ) 2 (VO 4 ) 2-3H 2 O Tyuyaminit Ca (UO 2 ) 2 (VO 4 ) 5-8 H 2 O Autunit Ca (UO 2 ) 2 (PO 4 ) H 2 O Torbernit Cu (UO 2 ) 2 (PO 4 ) H 2 O Uranofan Ca (UO 2 ) 2 SiO 3 (OH) 2 5H 2 O Az urántartalmú érceket leggyakrabban felszíni vagy felszín közeli bányákban bányásszák, de előfordulnak mélyművelésű bányák is. A pécsi uránbányákban brannerit tartalmú (~0,1% urán tartalmú) ércet bányásztak mélyműveléssel. A bányászat során rendkívül fontos a vágatok megfelelő szellőztetése, mert az urán bomlása során fejlődő radioaktív radon ( 222 Rn) és bomlástermékei tüdőrákot okozhatnak. Egyes bányákban távirányítású berendezésekkel fejtenek. A világ uránérc-készleteinek zöme Afrikában, Ausztráliában, Észak-Amerikában és Oroszországban található. A bányászott urántartalmú ércekből uránkoncentrátumokat állítanak elő. Ennek lépései: A bányászott érc aprítása, törése 1 mm szemcseméret alá, Fizikai dúsítás (flotációval vagy az aktivitás, illetve mágneses tulajdonságok alapján). Vegyi kezelés. Ennek lényege, hogy az érc komponenseit oldatba viszik, leggyakrabban kénsavval (urán-szulfát-komplex keletkezik), ritkábban nátrium-karbonáttal (urán-karbonátkomplex keletkezik). A feltárás során gyakran adagolnak oxidálószert (MnO 2 ) is a feltáró oldatba, hogy a keletkező vanádium- és vasvegyületeket oxidálva, azok az oldhatatlan U 4+ vegyületeket oldható U 6+ vegyületekké oxidálják. Ezt követően a feltáró oldatból az uránvegyületet anioncserélő oszlopon megkötik, majd a megkötött uránvegyületet az oszlopról leeluálják és az elúciós oldatból ammóniával ammónium-diuranát formában kicsapják. Az uránvegyület elválasztása történhet folyadékextrakciós eljárással is, itt kerozinban oldott tributil-foszáttal (TBF) extrahálják ki az urán vegyületét (a TBF tömény salétromsavas oldatban komplexet képez az uránvegyülettel), majd az elválasztott szerves fázisban lévő uránvegyületet híg salétromsavas oldattal összerázva a komplex megbomlik, és az uránvegyület átmegy a vizes fázisba. A fontosabb reakciók: Urán oxidációja 2Fe 2+ + MnO 2 + 4H + 2Fe 3+ + Mn H 2 O 2VO 2+ + MnO 2 2VO Mn 2+ UO 2 + 2Fe 3+ UO Fe 2+ UO 2 + 2VO H + UO VO H 2 O

60 60 Atomenergetika és nukleáris technológia Savas feltárás UO 3 + H 2 SO 4 UO 2 SO 4 + H 2 O UO 2 SO 4 UO SO 4 2- UO SO 4 [UO 2 (SO 4 ) 3 ] 4- UO SO 4 2- [UO 2 (SO 4 ) 2 ] 2- Lúgos feltárás UO 2 + 1/2O 2 + 3Na 2 CO 3 + H 2 O Na 4 UO 2 (CO 3 ) 3 + 2NaOH 2Na 4 UO 2 (CO 3 ) 3 + 6NaOH Na 2 U 2 O 7 + 3H 2 O +6Na 2 CO 3 NaHCO 3 + NaOH Na 2 CO 3 + H 2 O (NH 4 ) 4 UO 2 (CO 3 ) 3 4NH 3 + 3CO 2 + UO O. Az előállított uranil-vegyületeket a fűtőelemgyártás előtt további tisztításnak vetik alá a mellettük található neutron-mérgek (neutron-elnyelő, neutron-fogyasztó vegyületek, B, Cd) eltávolítására. A tisztítást tributil-foszfáttal (TBF, angolul TBP) végzett szerves extrakcióval valósítják meg. A TBFvegyülettel végzett szerves extrakciós elválasztást részletesen a kiégett fűtőelem hasadóanyagtartalmának kinyerésénél, a reprocesszálással foglalkozó 6. és 10. fejezetekben tárgyaljuk. A folyamat során a tömény salétromsavas oldatból az urán komplexként a szerves fázisba kerül, míg a szennyezők a savas-vizes fázisban maradnak. Az elválasztott szerves fázist híg salétromsavas oldattal összerázva, a komplex megbomlik és az urán újra vizes fázisba kerül. A híg vizes oldatot ezután bepárlással töményítik, majd levegőátáramlással hevítve az uranil-nitrát elbomlik, urán-trioxid és salétromsavas gőzök keletkeznek. A folyamatot a 7.1. ábra mutatja ábra: Az urán tisztítása Az uranilvegyületekből összefoglalóan a következő séma szerint állítanak elő UO 2 oxidot, izotóp dúsításra UF 6 gázt vagy fém uránt.

61 7. Nukleáris üzemanyagok előállítása, szerelése, felhasználása 61 Egy újabb bányászati eljárás az ún. in-situ leaching, vagyis helyben való kioldás, mely során a kioldó oldatot (gyakran szén-dioxidot és oxigént tartalmazó vizes oldat) sajtolnak le az uránérc tartalmú rétegbe, és az U 4+ -et U 6+ -tá oxidálják, és urán nátrium-uranil-karbonátként mobilizálódik, és oldatba kerül: 2UO 2 +O 2 2UO 3 UO 3 +2NaHCO 3 Na 2 UO 2 (CO 3 ) 2 +H 2 O. Ezután a felszínre kerülő urántartalmú oldatból az uránvegyületet klorid formájú anioncserélő gyantaoszlopon megkötik: Na 2 UO 2 (CO 3 ) 2 +2RCl R 2 UO 2 (CO 3 ) 2 +2NaCl. Az uránvegyületet nátrium-klorid-nátrium-karbonát-oldattal leeluálják az ioncserélőről, majd savval a karbonátokat elbontják, és az így nyert kloridokat peroxiddal kezelve oxid-csapadékká alakítják: R 2 UO 2 (CO 3 ) 2 +2NaCl+Na 2 CO 3 Na 4 UO 2 (CO 3 ) 3 +2RCl Na 4 UO 2 (CO 3 ) 3 +6HClUO 2 Cl 2 +4NaCl+3CO 2 +3H 2 O vagy Na 2 UO 2 (CO 3 ) 2 +4HClUO 2 Cl 2 +2NaCl+2H 2 O UO 2 Cl 2 +H 2 O 2 +xh 2 OUO 4 xh 2 O+2HCl. Végül szűrés és vákuumszárítás után nyerik az U 3 O 8 urán-oxidot, az ún. sárga port. A kitermelés felhagyása után a fúrt lyukakat átöblítik, redukálószerrel (hidrogén vagy etanol) mossák és lezárják. A redukálószer hatására a rétegben lévő mobilizált (U 6+ ) urán újra oldhatatlan U 4+ uránná redukálódik. Az in-situ kioldás sémáját és a sárga port mutatják a következő 7.2. és 7.3. ábrák ábra: In-situ uránkioldás

62 62 Atomenergetika és nukleáris technológia 7.3. ábra: Sárga por Az Angliában kifejlesztett Magnox üzemanyag fém uránrúd magnéziumötvözet tokozással (innen kapta a nevét). A Magnox-fűtőelem előállításának folyamatait foglalják össze a következő 7.4. és 7.5. ábrák ábra: Urán-tetrafluorid előállítása 7.5. ábra: Magnox-fűtőelem gyártása

63 7. Nukleáris üzemanyagok előállítása, szerelése, felhasználása 63 Az urán-tetrafluoridot magnézium forgáccsal 650 C-on fém uránná redukálják és rúddá öntik, magnézium ötvözetű csőbe tokozzák és különféle vizsgálatoknak vetik alá. A könnyűvizes reaktorokban általánosan alkalmazott urán-dioxid- (UO 2 ) fűtőelem előállítása a következő lépéseket tartalmazza. Először a Magnox-fűtőelemek gyártásánál már ismertetett urántetrafluoridot állítják elő. A gyártás során először a tisztított urán-trioxidot (UO 3 ) hidrogénnel végzett redukcióval urán-dioxiddá (UO 2 ), majd hidrofluorozással urán-tetrafluoriddá (UF 4 ) és végül uránhexafluoriddá (UF 6 ) alakítják. Erre azért van szükség, mert az üzemelő reaktorok zömét adó könnyűvizes reaktorok (LWR Light Water Reactors) nem képesek a 0,72% 235 U tartalmú természetes uránból készült fűtőelemekkel fenntartani a láncreakciót, mert a könnyűvíz neutronelnyelése ezt nem teszi lehetővé. Ezért az ilyen reaktorokban 235 U-ra enyhén dúsított (1,5 5%) urán-dioxid-pasztillákat alkalmaznak. Az izotópdúsítás pedig legkönnyebben az urán gáz halmazállapotú vegyületével, az uránhexafluoriddal (UF 6 ) végezhető el. Az urán-hexafluorid-gázzá történő átalakítást, konverziót leggyakrabban száraz hidrofluorizációval vagy nedves folyadékextrakciós eljárással végzik (lásd következő 7.6. ábra) ábra: Az U 3 O 8 konverziója urán-hexafluoriddá (UF 6 ) száraz és nedves hidrofluorizálással A gáz halmazállapotú urán-hexafluorid-vegyületen végzik el az izotópdúsítást, melynek során a dúsítóba belépő 0,71% 235 U izotóptartalma a kilépő dúsított urán gázáramban 1,4 5%-ra nő, és a kilépő másik, 235 U izotópban szegényített vagy pontosabban kimerült gázáramban 0,1 0,4%-ra csökken. Az alkalmazott izotópdúsító eljárások: 1. Gázdiffúziós dúsítás Ennek lényege, hogy az UF 6 gázmolekulák porózus kerámiaalagút falain diffundálnak át, és a könnyebb izotópot tartalmazó gázmolekulák előre sietnek, míg a nehezebb komponens hátramarad (7.7. ábra). Hosszú, több száz méter hosszú alagútrendszert alkalmaznak a gázdiffúziós dúsításhoz ábra: A gázdiffúziós eljárás alapelve 2. Centrifugás izotópdúsítás Lényege, hogy a centrifuga közepébe bevezetett gázáramból a centrifugális erő hatására a nehezebb frakció a köpenynél, a könnyebb pedig a centrifuga belsejében dúsul fel és onnan leszívatható (7.8. ábra). Több száz centrifugát kapcsolnak sorba.

64 64 Atomenergetika és nukleáris technológia 7.8. ábra: A centrifugás izotópdúsítás 3. Atomgőzös lézeres izotóp dúsítás Lényege, hogy a lézersugár szelektív módon gerjeszti az 235 U könnyebb magokat és UV-sugárzás hatására ionizálódnak, és az így keletkezett 235 U ionok Faraday-cellával összegyűjthetők. Az urán-oxid-alapú fűtőelemgyártás következő lépésében a 235 U izotópra dúsított (szobahőmérsékleten szilárd) UF 6 gázt UO 2 urán-oxiddá alakítják. Ennek lépései: Az UF 6 gázt vízrétegen buborékoltatják át, miközben UO 2 F 2 vegyület keletkezik. Az UO 2 F 2 vegyületet ammóniaoldathoz adva ammónium-diuranát ((NH 4 ) 2 U 2 O 2 ) ülepedik ki. Az (NH 4 ) 2 U 2 O 2 vegyületet hevítve U 3 O 8 urán-oxid keletkezik. Ezután az urán-oxidot hidrogénnel UO 2 urán-dioxiddá redukálják. Az urán-dioxidot finom porrá őrlik és szerves kötőanyaggal (polivinil-alkohol) összekeverik. Az így kapott port tablettázzák és hőkezeléssel szinterelik. A szinterelést hidrogén atmoszférában 1650 C-on 24 óráig végzik. A pasztillák végső átmérőjét (~10 mm) csiszolással érik el. A pasztillák fedlapjait tölcsérszerűen bemélyítik és az éleket 45-ban levágják. A csiszolás csökkenti a sugárzás hatására bekövetkező mechanikai kölcsönhatásokat. A gyártás fontosabb lépéseit mutatja a 7.9. ábra ábra: Urán-oxid alapú fűtőelem-pasztillák gyártása

65 7. Nukleáris üzemanyagok előállítása, szerelése, felhasználása 65 Tipikus UO 2 fűtőelem-pasztillákat mutat a következő ábra ábra: Urán-dioxid fűtőelem-pasztillák Átlagos anyagmérleg szerint tonna kibányászott uránércből 200 tonna sárga por (U 3 O 8 ) készíthető. Ebből 25 tonna dúsított uránium-oxid (UO 2 ) állítható elő, melyből UF 6 gáz készíthető. Minden tonna UF 6 gázból ~130 kg dúsított (~3,6% 235 U) és 870 kg kimerült (~0,2% 235 U) gáz kelekezik. A dúsított frakcióból urán-oxid (UO 2 ) por készül, melyből fűtőelem-pasztillát készítenek és cirkóniumötvözet csövekbe töltik. Vegyes-oxid- (MOX Mixed Oxide) fűtőelemek előállítása A kiégett fűtőelemet feldolgozó, reprocesszáló üzemek egyik terméke az elválasztott plutónium mesterséges hasadóanyag, mely könnyűvizes reaktorokban elhasítható. Ugyancsak energia nyerhető az atomhatalmak szétszerelésre kerülő atombombáinak plutóniumtöltetéből is. A plutónium felhasználásával készíthető vegyes-oxid (MOX) alapú 3 7% PuO 2 hasadóanyagot tartalmazó az izotópdúsítóból származó kimerült urán-oxid- (UO 2 ) fűtőelem. Az így készített MOX-fűtőelem-köteget a könnyűvizes reaktorokban 1/3 arányban alkalmazzák a szokványos urán-oxid alapú fűtőelemkötegekkel. Franciaországban több mint 20 reaktor használ MOX-tartalmú fűtőelemeket. Az USA-ban a szétszerelt plutóniumtöltetű atombombák anyagából gyártanak MOX-fűtőelemeket (7.11. ábra). Természetesen az atomfegyverekből származó plutóniumban sokkal magasabb a hasadóképes 239 Pu aránya (>95%), mint a reprocesszálásból származó plutóniumban (55 60%) ábra: MOX-fűtőelemek gyártása szétszerelt plutóniumbomba töltetéből

66 66 Atomenergetika és nukleáris technológia Fűtőelem-készítés A tablettákból fűtőelemrudakat (pálcákat) készítenek oly módon, hogy cirkónium-alapú (99%Zr+1%Nb) ötvözetből készült csőbe töltik, az utolsó tabletta után alumínium-oxid-pasztillát helyeznek el, és a tablettákat rugóval szorítják össze. A rugó által elfoglalt gáztér kompenzációs gáztérként szolgál a gáz halmazállapotú hasadási termékek számára és a hőtágulás kiegyenlítésére. Végül bar nyomású héliumgázzal megtöltik és gáztömören lehegesztik. A fűtőelemrudakat (pálcákat) négy- vagy VVER-reaktorok esetén hatszögletű keretekkel fogják össze szigorú geometriai elrendezésben fűtőelemkötegekké, melyek a reaktorok aktív, hasadóképes töltetének alapegységei. Ezt a folyamatot mutatja a következő ábra ábra: Nyugati PWR-reaktor fűtőeleme és fűtőelemkötege A fűtőelem-készítés lépéseit foglalják össze a ábrák ábra: Uránkonverzió

67 7. Nukleáris üzemanyagok előállítása, szerelése, felhasználása ábra: Fűtőelem-pasztillák előállítása ábra: Fűtőelemrudak (pálcák) előállítása

68 68 Atomenergetika és nukleáris technológia ábra: Fűtőelemkötegek előállítása ábra: A világ<40 US$/kg költségigényű bizonyított uránkészletének termelők szerinti megoszlása 2006-ig és előrejelzések

69 7. Nukleáris üzemanyagok előállítása, szerelése, felhasználása ban közel tonna volt az éves urántermelés, melyben ausztrál bányák 19%-ban, kanadai bányák 25%-ban, kazakisztáni bányák 13%-ban, namíbiai bányák 8%-ban, nigeri bányák 9%- ban, oroszországi bányák 8%-ban, USA-bányák 5%-ban és üzbég bányák 6%-ban részesedtek es termelési adatok szerint a világ atomerőműveiben üzemelő blokkok száma 442, elektromos teljesítményük MW e, a termelt villamos energia 2560 TWh volt, és fűtőelemigényük uránban kifejezve t volt. Az uránban kifejezett éves fűtőelem-termelés t volt ben 1 kg urán-oxid alapú fűtőelem átlagos költsége 2555 US$ volt, ezen belül az ehhez szükséges 8,9 kg U 3 O 8 ára 1028 US$, a belőle származó 7,3 kg urán dúsításának ára pedig 1197 US$ volt. Ebből a hasadóanyagból MWnap/t kiégési szintnél 360 MWh energia nyerhető és ebből 0,71 cent/kwh fajlagos ár adódott. A ábrán a <40 US$/kg költségigényű bizonyított uránkészletek termelők szerinti megoszlását mutatja a múltban (2006-ig) és a jövőre kivetítve. Az ábrából jól látszik, hogy az 1980-as évek nagy termelői háttérbe szorultak, és Ausztrália, Kanada és Kazahsztán vette át a szerepüket. Az ábrából az is látszik, hogy a reaktorok növekvő uránigényét egyre inkább csak a drágábban kitermelhető uránkészletekből lehet biztosítani. Felhasznált irodalom P. A. Baisden, G. R. Choppin, RADIOCHEMISTRY AND NUCLEAR CHEMISTRY Nuclear Waste Management and the Nuclear Fuel Cycle, 2008, Encyclopedia of Life Support Systems (EOLSS)

70 70 Atomenergetika és nukleáris technológia 8. ATOMREAKTOROK ÜZEMELÉSÉNEK JELLEMZŐI, VÍZÜZEMEK A könnyűvizes atomerőművek termikus hatásfokai nem érik el a fosszilis tüzelőanyagú erőművek 36 39%-os hatásfokát. Ennek oka, hogy pl. a nyomottvizes atomerőműveknél egyszeri átömlésű (once through) gőzfejlesztő mellett csak kis mértékű C-os túlhevítés érhető el. Az U-csöves recirkulációs gőzfejlesztővel ellátott PWR-ek és a BWR-ek esetén pedig még túlhevítés sincs. Így az elérhető hatásfok ezeknél az erőműveknél maximum 32-33%, mert nagyobb a hőveszteség a kondenzátor hűtővize felé. A jelenleg üzemelő erőművi atomreaktorok üzemelését a két legfontosabb reaktortípus, a nyomottvizes (Pressurized Water Reactor - PWR, Vada-Vadjanüj Energeticseszkij Reaktor - VVER) és a forralóvizes (Boiling Water Reactor - BWR) működésén mutatjuk be PWR nyomottvizes reaktorok üzemelése Egy nyugati gyártmányú PWR tipikusan 100 tonna hasadóanyagot tartalmaz, döntően urán-oxid (UO 2 ) formában. Az urán-oxid-tablettákat leggyakrabban cirkónium-nióbium-ötvözetből készült csövekben helyezik el. A gáztömör csöveket négyszögletű, vagy a VVER-reaktorok esetén hatszögletű fűtőelemkötegekbe foglalják. A PWR-erőművek hónapot üzemelnek, majd a fűtőelemek átrakása, részbeni kirakása és pótlása következik. Az átrakás során a fűtőelemek körülbelül egyharmada kikerül az aktív zónából és ugyanannyi friss fűtőelem kerül a helyükbe. A kikerülő fűtőelemeket a reaktor környékén elhelyezkedő, vízzel telt hűtőmedencébe helyezik hűtés céljából. A hűtés során cél nemcsak a bomlások során fejlődött hő elvezetése, hanem a rövidebb élettartamú radioaktív izotópok elbomlásának biztosítása is. A fűtőelemeket tartalmazó aktív zóna a reaktortartályban helyezkedik el. A tartály hajlított acéllemezekből vagy kovácsolt övekből hegesztéssel készül, és alul és felül domború kupolával zárul. A fűtőelemek átrakása során a reaktortartály fedelét leszerelik. A reaktivitást döntően a szabályozó rudakkal szabályozzák. A szabályozó rudak többek között bórt tartalmaznak, mely neutronelnyelő tulajdonságokkal rendelkezik. A rudak kiemelésével és besüllyesztésével szabályozzák a láncreakciót fenntartó neutronok számát. A szabályozó rudakat hosszú, vékony fémrudak kötik össze a tartály fölött elhelyezkedő, szabályozó rudakat meghajtó mechanizmussal. Leálláskor a szabályozó rudakat néhány másodperc alatt teljesen besüllyesztik az aktív zónába a láncreakció azonnali leállítása céljából (8.1. ábra) ábra: PWR-reaktortartály az aktív zónával és szabályozó rudakkal Az aktív zónán átáramló primerköri vízben bórsavat is oldanak, és az oldott bórsav koncentrációjának változtatásával végzik a reaktivitás finom szabályozását. A PWR reaktortartályához 2-4 hűtőkör (a VVER-440 reaktornál 6) kapcsolódik a hasadás során keletkezett hő elszállítása céljából. Minden egyes hurok tartalmaz egy gőzfejlesztőt (hőcserélőt), egy keringető szivattyút és csővezeték rendszert. A reaktortartály és a gőzfejlesztő közötti csőszakaszt szokás meleg ágnak (hot leg), a gőzfejlesztőtől a reaktortartályba vezető, lehűlt hűtőközeget tartalmazó csőszakaszt pedig hideg ágnak

71 8. Atomreaktorok üzemelésének jellemzői, vízüzemek 71 (cold leg) nevezni. Az aktív zónán átáramló hűtőközeg C-ra melegszik, de a hűtővíz a magas nyomás miatt ( bar) nem forr fel (ezért nevezik nyomottvizes reaktornak). A forró primerköri víz hőtartalmának egy részét a gőzfejlesztőben átadja a szekunder vízkörnek, miközben C-ra hűl le (8.2. ábra) ábra: PWR-reaktor primer köre térfogat-kompenzátor nélkül A hűtőkörök (hurkok) egyike tartalmazza a megfelelő primerköri nyomást biztosító térfogatkompenzátort vagy térfogat-kiegyenlítőt. Ez egy vízzel részlegesen töltött fémhenger, és a forró ághoz csatlakozik. A kiegyenlítő alsó részében elektromos fűtőszálak helyezkednek el. Ha a nyomás növelése a cél, a fűtőszálakat bekapcsolják. A hideg ágból egy csővezeték vezet a kiegyenlítőbe, melyből hideg víz permetezhető a kiegyenlítő vizébe, lecsökkentve annak hőmérsékletét és így a primerköri nyomást is. Emellett a kiegyenlítő térfogatot biztosít a melegebb víz hőtágulására és a lehűlt víz összehúzódására (térfogat-kompenzátor) (8.3. ábra) ábra: PWR-reaktor primer köre térfogat-kompenzátorral

72 72 Atomenergetika és nukleáris technológia A térfogat-kompenzátort a túlnyomás okozta sérüléstől egy biztonsági szeleppel összekötött leürítő tartállyal védik. Túl nagy nyomás esetén a biztonsági szelep kinyit, és a forró folyadék egy része a leürítő tartályba kerül. Megfelelő nyomás elérése után a szelep bezár (8.4. ábra). A tartályból származó levegőbuborékok fedél alatti összegyűlésének elkerülésére egy csővezetékrendszert építettek ki, mely a hideg ághoz csatlakozik (8.5. ábra) ábra: PWR-reaktor primer köre leürítő tartállyal 8.5. ábra: PWR-reaktor primer köre reaktorfejszellőzővel A reaktortartályhoz kapcsolódó berendezések és szerelvények együttesen alkotják a PWR-reaktor primer körét. A legtöbb PWR esetén a primer kört teljes mértékben egy biztonsági tartályba, az ún. konténmentbe zárják. A konténment 1,5 1,8 m vastag vasbeton fallal rendelkezik az alapnál, és 0,46 0,91 m a falvastagság a kupolánál. Egy primerköri csőtörés esetén jelentős hőenergia szabadul fel, és a felszabaduló gőz révén megnő a konténmentben a nyomás. A falvastagságot úgy tervezték, hogy nagy valószínűséggel ellenálljon az ilyen esetben kialakuló nyomásnövekedésnek, és visszatartsa a kiszabaduló illékony radioaktív izotópokat (8.6. ábra). A gőzfejlesztőben a primerköri víz többlet-hőtartalmát a hőcserélő másik oldalán áramló szekunderköri hűtővíz veszi át, miközben részben elgőzölög. A szekunderköri fő tápvíz-szivattyú a kondenzátor forróvíz-gyűjtőjéből szállítja a vizet a gőzfejlesztőbe. A szivattyú szállítását úgy vezérlik, hogy a gőzfejlesztő szekunder oldalán állandó vízszint legyen. A szekunder körben a víznyomás bar, és a gőzfejlesztőbe belépő C-os szekunderköri víz hőmérséklete C-ra hevül. A fő gőzkör szállítja a gőzt a gőzfejlesztőből a turbinákra. A keletkezett gőz mennyisége a reaktor teljesítményének függvénye. A gőzsugár forgatja a turbinákat állandó, percenként 1800 vagy 3600 fordulattal (8.7. ábra).

73 8. Atomreaktorok üzemelésének jellemzői, vízüzemek ábra: PWR-reaktor primer köre biztonsági tartállyal (konténmenttel) 8.7. ábra: PWR-reaktor szekunder körrel A fő gőzrendszer csővezetékeit védik a túlnyomástól. Határérték feletti gőznyomás esetén a biztonsági szelepek nyitnak és a felesleges gőzt lefúvatják a környezetbe. A határérték alá csökkent nyomás elérésekor a szelepek lezárnak. A turbina elektromos generátorhoz kapcsolódik, és a termelt villamos áramot feszültségnövelő transzformátorokon keresztül a hálózatba táplálják. A fő tápvíz- és gőzrendszert együtt szekunder körnek nevezik. A szekunder kör döntő része a turbinaépületben (csarnokban) helyezkedik el. A turbinacsarnok nem annyira masszív építmény, mint a primer kört magába foglaló konténment épülete (8.8. ábra).

74 74 Atomenergetika és nukleáris technológia 8.8. ábra: PWR-reaktor szekunder körrel és lefúvató szeleppel A turbináról távozó fáradt gőz a kondenzátorba jut, ahol a környezetből vett hűtővízzel (folyó, tó, tenger stb.) hűtőcsövek segítségével lekondenzál. A forró víz a forróvíz-gyűjtőbe kerül. A kondenzátor hűtővize mintegy 12 C-kal felmelegedve jut vissza a vízforrásba (8.9. ábra) ábra: PWR-reaktor kondenzátor hűtéssel A PWR-reaktorok biztonságáról, a legveszélyesebb zónaolvadás elkerüléséről a zóna vészhűtő rendszer (ECCS-Emergency Core Cooling System) gondoskodik. A Paksi Atomerőműben a zóna vészhűtő rendszert zóna üzemzavari hűtőrendszernek (ZÜHR) nevezik. A magas-, közepes- és kisnyomású hármas egységből álló ECCS-rendszer két fokozata elektromos energiával működtetett szivattyúkkal, egy egysége pedig elektromos külső energia nélkül ún. hidroakkumulátorokkal működik. Ezek a hidroakkumulátorok olyan zárt fémtartályok, amelyekben nitrogén atmoszférával nyomás alá helyezett, megfelelő koncentrációjú bóros vízoldat van. Ha a primerköri nyomás a normál nyomás 50%-a alá esik, egy hasadó tárcsa kinyit, és a gáznyomás hatására a hideg pót-hűtővíz a hideg ágba ömlik (8.10. ábra).

75 8. Atomreaktorok üzemelésének jellemzői, vízüzemek ábra: PWR-reaktor hidroakkumulátorokkal Kis szivárgás és nyomáscsökkenés esetén az átrakó tartályból pót-hűtővizet szivattyúznak a hideg ágba. A harmadik biztonsági hűtőkörben a zóna üzemzavari hűtőrendszer tartályából szivattyúval szállítják a pót-tápvizet a primerköri vízveszteség pótlására (8.11. ábra) ábra: PWR-reaktor a zóna üzemzavari hűtőrendszerrel Normál üzemmódban a primerköri víz részáramban folyamatosan áramlik az ioncserélőkön és a szint ellenőrző tartályon keresztül. Részben ezzel szabályozzák a primer kör vízkémiáját. A zóna üzemzavari vészhűtő rendszer és vízkémiát szabályzó rendszerelemek zöme a segédépületben helyezkedik el. Mivel a segédépületi berendezések radioaktív folyadékokat és gázokat tartalmaznak, a segédépület levegőjét szűrik és ellenőrzik (8.12. ábra).

76 76 Atomenergetika és nukleáris technológia ábra: PWR-reaktor szellőző és kibocsátást ellenőrző rendszerrel Üzemzavari helyzetben a konténmentben felül elhelyezkedő sprinkler- vagy befecskendező-hűtőrendszer a zóna üzemzavari hűtőrendszer-tartály vizét permetezi hűtés céljából. Nagy primerköri csőtörés esetén az elfolyó radioaktív primerköri vizet és a lefolyó permetezett vizet a konténment zsomprendszere gyűjti össze. Az itt összegyűlt víz hűtés után a sprinkler-hűtő-rendszerbe visszatáplálható. Végül a szekunderköri tápvízáramlás leállása esetén egy segéd-tápvízrendszer szivattyúz vizet a gőzfejlesztő szekunder oldalára, megfelelő hűtés biztosítására (8.13. ábra) ábra: PWR-reaktor zsomprendszerrel és szekunderköri segéd-tápvízrendszerrel

77 8. Atomreaktorok üzemelésének jellemzői, vízüzemek animáció Egy PWR-reaktor felépítését és vízköreinek működését szemlélteti a 7. hangos animáció 8.2. BWR forralóvizes reaktorok üzemelése Egy nyugati gyártmányú BWR-reaktor aktív zónájában mintegy 100 tonna fűtőelem helyezkedik el. A legtöbb BWR-fűtőelem urán-oxid- (UO 2 ) tablettákat tartalmaz fémcsövekbe töltve. A fűtőelemrudakat (pálcákat) általában négyzetes fűtőelemkötegekbe foglalják. Egy tipikus BWR-reaktorban 764 fűtőelemköteg helyezkedik el. A BWR-erőművek hónapig üzemelnek két átrakás között. Az átrakás során a fűtőelemek mintegy egyharmada kerül ki, és ugyanannyi friss fűtőelem kerül be a reaktorba. Az aktív zóna a reaktortartályban helyezkedik el, a 18 cm falvastagságú tartály acélból készült. A tartály hajlított acéllemezekből vagy kovácsolt övekből hegesztéssel készül, és alul és felül domború kupolával zárul. A fűtőelemek átrakása során a reaktortartály fedelét leszerelik (8.14. ábra) ábra: BWR-reaktor a reaktortartállyal és az aktív zónával A reaktortartályba belépő primerköri víz áthalad az aktív zónán és egy része felforr, gőzzé alakul. Az aktív zóna fölött elhelyezkedő gőzszeparátoron (cseppleválasztó) és gőzszárítón (túlhevítő) a gőz áthalad, leválnak a vízcseppek és a reaktorban lévő vízzel egyesülnek. Így a reaktortartályból szárított gőz távozik. A reaktivitást bórtartalmú, szabályozó rudakkal szabályozzák. Egy szabályozó rúd négy fűtőelemköteg között mozog az aktív zónában. A szabályozó rudak a reaktortartály alsó részén helyezkednek el. Teljesen kihúzva az aktív zónából a reaktortartály alsó részében maradnak és hidraulikus dugattyúk mozgatják őket. A dugattyú alatt lévő víz nyomásnövekedése az aktív zónába, a dugattyú feletti alkalmazott nyomásnövekedés pedig az aktív zónából kifelé mozgatja a szabályozó rudat. Normál üzemmódban a szabályozó rudak 1,5 cm-es lépésközökkel mozgathatók. Leálláskor néhány másodperc alatt teljesen besüllyeszthetők az aktív zónába (8.15. ábra).

78 78 Atomenergetika és nukleáris technológia ábra: BWR-reaktor szabályozó rudakkal A reaktor hűtővize két hurokból áll, és mindegyik hurok tartalmaz egy keringető szivattyút motorral, tömítéssel és szabályozó szeleppel. A hurkokban a reaktorból kifolyó vizet visszaszivattyúzzák a reaktorba, ahol vízsugár-szivattyúkkal a reaktortartály alsó részébe, az aktív zóna alá ömlik. A hurkokban történő áramlás szabályozásával szabályozzák a reaktor teljesítményét. Növelve a hurkokban az áramlási sebességet, több víz lép be a reaktorba és több gyorsneutront lassít le (moderál), így növekszik a hasadási sebesség, nő a reaktor teljesítménye. Ellenkező esetben, csökkentve a térfogatáramot, kevesebb víz lép be a reaktorba, kevesebb termikus neutron keletkezik és csökken a reaktor teljesítménye (8.16. ábra) ábra: BWR-reaktor keringető rendszerrel és cseppleválasztóval

79 8. Atomreaktorok üzemelésének jellemzői, vízüzemek 79 A fő gőzkörön át a reaktortartályból száraz gőzt juttat a turbinákra négy csővezetéken keresztül. A keletkezett gőz mennyisége arányos a reaktor teljesítményével. A turbina egy nagynyomású és három kisnyomású egységből áll, és a gőz először a nagynyomású egységbe lép be. A gőzsugár hatására a turbinák percenként állandó fordulattal forognak. A nagynyomású fokozatról kilépő gőz a cseppleválasztó-újrahevítő egységbe jut. Itt eltávolítják a vízcseppeket. Az egységből kilépő gőz három ágra oszlik és párhuzamosan lép be a kisnyomású turbinaegységbe (8.17. ábra) ábra: BWR-reaktor gőzelvezetéssel és turbinákkal

80 80 Atomenergetika és nukleáris technológia A turbina tengelyéhez kapcsolódik a generátor rotorja, és a generátor által termelt villamos áram feszültségét egy transzformátorral megnövelve betáplálják a hálózatba. Ha megnövekszik a reaktor teljesítménye és több gőz keletkezik, akkor a turbina ellenőrző szelepe kinyit és befogadja a többletgőzt, így biztosítva a turbina beömlésnél az állandó nyomást. Ha a turbinát kézi vezérléssel vagy automatikusan leállítják, ez a szabályozó szelep azonnal lezár. A turbina és a generátor a reaktortartályt tartalmazó konténmenten kívül, a turbinaépületben helyezkednek el. A konténment falán kilépő mind a 4 gőzvezeték mindegyike 2 kizáró szeleppel van ellátva, melyek baleset esetén lezárnak a hűtőközeg-veszteség és radioaktivitás kijutásának megelőzésére (8.18. ábra) ábra: BWR-reaktor kizáró szelepekkel

81 8. Atomreaktorok üzemelésének jellemzői, vízüzemek 81 A gőzvezetékek védelmére biztonsági lefúvató szelepeket építettek be, hogy a turbinaleállító szelepek gyors lezárásakor fellépő nyomásnövekedés hatását ellensúlyozzák. Ilyen esetekben a biztonsági lefúvató szelepek nyitnak. Ezeket a szelepeket úgy vezérlik, hogy kis nyomásnövekedés esetén csak néhány, nagyobb nyomásnövekedés esetén több vagy mindegyik szelep kinyit. A lefúvató szelepen távozó gőz egy elnyelető medencébe jut, ahol a nagy mennyiségű vízben lekondenzál. A medencében található mintegy 3800 m 3 víz elnyeli a lefúvató szelepektől áramló gőzt éppúgy, mint a konténment belsejében eltörött csővezetékekből kiáramló gőzt vagy vizet. Az elnyelető medence hatékonyan korlátozza a konténmentben kialakuló hőmérsékletet, illetve nyomást (8.19. ábra) ábra: BWR-reaktor elnyelető medencével

82 82 Atomenergetika és nukleáris technológia A három kisnyomású turbináról kilépő gőz a kondenzátorba kerül, melyet forróvíz-gyűjtőnek (hotwell) is neveznek. A kondenzátor hűtését közeli tavakból, folyókból, tengerekből kivett hidegvíz-árammal végzik. A kondenzátorban lekondenzált gőz vákuumot hoz létre a turbina felé, és ezzel elősegíti a turbinában áramló gőz kiterjedését, a turbina hatékonyabb forgatását. Az elektromos motorokkal hajtott kondenzátor-szivattyúk továbbítják a kondenzátorból a vizet a kondenzátum-tisztító szűrő-ioncserélő oszlopokra, ahol kiszűrik a lebegő és ionos részben radioaktív komponenseket, majd a tisztított víz a reaktortartályba tér vissza. Mivel a kondenzátorban vákuum, míg a reaktortartályban kb. 70 bar nyomás van, a kondenzátum nyomásnövelő szivattyúi a szükséges nyomásra növelik a reaktortartályba belépő víz nyomását. A gőzsugár-hajtású tápvíz-szivattyúk szállítják a vizet a konténmentben lévő reaktortartályba. Mindegyik tápvíz-vezetéket egy visszacsapó szeleppel (nem kizáró szelep) látják el, hogy a víz belépését engedélyezzék, de a visszaáramlást ne, és megakadályozzák a reaktorhűtővíz elfolyását (8.20. ábra) ábra: BWR-reaktor kondenzátum- és tápvízrendszerrel

83 8. Atomreaktorok üzemelésének jellemzői, vízüzemek 83 A maradék- (remanens-) hő-elvonó rendszernek számos feladata van. A reaktor leállításakor lehűti a rendszert, hűti az elnyelető medence vizét normál üzemmódban és üzemzavar esetén, továbbá üzemzavari helyzetben tápvizet szolgáltat az aktív zóna hűtésére. A zóna befecskendező-permetező (spinkler-) rendszer szerepe üzemzavar vagy baleset esetén: az elnyelető medence vizét a reaktortartályba juttatja, pótolva a csőtörés során elfolyt hiányzó hűtőközeget (8.21. ábra) ábra: BVWR-reaktor maradékhő-elvonó és -elnyelető zuhanyozó rendszerrel

84 84 Atomenergetika és nukleáris technológia Kis szivárgások esetén, amikor a hűtővíz elfolyik, de a reaktortartály nyomása nem csökken jelentősen, a nagynyomású tápvízpótló rendszer szivattyúz be egy tároló tartályból megfelelő mennyiségű pót-hűtővizet. A reaktorba visszatérő kb. 38 C-os tápvizet néhány kisnyomású regeneratív előmelegítő hevíti a turbináról megcsapolt gőzzel. Ezzel javítható a reaktor termikus hatásfoka. Az ily módon előmelegített tápvíz hőmérsékletét tovább növelik a nagynyomású turbinaegységről elvezetett gőzzel a nagynyomású tápvíz-előmelegítőkben C-ra (8.22. ábra) ábra: BWR-reaktor tápvíz regeneratív előmelegítésével

85 8. Atomreaktorok üzemelésének jellemzői, vízüzemek Atomerőművek vízüzeme A témakörben a legelterjedtebb könnyűvizes atomerőmű-típus, a nyomottvizes (PWR-, VVER-) reaktorok vízüzemét tárgyaljuk. A nyomottvizes atomerőművek primerköri vizét hőhordozóként és egyidejűleg moderátorként alkalmazzák. A korróziós károk elkerülésére bizonyos követelményeket támasztanak a primerköri vízösszetételellel szemben. A fontosabb követelmények: a szerkezeti anyagok minimális fémveszteségének biztosítása, a szelektív korróziós folyamatok megakadályozása, a primerköri felületek kontaminációjának minimalizálása, a korróziós termékek kiülepedésének megakadályozása a hőátadási felületeken, a radiolízissel keletkező oxigénképződés visszaszorítása. A primerköri szerkezeti anyagok típusai általában a következők: egyes berendezések és csővezetékek ausztenites rozsdamentes acélokból, a fűtőelemrudak burkolata cirkónium-nióbium-ötvözetekből, a gőzfejlesztők csövezése nikkel-króm-vas-ötvözetekből, és egyes erőművekben kisebb berendezések magas krómtartalmú ötvözetekből készülhetnek. A primerköri vízkémia kialakításában eltérő megoldást választottak a nyugati PWR- és a szovjet VVER-reaktorok esetén PWR-reaktorok primerköri vízkémiája A reaktor neutronháztartásának finom szabályozására a primerköri vízbe bórsavat adagolnak. A vízben kialakuló bórsav-koncentrációt, annak változását neutronfizikai megfontolások alapján szabályozzák. A 10 B izotóp reagál a termikus neutronokkal 7 Li izotóp keletkezése közben. 10 B(n,) 7 Li A bórsav-koncentráció 0 2,5 g B/kg értékek között változhat, és a kiégés során folyamatosan csökkentik a bórsav koncentrációját. További adalék nélkül a víz ph értéke 25C-on 4,2 7,0 értékek között változik. Mivel a bórsav növekvő hőmérsékleten reverzibilisen polikondenzációra (több bórsavmolekula egyesülésére) hajlamos, és ez csökkenti a disszociációját, ezért lúgosítás nélkül 300 C környékén a bórsavas oldat ph-ja 5,7 érték környékén van. A fémionok fokozott oldódásának és a szelektív korróziós folyamatoknak az elkerülésére szükséges ezen ph érték eltolása lúgosabb értékek irányába. Például a gyakori korróziós termék magnetit (Fe 3 O 4 ) oldhatósága 300 C-on, ph=6,7 értéknél minimális, a nikkel-ferritek esetében pedig ez a ph=7,4 értéknél van. Egyes korróziós termékek oldhatósága a ph-értéken kívül a hőmérséklettől is függ. Adott ph értéken a korróziós termékek oldhatóságának hőmérsékletfüggése lehet pozitív, negatív vagy közel semleges. Kisebb phértékeknél az oldhatóság hőmérsékletfüggése negatív (azaz növekvő hőmérséklettel csökken az oldhatóság), míg nagyobb ph értékeknél az oldhatóság hőmérsékletfüggése pozitív lesz. Így a hőmérsékletfüggő oldhatóságok esetén a hőmérséklet befolyásolja a korróziós termékek oldott mennyiségét. Negatív hőmérsékletfüggés esetén nő a forró felületeken, így a fűtőelemrudak közelében kiülepedett korróziós termékek hányada. A korróziós termékek oldhatóságának pozitív hőmérsékletfüggése esetén pedig a hidegebb helyeken, így a gőzfejlesztő csöveinél nő meg a korróziós termékek kiülepedése. A PWR-reaktorok primerköri vizében leggyakrabban LiOH adagolásával lúgosítanak. (A szovjet VVER-reaktorokban ezt KOH-adagolással érik el). A 7 Li a 10 B magreakciójából is keletkezik, ezért a LiOH-val végzett lúgosítás viszonylag egyszerű. A 6 Li izotóp neutronok hatására tríciumot képez, 6 Li(n,) 3 H

86 86 Atomenergetika és nukleáris technológia ezért ennek elkerülésére a lúgosításhoz a 7 Li-ra legalább 99,99%-ban dúsított 7 LiOH-vegyszert alkalmaznak. Az optimális ph=7,4 érték eléréséhez a bórsav-koncentráció és a hőmérséklet függvényében körülbelül 6 mg/kg lítiumkoncentráció biztosítása szükséges. Mivel a magasabb lítiumkoncentráció a cirkóniumötvözetek fokozott korrózióját eredményezheti, ezért a lítiumkoncentrációt 2,2 mg/kg értéken maximálták. A ciklus kezdetére jellemző 1200 mgb/kg víz bórsav-koncentráció esetén így a ph értéke csak ph=6,9 lesz. A ciklus során a bórsav fokozatos kivonásával ph=7,4 értéket érnek el, melyet aztán a továbbiakban állandóan tartanak úgy, hogy a lítiumkoncentrációt is csökkentik. Egy tipikus Li/B-üzemvitelt mutat a következő ábra ábra: PWR-reaktor primer körében a Li/B-üzemvitel Másik megközelítés az ún. koordinált Li/B-vízüzem, mely során a kezdetben maximálisan lehetséges ph~6,9 értéket végig tartják a ciklus során, a lítiumot a bórsavval párhuzamosan vonják ki a primerköri vízből. Egyik vízüzemmódban sem alkalmaznak 2,2 mgli/kg értéknél magasabb lítiumkoncentrációt. Kedvezőtlen körülmény az is, hogy kicsi a bórsavban a neutronokkal reakcióképes 10 B izotóp aránya (19,78%), ezért erre az izotópra dúsított bórsav alkalmazása esetén kisebb oldott-bórsav-koncentrációval (és LiOH-koncentrációval) érhető el a kívánt neutronelnyelő hatás. Dúsított bórsav alkalmazásával lehetőség nyílik ph=7,4 értékű koordinált Li/B-vízüzemet működtetni anélkül, hogy a maximálisan megengedett lítiumkoncentrációt túllépnék. További előny, hogy ez esetben változatlan kémiai összetétel mellett magasabb kezdeti reaktivitás ellensúlyozható, és így magasabb kiégési szint és hosszabb ciklus érhető el. A dúsított bórsav alkalmazásának hátránya a magasabb vegyszerköltség és bonyolultabb, költségesebb analitikai ellenőrzés. Az oxigén és hidrogén szerepe Az erős sugárzás következtében a víz radiolízise megy végbe. A gamma-sugárzás és a gyorsneutronok indukálta protonszórás következtében keletkezett sugárhatás kémiai köztes termékei a hidrogén- és hidroxilgyökök. Ezek rekombinációja mellett H 2 és H 2 O 2 is keletkezik, mely utóbbi magasabb hőmérsékleteken vízre és oxigénre bomlik. A szerkezeti elemek és a fűtőelem-burkolatok korróziójának elkerülésére a vízben oldott oxigén koncentrációját 0,01 mgo 2 /kg érték alatt kell tartani.

87 8. Atomreaktorok üzemelésének jellemzői, vízüzemek 87 Ezért a primerköri vízben redukálószerként az oldott hidrogén koncentrációját 1 mg H 2 /kg víz értékre növelik az oxidáló gyökök lekötése céljából. OH. +H 2 H 2 O+H H+H 2 O 2 H 2 O+OH. Normál üzemmódban ezért a primerköri vízben nincsenek radiolízis termékek, a H 2 és OH. kivételével. Vészhelyzetben a keletkező gázok eltávolíthatók. A megengedett maximális oldotthidrogén-koncentráció kb. 4 mgh 2 /kg, ennél magasabb hidrogénkoncentráció a fűtőelem-burkolat károsodását okozhatja. A primerköri vízben oldott vegyületek, például kloridok és vas- (III) ionok befolyásolhatják a radiolízis-termékek rekombinációját. A klorid-ionok a pontkorróziót is elősegítik. Jelenlétük megemelheti a radiolízis-termékek és az oldott oxigén koncentrációját, ezért mennyiségüket a lehető legkisebb értékre kell leszorítani. A PWR-reaktorokra előírt primerköri koncentrációértékeket mutat a következő 8.1. táblázat. komponens EPRI (USA) 8.1. táblázat: PWR-reaktorok primerköri koncentrációértékei Westinghouse (USA) VGB (Németo.) Siemens/ KWU (Németo.) J-PWR (Japán) EdF (Franciao.) VVER 440/100 (Oroszo.) LiOH 0,2 2,2 0,7 2,2 0,2 2,2 0,2 2,0 0,45 2,2 0,6 2,2 KOH 2 22 H 2 2,2 4,5 2,2 4, ,2 3,15 2,2 4,4 2,7 4,5 O 2 <0,01 <0,005 <0,005 <0,005 <0,005 <0,1 <0,01 Cl - <0,15 <0,15 <0,2 <0,2 <0,05 <0,15 <0,1 F - <0,15 <0, <0,1 <0,15 <0,05 A hűtőközeg aktivációs termékei A keringetett primerköri víz ciklusidejének mintegy 10%-át (~2s) nagy intenzitású sugárzó térben tölti. Ezen időben különböző magreakciók lépnek fel és radioaktív termékek keletkeznek. Gyors neutronok hatására az 16 O izotópok 16 N izotóppá aktiválódnak: 16 O(n,p) 16 N O. Normál üzemben a 16 N izotóp a domináns radioaktív izotóp a primerköri vízben. Magas aktivitáskoncentrációja és nagy energiájú gamma-sugárzása révén jelentős dózisteljesítményt okoz. Betonvédelemmel csökkentik sugárzását. Jelenléte miatt jól detektálható a primerköri vízszivárgás. A gyorsneutronok rugalmas ütközése a víz hidrogénatomjaival (protonszórás) gyors protonokat eredményez, melyek ugyancsak felaktiválják az 16 O magokat: és az 18 O magokat: 16 O(p,) 13 N C 18 O(p,n) 18 F O. Különösen fontos a radioaktív trícium jelenléte. Kis energiájú (lágy) béta-sugárzása miatt nem járul jelentősen hozzá a kialakult dózisteljesítményekhez, bár nagy mennyiségben keletkezik és kémiai módszerekkel nem távolítható el a vizes oldatokból és gázokból. A következő 8.2. táblázat foglalja össze a tríciumot eredményező magreakciókat egy 1300 MW e teljesítményű PWR-reaktorban.

88 88 Atomenergetika és nukleáris technológia 8.2. táblázat: Tríciumot eredményező magreakciók Magreakció Forrás Aktivitás (Bq/év) 235 U(n,f) 3 H és 239 Pu(n,f) 3 H három hármas hasadási termék 6, B(n,2) 3 H bórsav 4, Li(n,n) 3 H 7 LiOH és 10 B(n,) 7 Li 5, Li(n,) 3 H LiOH 6 Li szennyezője 5, H(n,) 3 H a víz 2 H szennyezője 9, Összesen 7, primerköri vízben 5, Fentieken kívül keletkezik még 14 C ( 17 O és 14 N magreakciójából), 35 S ( 35 Cl magreakciójából), 32 P ( 35 Cl és 31 P magreakciójából). Radionuklidok kijutása a fűtőelemből Tömör fűtőelemből a 3 H kivételével nem juthatnak ki radioaktív izotópok. Az aktív zóna mindig tartalmazhat mikrorepedéseket tartalmazó és/ vagy korábban felületileg szennyezett fűtőelemrudakat. Repedést okozhatnak a fűtőelem gyártása során visszamaradt nedvesség és a cirkóniumötvözet kölcsönhatásai, vagy magas hőmérsékleten a hasadóanyag és a burkolat kölcsönhatásai, a fűtőelemrudak rezgései, szuszpendált részecskék eróziós és sebességnövelő hatásai és egyéb gyártási és üzemelési rendellenességek. A repedéseknél mint másodlagos hibák cirkónium-hidrid-rétegek alakulhatnak ki a hidrogén hatására. A fűtőelem tartalma így részben kijuthat a primerköri vízbe áramlási erózió és oldódás révén. Ezek zöme a korróziós termékekkel együtt kiülepedik a primerköri felületekre. Nagyobb teljesítményű reaktor esetén néhány gramm urán így a fűtőelemen kívülre kerülhet és részben el is hasadhat a neutronok hatására. A ritkán előforduló inhermetikus fűtőelemben a nyomáskiegyenlítő héliumgáz helyét részben vízgőz foglalhatja el, és az urán (IV) részben oxidálódhat. Ennek hatására lecsökken a hővezető képesség, megnő a hőmérséklet és a hőtágulás, megnő az illékony hasadási termékek diffúziós sebessége és kijutása is. A primerköri hőhordozó részáramú tisztítása szűréssel és ioncserével limitálja a primer körbe kerülő szilárd és ionos állapotú radioaktív komponensek koncentrációját. A szuszpendált radioaktív komponensek egy része pedig a felületeken tapad meg, növelve ezzel a primer kör dózisintenzitását. Korróziós termékek felaktiválódása A felületre kerülő korróziós termékek időnként lemosódnak és a primerköri áramlás elszállítja azokat a fűtőelemek közelébe is, ahol a neutronsugárzás hatására részben felaktiválódhatnak. Ezen radioaktív izotópok döntően a szerkezeti anyagok korróziós, vízben oldhatatlan oxidjaiból keletkeztek. A következő 8.3. táblázatban mutatjuk be a fontosabb felaktivált korróziós termékek radioaktív izotópjait táblázat: Fontosabb aktivációs termékek Aktivációs reakció forrás 58 Ni(n,p) 58 Co rozsdamentes acélok, nikkel-ötvözetek 59 Co(n,) 60 Co rozsdamentes acélok, nikkel 54 Fe(n,p) 54 Mn rozsdamentes acélok, nikkel 58 Fe(n,) 59 Fe rozsdamentes acélok, nikkel 50 Cr(n,) 51 Cr rozsdamentes acélok, nikkel 94 Zr(n,) 95 Zr cirkalloy-ötvözet 109 Ag(n,) 110m Ag tömítések 121 Sb(n,) 122 Sb tömítések, csapágyak 123 Sb(n,) 124 Sb tömítések, csapágyak

89 8. Atomreaktorok üzemelésének jellemzői, vízüzemek 89 A hűtőközeg tipikus domináns gamma-sugárzó radioaktív izotópja a 58 Co, melyet a 60 Co, 59 Fe, 54 Mn és a rövid élettartamú 56 Mn követ. A kiülepedett, felaktivált korróziós termékeket a tisztító rendszer nem távolítja el, és így fokozatosan nő a hűtőközeg radioaktivitása. Különösen a hosszú élettartamú 60 Co növeli meg a dózisteljesítményt, mely néhány msv/h értéket is elérhet. A modern erőművekben ezért kobaltszegény ötvözeteket alkalmaznak, és az újabb tömítő szerkezeti anyagok nem tartalmaznak ezüstöt és antimont sem. Üzem közben a korróziós termékek mennyisége a hűtőközeg kezelésével minimalizálható. Cink hozzáadásával a kivált spinellek adszorpciós helyei blokkolhatók, így a 60 Co izotópok oldatban maradnak és a víztisztító rendszerek el tudják távolítani. A reaktor leállása után, amikor már nincs hidrogén-hozzáadás a primerköri vízhez és ennek hiányában levegővel érintkezik, és megemelt bórsav-koncentráció van jelen, a kivált antimon antimonossavvá oxidálódik, de ez csak gyengén disszociál és ioncserével csak részben távolítható el. Ha leálláskor hidrogén-peroxidot adagolnak a vízhez, jobban disszociálódó antimonsav keletkezik, és ez már ioncserével eltávolítható PWR-reaktorok szekunder vízköri kémiája A korróziós folyamatok sebességének csökkentése céljából enyhén lúgos ph-értéket kell beállítani a szekunder vízkörben. A rendszer néhány jellemzője azonban bonyolítja a helyzetet: Egyes, a rendszerben jelenlévő anyagok, így a rozsdamentes acélok, nikkel-ötvözetek, szénacélok, melyek nem megfelelő ph-értéken érzékenyek az eróziós korrózióval szemben, réz-ötvözetek ammónia vagy aminok jelenlétében korrózióra érzékenyek. A szekunder körben erősen változik a hőmérséklet (~40 C a kondenzátorban és 285 C a gőzfejlesztőben). A gőzfejlődés következtében a nem illékony vegyszerek betöményednek. A vegyes gőz folyadék-fázisok jelenléte miatt illékony lúgosítószerek alkalmazása szükséges. A rendszer egyes pontjain, így a kondenzátorban vákuum lép fel, és esély van a kondenzátor hűtővizének betörésére. A PWR-reaktorok kezdetben ammóniát alkalmaztak az enyhén lúgos vízüzem beállítására, és nátrium-hidrogénfoszfát és nátrium-foszfát puffer-elegyét a stabilizálásra. Ilyen rendszerek a mai napig működnek. Ugyanakkor a Na/PO 4 =2,4 arányt nehezen tudták beállítani a PWR-reaktorok szekunder vízkörében. Ennek következtében lúgos ph-értékeken a gőzfejlesztők csöveinek feszültségkorróziós törései, vagy savas ph-értékeken pitting korróziós károk léptek fel. Fentiek következtében gyakran vastag üledékek képződtek a rendszerben. A probléma megoldására a gyártók az all volatile (csak illékony) kezelést javasolták foszfátadagolás nélkül. A puffer nélküli üzemelés nagyon tiszta, jó minőségű szekunder vizet igényelt, ezért fokozatosan szigorították a szekunder vízkör összetételére megadott normákat a gőzfejlesztő csöveinél fellépő korrózió visszaszorítására. Különösen a gyakran alkalmazott Inconel 600MA-ötvözet volt érzékeny a feszültségkorróziós törésekkel szemben. A legfontosabb korlátozott paraméterek a nátriumkoncentráció és a fajlagos vezetőképesség voltak. Az ammónia alkalmazása jelenleg csak a rézötvözeteket nem tartalmazó és ph (25 C) 9,8 értékekkel üzemeltethető szekunderköri rendszerekben folytatódik. A többi szekunder vízrendszerben aminokat alkalmaznak, mert az üzemelési hőmérsékleten magasabb ph-érték állítható be velük, és az ammóniás rendszerrel szemben nem károsítják a szénacél felületeket, valamint jobb hőátadási körülményeket biztosítanak, és korlátozzák a korróziós termékek ún. hide-out rejtőzködési viselkedését, és így csökkentik a gőzfejlesztő csöveinek korróziós veszélyeztetettségét. A legtöbb nem-illékony szennyező csak kismértékben kerül a gőz fázisba a nyomás és a hőmérséklet függvényében. Tipikus gőz folyadék-megoszlási hányados ezekre Ugyanakkor cseppáthordás következtében a nem-illékony szennyezők mintegy 0,1%-a (10-3 megoszlási hányados) kijuthat a folyadékfázisból. A szennyezők felhalmozódásának megakadályozására a gőzfejlesztő vizének mintegy 0,5 1%-át leiszapolják. Ennek ellenére a gőzfejlesztő vizében mért szennyező anyagok koncentrációja százszor

90 90 Atomenergetika és nukleáris technológia nagyobb lehet, mint ugyanezen komponensek tápvízben mért koncentrációi, de ez a betöményedés nem okoz jelentős korróziós károkat. Ezzel szemben a korlátozott áramlású vagy pangó helyeken a vegyületek komoly mértékben koncentrálódhatnak és előidézhetik a hide-out jelenséget. A résekben, iszaplerakódásokban a vízáramlás korlátozott, romlik a hőátadás a felületen, ezért megnő a hőmérséklet, besűrűsödhetnek a lokális oldatok. A nagyon jól oldódó vegyületek, így a nátrium-hidroxid koncentrációja 300 C közelében elérheti a 270 g/l koncentrációértéket és okozhat kristályközi feszültségkorróziós törést a gőzfejlesztő csöveiben. A közepesen oldódó vegyületek, így a nátrium-klorid koncentrációja elérheti a 30 g/l koncentrációértéket és pont (pitting) korróziót okozhat. A kis oldékonyságú vegyületek, így a kalcium- és magnéziumvegyületek alacsony oldhatóságuk révén nem dúsulhatnak fel az oldatban és így közvetlenül nem okozhatnak korróziót. Ennek ellenére a magnézium-klorid szennyező magas hőmérsékleten hidrolizál és sósav keletkezik, mely korróziót okoz. MgCl 2 +2H 2 O Mg(OH) 2 +2HCl. A szennyező komponensek gőzfejlesztőben csapadékként vagy betöményedett pangó oldatként maradó frakciója a hide-out vagy rejtőzködő frakció. A hide-out arány magas a rosszul oldódó és alacsony a jól oldódó komponensek esetén. A rosszul oldódó komponensek rejtőzködő része nem okoz komoly problémát a PWR-reaktorok szekunder körében. Ezzel szemben a jól oldódó komponensek esetén az adott komponens rejtőzködési aránya függ a többi korróziós termék jelenlététől. Jó kialakítású szekunder körben és optimális szekunderköri vízkezelés esetén ez az arány néhány százalék, rosszabb esetben elérheti a 20%-ot. Aminos vízüzem A szekunder vízkör lúgosítására illékony lúgosító alkalmazása szükséges. A rozsdamentes acélok korróziós sebessége enyhén lúgos közegben minimális, de szélesebb ph tartományban alkalmazhatók, ezzel szemben a szénacél- és rézötvözetű anyagok korróziója szűkebb ph értéken minimális. A korrózió mellett a megfelelő vízkezelés és ph-beállításnál egyéb paramétereket is figyelembe kell venni. Ezek: a gőzfejlesztő felé irányuló korróziós termékek transzportja, üledékek képződése, a kezelés és a ph hatása a vízkezelő tisztító rendszerére és a leiszapolásra, az alkalmazott vegyszerek toxicitása és környezetbe történő kibocsáthatósága, az alkalmazott vegyszerek forgalmazhatósága és ára, az alkalmazott vegyszerek termikus stabilitása, bomlástermékek tulajdonságai, az alkalmazott vegyszerek adott ph beállításához szükséges koncentrációi. A 80-as évek közepéig elterjedten alkalmazott ammóniás lúgosítás előnye volt a könnyű alkalmazhatóság, a felhalmozódott jelentős alkalmazási tapasztalat, ismert tulajdonságok, bomlástermékek hiánya, alacsony ár. Ráadásul a vízhez redukálószerként adagolt hidrazinból bomlással keletkezik. Hátrányos tulajdonsága csak egy van, az általa biztosított ph-érték nem elegendő a szénacélok általános korróziójának megakadályozására. A következő 8.4. táblázatban foglaltuk össze a szekunder körben alkalmazható ph-beállító reagensek tulajdonságait rézötvözetek jelenlétében és anélkül táblázat: Szekunder vízkör reagensei Paraméter Tartomány szerkezeti anyag/kezelés ph 25C 9,1 9,3 réz/aminos morfolin (ppm) 4 6 réz/morfolin hidrazin (ppb) >10 réz/morfolin ph 25C 9,5 9,6 rézmentes/amin ph 25C 9,8 10,0 rézmentes/ammónia hidrazin (ppb) rézmentes

91 8. Atomreaktorok üzemelésének jellemzői, vízüzemek 91 Rézmentes ötvözetek esetén a 25 C-os ph-értéket ammóniával 9,8 10 értékre kell állítani a szénacélok korróziós sebességének lecsökkentése céljából, de ebben az esetben a hidrogén ciklusú ioncserélő víztisztító tölteteket túl sűrűn kell regenerálni. Így az ammóniás lúgosítás csak rézmentes rendszerben és a kondenzátum tisztító rendszer folyamatos üzemelése nélkül alkalmazható. A 80-as évektől kezdve elterjedten alkalmaznak lúgosításra egy amin vegyületet, a morfolint. Alkalmazásának fő célja a szénacélok korróziójának csökkentése volt. Morfolin-adagolással 25 C-on ph=9,3 értékkel biztosítható 175 C-on a ph=6,8 érték, míg ugyanez az érték ammóniával 25 C-on csak ph=10 érték beállításával érhető el. Ennek az az oka, hogy a morfolin disszociációs állandója kisebb mértékben csökken növekvő hőmérséklettel, mint az ammóniáé. A morfolin további előnye, hogy a folyadék- és gőzfázis közti megoszlási hányadosa közel egy, és szemben az ammóniával egyenletes koncentrációban fordul elő a gőz- és folyadékfázisokban egyaránt. A morfolin fő hátránya az, hogy realatíve magas moláris koncentrációban kell alkalmazni, és kockázatosan megnő a rendszer szervesanyag-tartalma (szerves savak, acetát, formiát). A magas koncentráció következtében megjelenhet a kondenzátum- és a leiszapoló tisztítókon, ezért morfolinos üzemet kondenzátum-tisztító nélkül üzemelő rendszerekben lehet alkalmazni, vagy meg kell akadályozni a tisztító berendezésekre jutását. Az amerikai Electric Power Research Institue (EPRI) javasolta etanol-amin (ETA) alkalmazását. Fő előnye a morfolinnal szemben, hogy kisebb moláris koncentrációban alkalmazható, és így kisebb a kondenzátum-tisztító és leiszapoló tisztító rendszerekre kerülő amin mennyisége. Ezzel csökken az üzemelési költség, nő a hidrogén-formájú kationcserélő oszlopok üzemeltetési ideje, ritkábban kell azokat regenerálni, növelhető az alkalmazott hidrazinkoncentráció a kationcserélő ammónium-ionnal történő terhelése nélkül. Megoszlás-hányadosa a gőz- és folyadékfázis között rosszabb a morfolinénál, ezért lokálisan magasabb aminkoncentrációk alakulhatnak ki, és elősegíthetik a réztartalmú felületek korrózióját. Ugyanakkor a folyadékfázisban kialakult magasabb lúgos aminkoncentráció a morfolinnál jobban védi a szénacél felületeket a korróziótól. Jobb a termikus stabilitása is a morfolinénál, ezért kevesebb a bomlás következtében keletkezett szerves savak és anionok koncentrációja. Az ETA jó szekunderköri lúgosítószer folyamatosan üzemelő kondenzátum-tisztító rendszerrel üzemelő PWRreaktorok számára. Hidrazin-adagolás A PWR-reaktorok szekunder vízkörében a redukáló környezetet hidrazin-adagolással biztosítják. Ezzel többek között elkerülhető az Alloy 600 szerkezeti anyag kristályközi feszültségkorróziós törése. Rézötvözet-mentes rendszerben ppb mennyiségben adagolják a vízhez. A hidrazin-adagolás hatástalan a levegőbetörések ellen, ezeket mindenképpen ki kell küszöbölni. Rézötvözeteket tartalmazó rendszerben adagolt mennyiségét korlátozni kell, mert a hőbomlásából származó ammónia ezen felületek korrózióját okozza. A túl magas hidrazinkoncentráció egyébként sem jó, mert a hőbomlással keletkező ammónia túl hamar kimeríti a hidrogén-formában lévő kationcserélő oszlopokat, és így megnöveli az üzemelési költségeket és a kimerült regeneráló vegyszeroldatok környezetszennyező hatását VVER-reaktorok primerköri vízkémiája A VVER nyomottvizes reaktorok primerköri vízkémiája jelentősen eltér a nyugati PWR-reaktorokban alkalmazott vízüzemektől. Az alkalmazott szerkezeti anyagok is különböznek, a primer kör összes hűtőközeggel érintkező felülete ausztenites rozsdamentes acélból készült vagy azzal plattírozott, a fűtőelemek burkolata 1% nióbiumot tartalmazó cirkóniumötvözetből, a fűtőelemköteg burkolata 2,5% nióbiumot tartalmazó cirkóniumötvözetből készült. A továbbiakban a legelterjedtebb VVER-440/213 reaktor jellemzőit tárgyaljuk. Primer kör A primer kör a fűtőelemek hőtartalmát elvonó hőhordozóval, a pimerköri vízzel kapcsolatban álló berendezések rendszere. A primerköri víz nagy nyomáson (123 bar) áramlik és az üzemelési

92 92 Atomenergetika és nukleáris technológia hőmérséklet-tartományban ( C) nem forr fel. Hőtartalmát hőcserélőkön, a gőzfejlesztőkön adja át az alacsonyabb nyomáson (40 60 bar) áramló szekunder vízkörnek, melynek egy része így gőzzé alakul. A két vízkört a gőzfejlesztő hőátadó felülete választja el egymástól. A primer kör hőhordozója, a víz nemcsak hűtőközegként, hanem neutronlassítóként, moderátorként is funkcionál. A primerköri hőátadó rendszer fő részei: a reaktor, a fő keringető szivattyúk, a főelzáró tolózárak, a fő keringető vezetékek, a gőzfejlesztők és a primerköri nyomásszabályozó rendszer (8.24. ábra) ábra: A VVER-440 reaktor primerköri hőátadó rendszere Az áramlás szempontjából fővízkörnek nevezett részben a reaktortartály és a hat hurok helyezkedik el. Minden hurokban egy fő keringető szivattyú, két főelzáró tolózár és egy gőzfejlesztő található. A hat hurok egyikében van a nyomásszabályozó térfogat-kompenzátor. A mellékvízkör egyik ágában helyezkednek el a részáramú víztisztítók, a másikban a pótvíz és a bóros szabályozás berendezései. A reaktortartály króm-molibdén acélból készült, vastagsága az aktív zóna magasságában 14 cm, és a tartályt belülről 9 mm vastag ausztenites rozsdamentes acélbevonattal látták el. A tartályon különböző magasságokban hat beömlő és hat kiömlő csonk helyezkedik el. A reaktortartályban 312 db energiatermelő és 37 db szabályozó és biztonságvédelmi kazetta van, amelyek közül üzem közben 30 állandóan kihúzott állapotban, az aktív zóna fölött helyezkedik el. Ezek az ún. biztonságvédelmi (BV) rudak, amelyekkel a reaktor bármikor biztonságosan leállítható. A maradék 7 abszorbens kazettával az üzem közbeni teljesítményszabályozást végzik, de természetesen ezek is ellátnak biztonságvédelmi funkciót. A szabályozó kazetták aljához egy-egy fűtőelemkazettát kapcsolnak, így a kihúzott abszorbensek helyén is üzemanyag található. Az aktív zónát a 312 db üzemanyag-kazetta, a 37 db abszorbensrúd és a moderátor szerepét is betöltő hűtővíz alkotja. Egy fűtőelemkazettában 126 db 9,1 mm külső átmérőjű, 0,65 mm falvastagságú, 2420 mm hosszú, sakktáblaszerűen elhelyezett fűtőelemrúd (pálca) helyezkedik el. A fűtőelemrúd burkolata ZrNb1 (99%Zr, 1%Nb) ötvözetből, a kazetták burkolata ZrNb2,5 (97,5%Zr, 2,5% Nb) ötvözetből készült. A szabályozó és biztonságvédelmi kazetták geometriája egyezik a fűtőelemkazettákéval, csak fűtőelem helyett 2%-os bóracél rudakat tartalmaznak.

93 8. Atomreaktorok üzemelésének jellemzői, vízüzemek 93 A primerköri víz a hat hurokból hat csonkon keresztül lép be a hideg ágon a reaktorba, és a reaktortartály és a reaktorkosár, majd a reaktorfenék közti gyűrűs térben lefelé áramlik, és a tartály alsó részén belép a fékezőcső-blokkba. A hat ág vize ott összekeveredik. A fűtőelemkazettákba a felső távtartó rács furatain keresztül jut be, és a víz a kazettákon keresztül alulról felfelé áramlik, és elvonja a hasadásihő-felesleget. A primerköri áramlási nyomásesés jelentős részét a kazetták tartórácsain fellépő nyomásesés adja. A kazettákból kilépő felmelegedett vízáramok a védőcső-blokkban ismét összekeverednek, a reaktortartály és a reaktorakna közti gyűrűbe folynak, és a hat darab kilépőcsonkon távoznak a tartályból. A névlegesen 297 C-ra melegedett primerköri hűtőközeg a meleg ágakon lép ki a reaktorból és jut el a hat gőzfejlesztőbe. A szükséges primerköri nyomást a térfogat-kompenzátorban lévő víz gőz-rendszer hűtésével, esetleg a gőz egy részének lefúvatásával, illetve a víz villamos fűtőpatronokkal végzett melegítésével, elgőzölögtetésével biztosítják. A gőzfejlesztőkbe belépő meleg primerköri víz hőjének egy részét a hőcserélő csövek (5536 db) felületén keresztül átadja a szekunder vízkörnek, miközben a primerköri víz 297 C-ról 267 C-ra hűl, és a szekunder vízkör hőmérséklete 223 C-ról 258 C-ra melegszik és részben elpárolog telített vízgőzzé. A gőzfejlesztők rendelkeznek cseppleválasztóval, tápvíz-előmelegítő zónával, folyamatos és szakaszos leiszapolási csonkokkal, és egyenként óránként 450 tonna 46 bar nyomású telített (X=0,995) vízgőzt termelnek. A VVER-440 típusú reaktorokban vízszintes elrendezésű PGV-213 típusú gőzfejlesztők üzemelnek. A gőzfejlesztőkből kilépő lehűlt primerköri vizet a főkeringető szivattyúk továbbítják a reaktortartály felé, a víz egy része a mellékvízkörbe kerül, ahonnan a szivattyúk előtt tér vissza. A mellékvízkör egyik ágában a primerköri vizet részáramban (~0,05%) víztisztító, a másikban pedig a pótvíz és bóros szabályozó rendszer található. A víztisztító távolítja el a primerköri vízből az oldott és diszperz szennyezőanyagokat, hasadási és korróziós termékeket. A víztisztító ioncserélő kevertágyas töltetű oszlopokat tartalmaz, és a lehűtött primerköri vízből szűréssel és ioncserével távolítja el a szennyeződéseket. A primerköri víztisztító rendszer feladata a radionuklidok eltávolítása a primerköri vízből. Két ágból áll, mindegyik 3 3 primerköri hurokhoz csatlakozik. Az egyik ágban egy kevertágyas ioncserélő oszlop (kálium-ammónium-borát formában), a másik ágban egy kationcserélő és egy azt követő anioncserélő oszlop (hidrogén és hidroxid formában) található, mindegyik töltete 1,2 m 3. Ezek az oszlopok a teljes primerköri nyomáson dolgoznak, C-on. Mindegyik ágban található gyantafogó. Hurkonként t/h áramlási sebességgel részáramban tisztítják a primerköri vizet. Teljesítményüzemben csak a kevertágyas gyantatöltetet üzemeltetik. A kevertágyas oszlopban regenerálás helyett a gyantatölteteket négyévente frissre cserélik, a másik ág gyantatölteteit pedig szükség szerint regenerálják. A leürítő tisztító rendszer egy alacsony nyomású primerköri víztisztító rendszer, mely 2 bar nyomáson üzemel, 17 m 3 /h térfogatárammal. A leürített primerköri víz tisztítását végzi. A megtisztított bórsavas oldatot betöményítik és újra felhasználják. A tisztító 4 db 3 m 3 töltetű ioncserélő oszlopból áll. A hidrogén formájú kationcserélővel a primerköri vízből a káliumot, a borát formájú anioncserélővel pedig az anionos radioaktív izotópokat távolítják el leálláskor, míg a két hidroxid formájú anioncserélő oszloppal a borátokat vonják ki a ciklus végén. A pótvíz-rendszer pótolja a szervezett és szervezetlen szivárgásokkal fellépő primerköri vízveszteségeket, pótvíz és sótalan víz betáplálásával. A nagy tisztaságú, igen kis só- és szilikáttartalmú és igen kis fajlagos vezetőképességű pótvizet ioncserélő oszlopokkal állítják elő és betáplálás előtt termikusan gáztalanítják. A primerköri víz bórsavtartalmának szabályozását a primerköri víz hígításával, esetlegesen bórsavoldat betáplálásával végzik, a kampány végén a primerköri víz bórsav-koncentrációjának csökkentését a bóros szabályozórendszer ioncserélő berendezésének anioncserélő gyanta-töltetével valósítják meg. A kezelt vizeket a primer körbe történő visszavezetés előtt C-ra visszamelegítik. A primerköri víz minőségi normáit részben a pótvíz-rendszeren keresztül a primer körbe juttatott vegyszerekkel biztosítják. A primer kör vízüzeme A vízüzem célja az erőmű biztonságos, hosszú távú üzemelésének a biztosítása, a korróziós folyamatok visszaszorítása. Az ionos, kolloid és szuszpendált korróziós termékek vándorlásának,

94 94 Atomenergetika és nukleáris technológia kiülepedésének és felaktiválódásának visszaszorítása ugyancsak a vízüzem feladata. A vízüzem három egymáshoz kapcsolódó rendszer, a fővízkör és a két mellékvízkör koordinált működését jelenti. Az erőmű üzemvitele során megkülönböztetünk teljesítményüzemben és teljesítményüzemen kívüli vízkémiai állapotot. Teljesítményüzemen kívül a blokk vagy áll, vagy átmeneti üzemállapotban (indulás, leállás) van. Teljesítményüzemben (állandó teljesítményen) a hűtővíz hőmérséklete adott pontban állandó, összetétele a bórsav-koncentrációval változik, míg álláskor hőmérséklete és összetétele állandó. Ezzel szemben induláskor és leálláskor a hőmérséklet és az összetétel is többször ugrásszerűen változik. Az erőmű üzemállapotai szempontjából egyszerűsítve három alapvető vízüzemi állapot határozható meg: a reaktor hideg leállítása (szubkritikus reaktor, a primerköri víz hőmérséklete 120 C alatti), reaktor indulása, felfűtése (szubkritikus reaktor, a primerköri víz hőmérséklete 120 C feletti), teljesítményüzem (kritikus reaktor, üzemelési hőmérséklet). E három üzemi állapot három különböző vízüzemi állapotot kíván: Savas-oxidatív vízkémia (kis hőmérséklet, magas bór-, jelentéktelen káliumkoncentráció, oxigénnel telített hűtővíz) a leállás befejező és az indulás kezdeti szakaszában, valamint az állás teljes ideje alatt. Savas-reduktív vízkémia (növekvő hőmérséklet, magas bór-, változó káliumkoncentráció, megfelelő hidrogénkoncentráció, oxigénmentes víz) a leállás és az indulás középső szakaszaiban. Lúgos-reduktív vízkémia (üzemi hőmérséklet, koordinált bór kálium-koncentráció az adott hőmérsékletű ph alapján, megfelelő hidrogénkoncentráció, oxigénmentes víz) a teljesítményüzem közben, a leállás kezdeti és az indulás végső szakaszában. A primerköri vízkémia megfelelő minőségének biztosítására csak nagy tisztaságú vegyszereket juttatnak be a primerköri vízbe. A primerköri vízbe jutó szennyeződések fő forrásai az érintkező szerkezeti anyagok (vas-, nikkel-ionok, oxidok) és a vízkezelő ioncserélő gyanták (klorid-, szulfát-, karbonát-ionok). A korróziót károsan befolyásoló oxigén forrásai a pótvíz és a fővízkör vize. A szivattyúk kenési rendszereinek hibái esetén olajok is bekerülhetnek a primerköri hőhordozóba. A teljesítményüzem vízkémiája ( óra) Energiatermelő üzemmódban a vízüzemet úgy szabályozzák, hogy visszaszorítsák a víz radiolízisét, az oldott oxigén koncentrációját, a fémek felületi oxidrétegeinek oldhatóságát és kedvezően befolyásolják az oldott korróziótermékek transzportját, áramlását. A vízből az ionizáló sugárzások hatására molekuláris hidrogén és oxigén keletkezik. Ha a vízben folyamatosan adott szinten tartják az oldott hidrogén koncentrációját, a tömeghatás törvénye következtében lecsökken a vízben oldott oxigén mennyisége. A primerköri víz ph-értéke erősen befolyásolja a vasötvözetek korróziós sebességeit. Ezért a vízüzemet a VVER-440 reaktorokban alkalmazott ausztenites rozsdamentes acélok felületén képződött magnetit védőréteg oldhatóságának és mozgékonyságának minimumára állítják be. Ezért a lúgosító kation (K + ) és a neutronfluxus finom szabályozásához alkalmazott bórsav-koncentráció tartományait együttesen szabályozzák. A C hőmérséklettartományban a magnetit oldhatósági minimuma ph~7,1 érték körül van, de a magnetittranszport optimuma miatt ennél kicsit magasabb ph 265 ~ph 295 ~7,1 7,3 értéket válaszottak üzemelési phtartománynak. Erre a ph-értékre törekednek a kálium bórsav-koncentrációviszonyok szabályozásával. A savas jellegű bórsav mellé lúgosítószerként kálium-hidroxidot adagolnak. Lúgosítószernek tekinthető még a bóratomok magreakciójából keletkező lítium és a szennyezőként bekerülő nátrium is, ezért a teljes lúgosításért a kálium mellett kis mértékben a lítium is felelős. (A nátrium hatása elhanyagolható.) A szükséges ph-érték eléréséhez adott bórsavtartalom mellett szükséges lúgosító (kálium, lítium) koncentrációját számítással határozzák meg. A primerköri vízben a bórsavkoncentráció értéke nem állandó, hanem üzem közben lineárisan csökken (lásd ábra).

95 8. Atomreaktorok üzemelésének jellemzői, vízüzemek ábra: Oldott bórsav koncentrációjának lefutása VVER-440 reaktor primerköri vizében A VVER-440 reaktoroknál állás alatt nagy a bórsav-koncentráció (>14 g/kg), de indulás alatt és a kampány elején mintegy 50 óra alatt közel a felére (~7,65 g/kg) csökken, és a továbbiakban lineárisan nullára csökken. A lúgosító kationok mennyiségét is folyamatosan ehhez a változó bórsav-koncentrációhoz szabályozzák a korróziós folyamatok és a korróziós termékek transzportja minimalizálása céljából. Ez az ún. koordinált (bórsav-lúgosító kation) vízkémia lényege. A szabályozás keretében a bórsavtartalom függvényében a lúgosító kationok (kálium és lítium) koncentrációjára egy alsó és felső tűrési határt szabnak meg (L min és L max ), és a vízüzem során a lúgosító kationok koncentrációjának ezen határokon belül kell tartózkodnia. Moláris koncentrációkkal kifejezve egy régebbi szabályozás szerint: (mmol/dm 3 ), (mmol/dm 3 ). Mivel a kálium-ionok koncentrációja a bórsav-koncentráció csökkentésére alkalmazott hűtővíz hígításával csak kismértékben csökken, a felesleges káliumot hidrogénformában lévő kationcserélő segítségével, ioncserével vonják ki a primerköri vízből. Mivel a koordinált vízkémiai szabályozás 280C átlagos vízhőmérsékletet vesz figyelembe, és minimalizálja e hőmérséklet közelében a korróziós hatásokat, a mellékvízkörben, ahol a lehűtött víz (<50 C) kisebb sebességgel áramlik, a korróziós termékek oldhatósága a 280 C-ra beállított ph-értéken megnő. A primerköri víz megfelelően lúgos ph-értéke mellett reduktív (oxigénszegény) környezetet kell biztosítani. Az oxigénképződés visszaszorítását a korábban említettek szerint a hidrogénkoncentráció állandó szinten tartásával lehet elérni. A hidrogén folyamatos forrásaként ammóniát vagy hidrazint adagolnak a vízhez. Az üzemi hőmérsékleten az oxigénformák folyamatos lekötéséhez minimálisan 15 Ncm 3 /dm 3 oldott-hidrogén-koncentráció biztosítása szükséges. Mivel a hidrogén az ammóniaadagolás esetén az ammónia radiolitikus bomlásából keletkezik, az ehhez a hidrogénkoncentrációhoz tartozó minimális oldott-ammónia-koncentráció 5 mg/kg víz. Mivel az oxigén nemcsak a víz radiolízisből kerülhet a vízbe, hanem külső forrásokból is bejuthat, a VVER-440 reaktorok primer körében az oldott hidrogén koncentrációját Ncm 3 /dm 3 értékek között szabályozzák. A Paksi Atomerőműben ammónia helyett hidrazint adagolnak a pótvíz-rendszerből visszatérő C-os primerköri vízbe. Ez a vízáram aztán a regeneratív hőcserélőben 250 C-ra melegszik és visszajut a fővízkörbe. Az adagolással hármas szerepet szánnak a hidrazinnak:

96 96 Atomenergetika és nukleáris technológia az adagolt hidrazin a pótvíz-rendszerből jövő vízben lévő oxigénnyomokat kémiai úton leköti, + +2 ; a hidrazin a regenaratív hőcserélő után folyamatos termikus bomlása révén ammóniát szolgáltat, 3 +4 ; az akítv zónában a hidrazin bomlása révén keletkezett ammónia radiolízise révén molekuláris hidrogént fejleszt, mely az oldott-oxigén-koncentráció visszaszorításához szükséges. Az ammónia a fentieken kívül növeli a víz oldott-nitrogén-tartalmát és enyhe lúgosító hatása révén az alacsonyabb hőmérsékletű mellékvízkörben csökkenti a korrózió mértékét és a magnetit oldódását. Mivel számos alkáli fém van jelen a primerköri vízben, és ezek koncentrációja befolyásolja a ph értékét, ezért a lítium- és nátrium-ionok koncentrációját is figyelembe veszik az ún. ekvivalens kálium-koncentrációban (K equ ). Később az említett ionok összes moláris koncentrációját alkalmazták. Bár a primerköri vízben jelentős az ammóniumkoncentráció, mivel gyenge bázist képez, ezért kicsi a hatása a primerköri víz ph-jára 300 C-on. Pakson között az ammóniumkoncentráció magasabb, és így a ph-ra gyakorolt hatása is jelentősebb volt. A magas ammóniumkoncentráció növeli a ph értékét induláskor kálium és lítium hiányában is (káliumot szorít le a gyantáról), és a ciklus végén is, amikor a bórsav és alkáli-ionok koncentrációja alacsony. Például 50 mg/kg maximális ammóniumkoncentrációnál induláskor a 300 C-os ph ~0,025 értékkel nő (8 g/kg bórsav-koncentráció mellett), míg a ciklus végén a ph ~0,07 értékkel nő (0 g/l bórsav-koncentráció mellett). Az ammónia ph-befolyásoló hatása jelentősebb a primerköri tisztító rendszerben C-on! Így 5 50 mg/kg ammóniumkoncentráció esetén a víz ph-ja mindig lúgos, induláskor 7,0 7,6 értékről a ciklus végén 9,1 9,6 értékre növekszik. A VVER-440 reaktorok primer köreiben az alkalmazott vízüzemet folyamatosan fejlesztették. A 70-es években a standard vízkémiát alkalmazták, mely állandó ph-jú üzemmód volt. A ph-számítást a régi Meek-féle módszerrel végezték, mely magas hőmérsékleteken hibás ph-értékeket szolgáltatott. Ennek a vízüzemnek a módosított változatát alkalmazzák Loviisa-ban, Pakson és Kozlodujban. A standard vízüzem ph-lefutását mutatja 300 C-on a ciklusidő függvényében a ábra ábra: VVER-440 reaktor standard primerköri vízüzeme A 90-es évek elején vezették be néhány VVER-reaktor primerköri vizénél a módosított vízkémiát. A vízüzemben a reaktorciklus során a radiációs minimumokhoz tartozó ph-értékeket rögzítették. A VVER-440 reaktorokra a 300 C-os ph-optimumok 7,1 7,3 értékek között változtak. Ezt a vízüzemet

97 8. Atomreaktorok üzemelésének jellemzői, vízüzemek 97 alkalmazták a cseh és szlovák, valamint orosz és ukrán atomerőművekben (Dukovany, Temelin, Bohunice). A maximális megengedett káliumkoncentráció eltérő volt, a cseh, orosz és ukrán erőművekben 20 ppm, Bohunicében 16,4 ppm. A bórsav kálium viszonyt a standard módszerhez hasonlóan a ábra szerint határozták meg ábra: VVER-440 reaktorok bórsav kálium-koncentrációja a primerköri vízben A módosított vízüzem ph-lefutását mutatja 300 C-on a ciklusidő függvényében a következő ábra ábra: VVER-440 reaktor módosított primerköri vízüzem Jelenleg a VVER-440 reaktorok primer körében a cseh, szlovák és orosz reaktorok a kampány kezdetén 19,5 mg/kg értéken korlátozzák, majd a ph 300 értékét 7,1 7,3 értékek között tartják. A primerköri víz ph-szabályozása Pakson az eredeti 1984-es szovjet specifikáció szerint történik, de 1992-től hagyják a ph értékét növekedni, míg a ciklus közepén eléri ph (300 C) a 7,1 7,3 értékét, mielőtt ott aztán elhelyezkedne. A gyakorlatban a K equ -bórsav-függvény egy félhold alakú görbe (8.29. ábra) egyenes helyett től a ph (300 C) ~7,27, és az ammóniumkoncentrációt 35 mg/kg-ról 16 mg/kg-ra (a hidrogénkoncentrációt 43 mg/kg-ról 27 mg/kg értékre) csökkentették.

98 98 Atomenergetika és nukleáris technológia ábra: Az ekvivalens kálium-koncentráció (mgk/kg) a bórsav-koncentráció (g/kg) függvényében a Paksi Atomerőműben A leállás vízkémiája (50 60 óra) A leállás során a hőmérséklet csökkenésével növekszik a bórsav disszociációja, míg a lúgosító kálium- és lítium-hidroxidé alig változik. A reaktor teljesítményének a minimális ellenőrizhető teljesítményre csökkentése után a bórsav-koncentráció 12 g/kg érték fölé növelése (felbórozás) révén a víz kémhatása enyhén savassá válik. Ezt Pakson 60 m 3 45 g/dm 3 bórsav-koncentrációjú termikusan gáztalanított sómentes oldat (tiszta kondenzátum-) oldat bevitelével, vízcserével érik el. A magas bórtartalmú, lehűlő savas oldatban megnő az oldott vas és nikkel korróziós termékek koncentrációja. A döntően diszperz korróziós termékek szűréssel jobbára eltávolíthatók. A szűrést döntően ioncserélő oszlopok tölteteivel végzik, Pakson ultraszűrést is alkalmaznak. A primerköri víz hűtése során fellépő térfogatcsökkenés ellensúlyozására 46 m 3 12 g/kg bórsav-koncentrációjú oldatot juttatnak a fővízkörbe. Ha a primerköri víz hőmérséklete 40 C alá csökkent, leállítják az öt főkeringető szivattyút. A szivattyús keringetés leállításával megszűnik a részáramú tisztítás is. A reaktorfedél megnyitásával a víz oxigénkoncentrációja telítési értékig növekszik és oxidatív jellegű lesz. A vízben a bórsavkoncentráció 12 g/kg fölötti érték és a lúgosító kationok koncentrációja is változatlan (1 5 mg/kg kálium). A vízben megnő az ausztenites acél korróziós termékeinek és a felületről levált korróziós termékek koncentrációja. Az állás vízkémiája ( óra) Állás során nincs hűtővíz keringetés, a remanens bomlási hőt két hurkon keresztül a hűtővíz természetes cirkulációjával vonják el a technológiai kondenzátor segítségével. A primer kör egyes részei levegővel érintkeznek, a víz savas és oxidatív. A fűtőelem-átrakások idejére a nyitott reaktortartály össze van kötve a pihentető medencével és a két víz keveredik. A ~33% kirakott fűtőelemekkel együtt a felületükön megtapadt korróziós termékeket is eltávolítják. Állás közben követelmény a kellően magas oldott-bórsav-koncentráció (>12 g/kg), a hűtővíz szennyezőinek minimumon tartása és a szerkezeti anyagok korróziójának minimalizálása. Az ún. hide-out jelenség következtében a korróziós termékek pórusaiból kioldódnak szennyező anyagok (kalcium, magnézium, klorid, nátrium, szilikátok). A dekontamináló és karbantartó műveletek során további szennyeződések kerülhetnek a primerköri vízbe. Az indulás vízkémiája ( óra) Állásból üzemi állapotba több lépésen keresztül jut a primerköri víz. A lépések a következők: A víz oldott-oxigén-tartalmának csökkentése termikus és kémiai gáztalanítással. A primer kör feltöltése után 25 bar nyomáson elkezdik a hűtővíz felfűtését és termikus gáztalanítását. A termikus gáztalanítás után 80 C-on, 55 bar nyomáson hidrazint adagolva a rendszerbe a maradék oxigént 115 C fölött eltávolítják.

99 8. Atomreaktorok üzemelésének jellemzői, vízüzemek 99 A víz ammóniakoncentrációjának növelése. Az adagolt hidrazinból C-on ammónia keletkezik és a kálium-hidroxid adagolásával lúgos, reduktív közeget hoznak létre. Bekapcsolják a víztisztításba az ioncserélő kevertágyas ioncserélő gyantatöltetét. Amikor a reaktor teljesítményét a minimálisan ellenőrizhető teljesítményre növelik, a víz oldott-bórsav-koncentrációját 12 g/kg-ról 8 g/kg értékre csökkentik úgy, hogy primerköri vizet vonnak ki a rendszerből és ugyanannyi tiszta vízzel hígítanak. Ezután 265 C-ra növelik a víz hőmérsékletét. Tovább növelik a víz hőmérsékletét és az oldott-bórsav-koncentrációját hígítással 5,5 7 g/kg értékre csökkentik. A kálium-hidroxid-koncentráció növekszik és 1-2 nap alatt 12 mg/kg értékre áll be. Ekkor a víz lúgos és reduktív. A blokk indulásakor nagy mennyiségű, döntően diszperz korróziótermék kerül a vízbe. Ezek egy része újra kiülepedik és felaktiválódik, más részét a víztisztítók kationcserélő gyanta töltetei (és ultraszűrői) eltávolítják, kiszűrik. A vízkémiai paraméterek ellenőrzése Amikor egy mért paraméter megközelíti vagy átlépi határértékét, intézkedéseket kell tenni. Helyre kell állítani a határérték alatti állapotot, illetve korlátozni kell az üzemelést. Általában három akciószintet határoznak meg: Az első akciószint a vízkémiai paraméterek első tűrés-szintjének elérését jelenti, mely korróziós veszély növekedését jelzi. Ekkor hét napon belül a megfelelő határok közé kell visszavinni a vízkémiai paramétert vagy paramétereket. Ha ez nem sikerül, programot kell kidolgozni a korrekció megfelelő végrehajtására. A második akciószint esetén a paraméter vagy paraméterek a rendszer károsodásához vezethető állapotot jeleznek. Ekkor 24 órán belül megfelelő korlátok közé kell visszavinni a vízkémiai paramétert vagy paramétereket. Ha ez nem sikerül, blokkleállítást kell kezdeményezni a lehető legrövidebb időn belül. A harmadik akciószint esetén a blokk nem üzemeltethető tovább. Azonnal blokkleállítást kell kezdeményezni, a lehető legrövidebb idő alatt a blokkot le kell állítani. Kontrollparaméterek a következők: összes lúgosító ion (K +, Na +, Li + ) súlyozott koncentrációja, klorid-ion-koncentráció, oldott-oxigén-koncentráció, ammónia- és hidrogénkoncentráció. Teljesítményüzemben diagnosztikai paraméterek: a bórsav-, fluorid-, össz-korróziós termék-, össz-jód-, hidrazin-koncentrációk, a TOC- és olajkoncentrációk, a fajlagos elektromos vezetőképesség, a 25 C-os ph, a redoxi-potenciál és a gamma-sugárzó radioaktív izotópok aktivitás-koncentrációja. Minden akciószint fellépte után korrekciós és helyreállító intézkedéseket kell tenni VVER-reaktorok szekunderköri vízkémiája A VVER-440 atomerőművek szekunder körét a reaktortartályhoz csatlakozó hat gőzfejlesztő és a három gőzfejlesztőhöz tartozó 2 gőzturbina alkotja. A szekunder kör sémáját a ábra mutatja.

100 100 Atomenergetika és nukleáris technológia ábra: A VVER-440 reaktor szekunderköri főberendezései A gőzfejlesztőkből 450 t/óra 258 C-os, 46 bar nyomású, közel telített frissgőz lép ki és lép be a két gőzturbinába. A gőzfejlesztőket folyamatosan 2 t/óra, szakaszosan 4 óránként 15 t/óra tömegárammal leiszapolják a túlzott betöményedés elkerülésére. A leiszapolást három ioncserélő oszlopból (két kationcserélő és egy kevertágyas töltet) álló víztisztítóval kezelik. A gőzturbinák három egységből, egy nagynyomású és két kisnyomású turbinaházból állnak, közös tengellyel. A nagynyomású turbináról távozó gőzt cseppleválasztóval kombinált újrahevítőn vezetik át, majd a kisnyomású turbinákra kerül és tovább expandál. A nagynyomású turbináról gőzt vezetnek el a tápvíz regeneratív előmelegítésére és táptartály gáztalanítójának melegítésére. A kisnyomású turbinákról a gőz a kondenzátor 0,04 bar nyomásáig (vákuum) expandál és előmelegíti a kondenzátumot (főcsapadékvizet). A kondenzátor hűtését Pakson Duna-vízzel biztosítják. A kondenzátorba vezetik be a póttápvizet a veszteségek pótlására. A beépített termikus gáztalanító a beoldódott oxigén döntő részét eltávolítja. A kondenzátum 0,04 bar névleges nyomáson és ~30 C hőmérsékleten lép ki a kondenzátorból. A kondenzátum szivattyúk a kisnyomású előmelegítőbe juttatják, ahonnan a gáztalanító táptartályba kerül. A turbinák megcsapolásain elvezetett gőz direkt hőcserével kondenzálódik és 164 C-ra melegíti föl a vizet. A táptartályból a vizet a tápvíz-szivattyúk a nagynyomású előmelegítőkbe szállítják, ahol a turbina megcsapolásból származó gőz a hőmérsékletét 226 C-ra melegíti és innen jut a gőzfejlesztőkbe. A gőzfejlesztők szolgáltatják a kapcsolatot a VVER-440 reaktor primer és szekunder köre között. Átveszik a reaktorban fejlődött többlet-hőt és gőz formájában a turbinához továbbítják. A nagy nyomáskülönbség ellenére a gőzfejlesztőknek el kell szigetelniük a primerköri és szekunderköri vízáramokat egymástól. Ehhez a kettős feladathoz szükséges a korróziós folyamatok visszaszorítása. A reaktorban alkalmazott hat fekvő elrendezésű PGV-213 típusú 230 MW termikus teljesítményű gőzfejlesztő 5536 csövében játszódik le a hőátadási folyamat. A szekunderköri tápvizet a tápvízelosztó perforált csövein keresztül vezetik a csőköteg fölé a tápvíz-előmelegítő zónába. A gőzfejlesztő felső részében helyezkedik el a cseppleválasztóként működő zsalus szeparátor. A gőzfejlesztőt folyamatosan és szakaszosan leiszapolják. A kondenzátorból kilépő kondenzátumot (főcsapadékvizet) a kondenzátum-tisztítóval kezelik. A tisztító elektromágneses szűrőből és két kevertágyas ioncserélő oszlopból áll. A gyantatölteteket időnként regenerálják. A módosított szekunderköri vízüzem bevezetése óta a kevertágyas ioncserélők nem üzemelnek.

101 8. Atomreaktorok üzemelésének jellemzői, vízüzemek 101 A szekunder kör vízüzeme A vízüzem célja a gőzfejlesztők korróziójának minimalizálása. A hőcserélő csövek ausztenites rozsdamentes acél anyaga feszültségkorróziós támadásra kiemelkedően érzékeny. A szekunderköri víz három különböző fémmel érintkezik, ötvözetlen acéllal, ausztenites rozsdamentes acéllal, rézzel és réz-nikkel-ötvözettel. Magnetit védőréteg képződéséhez lúgos ph-jú közeg szükséges, ezért a vizet lúgosítják. Pakson lúgosítóként hidrazint és ammóniát alkalmaznak erre a célra. Mindkét vegyület illékony, a vizes és a gőzfázisban is jelen van. Réztartalmú szerkezeti anyagok jelenléte esetén csak annyi ammóniát és hidrazint adagolnak a vízbe, amennyi még nem növeli a réz korrózióját. Más erőművekben egyéb lúgosítószereket is alkalmaznak, erről bővebben a PWR-reaktorok szekunder vízkörének lúgosítószereinél szóltunk. Felhasznált irodalom Németh Zoltán, Somlai János, Kovács Tibor, Az atomerőmű vegyészeti vonatkozásai, Union of Concerned Scientists, PWR-Basics.pdf, BWR-Basics.pdf

102 102 Atomenergetika és nukleáris technológia 9. KONTAMINÁCIÓ, DEKONTAMINÁCIÓ A kontamináció radioaktív szennyeződés a szerkezeti anyagok felületének szennyezése radioaktív izotópokkal. A kontamináló radionuklidok a primer hűtőköri berendezések belső felületein kötődnek meg, de az anyag belsejébe is bejuthatnak. Az atomerőművek működése során normál üzemmenet esetén is számolnunk kell bizonyos mértékű kontaminációval, mely a dózisteljesítmény növekedését idézi elő. A könnyűvizes atomreaktorok hűtőkörében a radioaktív kontaminációnak legalább három fő forrása különböztethető meg: (a) a radioaktív szerkezeti anyagok korróziója, illetve a szerkezeti anyagok korróziós termékeinek aktiválódása, (b) a hasadványtermékek kilépése a hibás fűtőelemekből, valamint (c) a hűtőközeg és szennyezőinek radioaktív termékei. A dekontamináció a továbbiakban definíciószerűen a radioaktív szennyeződések eltávolítása (vagy csökkentése) a szennyezett felületekről. Általános célkitűzés, hogy a kiválasztott dekontaminációs eljárás a mentesítést a kezelt felület lényeges károsodása nélkül hatékonyan, gyorsan és gazdaságosan valósítsa meg. Az ideális atomreaktorban a legfontosabb potenciális szennyező radionuklidok, azaz a hasadványtermékek és aktinidák nem juthatnak ki a fűtőelemekből. A reaktorok működése során azonban normál üzemmenet esetén is számolnunk kell olyan független folyamatokkal, amelyek következtében radionuklidok lépnek ki a reaktortartályból és bizonyos mértékű kontaminációt okoznak a teljes hűtőrendszerben. A radioaktív szennyeződést munkavédelmi és környezetvédelmi szempontból egyaránt kívánatos minimális szintre csökkenteni, illetve megszüntetni. A könnyűvizes atomreaktorok hűtőkörében a radioaktív kontaminációnak legalább három fő forrása különböztethető meg: 1) A hasadványtermékek és aktinidák kilépése a hibás fűtőelemekből (hasadványtermékek: 89 Sr, 90 Sr, 95 Zr, 95 Nb, 99 Mo, 99m Tc, 99 Tc, 103 Ru, 106 Ru, 131 I, 134 Cs, 137 Cs, 140 Ba, 140 La, 141 Ce, 144 Ce, 85 Kr, 133 Xe, 135 Xe; aktinidák: Ac, Th, Pa, U, Np, Pu, Am, Cm, Bk, Cf, Es); 2) A hűtőközeg és szennyezőinek radioaktív (pl. 3 H, 19 O, 16 N, 17 N, 42 K) és stabil ( 7 Li) termékei); 3) A szerkezeti anyagok és a hőhordozóba kerülő korróziós termékek felaktiválódása és transzportja (pl. 51 Cr, 54 Mn, 55 Fe, 59 Fe, 58 Co, 60 Co, 65 Zn, 95 Zr, 110m Ag). A dekontamináció a kontamináló anyagok eltávolítása a felületről mosással, melegítéssel, kémiai vagy elektrokémiai eljárással, mechanikai vagy egyéb eljárással. Néha jelenti a szennyező kontamináló anyagok eltávolítását az anyag mélyebb rétegeiből is, például betonok esetén. A dekontamináció célja a sugárzó anyaggal szennyezett felület dózisközlő képességének csökkentése, a szennyezés terjedésének megakadályozása, a felület további felhasználásának elősegítése. A fenti célok kielégítésére nem létezik egyszerű eljárás. A megfelelő technológia megválasztása függ a felület típusától, elhelyezkedésétől, fizikai-kémiai jellemzőitől, a szennyező radioaktív izotóp

103 9. Kontamináció, dekontamináció 103 típusától, aktivitás szintjétől. A dekontamináció a felületeken kialakuló radioaktivitás szintjének csökkentésére kidolgozott ellenintézkedések sorozata. Alkalmazzák működő atomerőművek felületeinek tisztítására és az erőmű végső leszerelésekor is. A dekontamináló eljárásokat évekkel ezelőtt kezdték alkalmazni és gyakorlatilag két fő eljárási típus fejlődött ki, a mechanikai és a kémiai/elektrokémiai dekontamináló eljárások. A dekontamináló eljárás megválasztása függ az elérni kívánt dekontminációs tényezőtől, a felület anyagának kompatibilitásától és a művelet során keletkező hulladékok mennyiségétől. Mechanikai dekontamináló eljárást alkalmaznak egyedi komponensek tisztításánál, több mint tízféle ilyen eljárás létezik. Ezzel ellentétben a kémiai dekontamináló eljárásokat egyedi komponensek és rendszerek tisztítására egyaránt alkalmazzák, míg az elektrokémiai eljárásokat főleg egyedi komponensek tisztítására alkalmazzák. A kémiai dekontamináló eljárások száma kevesebb, mint a mechanikai eljárások száma. Az elmúlt években jelentős fejlődésen mentek át ezek az eljárások, és számos új technika és eljárás jelent meg a piacon. A továbbiakban alapvetően az atomerőművi szerkezetek kontaminációjának eltávolítását tárgyaljuk. Atomerőművekben a dekontamináció ezek szerint radioaktív izotópok eltávolítását jelenti az atomerőművek primerköri belső és egyéb felületeiről. Szélesebb körű megfogalmazással jelenti a fémfelületek oxidrétegeinek eltávolítását is. A dekontaminációs eljárás tárgya lehet egy komponens (például a főkeringető szivattyú), egy alrendszer (például remanenshő-eltávolító rendszer), vagy egy teljes rendszer (például egy teljes PWR vagy PWR-primerköri rendszer fűtőelemkötegekkel vagy nélkülük). A rendszerből könnyen eltávolítható komponensek dekontaminálása rendszerint mechanikai vagy elektrokémiai módszerrel történhet, a többi esetben viszont csak a kémiai dekontamináló eljárások alkalmazhatók. A megfelelő dekontamináló eljárás megválasztása nem közvetlenül történik, hanem különböző választási kritériumok alapján. A dekontamináció hatékonyságát általában a dekontaminációs tényező (dekontaminációs faktor, DF) alapján határozzák meg. A DF a felület kiindulási és végső, maradék aktivitásának a hányadosa. Néha a megfelelő dózisok arányával (dózisszint csökkentési faktor) is jellemzik. Az egyes dekontaminációs eljárások alkalmazhatóságát az elérhető dekontaminációs faktor(ok), az anyagok kompatibilitása és a keletkezett hulladék térfogata alapján ítélik meg. Különösen a kémiai dekontamináló eljárások során a megfelelő eljárás kiválasztását a kereskedelemben hozzáférhető eljárások is befolyásolják. Például az egyik legfontosabb kémiai dekontamináló eljárás, a HP/CORD UV-eljárást a Siemens cég fejlesztette ki, és az USA-piacon nincs engedélyezve. Több olyan eljárást is kidolgoztak, melyek azonos szabadalmi eljáráson alapulnak. Az atomerőművek hatékony dekontaminációjához hét különböző követelményt kell kielégíteni: 1. A lazán kötődő törmelékek eltávolítása. Ez jelenti az alsó rétegekben az áramlás szempontjából holt térfogatokban leülepedett laza részecskék eltávolítását éppúgy, mint a belső felületeken lazán kötődött, kenőcsszerű anyagok eltávolítását. A lazán kötődő szemcsék egy adott szemcseméret-tartományba esnek, és valószínűleg a finomabb szemcséjű fűtőelemrészecskéket is tartalmazzák. A megfelelő dekontaminálás esetén a lazán kötődő szemcséket és a kenőcsszerű anyagokat is eltávolítják a felületről. 2. A felületeken megtapadt szemcsék eltávolítása. A felülethez szorosan megtapadt radioaktív szemcsék eltávolítását jelenti. Ide tartoznak a radioaktív izotópokat tartalmazó korróziós rétegek is. Lehetséges, hogy a megtapadt radioaktív rétegek sikeres eltávolítása megköveteli az alapfém egy részének eltávolítását is. 3. Radioaktív szemcsék eltávolítása résekből. A reaktorok hűtési rendszerében számos komponens, így a szelepek, ioncserélő oszlopok, szivattyúk, tartályok, szűrőházak tartalmazhatnak szűk réseket. A radioaktív szemcsék, a finomszemcséjű fűtőelem-részecskék beszivároghatnak ezekbe a résekbe, és ezeket el kell onnan távolítani. A dekontamináló eljárások egy része képes a résekben lévő radioaktív szemcsék eltávolítására, mások pedig nem. Ha egy alkalmazott eljárás erre nem képes, akkor a megfelelő dekontamináció eléréséhez folytatni kell a dekontaminálást egy erre alkalmas eljárással. 4. A belső komponensek hatása. Néhány dekontaminálásra kerülő tartály, edény és más eszköz tartalmaz olyan belső komponenseket, melyek komolyan befolyásolhatják az alkalmazott dekontamináló eljárás hatékonyságát.

104 104 Atomenergetika és nukleáris technológia 5. A dekontamináló eljárás sebessége, termelékenysége. Fontos az alkalmazott dekontamináló eljárás sebessége is, mert meghatározza a költségeket és a kezelés során közölt dózis mennyiségét. Ugyanakkor, mivel a dekontaminálás sebességénél fontosabb a szennyező anyag hatékony eltávolítása, a sebesség az eljárás megítélésénél nem játszik túl nagy szerepet. 6. Távirányíthatóság. A megfelelő dekontamináló eljárás megválasztásánál az egyik legfontosabb szempont a megfelelés az ALARA-elvnek. Ez az elv (As Low As Reasonably Achievable) a kezelő személyzet minimális dózisterhelését írja elő. Számos ígéretes dekontamináló eljárás bukott el a fenti követelményen. A kezelő személyzet többlet-dózisterheléstől történő védelme megnöveli a tisztító eljárás bonyolultságát, költségeit és a kezelési időt. Az eljárás bonyolultsága fordítva arányos a távirányítás mértékével. Teljes távirányítás esetén nincs szükség személyi sugárvédelmi árnyékolásra. 7. A dekontamináló eljárás kidolgozottsága. A kidolgozottság azt jelenti, hogy a dekontaminációs eljárás mennyiben és milyen fokon alkalmazható adott célra. A legmagasabb kidolgozottságú eljárás rutinszerűen alkalmazható, és a berendezések hiánytalanul rendelkezésre állnak. Alacsonyabb kidolgozottság esetén az eljárás kipróbált ugyan, de még fejlesztési stádiumban van, ez alatt pedig a kísérleti stádiumban lévő eljárások találhatók, és az alkalmazott berendezéseket még ki kell fejleszteni. További kritériumok minősítik az eljárás hatásait és korlátait. A hatásokkal kapcsolatban egyes eljárások nagy mennyiségű másodlagos hulladékot generálnak, például a dekontaminálószer komponensei keverednek az eltávolított radioaktív izotópokkal. Emellett egyes dekontamináló eljárások megváltoztathatják a felület állapotát, vagy megsérthetik a felületet. Ezért számos eljárásnak adottak az alkalmazási korlátai, egyes eljárások a reaktorban lévő berendezések dekontaminálására alkalmasak, míg más eljárások csak a reaktorból eltávolított korlátozott méretű tárgyak, eszközök felületének tisztítására alkalmasak. A dekontaminálás után a felületen maradó bármely maradvány (pl. kloridok) ugyancsak korlátozó tényezők. A radiológiai biztonság döntően befolyásolhatja egy adott eljárás alkalmazhatóságát. A dekontaminálás során keletkezett összes hulladék térfogatát lehetőség szerint minimalizálni kell, és megfelelően csomagolva el kell szállítani további kezelésre, tárolásra. A nehezen kezelhető radioaktív hulladékok mennyisége döntő a megfelelő dekontaminációs eljárás megválasztásánál. Egyes dekontaminálásra kerülő alkatrészek és berendezések esetén szükséges azok szétszerelése, hogy a belső felületeket meg lehessen hatékonyan tisztítani. A szükséges szétszerelés mértéke és bonyolultsága ugyancsak jelentősen befolyásolja egy adott dekontaminációs eljárás alkalmazhatóságát. Hasonló paraméter a hozzáférhetőség. A megtisztítandó belső felületek hozzáférhetőségéhez bizonyos nyílások szükségesek. A megtisztítandó tárgy, eszköz, berendezés mérete ugyancsak fontos paraméter. Üzemen kívüli berendezések dekontaminálása túl nagy méretek esetén történhet szakaszosan. A beruházási költségeken belül a dekontamináló és kiszolgáló berendezések költsége, valamint ezek várható élettartama fontos paraméterek. Az üzemelési költségek magukba foglalják a munkadíjakat és a rezsiköltségeket. A munkaigényes dekontaminációs eljárások kedvezőtlenek. A fokozott munka- és sugárvédelmi költségek megdrágítják a radioaktív szennyezések dekontaminálási eljárásait. A dekontaminált alkatrészek, berendezések újrahasznosítását számos faktor befolyásolja. A dekontamináció és újraminősítés költségeit össze kell hasonlítani az adott tárgy cseréjének költségeivel. A tisztítandó felületek hozzáférhetősége, szakaszos tisztíthatósága ugyancsak fontos faktor. A dekontaminálás során eltávolított fém mennyisége befolyásolja a tisztított tárgy újrahasznosíthatóságát. A tisztított felület minősége (pl. érdessége) ugyancsak fontos tényező. Fontos faktor a felület korrodálódásának mértéke a dekontaminálás során és azután. Igen fontos paraméter ipari körülmények között a biztonság: inherens biztonsági körülmények szükségesek.

105 9. Kontamináció, dekontamináció Nem-kémiai dekontamináló eljárások A nem-kémiai dekontamináló eljárások vagy a felület kontaminált oxidrétegének mechanikai eltávolítását végzik, vagy olyan vegyi anyagokat alkalmaznak, melyeket nem alkalmaznak a hagyományos kémiai dekontamináló eljárásokban. A nem-kémiai dekontamináló eljárásokat részben helyben, in-situ alkalmazzák a reaktorok hűtőkörében, részben pedig csak a reaktor hűtőköréből eltávolított komponensek dekontaminálásánál alkalmazzák őket. A kézzel végzett súrolás nem tekinthető modern és biztonságos dekontaminálási eljárásnak. A legfontosabb nem-kémiai dekontamináló eljárások által alkalmazott legfontosabb technikák az alábbiak: mechanikai módszerek, gépi berendezések, mechanikai módszerek, csőgörények, mechanikai módszerek, forgó kefék/korongok, nagynyomású vízsugár. A tisztítandó felület döntően befolyásolja az alkalmazható módszert. Például a fűtőelemek felületének tisztítására a mechanikai kefélés nem alkalmas, de bizonyos nagynyomású vízsugaras vagy ultrahangos tisztítás alkalmazható. Ultrahangos dekontaminálás Gyakran alkalmazzák, különösen a fűtőelemkötegek és egyszerűbb alakú tárgyak tisztítására, felületi lerakódások eltávolítására. Az amerikai EPRI dolgozott ki egy dekontamináló eljárást, melyben az ultrahangos jeladókat optimálisan elrendezve alkalmazzák, így a tisztítás hatékony a fűtőelemköteg belsejében is, anélkül, hogy a külső fűtőelemrudak sérülnének. A berendezést sikerrel tesztelték 1999-ben a Callaway-atomerőműben, 16 fűtőelemköteget tisztítottak meg. A felületi radioaktivitás %-át sikerült eltávolítani, a legtöbb izotóp esetében a hatékonyság 75% fölött volt. Ezután egy kampányban részt vett további 96 fűtőelemet tisztítottak meg 2 nap alatt sikeresen. Az ultrahangos dekontaminálási eljárást kifejlesztették gőzfejlesztők szekunder-oldali lerakódásainak eltávolítására is. A kísérletek sikeresek voltak, különösen hatékony volt az ultrahangos tisztítás híg kémiai dekontaminálószerek jelenlétében. Szárazjeges felületszórás A szárazjeges felületszórást ultrahangos kezeléssel kombinálva gyakran alkalmazzák dekontaminálásra. Az eljárásban fagyott (1 3 mm méretű) szén-dioxid-szemcséket szórnak a felületre tisztítás céljából. A sűrített levegővel felgyorsított szemcsék három szimultán mechanizmus szerint tisztítják meg a felületet. Az első hatás a felületnek ütköző szilárd szemcsék koptató hatása. A második hatás alapja a hideg szemcsék hűtő hatása a felületre, melynek során meggyengül a felület és a szennyeződés között fellépő kötés ereje, és utóbbi könnyebben eltávozik a felületről. A harmadik hatás alapja a felületre csapódó szén-dioxid-szemcsék elpárolgása folytán keletkező gáz emelő hatása. A szárazjégszemcse-szóró berendezések könnyen beszerezhetők, a gépek vagy elektromosan, vagy mechanikusan működnek, és rendelkeznek szárazjégszemcse-tároló hőszigetelt tartállyal. A felületről távozó elpárolgó gáz csak az eltávolított szennyezést hagyja hulladékként hátra. Az eltávozó gázt szűrik, és összegyűjtik a felületről eltávolított radioaktív szennyeződéseket. Radioaktív felület tisztításánál levegőkompresszor, levegőszárító, HEPA-szűrővel ellátott ventillációs rendszer alkalmazása szükséges. Igen fontos a jól működő gáztisztító rendszer. A szárazjeges felületszóró technika időigényes, lassú eljárás (9.1. ábra).

106 106 Atomenergetika és nukleáris technológia 9.2. Kémiai dekontamináló eljárások 9.1. ábra: Szárazjeges felületszóró tisztítási technika A kémiai dekontamináló eljárásokban általában a megfelelő reagenst keringetik a felületen. Tárgyak felületének részleges tisztítása esetén alkalmazzák a rázott reagensoldatba történő szakaszos bemártó eljárást is. A megfelelő kémiai dekontamináló eljárás kiválasztásához számos paramétert kell figyelembe venni. A kritériumok zöme szorosan kapcsolódik a tisztítandó nukleáris berendezés tulajdonságaihoz. Néhány fontosabb szempont: a szennyezés elhelyezkedése (belső/külső felületen stb.), a rendszer fizikai integritása, a rendszer anyaga (acél, beton stb.), a kontamináció kialakulása (rétegződése), a kontamináció jellege (oxid, szennyező, szemcse, iszap), a korábban alkalmazott kémiai dekontamináló eljárás(ok) hatékonysága, a kontamináció eloszlása a felületen (felületi, résben, homogén eloszlású stb.), környezeti és humándozimetriai jellemzők, biztonsági, környezetvédelmi és társadalmi hatások, dózisszint csökkentési követelmények (recirkuláció, kezelés), a dekontaminálás és kondicionálás másodlagos hulladékainak mennyisége és típusai, a dekontaminált anyag további sorsa, dekontaminálás ideje, dekontaminálás költsége. A kémiai dekontaminálás általában a szennyezett felület egymást követő vegyszeres kezelését jelenti, mely során az oxidréteget rétegenként feloldják. Némely esetben a kémiai dekontaminálást vagy elektromos, vagy mechanikai felülettisztító eljárásokkal kombinálják. Ha az alkalmazott vegyszerek koncentrációja 1 tömegszázalék alatt van, akkor kis koncentrációjú vagy enyhe dekontaminálásról beszélünk. Az eljárás megtervezéséhez szükséges a szennyezett felület összetételének ismerete, és az alkalmazott kémiai dekontamináló szernek fel kell tudnia oldani a vegyes-oxidos réteget a felületen. Ezen oxidrétegek szokásos vastagsága néhány mikrométer. és jobbára a vas, a nikkel és a króm oxidjaiból áll (9.2. ábra).

107 9. Kontamináció, dekontamináció ábra: Felületi vegyes oxidok rétegmélységi eloszlása Az ábrán látható, a VVER-reaktor AISI-316 acélfelületén az oxidfilm a krómban feldúsul és a vasban relatíve elszegényedik. Ez a krómréteg fejti ki a legnagyobb ellenállást VVER-reaktorok esetében a kémiai dekontaminálószerek hatásával szemben. Az oldás elősegítésére komplexképző, kelátképző vegyszereket adagolnak a vizes oldatokhoz. Ezek lehetnek oxálsav, citromsav, EDTA, és NTA. Alternatív megoldás lehet a ph csökkentése, de itt fennáll az alapfém károsodásának a veszélye, melyet inhibitorokkal fékezni lehet. A kémiai dekontaminálás kulcslépése a krómban dús réteg eltávolítása. Ennek során szükség van a Cr 3+ /Cr 6+ oxidációra, mely könnyebben oldódó komponenseket képez. Ezt általában permanganát-oldat oxidálószer hozzáadásával végzik (AP/NP előoxidáció). A maradék permanganátot és a keletkezett mangán-dioxidot oxálsavas mosással bontják el (második egyenlet). A védő, krómban dús réteg eltávolítása után a szokványos dekontaminálás következik, melynek során a vasban és nikkelben dús oxidréteget távolítják el. Az oxidréteg eltávolítása után a felületet megfelelő módon passziválni kell az alapfém károsodásának elkerülése céljából. A bemerítéses dekontamináló eljárásoknál, mivel a tartály felülről nyitott, megfelelő szellőztető rendszert kell alkalmazni és a kezelőszemélyzetet védeni kell a dekontamináló vegyszerek hatásaitól. A túl magas hőmérsékletű vegyszerekben nemkívánatos folyamatok játszódhatnak le, így mérgező vagy robbanékony gázok (pl. hidrogén) keletkezhetnek. A kémiai dekontaminálás a reaktív anyagok hatékony recirkulációját igényli, mert különben túlzottan megnövekszik a másodlagos hulladékok mennyisége. Rendszerint szükséges egy vegyszertároló és -gyűjtő rendszer jelenléte, és esetlegesen egy, a hasadóanyagok kritikus mennyiségét figyelő rendszer. A kémiai dekontamináló eljárások fontosabb előnyeit és hátrányait az alábbi pontokba foglalhatjuk össze. Előnyök: Relatíve egyszerű eljárás, hasonló a fémiparban alkalmazott vegyi felülettisztítási eljárásokhoz. Relatíve olcsó eljárás, ha nem szükséges kiegészítő berendezés. Jól ismert eljárás a nukleáris ipar számos területén. A vegyszerek helyes megválasztásával az összes radioaktív izotóp eltávolítható a felületekről. A rekontamináció megelőzhető a felület vízzel történő folyamatos öblítésével. Erős ásványi savakkal DF>100 dekontaminációs faktor érhető el, akár szabadszintű aktivitási szint is elérhető. A radioaktív kontamináció eltávolítható belső és rejtett helyekről is, bár ekkor a hatékonyság nem túl jó. Relatíve kicsi a környezeti levegő kontaminációs veszélye. Hátrányok: Fő hátránya a másodlagos folyékony hulladékok nagy mennyiségének keletkezése. Ezen hulladékok kezelése és kondicionálása megfelelő hatékony eljárásokat igényel.

108 108 Atomenergetika és nukleáris technológia A dekontamináló oldatokat általában C-ra kell melegíteni a megfelelő dekontaminációs sebesség biztosítására. A hatékony dekontamináció korrozív és mérgező reagensek alkalmazását igényli. Porózus felületek kezelésére többnyire alkalmatlan. Dekontamináló vegyszerek A leggyakrabban alkalmazott dekontamináló vegyszertípusokat és eljárásokat a következő 9.1. táblázat foglalja össze. Vegyszer/eljárás Erős ásványi savak Savanyú sók Szerves savak Bázisok és bázikus sók Komplexképzők Színtelenítő oxidálószerek Detergensek, felületaktív anyagok Szerves oldószerek Többfázisú kezelő eljárások 9.3. Néhány kémiai dekontamináló eljárás 9.1. táblázat: Dekontamináló vegyszertípusok Példa salétromsav, kénsav, foszforsav nátrium-foszfát, nátrium-szulfát hangyasav, oxálsav, citromsav kálium-hidroxid, nátrium-hidroxid pikolinsav, EDTA kalcium-hipoklorit kerozin, tetraklór-etán Az elmúlt években számos kémiai dekontamináló eljárást fejlesztettek ki. Ezek közül azonban csak három eljárás nyert elterjedt gyakorlati alkalmazást, a Siemens-KWU által kifejlesztett HP/CORD UV-eljárás, a CEGB által az EPRI számára kifejlesztett LOMI-eljárás és az AECL által kifejlesztett CAN-DECON-eljárás. Ezek mind többlépéses kémiai dekontamináló eljárások, és számos módosításuk fejlődött ki. A PWR-reaktorok anyagaira alkalmazható kémiai dekontaminációs eljárások fontosabb jellemzőit foglalja össze a következő 9.2. táblázat táblázat: Kémiai dekontaminációs eljárások jellemzői PWR kémiai dekontamináló eljárások Eljárás LOMI CAN-DECON HP/CORD UV lépések vegyszerek lépések vegyszerek lépések vegyszerek Előoxidáció átmenet az oldási lépésbe oldási lépés (dekontamináció) Tisztítás pic-pikkolinát AP oxidáció KMnO 4 NP oxidáció HNO 3 +KMnO 4 cirkulálás, eltávolítás H 2 C 2 O 4 injektálás cirkulálás eltávolítás vagy ioncsere LOMI reagens V(pic) 3 injektálás cirkulálás hulladékba vagy átmeneti tárolás vagy ioncsere MnO 4 -, K + HcrO 4 - AP oxidáció KMnO 4 cirkulálás eltávolítás 2- C 2 O 4 H 2 C 2 O 4 Cr 3+ injektálás cirkulálás ioncsere V(pic) 3 - Fe(pic) 3 - EDTA citromsav hulladékba vagy átmeneti tárolás vagy ioncsere MnO 4 -, K + HCrO 4 - C 2 O 4 2- Cr 3+ EDTA 4- C 3 H 5 (COO) 3 3- HP oxidáció HMnO 4 injektálás cirkulálás nincs speciális lépés CORD dekontamináció H 2 C 2 O 4 injektálás cirkulálás ioncsere UV bontás H 2 O 2 injektálás cirkulálás ioncsere MnO 4 - HCrO 4 - C 2 O 4 2- Cr 3+

109 9. Kontamináció, dekontamináció 109 A HP/CORD UV-eljárás A Siemens-KWU (jelenleg AREVA NP) által kifejlesztett kémiai dekontamináló eljárást széleskörűen alkalmazzák. Az USA kivételével az összes rendszerdekontamináló eljárás ezt az eljárást vagy ennek a módosítását alkalmazza. A HP a permangánsavat, a C a kémiait, az O az oxidációt, az R a redukciót, a D a dekontaminálást, az UV pedig az ultraibolya fénnyel végzett kezelést jelenti. Az AREVA NP egy teljes dekontaminálószer-családot fejlesztett ki különféle erőműtípusokra és vízüzemekre. Ezt mutatja a következő 9.3. táblázat táblázat: AREVA NP-dekontaminálószerek PWR/BWR rozsdamentes acélokra, világszerte PWR főkeringető szivattyú belseje, világszerte Atomerőművek leszereléséhez, világszerte Inconel-600 gőzfejlesztőhöz, Westinghouse atomerőművekhez remanens hőcserélőkhöz (Cu-ötvözet), japán Segédépületi berendezések szénacélhoz, GE atomerőművekhez rozsdamentes rendszerekhez (<0,06%C), BWR-hez alfa-sugárzók eltávolításához, világszerte HP/CORD UV HP/CORD HP/CORD D UV HP/CORD N UV CORD C UV CORD CS UV HP/CORD 2000 UV CORD ALPHA A HP/CORD UV-eljárás alapelve a következő: 1. Előoxidáció a krómtartalmú réteg eltávolítására, melynek során a Cr 3+ ionokat Cr 6+ ionokká oxidálják permangánsav alkalmazásával. 2. A maradék permangánsav redukciója oxálsavval. 3. Oxálsavas dekontamináció (vas-, nikkeltartalmú réteg eltávolítása). 4. A maradék dekontaminálószer elbontása szén-dioxiddá és vízzé ultraibolya sugárzással. Ez az eljárás alkalmazható PWR-reaktorok anyagaira, BWR-reaktorok esetén az előoxidáció nem szükséges. A HP/CORD UV-dekontamináló eljárás tipikus paraméterei: 95 C±2 C, 200±50 ppm HMnO 4 -koncentráció, 2000±200 ppm oxálsav-koncentráció, 30% H 2 O 2 -koncentráció. A következő 9.3. ábra azt mutatja, hogy hogyan változik a redoxi-potenciál és a felületről távozó kationok mennyisége az egymás utáni ciklusok során ábra: A redoxi-potenciál és az eltávolított kationok mennyisége a ciklusok során

110 110 Atomenergetika és nukleáris technológia A HP/CORD UV-eljárás előnyei a következők: jó az anyagokkal szembeni kompatibilitása, a permangánsav az oxidáló ágens, egyszerű dekontamináló vegyszer a redukáló és dekontamináló, a teljes dekontamináló eljárás egy egyszerű vizes feltöltésből áll, regeneratív folyamat, az összes reaktortípusnál és vízüzemnél magas dekontaminációs faktor, a dekontaminációs sav in-situ elbontása szén-dioxiddá és vízzé, kelátképzőmentes hulladékok, minimális hulladékképződés. A HP/CORD UV-eljárás fő hátránya az a megfigyelés, hogy egyes anyagoknál a kezelés után megnövekedett az intergranuláris (kristályközi) korróziós támadás valószínűsége, valamint a kezelés során fellép az oxalátképződés kockázata, mely megnehezíti a tisztítási folyamatot. Az eljárás fontos tulajdonsága, hogy ez a kezelés annyiszor ismételhető, ahányszor csak szükséges a felületen lévő összes radioaktivitás eltávolításához. Az eljárás speciális alkalmazási területe az atomerőművek végleges leszerelése. Ekkor a teljes oxidréteget eltávolítják a felületről, majd az alapfémet addig oldják egyenletesen, amíg aktivitás mutatható ki a felületen. Az alapfém védelme helyett az itt alkalmazott alapfémoldódást a dekontaminációs oldat redoxi-potenciáljának és az alapfém korróziós potenciáljának csökkentésével érik el, Ezt úgy érik el, hogy az összes oxidatív komponenst (Fe 3+, oxigén) eltávolítják a dekontamináló oldatból. Ha elegendő mértékben oldották fel az alapfém felületét az aktivitás eltávolítására, akkor az oldás bármikor leállítható oxidáló komponens (levegő, H 2 O 2 ) hozzáadásával. A CORD dekontamináló eljáráscsaládot elterjedten alkalmazzák teljes rendszerek, komponensek dekontaminálására és végleges leszerelésnél, így például 1994-ben a Loviisa 2 blokkjának dekontaminálására és a rheinsbergi atomerőmű gőzfejlesztőjének végleges leszerelés előtti dekontaminálására. A HP/CORD UV folyamatait foglalja össze a következő 9.4. ábra. A CORD-eljárások módosulatai 9.4. ábra: A HP/CORD UV-folyamat A módosítások fő oka az eljárás szabadalmi védelme és a permangánsav tárolási és szállítási problémái voltak. A számos módosítás egyikét a koreai PWR-ek kezelésére fejlesztették ki. A módosítás lényege az, hogy a permangánsav helyett kálium-permanganát és foszforsavat alkalmaztak az oxidációs lépésben. Emellett a redukciós lépésben az oxálsav helyett csak H 2 O 2 -t alkalmaztak aktívszénnel kombinálva. Az aktuális dekontaminációs lépés nem csak oxálsavat, hanem EDTA-adalékot is tartalmaz, ez utóbbi

111 9. Kontamináció, dekontamináció 111 szerepe nem teljesen tisztázott. A teljes folyamat hőmérséklete 85 C (alacsonyabb 10 C-kal az eredeti eljáráshoz képest), és mintegy 24 óráig tart. A CORD-eljárások módosításának tekinthető a japán HOP-eljárás. A FUGEN atomerőműben alkalmazták. Az erőműben hosszú idejű hidrogéninjektálást végeztek a feszültségkorróziós törések elkerülésére, melynek következtében megnövekedett az oxidfilm krómtartalma. A dekontaminálási problémák miatt fejlesztették ki az új HOP dekontamináló eljárást. A HOP- (hidrazin, oxálsav és kálium-permanganát) eljárás során oxidációs és redukciós lépéseket alkalmaznak először a krómban dús réteg, majd a vas-nikkelben dús réteg feloldására. Az oxidációra 500 ppm koncentrációjú káliumpermanganát-oldatot, redukcióra pedig 200 ppm koncentrációjú 2,5 ph-jú oxálsav-oldatot és hidrazint alkalmaztak. Amerikai kutatók fejlesztették ki a CORD egy módosítását NPOX néven. Ez az eljárás köznapibb vegyszereket alkalmaz, és számos dekontamináló eljárás hibridjének tekinthető. Salétromsavat, kálium-permanganátot, oxálsavat, ioncserélő gyantákat és ultraibolya fényt alkalmaz az NPOX. Például az oxidációs lépést bármelyik erős oxidálószerrel vagy ezek elegyével, vagy elektrokémiai módszerrel el lehet végezni. Javasolták a perklórsavat, salétromsav/kálium-perjodát-rendszert vagy a permangánsavat. Redukálószerként javasolták az oxálsavat, borkősavat, citromsavat. Fontos a javasolt vegyszerek aránya, mert a permanganát vagy az oxálsav feleslege technológiai problémákat okozhat. A LOMI-eljárás A LOMI (Low-Oxidation-state Metal Ion) eljárást az amerikai EPRI számára fejlesztették ki az 1980-as évek elején. Korábban a lúgos permanganátos és ezután oxálsavat és citromsavat alkalmazó dekontaminációs eljárásokat, valamint a CAN-DECON-eljárást alkalmazták. Az alkalikus permanganátos eljárás hátránya a nagy mennyiségű radioaktív szennyvíz keletkezése és néhány anyaggal való összeférhetetlensége volt. A CAN-DECON-eljárás híg komplexképző oldata pedig egyáltalán nem oldotta a PWR-felületek szennyező rétegeit. A LOMI-eljárás célja a fenti hátrányok kiküszöbölése volt. Az eljárásban a felületi oxidok eltávolítását a három vegyértékű vas-ionok két vegyértékűre történő redukciójával és a kétértékű vas ligandumokhoz kötésével, oldatba vitelével érték el. Ennek ellenére a LOMI-eljárás hatékonyabb volt a BWR-reaktorok fémfelületei tisztításánál, mint a PWR-reaktorok esetén. Ennek oka a PWRoxidrétegek magasabb krómtartalma volt. Az eljárás kulcsvegyülete a vanadil-pikkolinát volt. A redukciót végző V 2+ iont vanadil-szulfátból állítják elő kénsavval. A vanádium ionja redukálja a vasat, miközben V 3+ ionná oxidálódik. A redukált vas alacsony ph-értéken vas-pikkolinátként oldatba megy. A dekontamináló elegyhez formiátot adagolnak a V 2+ ionok radiolízistermékek által kiváltott oxidációja elkerülésére. Ez a vegyszeroldat nem képes a magas krómtartalmú oxidrétegek feloldására, így döntően BWR-reaktorok fémfelületeinek tisztítására alkalmas. Próbálkoztak a PWR-reaktorok fémfelületei tisztításánál első lépésként a krómban dús oxidréteg más vegyszerekkel, így Cr 2+ -EDTA-reagenssel történő megbontására, de problémát okozott a reagens vízzel történő reakciója. A Paksi Atomerőműben vizsgálták a V(II)/Cr(II) arány hatását a magnetites oxidréteg oldódására, de a réteg oldódási kinetikája nem tisztázott. A magas krómtartalmú réteg megbontási problémáját mindenképpen a LOMI-eljárás előtt alkalmazott előoxidációs eljárás kidolgozása jelentette. Így a híg savas permanganátos, citromsavas, oxálsavas CITROX-, a salétromsavas, kálium-permanganátos NP-LOMI-, és a lúgos permanganátos, majd salétromsavas, permanganátos AP-NP-LOMI-eljárások alkalmasak voltak a krómban dús oxidrétegek megbontására is. Bár az előoxidációhoz alkalmazott AP- és NP-oldatok nem regenerálhatók, az oxálsavas öblítő oldat kationcserélő oszlopokon átvezetve regenerálható a fémionok eltávolításával. Az NP-kémia lépesei a krómos réteg oldása és a felesleges permanganát elbontása:

112 112 Atomenergetika és nukleáris technológia A fejlesztések eredményei a következő pontokba foglalhatók össze: A LOMI lényegét jelentő vanadil-pikkolinát/formiát csak a vasban dús oxidrétegek kezelésére alkalmas. Az NP-LOMI- és NP-CITROX-eljárások alkalmazhatók rozsdamentes acélfelületek krómban dús oxidrétegének kezelésére. Az AP-LOMI-eljárás az Inconel-600 ötvözet krómban dús oxidrétegeinek kezelésére alkalmas. Az AP-NP-LOMI-eljárás vegyes fémötvözetek krómban dús oxidrétegeinek kezelésére alkalmas. Az eljárásokkal elérhető dekontaminációs faktorok rozsdamentes acélfelület esetén DF=2 20 között változnak. A dekontamináló eljárás után nem növekedett a megtisztított felület korróziós veszélyezettsége. A LOMI-eljárások fő hátránya, hogy a többi eljáráshoz képest nagyobb mennyiségű hulladékot termel. A CITROX-eljárás Legtöbbször a CITROX-eljárást is a LOMI-eljáráscsaládhoz sorolják, bár attól függetlenül fejlődött ki. Az eljárások paraméterei hasonlóak. A CITROX-eljárás is tartalmaz egy AP- (vagy NP-) lépést a felület permanganátos kezelésére. Az AP-oldat tipikusan 10 tömegszázalék nátrium-hidroxidot és 3 tömegszázalék kálium-permanganátot tartalmaz, általában 90 C-on 4 óráig alkalmazzák a kezelést. Az AP kezelés után a felületet ph<10 értékig leöblítik hidrazinos, bórsavas oldattal, majd a CITROX-eljárás következik. A CITROX-eljárás savak és szerves kelátképzők kombinációját alkalmazza (2,5 tömegszázalék oxálsav, 5 tömegszázalék kétbázisú ammónium-citrát és 2 tömegszázalék vas(ii)-nitrát). Korróziós inhibitorként 0,1 tömegszázalék dietil-tiokarbamid-oldatot szoktak hozzáadni szénacél felületek esetén. A szerves savak feloldják és komplexbe viszik, a kelátképzők pedig kémiailag lekötik a felületről távozó korróziós termékeket. A másodlagos filmréteg kialakulásának megakadályozására az oxálsav/kétbázisú ammónium-citrát-koncentrációk aránya nem haladhatja meg a 0,5 értéket. A citrátionok akadályozzák meg az oxalátcsapadékok kialakulását. A CITROX-eljárást általában 80 C-on 8 óra hosszan alkalmazzák. Magyar kutatók figyelték meg, hogy az áramlási sebességet 0,5 m/s értékről 3 m/s-ra növelve a dekontaminálás hatásfoka jelentősen növekedett. Ugyanakkor a rozsdamentes acélfelületek repassziválása során az áramlási sebességet a lehető legalacsonyabb értéken kell tartani. Alkalmazták a CITROX-eljárás híg oldatos változatát is. A CITROX-eljárás egy változata az OPG-AP-CITROX-eljárás, melyet a TMI-2 reaktorbaleset következményeinek felszámolásánál alkalmaztak. Az OPG-oldat oxálsavat, nátrium-oxalátot, glükonsavat, nátrium-glükonátot és bórsavat tartalmaz, és hidrogén-peroxid jelenlétében alkalmazzák. A glükönsav-glükonát pufferrendszer megakadályozza a hidrogén-peroxid felesleges elbomlását. Alkalmazták koncentrált oldatként 40 C-on és híg oldatként C-on is. A két alkalmazás hatásfoka nagyjából egyezett, de a híg oldatos variáció olcsóbb, mert kisebbek a hulladékkezelési költségek. A CAN-DECON- és CAN-DEREM-eljárások CAN-DECON-eljárás Az eljárást eredetileg Kanadában az AECL fejlesztette ki, és eleinte CANDU-reaktorokban, később BWR- és PWR-reaktorokban is alkalmazták. A CAN-DECON-eljárást gyakran a lúgos permanganátos AP-eljárással kombinálva alkalmazzák. Általában C-on 0,1-0,2 tömegszázalékos 2,7-2,8 ph-jú LND-101A reagensoldatot alkalmaznak órán át. Korróziós inhibitorként vas(ii)- ionokat és más vegyületeket alkalmaznak.

113 9. Kontamináció, dekontamináció 113 Az eljárás kulcsvegyülete az LND-101A (LND-101, LND-104), mely EDTA-citromsav-oxálsav 2:1:1 mólarányú elegye. A kezelés után szénacélok kivételével nem nőtt a kezelt felület korróziós veszélyezettsége. CAN-DEREM-eljárás Dekontaminációs lépések sorozatából áll: a vas-oxid-réteg oldása szerves savakkal és EDTA-val (CAN-DEREM-lépés), a krómréteg oxidálása és oldása oxidatív lúgos permanganát oldattal, mosás híg oxálsavoldattal (AP lépés). A CAN-DECON-eljárással szemben nem tartalmaz oxálsavat, mely a rozsdamentes acélok szemcseközi és feszültségkorróziós károsodását segítheti elő. A LOMI-, a CAN-DECON- és a HP/CORD UV-eljárások rövid összehasonlítása Az egyes eljárások előnyeit és hátrányait röviden a következő 9.4. táblázatban foglaltuk össze táblázat: Az eljárások összehasonlítása Előnyök/hátrányok LOMI CAN-DECON HP/CORD UV Magas DF Fe 3 O 4 felületen közepes DF közepes DF oxigénmentes oldat szükséges (üzemelési hiba lehetséges, költséges) nincs oxalátképződés nincs hatékony előoxidációs lépése oxalátképződési kockázat hatékony előoxidálási lépése van (HMNO 4 ) az USA-ban minősítették az USA-ban minősítették nem minősítették az USA-ban a kulcsvegyület drága nagy a hulladék térfogata a szükséges előoxidáció miatt kicsi a hulladék térfogata AP-alkalmazás esetén MnO 2 képződés az AP módosítása nem volt sikeres hulladék keletkezik MnO 2 keletkezhet, vas(ii)-ionok hiányában szemcseközi korrózió léphet fel szemcseközi korrózió léphet fel Mindhárom eljárásra jellemző, hogy általában három ismételt ciklus szükséges a megfelelő dekontamináció eléréséhez. A LOMI- és a CAN-DECON-eljárások alkalmaznak komplexképzőket, míg a HP/CORD UV-eljárás csak oxálsavat alkalmaz. A HP/CORD UV-eljárás előoxidációs permangánsavas eljárása kifejlesztett, míg a másik két eljárásról ez nem mondható el, és különösen az AP-előoxidációs eljárás problémás. Ehelyett az NP- vagy ózonos eljárást alkalmazzák, melyek költségesek. A legkevesebb hulladékot a HP/CORD UV-eljárás termeli. Utólagos korrózió szempontjából a LOMI-eljárás bizonyos anyagoknál előnyösebb, mint a HP/CORD UV-eljárás. Ez utóbbi eljárás nem alkalmazható az USA-ban. A TMI-2 sérült reaktor dekontaminálásánál laboratóriumi kísérletekkel 7 különböző dekontamináló eljárást hasonlítottak össze. A dekontaminálási feladat itt nehezebb volt a szokványosnál, mert a felületekre a fűtőelemekből kiszabadult radioaktív izotópok is kiváltak. A legjobb eredményt egy kombinált ORG-AP-CITROX-eljárással érték el. Egy japán, erős savat alkalmazó dekontamináló berendezés képét mutatja a következő 9.5. ábra.

114 114 Atomenergetika és nukleáris technológia 9.5. ábra: Erős savat alkalmazó dekontamináló berendezés Egyéb kémiai dekontamináló eljárások A DCD- (Dilute concentrate decontamination) eljárás Az eljárás 1 tömegszázalék alatti koncentrációjú, híg oldatokat alkalmaz. Felhasználása esetén többször alkalmazható jelentős előkészületek nélkül, és a keletkezett hulladék kezelése olcsó és a kelátképzők oxidációval elroncsolhatók. Az oldatok ioncserés regenerálása miatt csak szilárd hulladék (ioncserélő gyanta) képződik. Ugyanakkor alacsonyabb DF érhető el, nem alkalmas üledék (crud) eltávolítására és az oxidréteget sem távolítja el teljesen. Elsősorban kanadai reaktorok (CANDU) dekontaminálására alkalmazták. EDTA (etiléndiamin-tetra-ecetsav) Az EDTA a leggyakrabban alkalmazott szerves kelátképző a dekontaminációban. Jól oldja a korróziós-termék-oxidokat és távolítja el a felületről a radioaktív izotópokat. Ellenben híg oldatban alkalmazva a felületről távozó oldat nehezen regenerálható kationcserélő oszlopokkal. Egyes kationok, így a vas(ii) erős komplexeket képez az EDTA-val és nem távolítható el kationcserével. Hasonló a helyzet Ni(II)-, Cu(II)-, Fe(III)- és Cr(III)-ionok jelenlétében. Az EDTA-t magát csak nagy térfogatú anioncserélő oszloppal lehet eltávolítani. A Co(II)-ionokkal viszont kationcserével jól eltávolítható pozitív töltésű komplexet képez. HEDTA (1-hidroximetán-1,1-difoszfonsav) Erős redukáló ágenssel együtt szokták alkalmazni. Jól oldja a goethit-, hematit- és magnetitvasoxidokat, de a spinel-oxidok oldódása már lassabb. A híg HEDTA-oldat 50 C-on jól megtisztítja a szénacél felületet. NTA (nitrilo-triecetsav) Indiában alkalmazták hidrazinnal kombinálva 170 C-on. A szénacélt erősen megmarta, de ph<8 esetén a rozsdamentes acélfelület (316 típus) nem károsodott. A híg dekontamináló oldatokkal végzett hatékony kezelések körülményei még nem eléggé tisztázottak.

115 9. Kontamináció, dekontamináció 115 Az EMMAC-eljárás Francia eljárás, mely oxidáló és redukáló oldatokat alkalmaz. Általában 80 C-on alkalmazzák, és az oxidáló ágens NP, a redukáló pedig salétromsav-aszkorbinsav-keverék. Az oxidáló lépésben a króm oldását segítik elő, a redukáló lépésben pedig feloldják a maradék oxidréteget. Gőzfejlesztők primerköri oldalának és a primerköri hűtőrendszer rozsdamentes burkolatának dekontaminálására alkalmazták Elektrokémiai dekontamináló eljárások Az elektrokémiai dekontaminálás (elektropolírozás) lényegében kémiai dekontaminálás elektromos térerő segítségével. A nem-nukleáris iparban széleskörűen alkalmazzák elektropolírozásra. Egyenáramot alkalmaz, mely során az anódon oldódásos oxidáció lép fel. A könnyen hozzáférhető, elektromosan vezető (fém) felületek tisztítására magas dekontaminációs faktor mellett jól alkalmazható. Az eljárás legfontosabb paraméterei az elektrolitkoncentráció, az üzemi hőmérséklet, az elektródpotenciál és az alkalmazott áramsűrűség. Az eljárás során az elektrolitot recirkulálják és regenerálják. Az eljárás hatékonyságát zavarják a felülethez kötődő anyagok, így az olaj-, zsír-, oxid- és festékrétegek, melyeket a kezelés előtt el kell távolítani. Az ún. bemerítéses eljárásnál (9.6. ábra) a kezelt felület méretei, egyéb kezelés esetén a felület geometriája és a rendelkezésre álló hely korlátozza az alkalmazhatóságát. Komplex geometriájú felületek (pl. vékony csővezetékek) így nem dekontaminálhatók ábra: Bemerítéses eljárás A reagensek között leggyakrabban foszforsav-oldatot alkalmaznak, mert stabil, biztonságos, és sok ötvözet esetén jól alkalmazható. Nem-vízelvonó hatása révén minimális a légszennyezése és jó komplexképző tulajdonsággal rendelkezik. Egyéb elektrolitok, így salétromsav, nátrium-szulfát-oldat főleg ott használhatók, ahol a foszforsavas vagy kénsavas oldat nem alkalmazható. A salétromsav hatékony elektrolit, de hidrogén- és nitrogéngázt bocsáthat ki, szénacél felületekre nem alkalmazható. A szerves savak jó ph-stabilitással rendelkeznek, elroncsolásuk nem-savas hulladékot eredményez. Bár drágábbak az erős ásványi savaknál és lassabb a hatásuk is, mégis ideálisak a roncsolásmentes felülettisztításhoz. Hulladékuk kezelése előtt semlegesíteni kell őket. Semleges dekontamináló elektrolitok (alkálifém-szulfátok oldatai) is alkalmazhatók. Ilyen eljárás az ELDECON-eljárás, melyet Svédországban és Finnországban alkalmaztak. Az eljárásban az anódos oxidáció során keletkező fémionokat hidroxidként lecsapatják és az iszapot elválasztják. A Cr(VI)- ionokat Cr(III)-ionokká kell redukálni a lecsapáshoz. A rendszerből oxigén- és hidrogéngáz, valamint radioaktív hidroxidiszap távozik. Magyar kutatók alkalmazták az elektrokémiai polarizáció eljárását primerköri oldatokból radioaktív izotópok, így kobaltizotópok eltávolítására. Ez az eljárás bármelyik kémiai dekontamináló eljárással kombinálható. Foszforsav elektrolit esetén a foszforsavoldatban folyamatosan nő az oldott vas mennyisége és 100 g/l koncentráció fölött megkezdődik a vas-foszfát kiválása. Ekkor az oldatot vagy frissre kell cserélni, vagy regenerálni kell.

116 116 Atomenergetika és nukleáris technológia Az elektrokémiai dekontamináló eljárások előnyeit és hátrányait röviden az alábbiakban foglalhatjuk össze. Előnyök: Ipari méretekben rendelkezésre áll, a berendezések nem túl költségesek, az eljárás egyszerű. Gyakorlatilag minden radioaktív izotóp eltávolítható a felületről nagy dekontaminációs faktor (DF>100) mellett. Sík felületek, sarkok, bemélyedő felületek, tartályok tisztítására alkalmas. Az eltávolított fémréteg vastagsága 25 mikrométer alatt van. A kezelt felület sima, nehezen szennyeződik újra. A keletkezett radioaktív hulladék mennyisége relatíve alacsony. Hátrányok: A leggyakrabban alkalmazott bemerítéses eljárásnál a dekontaminálásra kerülő felületet el kell távolítani a primer körből. In-situ kezelésnél a dekontamináló készüléket kell a folyamat végén dekontaminálni. A kezelt felület nagysága, bonyolultsága, a szabad hely nagysága korlátozza az eljárás alkalmazását. A hulladékkezelő elektrolitot feldolgozás előtt semlegesíteni kell. Az eljárás nem távolítja el teljes mértékben a felületről a fűtőelem szemcséit, az iszapokat és szigetelő jellegű rétegeket. A rejtett és belső felületek dekontaminálása nem hatékony. A kezelésre kerülő komponensek mozgatása további többletdózist okozhat a kezelő személyzetnek. Felhasznált irodalom 1. Archibald, K., Demmer, R., Argyle, M., Ancho, M., HaiPao, J., NPOX decontamination system, WM 02 Conference, February 2428, 2002, Tucson, AZ 2. Varga, K., Baradlai, P., Hirschberg, G., Németh, Z., Oravetz, D., Schunk, J., Tilky, P., Corrosion behaviour of stainless steel surfaces formed upon chemical econtamination, Electrochim. Acta ) Kinnunnen, P., FP ANTIOXI, Research Report, VIT, 2008.

117 10. Kiégett fűtőelemek kezelése, előkészítése tárolásra, reprocesszálás KIÉGETT FŰTŐELEMEK KEZELÉSE, ELŐKÉSZÍTÉSE TÁROLÁSRA, REPROCESSZÁLÁS Amikor a fűtőelemek hasadásra képes izotópjainak mennyisége olyan szintre csökken, hogy gazdaságosan tovább a hasadáson alapuló energiatermelés nem tartható fönn (4,5 6 év üzemidő után), akkor a reaktort leállítják, és a tovább már nem alkalmazható kiégett fűtőelemeket eltávolítják az aktív zónából. A reaktorból kikerülő kiégett fűtőelemeket átszállítják az ún. pihentető medencébe, ahol 4 5 évig tárolják hűtés céljából (10.1., és ábrák) ábra: Kiégett fűtőelemek pihentető medencéje ábra: Areva (La Hague): kiégett fűtőelemek tárolása

118 118 Atomenergetika és nukleáris technológia ábra: Egy japán kiégettfűtőelem-tároló A kiégett fűtőelemben lévő hasadási termékek és aktivációs termékek bomláshője következtében a fűtőelemek jelentős hőt termelnek. és intenzív gamma- és neutronsugárzást bocsátanak ki. Ezért a kiégett fűtőelemeket hűteni kell, sugárárnyékolást kell alkalmazni és távműködtetéssel kell mozgatni. A hő- és sugárzáskibocsátás intenzitása függ attól, hány hasadási folyamat ment végbe a fűtőelemben a reaktorból való végleges eltávolításáig, melyet kiégési szintnek nevezünk, és függ a kiemelés óta eltelt ún. hűtési időtől. A kiégett fűtőelemekben az energiatermelés során keletkezett elemek megoszlását a ábra, potenciális radiotoxicitását a ábra mutatja ábra: Kiégett fűtőelemekben előforduló elemek

119 10. Kiégett fűtőelemek kezelése, előkészítése tárolásra, reprocesszálás ábra: Kiégett fűtőelemek potenciális radiotoxicitása a hűtési idő függvényében A különböző típusú kiégett fűtőelemekben jelenlévő hasadási termékeket és aktinidákat foglalják össze a és táblázatok táblázat: Hasadási termékek összetétele kiégett UO 2 és MOX-fűtőelemekben 3 éves hűtés után Csoport UO 2 3,5% 235 U UO 2 3,5% 235 U 33 GWnap/t U * 45 GWnap/t U * UO 2 3,5% 235 U 60 GWnap/t U * MOX 8,65% Pu 45 GWnap/t nehézfém * g/t U * g/t U * g/t U * g/t nehézfém * nemesgázok (Kr, Xe) 5,6 7,7 10,3 7 alkálifémek (Cs, Rb) 3 4 5,2 4,5 alkáliföldfémek (Sr, Ba) 2,4 3,3 4,5 2,6 Y és lantanidák 10,2 13,8 18,3 12,4 cirkónium 3,6 4,8 6,3 3,3 kalkogének (Se, Te) 0,5 0,7 1 0,8 molibdén 3,3 4,5 6 4,1 halogének (I, Br) 0,2 0,3 0,4 1,4 technécium 0,8 1,1 1,4 1,1 Ru, Rh, Pd 3,9 5,7 7,7 8,3 vegyes (Ag, Cd, Sn, Sb) 0,1 0,2 0,3 0,6 *kezdeti tömeg táblázat: Aktinidák összetétele kiégett UO 2 és MOX-fűtőelemekben 3 éves hűtés után Elem izotóp felezési idő (év) U Pu UO 2 3,5% 235 U UO 2 3,5% 235 U 33 GWnap/t U * 45 GWnap/t U * UO 2 3,5% 235 U 60 GWnap/t U * MOX 8,65% Pu 45 GWnap/t nehézfém * izotóp(%) g/t U * izotóp(%) g/t U * izotóp(%) g/t U * izotóp(%) g/t nehézfém * , , , , ,04x10 8 1, , , , ,34x10 7 0, , , , ,47x , , , , ,7 1, , , , , , , , , , , ,4 12, , , , ,75x10 5 5, , , , *kezdeti tömeg

120 120 Atomenergetika és nukleáris technológia 8. animáció Hasadványoknak a hűtési idő függvényében történő összetétel-változását mutatja a 8. hangos animáció. A jelenleg üzemelő könnyűvizes atomerőművekből kikerülő kiégett, tárolt fűtőelemek mennyisége folyamatosan növekszik, és nő a kiégett fűtőelemekben található értékes hasadóanyag-tartalom visszanyerésére, a reprocesszálásra az igény (10.6. ábra) ábra: Tárolt és reprocesszált fűtőelemek A reaktorokból kikerülő kiégett fűtőelemek fontosabb tulajdonságai a következők: Reaktivitásuk lecsökkent a 235 U tartalom elhasadása révén, és a frissen keletkezett plutónium ( 239 Pu) hasadóanyag csak részben kompenzálja ezt a fogyást. A hasadással keletkezett neutronelnyelő anyagok felhalmozódása lehetetlenné teszi a láncreakció megfelelő folytatását. Szerkezeti szilárdságuk valamelyest csökkent a sugárzás és a hő hatására. A fűtőelemrudakban felhalmozódott gáz halmazállapotú hasadási termékek megnövelik bennük a nyomást. A fűtőelemek eredeti 238 U tartalma csak kismértékben csökkent. A kisebb mennyiségben keletkező transzuránok (Np, Am, Cm) mennyisége arányos a reaktorban töltött idővel. A kiégett fűtőelemekben folytatódik a hasadási termékek és a transzuránok bomlása és a bomlási hő fejlődése. A kiégett fűtőelemekben felhalmozódott hasadásienergia-termelő potenciál sokkal több, mint a kiégésig termelt energia.

121 10. Kiégett fűtőelemek kezelése, előkészítése tárolásra, reprocesszálás 121 A frissen kiemelt kiégett fűtőelem néhányszor tíz kilowatt hőt termel. Az első évben a rövid élettartamú radioaktív izotópok elbomlása következtében a hőtermelés a kezdeti érték századrészére csökken, ezután a csökkenés a évben további ötszörös, az évek között pedig 40%-os. Az első évben a kiégett fűtőelem hőtermelésében négy radioaktív izotóp dominál: 106 Ru, 144 Ce, 137 Cs és 134 Cs, illetve ezek rövid felezési idejű leányelemei. Kiégett fűtőelemek tárolása A kiégett fűtőelemek tárolásánál három feltételt kell biztosítani: 1. a kiégett fűtőelemet megfelelő módon hűteni kell a bomlási hő eltávolítására, 2. a kiégett fűtőelemekből kilépő sugárzást megfelelő módon árnyékolni kell sugárvédelmi és dozimetriai okokból és 3. meg kell akadályozni a kiégett fűtőelemekben a láncreakció újbóli beindulását, nem kerülhetnek kritikus állapotba. A reaktorból kiemelt fűtőelemeket egy vízzel töltött medencében tárolják. A víz hűti a fűtőelemeket, árnyékolja sugárzásukat és a nemesgáz hasadási termékek kivételével visszatartja a szivárgással kikerült radioaktív izotópokat. A pihentető medence geometriai kialakítása és a kiégett kazettákat tartó rekeszekben vagy a vízben lévő neutronabszorberek (bór, hafnium, kadmium) megakadályozzák a kritikus állapot kialakulását. A pihentető medence vizét szivattyúval forgatják hőcserélőkön és víztisztító ioncserélő oszlopokon keresztül, hűtés és a radioaktív izotópok és egyéb szennyeződések eltávolítása céljából. A bepárlódásból előálló vízveszteséget pótolják. A hűtő- és tisztítórendszer megfelelő működése különösen fontos a fűtőelemcsere idején a cserét követő időszakban. A legtöbb reaktorban ugyanis a fűtőelemcsere során a teljes töltetet átemelik a pihentető medencébe, és ott végzik el a szükséges cserét. Az USA előírásai szerint a reaktorból kikerülő kiégett fűtőelemkötegeket legalább egy évig vizes pihentető medencében kell tárolni, mielőtt száraz tárolóba szállítanák. Egy év eltelte után a kiégett fűtőelemkötegek aktív hűtéssel szállíthatók. Aktív hűtés a kiemeléstől számított mintegy három évig szükséges. Ha a pihentető medence megtelt, a régebbi, kisebb hőteljesítményű fűtőelemeket másik pihentető medencébe vagy száraz tárolóba szállítják. Egy kiégettfűtőelem-szállító konténert és kapszulát a ábra, egy száraz tároló metszetét pedig a ábra mutatja ábra: Kiégettfűtőelem-szállító konténer és száraz tároló kapszula szerkezete ábra: Száraz tároló metszete

122 122 Atomenergetika és nukleáris technológia A száraz tároló fejlődött hője légáramlással és hősugárzással távozik. A száraz tároló árnyékolja a nagy hatótávolságú sugárzásokat, a kritikus állapot elkerülését megfelelő geometria kialakításával és a tárolt fűtőelemkötegek között elhelyezett neutronabszorberekkel biztosítják. Az ipari gyakorlat szerint a kiégett fűtőelemek száraz tárolóban történő tárolását csak öt év pihentető medencében végzett hűtés után kezdik meg. A kiégett fűtőelemek nedves és száraz tárolását döntően az erőművek telephelyén végzik. A tárolók kialakítása és szerkezete az erőmű típusától, a kiégettfűtőelem-tároló korától és a száraz tárolók típusától függ. Fontos a vizes pihentető medencékben a megfelelő vízszint biztosítása, mert lecsökkent vízszint esetén az elégtelen hűtés miatt megnövekszik a fűtőelemkötegek hőmérséklete és megindul a burkolatot képező cirkóniumötvözetek oxidációja. Levegő és gőz jelenlétében a következő exoterm reakciók mennek végbe, és az utóbbi reakcióban hidrogén gáz is fejlődik: Ezek a reakciók magas hőmérsékleten autokatalitikusak, önfenntartók, víz alatt nem mennek végbe. Hűtés hiányában cirkóniumburkolati tüzet okozhatnak, a túlhevülő fűtőelemcsövek felszakadhatnak, és az illékony radioaktív izotópok kiszabadulhatnak. Emellett 1800 C fölött a cirkóniumburkolat reakcióba lép az urán-oxid-tabletták anyagával, egy cirkónium-urán-oxid alapú komplex olvadékfázis keletkezik. A kiégett fűtőelemek további sorsa jelenleg a hosszú időtartamú tárolás és az értékes hasadóanyagok kinyerése, az újrafeldolgozás lehet. A hosszú időtartamú tárolás jellemzői a következők: kisebb a költsége a reprocesszálásnál, kicsi a biztonsági kockázata, nem bolygatja meg a plutóniumkészletet, és a tárolási idő során csökken a plutónium alapú atomfegyver előállítási valószínűsége, minimális másodlagos radioaktív hulladékot termel, de csak a fűtőelemben lévő potenciális hasadási energia maximum 1%-át hasznosítja. Az újrafeldolgozás, reprocesszálás jellemzői a következők: kémiai technológiai eljárásokat alkalmaz, jó hatásfokkal elkülöníti a hasadó és szaporító anyagokat további hasznosítás céljából, csökkenti a nagy aktivitású hulladék térfogatát, de több kis és közepes aktivitású hulladékot termel, műveletei során nagy a dóziskockázat és a sugárveszély, lehetővé teszi az uránalapú fűtőelemek hasadóanyagainak %-os recirkulációját, de gyors szaporító reaktorok nélkül csak 15 30%-kal nő a hasznosítható hasadóanyag mennyisége Nagy aktivitású hulladékok átmeneti tárolása A radioaktív hulladék végső elhelyezésének problémája az egyik fő oka annak, hogy az egyébként környezetbarát atomenergia-felhasználást a kritika éri. A fő kifogás a radioaktív hulladékok átmeneti és végső elhelyezésének körülményeivel, az emberi léptékben szinte végtelen tárolási idővel, a tárolás hosszú távú biztonságával kapcsolatos. Bár a radioaktív hulladékok mennyisége (térfogata) sokkal kisebb más hulladékokénál, de az egyéb hulladékoknál gyakran veszélyesebbek. Ezért a radioaktív hulladékok kezelése és elhelyezése hosszú távú stratégiát igényel, a megfelelő kezelés és elhelyezés technológiáit nagyon gondosan kell kidolgozni és nem szabad elsietni. Ezért a radioaktív hulladékok legkisebb térfogatot képviselő, de legveszélyesebb csoportját, a nagy aktivitású radioaktív hulladékok zömét világszerte évig átmeneti tárolókban őrzik, a megfelelő végső kezelő és temető technológiák kidolgozásáig. A megfelelő technológiák fejlesztése folyamatos, elég csak a radioaktív hulladékok őrzési idejét drasztikusan csökkenteni képes transzmutációs eljárásra utalnunk. A nagy aktivitású radioaktív hulladékok túlnyomó többsége a nukleáris energiatermelő ciklus második felében (back end) a reaktorokban használt fűtőelem, szabályozó rudak stb. formájában

123 10. Kiégett fűtőelemek kezelése, előkészítése tárolásra, reprocesszálás 123 keletkezik. Egy 600 MW e teljesítményű német reaktor fűtőelemciklusában 33 t urán-oxid fűtőelem használatához szükséges nyersanyag és a keletkezett hulladékok mennyiségét foglalja össze a táblázat táblázat: Egy 600 MW e teljesítményű reaktor töltetének nyersanyagszükséglete és hulladékai Egy 600 MW e teljesítményű reaktor (Biblis A, 33 t fűtőelemtöltet) üzemanyagciklusa és a hulladékok Kiindulási anyag Eredmény Hulladék * t Uránérc/kőzetpor t Uránérc t Poralakú kőzet t Uránérc 400 t U 3 O t Iszap t U 3 O t Hex 180 t Atomhulladék t Hex 33 t Dúsított Hex 187 t kimerült UF t dúsított Hex 33 t Fűtőelem 70 hordó Kis aktivitású hulladék 6 33 t Fűtőelem 33 t Kiégett fűtőelem hordó Kis aktivitású hulladék hordó Közepes aktivitású hulladék 7 33 t Kiégett fűtőelem 28 t UNH 30 ESB Nagy aktivitású hulladék 1 t MOX 600 hordó Közepes aktivitású hulladék 300 hordó Kis aktivitású hulladék 1 - uránérc kitermelés, 2 - ércfeldolgozás, 3 - konverzió, 4 - dúsítás, 5 - fűtőelemgyártás, 6 - atomerőmű, 7 - reprocesszálás, Hex-UF 6, UNH-uranil-nitrát, ESB-rozsdamentes acéltok, MOX-vegyes-oxid fűtőelem, *- 5, 6, 7 folyamtoknál további hulladékmennyiség keletkezik. A reaktorokból kikerülő kiégett fűtőelemek további sorsa országonként változó. Hazánkban a kiégett fűtőelemeket korábban visszaszállították a Szovjetunióba, majd Oroszországba ( között 2331 db kiégett üzemanyagköteg került vissza). A rendszerváltás után az orosz fél már nem vesz át több kiégett fűtőelemet, így azok átmeneti tárolására meg kellett építeni Pakson, az erőmű területén a Kiégett Kazetták Átmeneti Tárolóját (KKÁT). Az egyéb nagy aktivitású hulladékok elhelyezésére az atomerőműben egy a leszerelésig üzemelő csöves típusú 223 m 3 tárolókapacitású átmeneti tárolót is üzemeltetnek. Ebbe évente mintegy 5 m 3 nagyaktivitású szilárd hulladék kerül. A KKÁT egy angol licenc alapján épített MVDS-típusú száraz, modulárisan bővíthető átmeneti tároló, melybe évente 372 db kiégett fűtőelemköteg kerül. Az erőmű üzemideje (30 év) lejártáig várhatóan db kiégett fűtőelemköteg kerül itt átmeneti tárolásra előreláthatólag 2047-ig. A KKÁT látképét a ábrán, szerkezeti metszetét és a bővítéseket a ábrán mutatjuk be.

124 124 Atomenergetika és nukleáris technológia ábra: A paksi KKÁT látképe ábra: A paksi KKÁT metszeti rajza és a bővítések A radioaktív hulladék végleges elhelyezése A radioaktív hulladékok elhelyezése végleges vagy átmeneti lehet. A kötelező előírások a tárolók tervezésére és működésére többszörös mérnöki gátakat írnak elő. Ezek alapja, hogy megbecsülik a radioaktivitás terjedését a mérnöki gátakon keresztül, majd a tároló természeti környezetében (kőzetek, talaj, talajvíz, biológiai rendszerek), illetve megvizsgálják a potenciális sugárterhelés veszélyét (honnan, milyen izotóp, milyen kémiai formában és mekkora mennyiségben juthat el az emberekhez). A nagy aktivitású hulladékokat jelenleg átmeneti tárolókban helyezik el. Végleges tárolók még nincsenek, csak kísérletek folynak, eddig gránit alapú kőzeteket, valamint sóbányákat vizsgáltak meg. Az átmeneti tárolók ún. száraz vagy nedves tároló csoportokba oszthatók. A száraz tárolók levegő- (gáz-) hűtésűek, a nedves tárolók pedig vízhűtésűek (ebben az esetben a víz jelenléte veszélyt jelenthet a láncreakció kockázata miatt). A száraz tárolók kiépítése lehet különálló blokkos (cask), illetve boltozatos, sírkamraszerű (vault) rendszerű. A cask típusú tároló előnye, hogy kis különálló blokkokba helyezik el a kiégett fűtőelemeket, ezért például földrengés esetén nem omolhat rá a tárolóépület, és könnyen biztosítható a hűtésük, passzív módon.

125 10. Kiégett fűtőelemek kezelése, előkészítése tárolásra, reprocesszálás 125 A vault típusnál egy épület veszi körül a tárolót. Földrengés esetén ez a típus kockázatosabb, mert a ráomlott épület miatt megszűnhet a szellőzése. Pszichológiai okokból viszont ez a megoldás kedvezőbb, és ezért ez az elterjedtebb megoldás. Néhány felszín közeli száraz tároló metszeti rajzát mutatjuk be a ábrán /a ábra: Sírkamraszerű föld feletti tároló (vault) /b ábra: Föld alatti sírkamraszerű betontároló (vault) /c ábra: Földdel borított betontároló (cask) /d ábra: Föld alatti moduláris betontároló (cask) /e ábra: Keskeny árokjellegű tároló (cask) A radioaktív hulladékok tárolóinak megépítéséhez dolgozták ki az ún. mérnöki gátak elvét. A mérnöki gátak (többfokozatú akadály) elvét alkalmazzák a radioaktív hulladékok tárolóinak kialakításakor. Ezt az elvet foglalja össze a ábra.

126 126 Atomenergetika és nukleáris technológia ábra: A mérnöki gátak elve Számos országban épült kis és közepes aktivitású radioaktív hulladékok számára tároló. A legnagyobb kis aktivitású felszíni tároló Franciaországban, La Hage-nál (10 6 m 3 kapacitás) található. A második legnagyobb tároló Angliában, Sellafield környékén létesült (8*10 5 m 3 ). A sellafieldi tároló aknaszerűen (trench) van a felszín közelében elhelyezve. Nagy aktivitású radioaktív hulladékok elhelyezésére végleges tárolók tervei készülnek az Amerikai Egyesült Államokban, a Yucca hegységben, és Carlsbadban egy sivatagban. Németország tervezett végleges tárolója Morslebenben lenne, egy sólencsében. Az USA-ban megépített Yuccahegységbeli tároló metszeti rajzát a ábrákon mutatjuk be ábra: A Yucca-hegységben (USA) épített tároló

127 10. Kiégett fűtőelemek kezelése, előkészítése tárolásra, reprocesszálás ábra: A Yucca-hegységben (USA) épített tároló A nagy aktivitású kiégett fűtőelemek mély geológiai környezetben történő tárolásának svéd modelljét a ábra szemlélteti ábra: Kiégett fűtőelemek tárolásának svéd modellje Kiégett fűtőelemek feldolgozása (reprocesszálás) A 6. fejezetben már részben tárgyaltuk a kiégett fűtőelemek újrafeldolgozásának, a reprocesszálásnak a szükségességét, legfontosabb jellemzőit és eredményeit. Ebben a fejezetben röviden ismertetjük néhány fontosabb eljárás jellemzőit és a legismertebb nedves reprocesszáló eljárást, a PUREX-eljárást Üzemelő atomreaktorok fűtőelemeiben két fő folyamat megy végbe: 1. Neutronok hatására az 235 U magok hasadnak, és energiakibocsátás, neutronkibocsátás mellett radioaktív hasadványmagokat képeznek, melyek e folyamat hulladékai. 2. A neutronok ütköznek az 238 U és 235 U magokkal is. Az 238 U izotóp termikus neutronok hatására nem hasad, hanem neutronbefogás, majd két rövid bétabéta-bomlás után egy teljesen

128 128 Atomenergetika és nukleáris technológia új hasadóképes magot, a 239 Pu magot hozza létre. Neutronbefogás révén további transzurán izotópok keletkeznek. Így a kiégett fűtőelemben három fő komponens található: még el nem hasadt 235 U és még el nem reagált 238 U magok >95%, frissen keletkezett 239 Pu új hasadóanyag (és más transzuránok) ~1,3%, hasadási termékmagok (az 235 U és 239 Pu hasadásából) ~3,2%. Egy könnyűvizes atomerőmű fűtőelem-összetételének változását mutatja a következő ábra ábra: Könnyűvizes reaktor fűtőelemében bekövetkező változások A reprocesszálás tulajdonképpen ezen három komponens különválasztását jelenti. Az alapvető folyamat az urán, plutónium és a hasadványtermékék egymástól való elválasztása, amely rendszerint két lépésre bontható: 1. a kiégett fűtőelem mechanikai vagy kémiai bontása, 2. a kiégett fűtőanyag kémiai elválasztása. A fűtőelem-pasztillák oldásához szükséges a fűtőelemek szétszerelése. A fűtőelemköteg végeit eltávolítják, majd a fűtőelemrudakat mechanikusan vagy lézer késsel 3 3,3 cm-es darabokra vágják vagy törik. A darabolás közben az illékony radioaktív gázok kijutnak a fűtőelemből és a gázkezelő rendszer a jódokat nátrium-hidroxid-oldattal és ezüsttel kezelt szorbens töltettel köti meg. Az első lépés lényegében a fűtőanyagok kémiai feldolgozását segíti. A fűtőelemeket rendszerint nagy tisztaságú alumínium- vagy cirkóniumötvözet vagy ötvözött acélköpeny veszi körül. Az alumínium oldására 5 mol/l nátrium-hidroxidot vagy kénsav és salétromsav elegyét, vagy a Sulfexeljárás esetén kénsav és hidrogénfluorid elegyét használják. Ha a fűtőelemek védőköpenye ötvözött acélból készült, az oldáshoz tömény kénsavat vagy királyvizet /Darex-eljárás/, esetenként ammóniumfluoridot tartalmazó ammónium-nitrát oldatot alkalmaznak. A cirkóniumötvözet-burkolatú fűtőelemdarabokat tömény salétromsavban oldják fel. A védőköpeny oldása után a fűtőanyag feldolgozása következik. A feldolgozás ioncserés, extrakciós és csapadékképzéses elválasztási eljárásokon alapulhat. Ezt megelőzően a kiégett fűtőanyagot és a reakciótermékeket tömény salétromsavval oldatba viszik. Az ioncserés eljárások kevésbé terjedtek el, mert az ioncserélő gyanták a rendkívül nagy aktivitások miatt kémiai károsodást szenvedhetnek, emellett a víz radiolízise folytán bekövetkező gázképződés az ioncserélő oszlopok zavartalan üzemét veszélyezteti. A csapadékképződésen alapuló elválasztások legrégebbi módszere a bizmut-foszfátos módszer, amelynél a plutóniumot csapadékba viszik, az urán és a hasadványtermékek viszont oldatban maradnak. Ezt az eljárást részletesen a 6. fejezetben ismertettük. A bizmut-szulfátos koprecipitálás többszöri megismétlésével és lantán-fluoridos lecsapással kiegészítve a keletkező plutónium mintegy 95%-os hozammal különíthető el. Bár ez a módszer a plutónium kinyerésére megfelelőnek mondható, az urán és hasadványok elválasztására nem alkalmas. Ezért elterjedtebbek az extrakciós eljárások.

129 10. Kiégett fűtőelemek kezelése, előkészítése tárolásra, reprocesszálás 129 Az extrakciós eljárások három fő csoportba sorolhatók: 1. Sóolvadékkal végzett extrakció. 2. Fémolvadékokkal végzett extrakció. 3. Hagyományos extrakció. A fűtőanyagokat magnéziumklorid-olvadékkal extrahálva a keletkezett plutónium mintegy 90 %-a a sóolvadék-fázisba vihető, magnézium, ill. ezüst olvadékkal az elválasztás kevésbé éles, azonban a berendezések korróziós igénybevétele lényegesen kisebb. A hagyományos extrakciós eljárások általában három lépésre bonthatók: 1. Az U 6+ és Pu 6+ extrakciója a szerves fázisba, a hasadványok a vizes /savas/ fázisban maradnak. 2. A Pu 6+ redukciója után a plutónium és urán elválasztása, a Pu 3+ a vizes fázisba kerül. 3. Az urán re-extrakciója és a plutónium végső tisztítása. A Redox-eljárásnál szolvensként hexont (metil-izobutil-ketont) alkalmaznak. Kisózó anyagként alumínium-nitrát szolgál, a plutónium oxidációját nátrium-dikromáttal, redukcióját vas- /II/ szulfamáttal végzik. Az alumínium-nitrát azáltal fejti ki hatását, hogy a vizes fázisban az extrahálandó anyag aktivitási koefficiensét növeli, ugyanakkor a szabad víz koncentrációját nem extraháló akva- és/vagy hidroxokomplex kialakításával csökkenti. A salétromsavas oldatban először a különböző (3+ 6+) vegyérték állapotú plutóniumot egységesen dikromáttal Pu 6+ ionokká oxidálják, majd alumínium-nitrátot adnak az oldathoz, és ezt extrahálják hexonnal. A Pu 6+ és U 6+ a szerves fázisban dúsul fel, a hasadványtermékek a vizes fázisban maradnak. A szerves fázist ezután Al/NO 3 / 3 és Fe/SO 3 NH 2 / 2 tartalmú oldattal kezelik, amely során a Pu 6+ -Pu 3+ redukció eredményeképpen a plutónium kimosható a szerves fázisból. Az urán reextrakcióját hígított salétromsavval végzik. Az eljárás alapvetően szelektív, de a hasadványtermékek egy része is extrahálódik (ruténium). Nagyobb gondot a hexon tűzveszélyessége okoz. A Butex-eljárás extraháló szerként dibutil-karbitolt, kisózó anyagként pedig salétromsavat és ammónium-nitrátot alkalmaz. A Butex-eljárás előnye: a hasadványtermékek továbbfeldolgozása egyszerűbb, mert nem kell a Redox-eljárásnál adagolt nagy mennyiségű alumínium-nitrát elkülönítéséről gondoskodni. A reprocesszáló üzemek alapvetően, legelterjedtebben a Purex-eljárást alkalmazzák. Az eljárást 1949-ben a Knolls Atomic Power Lab javasolta az USA-ban, és között Oak Ridge-ben tesztelték. Savannah Riverben (F-canyon 1954, F-canyon 1955) plutóniumtermelő üzemet létesítettek, 1956-ban Hanfordban a Redox-technológiát váltotta fel. Kisózó anyagként itt is a salétromsav szolgál, extraháló szerként viszont petróleum-finomítványban oldott (30%) tributil-foszfátot alkalmaznak. A különböző eljárások elsősorban a tributilfoszfát-koncentrációban és az extrakciós oszlopok számában különböznek egymástól. Több olyan megoldás ismert, amelyek a plutóniumon kívül egyéb transzuránok elkülönítését is lehetővé teszik. A PUREX-eljárás (plutónium-urán-extrakció) teljes és az elválasztó műveletek egyszerűsített sémája látható a következő és ábrákon.

130 130 Atomenergetika és nukleáris technológia ábra: A PUREX-reprocesszálás folyamatábrája ábra: A PUREX-reprocesszálás elválasztási lépései A kiégett fűtőelemek újrafeldolgozására (reprocesszálására) alkalmazott Purex-technológia első lépésében az átlagosan öt évig pihentetett kiégett fűtőelemkötegeket a reprcocesszáló műben szétszerelik, a fűtőelemrudakat mechanikusan vagy lézerrel szétvágják, és a zárt csövekből kiszabaduló radioaktív gáz, illékony komponenseket (jódgőzök nemesgázok, RuO 4 ), a nemesgázok kivételével adszorpciós úton megkötik. A nemesgázok közül csak a 85 Kr kerül ki a környezetbe. Ezután a fűtőelem-pasztillákat 7 mol/l salétromsavban feloldják, és a keletkezett oldatot centrifugálással és szűréssel derítik. Az oldás során az oldat tipikus összetétele: 250 g/l U 6+, 2,5 g/l Pu 4+, 9 g/l

131 10. Kiégett fűtőelemek kezelése, előkészítése tárolásra, reprocesszálás 131 hasadási termék, 7,4 TBq béta- és gamma-sugárzó radioaktív izotóp, 69,2 GBq/l alfa-sugárzó radioaktív izotóp. A fűtőelemben lévő hasadási termékek egy része (Pd, Rh, Ru, Mo) és a hozzájuk tapadt plutónium nem oldódik fel. Az oldás során a kritikus állapotot az oldó berendezés geometriájának megfelelő kialakításával kerülik el. Ezután az urán és plutónium hasadóanyag-izotópokat kerozinban oldott tributil-foszfát (TBF) szerves extrahálószerrel szerves fázisba extrahálják, míg a hulladékot képező hasadási termékek (HT) a vizes fázisban maradnak. A keletkezett nitrogén-oxid-tartalmú gázokat recirkulálják. Folyamatos salétromsavas oldó berendezést mutat a ábra ábra: Folyamatos salétromsavas fűtőelem-oldó berendezés A TBF (angolul TBP) tömény salétromsav-oldatban erős komplexet képez az urán(vi) és plutónium(iv) nitrátjaival a következő reakciók szerint. Ezután a szerves fázisba került plutónium(iv) ionjait hidrazin vagy hidroxilamin-nitrát redukálószerrel plutónium(iii) formává redukálják, mely során a plutónium-tbf-komplex elbomlik, és a plutónium újra vizes fázisba kerül, míg az uránkomplexben lévő urán(vi)-ionok nem redukálódnak és komplexként maradnak a szerves fázisban. Ezt követően az urán- és a plutóniumtartalmú folyadékáramokat külön kezelik. A szerves fázisban lévő uránkomplexet híg salétromsav hozzáadásával megbontják (a komplex csak tömény salétromsavas oldat esetén stabil), és reextrakcióval az urán újra vizes fázisba kerül. A híg savas uranil-nitrát-oldatot bepárolják, majd 400 C-on UO 3 oxiddá alakítják, végül hidrogén atmoszférában 700 C-on UO 2 oxiddá redukálják. A Pu(III) vizes oldatát salétromos savval Pu(IV)-ionná oxidálják, majd oxálsavval lecsapják. A plutónium-oxalát 300 C-on végzett hevítésével PuO 2 oxidhoz jutnak. A Purex-eljárással néhány transzurán (Am, Cm, Np) nem választható el a salétromsavas oldatból, ezekre további kiegészítő elválasztási eljárásokat dolgoztak ki. Az urán, a plutónium és egyéb transzurán megoszlási hányadosait mutatja a következő ábra a salétromsav koncentráció függvényében.

132 132 Atomenergetika és nukleáris technológia ábra: Az urán, a plutónium és egyéb transzurán megoszlási hányadosai a salétromsav koncentráció függvényében. Az ábra jól mutatja, hogy az urán(vi)- és a Pu(IV)-értékű ionjai stabil komplexeket képeznek a TBF-vegyülettel 2-3 mol/l salétromsav-koncentráció fölött, és hígabb salétromsavoldatban a komplexek megbomlanak, és az ionok újra vizes fázisba kerülnek. A gáz halmazállapotú hulladékok mellett keletkeznek szilárd hulladékok, így a felületre égett radioaktív anyagokat tartalmazó, préseléssel tömörített fűtőelem-burkolatok, az oldáskor fel nem oldódott hasadási termékek, a gázcsapdák töltetei, a folyadékokból kiülepedett iszapok és a tisztításhoz felhasznált ioncserélő gyanták. A folyékony hulladékok közül a legjelentősebb az első extrakciós lépésben elválasztott salétromsavas raffinátum vizes oldata (hívják angolul nagy aktivitású hulladéknak, HLW-High Level Waste-nek is). A nagy aktivitású savas oldat radioaktivitását üvegesítéssel szilárdítják és zárják mátrixba, a kis és közepes aktivitású hulladékokat pedig cementezéssel, műanyagba ágyazással kezelik temetés előtt. Jelenleg az USA kivételével Franciaországban, Angliában, Japánban és Oroszországban üzemelnek Purex-technológiát alkalmazó reprocesszáló üzemek. A technológia előnyei: folyamatos üzemű technológia, nagy kapacitással, alkalmazásával nagy tisztaság és szelektivitás érhető el az elválasztásokban, az oldószerek reciklizálhatók és a hulladékok mennyisége minimalizálható. Hátrányai: az extrahálószer-oldószer-rendszer hidrolízissel és radiolízissel bomlik, az eljárás híg oldatokkal dolgozik és nagy tartályokat igényel, a keletkezett nagy aktivitású radioaktív hulladékok kezelése problémás, jelentős mennyiségű plutónium-oxid keletkezik, melynek biztonságos felhasználása még nem megoldott. A reprocesszálás termékei Urán (UO 2 ) 0,6% 235 U és 99,4% 238 U, Plutónium (PuO 2 ). o o o Egyéb aktinidák: amerícium (a fő hosszú élettartamú hőforrás), neptúnium (a fő sugárforrás), kűrium. Hasadási termékek. 90 Sr, 137 Cs (a tárolás első 50 évében nagy mennyiségű hőt termelnek, szelektív elválasztással csökkenthető a tárolási térfogat).

133 10. Kiégett fűtőelemek kezelése, előkészítése tárolásra, reprocesszálás I, 99 Tc (mozgékony izotópok, a geológiai akadályokon könnyen átjutnak, a bioszféra mesterséges radioaktivitásának fő forrásai). A PUREX-technológia anyagmérlegét foglalja össze a ábra ábra: A PUREX-technológia anyagmérlege A PUREX-technológia kockázatai kritikusság A technológia kritikusságát több paraméter befolyásolja: a hasadóanyagok jelenléte ( 235 U, 233 U, 239 Pu), a hasadóanyag-tartalmat hígító szaporítóanyagok ( 238 U, 232 Th, 240 Pu) aránya, a hasadóanyagok mennyisége, a geometria, a neutronmoderátorok jelenléte, a neutronreflektorok jelenléte, a neutronabszorberek jelenléte. A kritikusság néhány egyedi paraméterértékét foglalja össze homogén oldatokra a következő táblázat táblázat: Kritikusság egyedi paraméterei hasadóanyagokra Paraméter hasadóanyag tömege (g) oldat hengeres átmérője (cm) 13,9 11,5 15,7 hengeres oldat magassága (cm) 4,6 3,0 5,8 Oldat térfogata (dm 3 ) 5,8 3,5 7,7 hasadóanyag koncentrációja (g/dm 3 ) 11,5 10,8 7,0 a hasadóanyag felületi sűrűsége (g/cm 2 ) 0,4 0,35 0, U dúsítási foka (%) 1, U 233 U 239 Pu Sajnos az elmúlt 35 évben számos baleset következett be a kiégett fűtőelemeket feldolgozó reprocesszáló művekben. Ezek közül ismertetjük röviden néhány kritikussági baleset lefolyását reprocesszáló üzemekben:

134 134 Atomenergetika és nukleáris technológia 1953, Mayak, Szovjetúnió. Eljárási hiba miatt 842 g plutónium (nitrátként) halmozódott föl egy tartályban és a beinduló láncreakció forrásba hozta. 1957, Mayak, Szovjetúnió. Egy forró kamrában uránt választottak le oldatból, és a csapadék a szűrőn összegyűlt. A szűrőedény kihasasodott, gáz, csapadék és oldat került ki a forró kamrába. 1958, Mayak, Szovjetúnió. Kritikussági vizsgálatokat végeztek 90%-os dúsítású uranil-nitrátoldattal egy 400 literes edényben, melyből a kísérletek végén az oldatot leengedték kedvező geometriájú 6 literes edényekbe. Az operátorok néhány kísérlet után a 400 literes tartály csapját megnyitották és megemelték, hogy gyorsítva az ürítést közvetlenül tölthessék tartalmát az edényekbe. Az operátorok közelsége (3 fő) elegendő neutront reflektált a tartályba vissza, hogy a láncreakció beinduljon, és fényvillanás után 5 méter magasra csapott ki a felforrt folyadékoszlop a tartályból. 1958, Oak Ridge, USA. Egy 93%-os dúsítású uranil-nitrát-oldatot tartalmazó tartály lyukas volt és szivárgott. Egy mellette levő tartályból engedtek oldatot egy 200 literes hordóba, miközben a lyukas tartályból is folyt bele az oldat. Sárgásbarna füst szállt fel és kék fény villant. 1959, Idaho, USA. Légkeverős tartályokban lévő erősen dúsított uranil-nitrát-oldatból 200 liter egy 600 liter vizet tartalmazó tartályba folyt bele és 20 perces láncreakciót okozott. 1962, Hanford, USA. Szelepek nem megfelelő működése miatt szuperkritikus mennyiségű plutóniumoldat került egy tartályba, és 37,5 óráig folytatódott a láncreakció. Az oldatból kicsapódó plutóniumcsapadék következtében a láncreakció leállt. 1968, Mayak, Szovjetúnió. Plutóniumoldatot öntöttek egy nagy tartályból egy üvegedénnyel egy rozsdamentes acéltartályba. A második öntés során kritikus állapotba került az oldat. 1978, Idaho, USA. Az extrakciós ciklus első lépésében folyamatosan víz folyt az extrahált oldathoz, a szerves komplex részben megbomlott, és folyamatosan nagy dúsítású urán vált ki a vizes fázisban. Egy hónap üzem után a megnövekedett uránkoncentráció elérte a kritikus szintet. 1999, Tokai Mura, Japán. Három operátor 18,1% dúsítású urán-oxidot oldott salétromsavban egy tartályban. A tartály geometriája nem volt alkalmas (szélesebb volt az előírtnál), és a hetedik uránadag hozzáadásakor kritikusság lépett föl. A kritikussági veszélyeken kívül a TBF salétromsav hatására bekövetkező bomlásakor keletkező vörös olaj robbanásveszélye is komoly kockázatot jelent. A robbanásveszély elhárítható a hőmérséklet szabályozásával (t<130 C), szellőztetéssel, a vizes fázis TBF-tartalmának minimalizálásával és a salétromsavas oldat koncentrációjánal korlátozásával (c<10 mol/l). Jelenleg a PUREX-technológiát úgy módosították, hogy a plutóniumfrakcióban kevés uránt is benne hagynak, így az alkalmas vegyes-oxid- (MOX-) fűtőelemek gyártására. Felhasznált irodalom Todd, T., Spent Nuclear Fuel Reprocessing, Idaho National Laboratory, Nuclear Regulatory Commission Seminar, Rockville, USA, 2008.

135 11. Radioaktív hulladékok keletkezése, kezelése és elhelyezése RADIOAKTÍV HULLADÉKOK KELETKEZÉSE, KEZELÉSE ÉS ELHELYEZÉSE Radioaktív hulladékok osztályozása Hulladék fogalma Hulladék az az anyag (elhasznált termék, maradvány, kiválasztott szennyező anyag, szennyezett, kitermelt föld stb.), amely az ember termelő-fogyasztó tevékenysége folyamán keletkezik, és amelyet az adott műszaki, gazdasági, társadalmi feltételek mellett tulajdonosa sem felhasználni, sem értékesíteni nem tud, illetve nem kíván, és ezért kezeléséről a környezet szennyezésének a megelőzése érdekében gondoskodni kell. Radioaktív hulladék fogalma A radioaktív hulladékok fogalmát sokféleképpen megadhatjuk. Radioaktív hulladék az atomtörvény 2. -ának m) pontja szerint további felhasználásra már nem kerülő olyan radioaktív anyag, amely sugárvédelmi jellemzők alapján nem kezelhető közönséges hulladékként. Más megfogalmazás szerint radioaktív hulladék minden olyan anyag, amely valamilyen tervezett nukleáris tevékenység során keletkezik, és további felhasználására már nincs igény, ugyanakkor a benne lévő radioizotópok koncentrációja meghaladja a környezetbe történő és biztonságosnak tekintett felszabadítás, kibocsátás vagy kihelyezés (deponálás) határértékeit. Radioaktív hulladék alatt értendő tehát minden további felhasználásra már nem szánt, gazdasági, szociális, oktatási, vagy kutatási tevékenységből származó radioaktív anyag. Így a kiégett fűtőelemek nem tartoznak a radioaktív hulladékok közé, amíg végleges döntés nem születik arról, hogy az adott ország már nem kívánja feldolgozni őket és felhasználni a bennük található értékes anyagokat. Nyilvánvaló, hogy a hulladék és így a radioaktív hulladék besorolása hely- és időfüggő, adott helyen ami radioaktív hulladéknak minősül, más helyen még esetleg felhasználható, adott idő eltelte után a radioaktív hulladék esetenként átminősíthető kevésbé aktív vagy inaktív hulladékká. A radioaktív hulladékok besorolása alapvetően a 47/2003 (VIII. 8.) EszCsM rendelet 2. számú melléklete alapján történik. Kis és közepes aktivitású radioaktív hulladéknak minősül az a radioaktív hulladék, amelyben a hőfejlődés az elhelyezés (és tárolás) során elhanyagolható. Az MSZ :2004 szabvány alapján rövid élettartamú az a kis és közepes aktivitású radioaktív hulladék, amelyben a radionuklidok felezési ideje 30 év vagy annál rövidebb, és csak korlátozott koncentrációban tartalmaz hosszú élettartamú alfa-sugárzó radionuklidokat (ez a koncentráció 4000 Bq/g egy gyűjtőcsomagolás esetében, és 400 Bq/g a teljes hulladékmennyiségre átlagolva). Hosszú élettartamú az a kis és közepes aktivitású radioaktív hulladék, amelyben a radionuklidok felezési ideje és/vagy az alfa-sugárzó radionuklidok koncentrációja meghaladja a rövid élettartamú radioaktív hulladékokra vonatkozó határértékeket. Nagy aktivitású az a radioaktív hulladék, amelynek hőtermelését a tárolás és elhelyezés tervezése és üzemeltetés során figyelembe kell venni. A radioaktív hulladékok csoportosítása történhet halmazállapot szerint, aktivitás-koncentráció szerint, a göngyöleg felületétől adott távolságban (10 cm) mért levegőben elnyelt dózisteljesítmény szerint, a radioaktív hulladékban előforduló radioaktív izotópok felezési ideje szerint. Mivel valamennyi környezetünkben előforduló anyag tartalmaz radioaktív nuklidokat, ezért a radioaktív hulladékok meghatározásánál meg kell adnunk egy olyan minimális mentességi aktivitást (MEA) vagy aktivitás-koncentrációt (MEAK), amely érték meghaladása esetén már a környezettől elkülönítendő radioaktív hulladékról beszélünk. Ez a minimális szint (vagy mentességi szint) az éves felvételi korlátnak, ÉFEK-nek valahányad része. Az ÉFEK egy bizonyos radionuklid belégzés, lenyelés útján vagy bőrön keresztül történő felvételének azon értéke, amely egy év alatt a vonatkozó dóziskorláttal megegyező lekötött effektív dózist eredményez. Az ÉFEK-et aktivitás-egységekben adják meg.

136 136 Atomenergetika és nukleáris technológia Mentességi szintnek nevezzük az egyes radionuklidokra meghatározott azon mentességi aktivitás-, illetve mentességi aktivitáskoncentráció-értékeket, amely alatt úgy tekintjük, hogy a hulladék már nem jelent veszélyt környezetére nézve. A mentességi szintek megállapítására nincs általános szabály, rendszerint külön táblázatokban adják meg az értékeket, izotóponként, aktivitásban és aktivitáskoncentrációban is. Ilyen megadott értékeket a 23/1997. (VII. 18.) NM rendelet tartalmaz. Ezek szerint a legkisebb mentességi szint 1 Bq/kg néhány alfa-sugárzó izotópra, tipikus értékei Bq/kg, legmagasabb értéke 10 6 Bq/kg a trícium esetében. Keverék esetén súlyozott összeggel számítjuk. Néhány radioaktív izotóp rendeletből kigyűjtött mentességi határértékeit a következő táblázatban mutatjuk be táblázat: Mentességi határértékek néhány nuklidra (Kivonat a 23/1997. (VII.18.) NM rendelet Mellékletéből Magyar Közlöny 1997/65 sz., o.) Radionuklid MEAK, Bq/g MEA, Bq Radionuklid MEAK, Bq/g MEA, Bq H-3 1x10 6 1x10 9 Ra-226 1x10 1 1x10 4 C-14 1x10 4 1x10 7 Th-232 1x10 0 1x10 3 F-18 1x10 1 1x10 6 U-235 1x10 1 1x10 4 P-32 1x10 3 1x10 5 U-238 1x10 1 1x10 4 Cl-36 1x10 4 1x10 6 U természetes 1x10 0 1x10 3 K-40 1x10 2 1x10 6 Pu-238 1x10 0 1x10 4 Fe-59 1x10 1 1x10 6 Pu-239 1x10 0 1x10 4 Co-60 1x10 1 1x10 5 Pu-240 1x10 0 1x10 3 Kr-85 1x10 5 1x10 4 Pu-241 1x10 2 1x10 5 Sr/Y-90 1x10 2 1x10 4 Am-241 1x10 0 1x10 4 Tc-99 1x10 4 1x10 7 Cf-252 1x10 1 1x10 4 Ag-110m 1x10 1 1x10 6 I-129 1x10 2 1x10 5 I-131 1x10 2 1x10 6 Xe-135 1x10 3 1x10 10 Cs-134 1x10 1 1x10 4 Cs-136 1x10 1 1x10 5 Cs-137 1x10 1 1x10 4 Po-210 1x10 1 1x10 4 Rn-222 1x10 1 1x10 8

137 11. Radioaktív hulladékok keletkezése, kezelése és elhelyezése 137 A rendelet táblázata 299 nuklidot tartalmaz, amelyek közül 31-nek összesen 100 leányeleme van feltüntetve. A mentességi szinthez kell viszonyítani az adott i-edik hulladék AK i aktivitás-koncentrációját (Bq/g) a hulladékosztályba történő besoroláshoz. Ez a mentességi viszonyszám (MV) meghatározza a tárolás körülményeit. Mentességi viszonyszám: MV = i (AKi / MEAKi) A hulladéktömeg teljes aktivitására is előírnak korlátozást: mentességi aktivitás, MEA, mértékegysége a Bq. A radioaktív hulladékot jellemző további fontos adat a HT fajlagos hőtermelés, mértékegysége a kw/m 3. Az alábbi táblázat mutatja a fentiek szerint a radioaktív hulladékok besorolását és az elhelyezés körülményeit táblázat: Radioaktív hulladékok besorolása (MSZ :2004 szabv.) Hulladékkategória Jellemzők Elhelyezés 1. Mentességi MV< 1 Nincs sugárvédelmi korlátozás 2. Kis és közepes aktivitású MV > 1 HT < 2 kw/m 3 2.a. Kis aktivitású MV V 3 2.b. Közepes aktivitású MV Rövid élettartamú kis és közepes aktivitású 2.2 Hosszú életű kis és közepes aktivitású 3. Nagy aktivitású T 1/2 30 év és a hosszú életű alfa-sugárzók koncentrációja korlátozott: egyedi hulladékcsomagra 4000 Bq/g, és a telephelyre átlagolva 400 Bq/g csomagonként A hosszú életű radionuklidok koncentrációja meghaladja a rövid életű hulladékokra vonatkozó határértéket HT > 2 kw/m 3 A hosszú életű radionuklidok koncentrációja meghaladja a rövid életű, kis és közepes aktivitású hulladékokra vonatkozó korlátot Felszíni vagy geológiai tároló Geológiai tároló Geológiai tároló Ha a radioaktív hulladék többfajta radioizotópot is tartalmaz, akkor az osztályozást a következők szerint kell elvégezni (11.3. táblázat):

138 138 Atomenergetika és nukleáris technológia táblázat: Radioaktív hulladékok osztályozása A rendelet szerint kis és közepes aktivitású radioaktív hulladéknak minősül az a radioaktív hulladék, amelyben a hőfejlődés az elhelyezés (és tárolás) során elhanyagolható. Rövid élettartamú az a kis és közepes aktivitású radioaktív hulladék, amelyben a radionuklidok felezési ideje 30 év vagy annál rövidebb, és csak korlátozott koncentrációban tartalmaz hosszú élettartamú alfa-sugárzó radionuklidokat (ez a koncentráció 4000 Bq/g egy gyűjtőcsomagolás esetében, és 400 Bq/g a teljes hulladék mennyiségre átlagolva). Hosszú élettartamú az a kis és közepes aktivitású radioaktív hulladék, amelyben a radionuklidok felezési ideje és/vagy az alfa-sugárzó radionuklidok koncentrációja meghaladja a rövid élettartamú radioaktív hulladékokra vonatkozó határértékeket. Nagy aktivitású az a radioaktív hulladék, amelynek hőtermelését a tárolás és elhelyezés tervezése és üzemeltetés során figyelembe kell venni. A halmazállapot a végleges elhelyezést és az esetleges kikerülést a hulladék kémiai tulajdonságain keresztül befolyásolhatja. Részben ezért is kell a biológiai hulladékot különválasztani, hiszen ebben biológiai és kémiai folyamatok, változások egyaránt lejátszódhatnak elhelyezés után, jelentősen megváltoztatva a kémiai tulajdonságokat. A másik három szempont magától értetődő. Már itt hangsúlyozandó viszont, hogy a végleges elhelyezés és azt követően a környezet biztonsága szempontjából a kis és közepes aktivitású, illetve a közepes és rövid felezési idejű hulladékokat sorolhatjuk egy kategóriába; a nagy aktivitású vagy hosszú felezési idejűek külön speciális eljárást, stratégiát igényelnek. Nyilvánvaló, hogy a különböző halmazállapotú, aktivitású, felezési idejű, koncentrációjú és hőfejlesztő potenciálú radioaktív hulladékokat különböző módon kell kezelni, tárolni és lerakni. Radioaktív hulladékok keletkezhetnek: a nukleáris energetikában, az izotópelőállítás és -felhasználás során, az oktatásban, kutatásban, nukleáris balesetek során, nukleáris fegyverkezés következtében, ill. különböző okokból fel is dúsulhat a természetes radioaktivitás, az iparban, a gyógyászatban. Jelenleg a radioaktív hulladékok döntő mennyisége a nukleáris energiatermelő ciklus (uránbányászattól a kiégett fűtőelemek kezeléséig) során keletkezik. A Nemzetközi Atomenergia Ügynökség (IAEA) gyakorlata radioaktív hulladékokra négy kategóriát különböztet meg:

139 11. Radioaktív hulladékok keletkezése, kezelése és elhelyezése A kis aktivitású (low level wastes LLW) hulladékok, amelyek csak elhanyagolhatóan kis mennyiségben tartalmaznak hosszú élettartamú radionuklidokat. Ide sorolhatóak a különböző ipari, gyógyászati, tudományos kutatási, illetve még az atomerőművi műveleteknél radioaktív anyagokkal szennyezett eszközök, kesztyűk, rongyok, üvegek, papírok, szűrők is. Ezeknek felszín közeli lerakókban való elhelyezése vagy sekély elföldelése ma széleskörűen elterjedt, használt módszer. 2. A közepes aktivitású (intermediate level wastes ILW) hulladékok, amelyek még kisebb aktivitású szintűek és hőfejlesztési képességűek, mint a nagy aktivitású hulladékok. Kezelésük és szállításuk során ezeket már megfelelő sugárvédelemmel kell ellátni. Ide tartoznak a reaktorműveletekkel kapcsolatos vízkezelési gyanták, megszilárdult vegyi iszapok, zagyok, berendezések és fémalkatrészek. E hulladékok kezelésekor már azok megfelelő stabilizálására (térfogatcsökkentés, szilárdítás) van szükség. Megfelelő elhelyezésük, lerakásuk gyakorlatilag ugyanaz, mint a kis aktivitású, első kategóriás anyagoké. 3. A nagy aktivitású (high level wastes HLW) hulladékok, amelyek egyrészt maguk az elhasznált fűtőelemek (ezeket nem is mindenki tekinti hulladéknak), valamint az ezekből urán és plutónium visszanyerésére szolgáló reprocesszálási műveletek során keletkezett hulladékok. Ezek transzurán elemeket, ill. erősen radioaktív és hőfejlesztő, nagy élettartamú hasadási termékeket tartalmaznak. A folyékony HLW-anyagokat általában üvegmátrixba viszik, így stabilizálják azokat. Végleges mélységi tárolásukig biztonságos időleges tárolást biztosító köztes tárolókban helyezik el ezeket. Az újrafeldolgozásra még nem került reaktor-fűtőelemek is HLW-kategóriásak. 4. Az α-sugárzó hulladékok: elég nagy élettartamú, leginkább az elhasznált fűtőelemek reprocesszálásából és a keverékoxid-fűtőelemek előállításából származó α-sugárzó nuklidokkal szennyezett hulladékok. Ezeknek felszín közeli lerakása nem engedhető meg, hanem a HLW-hulladékokhoz hasonlóan mélységi lerakókban tárolhatóak. Ez a fajta kategorizálás számos államban használatos és elfogadott, de léteznek ettől eltérő, kissé más alapállásból kiinduló, más körülményeket is figyelembe vevő csoportosítások. A franciáknál három kategória ismeretes, míg az USA-szabályozás tagoltabb, öt kategóriát különböztet meg (nagy aktivitású hulladékok, transzurán hulladékok, kis aktivitású hulladékok, uránércdúsítási hulladékok, természetben előforduló vagy a gyorsítókban keletkezett radioaktív anyagok) Hosszú felezési idejű nuklidok radioaktív hulladékokban Mind a radioaktív hulladékok elhelyezése, mind a belőlük származó jövőbeli kockázat megítélése tekintetében különleges szerepük van a hosszú felezési idejű nuklidoknak. Közülük azonban egyesek felezési ideje több száz, több ezer vagy akár több millió év is lehet. Ezért elhelyezésük számos speciális kérdést vet fel. A jelenleg egyetlen hazai radioaktívhulladék-tároló, a Püspökszilágyi RHFT nyilvántartása és a Paksi Atomerőmű adatai alapján Magyarországon a hosszú felezési idejű radioaktív hulladék a táblázatban felsorolt hosszú felezési idejű izotópokat tartalmazza. Mint a táblázatból látható, e hosszú felezési idejű izotópok főleg alfa- vagy béta-sugárzó, úgynevezett nehezen mérhető nuklidok. Így rutinszerű mérésük a hulladékokban nagyon költséges és nehéz feladat lenne. Szerencsére legtöbbjükhöz léteznek ún. kulcsnuklidok, azaz olyan könnyen mérhető magok, melyek mennyisége a keletkezés folyamatai miatt arányos a nehezen mérhető nuklid mennyiségével. Igaz, ez az arányosság szigorúan csak erőművi hulladékra érvényes, így más jellegű hulladékoknál legfeljebb csak közelítő adat lehet. Némely esetben a hulladék keletkezési körülményei miatt elvileg ki lehet zárni hosszú felezési idejű komponensek jelenlétét. Időközben megnyitották Bátaapátiban a Nemzeti Radioaktív Hulladéktároló felszíni létesítményét is.

140 140 Atomenergetika és nukleáris technológia táblázat: Hosszú felezési idejű radioaktív izotópok Izotóp Felezési idő (év) Dóziskonverzió s tényező x10-10 Sv/(Bq*év) sugárzás fajtája E max vagy jellemző E (kev) 10 Be 1,6* C ,8 156 Keletkezés 9 Be(n,e 10 Be 14 N(n,p) 14 C Megjegyzés a keletkezéshez légkörben, 360 atom/m 2 s kozmogén, természetes légkörben, 22000atom/m 2 s kozmogén, természetes 36 Cl 3,01*10 5 9,3,EC Cl(n, ) 36 Cl reaktorban, primer vízben 40 K 1,2* Természetes 63 Ni 100 1, Tc 2,13*10 5 7, Ni(n, ) 63 Ni hasadási termék; 99 Mo 99m Tc reaktorban, korróziós termék Reaktorban 6,1% hozammal, orvosi nyomjelzők 129 I 1,7*10 6, () 154 hasadási termék reaktor; 0.57% 210m Bi 3* , () 4907, Bi(n, ) 226 Ra , Th sorban Természetes 232 Th 1,4* ,() 234 U 2,454* ,() 4010, , 4723 Természetes 234 Th sorban Természetes 235 U 7,03* ,() 4395 Természetes 238 Pu 87, Np 242 Cm reaktorban transzurán 239 Pu 2,4* ,() 239 Np " 241 Am 432,7 2000, Pu Füstérzékelőkben 237 Np 2,14* , 4788 ill U 241 Am A természetes eredetű radioaktív magok hulladékként akkor kezelendők, ha például valamely ipari folyamatban feldúsulva mennyiségük jelentősen meghaladja a természetben normál körülmények között található értékeket. Jelenlétük a hosszú felezési idejű radioaktív izotópok között nem meglepő, hiszen részben azért találhatók meg a környezetben, mert a föld keletkezése óta még nem volt idejük lebomlani. A 237 Np nem szerepel a nyilvántartásokban, említését az indokolja, hogy az 241 Am leányeleme, és bár az anyaelem felezési ideje is nagy, a hosszú idejű (akár több százezer éves) elhelyezésnél fölhalmozódása nem hagyható figyelmen kívül. Az Európai Unióban és hazánkban keletkező hulladékok mennyiségének a radioaktív hulladékok csak elenyésző részét képezik, és a radioaktív hulladékok zömét a kis és közepes aktivitású (LLW- ILW) hulladékok teszik ki. Jól mutatja ezt az EU és Magyarország hulladékainak megoszlását összesítő ábra.

141 11. Radioaktív hulladékok keletkezése, kezelése és elhelyezése 141 a) b) ábra: Az EU-ban (2005) a) és Magyarországon b) keletkező hulladékok éves mennyiségei Ezzel szemben a radioaktív hulladékok aktivitásának döntő részét a nagy aktivitású hulladékok adják Kis és közepes aktivitású radioaktív hulladékok kezelése Bevezetés A kis és közepes aktivitású radioaktív hulladékok kezelésének elsődleges célja a hulladék mennyiségének csökkentése (11.2. ábra) ábra: A kis és közepes aktivitású radioaktív hulladékokkal kapcsolatos tevékenységek hierarchiája

142 142 Atomenergetika és nukleáris technológia Az ábra alapján jól látható, hogy ezen hulladékok kezelése csak akkor merül fel, ha keletkezésük elkerülhetetlen. A Nemzetközi Atomenergia Ügynökség (NAÜ) szerint a radioaktív hulladékok kezelése a ábrán feltüntetett lépéseket tartalmazza: ábra: Radioaktív hulladékok kezelésének lépései A kis és közepes aktivitású radioaktív hulladékok kezelése általánosan az alábbi lépéseket foglalja magában: minősítés (később is lehet, de tárolás előtt szükséges), gyűjtés; osztályozás, tárolás; szállítás, kezelés, térfogatcsökkentés (pl.: préselés; bepárlás), kondicionálás (szilárdítás, immobilizálás, pl.: cementálás, bitumenezés, üvegesítés), minősítés, átmeneti és végleges elhelyezés. A kis és közepes aktivitású radioaktív hulladékok hazai kezelésének időben fontosabb lépései a következők voltak: 1959: átmeneti hulladéklerakó létesítése Solymáron. 900 m 3 térfogatú; 400 TBq összes aktivitású hulladék került lerakásra. 1976: Püspökszilágyi Radioaktív Hulladék Feldolgozó és Tároló (RHFT) létesítése. Az RHFT kezdeti tárolókapacitása 3540 m 3 radioaktív hulladék. A tároló alapvetően nem az atomerőművi radioaktív hulladékok befogadására épült. 1991: az RHFT tárókapacitásának bővítése. Az új tárolókapacitás 5040 m 3 radioaktív hulladék év elején a szabad kapacitás 64 m 3, az elhelyezett aktivitás 1030 TBq óta nem szállítanak erőművi hulladékot Paksról (összesen bruttó: 2500 m 3 -t szállítottak). Az atomerőmű területén még hosszabb ideig van átmeneti tárolásra elegendő kapacitás. 2005: Új kis és közepes aktivitású radioaktív hulladéktároló építésének megkezdése Tolna megyében, Üveghuta mellett (Mórágyi-rög, gránit, m 3 kapacitás). A felszíni tárolót 2008 október 6-án megnyitották. A püspökszilágyi RHFT és a Bátaapátiban (Üveghután) épülő kis és közepes aktivitású radioaktív hulladéktárolók elhelyezkedése és képei a ábrákon láthatók.

143 11. Radioaktív hulladékok keletkezése, kezelése és elhelyezése ábra: Hazai radioaktív hulladéktárolók elhelyezkedése ábra: Az Üveghután (Bátaapátiban) épülő tároló bejárata ábra: A püspökszilágyi RHFT Egy lehetséges kezelés útvonalait mutatja be a ábra

144 144 Atomenergetika és nukleáris technológia ábra: Szilárd és folyékony radioaktív hulladék kezelésének lehetséges útvonalai A gáz állapotú radioaktív hulladékok kezelése eltér a szilárd és folyékony radioaktív hulladékok kezelésétől. Szilárd halmazállapotú kis és közepes aktivitású radioaktív hulladék kezelésének egy lehetséges folyamatát foglalja össze a ábra ábra: Szilárd radioaktív hulladékok kezelésének lépései A radioaktív hulladékok kezelése során fő technológiai cél a hulladék térfogatának lehető legnagyobb mértékű csökkentése, a radioaktív komponensek lehetőség szerinti nagy hatékonyságú elválasztása a hulladékban jelenlévő inaktív komponensektől, és a radioaktív hulladék lehetőség szerinti szilárdítása, beágyazása stabil beágyazó mátrixanyagba, cementbe, bitumenbe, műanyagba és kompozit anyagokba. A térfogatcsökkentés mértékét jelző térfogatcsökkentési tényező (Volume Reduction Factor-VRF) és a radioaktív és inaktív komponensek elválasztását jellemző dekontaminációs faktor (Decontamination Factor DF) definícióját könnyen megérthetjük a ábra segítségével.

145 11. Radioaktív hulladékok keletkezése, kezelése és elhelyezése 145 Kiindulási radioaktív oldat A 0 =1000 Bq/l V 0 =1000 l A=10 6 Bq Radioaktivitást elválasztó szorbens A sz =99900 Bq/l V sz =10 l = Bq Kezelt oldat A=1 Bq/l V=1000 l A=1000 Bq DF=A 0 /A=1000/1=1000 VRF=V 0 /V sz =1000/10= ábra: A dekontaminációs faktor (DF) és a térfogatsűrítési tényező (VRF) számítása A kezelés során fontos, hogy mindkét jellemző értéke a lehető legmagasabb legyen. Az atomerőműben keletkezett hulladékok csoportosítását és további kezelését foglalja röviden össze a ábra. Röviden ismertetjük ezen hulladékok legnagyobb hazai forgalmazójának, a Paksi Atomerőmű Zrt.-nek jellemző adatait január 1-jén az RHFT és a Paksi Atomerőmű Zrt. területén az alábbi mennyiségű radioaktív hulladékokat tárolták (11.5. táblázat):

146 146 Atomenergetika és nukleáris technológia Tárolás helye RHFT (szilárd hulladék) PA Rt. telephely (szilárd hulladék) PA Rt. telephely (folyékony hulladék) PA Rt. pihentető medencék ábra: Az atomerőműben keletkezett radioaktív hulladékok további sorsa táblázat: Hazai radioaktív hulladékok tárolása az RHFT és a PA Zrt. területén Kis és közepes aktivitású hulladék Tárolási kapacitás bruttó db 200 m 3 l-es hordó Tárolt mennyiség bruttó m 3 db 200 l-es hordó Nagy aktivitású hulladék Tárolási kapacitás Elfoglalt tárolási kapacitás Kiégett nukleáris üzemanyag Tárolási kapacitás Tárolt mennyiség m 3 m 3 db tu* db tu* ,8 63, , , ,6 Paks KKÁT , ,0 A Paksi Atomerőmű üzemeltetése során gázállapotú, szilárd és folyékony kis és közepes aktivitású radioaktív hulladékok keletkeznek. Ezen hulladékokat az atomerőműben a gáz halmazállapotúak kivételével a végleges tároló kialakításáig átmenetileg tárolják. A szilárd halmazállapotú hulladékok többségét 200 l-es acélhordókban, tömörített formában helyezik el. A folyékony hulladékokat tartályokban gyűjtik. A hulladékokat csak szilárd formában lehet véglegesen elhelyezni, ezért a folyékony hulladékok szilárdítására is sor kerül az atomerőműben a végleges tárolóba történő elhelyezést megelőzően. Az atomerőmű lebontásakor is keletkeznek ilyen típusú hulladékok, melyeket feldolgozott állapotban, szilárd halmazállapotban véglegesen el kell helyezni, együtt az üzemviteli hulladékokkal.

147 11. Radioaktív hulladékok keletkezése, kezelése és elhelyezése 147 Az atomerőműben éves rendszerességgel 190 m 3 tömörített, szilárd hulladék (kb. 950 db 200 l-es hordó) keletkezik. A szilárd hulladékok között jelennek meg a nagyméretű szilárd hulladékok is. Ezen hulladékokat nem lehet (vagy nem célszerű) 200 l-es hordókban elhelyezni. Ezen hulladékfajta éves keletkezési ütemét nem lehet érdemben meghatározni. A szilárd hulladékok körében szerepelnek a céziumszűrő-patronok, amiket speciális körszelvényű tároló konténerekben helyeznek el, ezen hengeres betonkonténerek térfogata kb. 0,7 m 3 (átmérőjük és magasságuk 1300 mm). Ezen hulladékokból kevés keletkezik a teljes üzemidőre vetítve, ezért az éves keletkezési mennyiség nincs meghatározva. Éves gyakorisággal 280 m 3 folyékony halmazállapotú hulladékkal kell számolni, melynek nagy része (250 m 3 /év) bepárlási maradék (sűrítmény), de a folyékony hulladékok körében vannak nyilvántartva az evaporátor savazó oldatok, az ioncserélő gyanták (transzportvíz nélkül), az iszapok és a dekontamináló oldatok is. Az üzemzavar következtében a korábbiakban (2006. január 1-jéig) keletkezett hulladékok mivel azokat a normál üzemviteli hulladékokkal együtt tárolják nem jelennek meg külön. Az atomerőmű 30 éves üzemeltetését feltételezve a hátralévő üzemidő az egyes reaktorblokkok üzemidejének átlagából számolva 9 évnek feltételezhető. Ezek szerint az atomerőmű 30 éves üzemidejének végéig 3251,4 m l-es hordóban elhelyezhető tömörített, kb. 600 m 3 -nyi nagyméretű hulladék, és mindössze 2,1 m 3 térfogatot kitevő céziumszűrő-patron keletkezik. A teljes üzemidő során keletkező folyékony hulladékmennyiségeknél a legnagyobb mennyiséget a sűrítmények jelentik (7381 m 3 ), de megjelenik az összes többi folyékony hulladék járuléka is a teljes üzemidőre kivetítve. Az erőművi blokkok 20 éves üzemidő-hosszabbításával a keletkező radioaktív hulladékok mennyisége közel arányosan növekedni fog. A hulladékok elhelyezését mindig megelőzik különböző hulladékkezelési eljárások. Ezekkel az elhelyezés biztonságosságát növelik, illetve némileg csökkentik a tárolással kapcsolatos anyagi kiadásokat. A hulladékkezelés fogalmát szokták a teljes műveleti sorra alkalmazni, valamint szűkebb értelemben csak a térfogatcsökkentést és a kondicionálást is szokták így nevezni. A különböző aktivitás-koncentrációjú, felezési idejű és halmazállapotú hulladékokra más és más eljárások alkalmazhatóak. Különösen a kezelés és az elhelyezés szempontjából fontos, hogy a radioaktív hulladék nem tartalmaz-e kémiailag veszélyes anyagokat (pl. erősen savas, robbanásveszélyes, éghető komponenseket). A hulladékokat tehát először összegyűjtik a helyszínen úgy, hogy minél kisebb sugárterhelés érje a lakosságot, illetve a létesítményben dolgozókat. A minél kisebb sugárterhelés és a gazdaságosság a legfontosabb szempont. Az osztályozás a hulladékok besorolását jelenti éghetőség, halmazállapot, aktivitás-koncentráció stb. szerint. Az előkészítéshez tartozik a hulladékok szállítása, kezelés előtti tárolása stb. A hulladék kezelése során csökkentik a hulladék térfogatát és kondicionálják. A térfogatcsökkentés kis (LLW) és közepes (ILW) aktivitás-koncentrációjú hulladékokra alkalmazható. (A térfogatcsökkentés égetéssel, bepárlással, préseléssel, ioncserével stb. történhet.) A kondicionálás során célunk, hogy ne kerüljön ki a környezetbe radioaktivitás, miután a hulladékot elhelyeztük. A kondicionálás bármely aktivitás-koncentrációjú hulladékkal végrehajtható. A hulladékot kötőanyagokba (cementbe, bitumenbe, üvegbe, műanyagba, kompozit anyagba stb.) ágyazzák be. Kis aktivitások esetén általában az olcsóbb megoldást, a cementezést, bitumenezést alkalmazzák. A nagyobb aktivitású hulladékra (tehát aminek a hőfejlődése is jelentős) az üvegbe ágyazás a megfelelő megoldás Hulladékkezelő módszerek Alapelvek: mivel a radioaktív bomlás jelenlegi tudásunk szerint nem gyorsítható meg, két alapvető lehetőség maradt: koncentrálás és tárolás, illetve hígítás és szétterítés ( ábra). Számos hulladékforrás igen nagy aktivitású, és ezért koncentrálni és tárolni kell. Ugyanakkor számos forrás radioaktivitása igen alacsony, így lehetséges, sőt szükséges a hígítása és kibocsátása. A hulladékkezelés egyik fő feladata, hogy a hígítási és szétszórási tevékenység összhangban álljon a környezet terhelhetőségével, és mértéke a lehető legkisebb legyen (ALARA elv as low as reasonably achievable)! A másik fontos alapelv az, hogy a lehető legtöbb radioaktív hulladék besűrítése és

148 148 Atomenergetika és nukleáris technológia megfelelő tárolása szükséges. Az összes radioaktív hulladék kezelésnél két általános alapelvet alkalmaznak: Szétválasztás a forrásnál. Az eredmény egy koncentrált radioaktív hulladék és egy nagyobb térfogatú inaktív vagy kis aktivitású hulladék. A kis térfogatú radioaktív hulladékot lebomlásig tárolják, őrzik. Ezen két hulladékáramot összekeverve a szétválasztás sokkal nehezebb és költségesebb lesz. Radioaktív anyagok képződésének megakadályozása. A radioaktív területre bejutó inaktív anyagok mennyiségének minimalizálása. HULLADÉK Koncentrálás Elzárás Hígítás és szétszórás Azonnali kibocsátás: - gáz, gõz - folyékony Elhelyezés: -kis és közepes aktivitású hulladék a felszín közelében -nagy aktivitású hulladék mélyen a felszín alatt Hígítás Szétszóródás Késleltetett kibocsátás ábra: Radioaktív hulladékok kezelési és elhelyezési stratégiái Atomenergetikai radioaktív hulladékok kezelése A kezelés célja: a radioaktív hulladékokat megfelelő formába átalakítani a szállításhoz, tároláshoz és temetéshez. A kezelés során a hulladékot vagy hulladékkoncentrátumot átalakítják abba a fizikaikémiai formába, mely kompatibilis a rögzítő folyamatokkal, és a rögzítő mátrixokkal csökkentik a hulladék térfogatát, a hulladékot osztályozzák (pl. Pu eltávolításához), eltávolítják a lehető legtöbb inaktív ballasztanyagot, egyes inaktív anyagokat recirkulációra visszanyernek, a radionuklidokat kioldódással szemben ellenállóbbá, oldhatatlanabbá teszik. Radioaktív hulladékkezelő eljárások A kis és közepes aktivitású radioaktív hulladékok kezelésére jórészt ugyanazokat a fizikai, kémiai, biológiai és egyéb eljárásokat alkalmazzák, melyeket a nem-radioaktív hulladékok kezelésénél is alkalmaznak. 1.) Vízeltávolítási műveletek a.) Bepárlás és szárítás A hulladék víztartalmát 1 5%-ig csökkentik a víz gőzzé alakításával. Ezzel az eljárással iszapokat, bepárlási koncentrátumokat, regeneráló oldatokat, ioncserélő gyantákat kezelnek. A művelet dekontaminációs faktora (DF) , az elérhető térfogatcsökkentés néhány százszoros lehet, viszont jelentős energiaigénye van. b.) Centrifugálás Szűrőiszapokat, flokkulációs iszapokat, ioncserélő gyantákat vízmentesítenek e módszerrel, rpm fordulatszám mellett.

149 11. Radioaktív hulladékok keletkezése, kezelése és elhelyezése 149 c.) Fagyasztás-olvasztás Kolloid iszapoknál szűrés vagy centrifugálás előtt alkalmazzák. Az iszapokat 15 és 25 C közötti hőmérsékletre fagyasztják, majd olvasztják az iszapokat. A kolloid szerkezetet így összetörve megnő az ülepedési hajlam és a vizes fázis eltávolítható. Kis fajlagos aktivitások esetén alkalmazzák. d.) Szűrés Flokkulációs iszapok, szűrők visszamosási szuszpenzióinak tisztítására alkalmazzák. Alkalmazzák vákuumszűrésként és nyomás alatti gyors szűrésként. Kolloidok esetében szűrési segédanyagokat kell adagolni, ami jelentős hátrány. 2.) Hő- és kémiai kezelő eljárások a.) Égetés Az égetés során szilárd éghető hulladékból hamu és füstgáz keletkezik. Az égetést C között végzik. Alfa-sugárzó, hasadóanyag-tartalmú hulladékoknál kis betáplálási sebesség szükséges (kritikus tömeg). A berendezések lényeges része a válogató-betápláló rendszer. A füstgáztisztító rendszer bonyolult és problémás (HCl, H 2 SO 4 -képződés), a hamu csak meghatározott mátrixanyagokkal ágyazható be. Az égetéses hulladékkezelésnek nagy térfogatcsökkentési hatása van! Költséges, hatékony füstgázkezelési eljárást igényel. b.) Kémiai bontás Savas kezelés (cc. HNO 3, cc. H 2 SO 4 ): plutóniummal szennyezett éghető hulladékok térfogatcsökkentésére, ioncserélő gyanták bontására alkalmazzák. Részei a kezelő, sav-visszanyerő, gázkezelő egységek. A folyamat 250 C fölött megy végbe, a salétromsavat formaldehiddel, hangyasavval, a tributil-foszfátot foszforsavval bontják el. 3.) Vegyi kezelő eljárások A vegyi kezelés célja a beágyazás előtt a hulladék megfelelő alakba történő alakítása, például komplex képzéssel, oldhatatlan formába hozással. 4.) Mechanikai kezelő eljárások Szilárd hulladékoknál alkalmazzák méret- és térfogatcsökentés céljából. a.) Vágás, fűrészelés Fémek, műanyagok kezelésére, darabolására alkalmazzák. b.) Törés, darabolás, aprítás Üvegek, kerámiák kezelésére, darabolására alkalmazzák. c.) Préselés Szilárd hulladékok, papír, textília térfogatcsökkentésére alkalmazzák. 5.) Dekontaminációs eljárások Kontaminációnak a felületek nyitott radioaktív izotópokkal történő elszennyeződését nevezzük, dekontamináció a felületen lévő radioaktív izotópok eltávolítását jelenti. A dekontamináló eljárásokat részletesen a 9. fejezetben ismertettük. Az alábbiakban röviden ismertetünk néhány fontosabb hulladékkezelési eljárást szilárd és folyékony radioaktív hulladékok esetére.

150 150 Atomenergetika és nukleáris technológia Szilárd radioaktív hulladékkezelési eljárások: A kezelés célja: - éghető, éghetetlen hulladék különválasztása, - hulladék kémiai reaktivitásának csökkentése, - térfogatcsökkentés, - esetleges hasadóanyag kinyerése, - dekontaminálás, radioaktív anyag eltávolítása. A kezelés főbb műveletei: Előkezelés: Válogatás-osztályozás: radioaktivitás, tömöríthetőség, éghetőség stb. szerint. Darabolás: éghető hulladékok esetén például késes vagy kalapácsos aprítóval. Térfogatcsökkentő eljárások préselés, hamvasztás-égetés, dekontamináció, ömlesztés-üvegesítés, oldás, elektropolírozás. Az eljárások különböző mennyiségű szekunder hulladék keletkezésével járnak. Tömörítés-préselés Az alkalmazott nyomás és a hulladék anyagának függvényében 70 80% térfogatcsökkentés is elérhető. Problémát okozhat a kezelendő anyag nedvességtartalma, anyagösszetétele (pl. műanyagok). Préseléssel végzett kezelés folyamatábráját a ábra, préselő berendezéseket a ábra mutatja ábra: Préselés szuper kompaktorral

151 11. Radioaktív hulladékok keletkezése, kezelése és elhelyezése 151 Égetés-hamvasztás ábra: Hulladékpréselő berendezések Szennyezett ruházat, ioncserélő gyanta tömörítésére alkalmazzák. Lépései az előkezelés, hulladékadagolás, égetés, gázelszívás, hamu és maradék csomagolása, rögzítése. Az égető berendezéssel szemben támasztott követelmények: a megfelelő hőmérséklet, égetési idő, turbulens keveredés biztosítása, az elegendő oxigén biztosítása. Problémát okozhat a korróziót okozó anyagok (kén, halogén) jelenléte. Égetéses kezelés folyamatábráját mutatja a ábra ábra: Radioaktív hulladékok kezelése égetéssel Az alábbiakban néhány példát ismertetünk radioaktív hulladékok égetéssel történő kezelésére. Vortex-égető (General Electric, Wilmington, USA) óta üzemel, feladata az éghető fűtőelemgyártási hulladék égetése. A hulladékot darabolják és levegőfelesleggel hengeres kamrába fúvatják, amelyben turbulens forgó áramlás van. Teljesítménye: 450 kg/óra, az égetési maradék az eredeti tömeg 35%-a.

152 152 Atomenergetika és nukleáris technológia Reaktorhulladék-égető (Yankee Rowe, USA) óta üzemel. Földgázzal üzemeltetik, főleg cellulóz alapú hulladékot égetnek. A füstgázt nedves mosón és üveggyapot-töltetű oszlopon vezetik át. Az elnyelető oldatot recirkuláltatják a radioaktív folyadékot kezelő rendszerbe. Reaktorhulladék égető (OntarioHydro, USA). Primer égetőben pirolizálják a hulladékot, majd teljes égés következik az utóégetőben további tüzelőanyaggal C-on végbemegy a teljes égetés. A füstgázt táskás szűrőn szűrik. A teljesítmény kb. 110 kg/óra. Sóolvadékos eljárás (Atomics International, USA). A folyamatban nátrium-karbonát-nátriumszulfát sóolvadék-elegyet használnak. A darabolt éghető hulladékot 100%-os légfelesleggel a sóolvadék felületére viszik, C-on játszódik le az égés. A sóolvadékot és az égetési maradékot periodikusan távolítják el, az olvadék-hamuelegyet vagy közvetlenül hordóba fejtik, vagy a sót kinyerik. Előnye: a klórtartalmú szennyezés kloridformában a sóolvadékba kerül. Forgó kemencés égető (Rocky Flats, USA). Az égetőberendezés vízszintes tengelye körül forgó hengeres égető utóégetővel. Az égető sémáját példaként a ábrán mutatjuk be. Vizes venturimosókkal távolítják el a pernyét és az égetés során keletkező sósavat. A maradék sósavat káliumhidroxiddal kötik meg. Az égető alkalmas folyékony hulladék-oldószer valamint a kimerült ioncserélő gyanták égetésére is ábra: Forgó égetőkemence (Rocky Flats, USA) Fluidágyas égető (Rocky Flats, USA). Az égetésnél granulált nátrium-karbonátot használnak fluidizációs közegként ( ábra). Előnyösen alkalmazható klórtartalmú hulladékok égetésére, a keletkező sósav azonnal közömbösítődik. A távozó füstgázok teljesen eloxidálódnak egy katalizált utóégetőben. A száraz füstgázkezelő rendszer kiküszöböli az utólagos mosót, így nincs folyékony radioaktív hulladék.

153 11. Radioaktív hulladékok keletkezése, kezelése és elhelyezése ábra: Fluidágyas égetőkemence (Rocky Flats, USA) Savas hamvasztóberendezés. A hamvasztás közben a hulladék folyadékfázisban oxidálódik, miközben az éghető hulladékok szervetlen maradékká hamvadnak. Válogatás és darabolás után a hulladék 250 C-on a forró kénsavban gyorsan elszenesedik ( ábra). A teljes oxidáció elősegítésére a hulladékhoz salétromsavat adagolnak ábra: Savas hamvasztóberendezés Az égető eljárások termikusan stabil hamut vagy szervetlen maradékokat eredményeznek. A maradékokban van a koncentrált radioaktív hulladék, melyet a tároláshoz rögzíteni kell. A maradék mennyisége rendszerint nem haladja meg az eredeti tömeg és térfogat 10%-át. A teljes térfogatcsökkenés számításánál figyelembe kell venni a szekunder hulladék mennyiségét is. Így az égetéssel nyert hulladékcsökkenés kisebb, mint a préseléses eljárásé, ugyanakkor kevésbé reaktív terméket ad, amely könnyebben kezelhető, szállítható, tárolható. Olvadéköntés Leselejtezett berendezéseket és éghetetlen hulladékot kezelnek olvadéköntéssel.

154 154 Atomenergetika és nukleáris technológia Oldás és elektropolírozás Nem éghető szilárd hulladék kezelésére alkalmazzák. Vékony falú fém- és üvegeszközök sóolvadékban felolvaszthatók. Elektropolírozással a felületre tapadt radioaktív anyag eltávolítható (anódos oldódás). Folyékony radioaktív hulladékok kezelési eljárásai A folyékony hulladékok közé soroljuk a folyadékkoncentrátumokat és azokat a szilárd hulladékokat is, amelyek a folyékony hulladékok kezelése során keletkeznek. A folyékony és nedves hulladékokat kimerült ioncserélő gyanták, szűrőiszapok, bepárlási koncentrátumok és vegyes folyadékok alkotják. A folyadékok előkezelése: Az előkezelés fő célja a térfogatcsökkentés. Kimerült ioncserélő gyanták térfogata csökkenthető víztelenítéssel dekantáló tartályban, centrifugálással vagy víztelenítő szűrővel. Alternatív megoldásként a víztelenített gyanták savas bontással, fluidágyas égetéssel, vagy sóolvadékos égetéssel kezelhetők. Folyékony hulladékok térfogata csökkenthető bepárlással, kalcinálással vagy kristályosítással. Alternatív térfogatcsökkentési eljárásként még szóba jöhet az égetés és a membránelválasztáson alapuló térfogatcsökkentés. A térfogatcsökkentési eljárások előtti műveletek: a ph beállítása, és esetleges habzásgátló és korróziógátló szerek alkalmazása. A hulladékszilárdítás, beágyazás legfontosabb lépései a keverés, töltés, a szilárdított termék nem tartalmazhat folyadékzárványokat. Az eljárások fontos része a beágyazó, szilárdító anyagok előzetes kezelése, amely a szilárdító anyagok, adalékok, katalizátorok töltését, tárolását, szállítását és bemérését foglalja magában. Lényeges, hogy egyes szilárdító anyagok előtárolási ideje korlátozott, pl. karbamid-formaldehid alapú műanyag gyanta. A szilárdított hulladékot víztelenítés és szilárdulás után acélhordókban vagy max. kb. 5 m 3 -es szénacél konténerekben helyezik el, a töltési műveleteket távirányítással végzik. Szállítás során esetenként megfelelő biológiai védelemről kell gondoskodni Beágyazó mátrixanyagok Kis és közepes aktivitású radioaktív hulladékok esetén a szilárdító, befogadó mátrixanyag leggyakrabban cement, bitumen és polimer lehet. Mint a radioaktivitás kijutását megakadályozó, primer gáttal szemben a mátrixanyagokkal szembeni követelmények: kompatibilitás a hulladékkal, homogenitás, kis oldhatóság, kis permeabilitás, mechanikai szilárdság, külső behatásokkal szembeni ellenállás, hőbehatással és sugárzással szembeni ellenállás, időbeni stabilitás. Cement és cementbázisú anyagok Előnyei: egyszerűen kezelhető, nagy inaktív felhasználási gyakorlati tapasztalata van, nagy nyersanyagkészlet áll rendelkezésre, relatíve olcsó, nagy sűrűségű (sugárzáselnyelő) és mechanikai szilárdságú anyag, vízzel kompatibilis.

155 11. Radioaktív hulladékok keletkezése, kezelése és elhelyezése 155 Hátrányai: kicsi a húzószilárdsága, egyes vegyszerekkel (pl. lúgokkal) szemben kicsi az ellenállása, jelentős térfogatnövekedést okoz, nagy a sűrűsége. Bepárlási koncentrátumok, iszapok, szilárd hulladékok beágyazására alkalmazzák. Additív anyagokkal (Na-szilikát, zeolit, vermikulit, szerves vegyületek) javítják a kompatibilitását. Cementezésnél lényeges szempont a hulladék viselkedése: bórsav vagy borátok gátolják a cement kötését, mész adagolása javítja a borátok cementezhetőségét. Javítható a cement kötési tulajdonsága 10 térfogatszázalék nátrium-szilikát-adagolással, agyagásványok adagolásával javíthatók a kioldódási mutatók. A nedves szilárd hulladékot vagy a szilárdító konténerben vagy a szilárdító folyamat során in-line módon keverik össze a cementtel. A keverést három különböző módon oldották meg: gravitációs keveréssel, buktató-forgókeveréssel vagy külső keverővel. A külső keverővel dolgozó egyik eljárást, a német NUKEM cég MOWA mobilis berendezését a Paksi Atomerőmű megvásárolta. A hulladékot 200 vagy 400 literes hordóban cementezik. A MOWA módosított változata alkalmas DOW-gyártmányú szerves gyantával történő szilárdításra is. A MOWA teljesítménye műszakonként: max. 10 m 3 iszap vagy koncentrátum, míg granulált gyantából 2 m 3, száraz szűrőiszapból 5 m 3 dolgozható fel, kiszolgáló személyzete 2-3 fő. A ábrákon néhány cementező eljárás sémáját és a Paksi Atomerőmű hulladékainak cementezésére vásárolt MOWA mobil cementező berendezés ábráit mutatjuk be ábra: Buktató-keverős cementező

156 156 Atomenergetika és nukleáris technológia ábra: In-line keverős cementező ábra: MOWA cementező berendezés

157 11. Radioaktív hulladékok keletkezése, kezelése és elhelyezése ábra: MOWA cementező berendezés A táblázatban a szokásos hulladék/cement arányokat foglaltuk össze táblázat: Hulladék/cement arány nedves szilárd hulladékok esetén Radioaktív hulladék Hulladék/cement arány Térfogatarány tömegarány Szemcsés ioncserélő gyanta 5,8 2,2 Powdex ioncserélő porgyanta 5,8 2,6 Derítőföld 10,0 2,7 Borát-sók (ph~9) 2,7 1,5 Szulfát-sók 3,8 1,6 Bitumen és bitumenbázisú anyagok Előnyei: - vízben oldhatatlan, - vizes diffúziónak ellenáll, - kémiailag inert (oxidáció kivételével), - biológiailag inert, - plasztikus, - jó reológiai tulajdonságú, - lassan öregszik, - besugárzásnak eléggé ellenáll, - nagy a befogadó kapacitása, - relatíve olcsó. Hátrányai: - viszkozitása csökken növekvő hőmérséklettel, 100 C fölött olvad, - éghető (de nehezen gyullad), - egyes hulladékkomponensekkel kölcsönhatásba lép (nitrit, nitrát), - kicsi a hővezetése, - duzzad.

158 158 Atomenergetika és nukleáris technológia Bitumenező berendezések folyamatábráit mutatjuk be a ábrákon ábra: Csigás-extruderes bitumenező berendezés Műanyagok és műanyag bázisú anyagok ábra: Kétlépcsős extrudáló bitumenezés A műanyagok beágyazó anyagként történő alkalmazása viszonylag újkeletű. Lényeges, hogy sikerült olyan műanyag alapú beágyazó anyagokat kifejleszteni, melyek jó sugártűréssel és hőállósággal rendelkeznek, öregedésük, degradálódásuk nagyon kis mértékű, és nagy a befogadóképességük. Az alábbi műanyagok és műanyag alapú kompozit anyagok kerülnek felhasználásra. POLISZTIROL: ioncserélő gyanta és porok beágyazására alkalmazzák. A BAYER Gmbh eljárása jól ismert, beágyazás előtt vízteleníteni kell. KARBAMID-FORMALDEHID: USA. Folyadékok, iszapok, gyantazagyok, koncentrátumok kezelésére alkalmazzák. POLIÉSZTEREK, EPOXI-GYANTÁK: Bepárlási koncentrátumok, iszapok, ioncserélő gyanták befoglalására használják Franciaországban, az USA-ban (Dow katalitikus polimerizáció).

159 11. Radioaktív hulladékok keletkezése, kezelése és elhelyezése 159 POLIETILÉN: Németország, Hollandia, Japán. Iszapok, gyanták, bepárlási koncentrátumok kezelésére alkalmazzák. EGYÉB POLIMEREK, ÜVEGEK, KERÁMIÁK, SZERVETLEN ANYAGOK: boroszilikátüveg, foszfátüveg, alumínium-szilikátok. FÉM-MÁTRIXOK: ólom, zircaloy-rozsdamentes acél, Inconel. A ábrán egy műanyagba ágyazó berendezés folyamatábráját mutatjuk be ábra: Karbamid-formaldehid-típusú műanyagba ágyazó berendezés A táblázatban hasonlítjuk össze különböző módon szilárdított hulladékok tulajdonságait táblázat: Szilárdított hulladékok tulajdonságai Polietilén Bitumen Cement Koncentrálás mértéke 1,5 2,4 1,0 2,0 0,5 Sűrűség (g/cm 3 ) 1,0 1,4 1,0 1,4 1,3 2,0 Nyomószilárdság (N/m 2 ) Igen kicsi Mechanikai stabilitás Jó Megfelelő Jó Kioldhatóság (cm 2 /nap) Sugártűrés Jó Jó Jó Tűzállóság Gyenge Gyenge Jó Radioaktív hulladékok keletkezése és kezelése könnyűvizes atomerőművekben Alapvetően a jelenleg üzemelő két legfontosabb könnyűvizes reaktortípus, a forralóvizes (BWR) és a nyomottvizes (PWR) reaktortípus hulladékait és azok kezelését tárgyaljuk. Alapvető a primer kör szerepe, hiszen a primer kör a reaktor-hulladékrendszer szerves része. BWR-raeaktorok A ábrán egy tipikus BWR egyszerűsített folyamatábrája látható.

160 160 Atomenergetika és nukleáris technológia ábra: BWR-reaktor egyszerűsített folyamatábrája A BWR-reaktor alapjellemzője, hogy a víz a nyomás alatti edényben a fűtőelemekkel kapcsolatba kerülve forr, és a hőt a fejlődött gőz (103) vezeti el, melynek zöme a turbinákra kerül. A turbinák után a fáradt gőz kondenzál (106), és két kondenzátoron áthaladva teljesáramú ioncserélő oszlopra jut. A tisztított kondenzátumot (107) a tápvízelőmelegítőbe, majd onnan a reaktorba vezetik. A főáramból (103) két mellékáram ágazik ki: a (105) ág a turbina-tömszelence tömítéséhez szolgál, a másik (104) ág pedig a gőzejektorok két fokozatának meghajtását végzi, melyek a kondenzátorból a nemkondenzálódó gázok eltávolítását végzik. Ezt a gőzt is kondenzáltatják. A gázokat mintegy 30 perces visszatartás után egy nagy tartályon keresztül kibocsátják. Ez a gázhulladék kb 3,7x10 9 Bq/s radioaktív nemesgázt bocsát ki a környezetbe. Az összes jelenleg üzemelő BWR-nél ez a kibocsátási probléma még megoldásra vár. Számos megoldással próbálkoztak. Általában a gázt először egy katalitikus konverteren vezetik át, ahol a hidrogént vízzé alakítják, majd kondenzátorra, szárítóra kerül, végül aktívszenes szűrővel távolítják el a radioaktív kriptont és xenont. Ezek a rövid felezési idejű gázok elbomlanak az adszorberben (a 85 Kr kivételével). Az aktívszenes szűrő hatásosan távolítja el a jód (gőz) izotópjait is. A primer kör radioaktivitásának alacsony szintjéhez szükséges a primer kör mellékáramú tisztítása (101), melyben hűtés után szűrő-ioncserével tisztítanak. A megtisztított vizet visszavezetik a reaktortartályba. Ennek a térfogatáramát úgy választják meg, hogy a teljes vízmennyiséget mintegy 2 óránként tisztítják meg. Ez a szűrő-ioncserélő ioncserélő porgyantával van feliszapolva. Itt keletkezik a radioaktív iszaphulladék zöme. A BWR-hűtőközeg másik fontos ága maga a forralás, és utána egy teljes áramú kondenzátumsótalanítás. A forrás során folyamatosan különülnek el a radioaktív nemes gázok, melyek a gőz-ejektor segítégével a már említett gáztisztító-kibocsátó rendszerbe kerülnek. A gőz emellett kis mennyiségben hasadványnuklidokat és aktivációs termékeket is visz magával. Radiojodidok esetében (melyek egy része illékony) a gőzzel elvitt radioaktivitás magasabb. Ezeket a sómentesítő oszlopon választjuk el. Ezt a kevertágyas ioncserélő töltetet időnként visszamossák a regeneráló tartályba, fajsúly szerint különválasztják, és a kationcserélő és anioncserélő frakciókat regenerálják. A kimerült regeneráló oldatot (NaOH + H 2 SO 4 ) bepárlóban töményítik 20 25% nátrium-szulfát töménységig. Újabb erőművekben ultrahangos gyantatisztítást is alkalmaznak. A gyanták felületén igen jelentős CRUD szilárd iszap tapad meg, és ez ultrahangos kezeléssel jól eltávolítható. Az oszlopok általában a nyomásesés növekedése miatt merülnek ki, ioncsere-kapacitásuk még jelentős lehet. Ultrahangos kezeléssel csökkenthető a kémiai regenerálás gyakorisága. A teljesáramú BWR-hűtőkör-tisztítás

161 11. Radioaktív hulladékok keletkezése, kezelése és elhelyezése 161 valamelyest alacsonyabb radioaktív koncentrációt eredményez a hűtőközegben, mint PWR esetén (azonos fűtőelem-sérülés esetén). A gőzejektoros radioaktív gázszeparálás mellett a BWR-ben egyéb kisebb radioaktív gázszivárgás is felléphet: a turbina-tömszelence tömítőrendszerből, az épület szellőző rendszerében fellépő gáz- és folyadékszivárgás miatt, az indításkor használt mechanikus vákuumszivattyúk kibocsátása miatt. A BWR folyékony hulladékoldatai a primer kör vízszivárgásából és a kiszökött, majd lekondenzált gőzből származnak. Ezen folyékony radioaktív hulladékok 4 kategóriába sorolhatók: 1. kis szilárdanyag-tartalmú hulladékoldatok, 2. közepes szilárdanyag-tartalmú hulladékoldatok, 3. kémiai hulladékoldatok (pl. regenerátumok), 4. detergens tartalmú hulladékoldatok. A kis szilárdanyag-tartalmú hulladékoldatoknak kicsi a sziláradanyag-tartalma, kicsi a fajlagos vezetőképessége és változó a radioaktivitása. A berendezések zsompjaiból és a regenerálás utáni gyanta szállítóvízből származik. A turbinaépületben összegyűlt elfolyó hulladékoldatokat is ide vezetik néha. A kis szilárdanyag-tartalmú hulladékvizek újbóli felhasználása szükségszerű. A közepes szilárdanyag-tartalmú szennyvizek közepes fajlagos vezetőképességgel és szilárdanyag-tartalommal jellemezhetők. Általában a folyosói zsompokban keletkeznek, melyek nagy tisztaságúak, de kosz, zsír stb. szennyezés kerül beléjük. A kémiai hulladékoldatok a gyantaregenerálásból és laboratóriumi elfolyóból származnak, általában magas a sótartalmuk és radioaktivitásuk. Általában a többi szennyvíztől elkülönítve gyűjtik. A detergenstartalmú szennyvizek a mosodából és a személyi és berendezés-dekontaminálásból származnak. Kicsi a radioaktivitásuk, de detergenstartalmuk miatt nehéz a tisztításuk. Általában tisztítás nélkül kibocsátják őket. A keletkezett folyékony radioaktív hulladékoldatok kezelésére az alábbi eljárásokat alkalmazzák: tárolás elbomlásig, szűrés, ioncsere (regenerálható/nem regenerálható), membránműveletek (ultraszűrés, nanoszűrés, fordított ozmózis), bepárlás. Ezek az eljárások kombinálhatók, igen sokféle módon variálhatók, és nem létezik egységes standard hulladékkezelő eljárás. A ábrán az eljárások lehetséges kombinációit mutatom be. Itt kategóriánként a gazdaságos eljárások vannak feltüntetve. A kis szilárdanyag-tartalmú hulladékoldatokat összegyűjtés után szűrik és ioncserés kezelés után gyűjtőtartályba kerülnek. A minta radioaktivitása alapján vagy a fő hűtővíz-kibocsátásba kerül, vagy újrafelhasználják az erőműben. Mivel igen híg oldatokat kell ioncserélni, hosszú üzemidővel lehet számolni, és olcsóbb a kimerült gyantát hulladékba vinni, mint újra regenerálni. A szűrőkhöz eleinte cserélhető kartridzs-szűrőket használtak, majd ezeket mozgóágyas szűrőkre cserélték. Alternatív megoldásként egy újabb soros ioncsere-oszlop iktatható be, vagy az ioncsere-oszlop helyett porgyantás ioncsere-szűrő alkalmazható. A közepes szilárdanyag-tartalmú hulladékoldatokat ugyanúgy kezelik, mint az előző csoport hulladékait, csak egy különálló, párhuzamos berendezéssoron. Itt mindig hulladékba kerül a kimerült gyantatöltet. Alternatívaként az ioncserélő oszlop helyett porgyantás szűrő és bepárló kombinációját használják. A bepárló fejtermékét ioncserével tisztítják, a fenékterméket pedig szilárdítják. A kémiai hulladékoldatok oldott sótartalma és radioaktivitása magas, ezért egy bepárló eljárás szükséges, a fenékterméket szilárdítják, a fejterméket pedig kibocsátják. Néha detergenstartalmú oldatok kezelésére is használják, de ez problémás lehet (áthabzás!). A detergenstartalmú hulladékoldatok aktivitása igen kicsi, így általában kibocsátják azokat.

162 162 Atomenergetika és nukleáris technológia PWR-reaktorok ábra: BWR-reaktor folyékony hulladékainak tisztítása Az ábrán a nyomottvizes reaktor egyszerűsített folyamatábrája látható ábra: PWR-reaktor egyszerűsített folyamatábrája

163 11. Radioaktív hulladékok keletkezése, kezelése és elhelyezése 163 A PWR-reaktor alapjellemzője, hogy a primer hűtővizet megfelelő nyomás alatt tartva nem engedik, hogy felforrjon. A hőt nyomás alatti vízzel (101) szállítják, amely egy gőzfejlesztőbe jut és ott hőjét egy hőcserélőben leadva a szekunder vízkörben gőzt (L2) fejleszt. Ez a szekunderköri gőz gőzturbinára jut, a turbinából távozó fáradt gőzt lekondenzáltatják, és a kondenzátumot gyűjtőtartályba gyűjtik. A szekunderköri kondenzátumot (105) szivattyúkkal a gőzfejlesztőbe vezetik vissza. A vízminőség biztosítása érdekében a gőzfejlesztőből kis lefúvatást (107) eszközölnek. Miután a primerköri hőhordozó leadta hőtartalmának egy részét a gőzfejlesztő hőcserélőben, visszaszivattyúzzák (102) a reaktorba. Ennek egy részáramát (103) lehűtik, kivezetik a konténmentből és ioncserés víztisztítással eltávolítják a radioaktivitás egy részét. Így 24 óránként megtisztítják a teljes primerköri hőhordozót. A BWR-rel szemben tehát itt csak egy víztisztító üzemel, így a radioizotópkoncentráció magasabb a PWR hűtővizében, mint a BWR esetén. A PWR másik fontos jellemzője, hogy bórsavat (reaktormérget) adagolnak a primerköri vízhez. A kampány kezdetén 2000 ppm koncentrációjú bórsav a fűtőelemmel együtt ég ki, így a reaktivitás állandó marad. (Eközben a bórsavból trícium keletkezik.) Bár a bórsav kiégése meglehetősen gyors, de nem eléggé, így egy részét ioncserés módszerrel a (106) mellékáramból (kb. 5%) távolítják el kb. 2 g/perc sebességgel. Az eltávolított bórsavas oldatot bepárlóba vezetik, ahol 4%-ról 12%-ra sűrítik be. A bepárló fenéktermékét újra hasznosítják a bórsavadagolásnál, a fejterméket részben kibocsátják, hogy a primer kör tríciumtartalma ne dúsuljon föl. Többségét azonban a primer körbe vezetik vissza. A primer kör néhány részén kis gázkiválás mehet végbe. Ezeket összegyűjtik, komprimálják és nyomás alatti tartályban napig hűtik, majd a rövid élettartamú radionuklidok bomlása után szűrőn és akítvszenes adszorberen átvezetve a kéménybe bocsátják. A PWR-ben ezen kívül gázhulladékok keletkeznek: a gőzfejlesztő kondenzátorának levegőejektoránál, a gőzfejlesztő lefúvatási tartályából, a konténment levegős átöblítéséből, a segédépület szellőzőrendszeréből történő szivárgásból, a turbinaépület szellőzésének szivárgásából. A PWR folyékony hulladékai általánosan a primerköri hőhordozó szivárgásából származnak és öt kategóriába sorolhatók: 1. reaktortisztaságú hulladékoldatok, 2. szennyezett hulladékoldatok, 3. gőzfejlesztő lefúvatási hulladékoldatai, 4. turbinaépületi elfolyó hulladékoldatok, 5. detergenstartalmú oldatok. A reaktortisztatságú hulladékoldatok elsődleges forrásai a bórsavkezelő mellékáram tömítéseiből szivárgó oldat és egyéb szelep-, tolózár- és szivattyúfolyások. Ezek zöme reaktortisztaságú oldat és így valójában nem is hulladék. A bepárlásból származó bórsavat és vizet recirkulálják. A szennyezett hulladékoldatok sótartalma (fajlagos vezetőképessége) és radioaktivitása mérsékelt. Az épületek, laboratóriumok, mintavevőhelyek elfolyó csatornavizeiből származnak. A kezelt hulladékoldatokat vagy kibocsátják, vagy recirkulálják. A gőzfejlesztők lefúvatási hulladékoldatai a szekunderköri vízminőség biztosítása céljából keletkeznek. A turbinaépületi elfolyó hulladékoldatok inaktívak, ha a gőzfejlesztő nem lyukas. A detergenstartalmú hulladékoldatok a mosodából és a dekontaminációs tevékenységből származnak. Radioaktivitásuk alacsony, ugyanakkor a tisztításuk rendkívül bonyolult. A PWR-hulladékok kezelése ugyanolyan eljárásokon alapul, mint a BWR esetén. Ugyancsak számtalan variáció létezik. A ábrán ezen kezelések egy egyszerűsített verziója látható. A feldolgozás kategóriánkénti teljes szétválasztást tételez föl!

164 164 Atomenergetika és nukleáris technológia ábra: PWR-reaktor folyékony hulladékainak tisztítása A reaktortisztaságú hulladékoldatokat összegyűjtik, szűrik, bepárolják és tartályba vezetik. Mérés után általában visszavezetik a primer körbe vagy kibocsátják. A bórtartalmú fenékterméket a bórsavas rendszerbe recirkulálják, illetve egy részét szilárdítják és temetik. Az itt alkalmazott szűrők cserélhető kartridzs-szűrők. A szennyezett hulladékoldatokat hasonlóan kezelik, mint a tiszta hulladékoldatot egy hasonló, de párhuzamos tisztító rendszerben. A bepárló fenéktermékét rendszerint szilárdítás után eltemetik. A gőzfejlesztők lefúvatási hulladékoldataihoz nincs egységes javasolt kezelési technológia. Ioncsere, bepárlás és ioncsere, fordított ozmózis alkalmazható. Ez a kezelés jelentős gőzfejlesztőelfolyások esetén szükséges. A turbinaépületi elfolyó hulladékoldatok radioaktivitása alacsony. Ha mégis kezelés szükséges, összekeverik a szennyezett hulladékoldatokkal és azokkal kezelik. A detergenstartalmú hulladékoldatokat ugyanúgy kezelik, mint BWR esetén. A könnyűvizes atomerőművek folyékony radioaktív hulladékoldatainak kezelésére felhasználható legfontosabb technológiák összehasonlítását mutatja a táblázat táblázat: Folyékony radioaktív hulladékok fontosabb kezelési technológiái Kezelési eljárás Jellemző Korlátok Gyakran használt eljárások Kémiai lecsapás (koaguláció/flokkuláció) Nagy térfogatokhoz, magas sótartalomhoz Könnyű ipari megvalósítás olcsó Szerves ioncserélő alkalmazása Kis sótartalomnál jó DF (100) Jó mechanikai szilárdság Regenerálható Ált. alacsonyabb DF, mint a többi eljárásnál (10<DF<100) A hatásosság függ a szilárd folyadék fázis elválasztásától Korlátozott sugárzás, hőmérséklet és kémiai stabilitás Jelentős gyantaár

165 11. Radioaktív hulladékok keletkezése, kezelése és elhelyezése 165 Szervetlen ioncserélő alkalmazása Jobb sugárzással, hőmérséklettel és vegyszerekkel szembeni ellenállása Egyszerű a szilárdítása Széles a nagy szelektivitású termékek választéka DF> Bepárlás DF> Jól megalapozott technológia Magas térfogatsűrítés Sok radioaktív izotóphoz alkalmazható Oldószeres extrakció Aktinidák eltávolítására, kinyerésére és reciklizálására alkalmas Nehéz szilárdítani Magas sótartalom befolyásolja Eltömődési hajlam Gyakran magas ár Regenerálás és reciklizálás bonyolult Korlátozzák a vízkőkiválás, áthabzás, korrózió, illékony radionuklidok Magas üzemelési költségek Magas beruházási költségek A vizes raffinátumban szerves anyag van jelen Vizes és szerves hulladékoldatokat generál Felhasznált irodalom HEFOP P /1.0, 2008, Sugárvédelem, szerk. Somlai J., 11. fejezet, Radioaktív hulladékok kezelése és elhelyezése Pátzay, Gy.

166 166 Atomenergetika és nukleáris technológia 12. A PAKSI ATOMERŐMŰ FELÉPÍTÉSE, JELLEMZÉSE, ÜZEMVITELE A Paksi Atomerőmű Vállalat 1976-ban alakult meg, és 1992 óta részvénytársaságként működik. Magyarország közepén, Paks városától 5 km-re lévő telephelyén 4 db VVER-440/213 típusú atomerőművi blokk üzemel, több mint 1860 MW e (jelenleg ~2000 MW e ) beépített teljesítménnyel. A fejlett ipari országokban az '50-es évek végén és a '60-as évek elején számos atomerőmű épült. Az akkori magyar kormány és az energetikával foglalkozó szakemberek érdeklődése az atomerőművek iránt igen nagy volt, és felismerték az atomenergia villamosenergia-termelésben történő felhasználásának jelentőségét. Ennek előkészítésére létrehozták az Országos Atomenergia Bizottságot (OAB). Az OAB 1963 májusában tartott értekezletén állást foglalt amellett, hogy fokozni kell az atomenergia felhasználására irányuló előkészületeket, mivel az ország energiafelhasználása az akkori időszakban gyorsan növekedett ban létrejött a magyar szovjet államközi egyezmény egy magyarországi atomerőmű létesítéséről (VVER-440/230 típus). A tervezés kezdeti szakaszában a szakemberek 16 olyan telephelyet találtak, amelyek megfeleltek a telepítés alapfeltételeinek. A frissvizes hűtést szem előtt tartva három települést vizsgáltak meg részletesen: Dusnokot, Bogyiszlót és Paksot. E két utóbbi település egységes szempontok szerinti vizsgálatát követően foglaltak állást Paks (pontosabban egy Paks és Dunaszentgyörgy közötti terület) mellett 1967 áprilisában. A telephely kiválasztása, a műszaki tervek elkészülése után megkezdődtek a terepmunkák, ám 1970-ben a kormány a szénhidrogénprogram megvalósítása miatt az építkezés elhalasztását határozta el. Többszöri országgyűlési és miniszteri konzultációk után 1974-ben az építkezés folytatása mellett döntöttek, majd elkészültek az 1-2. számú blokkok új műszaki tervei (már VVER-440/213 blokkokról volt szó), és megkezdődtek az üzemi főépület földkiemelési munkálatai. Egy évvel később ismét módosult a terv, és meghatározták a négy blokk üzembehelyezési ütemét és 1987 között helyezték üzembe a négy reaktort. A Paksi Atomerőmű létesítése volt a XX. század legnagyobb ipari beruházása Magyarországon. Az erőmű építésének menetét mutatja a táblázat táblázat: A Paksi Atomerőmű blokkjainak építése Blokk Építés kezdete Első kritikus állapot Hálózatba kapcsolás Üzemi gép

167 12. A Paksi Atomerőmű felépítése, jellemzése, üzemvitele 167 A VVER-440/213 típusú reaktorok a nyomottvizes reaktorok (PWR) csoportjába tartoznak. A név a víz-vizes energetikai reaktor orosz megfelelőjének rövidítéséből adódik, a 440 szám pedig arra utal, hogy egy ilyen atomerőművi blokk eredeti névleges villamos teljesítménye 440 MW volt. Ma ez a szám mind a 4 blokknál 500 MW e. A reaktorok hőteljesítménye egyenként 1470 MW t, ebből kiszámolható a termikus hatásfok: kb. 33%. A négy reaktorblokk 2-2 blokkban egymás mellett helyezkedik el. Egy blokk metszeti rajzát mutatja a ábra. 1 Reaktortartály 2 gőzfejlesztő 3 fűtőelemtöltő 4 kiégettfűtőelem-tároló medence 5 elnyelető reaktorcsarnok 6 tápvíz-előkezelés 7 védőburkolat 8 elnyelető torony 9 permetező rendszer 10 ellenőrző csatorna 11 levegőbeszívás 12 turbina 13 kondenzátor 14 turbinablokk 15 tápvíztartály 16 előhevítő 17 turbinacsarnok-daru 18 elektromos berendezések, vezérlések ábra: A Paksi Atomerőmű reaktorblokkjának metszeti képe Az aktív zóna a függőleges elhelyezésű, hengeres reaktortartályban található, melynek teljes magassága 13,75 m, külső átmérője 3,84 m. Az aktív zóna fűtőelem-elrendezését mutatja a ábra ábra: A VVER-440/213 blokk fűtőelem-elrendezése

168 168 Atomenergetika és nukleáris technológia A tartály acélból készült (Skoda gyártmányú), falvastagsága az aktív zóna magasságában 14 cm, belülről pedig 9 mm vastag rozsdamentes acél bevonattal van ellátva a korrózióvédelem céljából (12.3. ábra) ábra: A reaktortartály A tartályon különböző magasságban helyezkedik el a hűtőközeg be- és kivezetésére szolgáló hat belépő- és hat kiömlő-csonk. Az atomreaktor teljes élettartamát a reaktortartály élettartama határozza meg, ezt a hatalmas berendezést ugyanis nagyon költséges lenne kicserélni. A tartály anyagának kristályszerkezete azonban az állandó neutronsugárzás hatására rongálódik, emiatt az atomerőművek méretezési (tervezett) üzemideje év. A Paksi Atomerőműben újabban eme élettartam meghosszabbítása érdekében a zóna szélére kiégett, ún. negyedik évet bent töltő kazettákat tesznek. Az ilyen kazettákban már kevés a hasadóképes 235 U, emiatt azokból jóval kevesebb neutron lép ki, így kisebb neutronsugárzás éri a reaktortartályt. Ebben az ún. alacsony kiszökésű zónában tehát már négy évet töltenek az üzemanyagkazetták. Érdemes megjegyezni, hogy a neutronsugárzás hatására bekövetkező kedvezőtlen anyagszerkezeti változásokat az ún. ridegedést vissza lehet fordítani abban az esetben, ha a tartály anyagát magas hőmérsékletre hevítik fel. Ekkor a kristályhibák megjavulnak, olyan új anyagszerkezet jön létre, mintha a tartály újonnan készült volna. Ilyen eljárást a világ több reaktorán alkalmaztak már, így hosszabbítva meg azok élettartamát. A primer kör részei: reaktortartály, fűtőelemek, szabályozó rudak, szabályozórúd-hajtás, reaktortartály, nyomásszabályozó, gőzfejlesztő, primerköri keringető szivattyú, betonvédelem ( ábra).

169 12. A Paksi Atomerőmű felépítése, jellemzése, üzemvitele ábra: A VVER-440/213 reaktor primer körének részei 12.5 ábra: A VVER-440/213 reaktor primer köre a gőzfejlesztőkkel A szekunder kör részei: frissgőz, tápvíz, nagynyomású turbina, kisnyomású turbina, kondenzátor, tápvízszivattyú, tápvíz-előmelegítő. Itt található az elektromosenergia-előállító rész, a generátor és a gerjesztőgép. A primer és a szekunder kör vize nem keveredik egymással, a gőzfejlesztőben a csöveken keresztül adódik át a primer oldal hője. Így elérhető, hogy a hűtőközegbe került radioaktív anyagok a primer körben maradjanak, és ne kerülhessenek a turbinába és a kondenzátorba. A harmadik körben történik a kondenzátorban leadott hőnek az elszállítása a hűtővíz-körrel, részei: kondenzátor, hűtővíz, hűtővízszivattyú. A reaktor üzemanyaga urán-dioxid (UO 2 ), amit porkohászati úton kb. 9 mm magas, 7.6 mm átmérőjű hengeres pasztillákká préselnek. A VVER-típusú reaktoroknál a pasztilla középvonalában egy 1,6 mm átmérőjű belső furat található. Ez egyrészt azért célszerű, mert így az üzemanyagból kilépő hasadványgázok elég nagy térfogatot tölthetnek meg (így nem lesz túl nagy a fűtőelempálcában a nyomás), másrészt így alacsonyabb maximális hőmérséklet lép fel az üzemanyagban. A fűtőanyagból egy reaktorban 42 tonnányi mennyiséget helyeznek el évente átlagosan 3,6%-ra dúsítva, urán-dioxid-pasztillákká préselve, üzemanyagpálcákba töltve, kazettákba szerelve. Az uránpasztillákat egy cirkónium-nióbium-ötvözetből készült, 2,5 m hosszú, 9 mm külső átmérőjű csőbe (a burkolatba) helyezik, amit feltöltenek héliumgázzal, és ezután hermetikusan lezárnak. A burkolat megakadályozza

170 170 Atomenergetika és nukleáris technológia a hasadványok kikerülését a hűtővízbe. Az üzemanyag-tabletta és a burkolat együtt jelentik a fűtőelempálcát. A burkolat és az uránpasztilla között egy vékony gázrés található annak érdekében, hogy üzem közben legyen elegendő hely a pasztilla hőtágulására. Az aktív zónát a 312 db üzemanyag-kazetta, a 37 db szabályozó rúd és a moderátor szerepét is betöltő hűtővíz (könnyűvíz) alkotja. A fűtőelemeket kötegekbe foglalják. A VVER-440 reaktor fűtőelemkötegei (kazetták) hatszögletes keresztmetszetűek, és egyenként 126 fűtőelemet tartalmaznak. (12.6. ábra) ábra: A VVER-440 rektor fűtőelem-kazettája A kazettákban lévő UO 2 üzemanyag 235 U izotópra vonatkoztatott dúsítása átlagosan 3,6%, de egy kazettában rendszerint csak azonos dúsítású fűtőelemek vannak. A kazetták 14,4 cm laptávolságúak. A VVER-440/213 típusban a láncreakció szabályozásához a fűtőelemkötegekkel azonos méretű neutronelnyelő abszorbens anyagot tartalmazó (bóracélból készült) kazettákat használnak, amelyek felülről nyúlnak be a zónába. A reaktorban összesen 37 ilyen szabályozó és biztonságvédelmi kazetta van, amelyek közül üzem közben 30 állandóan kihúzott állapotban, az aktív zóna fölött helyezkedik el. Ezek az ún. biztonságvédelmi (BV) rudak, amelyekkel a reaktor bármikor biztonságosan leállítható. A maradék 7 abszorbens kazettával az üzem közbeni teljesítményszabályozást végzik, de természetesen ezek is ellátnak biztonságvédelmi funkciót. A szabályozó kazetták aljához egy-egy fűtőelem-kazettát kapcsolnak, így a kihúzott abszorbensek helyén is üzemanyag található. A fűtőelem néhány (3-4) év alatt kiég : hasadóanyag-tartalma 1% 235 U alá csökken, és felszaporodnak benne a különböző magreakciók során keletkező hasadási termékek és transzurán magok. Ezek egy része neutronelnyelő reaktorméreg, ezért nem lehet a teljes 235 U tartalmat elhasítani. Ezért meghatározott időnként át kell rakni a zónát: ilyenkor veszik ki a kiégett, és teszik be a friss üzemanyag-kazettákat a reaktorba. Az atomerőművet indulása után évente leállítják, és kiszedik a már kiégett, eredetileg 1,6% dúsítású kazettákat, és helyükre az eredetileg 2,4% dúsítású kazettákat rakják. A 3,6% kezdeti dúsításúakat is átrakják (a 2.4%-osak helyére), és helyettük friss (3,6%-os) üzemanyagot raknak a zónába. Ezt a műveletet évente megismétlik, és egy fűtőelemköteg átlagosan három évet tartózkodik a reaktorban. A kezdeti töltetet kivéve tehát a kazetták egy része három évet, egy része négy évet tölt a reaktorban. A reaktor hűtő-hőhordozó köreinek hőmérsékleti és nyomásviszonyait mutatja a ábra

171 12. A Paksi Atomerőmű felépítése, jellemzése, üzemvitele ábra: A paksi VVER-440/213 reaktorblokk hőmérséklet- és nyomás-adatai (FKSz - főkeringető szivattyú, KNyE, NnyE - kis- és nagynyomású előmelegítő, FET - főelzáró tolózár, TK - térfogat kompenzátor, CSTH - cseppleválasztó, gőz-túlhevítő, KNY, NNY - kis- és nagynyomású turbina) Az aktív zónában felszabaduló hő elszállítása a reaktor körül lévő, 6 darab párhuzamosan kapcsolt hűtőkör feladata. (Ezek térbeli elrendezése látható a ábrán) ábra: A Paksi Atomerőmű blokkjainak hűtőkörei A hűtőkörök között eltérés csak abban van, hogy a 6 közül az egyik körhöz kapcsolódik a nyomás szabályozhatóságát elősegítő ún. térfogat-kompenzátor. A névleges állapotban a reaktorba belépő primerköri 123 bar nyomású 267 C-os víz áthaladva a reaktoron felmelegszik 297 C-ra, az ún. meleg ágon lép ki a reaktorból és jut el a gőzfejlesztőbe. A gőzfejlesztő (2,3 m átmérőjű, 12 m hosszú) fekvő henger alakú hőcserélő, amelyben a víz hőjének egy részét átadja a szekunder kör vizének, miközben a primerköri víz újra 267 C-ra hűl le. A radioaktív primerköri víz a gőzfejlesztőben 5536 db 16 mm átmérőjű csövön áramlik át, így forralva fel a gőzfejlesztőben lévő inaktív szekunderköri víz egy részét. A lehűlt primerköri hűtőközeg a hideg ágon jut vissza a reaktorba. A víz cirkulációját a főkeringető szivattyú (FKSZ) biztosítja. Minden hűtőkör külön-külön lezárható az ún. főelzáró tolózár

172 172 Atomenergetika és nukleáris technológia (FET) segítségével, melyből minden körben két darab található. A VVER-típusú reaktorok nyomottvizes rendszerűek, azaz a primer körben nagy nyomás fenntartásával biztosítják azt, hogy a hűtőközeg ne forrjon el. (A víz atmoszférikus forráspontja 100 C, a primer körben uralkodó 123 bar nyomáson viszont már 330 C körüli.) A nyomás állandó értéken tartására szolgál a térfogat-kompenzátor vagy nyomáskiegyenlítő. Minden blokkhoz 1 db térfogat-kompenzátor tartozik, amely az egyik hurok meleg ágához csatlakozik. A térfogat-kompenzátor egy álló elrendezésű tartály, melynek alját az egyik hűtőkör meleg ágával, tetejét szelepeken keresztül az egyik hideg ággal kötik össze. A tartályban 325 C-os, telített állapotú víz és felette gőzpárna található. A reaktorban lévő nyomás szabályozása a következő módon történik. Ha a primer körben elkezd nőni a nyomás, adott határérték elérése után automatikusan nyitnak a befecskendező szelepek, amik a hideg ágból vizet juttatnak a térfogatkompenzátorba. A 267 C-os hideg víz hatására a gőz egy része lekondenzálódik, nyomása tehát csökken. Ha a nyomás ennek ellenére is tovább nő, nyitnak az ún. biztonsági lefúvató szelepek, amiken keresztül a primer körben keletkezett gőz egy része egy tartályba juthat. (A túl nagy nyomás a berendezéseket veszélyeztetné.) Ha a primer körben a víz nyomása csökken, a térfogat-kompenzátorban lévő villamos fűtőpatronok automatikusan bekapcsolódnak. A fűtés a térfogat-kompenzátor vizében intenzív forrást, gőzképződést okoz, ez pedig a nyomás növekedéséhez vezet. A szekunder körben történik a reaktorban megtermelt hő átalakítása mechanikai, majd villamos energiává. A gőzfejlesztőbe belépő 223 C-os, 46 bar nyomású tápvizet a csövekben keringő 297 Cos primerköri víz 258 C-ra melegíti, és ezen a hőmérsékleten részben felforralja (12.9. ábra) ábra: A VVER-440-es blokk gőzfejlesztőinek felépítése 1 - köpeny, 2 - hidegági kollektor, 3 - melegági kollektor, 4 - búvónyílás, 5 - hőátadó csövek, 6 - függőleges távtartó, 7 - vízszintes távtartó, 8 - tápvízelosztó, 9 - cseppleválasztó, 10 - perforált lemez, 11 - gőzgyűjtő, 12 - primerköri fedél, 13 - szekunderköri fedél, 14 - tömítő gyűrű a primer és a szekunder kör között, 15, 16 - szekunderköri tömítés, 17 - primerköri tömítés, 18 - primerköri légtelenítés, 19 - periodikus leürítés, 20 - gőzfejlesztő periodikus leiszapolás, 21 - gőzfejlesztő folyamatos leiszapolás, 22 tisztító csonk, 23 - vízszintjelző cső A keletkező gőz nedvességet is magával ragad, így a cseppeket el kell távolítani a gőzből, a turbinalapátok ugyanis tönkremennének a vízcseppektől. Erre szolgálnak a kilépő gőz útjába helyezett cseppleválasztó zsaluk. Ezek olyan terelőlemezek, amelyeken áthaladva a vízcseppek lecsapódnak, így a kilépő gőz nedvességtartalma már alacsonyabb, mint 0,25%. A gőzfejlesztőből kilépő, mintegy 450 t/h tömegáramú gőz a turbinákra kerül, ahol mozgási energiáját kihasználva megforgatja a turbina lapátjait. Egy adott blokkban lévő 6 gőzfejlesztőből 3 együtt táplál egy turbinát. A turbinában egy tengelyen helyezkedik el egy nagynyomású és két kisnyomású turbina, valamint a generátor forgórésze. A turbina nagynyomású háza 6 fokozatú, azaz a gőz expanziója és munkavégzése 6 fokozatban

173 12. A Paksi Atomerőmű felépítése, jellemzése, üzemvitele 173 történik. A nagynyomású turbinaházban a gőz hőmérséklete kb. 140 C-ra csökken, nedvességtartalma pedig 12%-ra nő. Emiatt a kisnyomású házba való belépés előtt a nedves gőz az ún. cseppleválasztó és gőztúlhevítő berendezésbe kerül, ahol a turbinára káros vízcseppeket eltávolítják belőle és a telítési hőmérséklet fölé melegítik. A két kisnyomású ház 5-5 fokozatú. A turbinákról kikerülő fáradt gőz a kondenzátorba kerül, ahol csaknem csőben a Dunából kivett hűtővíz áramlik. A hűtőcsöveken a gőz kb. 25 C-os hőmérsékleten lekondenzálódik. Minden turbinaegységhez két kondenzátor tartozik, amelyekben 0,035 bar nyomást (vákuumot) tartanak fenn. (A turbinán a munkagőzt a gőzfejlesztő és a kondenzátor közti nyomáskülönbség hajtja át.) A cseppfolyósodott munkaközeget különböző tisztító és előmelegítő berendezéseken keresztül a tápszivattyúk visszajuttatják a gőzfejlesztőbe. A visszatérő tápvíz előmelegítésére az erőmű jobb hatásfoka miatt van szükség. Az előmelegítést a turbináról vett gőzzel végzik, melynek során a kondenzátorból kilépő 25 C hőmérsékletű víz 9 hőcserélőben végezetül 223 C hőmérsékletre melegszik fel. A tápvíz ezen a hőmérsékleten lép be a gőzfejlesztőbe, ahol újra átveheti a primerköri víz hőjét. A Paksi Atomerőmű szerepét a hazai villamosenergia-termelésben a ábrán, az erőmű működésének hatékonyságára és biztonságosságára utaló kumulatív (négy blokkra vonatkozó) teljesítmény-kihasználási tényezőit (load factor) a ábrán mutatjuk be ábra: A Paksi Atomerőmű szerepe a hazai villamosenergia-termelésben ábra: A Paksi Atomerőmű kumulatív (négy blokkra vonatkozó) teljesítmény-kihasználási tényezői (load factor)

174 174 Atomenergetika és nukleáris technológia A reaktorok üzemidő-hosszabbítása A Paksi Atomerőművet eredetileg 30 éves üzemelésre tervezték. Ez azt jelenti, hogy az I. blokkot már 2012 ben, de a legfiatalabb IV. blokkot is 2017 ben le kellene állítani ben műszaki felmérés, megvalósíthatósági tanulmány készült az üzemidő lehetséges, 20 éves hosszabbítására vonatkozóan. Az üzemidő-hosszabbítást több érv indokolja. Nincsen műszaki akadálya: a folyamatos karbantartásnak köszönhetően az erőmű jó állapotban van, biztonságos működése kisebb beruházások és egyes monitoring-rendszerek kiépítésének elvégzése mellett további 20 évre biztosítható. Másfelől Magyarország nem engedheti meg, hogy középtávon elveszítsen csaknem 2000 MW e olcsó, klímabarát áramtermelő kapacitást. A Magyar Országgyűlés november 21 én elvi hozzájárulását adta az üzemidő hosszabbításhoz. Az üzemidő-hosszabbítás megalapozásához számos vizsgálat, számítás elvégzése és kockázatbecslés szükséges. A vizsgálatok szerint különös jelentősége van a reaktortartályok és a gőzfejlesztők öregedéskezelésének, mivel ezek nem cserélhetőek. A reaktortartályok domináns öregedési folyamata az acéltartály neutronsugárzás miatti ridegedése. E folyamat során az anyag által elszenvedett neutrondózis hatására változnak a reaktortartály szerkezeti anyagának mechanikai tulajdonságai, az anyag szívóssága csökken; növekszik a szívós és rideg tartomány határának ún. átmeneti hőmérséklete. A reaktortartály anyagának ridegedését számítással, neutrondetektorokkal és ún. felügyeleti próbatestekkel határozzák meg. Ezek olyan, a tartállyal megegyező acélból készült próbatestek, amelyeket a reaktorzónához közel helyeznek el a reaktortartályon belül, így ezeket a tartálynál biztosan nagyobb neutronsugárzás éri. A próbatesteket előre rögzített program szerint kiveszik a reaktorból, és anyagvizsgálati módszerekkel megállapítják a ridegedés mértékét. Jelenlegi ismereteink szerint a tartály ridegedési átmeneti hőmérséklete az 50 éves üzemidő alatt sem lépi túl a biztonságos üzemelés határát. A tervezett üzemidő-hosszabbításokat foglalja össze a táblázat táblázat: A Paksi Atomerőmű blokkjainak tervezett üzemidő-hosszabbítása 1. blokk 2. blokk 3. blokk 4. blokk indulás év év Felhasznált irodalom A Paksi Atomerőmű Rt. honlapja: Az Atomenergia-rendszerek című tárgy előadásának anyaga Csom Gyula: Atomerőművek üzemtana II.

175 13. Radioaktív izotópok alkalmazása RADIOAKTÍV IZOTÓPOK ALKALMAZÁSA A részecskegyorsítók és a besugárzó reaktorok elterjedésével a radioaktív izotópok alkalmazása fejlődésnek indult. A kezdeti besugárzó reaktorok kis teljesítményűek voltak, és főként oktatásra és radioaktív izotópok előállítására alkalmazták. Ilyen reaktorsorozat volt a medence-típusú TRIGAsorozat. Az atomerőművekből kikerülő kiégett fűtőelemek ugyancsak kiváló forrásként alkalmazhatóak mesterséges radioaktív izotópok forrásaként. Példaként a gamma-sugárzással végzett csírátlanításban és radiográfiában oly fontos 60 Co és az orvosi diagnosztikában fontos 99 Mo- 99m Tc radioaktív izotópok előállításának sémáit mutatjuk be a következő ábrákon ábra: 60 Co előállítása ábra: 99 Mo- 99m Tc előállítása A ciklotronban és a reaktorban előállított radioaktív izotópok az alábbiakban különböznek: Reaktorban előállított radioaktív izotópok (neutronokkal): az U-235 hasadási termékei keletkeznek, neutrondús radioaktív izotópok keletkeznek, alfa-, béta-, gamma-bomlást mutatnak, (n, )-reakcióval keletkeznek.

176 176 Atomenergetika és nukleáris technológia Ciklotronban előállított radioaktív izotópok (töltött részecskékkel): protondús radioaktív izotópok keletkeznek, pozitron-sugárzó, elektronbefogással keletkező izotópok keletkeznek, (p,n)-, (d,n)-reakciókkal keletkeznek. Izotóp generátorok (izotóp tehenek) Az izotóp generátorok anya- és leányelem-kapcsolatban lévő két radioaktív izotóp folyamatos elválasztását teszik lehetővé további felhasználás céljából. A radioaktív anyaelem-leányelem kapcsolat lehet tranziens egyensúlyi, amikor a leányelem tízszeres felezési ideje kisebb, mint az anyaelem felezési ideje, és lehet szekuláris egyensúlyi kapcsolat, amikor az anyaelem felezési ideje sokkal nagyobb, mint a leányelem felezési idejének tízszerese. Egy szorbens oszlopon megkötött anyaleányelem elúciós elválasztását mutatja a következő ábra ábra: Elúciós oszlop Ideális elvárások az izotópgenerátorral szemben: magában hordozza az anya- és leányelem kémiai jellemzőit, az elválasztott termék megfelelő ph-jú, steril és pirogénmentes, az oszlopnak kicsi a dóziskibocsátása, olcsó, egyszerű elúciós módszer alkalmazható, könnyű az előállítása, megfelelő az anya- és leányelem felezési ideinek aránya. Néhány fontosabb izotópgenerátor-oszlop tölteteit és eluálószereit mutatja a következő ábra ábra: Izotópgenerátor-töltetek

177 13. Radioaktív izotópok alkalmazása 177 Az ipari, mezőgazdasági és kutatási feladatokban felhasznált α-, β-, és γ-sugárzó nyitott és zárt sugárforrások mellett fontos szerepet kapnak a neutronforrások is. A neutronok anyaggal történő kölcsönhatásuk során γ-sugárzást indukálnak, mely indukált sugárzás energiája és intenzitása alapján minőségi és mennyiségi elemanalízis végezhető. Az e célra alkalmazott két legfontosabb technika a termikus neutronok befogása (Thermal Neutron Capture, TNC) és a neutronok rugalmatlan szórása (Neutron Inelastic Scattering, NIS). A TNC azonnal szolgáltat γ-fotonokat, míg a NIS folyamatos emissziót eredményez a gyorsneutron szóródása során. A legtöbb TNC ipari neutronforrással működő analizátor 252 Cf neutronforrást alkalmaz, Na (I) szcintillációs detektorral kombinálva. Az 241 Am-Be neutronforrások bizmut-germanát detektorral kombinálva egyaránt alkalmazhatók a NIS- és TNC-technikákhoz. A NIS elemző eljárással kiválóan elemezhető a minták C, O, Al, Si -tartalma, melyek neutronbefogási hatáskeresztmetszete alacsony. Alkalmazható a szén-, cement- és ásványiparban on-line és futószalagon végzett elemzésekre. A NIS-technika speciális alkalmazása a fúrólyukak vizsgálata. A neutronforrásból kilépő sugárzás szóródik a lyuk falán, és mivel a kőzetben lévő víz hidrogénje a leghatékonyabb neutronszóró elem, a detektorba jutó szórt sugárzás arányos a kőzet víztartalmával. Talajsűrűség és víztartalom egyidejű mérésére alkalmas hordozható készülékek 241 Am-Be neutronforrása nemcsak neutron-, hanem γ-sugárzást is kibocsát, így a talaj sűrűsége és víztartalma egyszerre mérhető. A γ- és röntgensugárzás felhasználható analitikai célokra is. A γ-sugárzás áthatolása és szóródása felhasználható futószalagon haladó szenek hamutartalmának meghatározására. A gamma-sugarak kölcsönhatása az anyaggal rendszámfüggő, és a meddőnek a szénnél nagyobb a rendszáma. A radioaktív sugárforrások röntgensugárzása inaktív elemekből fluoreszcenciás röntgensugárzást indukálhat. Az indukált röntgensugárzás energiája a kibocsátó atom rendszámára jellemző, intenzitása pedig annak mennyiségével arányos. Például elemanalízis végezhető a sugárforrást és a detektort tartalmazó szonda iszapba, zagyba történő bemerítésével, melynek során a zagy sűrűsége és elemösszetétele (Fe, Ni, Cu, Sn, Pb) meghatározható. A γ-radiográfia a repülőterek röntgen-átvilágító berendezéseihez hasonlóan működik, csak a sugárforrás jóval kisebb méretű. A sugárforrást tartalmazó titánkapszula a vizsgálandó anyag egyik oldalán, a detektor (leggyakrabban röntgenfilm) a másik oldalán helyezkedik el. A tárgyon áthaladó γ- sugarak képet alkotnak a filmen. Ezzel a technikával hegesztési varratok és alkatrészek roncsolásmentes anyagvizsgálata végezhető el. A γ-sugárforrások előnye a röntgen-forrásokkal szemben kisebb méretük, hordozhatóságuk, homogénebb és magasabb sugárzási energiájuk, nem igényelnek elektromos tápfeszültséget, hátrányuk hogy a sugárzásuk nem kapcsolható ki. Acélok vizsgálatára 15 mm vastagságig, könnyű ötvözetek vizsgálatára 45 mm vastagságig 169 Yb, acélok esetén mm vastagságig, könnyű ötvözetek esetén 190 mm vastagságig 192 Ir sugárforrásokat alkalmaznak. Vastagság, sűrűség, szintek mérésére kiválóan alkalmazhatók a radioaktív sugárforrások. A sugárzás intenzitása anyagon áthaladva csökken, és a lecsökkent intenzitású sugárzás detektálható. Ily módon kontaktus nélkül anyagok vastagsága, sűrűsége, folyadékok, gázok szintje meghatározható. Alkalmazható térfogat- és tömegáram mérésére csővezetékekben, oszlopokban. Adagoló tartályokban, hombárokban lévő szilárd anyag magassága, tartályokban, edényekben folyadékok magassága jól mérhető. β-sugárzó alkalmazásával vékony, nagy sebességgel mozgó filmek, fóliák, papírok vastagsága határozható meg. A sugárforrásból kilépő, az anyagról visszaszórt sugárzás intenzitása alapján bevonatok vastagsága határozható meg. A γ-sugárzás kiválóan alkalmazható orvosi eszközök, élelmiszerek mechanikai és hőkezelésmentes sterilizálására. E célra leggyakrabban a 60 Co radioaktív izotópot alkalmazzák. A kis dózisú kezeléseket (<1 kgy) burgonya, hagyma, fokhagyma hosszabb idejű tárolása előtt, magok, fűszerek, száraz gyümölcsök, csonthéjasok és szárított halak rovarrágás elleni megvédéséül, húsáruk parazitái ellen alkalmazzák. A közepes besugárzási dózisokat (1 10 kgy) eperfélékben, húsárukban, tengeri élelmiszerekben jelenlévő, romlást okozó mikroorganizmusok, Salmonella, Vibrio patogének elölésére, gombák tartósítására alkalmazzák. A nagy besugárzási dózisokat (10 45 kgy) romlást okozó mikroorganizmusok, spórák elölésére alkalmazzák. A radioaktív sugárzások mezőgazdasági alkalmazása magában foglalja a sugárzás hatására bekövetkezett fajtanemesítési, mutációs és más alkalmazásokat, melyek célja a mezőgazdasági termények minőségének javítása, hozamának és ellenállóképességének növelése ( 60 Co, Gy). Felhasználják a műtrágyák ( 32 P, 35 S), mikroelemek ( 54 Mn, 57 Co, 59 Fe, 65 Zn), növényvédőszerek, rovar-

178 178 Atomenergetika és nukleáris technológia és gombairtószerek optimális alkalmazásának meghatározásához, mezőgazdasági kártevők szaporodásának gátlására is. Gyakran alkalmazzák a nyitott radioaktív izotópokat nyomjelzős fizikai, kémiai, biokémiai és orvosi mérésekhez, kísérletekhez. Vízfolyások, légáramlások, szennyezések terjedésének, vér- és nyirokáram mérésére, korróziós mérésekre, kormeghatározásra és még sok egyéb célra alkalmaznak radioaktív nyomjelző izotópokat. Az iparban számos területen alkalmaznak radioaktív izotópokat. Érzékeny, roncsolásmentes mérésekkel, ellenőrzésekkel biztosítható a jó minőségű, hatékony termelés. Alkalmazzák kémiai reakciók elősegítésére például a polimerizáció területén. Orvosi és más eszközök sterilezése, anyagok vastagságának, sűrűségének, víztartalmának, sérülésmentességének meghatározására ugyancsak alkalmazhatók. A nyitott radioaktív izotópok megfelelő fizikai és kémiai formában alkalmazhatók anyagok mozgásának, szorpciójának, kopásának, változásainak a nyomon követésére. A radioaktív izotópok alkalmazási területe három részre osztható: 1. besugárzásos kezelésekre, 2. roncsolásmentes mérések, szabályozások végzésére és 3. nyomjelzéses vizgálatokra. A radioaktív izotópok fontosabb felhasználási területeit a következőkben foglalhatjuk össze Radioaktív sugárforrások ipari és mezőgazdasági alkalmazása Az ionizáló sugárzás sterilező hatását korán felfedezték. Több száz gamma- és elektronnyalábbesugárzó berendezés működik a világon. Ezeket orvosi és gyógyszeripari termékek és berendezések sterilezésére, élelmiszerek tartósítására, polimerek szintézisénél és rovarirtásra alkalmazzák. Olajkészletek feltárásában a 137 Cs és 241 Am izotópok nélkülözhetetlenek. A termelés mennyiségének és minőségének biztosításában, folyamatok ellenőrzésében, online mérésekben és analízisekben a radioaktív sugárforrások alkalmazása alapvető fontossággal bír. Ezen sugárforrások alkalmazásával ipari termelési folyamatok biztonságát biztosítják. Például a gamma-radiográfiás képalkotás a petrolkémiai ipar folyamatainak biztonságát és termelékenységét biztosítja. Fontos a szerepük a nemzetbiztonsági feladatotok ellátásában, így vegyszerek, robbanóanyagok detektálásában, a tengeri flották energiaellátásában, repülőgépek üzemelésének fenntartásában, kábítószerek és szabotázsakciók felderítésében. Fontos a szerepük a tiszta energiaforrások üzemelésében, így a nukleáris üzemanyagrudak szkennelésében, reaktorok indításában, szénminták kéntartalmának meghatározásában. Fontos szerepet játszanak az életvédelemben is, így füstdetektorok, környezetszennyezési monitorok üzemelésében. Orvosi és más eszközök sterilezése Ionizáló sugárzással besugározva különböző anyagokat, a sugárzás elöli a baktériumokat és különböző sejteket. Ezt a hatás a következő területeken hasznosítják: egészségügyi berendezések és eszközök sterilezése (25 kgy), fogyasztási eszközök (cumisüvegek, higiéniás termékek, hajkefék, iszapok stb.) sterilezése, ipari és más termékek sterilezése (3 25 kgy), élelmiszerek tartósítása sterilezéssel. A következő ábrán sugárzással sterilezett orvosi eszközöket mutatunk be ábra: Sugárzással sterilezett orvosi eszközök

179 13. Radioaktív izotópok alkalmazása 179 Élelmiszer-tartósítás besugárzással Az élelmiszerek besugárzásának célja lehet mutációs tenyésztés, például rizs esetében a besugárzással módosított rizs magasabb hozamot, alacsonyabb növénymagasságot, jobb aszálytűrést, kisebb fényérzékenységet eredményezett. A kezelés másik célja a káros mikroorganizmusok elpusztítása. Alkalmazzák fűszerek, enzimek, dehidratált zöldségek, friss és fagyasztott tengeri élelmiszerek, hús és baromfi tartósítására. Egy gamma-sugárral besugárzó berendezés metszetét és besugárzással kezelt eper 14 és besugárzás nélküli 7 napos állapotát, valamint kezeletlen és sugárkezelt hagyma állapotát és sugárzással kezelt kozmetikumokat mutatják a következő ábrák. sugár árnyékolás besugárzó helység futószalag kezelt kirakodása e termék izotóp tároló kezelt termék berakodása e ábra: Gamma-sugárzást alkalmazó besugárzó sterilező berendezés metszete Besugárzott 14 napos, és 7 napos nem-besugárzott eper ábra: Besugárzással kezelt 14 napos és kezeletlen 7 napos eper

180 180 Atomenergetika és nukleáris technológia ábra: Sterilezett és nem-sterilezett hagyma; Besugárzott kozmetikumok 60 Co gamma-sugárzó sterilező-besugárzó források kialakítását mutatja a következő ábra ábra: 60 Co gamma-sugárzó sterilező-besugárzó források Gumi és műanyag alkatrészek (habok, autógumik, kábelek, filmek szalagok) kötését, szilárdulását, duzzadását számos technológiában segítik elő ipari besugárzással. Ipari radiográfia Ipari alkalmazás az ipari radiográfia, ennél röntgensugárzást vagy zárt sugárforrást alkalmaznak rögzített vagy mobilis berendezésben. A radiográfiai mérések alapján különböző anyagok sérülésmentessége és egyéb tulajdonságai határozhatók meg. Az ipari radiográfiás vizsgálat elvét mutatja a következő ábra.

181 13. Radioaktív izotópok alkalmazása ábra: Ipari radiográfiás vizsgálat elve A radiográfia alkalmazási területei: hegesztések, csővezetékek és tároló tartályok kötéseinek, öntvények (szelepek, motor alkatrészek), csomagok, élelmiszerek roncsolásmentes vizsgálata. Néhány ipari radiográfiás mérési alkalmazást mutat a következő ábra ábra: Csomagok, szerkezeti elemek radiográfiás vizsgálata A számítógépes tomográfia különféle tárgyak roncsolásmentes vizsgálatára alkalmas. A mintán áthatoló kollimált γ-sugárzást egy detektorrendszer érzékeli és számítógéppel képpé rendezi. Az így nyert háromdimenziós kép alapján biztonsági, védelmi és más fontos döntések hozhatók ( ábra).

182 182 Atomenergetika és nukleáris technológia ábra: Jármű tartalmának tomográfiás vizsgálata Néhány gamma-radiográfiás mérőberendezést mutat a következő ábra ábra: Gamma-radiográfiás vizsgáló-mérőberendezések Egyes radioaktív termékek foszforeszkáló hatást váltanak ki bizonyos vegyületekben. Elsőként világító festékbevonatok készítésénél alkalmazták ezen tulajdonságukat. Ilyenek voltak például a világító számlapú órák. Dozimetriai okokból jelenleg a rádium ( 226 Ra) helyett tríciumot ( 3 H) alkalmaznak ilyen célokra. Olajkészlet-feltárás, kútvizsgálat Az olajiparban és a geotermális kutak vizsgálatánál gamma- és neutronsugárzást alkalmaznak a furatok mentén, a megfúrt kőzetrétegek anyagi jellemzőinek (sűrűség, víztartalom stb.) meghatározására. Ilyen mérési elrendezést mutat a következő ábra.

183 13. Radioaktív izotópok alkalmazása ábra: Ipari radioaktív sűrűség-, szint- és vastagságmérés Széleskörűen alkalmazzák a radioaktív sugárzásokat ipari és más folyamatokban roncsolás- és mintavételmentes szint, sűrűség, vastagság és más tulajdonságok folyamatos mérésére. Alkalmazzák talajnedvesség-mérésre, bevonatok vastagságmérésére, tartályok szintmérésére és egyéb feladatokra. A mérések alapelveit mutatja a következő ábra ábra: Vastagság-, sűrűség- és szintmérés radioaktív sugárzással A radioaktív sugárzásokat alkalmazhatják vastagság, sűrűség, szint mérésére és szabályozó jelek képzésére. A következő ábra a radioaktív sugárzás alkalmazását mutatja italdobozok töltési szintjének ellenőrzésénél, szabályozásánál.

184 184 Atomenergetika és nukleáris technológia ábra: Italdobozok töltési szintjének ellenőrzése, szabályozása radioaktív sugárzással Ismert anyagvastagság mellett a sűrűség meghatározható a sugárintenzitás-különbség alapján. Fontosabb ipari alkalmazások: Minőségellenőrzés Sűrűség meghatározása: gumi, olaj, papír stb. Vastagság meghatározása: papír, üveg, acél, műanyag, filmek. Szint meghatározása: italok, folyadékok, étolaj stb. Folyamatellenőrzés Sűrűség meghatározása: cement, iszap, folyadék, vegyi termékek. Szint meghatározása: tartályok, silók, vegyi termékek, ásványok. Nedvesség meghatározása: üveg, cement, ásványok. A következő ábrák nedvesség és sűrűség egyidejű meghatározását, minőségellenőrzési és folyamatirányítási alkalmazásokat mutatnak be ábra: Nedvesség és sűrűség egyidejű mérése ábra: Radioaktív sugárzás alkalmazása a minőségellenőrzésben és a folyamatirányításban

185 13. Radioaktív izotópok alkalmazása 185 A radioaktív módszereket alkalmazó kormeghatározás nélkülözhetetlen egyes kőzetek, anyagok és tárgyak kormeghatározásánál. A kőzetek őskori megszilárdulásakor a radioaktív bomlási sorokban a leányelem(ek) mennyisége nulla lehetett. Meghatározva a leányelemek jelenlegi mennyiségét, a bomlási állandó(k) ismeretében meghatározható a kőzet kikristályosodása óta eltelt időtartam. A meghatározás pontosságát befolyásolják az alábbi lehetőségek: távozott-e a kőzetből létezése során anya- és leányelem, a kőzet képződésekor volt-e már jelen leányelem. Számos módszer áll rendelkezésre a fenti pontatlanságok javítására. A radioaktív kormeghatározáshoz olyan radioaktív izotópok alkalmazhatók, melyekből az eltelt idő alatt mérhető mennyiségű leányelem képződött, és az eltelt idő során még jelentős mennyiségű anyaelem maradt vissza. A meghatározható időintervallum a radioaktív izotóp felezési idejének mintegy ötszöröse. Kormeghatározáshoz leggyakrabban alkalmazott radioaktív izotópok: 14 C, 235 U, 40 K, 238 U, 87 Rb. A hosszabb felezési idejű radioaktív izotópokat elterjedten alkalmazzák az űrtechnikában űrállomások, műholdak, szondák energiaforrásaként, radioaktív termoelektromos generátorok (RTG) formájában. Ezek az energiaforrások tartósan biztosítják az űreszközök villamosenergia-ellátását. Atomreaktorok indításánál neutronforrásokat alkalmaznak. Analitikai, elemösszetétel-meghatározásához elterjedten alkalmazzák a gerjesztéses-aktivációs módszereket, így a röntgenfluoreszcenciás, aktivációs elemzéses módszereket. A következő ábra néhány radioaktív izotóp ipari alkalmazási példáit mutatja ábra: Radioaktív izotópok ipari alkalmazása 241 Am radioaktív izotópok egyik legfontosabb alkalmazási területe a füstérzékelő, tűzjelző detektorok sugárforrása. Ilyen füstjelző detektor képét mutatja a következő ábra.

186 186 Atomenergetika és nukleáris technológia ábra: 241 Am izotóppal üzemelő tűzjelző, füstjelző detektorok A lágy-béta-sugárzó 14 C izotópot levegő portartalmának folyamatos mérésére is alkalmazzák ( ábra) ábra: Levegő-porszennyezettség-mérő Drogok, mérgek és más veszélyes anyagok felderítésében fontos szerepet játszik az ionmobilitásos spektrometria. Egy ilyen vizsgáló készüléket mutat a következő ábra.

187 13. Radioaktív izotópok alkalmazása ábra: Ionmobilitásos spektrometria alkalmazása Ipari alkalmazásokban elektrosztatikus feltöltődés kiküszöbölésére sikerrel alkalmazzák a radioaktív 210 Po izotópot, így a festékiparban és nagysebességű ipari folyamatokban, lecsökkentve a tűz- és robbanásveszélyt. Erre mutat példát a következő ábra ábra: 210 Po radioaktív izotóp alkalmazása Nagysebességű termelési folyamatokban sikerrel alkalmaznak radioaktív izotópokat, például a papíriparban vastagság, porozitás és más tulajdonságok folyamatos érintésmentes mérésére. Alkalmazzák ezeket az izotópokat mozgó alkatrészek anyagkifáradásának detektálására is ( ábra).

188 188 Atomenergetika és nukleáris technológia 13.2 Radioaktív nyomjelzők alkalmazása ábra: Anyagminőség ellenőrzése A radioaktív nyomjelzők segítségével bizonyos térfogatok és tömegek, térfogat- és tömegáramok, koncentrációk határozhatók meg. Elsősorban folyadékok és gázok jellemzőit határozzák meg nyomjelzők segítéségével. Ipari alkalmazása: tartályokban lévő gázok és folyadékok térfogatának meghatározása, turbinákon átáramló víz térfogatáramának meghatározása. Speciális nyomjelző technika az izotóphígításos elemzés, melynek segítségével tömeg, térfogat, tömeg- és térfogatáram, valamint koncentráció határozható meg. Így határozzák meg például az emberi vértérfogatot. Környezeti mérések céljára is felhasználható a módszer. A nyomjelző radioizotóp kiválasztását több paraméter befolyásolja: Azonos módon kell viselkednie, mint a jelezni kívánt anyag. Megfelelően hosszú felezési idővel kell rendelkeznie a vizsgálati időhöz viszonyítva. A nyomjelző által kibocsátott radioaktív sugárzásnak jól mérhetőnek kell lennie. Nem lehet túl költséges. Előnyei: kiváló ppb nagyságrendű érzékenységgel bír (pl. 1 g mintában egy jelenlévő komponenst 1 ppb (10-9 g) érzékenységgel 1 percig mérve, a radioaktív nyomjelzőből csak a komponens 0,1%-ának megfelelő mennyiség (10-12 g) szükséges. A nyomjelzős mérés sajátsága, hogy olyan nukleáris jellemzőt mérünk, mely független az anyag kémiai formájától, és így az interferenciahatás lecsökken. A legtöbb radionuklid egymástól jól megkülönböztethető, és a legtöbb mag rendelkezik jó nyomjelző radioaktív izotóppal. Az eljárás gyors és egyszerű, a legtöbb minta radioaktivitása közvetlenül mérhető, az analízis leghosszabb idejét a beütésszám-mérés teszi ki. A nyomjelzők ára viszonylag olcsó, a legtöbb elemzés mintánkénti költsége Ft. Az elemzés roncsolásmentes, de a méréshez használt minta egyéb célra nem használható. Ha a radionuklid nyomjelző felezési ideje eléggé nagy, a jelzett minta többször újra mérhető. Rövid élettartamú nyomjelzőt alkalmazva a minta rövid időn belül más célra is, például további elemzésekhez alkalmazható. Hátrányai: Nem minden radionuklid áll abban a formában rendelkezésre, amely a nyomjelzésben felhasználható. A radioaktív sugárzás felszakíthatja a kémiai kötéseket.

189 13. Radioaktív izotópok alkalmazása 189 A nyomjelző tartalmazhat ismeretlen szennyező anyagokat is. Izotóp-effektusok léphetnek fel (megváltozhatnak a reakciósebességek, a kromatográfiás elválasztás tulajdonságai stb.). Legrosszabb a 3 H, mely 3x nehezebb a normál hidrogénnél, a 14 C/ 12 C arány ~1,05 sokkal jobb. Ha nyomjelző a mintához képest csak elenyésző mennyiségben van jelen, a probléma nem jelentős. A nyomjelzős méréstechnika speciális radiokémiai, dozimetriai, méréstechnikai ismereteket igényel. A radioaktív izotóppal történő munkavégzés előtt jogosítványt és orvosi alkalmasságot kell szerezni. A radioaktív izotópokkal szemben nagy a társadalmi ellenérzés és alkalmazásuk rendszeres szigorú hatósági ellenőrzést von maga után. Nyomjelző radioaktív izotóp kiválasztása: célszerű a vizsgált mintával azonos kémiai formában beszerezni. A szervetlen anyagoknál ez korlátokba ütközik. A szerves anyagokat gyakran 3 H-val, vagy 14 C-vel jelölik, ismerni kell a szükséges jelölés helyét és típusát. A jelölés lehet általános jelölés, a radionuklid a vegyületben bármely helyzetben előfordulhat (pl. 14 C-toluol, * C 6 H 5 * CH 3 ), gyűrűn belül általános jelölés (a jelölés a gyűrű bármely szénatomján lehet (pl. * C 6 H 5 * CH 3 ). Specifikus jelölés: a jelölés a vegyület egy adott egyedi helyén található ( ábra) ábra: Specifikus jelölés A specifikus jelölés nem lehetséges minden egyes helyzetre! Függ a jelölés kémiai lépéseitől, a költségektől, az igénylők létszámától. Fajlagos aktivitás: a nyomjelző radioizotópos tisztaságát, a végleges detektálási küszöböt jelzi. Leggyakrabban a mci/mmol mértékegységet alkalmazzák, a katalógusok is ezt tartalmazzák. Hordozómentes készítmény: a kérdéses nyomjelző atomok mindegyike radioaktív. Általában néhány egyszerű szervetlen vegyületnél készíthető (hordozómentes foszfor, jód stb.). A fajlagos aktivitás mindig jellemző a 14 C-jelzett vegyületekre. A nyomjelzésnél figyelembe kell venni a nyomjelző sugárzásának jellemzőit is, így: Felezési idejét. Olyan nyomjelző radionuklidot kell választani, mely e vizsgálat céljainak megfelel és kereskedelemben kapható. Természetesen a nyomjelző radionuklid felezési idejének jelentősen nagyobbnak kell lennie, mint a vizsgálat ideje. Pl. 24 órás vizsgálathoz legalább 1 hetes felezési idővel rendelkező radionuklidot kell választani. Ha ez nem biztosítható, a bomlással korrigálni kell a mérési adatokat! Ugyanakkor a lehető legrövidebb felezési idejű radionuklidot kell választani. Számos magnak csak rövidebb élettartamú radioaktív izotópja létezik (pl. réznél a leghosszabb felezési idő 61,7 óra). A nagyon rövid felezési idejű radioaktív izotópokat kereskedelemben nem forgalmazzák. A sugárzás típusát. Csak olyan radionuklid alkalmazható, mely valamilyen jól mérhető sugárzást kibocsát. A 14 C, 3 H és 63 Ni -sugárzók, ezeknél célszerű folyadékszcintillációs mérést végezni. A Z<83 elemek radionuklidjainak zöme vegyes - vagy + és γ-sugárzást bocsát ki. A költségeket. A fémek szervetlen formában relatíve olcsók, a szerves nyomjelzők költsége erősen szór, és függ a jelzés típusától és helyétől, a fajlagos aktivitástól és a nyomjelző közkedveltségétől. Célszerű az árajánlatok között válogatni.

190 190 Atomenergetika és nukleáris technológia Nyomjelzők radioanalitikai alkalmazása Néhány eljárás tartalmazza a nyomjelző mintához való hozzáadását és visszanyerését, valamint a nyomjelző mintával történő kölcsönhatását. Ilyen: az izotóphígításos elemzés, a telítési elemzés, a szubsztöchiometriás elemzés, a fordított izotóphígítás. Izotóphígításos elemzés Először Hevesy György és Hobbie Z. alkalmazta 1932-ben ólom meghatározására ásványokban. Lényege: a mintában a nyomjelzőt összekeverik annak inaktív formájával, majd ezután egy reakciót vagy elválasztást valósítanak meg. Ez lehetővé teszi egy komponens mennyiségi meghatározását, anélkül, hogy azt mennyiségileg elválasztanánk a többi komponenstől. Példa: naftalin meghatározása kőszénkátrányban. Jelezzünk meg 14 C radionukliddal naftalint, a jelzés helye most érdektelen, nem lép fel kémiai reakció. Az így létrehozott, ismert fajlagos aktivitású nyomjelzőt keverjük el tökéletesen az ismeretlen mennyiségű naftalint tartalmazó kőszénkátrányoldattal. Ezután bármilyen elválasztást alkalmazhatunk a naftalinkomponensre, csak az a lényeg, hogy egy tiszta frakciót nyerjünk. Mivel a 14 C együtt mozog a naftalinnal, a hígított minta naftalintartalmának fajlagos aktivitása a minta eredeti naftalintartalmának megfelelően hígul. Az izotóphígítás lényeges része egy meghatározni kívánt komponens tiszta frakciójának elválasztása. Néha az elválasztott frakció tisztaságát analitikai (NMR, kromatográfia, olvadáspontmérés stb.) módszerrel ellenőrizzük. Az elválasztó lépésben bármely analitikai módszer (gravimetria, kolorimetria, kromatográfia, ioncsere stb.) használható. Izotóphígításos analízist akkor alkalmaznak, ha: Adott hasonló tulajdonságú anyagok elegyében kell egy anyagot meghatározni, és a mennyiségi elválasztás nehézkes vagy lehetetlen (alkálifémek, aminosavak, d-elemek). A meghatározandó anyag igen kis koncentrációjú, és a tisztítás során anyagveszteség lép föl. Az elemzést gyorsan kell elvégezni (bomlás, egyensúly-eltolódás stb.). A meghatározandó anyag olyan tárolóban van, ahol csak egy része hozzáférhető (tartályok, vértérfogat, turbinán átfolyó víz). Alkalmazása célszerű, ha kémiailag hasonló anyagok teljes elválasztása nehézkes vagy lehetetlen, de egy részének tiszta állapotban történő elkülönítése könnyen elvégezhető. A elkülönítés lehet bepárlás, csapadékképzés, elektrolízis, extrakció, kromatográfia stb. A leválasztott anyagmennyiség meghatározható tömegméréssel, titrálással, kolorimetriásan stb. Az anyag radioaktív és az inaktív izotópjának azonos kémiai állapotban kell lennie, és a radioaktív izotóp nem léphet izotóphígítási reakcióba más anyagokkal. Az izotóphígítás érzékenységét az elválasztás érzékenysége határozza meg, hibája a tömeg- (térfogat-) mérés és a beütésszámmérés hibájából tevődik össze. A hiba nagysága erősen függ a kezdeti és hígítás utáni fajlagos aktivitások arányától. Az eddig tárgyalt egyszerű izotóphígítás (DIDA) mellett alkalmazzák még a fordított izotóphígítást (RIDA), kettős izotóphígítást és szubsztöchiometriás izotóphígítást (Sub-IDA). Fordított izotóphígítás Ebben az esetben a hordozós radioaktív készítményben lévő aktív és inaktív izotópok mennyiségét kell meghatározni. Kettős izotóphígítás Ebben az esetben is a radioaktív nyomjelzőben lévő tömeg az ismeretlen, de azért, hogy elkerüljük a kis tömegek mérésénél jelentkező hibákat, a radioaktív komponens két azonos részletéhez adjuk hozzá különböző ismert mennyiségben az inaktív izotópját. Az elválasztások után meghatározzuk a mindkét hígított mintából kivett két részlet fajlagos aktivitását. A két mintában az összaktivitás

191 13. Radioaktív izotópok alkalmazása 191 azonos, és így a nyomjelző tömege meghatározható. A két fajlagos aktivitásnak jelentősen különböznie kell, hogy a nevező ne legyen túl kicsiny. Szubsztöchiometriás izotóphígítás Suzuki, Ruzicka és Stary dolgozták ki, ez az egyik legérzékenyebb izotóphígításos módszer. Lényege, hogy az elválasztáshoz szükséges reagensből a sztöchiometrikusan szükségesnél kevesebbet adunk a meghatározandó komponenshez. Ez a tény teszi lehetővé, hogy a különböző koncentrációjú oldatokhoz ugyanannyi (de nem elegendő) reagenst adunk, akkor mindig azonos mennyiségű anyagot különítünk el. Végezetül a fontosabb radioaktív izotópok ipari, mezőgazdasági, orvosi alkalmazását foglaljuk össze. Fontosabb radioaktív izotópok ipari, mezőgazdasági, orvosi alkalmazása 241 Am Füstdetektorokban, festett felületek ólomtartalmának meghatározásánál, papír- és acélgyártásnál a hengerelt termék vastagságának szabályozásánál, olajkutak fúrási helyének kijelölésénél alkalmazzák. 109 Cd Hulladékvas szortírozásnál, alkatrészek ellenőrzésénél alkalmazzák. 47 Ca Emlősök sejtműködésének és csontképződésének kutatásánál alkalmazzák. 252 Cf Légi szállításnál csomagok ellenőrzésénél, útépítésnél és építkezéseknél a talajnedvesség meghatározásánál, silókban tárolt anyagok nedvességtartalmának meghatározásánál alkalmazzák. 14 C Új hatóanyagok metabolizmusánál alkalmazzák annak ellenőrzésére, hogy nem keletkeznek mérgező melléktermékek. 137 Cs Rákos daganatok kezelésénél, radioaktív gyógszerkészítmények pontos dózisának meghatározásánál, olajvezetékekben a folyadék áramlásának mérésére és ellenőrzésére, olajkutak homokos eltömődésének kimutatására, élelmiszerek, hatóanyagok és egyéb termékek töltési szintjének mérésére alkalmazzák. 51 Cr A vörös vértestek károsodásainak vizsgálatánál alkalmazzák. 57 Co A nukleáris gyógyászatban, a diagnózisban és a vészes vérszegénység diagnózisánál alkalmazzák. 60 Co Sebészeti műszerek sterilezésénél, ipari olajégők biztonsági vizsgálatánál, tartósításnál alkalmazzák. 67 Cu Rákos betegekbe monocionális antitestekkel együtt bejuttatva elősegíti az antitestek tumoros sejtekhez való kötődését és a sejt roncsolását. 244 Cm A bányászatban a fúrási iszap elemzésénél alkalmazzák. 123 I Pajzsmirigy-rendellenességek megállapításánál alkalmazzák. 129 I In-vitro diagnosztikai laboratóriumok detektáló készülékeinek ellenőrzésénél alkalmazzák. 131 I Pajzsmirigy rendellenességek diagnózisánál és kezelésénél alkalmazzák (pl. idősebb George Busht és feleségét kezelték). 192 Ir Csővezetékek, kazánok és repülőgép-alkatrészek hegesztési varratainak ellenőrzésénél alkalmazzák. 55 Fe Galvanizáló oldatok elemzésénél alkalmazzák. 85 Kr Mosógépek és szárítók, sztereorádiók és kávéfőzők indikátorlámpáiban, vékony műanyag, fém, textil, gumi és papírlemezek vastagságának mérésénél, por és szennyezőanyagok mérésénél alkalmazzák. 63 Ni Robbanóanyagok kimutatásánál, feszültségszabályozóknál, áramingadozás elleni védelemben alkalmazzák. 32 P Molekuláris biológiában és genetikai kutatásoknál alkalmazzák. 238 Pu Legalább 20 NASA-űreszköz (pl. holdjáró) tápegységében alkalmazták. 210 Po Sztatikus töltések csökkentésére alkalmazzák lemezjátszók lemezeinek, fotofilmeknek a gyártásánál.

192 192 Atomenergetika és nukleáris technológia 147 Pm Elektromos védőtermosztátoknál, vékony műanyag, fém, gumi, textil és papírlemezek vastagságának mérésénél alkalmazzák. 226 Ra Villámhárítók hatásosságának növelésére alkalmazzák. 75 Se Protein elemzésénél alkalmazzák. 24 Na Ipari csővezetékek szivárgásainak megállapításánál, olajkutak vizsgálatánál alkalmazzák. 85 Sr Csontképződés és metabolizmus vizsgálatánál alkalmazzák. 99m Tc A nukleáris orvosi diagnosztika leggyakrabban alkalmazott izotópja. Agy, csont, máj, lép, és vese vizsgálatánál és a véráram tanulmányozásánál alkalmazzák különböző kémiai formáit. 204 Tl Szűrőpapíron por és szennyezőanyag mennyiségének meghatározásánál, műanyag, Th+W fém, gumi, textil és papírlemezek vastagságának mérésénél alkalmazzák. Ívhegesztő pálcákban a repülőgépgyártásban, kőolajipari gépgyártásban, élelmiszeripari gépgyártásban alkalmazzák. Könnyebb a hegesztés megkezdése, stabilabb az ív és kisebb a fémszennyezés. 229 Th Fluoreszcens fények élettartamát növeli. 230 Th Színes üvegeknél színezék és a fluoreszcenciát biztosítja. 3 H Élettani folyamatok és metabolizmusok vizsgálatánál, önvilágító repülőgépekben, vékony műanyag, fém, gumi, textil és papírlemezek vastagságának mérésénél alkalmazzák. Felhasznált irodalom Radioisotopes in Industry, World Nuclear Association, Adloff, J. P.; Guillaumont, R., Fundamentals of Radiochemistry; CRC Press: Boca Raton, FL, 1993.

193 14. Radioaktív izotópok és a radioaktív sugárzás orvosi, gyógyászati alkalmazása RADIOAKTÍV IZOTÓPOK ÉS A RADIOAKTÍV SUGÁRZÁS ORVOSI, GYÓGYÁSZATI ALKALMAZÁSA Talán a legnagyobb mennyiségben alkalmazzák a radioaktív termékeket a gyógyászatban. A röntgensugárzást felfedezése után azonnal elkezdték alkalmazásukat, mert lehetővé tették az operációmentes betekintést a vizsgált területre. A radioaktív izotópok gyógyászati alkalmazása történhet diagnosztikai és terápiás céllal. A diagnosztikai felhasználás történhet képalkotás nélkül (például nyomjelzés 99m Tc izotóppal) és képalkotással. Utóbbi esetben a képalkotás történhet szimpla gamma-sugárzással és pozitronemissziós tomográfiában (PET) keletkezett annihilációs gamma-fotonokkal. A radioaktív izotópok és a radioaktív sugárzás orvosi és gyógyászati alkalmazása rendkívül szerteágazó területet ölel fel, és tételes ismertetése meghaladja e könyv kereteit. Ezért e fejezetben csak néhány, már hosszabb ideje alkalmazott módszert és eljárást ismertetünk. Nem tárgyaljuk ugyanakkor például a neutronbefogásos magreakciók orvosi és terápiás alkalmazását Diagnosztikai radiográfia A diagnosztikai orvosi képalkotás fejlődése során egyre részletesebb és egyre jobb minőségű képeket szolgáltatott az egyes szervek belső állapotáról. A mai napig leggyakrabban a röntgensugárzást alkalmazzák erre a célra. Itt említhető a számítógépes tomográfia, a mellkas- és egésztest-vizsgáló berendezések és a fogászati röntgen. A diagnosztikai alkalmazás esetén a radionukliddal szemben követelmény, hogy hasznos klinikai információt szolgáltasson a páciens minimális dózisterhelése mellett. Fontosabb követelményei: felezési ideje körülbelül egyezzen a vizsgálat idejével, ne bocsásson ki részecske- (alfa-, béta-, neutron-) sugárzást, a kibocsátott gamma-foton energiája elegendően magas legyen a vizsgált szövet áthatolásához és elegendően alacsony a gamma-kamerás detektáláshoz, tömege kellően alacsony legyen, hogy ne befolyásolja a páciens szervezetének biokémiai folyamatait. A kórházakban a kóresetek jelentős részét (>25%) radioaktív izotópok felhasználásával vizsgálják. Néhány perc óra nagyságrendű felezési idejű radioaktív nyomjelzőket alkalmaznak. Példa: I-131 felhalmozódik a pajzsmirigyben rendellenességek diagnózisához és kezeléséhez alkalmazzák. A 131 I negatív -bomlással bomlik Xe + ionná 0,97 MeV energia kibocsátásával (14.1. ábra) ábra: Pajzsmirigy jódos vizsgálata Az orvosi gyakorlatban az egyik leggyakrabban alkalmazott radioaktív izotóp a 99m Tc (14.2. ábra).

194 194 Atomenergetika és nukleáris technológia ábra: 99m Tc orvosi alkalmazása A 99m Tc alkalmazásának előnyei: Relatíve olcsó, nincs biológiai szerepe, gyorsan kiválasztódik. Rövid a felezési ideje és majdnem stabil izotóppá bomlik ( 99 Tc, t 1/2 = 10 5 év, alacsony gamma energiával sugároz, 0,14 MeV). Ezzel szemben például a 90 Sr a csontszövetbe épülhet a Ca helyett,(felezési ideje nagy t 1/2 = 28 év, a bomlás -sugárzásának energiája nagyobb, 0,5 MeV). Röntgendiagnosztika (14.3. ábra) ábra: Röntgendiagnosztikai készülék A szöveteken áthatoló röntgensugárzás abszorpciója és szórása alapján kétdimenziós képet kapnak. Az alkalmazott sugárzás energiájának változtatásával a csontok és szövetek kontrasztjai változtathatók. A rotációs angiográfiai módszereknél a forgatás során felvett röntgenfelvételeket háromdimenziós képpé rekonstruálják igen jó felbontás mellett (14.4. ábra).

195 14. Radioaktív izotópok és a radioaktív sugárzás orvosi, gyógyászati alkalmazása ábra: Rotációs angiográfiás készülék A számítógépes röntgentomográfiában ugyancsak háromdimenziós képet kapnak a különböző pozíciókban felvett képekből jó felbontás mellett (14.5. ábra) ábra: Számítógépes röntgentomográfia A mágneses rezonancia- (MRI) diagnosztika, bár nem radioaktív módszer, alapja a mért proton spinek detektálása, és ennek alapján háromdimenziós képet alkotnak. A kép létrehozása relatíve lassú, és a felbontás az alkalmazott mágneses erőtértől függ (14.6. ábra) ábra: MRI-készülék Fotonemissziós számítógépes tomográfia (Single-Photon Emission Computed Tomography, SPECT) (14.7. ábra); ábra: SPECT-készülék

196 196 Atomenergetika és nukleáris technológia A módszer alkalmazása során a páciens szervezetéből kiinduló abszorbeált és szórt -sugárzást egy mérő-képalkotó rendszer érzékeli és dolgozza fel. A mérőrendszer kollimátorokból, több Na(I) szcintillációs kristályból és fotoelektron-sokszorozóból, valamint jelfeldolgozó egységből áll. Felbontása ~1 cm. A páciens szervezetébe a röntgen- vagy -sugárzó radioaktív izotópot vagy belégzéssel, injektálással vagy lenyeléssel juttatják be. Leggyakrabban az alábbi izotópokat alkalmazzák (14.1. táblázat): táblázat: SPECT-diagnosztikában alkalmazott izotópok Pozitronemissziós tomográfia (PET) A PET-módszerrel koincidenciás -kvantumokat észlelnek, melyek ciklotronnal előállított és a páciens szervezetébe egy biológiailag aktív molekula segítségével bejuttatott, pozitronbomló radioaktív izotóp pozitronjának annihilációjából származtak. A felvételekből három- és négydimenziós (idő is) képet hoznak létre ( ábra) ábra: PET-diagnosztika ábra: PET-diagnosztika

197 14. Radioaktív izotópok és a radioaktív sugárzás orvosi, gyógyászati alkalmazása 197 A PET alkalmazásokhoz leggyakrabban alkalmazott, ciklotronnal előállítható radioaktív izotópokat foglalja össze a következő táblázat táblázat: Ciklotronnal előállított pozitronbomló izotópok Egy 11 C izotópos mérés menetrendje a következő: Ciklotronnal pozitronemittáló izotópokkal (pl. 11 C, 15 O, 13 N) helyettesített atomokat tartalmazó vegyületeket hoznak létre ( ábra). A jelzett vegyületeket (pl. CO 2 ) növényekbe táplálják be, és a glükózt kivonják belőle, vagy a glükózt 11 CO, 11 CO 2 vagy H 11 CN molekulákból hozták létre. A jelzett glükózt beinjektálják a páciensbe és a szervekből kiinduló sugárzást feltérképezik számítógép segítségével. A 11 C izotópból kilépő pozitron szabad elektronnal találkozva annihilál és annak helyéről 2 db, egymással 180 -ot bezáró -kvantum sugárzódik szét. Felbontása néhány mm ábra: 11 C izotóp alkalmazása PET-vizsgálatnál A képek PET vizsgálattal készített agytevékenységeket mutatnak zenei hangok hatására. A baloldali és a középső képen a páciens ugyanazt a hangot más sorrendben, míg a jobboldali képen a hangot különböző hangszínben hallja. A vörös szín az agytartomány magas aktivitását jelzi.

198 198 Atomenergetika és nukleáris technológia 14.2 Radioaktivitás terápiás alkalmazása Alkalmazzák a kollimált vékony radioaktív sugárzást egyes szövetek (például rákos szövetek) szelektív megsemmisítésére. Ugyanez a hatás érhető el, ha a szövetbe egy később besugárzással radioaktívvá tett zárt forrást ültetnek be. Egy másik területen nyitott radioaktív forrást alkalmaznak, például oldat formájában, és az egyes szövetekben specifikusan felhalmozódó radioaktív izotóp sugárzását használják fel sejtek elölésére vagy külső detektálásra. A terápiás alkalmazás során követelmény, hogy a radioaktív izotóp csak a kezelésre szoruló szövetben jelenjen meg. További fontosabb követelmény: kellően kis felezési ideje legyen, mert a páciens kórházi tartózkodási ideje korlátozott, olyan részecskesugárzást bocsásson ki, melynek hatótávolsága hasonló a beteg szövet méreteihez, bocsásson ki gamma-sugárzást is, hogy a radionuklid koncentrációját a beteg szövetben azonosíthassák. Ezekre a feladatokra leggyakrabban az 131I, 32P és 90Y radioaktív izotópokat alkalmazzák. Radioaktív gyógyszerkészítmények A radioaktív gyógyszerkészítmények alkalmazása széleskörűen elterjedt. A ciklotronos gyorsítókkal 11 C, 13 N, 15 O, 18 F, 57 Co, 111 In, 123 I, 201 Te radioaktív izotópokat állítanak elő. Reaktorokkal 51 Cr, 58 Co, 59 Fe, 75 Se, 125 I, 131 I aktivációs termékeket 90 Sr, 131 I, 133 Xe hasadási termékeket hoznak létre. Speciális izotópgenerátorokkal 99m Tc radioaktív izotópot állítanak elő (az aktiválással létrehozott 99 Mo bomlásterméke). A radioaktív gyógyszerkészítmények gyártása az aktiválás után további fizikai és kémiai kezeléseket igényel. Ezeket a műveleteket legtöbbször sugárvédelemmel ellátott manipulátoros kamrákban, ún. forró kamrákban végzik. A terápiás kezelésekhez leggyakrabban alkalmazott radioaktív izotópokat mutatja a következő táblázat, forró kamrás műveletet a ábra táblázat: Terápiás radioaktív izotópok

199 14. Radioaktív izotópok és a radioaktív sugárzás orvosi, gyógyászati alkalmazása 199 Felhasznált irodalom ábra: Műveletek forró kamrában Radioisotopes in Industry, World Nuclear Association, Adloff, J.P.; Guillaumont, R. Fundamentals of Radiochemistry; CRC Press: Boca Raton, FL, 1993.

200 200 Atomenergetika és nukleáris technológia 15. A RADIOAKTÍV SUGÁRZÁSOK MÉRÉSE A KÖRNYEZETBEN A radioaktív sugárzás se nem látható, se nem hallható, nem tapintható, nem érzékelhető. Ezért érthető a társadalom részéről megnyilatkozó óvatosság és fenntartások a radioaktív jelenségekkel kapcsolatban. Ugyanakkor alapvető szükség van a radioaktív sugárzások egzakt mérésére, hatásuk kimutatására, értékelésére, a sugárzás típusának és mértékének a megállapítására. Szerencsére ezek a követelmények ma már könnyen kielégíthetők. A radioaktív sugárzások mérése, detektálása a sugárzás és a mérőműszer detektora anyagának kölcsönhatásán alapul. Ez a kölcsönhatás lehet fizikai és kémiai jellegű. A sugárzások és az anyag közti kölcsönhatásokat foglalja össze a következő ábra. Radioaktív sugárzás + anyag energia- szóródás abszorpció elektrongerjesztés maggerjesztés magreakciók változás ábra: Radioaktív sugárzás és anyag kölcsönhatása Jellemző kölcsönhatások: Atomok és molekulák ionizációja, melynek során egy vagy több elektron távozik az atomi környezetből, és szabad elektron(ok) és pozitív ion(ok), ún. töltéspárok keletkeznek. Atomok és molekulák elektronjainak gerjesztése, melynek során egyes elektronok alapállapotból gerjesztett állapotba kerülnek, és energiafeleslegüket szcintillációs vagy fluoreszcens fénysugárzás vagy termolumineszcens hősugárzás formájában adják le. A sugárzás hatására a detektor szilárd fázisában sérülések, hibák, rácshibák léphetnek fel. A sugárzás hatására kémiai reakciók léphetnek fel. A radioaktív sugárzások detektálása az egyik legérzékenyebb detektálási módszer, mert már az egyes atommagok bomlása is kimutatható. Számos detektálási módszer ismert. A megfelelő detektálási módszert meghatározza: a sugárzás típusa, a radioaktív minta jellege, a szükséges detektálási érzékenység. A radioaktív sugárzások mérésére leggyakrabban alkalmazott mérőeszközök az alábbi módon csoportosíthatók: Gáztöltésű (gáz-ionizációs) detektorok: ionizációs kamrák, proporcionális számlálók, Geiger Müller-számlálók (GM csövek). Szcintillációs számlálók: szervetlen anyagúak (NaI(Tl), ZnS(Ag), CsI, LiI(Eu)) és szerves anyagúak (antracén PPO, POPOP (1,4-feniloxazol-benzol)). Félvezető detektorok: Ge, Si, Ge(Li), Si(Li). Fotoemulziók. Termolumineszcens (TL) detektorok. Szilárdtest nyomdetektorok. A detektorok részletes tárgyalása előtt célszerű megismerni az egyes radioaktív sugárzásfajták jellemző kölcsönhatási formáit az anyaggal.

201 15. A radioaktív sugárzások mérése a környezetben sugárzás kölcsönhatása a detektor anyagával Az alfa-sugárzás anyagi közegben végbemenő kölcsönhatási formáit foglalja össze a következő táblázat. A kölcsönhatásban részt vevő anyagrész Héjelektron Az atommag erőtere táblázat: Az -sugárzás kölcsönhatásai A bekövetkezett változás sugárzásban fékeződés, abszorpció szóródás, fékeződés, abszorpció anyagban gerjesztés, ionizáció, kémiai változás Az atommag magreakció új atommag, kémiai változás Az alfa-részecske kölcsönhatása az anyaggal lehet: ionizáció, gerjesztés, szóródás. Az alfa-részecske nagy tömegű és töltésű, viszonylag lassú részecske, az anyaggal történő kölcsönhatásban leggyakrabban az elektronokkal lép kölcsönhatásba, ionizálja, gerjeszti azokat. Mivel energiája nagy, nagyszámú kölcsönhatás szükséges a teljes lefékeződéséhez (héliummaggá alakul). Egy időben több elektronnal is kölcsönhatásba léphet a fenti folyamatokban, és folytonosan csökken a sebessége egészen a teljes lefékeződéséig. Az ionizáció során az részecskék nagy tömegük következtében alig térülnek el. A fajlagos ionizáció (egységnyi úthosszra eső ionizált atomok száma) csökkenő energiával nő. Az alfa-részecskék egy adott anyagban meghatározott hatótávolsággal jellemezhetők. Ez a hatótávolság szilárd anyagokban mikrométer nagyságrendű, levegőben 3 9 cm. A kölcsönhatások során keletkezett elektronból és pozitív ionból álló töltéspárok részben rekombinálódhatnak. Az ionizáció során keletkezett elektronok az ütközésben nyerhetnek akkora energiát, hogy további ionizációt hozhatnak létre (szekunder ionizáció). Az ilyen elektronokat deltasugaraknak is nevezik. Az alfa-részecskék elnyelő réteg (abszorbens) hatására jelentősen eltérhetnek az eredeti irányuktól (Rutherford-féle szórás), ami lehet teljes visszaverődés vagy kiváltott magreakció. Az alfa-részecske által keltett ionizációt mutatja a következő ábra ábra: Alfa-sugárzás ionizációs hatása Az alfa-részecske szóródik, ha a mag közelébe jut (pozitív töltésük révén taszítják egymást), nehéz atommagok esetén a szóródás aránya eléri a 2%-ot. Nagy energiájú -részecske magreakciót is kiválthat.

202 202 Atomenergetika és nukleáris technológia 9. animáció 10a. animáció 10b. animáció 10c. animáció 10d. animáció Az alfa-bomlást szemlélteti a 9., a bomlási sorok összetétel-változását pedig a 10. a, b, c, d hangos animáció sugárzás kölcsönhatása a detektor anyagával A béta-sugárzás anyagi közegben végbemenő kölcsönhatási formáit foglalja össze a következő táblázat táblázat: A -sugárzás kölcsönhatásai A kölcsönhatásban részt vevő anyagi rész A bekövetkezett változás a sugárzásban az anyagban Héjelektronok Az atommag erőtere Atommag fékeződés, szóródás, abszorpció fékeződés, szóródás, abszorpció Nem lépnek kölcsönhatásba gerjesztés, ionizáció, kémiai változás A béta-sugárzásban nulla és maximális sebesség között mindenféle sebességű (energiájú) elektronok vagy pozitív elektronok (pozitronok) repülnek. Tömegük kicsi, ezért döntően az elektronhéjjal lépnek kölcsönhatásba. Fajlagos ionizációs hatása kisebb, mint az -sugárzásé. Kis energiáknál nő a fajlagos ionizáció mértéke. A kölcsönhatás lehet: ionizáció, gerjesztés, szóródás, annihiláció ( + -sugárzás esetén). A béta-részecskék kis tömegük miatt nagyobb sebességgel mozognak, mint az alfa-részecskék, ezért kisebb az ionizációs képességük és jelentős szóródásokon mennek át (15.3. ábra). A bétasugárzás intenzitása anyagon áthaladva csökken. A sugárzás pillanatnyi intenzitása függ a nyaláb kezdeti intenzitásától, az abszorbens réteg vastagságától (hosszúság), illetve a lineáris abszorpciós együtthatótól. Az ebből következő sugárgyengülés döntő oka a gerjesztés és az ionizáció. A bétarészecskék hatótávolsága energiájuk függvényében levegőben néhány méter, anyagi közegben néhány milliméter. A béta-részecskék fékezési röntgensugárzást is kiválthatnak. Ha a nagy sebességű bétarészecskék a mag erőterébe érnek, akkor a Coulomb-erő hatására az eredeti pályájuktól eltérve gyorsulással (fékezéssel) mozognak. Ezt az energiaveszteséget a gyorsuló töltés elektromágneses sugárzás (fotonok) formájában adja le, amit fékezési röntgensugárzásnak nevezünk. Cserenkovsugárzás akkor jön létre, ha egy nagy energiájú elektron sebessége meghaladja egy optikai átlátszó közegben a fény sebességét. Ez az egynél nagyobb törésmutatójú közegekben lehetséges, ahol a

203 15. A radioaktív sugárzások mérése a környezetben 203 fénysebesség kisebb, mint vákuumban. A gyors elektron polarizálja az atomokat, amelyek energiát vesznek fel a közeledő elektron teréből. Távolodásnál a polarizált állapot megszűnik, ami fotonkibocsátáshoz vezet. A Cserenkov-sugárzás megfigyelhető az atomreaktorok vízzel töltött tartályaiban, mivel a keletkezett fotonok a látható (kék) fény tartományába esnek. Visszaszóródás során a béta-sugarak az anyagi közegben szóródnak, a detektálás során olyan részecskéket is észlelünk, amelyek eredetileg nem a detektor felé indultak. A visszaszóródás mértéke elsősorban a közeg rendszámától és rétegvastagságától függ, de befolyásolja a részecske energiája is. A visszaszóródás szöge és energiája jellemző az anyag minőségére, így a visszaszóródás tanulmányozása felhasználható analitikai célokra is. Önabszorpció akkor megy végbe, ha a sugárzás már magában a sugárforrásban ill. preparátumban elnyelődik. Ez a jelenség csak a különösen lágy (kis energiájú) bétasugarak esetén következhet be. Az anyaggal kölcsönhatásba lépő béta-részecske folyamatos ionizáció és gerjesztés révén veszít energiájából és lassul. Zegzugos pályája miatt átlagos hatótávolsága kisebb, mint a teljes úthossza. (Átlagos értékkel számolunk, mert a béta-sugárzás nyalábjában különböző sebességű elektronok repülnek.) ábra: Az elektronok lefékeződése az anyagban Fajlagos ionizációs képessége (egységnyi úthosszra eső ionizált ionpárok száma) csökkenő energiával (sebességgel) növekszik (15.4. ábra) ábra: Béta-sugárzás fajlagos ionizációja a távolság függvényében A pozitív béta-sugárzás részecskéi anyaggal való kölcsönhatása során alapvetően a következő folyamattal semmisülnek meg. Az első fázis az energialeadás/szóródás, a második fázis a lefékeződés, majd a folyamat végső fázisa az elektronokkal való semlegesítődés, megsemmisülés (annihilláció). 11. animáció A béta-bomlást szemlélteti a 11. hangos animáció.

204 204 Atomenergetika és nukleáris technológia sugárzás és röntgensugárzás kölcsönhatása a detektor anyagával A gamma- és röntgensugárzás elektromágneses sugárzás, melyben azonos sebességű (energiájú) fotonok repülnek. A gamma-sugárzás anyagi közegben végbemenő kölcsönhatási formáit foglalja össze a következő táblázat táblázat: A -sugárzás kölcsönhatásai A kölcsönhatásban részt vevő anyagi rész A kölcsönhatás Abszorpció Rugalmatlan szórás Rugalmas szórás Héjelektronok fotoeffektus Compton-effektus Rayleigh-szórás Atommag magfotoeffektus magrezonancia szórás Thomson-szórás Atommag erőtere párképzés Dellbrück-szórás magpotenciálszórás Az anyaggal történő kölcsönhatás függ a foton energiájától. Az energiától függően a fontosabb kölcsönhatás lehet: fotoeffektus (<1MeV), Compton-effektus (>1MeV), párképzés (>1,02 MeV), magreakció (magfotoeffektus). A kis energiájú gamma-fotonok kölcsönhatása fotoeffektus (fényelektromos hatás), mely során egy atom elektronhéján lévő belső elektron gamma-fotont nyel el. E foton energiája teljesen egy elektron energiájává alakul át, amely gerjesztett állapotba kerül vagy elhagyja az atomot. Az így keletkezett elektronhiányt egy külső pályán lévő magasabb energiájú elektron pótolja, és az energiakülönbség röntgenfoton formájában kisugárzódik. Ezt a folyamatot mutatja a következő ábra ábra: Fotoeffektus A közepes energiájú gamma-foton először többször rugalmasan szóródhat egy szabad, ill. gyengén kötött külső elektronon. Ezt a jelenséget Compton-szórásnak nevezzük. Ekkor a foton energiájának csak egy részét adja át az elektronnak, és az így ionizáció révén kilépő ún. Compton-elektron és a lecsökkent energiájú gamma-foton adott szórási szögben tovább halad. Minél nagyobb a szórás szöge, annál nagyobb az egy szóródás során az elektronnak átadott, illetve a gamma-foton által leadott

205 15. A radioaktív sugárzások mérése a környezetben 205 energia. Ha a számos Compton-szórás révén a szórt foton energiája elegendően lecsökkent, egy fotoeffektus során a kvantum megsemmisül. Ha az összes Compton-elektron és fotoelektron elnyelődik a detektor anyagában, a gamma-foton teljesenergiája detektálásra kerül. Ha a Comptonelektronok egy része kiszökik a detektorból, az energiának csak egy része detektálódik. A Comptonszórás folyamatát mutatja a következő ábra ábra: Compton-effektus Az elektron pozitron-pár nyugalmi tömegének megfelelő energiát, 1,02 MeV-ot meghaladó energiájú gamma-fotonok előidézhetnek ún. elektron pozitron-párkeltést. A nagy energiájú -kvantum a mag közelében megsemmisül, és átalakul 1 db negatronná és 1 db pozitronná. Ha mindkét elektron elnyelődik a detektorban, a teljesenergiát, ha az egyik kiszökik a teljesenergiánál, akkor 0,51 MeV-tal kevesebbet, ha mindkettő kiszökik, 1,02 MeV-tal kevesebb energiát detektálunk. A kiszökő pozitron elektronnal találkozva annihiláció-folyamat megy végbe, melynek során 2 db 0,51 MeV-os -kvantum keletkezik. A kölcsönhatás lényegét mutatja a következő ábra ábra: Párképzés Magreakció (magfotoeffektus) lép fel, amikor nagy energiájú (8 MeV felett) -fotonok magreakciókat indukálhatnak (,n)-, (,p)-típusú rekaciókban, ez az ún. magfotoeffektus. A magfotoeffektus során a mag a fotont abszorbeálja, a mag gerjesztődik, végül a mag a fölös energiát magsugárzás formájában leadja és újra alapállapotba jut. Ezt mutatja a következő ábra.

206 206 Atomenergetika és nukleáris technológia 12a. animáció 12b. animáció 12c. animáció A fotoeffektus, Compton-effektus és a párképzés folyamatait a 12. a, b, c animációk szemléltetik ábra: Magfotoeffektus Az említett első három kölcsönhatási folyamat mértéke függ a gamma-sugárzás energiájától és a kölcsönhatásban részt vevő anyag rendszámától. A gamma-sugárzás elnyelését (a kölcsönhatás intenzitását) az ún. µ tömegabszorpciós együttható (cm 2 /g) jellemzi. Az említett három kölcsönhatáshoz és ezek eredőjéhez ólom abszorbens esetén rendelhető tömegabszorpciós együtthatók energiafüggését mutatja a következő ábra ábra: Ólom -sugár abszorpciója Jól látható, hogy kis gamma-foton energiák esetén a fotoeffektus, közepes energiák esetén a Compton-effektus, nagy energiák esetén pedig a párképzés kölcsönhatása dominál, és a sugárelnyelés

207 15. A radioaktív sugárzások mérése a környezetben 207 a leggyengébb közepes energiák esetén. Az egyes kölcsönhatási effektusok energia- és rendszámfüggését foglalja össze a következő táblázat táblázat: A kölcsönhatások energia- és rendszámfüggése Kölcsönhatás Rendszámfüggés Energiafüggés Fotoeffektus Z 4...Z 5 E -3,5...E -1 Compton-effektus Z E -1 Párképzés Z 2 ln E (E>1.02 MeV) A fotoeffektus hatékonysága a rendszám negyedik-ötödik hatványával nő, energiafüggése az energia a 1 és 3,5-ik hatványértékei szerint csökken. A közepes gamma-energiák esetén jellemző Compton-kölcsönhatás mértéke csak a rendszámmal arányosan nő és az energiával fordított arányban csökken. Általánosságban elmondható, hogy növekevő rendszámmal minden energiatartományban (de nem azonos mértékben) nő a gamma sugárzás elnyelése Neutron-sugárzás kölcsönhatása a detektor anyagával Mivel a neutronnak nincs töltése, a maggal lép kölcsönhatásba, mely kölcsönhatás lehet: rugalmas szóródás, rugalmatlan szóródás, magreakció. A neutronok rugalmas és rugalmatlan szóródási, valamint magreakciós kölcsönhatási folyamatait mutatja a következő ábra. rugalmas szóródás rugalmatlan szóródás magreakció ábra: Neutronok kölcsönhatásai Rugalmas szóródás során a neutron által meglökött mag nem gerjesztődik, csak sebessége nő meg, a neutron energiavesztesége a legkönnyebb maggal, a hidrogénnel való ütközés során a legnagyobb. Rugalmatlan szóródás során a meglökött mag gerjesztődik is, és a mag energiafeleslegét -sugárzás formájában adja le. Ha a neutron összeolvad a célmaggal, magreakció játszódik le (n, ), és a mag az energiafelesleget -sugárzás vagy vegyes sugárzás formájában adja le. Az ismertetett töltött és semleges radioaktív részecskék kölcsönhatásai közötti különbségeket foglalja össze a következő ábra.

208 208 Atomenergetika és nukleáris technológia ábra: Töltött és semleges részecskék kölcsönhatása az anyaggal Az ábra alapján látható, hogy töltött részecskék esetén az energiaátadás az anyagnak folytonos, a kölcsönhatáshoz rendelhető egy maximális hatótávolság, és az átadott fajlagos energia a kis energiáknál (a kölcsönhatás végén) nagyobb. Ezzel szemben a töltés nélküli részecskék energiájukat szakaszosan adják le, nincs maximális hatótávolság (ez elvben végtelen), és az átadott energia a nagy energiáknál (a kölcsönhatás elején) nagyobb Gázionizációs detektorok Tipikus ionizációs detektor a gázionizációt alkalmazó Geiger Müller számlálócső (GM-cső). A legtöbb modern kéziműszer gázionizációs kölcsönhatáson alapuló berendezés. A gázionizációs detektorok lényegében egy kondenzátorból állnak, melynek fegyverzetei közé nagy egyenfeszültséget kapcsolnak, és a köztük lévő teret megtöltik valamilyen jól ionizálható gázzal. A gázionizációs detektorok modellfelépítését mutatja a következő ábra ábra: Gázionizációs detektor

209 15. A radioaktív sugárzások mérése a környezetben 209 A detektor érzékelő terébe (a kondenzátor fegyverzetei közé) belépő ionizáló sugárzás ionizálja az ott lévő gázatomokat, és a keletkező töltéspár (elektron és pozitív ion) a nagy feszültségkülönbség hatására az ellentétes töltésű fegyverzet felé repül, oda becsapódva egy áramimpulzust (ellenállás segítségével feszültségimpulzust) hoz létre. Töltőgázként általában argongázt használnak, mert az elvisel nagy feszültséget ionizáció nélkül, csak gerjesztődik. Mivel a gáztérbe belépő alfa-részecske fajlagos ionizációs képessége magasabb, mint a béta sugárzásé, és utóbbi fajlagos ionizációs képessége magasabb, mint a gamma-sugárzásé, ezért egy részecske hatására a gerjesztett töltések száma a fenti sorrendben csökken, ahogy azt a következő ábra mutatja ábra: Gerjesztett töltéspárok ábra: Feszültség impulzus-görbe

210 210 Atomenergetika és nukleáris technológia Látható, hogy az egységnyi úthosszra eső ionok száma az alfa-sugárzás esetén a legmagasabb. Egy gázionizációs detektorral mérve egy állandó intenzitású (alfa-, béta- vagy gamma-) sugárzást a kondenzátorra adott feszültség ( V) függvényében az ionizáció során kapott töltések számát mutatja a gázionizációs feszültség impulzus-görbe ( ábra). A görbe alapján jól látható, hogy a kondenzátorra adott feszültséget növelve nő a létrehozott ionpárok száma, és V között platóba megy át, azaz nem növekszik a töltések száma a feszültség növelésével. Ebben a tartományban már minden, a sugárzás által ionizációval létrehozott elsődleges (primer) töltéspár eljut a kondenzátor fegyverzeteire. Ebben a feszültségtartományban működnek az ún. ionizációs kamrák. Látható, hogy ebben a feszültségtartományban esetünkben egy alfa-részecske 10000, míg egy béta-részecske csak 30 töltést generál. Alkalmaznak integrális és impulzus-üzemű ionizációs kamrákat. Az integrális kamra esetén áramot mérünk, mely -sugárzás esetén elérheti a A áramerősséget. Mérése galvanométerrel, 10-8 A esetén elektrométerrel vagy nagy ellenálláson eső feszültség mérésével történik. Az impulzuskamra esetén feszültségimpulzusokat mérünk. Ha 200 V-ról tovább növeljük a kondenzátorra kapcsolt nagyfeszültséget, a detektor fegyverzeteire becsapódó töltések száma monoton növekszik, mert fellép az ún. gázerősítés jelensége. A gázerősítés azt jelenti, hogy a növekvő feszültségen nő a töltéspárok sebessége is, és nagyobb sebességeknél egyre inkább fellép a másodlagos-harmadlagos ionizáció, a gyorsabb töltések további semleges gázatomokat vagy molekulákat ionizálnak, és így nő a fegyverzetekre becsapódó töltések száma is. A gázionizáció V tartománya az ún. proporcionális (arányos) számlálás tartománya, mert itt a végső töltések száma arányos az elsődleges (primer) töltések számával. Az egy radioaktív részecske által keltett töltések száma (áramerősség) magasabb, mint az ionizációs számlálás tartományában. Nehéz részek detektálására alkalmas, mert azok teljesen lefékeződnek a detektortérfogatban. Tovább növelve a feszültséget, az alfa- és béta-sugárzás által keltett eredő töltések száma közelít egymáshoz, és adott feszültség felett már nincs különbség köztük. Itt már mindegy, hogy van-e eltérés az alfa- és béta-sugárzás által keltett primer ionok száma között, mert a nagymértékű (milliószoros) gázerősítés következtében mindkét esetben azonos számú lesz az eredő töltések száma. Ez a Geiger Müller-számlálók (GM-csövek) tartománya. Tehát a GM-cső már nem képes megkülönböztetni a különböző sugárzásokat, de itt a legnagyobb az egy részecske által keltett töltések száma. Tovább növelve a fegyverzetekre kapcsolt nagyfeszültséget, már radioaktív sugárzás nélkül is ad jelet a detektor, a túl nagy feszültségen a detektor átüt. Ez a tartós kisülések tartománya. A gázionizációs detektorok esetén, amíg a töltéspárok (elektron és pozitív ion) be nem csapódnak a megfelelő fegyverzetbe, addig a detektor nem képes újabb beérkező részecske detektálására, mert a jelenlévő kettős töltött réteg lecsökkenti a csőre jutó nagyfeszültséget. Ez az idő az ún. holtidő. Az említett gázionizációs detektorok közül a GM-csőnek a legnagyobb a holtideje ( s). Ezalatt az időtartam alatt nem képes a számláló újabb beérkező részecskét számlálni. Különböző GM-csőtípusokat fejlesztettek ki. Az alapgáz vagy töltőgáz xenon, argon lehet, a kioltó gáz alkohol vagy Br 2 lehet. A kioltó gáz szerepe a kisülések időbeni lezárása. Ez úgy történik, hogy az argon vagy xenonionok helyett már a kioltó gáz ionja csapódik be a negatív töltésű katódfelületre, és onnan nem ver ki további ionizációt okozó ultraibolya fotonokat. A gamma-sugárzás detektálásához a kis számlálási hatásfok (kb. 1%) miatt fémből készült, teljesen zárt fémhengereket alkalmaznak. A béta-sugárzás detektálásához az ún. végablakos GM-csövet alkalmazzák. Itt az anódszálat a fémből készült katódhenger veszi körül, és a cső végét kis felületi sűrűségű végablakkal zárják le. A végablak csillámlemezből vagy vékony műanyagfóliából készült. Az anódszál Ni, Fe, Pt lehet. A béta-sugárzás be tud hatolni a vékony végablakon és a gáztérben ionizációt okoz. Az ilyen csövek hatásfoka béta-sugárzásra közel 100%. A következő ábra a végablakos GM-cső sémáját mutatja.

211 I [ cpm ] 15. A radioaktív sugárzások mérése a környezetben ábra: Végablakos GM-cső Az alfa-sugárzás detektálásához még a legvékonyabb végablakos cső sem alkalmas, mert a nagyenergiás részecskék kivételével alfa-részecskék már a végablakban elnyelődnek. A számlálás megvalósítható, ha a sugárforrást a GM-cső belsejében a gáztérben helyezzük el. Gáz halmazállapotú alfa-sugárforrás esetén a radioaktív gázt (pl. CO 2, CH 4 stb.) összekeverjük az argon töltőgázzal, és így áramoltatjuk keresztül a csövön. Ez az öblítőgázos megoldás. Folyékony vagy szilárd halmazállapotú alfa-sugárzók mérésénél az ún. 2-szimmetrikus detektort alkalmazhatjuk. Itt a sugárzó mintát egy vastag falban kialakított üregben helyezzük el, és erre borítunk egy félgömb alakú burkolatot, melyet lezárás után argongázzal töltünk meg és az egyenfeszültség bekapcsolása után mérjük az ionizáció mértékét jelző beütésszámot. Ezt mutatja a következő ábra ábra: 2-szimmetrikus detektor A GM-cső minősítését és mérési beállítását az ún. karakterisztika-görbe ( ábra) alapján végzik el. Ez a feszültség impulzusszám-görbe, melyet egy hosszú élettartamú radionuklid segítségével mérnek meg. Ez tulajdonképpen az előző görbe legfelső szakasza munkapont U [ V ] ábra: Karakterisztika-görbe A GM-csöveket a plató közepén, az ún. munkafeszültségeken üzemeltetik, mert itt a legkisebb a feszültségingadozásból származó jelingadozás.

212 212 Atomenergetika és nukleáris technológia Szcintillációs detektorok A korai sugárzásmérő eszközök közé tartoznak az úgynevezett szcintillátorok. Ezek olyan elsősorban kristályos anyagok, melyek beeső radioaktív sugárzásra, elektronjaik gerjesztése révén, fényfelvillanással reagálnak. Ha ez a felvillanás gyors (a sugárzás elszenvedésétől 10-8 s-nál kevesebb idő telik el), akkor fluoreszcencia, ha késleltetett, akkor foszforeszcencia a jelenség neve. A szcintillációs detektor főbb részei: a szcintillátor és a fényjelet elektromos jellé alakító fotoelektronsokszorozó. A fényre átlátszó szcintillátor-kristályban a sugárzás hatására keletkező fényjelet a fotoelektron-sokszorozó elektroncső katódjára vezetik, ahol a fény a fotokatódból elektronokat ver ki, mely elektronok számát speciális sokszorozó elektródák, a dinódák megsokszorozzák, és az így nyert elektronlavina csapódik be az anódba. Ezt a folyamatot mutatja a következő ábra ábra: Szcintillációs detektor ábra: Szcintillációs detektor A szcintillátor lehet folyadék, szilárd vagy gáz halmazállapotú, szerves vagy szervetlen, de többnyire ma is kristályos anyagokat használnak. A sokszorozási tényező , azaz egy fotoelektron hatására elektron érkezik az anódra. A fotoelektron-sokszorozó típustól függően V feszültséget igényel. A leggyakoribb szcintillátor-kristályok: NaI(Tl), CsI(Tl), CaI(Na), LiI(Eu), CaF 2 (Eu). Az aktív összetevő a zárójelben feltüntetett szennyezés, például Eu: 0,1%. A

213 15. A radioaktív sugárzások mérése a környezetben 213 szcintillációs kristályt és a fotoelektron-sokszorozót optikailag illesztik (szilikon olaj). A fotokatód anyaga általában SbCsO, SbNaKCs komponenseket tartalmaz. A kristályt alumíniumtokban helyezik el a nedvesség, a fény és a szennyeződés kizárására. Az alumíniumburkolat belül fényvisszaverő. A kristályokat méreteik szerint (vastagság x átmérő) osztályozzák. A szcintillációs számlálók előnyei: a belépő sugárzás energiáját jó hatásfokkal alakítja fénykvantummá, kicsi a holtideje, jó a -kvantumra vonatkoztatott hatásfoka, a beérkező -fotonokat energia szerint képes számlálni. Különleges jelentőségűek a gamma-sugárzás energia szerinti számlálására (gamma-spektrum felvételére) alkalmas talliummal aktivált nátrium-jodid egykristályból (NaI(Tl)) készült detektorok. Az ún. lyukkristályok nagyobb érzékenységűek, de kisebb a felbontásuk. Egy lyukkristály sémáját és az azzal mért 137 Cs gamma-spektrumát mutatja a következő ábra ábra: Na(I) lyukkristály és a 137 Cs gamma-spektruma A detektorban a gamma-kvantumok által keltett impulzusok nagysága arányos a beérkező gammafoton energiájával, ez teszi lehetővé a gamma spektrum mérését. A detektor felbontását, teljesenergiacsúcs (662 kev) félmagasságához tartozó csúcsszélesség, az ún. félérték-szélesség jelzi. A NaI(Tl) detektorok teljesenergia-jele mellett számos zavaró jel jelentkezik: a Compton-tartomány, a párképzési csúcsok, a röntgentartomány, kiszökési és visszaszórási csúcsok. Egy szcintillációs sokcsatornás analizátor sémáját mutatja a következő ábra ábra: Szcintillációs sokcsatornás gamma-spektrométer Speciális szcintillációs mérés a kis energiájú gamma- és béta-sugárzás, valamint az alfa-sugárzás detektálására a folyadékszcintillációs mérés. Alapja, hogy policiklusos vegyületek -, -, vagy neutronsugárzás hatására fényt bocsátanak ki. A lágy (kis energiájú) -sugárzás ( 14 C, 3 H) detektálható, ha egy a szcintillációs vegyületet tartalmazó oldatban a sugárforrás is oldottan van jelen (kicsi adszorpció, 4-geometriájú mérés). Számos folyadék alkalmas poláris és apoláris minták oldására. Az

214 214 Atomenergetika és nukleáris technológia átlátszó folyadékot nagyméretű fotoelektron-sokszorozókkal körbevéve a fényjelek elektromos jelekké alakíthatók és így %-os számlálási hatásfok érhető el. Kis aktivitású minták is mérhetők, pl. biológiai anyagokban szén- és hidrogéntartalmú vegyületek mennyisége. A 14 C és a 3 H különböző energiájú fényfotonokat gerjeszt, így bizonyos megkülönböztetés is megvalósítható. A folyadékszcintillációs mérési elrendezés sémáját mutatja a következő ábra ábra: Folyadékszcintilláció alapelve A koincidencia- (egybeesés-) áramkör feladata: a zaj kiszűrése a jelek mellől, csak akkor ad jelet, ha mindkét detektor érzékelhető jelet szolgáltat. Leggyakrabban -sugárzó nuklidokat alkalmaznak a folyadékszcintillációs mérésekben: 3 H (0.018 MeV), 14 C (0.156 MeV), 35 S (0.168 MeV), 45 Ca (0.250 MeV), 32 P (1.710 MeV), 131 I (0.610 MeV). Az oldószerhez fluoreszkáló anyagot adnak, mely eltolja a gerjesztéskor keletkezett fény hullámhosszát a magasabb hullámhosszak felé. Az alkalmazott fényre átlátszó oldószer: dioxán, toluol, p-xylol, a szcintilláló anyag: PPO, dimetil-popopbutil PBO, PBBO lehet, ezek aromás gyűrűket tartalmazó szerves vegyületek, melyekben a π-elektronok gerjesztése okoz szcintillációt. Az oldószer, a szcintillátor és a fényhullámhossz-eltoló anyagok elegyét koktélnak nevezik. A radioaktív sugárzás által az oldott szerves szcintillátor-vegyületben előidézett fényimpulzus jelét az ún. kioltási jelenségek gyengíthetik. A kioltás lehet kémiai kioltás, melyben a koktélban lévő vegyületek elnyelik a radioaktív sugárzás egy részét, pl. a CCl 4 elnyeli a béta-sugárzás egy részét (sugárelnyelésből adódó fotonkioltás), és infravörös fényt bocsát ki, és lehet fotonkioltás, amikor a ~3 ev-os kék fényfotonokat az oldatban lévő színes vegyületek elnyelik ( ábra). A megfelelő méréshez kioltásmentes mérési eredmények kellenek. A kioltás hatásfok-összefüggés kalibrációval határozható meg.

215 15. A radioaktív sugárzások mérése a környezetben Félvezető detektorok ábra: Kioltások Egyes félvezető kristályokban a radioaktív sugárzás hatására elektron lyuk-párok keletkeznek, s a sugárzással arányos áramot lehet rajtuk mérni. Ezek a félvezető sugárzásdetektorok. Anyaguk legtöbbször nagy tisztaságú vagy lítiummal szennyezett germánium. Ionizációs kamrák esetében az elektronkeltés 30 ev energiát igényel; félvezető detektorok esetében csak 3,6 ev-ot, azaz a félvezetők érzékenyebbek. Ráadásul elkészíthetők igen kis méretben, sőt mátrixalakzatban is, s így a sugárzás részecskéinek helyzete is meghatározható. Egy szilárdtest-ionizációs detektort, Si(Li)-detektort röntgen detektálásához, Ge(Li)-detektort (vagy HPGe-detektort) a -sugárzás detektálásához alkalmazzák. A lítiumot a félvezetők szennyezőinek ellensúlyozására, a töltések mobilitásának növelésére driftelik be a detektor anyagába. Lényegében egy olyan ionizációs kamra, melyben a gázt szilárd félvezető réteg helyettesíti. Ha a kristályra kis feszültségkülönbséget kapcsolunk, pozitív, negatív és töltésszegény zónák jönnek létre. Ez hasonló az np-típusú diódákhoz. A germánium 5 értékű P, As vagy Sb atomokkal szennyezve szabad elektronnal rendelkező n-ge, 3 értékű B, Ga vagy In atomokkal szennyezve szabad pozitív töltésű lyukkal rendelkező p-ge jön létre. Ha a detektoron ionizáló részecske halad keresztül, ionizáció következtében pozitív és negatív töltések keletkeznek, melyeket a megfelelő elektródon összegyűjtünk. Ezt szemlélteti a következő ábra ábra: Ge félvezető detektor A Ge detektoroknál egy töltés létrehozásához csak ~3,6 ev kell, ezért nagyon nagy felbontás érhető el. Drága detektorok, térfogatuk nem túl nagy, ezért érzékenységük kicsi. A Ge(Li) detektort hűteni kell folyékony nitrogénnel, mert a Li szobahőfokon visszadiffundál. A HPGE detektorok (nincs Li) nem igényelnek folyamatos hűtést (csak a mérés során kell lehűteni). Egy Ge(Li) félvezető detektor hűtési sémáját mutatja a következő ábra.