DOKTORI (PhD) ÉRTEKEZÉS

DOKTORI (PhD) ÉRTEKEZÉS A MECSEKI URÁNBÁNYA REKULTIVÁCIÓJÁNAK ELLENŐRZÉSE BIOINDIKÁCIÓS MÓDSZERREL Szerző: Máté Borbála Témavezető: dr. Kovács Tibor Pannon Egyetem Mérnöki Kar Vegyészmérnöki- és Anyagtudományok Doktori Iskola Radiokémiai és Radioökológiai Intézet 2012

A MECSEKI URÁNBÁNYA REKULTIVÁCIÓJÁNAK ELLENŐRZÉSE BIOINDIKÁCIÓS MÓDSZERREL Értekezés doktori (PhD) fokozat elnyerése érdekében *a Pannon Egyetem... Doktori Iskolájához tartozóan*. Írta: Máté Borbála **Készült a Pannon Egyetem Vegyészmérnöki- és Anyagtudományok Doktori iskolája/ programja/alprogramja keretében Témavezető: Dr. Kovács Tibor. Elfogadásra javaslom (igen / nem) (aláírás)** A jelölt a doktori szigorlaton... % -ot ért el, Az értekezést bírálóként elfogadásra javaslom: Bíráló neve:...... igen /nem Bíráló neve:......) igen /nem ***Bíráló neve:......) igen /nem. (aláírás). (aláírás). (aláírás) A jelölt az értekezés nyilvános vitáján...% - ot ért el. Veszprém,. a Bíráló Bizottság elnöke A doktori (PhD) oklevél minősítése... Az EDT elnöke Megjegyzés: a * közötti részt az egyéni felkészülők, a ** közötti részt a képzésben résztvevők használják, *** esetleges

Kivonat A mecseki uránbánya rekultivációjának ellenőrzése bioindikációs módszerrel Az ipari hulladékok/melléktermékek keletkezése és elhelyezése után a szennyezés kockázata a rekultivációt követően is fennáll. A hulladékok speciális csoportja a NORM anyagok, melyek az átlaghoz képest nagyobb radionuklid koncentrációval rendelkeznek. A radioizotópok mérése, nyomonkövetése a hagyományos kémiai módszerekkel nehezen megvalósítható, a kémiai tulajdonságokból eredő párhuzamok ezen rendszerekre nem alkalmazhatók. Ilyen NORM terület a rekultivált mecseki uránbánya területe. Az uránérc feldolgozás eredményeképpen keletkező alacsonyabb urán-koncentrációjú hulladék a zagytározókon és meddőhányókon lett elhelyezve. Az objektumok közvetlen közelében két vízbázis, valamint 50-100 méterre pedig mezőgazdasági területek találhatók, ezzel megnövelve a lakosság sugárterhelésének kockázatát egy esetleges radionuklid migráció esetén. Az elmúlt 10 év monitoring tevékenységeit összefoglalva megállapítható, hogy az U-238, a Ra-226 és a Pb-210 izotópok között a zagy és meddő fedőtakarójában megbomlott az egyensúly, szignifikáns Pb-210 aktivitáskoncentráció többletet mutatva. 240 db, vertikális migrációs vizsgálathoz vett talajminta gamma-spektrometriai eredményei alapján a Pb-210 izotóp aktivitáskoncentrációjának mélységtől való függése miatt kijelenthető, hogy a hosszú távú monitoring vizsgálatokra biomonitoring rendszert célszerű alkalmazni. A Pb-210 izotóp már a frissen vett minták esetén is egyensúlyban van leányelemével, a Po-210-el. Így a Pb-210 izotóp aktivitáskoncentrációjának meghatározása esetén a gamma-spektrometria kiváltható a kisebb kimutatási határral, mintaszükséglettel és bizonytalansággal rendelkező a Po-210-en keresztüli alfa-spektrometriai méréssel. A területen lévő flóra és a talaj Pb-210 izotóp aktivitáskoncentrációja között nincs jól definiálható korreláció, ezért monitoring növényként egy fajt használtam. A szakirodalmi adatok alapján a dohány a vegetációs sajátságainak és felépítésének köszönhetően megköti az ólom és polónium izotópokat. 53 dohány- és talajminta Pb-210 izotóp aktivitásának meghatározása alapján megállapítható, hogy a dohánynövény alsó levele és a talaj izotópkoncentrációja között telítési görbének megfelelő korreláció áll fenn. Kulcsszavak: rekultivált uránbánya, biomonitoring, dohánynövény, Pb-210

Abstract The control of the remediation of the Mecsek uranium mine area with the help of bioindicator The risk of the contamination originated by the industrial waste or by-products continues existing even after the origination and remediation. The special type of the waste and by-products is called NORM, which contains radionuclides with elevated concentration. The measurement and the follow-up tracking of certain radionuclides are not viable with traditional chemical methods. In case of these circumstances the parallel chemical properties cannot be applied. The remediated uranium mine in Mecsek Mountains (Hungary) is also a NORM site. The result of the uranium ore processing, the originated rock-refuse had been deposited in waste dumps and tailing ponds. Very near to the objects two water resources and agricultural sites can be found which in case of incidental radionuclide migration would risk the elevation of radiation dose. On the basis of the obtained results of the last ten years it can be stated that the isotopic equilibrium among the U-238, Ra-226 and Pb-210 is broken demonstrating Pb-210 activity concentration surplus. The gamma-spectrometry results of the investigated 240 vertical migration analysis of soil samples show activity concentration dependency in function of depth. According to the results it can be clearly stated that the application of biomonitoring system is recommended for long-term monitoring. In the case of the freshly collected samples the Pb-210 is in equilibrium state with the Po-210 progeny. Therefore the determination of Pb-210 with gamma spectrometry can be substituted with the Po-210 isotope determination via alpha spectrometry (low detection limit, sample necessity and uncertainty). Strong correlation cannot be defined between the Pb-210 activity concentration of the flora and the soil. Owing to this only one plant species was used as a monitoring plant. On the basis of scientific literature tobacco plants accumulate the polonium and lead isotopes. Based on the measured Pb-210 activity concentration of the examined 53 tobacco and soil samples it can be confirmed that saturation curve shape correlation can be observed between the Pb-210 activity concentration of the lower leaves and the soil. Keywords: remediated uranium mine, biomonitoring, tobacco, Pb-210

Abstrakt Die Kontrolle der Rekultierung des Bergwerkes in Mecsek mit Bioindikationsmethode Die wegen der Entstehung und wegen der Lagerung der Industriemüll/der Nebenprodukte bestehende Gefahr der Verschmutzung existiert auch nach der Rekultivierung. Die NORM Materialien eine der spezialen Gruppen der Abfälle haben größere radionukleide Konzentration im Vergleich zum Durchschnitt. Es ist schwer, die Messung und die Verfolgung der Radioisotope mit traditionellen chemischen Methoden zu verwirklichen. Die Paralelle, die sich auf die chemischen Eigenschaften zurückzuführen lassen, können nicht verwendet werden. Solches NORM Gebiet ist das Gebiet des Uranbergwerkes in Mecsek ebenso. Die als Ergebnis der Uranerzbearbeitung entstandenen Abälle mit niedrigeren Urankonzentration sind in den Trübebehälter und in den Abraumhalden gelagert worden. In der direkten Nähe des Objektes befinden sich zwei Wasserressourcen und 50-100 Meter weit davon gibt es Landwirtschaftsgebiete. Damit kann das Risiko der Strahlbelastung im Kreis der Bevölkerung falls einer eventuellen Radionukleid-Migration verstärkt werden. Zusammenfassend die Monitoringtätigkeiten der vorigen zehn Jahre lässt es sich festzustellen, dass sich das Gleichgewicht zwischen den U-238, Ra-226 und Pb-210 Isotopen in der Decke des Trübebehälters und der Abraumhalde aufgelöst hat und signifikant erhöhte Pb-210 Aktivitätskonzentartion hat sich gezeigt. 240 Stücke Bodenprobe für vertikale Migrationsuntersuchungen sind durch gamma-spektrometrische Messungen untersucht worden. Aufgrund der Ergebnissen kann man die Konsequenz ziehen, dass die Aktivitätskonzentration des Pb-210 Isotopes hängt von der Tiefe ab. Das hat zur Folge, dass das Biomonitoring-System am besten für die langfristigen Monitoring- Untersuchungen geeignet ist. Das Pb-210 Isotop ist schon falls frischer Proben im Gleichgewicht mit seinem Tochterelement, mit dem Po-210. Die Bestimmung der Aktivitätskonzentration kann im Fall des Pb-210 Isotopes statt der Gammasprektometrie mit der alfaspektrometrischen Messung von Po-210 durchgeführt werden, die über kleinere dargestellte Grenze, wenigeren Probenbedarf und wenigere Unsicherheiten verfügt. Es gibt zwischen dem Flora des Gebietes und der Aktivitätskonzentration des Pb-210 Isotopes keine definierbare Korrelation, infolgedessen habe ich eine Art als Monitoringspflanze verwendet. Die Fachliteraturen beweisen, dass die Tabakpflanze dank ihrer Vegetationseigenarten und dank ihrer Aufbau die Po and Pb isotopen bindet. Die Untersuchung der Pb-210 Akivität in 53 Tabak- und Bodenproben lässt sich die Folgerung ziehen, dass solche Korrelation zwischen dem unteren Blatt der Tabakpflanze und der Isotopkonzentration des Boden besteht, die der Sättigungskurve entspricht. Schlagwärter: rekultiviertes Uranbergwerk, Biomonitoring, Tabakpflanze, Pb-210

Tartalomjegyzék 1. Bevezetés, célkitűzés... 1 I. Szakirodalmi összefoglaló... 2 1. NORM területek... 2 1.1. A mecseki uránbánya rekultivációja... 4 2. Rekultiváció ellenőrzésének lehetőségei... 12 2.1. Biomonitoring... 13 2.2. A komponensek kiválasztásának metódusa... 14 3. Gyakorlatban alkalmazott biomonitoring eljárások... 17 3.1. Radioizotópok bioindikációs nyomonkövetése... 19 4. A bioindikátor kiválasztása a szakirodalmi adatok alapján... 22 4.1. A dohánynövény, mint bioindikátor... 24 II. Kísérleti rész... 26 5. Dohánytermesztés... 26 5.1. Termesztési helyek... 26 5.2. Mintavétel... 27 6. Po-210 meghatározás... 28 6.1. Mintaelőkészítés... 28 6.2. Forráskészítés... 30 6.3. Alfa-spektrometria... 32 7. Po-210 koncentráció számítása... 34 8. Felhasznált anyagok és készülékek... 36 III. Eredmények és értékelésük... 39 9. Indikátor radionuklid kiválasztása... 39 10. Indikátor közeg kiválasztása... 48 11. A Pb-210 méréstechnikájának kiválasztása... 49 12. Az indikátor növény kiválasztása... 51 13. A bányaterületeken és a környező településeken ültetett dohánynövények vizsgálatának eredményei... 58 14. Összefoglalás... 65 Irodalomjegyzék... 67

Tézispontok... 80 Thesis... 82 Függelék 1 Dohánytermesztési helyek... 84 Függelék 2 Éves monitoring vizsgálat mintavételi helyei... 85 Függelék 3 Éves monitoring vizsgálatok eredményei... 86 Függelék 4 Vertikális migrációs vizsgálatok, 2009, II. zagytározó... 87 Függelék 5 Dohányrész és talaj Pb-210 koncentrációja... 89 Függelék 6 Dohánytermesztési helyek dohány és talajmintáinak Pb-210 aktivitáskoncentrációja... 90 Köszönetnyilvánítás... 91

1. Bevezetés, célkitűzés Az ipari hulladékok/melléktermékek keletkezése és elhelyezése után a rekultivációt követően a szennyezés kockázata továbbra is fennáll, így ezen területek monitorozása elengedhetetlen. Az ipar hulladékok speciális csoportja a NORM anyagok, melyek az átlaghoz képest nagyobb radionuklid koncentrációval rendelkeznek. Mivel ez a koncentráció a ng/kg és pg/kg tartományba esik, így a radioizotópok mérése, nyomonkövetése a hagyományos kémiai módszerekkel nehezen megvalósítható, a kémiai tulajdonságokból eredő párhuzamok ezen rendszerekre nem alkalmazhatók. A megoldást a területek monitorozására a biomonitoring jelentheti. Ilyen NORM terület a rekultivált mecseki uránbánya területe. Az uránérc feldolgozás eredményeképpen keletkező, alacsonyabb urán-koncentrációjú hulladék urántartalma gazdaságosan nem kinyerhető, emiatt zagytározón, illetve meddőhányón lett elhelyezve. A lerakók területén és környezetében monitoring rendszerekkel kell nyomon követni az esetleges radionuklid migrációt, mert az objektumok közvetlen közelében két vízbázis, valamint 50-100 méterre mezőgazdasági területek találhatók. A kibányászott uránérc feldolgozása következtében az U-238 leányelemeire lehet számítani a legmagasabb koncentrációban a területen. A lefedett zagytározók, meddőhányók területén a bomlási sorban megtalálható Rn-222 exhalációjának következtében a felszínen megjelennek a radon leányelemek. Munkám célja a NORM anyag, mint sugárforrás radionuklid migrációjának, a forrásból való kijutásának ellenőrzése. Ennek során a már meglévő monitoring eljárásokat vizsgálom, majd egy új, nagyobb érzékenységű, reprezentatív módszer kidolgozását tűztem ki célul. Ez kettős célkitűzést takar, egyrészt meg kell határozni azt a hatékony elemi paramétert (izotópot), amely a területi sajátosságoknak megfelelően leírja a migrációs folyamatok jellemzőit. Másrészt az eljárás megvalósításához optimális indikátor közeget kell választani. 1

I. Szakirodalmi összefoglaló 1. NORM területek A természetes eredetű radionuklidok számos természetes, nem megújuló erőforrásban jelen vannak. Magas koncentrációban különösen gyakran találhatóak bizonyos földtani képződményekben, mint például a magmás kőzetekben és ércekben [1]. Az emberi tevékenység során, amikor is az adott kőzet feldolgozásra, hasznosításra kerül, a keletkező termékben, melléktermékben, hulladékban koncentráltan megjelenhetnek a természetes eredetű radioizotópok. A szakirodalomban ezen anyagok NORM/TENORM mozaikszóként találhatók meg, mely rövidítések az angol elnevezésből erednek. NORM: Naturally Occuring Radioactive Materials (természetes előfordulású radioaktív anyagok) TENORM: Technologically-Enhanced NORM (technológiailag megnövelt koncentrációjú NORM) A TENORM csoportba általában azokat az anyagokat sorolja a szakirodalom, melyek megnövekedett dózistöbbletet okozhatnak az emberi tevékenységek következtében a dolgozók és a lakosság számára. [2]. Ezekre jó példa az eleve magas radionuklid tartalmú foszfát-érc (NORM) feldolgozása során keletkező foszfát tartalmú műtrágya (TENORM) [3]. Más kutatók viszont nem kezelik külön a két fogalmat, nem tartják különbözőnek a két megnevezést [4]. A dolgozatomban a NORM összefoglaló megnevezést használom. Mivel a NORM/TENORM anyagokban a természetes bomlási sorok elemei eleve nagyobb mennyiségben vannak jelen, mint más kőzetben, talajtípusokban, a feldolgozást követően keletkező termékek, melléktermékek, hulladékok is tartalmazni fogják ezeket a radioizotópokat, akár többszörösen feldúsulva is [5]. A kitermeléssel, kinyeréssel és feldolgozással járó tevékenységek során is keletkezhet NORM anyag. Ilyen folyamatok lehetnek az urán és egyéb fémércek 2

bányászata és feldolgozása [2], a fosszilis tüzelőanyagok égetése [6], a kőolaj és földgáz kinyerése [7] és a foszfát-ipari tevékenységek [3]. Sok esetben a radionuklidokat nem radioaktív, hanem fizikai és kémiai tulajdonságaik miatt használják fel, például speciális ötvözeteknél, így ugyan nem a természetes eredetű közegéből közvetlenül származik a megnövekedett aktivitású termék, de a tágabb értelemben vett NORM anyagok közé sorolható [8]. Mivel az eljárások során a NORM anyagokat tartalmazó hulladékokból szinte minden esetben viszonylag nagy mennyiség keletkezik (például a mecseki uránbánya működése során 20 millió tonna zagy keletkezett [9]), ezért a megfelelő kezelés hiányában nagy területek kontaminációját okozhatják [10]. A nem nukleáris fűtőanyagciklusból származó NORM tartalmú hulladékok is egyre nagyobb figyelmet kapnak napjainkban, hiszen nem csak a keletkező mennyiség elhelyezése a probléma, hanem a potenciális hosszú távú veszélyek is, melyeket a NORM anyagokban lévő, hosszú felezési idejű radionuklidok nagy radiotoxicitása okoz [10]. A NORM területek környékén megjelenő radionuklidok beépülhetnek a táplálékláncba [11] közvetlenül a talaj-növény-állat felvételi úton, vagy közvetetten a szennyezett talajvízzel, felszíni vízzel történő öntözés, vízfogyasztás során [12]. A táplálékláncba, az élő szervezetekbe történő bejutás nyomon követésével az emberi expozíció előre jelezhető, de mindehhez a környezeti paraméterek radionuklidok mobilitására gyakorolt hatásának és a felvételi útvonalaknak a pontos ismerete elengedhetetlen [1]. A napjaink fontos feladata a NORM tárolók, különösen a bányák (uránbányák) lerakóinak a lehetséges rekultiválási módszereit tökéletesíteni, a megvalósított tervek hosszú és rövidtávú monitoring rendszerét kidolgozni. A megvalósult módszerekről J. Li és Y. Zhang [13] által készített, 2012-ben megjelent összefoglaló számol be részletesen. Külön tárgyalják a fizikai, a kémiai és a biológiai (fito-) remediáció lehetőségeit, valamint ezek kombinációit. 3

Magyarországon a legjelentősebb NORM lerakók [14]: a mecseki uránbánya és lerakói (meddőhányók, zagytározók), a szénbányák és környezetük, a széntüzelésű hőerőművek salak- és permehányói, a bauxitbányászat környezete és a vörösiszaptározók. 1.1. A mecseki uránbánya rekultivációja A gamma-sugárzás mérése következtében 1953-ban fedezték fel Kővágószőlős község keleti határában, a Mecsek hegységi Jakabhegy déli előterében az első nagyobb urántelepet, ahol az aknák kiépítését a földalatti kutatásokhoz 1954-55-ben kezdték. 1957-ben megkezdődött a területen az uránérc bányászati feltárása. A munkák kereteit a Szovjetunióval 1958-ban kötött, 1979-ben 15 évre meghosszabbított szerződés biztosította, melyet az atomerőmű létesítéséről szóló egyezmény is megerősített. Miután 1993-ra a világpiaci ár csökkenése miatt a gazdaságos termelés lehetetlenné vált, a Kormány 2161/1994. (XII.30.) sz. határozatában döntött a termelés leállításáról és a bányák bezárásról [15]. A környezeti károk felszámolásáról a Kormány 2085/1997. (IV.3.) sz. határozata szól. Ezt követően egy komplex környezetellenőrzési hálózatot hoztak létre, mely a rekultivációs munkákra vonatkozó környezetvédelmi engedély előírásai alapján ellátja a felügyeletet. A monitoringrendszer működtetésének felelőse jelenleg a MECSEK-ÖKO Zrt. a vizsgálatokat pedig közbeszerzési pályázat alapján a MECSEKÉRC Zrt végzi. [16]. A bányaművelés során közel 1,5 millió m 3 földalatti üreg képződött [17]. A bányaüzemek és kiszolgáló üzemek külszíni létesítményein kívül meghatározó jelentőségű a volt ércfeldolgozó üzem területe, valamint a szennyezettség foka. A vágathajtásból származó és egyéb alacsony urántartalmú kőzetek (általában 100 g/t urántartalom alatt) a meddőhányók valamelyikére kerültek (I. számú meddőhányó: I. MH, II. számú meddőhányó: II. MH, III. számú meddőhányó: III. MH, Frici-meddőhányó: Fr. MH), mint bányameddő. A meddő túlnyomó többségben nem volt kémiailag kezelve, fizikai-kémiai tulajdonságai nem változtak az eredeti kőzetéhez képest, urántartalma alacsony. 4

A nagyobb urántartalommal rendelkező bányaterméket ércként kezelték, amelynek egy részét exportálták, az alacsonyabb urántartalmú kőzeteket pedig szabad területen ideiglenesen tárolták. A gyenge minőségű (300 g/t urántartalom alatti) érc, valamint a 100-200 g/t urántartalmú, radiometrikus osztályozásból származó meddő urántartalmát szódás perkolációs eljárással vonták ki. Az eljárást az I. és II. perkoláció területén valósították meg. A területeken maradt perkolációs meddő anyagát a rekultivációkor a III. MH területére szállították át [9]. Az érc nedves őrlésével kapott zagyból kénsavas feltárással nyerték ki az uránt. A helyben való feldolgozáskor keletkező nagy mennyiségű feldolgozási maradékot, a meddőzagyot, az ércdúsító üzemhez közel eső lerakókba kellett elhelyezni. Ennek megfelelően 1962-ben az I. számú, majd 1979-ben a II. számú zagytározó kialakítására került sor [18]. Rekultiváció során a területen zajlott munkálatok főbb lépései a következők voltak: 1. földalatti létesítmények felhagyása, 2. külszíni létesítmények és területek rekultivációja, 3. meddőhányók és környezetük rekultivációja, 4. perkolációs dombok és környezetük rekultivációja, 5. zagytározók és környezetük rekultivációja, 6. bányavizek kezelése, 7. az infrastruktúra rekonstrukciója és átalakítása. A legnagyobb veszélyt a területen a zagy jelenti, mivel ez egyrészt kémiailag feltárt anyag, másrészt ez tartalmaz a legnagyobb mennyiségben radioaktív izotópokat. A feltárási és uránextrakciós folyamatok következtében a zagytározókban az urán leányelemeinek magas koncentrációjával kell számolni. A zagytározók rekultivációjához használt fedőrétegek láthatók az 1. és 2. ábrán [19]. 5

Réteg Storage : 0,45 m lösz Storage : 0,45 m lösz Protection : 0,3 m (rézsűn) vagy 0,4 m lösz Sealing : 0,3 m agyag k szivárgási tényező (m/s) Porozitás (%) 7x10-8 - 9x10-8 80-85 2x10-8 - 4x10-8 85-88 8x10-9 - 2x10-8 > 92 < 1x10-9 > 90 Össz: 1,5 m (rézsű) vagy 1,6 m 1. ábra: Az I. számú zagytározó fedőrétegének felépítése Réteg Storage : 0,3 m lösz Storage : 0,3 m lösz Drainage : 0,3 m homok Protection : 0,3 m lösz Sealing : 0,3 m agyag k szivárgási tényező (m/s) Porozitás (%) 85 5x10-5 85 < 1x10-6 > 95 < 1x10-9 > 90 Össz: 1,5 m 2. ábra: A II. számú zagytározó fedőrétegének felépítése A rekultivációs lépések során kialakított egységes vízelvezető és kezelő rendszeren keresztül történik a különböző szennyezett vizek egységes és ellenőrzött rendszeren belüli kezelése [20]. A kialakítás oka, hogy a Pécsi vízbe, mint felszíni befogadóba szennyezőanyagot csak a határérték alatti 6

koncentrációban tartalmazó víz kerülhessen, így a környezetre, illetve a tortyogói és pellérdi ivóvízbázisra közvetlen veszélyt ne jelentsen. A rendszer két fő elemből áll. Egyik a bányavízkezelő üzem, mely a volt I. bányaüzem területén található. Feladata a rekultivációs és az azt követő időszakban összegyűjtött, nagy oldott-urán tartalmú vizek tisztítása. A kezelt víz jelenleg két területről származik, egyrészt a bányaüregeket kitöltő vizek, másrészt a meddőhányók szivárgó árkaiból összegyűjtött vizek. Másik fő objektum a kémiai vízkezelő. Mivel a zagytározók környezetéből kitermelésre kerülő vizek összes oldott-anyag tartalma lényegesen meghaladja a 2 g/l értéket az uránkinyerési technológiáknak megfelelően, így a víztisztítás fő lépéseit ebben az esetben a mésztej felhasználásával történő részleges sótalanítás, a leválasztott csapadék ülepítése valamint a szűrés jelentik. Az egységes vízkezelési és vízelvezetési rendszer vázlata a 3. ábrán látható. 7

3. ábra: A vizsgált terület egységes vízelvezetési és vízkezelési terve [21] A bányaterülethez tartozó főbb objektumok a 4. ábrán láthatók. 8

4. ábra: A vizsgált terület objektumai [22] 9

Az uránbánya rekultivációja 2008-ban befejeződött. A rekultiváció hatásosságát a rendszeres vizsgálati protokollban kidolgozott radon, talajgáz, külső gamma-dózis, talaj és a növényminták gamma-spektrometriai elemzése felügyeli. A 2001. évtől a különböző szakterületek vizsgálati módszereit, illetve ellenőrző tevékenységeit annak a célnak megfelelően hangolták össze, hogy egy komplexebb értelmezési tevékenységet is lehetővé tevő, költséghatékonyan működő Egységes Környezetellenőrzési Monitoring Rendszer (EKMR) alakuljon ki. A monitoringrendszer részei: Hidrogeológiai monitoring Radiológiai monitoring Környezetföldtani (talajtani) monitoring Felszínmozgási monitoring Sugárvédelmi monitoring Radiológiai monitoring: A zagytározók és a meddőhányók anyaga az uránkitermelési folyamatok következtében viszonylag alacsony U-238 koncentrációval rendelkezik, így a hosszú felezési idejű leányelemek koncentrációja az egyensúlyi érték fölötti. Az U-238 bomlási sorát mutatja az 5. ábra. 10

U 238 T=4,5. 10 9 év Th 234 Pa 234 U 234 Th 230 T=24,1 nap T=6,75 óra T=2,45. 10 5 év Ra 226 T=8,0. 10 4 év T=1620 év alfa-bomlás béta-bomlás Rn 222 Po 218 T=3,8 nap T=3,05 perc Pb 214 Bi 214 Po 214 T=1,62. 10-4 másodperc T=26,8 perc T=19,8 perc Pb 210 Bi 210 T=138,4 nap Po 210 T=22 év T=5 nap Pb 206 stabil 5. ábra: Az U-238 bomlási sora [23] A Ra-226 leányeleme a Rn-222 nemesgáz, mely a szilárd közegből emanálódva ki tud jutni a felszínre vagy a felszín közeli rétegekbe (a letakart zagy és meddő esetén), ezáltal a felszínen a leányelemek magasabb koncentrációjára lehet számítani. Ezeket a feltevéseket a 9 és 10. fejezetben igazolom. Ugyanitt mutatom be az indikátor izotóp és indikátor közeg választásának metódusát is. 11

2. Rekultiváció ellenőrzésének lehetőségei Az időzített kémiai bombák egy részét mint a mikroszennyezők egyik csoportját a nehézfémek és a radionuklidok jelentik. Az új technológiai igények és a mennyiségileg megnövekedett termelés eredményeképpen ezek, a sokszor nyomnyi elemek, koncentráltan kerülnek a melléktermékekbe, hulladékokba. Mivel az élő szervezetekbe felszívódhatnak, így hatásuk sokszor csak hosszú távon fedezhető fel. A radioizotópok potenciális veszélyessége többszöröse a hagyományos kémiai szennyezéseknek [24], ezért az egyik legnagyobb monitoring feladat a veszélyes anyagok tárolására szolgáló lerakók környezetének ellenőrzése, az esetleges szennyezések lokalizálása. A környezeti elemek vizsgálata nyomon követi a nagymértékű változásokat. Azonban számos radioaktív izotópot nagyobb koncentrációban tartalmazó lerakó esetén kismértékű szivárgásokat nem, vagy rendkívül nehezen, drágán tudnak csak kimutatni. Talaj/víz/levegő radioizotóp-koncentrációjának nukleáris spektrometriai vizsgálata az élő környezetre gyakorolt hatásról, biomigrációkról nem ad pontos képet, az inhomogenitások erősen befolyásolhatják az eredményt. Az érzékeny biomonitoring rendszerek, megfelelő bioindikátorokkal költséghatékonyak, releváns adatokat biztosítanak, valamint helyi és regionális szinten is megnyugtató módon kezelik a lakosság és zöld szervezetek averzióját [25]. A kutatások alapja, hogy az élő szervezetek indikátorként szolgálhatnak egy potenciális veszélyforrás esetén, így időben történő reagálással a káros tényező megszűntethető, a kár mérsékelhető. Mind a kutatók, természetvédők, mind pedig a vezetők, politikusok és a lakosság részéről egyre nagyobb igény mutatkozik az ökoszisztémák, közösségek, populációk és fajok teljes körű felmérésére és folyamatos monitorozására. Ez a nagyfokú érdeklődés az elérhető eszközök fejlesztéséhez, a biomonitoring rendszerek kidolgozásához vezetett, mivel ezen módszerek segítségével kaphatjuk a legpontosabb képet az ökoszisztéma állapotáról, az emberi egészségre való esetleges közvetlen és közvetett hatásáról [25]. 12

2.1. Biomonitoring A biológiai megközelítés [26] a szennyezés élő szervezetekre gyakorolt hatását helyezi a figyelem központjába; az additív, a szinergista és antagonista hatásokat, valamint az anyagcsere közbülső reakcióinak termékeit, illetve azok toxikus hatását is magába foglalja. A biomonitoring eszközeivel kiegészíthetők a fizikai és kémiai módszerek, hiszen az élő szervezetek segítségével könnyebb a szennyezés időbeli és térbeli lokalizációja, míg a koncentráció- és terhelésvizsgálatok az utóbbi módszerek segítségével hivatottak meghatározni [24]. A bioindikátorban végbemenő folyamatok alapján a forrástól eredő hatás szolgáltatja az információt a kívánt folyamatok nyomon követéséhez. A források lehetséges hatásmechanizmusát a 6. ábra mutatja [27]. Forrás Kockázat menedzsment víz, levegő, táplálék, talaj, építőanyagok, kozmetikumok Expozíció Epidemiológiai tanulmányok Anyagcsere Tisztulás Belső sugárterhelés Célszerv dózis Felszívódás Eloszlás Tisztulás Kockázatbecslés Biológiai effektív dózis Hatás Farmakodinámiás folyamatok 6. ábra: A forrás-hatás mechanizmus Passzív biomonitoring [28] során a lokális populációk vizsgálatával lehet a szennyezést nyomon követni, viszont ez esetben az egyedi variabilitás és egyéb 13

környezeti tényezők (például évszakos változások) is megnehezítik az eredmények kiértékelését [24]. Ezen variabilitás hatása lényegesen csökkenthető az aktív biomonitorozással [29, 30], melynek során az indikátor élőlény a monitorozott területre és kontroll területekre is mesterségesen telepített. A telepítési technikák során az indikátort lehet az őshonos populáció előfordulási helyétől és eloszlásától függetlenül vizsgálni, vagy az expozíciós idő meghatározásával lehet a szennyezést jelezni, esetleg az azonos genetikai populációk indikátorként való használatával lehetséges a különböző területek vizsgálatát elvégezni [24]. 2.2. A komponensek kiválasztásának metódusa A biomonitoring eljárásoknál a megfelelő módszer és komponensek kiválasztása a legfontosabb lépés, mivel a bioindikátornak időben kell jeleznie a veszélyhelyzetet, előbb kell megkötnie a kiválasztott szennyezőt/radionuklidot, mint a környezetében lévő organizmusoknak. A következő szempontokat kell figyelembe venni: Érzékenység: a biomonitor rendszer érzékelje, ha szennyezés történik. Folytonosság: a háttér szint is folyamatosan monitorozható legyen, ne csak esetleges szennyezés esetén lehessen alkalmazni. Előrejelző adatok: az érzékelhető legkisebb változásokat is rövid időn belül jelezze, hogy megelőzhető, vagy csökkenthető legyen a migráció (gyors indikációt adjon). Ezek mellett a rendszer legyen képes egy magas szintű szennyezés szintjének meghatározására is (a bioindikátor viselje el a magasabb koncentrációjú szennyező indikátort). Gazdasági szempontból az előbb felsoroltak mellett a következő 4 fő elvet kell figyelembe venni hosszútávú biomonitorozás esetén: fenntarthatóság; 14

az érdekelt felek folytonos tájékoztatása, bevonása, és közös együttműködések; tudományos megalapozottság folyamatos fejlesztése; folytonosság. A fenntarthatóság megköveteli a folyamatos rendszerfelügyeletet, ugyanakkor elvárt, hogy hosszú távon is finanszírozható legyen a projekt, és biztosítani lehessen az érdemi és tudományos eredményeket alacsony költséggel, időben. A mérési módszerekkel szemben támasztott kritérium a reprodukálhatóság. Valamint nem utolsó sorban biztosítani kell a döntéshozók és a különböző tudományos, hatósági szervek kommunikációját [25]. A nyomon követni kívánt elem/radionuklid kiválasztásának két fő szempontja van: környezeti, ökológiai és egészségvédelmi szempontból fontos izotóp; a választott területen mérhető mennyiségben legyen jelen, és jelezze a vizsgálni kívánt folyamatokat. Az izotóp/izotópok kiválasztása után a kockázati tényezők vizsgálatával meg kell keresni azt a szintet, riasztási küszöböt, ami felett az emberek egészségének kritikus veszélyeztetése áll fenn. A bioindikátor faj (elemzett szövetének, részének) kiválasztása több lépcsőből álló folyamat. Elsőként a lehetséges listát kell összeállítani a korábbi szakirodalmi, gyakorlati eredmények alapján, összevetve a hatósági, jogi engedélyekkel, lehetőségekkel. Második lépés egy, a listából kiválasztott, legjobbnak minősített bioindikátor próbatermesztése, begyűjtése. Harmadik fázis a begyűjtött minta indikátorelemének elemzése, az így kapott eredmények értékelése. Ez alapján a bioindikátor megfelelőnek minősíthető, vagy elvethető, utóbbi esetben egy újabb, a listán következőként szereplő indikátor vizsgálata következhet [25]. Az indikátor elem és a bioindikátor kiválasztásának főbb lépéseit foglalja össze a 7. ábra [25]. 15