Összetett minták belső részleteinek elemzése prompt-gamma aktivációs analízissel



Hasonló dokumentumok
Prompt-gamma aktivációs analitika. Révay Zsolt

Elemanalitika hidegneutronokkal

MÛTÁRGYAK RONCSOLÁSMENTES VIZSGÁLATA NEUTRONOKKAL AZ EU ANCIENT CHARM PROJEKT

NEUTRON-KOINCIDENCIA MÉRÉS KOMBINÁLÁSA NEUTRON RADIOGRÁFIÁVAL KIS MENNYISÉGŰ HASADÓANYAG KIMUTATÁSÁRA (OAH-ABA-10/14-M)

Szentmiklósi László BEVEZETÉS IDŐFÜGGŐ FOLYAMATOK ALKALMAZÁSA. Ph. D. ÉRTEKEZÉS TÉZISEI. A PROMPT-γ AKTIVÁCIÓS ANALÍZISBEN

Képalkotás neutronokkal (radiográfia és tomográfia)

Methods to measure low cross sections for nuclear astrophysics

Izotópkutató Intézet, MTA

Gamma-röntgen spektrométer és eljárás kifejlesztése anyagok elemi összetétele és izotópszelektív radioaktivitása egyidejű elemzésére

PROMPT- ÉS KÉSŐ-GAMMA NEUTRONAKTIVÁCIÓS ANALÍZIS A GEOKÉMIÁBAN I. rész

Gamma-röntgen spektrométer és eljárás kifejlesztése anyagok elemi összetétele és izotópszelektív radioaktivitása egyidejű elemzésére

MÁTRIXHATÁS CSÖKKENTÉSE PROMPT GAMMA AKTIVÁCIÓS ANALÍZISBEN DECREASING MATRIX EFFECT IN PGAA

Röntgen-gamma spektrometria

Tisztelt El zet k és Olvasók!

Modern fizika laboratórium

NEUTRON SUGÁRZÁS ELLENI BIOLÓGIAI VÉDELEM VIZSGÁLATA MONTE CARLO MODELLEZÉSSEL

RADIOGRÁFIÁVAL KOMBINÁLT PROMPT-GAMMA AKTIVÁCIÓS ANALÍZIS ÉS NEUTRON DIFFRAKCIÓS MÉRÉSEK AZ ANCIENT CHARM PROJEKT SZÁMÁRA TERVEZETT FEKETE DOBOZOKON 1

1. A neutronvisszaszórási hatáskeresztmetszet

PROMPT GAMMA AKTIVÁCIÓS ANALÍZIS (PGAA) III. rész

Környezeti és személyi dózismérők típusvizsgálati és hitelesítési feltételeinek megteremtése az MVM PA ZRt sugárfizikai laboratóriumában

Technikai követelmények:

Compton-effektus. Zsigmond Anna. jegyzıkönyv. Fizika BSc III.

JAPÁN OBSZIDIÁNOK PGAA VIZSGÁLATA A MAGYAR NEMZETI MÚZEUM LITOTÉKA GYŰJTEMÉNYÉBŐL

Az ipari komputer tomográfia vizsgálati lehetőségei

A TERMÉSZETBEN SZÉTSZÓRÓDOTT NUKLEÁRIS ANYAGOK VIZSGÁLATA

Az e-mobilitásról másképpen 2015 november 30, Budapest

Aktiválódás-számítások a Paksi Atomerőmű leszerelési tervéhez

Neutron Aktivációs Analitika

Szentmiklósi László IDŐFÜGGŐ FOLYAMATOK ALKALMAZÁSA. Ph. D. ÉRTEKEZÉS TÉZISEI. A PROMPT-γ AKTIVÁCIÓS ANALÍZISBEN

Modern Fizika Labor. 11. Spektroszkópia. Fizika BSc. A mérés dátuma: dec. 16. A mérés száma és címe: Értékelés: A beadás dátuma: dec. 21.

ATOMMAGOK BOMLÁSI SÉMÁJÁNAK MEGHATÁROZÁSA (n,γ) MAGREAKCIÓK MÉRÉSÉVEL

JASCO FTIR KIEGÉSZÍTŐK - NE CSAK MÉRJ, LÁSS IS!

A KISSZÖGŰ NEUTRONSZÓRÁS ARCHEOMETRIAI ALKALMAZÁSI LEHETŐSÉGEI

Modern Fizika Labor. A mérés száma és címe: A mérés dátuma: Értékelés: Infravörös spektroszkópia. A beadás dátuma: A mérést végezte:

Izotóp geológia: Elemek izotópjainak használata geológiai folyamatok értelmezéséhez.

NEUTRON-DETEKTOROK VIZSGÁLATA. Mérési útmutató BME NTI 1997

Nukleáris vizsgálati módszerek az IKI-ben

Nukleáris anyagok vizsgálata a hazai nukleáris biztonság erősítésére

Modern Fizika Labor. Fizika BSc. Értékelés: A mérés dátuma: A mérés száma és címe: 12. mérés: Infravörös spektroszkópia május 6.

Modern Fizika Labor Fizika BSC

Jakab Dorottya, Endrődi Gáborné, Pázmándi Tamás, Zagyvai Péter Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont

Abszolút és relatív aktivitás mérése

Anyagvizsgálati módszerek Elemanalitika. Anyagvizsgálati módszerek

már mindenben úgy kell eljárnunk, mint bármilyen viaszveszejtéses öntés esetén. A kapott öntvény kidolgozásánál még mindig van lehetőségünk

PROMPT GAMMA AKTIVÁCIÓS ANALITIKAI GYAKORLAT

Kft. Audiotechnika Kft.

A PROMPT GAMMA AKTIVÁCIÓS ANALÍZIS ARCHEOMETRIAI ALKALMAZÁSAI

'lo.g^ MA Go 1 /V Z. \flz I SZOLGÁLATI TALÁLMÁNY

2. Fotometriás mérések II.

Korrózió és lerakódás radiográfiai vizsgálata nagy átmérőjű, szigetelt és szigeteletlen csövek esetén

KISMENNYISÉGŰ U-235 MEGHATÁROZÁSA CSŐPOSTÁVAL KOMBINÁLT KÉSŐNEUTRON SZÁMLÁLÁSSAL (OAH-ABA-22/16-M)

TESTLab KALIBRÁLÓ ÉS VIZSGÁLÓ LABORATÓRIUM AKKREDITÁLÁS

Uránminták kormeghatározása gamma-spektrometriai módszerrel (2. év)

Az atommag összetétele, radioaktivitás

Detektorfejlesztés a késő neutron kibocsájtás jelenségének szisztematikus vizsgálatához. Kiss Gábor MTA Atomki és RIKEN Nishina Center

Atomreaktorok üzemtana. Az üzemelő és leállított reaktor, mint sugárforrás

Sugárzások kölcsönhatása az anyaggal

Geokémia gyakorlat. 1. Geokémiai adatok értelmezése: egyszerű statisztikai módszerek. Geológus szakirány (BSc) Dr. Lukács Réka

A TERMÉSZETES RADIOAKTIVITÁS VIZSGÁLATA A RUDAS-FÜRDŐ TÖRÖK- FORRÁSÁBAN

Deme Sándor MTA EK. 40. Sugárvédelmi Továbbképző Tanfolyam Hajdúszoboszló, április


Készítette: NÁDOR JUDIT. Témavezető: Dr. HOMONNAY ZOLTÁN. ELTE TTK, Analitikai Kémia Tanszék 2010

A Dräger PEX 1000 egy 4-20 ma távadó modul, amelyik a Dräger Polytron SE Ex DD szenzor fejek mv jeleit ma jelekké alakítja, és elküldi őket a

Szerződéses kutatások/contract research

Jegyzet. Kémia, BMEVEAAAMM1 Műszaki menedzser hallgatók számára Dr Csonka Gábor, egyetemi tanár Dr Madarász János, egyetemi docens.

Bevezetés, kihívások A BKM nukleáris kutatóberendezései Tartalom Az EK nukleáris kutatás-fejlesztés eszközeinek felhasználása A Prompt Gamma Aktiváció

Rugalmas állandók mérése

Sugárzások és anyag kölcsönhatása

Szilárd Leó Fizikaverseny Számítógépes feladat

Modern Fizika Labor. 5. ESR (Elektronspin rezonancia) Fizika BSc. A mérés dátuma: okt. 25. A mérés száma és címe: Értékelés:

ÚJABB EREDMÉNYEK AZ ÜVEGEK ARCHEOMETRIAI VIZSGÁLATÁBAN PROMPT GAMMA AKTIVÁCIÓS ANALÍZIS SEGÍTSÉGÉVEL

Modern Fizika Labor. 12. Infravörös spektroszkópia. Fizika BSc. A mérés dátuma: okt. 04. A mérés száma és címe: Értékelés:

Nagy érzékenyégű módszerek hosszú felezési idejű nehéz radioizotópok analitikájában. Vajda N., Molnár Zs., Bokori E., Groska J., Mácsik Zs., Széles É.

DETERMINATION OF SHEAR STRENGTH OF SOLID WASTES BASED ON CPT TEST RESULTS

RONCSOLÁSMENTES VIZSGÁLATTECHNIKA

MATROSHKA kísérletek a Nemzetközi Űrállomáson. Kató Zoltán, Pálfalvi József

Mikrohullámú abszorbensek vizsgálata 4. félév

NEUTRONAKTIVÁCIÓS ANALÍZIS (NAA) II. rész

KLINCS KÖTÉS TECHNOLÓGIAI PARAMÉTEREINEK VIZSGÁLATA, VÉGESELEMES MODELLEZÉSE

Kutatási beszámoló február. Tangens delta mérésére alkalmas mérési összeállítás elkészítése

Részecske azonosítás kísérleti módszerei


A rosszindulatú daganatos halálozás változása 1975 és 2001 között Magyarországon

Radionuklidok meghatározása környezeti mintákban induktív csatolású plazma tömegspektrometria segítségével lehetőségek és korlátok

Jegyzőkönyv. mágneses szuszceptibilitás méréséről (7)

T E R M É K T Á J É K O Z TAT Ó

Sugárvédelem nukleáris létesítményekben. Átfogó [fenntartó] SVK Osváth Szabolcs (OKK-OSSKI-LKSO)

KS HORDOZHATÓ KIVITEL

Régészeti leletek nyersanyagainak azonosítása kémiai összetételük alapján prompt-gamma aktivációs analízis segítségével

Klórbenzol lebontásának vizsgálata termikus rádiófrekvenciás plazmában

Általános Kémia, BMEVESAA101 Dr Csonka Gábor, egyetemi tanár. Az anyag Készítette: Dr. Csonka Gábor egyetemi tanár,

Ipari vizek tisztítási lehetőségei rövid összefoglalás. Székely Edit BME Kémiai és Környezeti Folyamatmérnöki Tanszék

Nukleáris adatok felhasználása A nukleáris adatok mérésének módszerei és nehézségei

Abszorpciós fotometria

Az infravörös spektroszkópia analitikai alkalmazása

Baranyáné Dr. Ganzler Katalin Osztályvezető

Képalkotás neutronokkal: radiográfia tomográfia

Röntgensugárzás. Röntgensugárzás

NEUTRONRADIOGRÁFIAI GYAKORLAT

Cs radioaktivitás koncentráció meghatározása növényi mintában (fekete áfonya)

Átírás:

Magyar Kémiai Folyóirat - Összefoglaló közlemények 79 Összetett minták belső részleteinek elemzése prompt-gamma aktivációs analízissel RÉVAY zseir, BELGYA Tamás, SZENTMIKLÓSI László, KIS Zoltán MTA Izotópkutató Intézet Nukleáris Kutatások Osztály, Konkoly-Thege Miklós utca 29-33., II 21 Budapest 1. Bevezetés A prompt-gamma aktivációs analitika (PGAA) egy dinamikus an fejlődő nukleáris analitikai módszer. Neutronok elnyelésekor az atommag gamma-sugárzást bocsát ki. Ez a sugárzás karakterisztikus, azaz eneriája alapján azonosítható a kibocsátó nuklid, intenztitása pedig a nuklid mennyiségével arányos, segítségével így minőségi és mennyiségi analízis végezhető. I A PGAA módszer az ipar szárnos területén használatos nyersanyagok elemzésére, kutatólaboratóriumokban pedig a legkülönbözőbb vizsgálatokra. A legsikeresebb PGAA berendezések kutatóreaktorok vezetett neutronnyalábjain üzemelnek, ahol az aktiválás tiszta hideg- vagy termikus neutronokkal történik alacsony sugárzási háttér mellett. 2 A neutron és a gamma-sugárzás egyaránt mélyen behatol az anyagba, ezért ez a technika minták belsejének elemzésére alkalmazható. Képalkotó eljárásokkal kombinálva a minta belső szerkezete is feltérképezhető. A budapesti PGAA berendezést több mint 10 éve üzemelteti az MTA Izotópkutató Intézete,' amely a folyamatos fejlesztések eredményeképpen mára a világ egyik vezető laboratóriumává vált. Nagy számú vendégkutató és ösztöndíjas érkezik ide minden évben, hogy részt vegyenek az itt folyó kutatásokban. Az alkalmazások köre a régészettől a geológián és az anyagtudományokon át a nukleáris biztonságig terjed. A legújabb fejlesztéseink, a neutrontomográfiával kombinált PGAA és az in situ PGAA segytségével összetett minták belsejő szerkezete és összetétele vizsgálható. 2. A budapesti PGAA berendezés ABudapesti PGAA berendezést 1996-ben helyeztük üzembe. 4 A 10 MW teljesítményű vízhűtéses és vízmoderátoros Budapesti Kutatóreaktor ad otthont berendezésünknek. Az aktív zónától 35 méterre, a leghosszabb neutronvezető végén található a detektorrendszer. Az első évek természetes nikkel bevonatú neutronvezetők juttatták el a termikus neutronokat a reaktor belsejéből a mérőhelyre. 2001-ben helyezték üzembe az cseppfolyós hidrogént tartalmazó hidegneutron-forrást. Az elmúlt év végére pedig valamennyi neutron vezetőt kicseréltük a nagyobb reflektivitású szupertükörből készültre. Mindennek köszönhetően a neutronfluxus 2.3.106cm- 2 s-i-ról 1.5.10 8 cm- 2 s-i-ra, azaz tőbb mint 50-szeresére nőtt, lehetővé téve sokkal kisebb minták vizsgálatát, és a módszer továbbfejlesztését.' A berendezés lelke az ún. Compton-elnyomásos nagy tisztaságú germánium (HPGe) detektor. Az eredeti germánium detektort egy hosszabbra, egyúttal nagyobb hatásfokúra cseréltük, amely illeszkedik a régi bizmutgermanát szcintillátorhoz.' A 10 cm vastag passzív védelem és a Compton-elnyomás együtt több mint két nagyságrenddel csökkentik a sugárzási hátteret. A finoman beállított spektrométer és a rendkívül kedvező háttérviszonyok már a termikus nyalábban is kimagaslóanjó minőségű spektrumok felvételét tették lehetövé." Kis kimutatási határokat értünk el, és panoráma analízis végzésére is lehetőségünk volt. Nemrégiben átmenetileg egy neutronradiográfiás berendezést telepítettünk a műszerünk mellé egy 10 országra kiterjedő nemzetközi egzüttműködés (ANCIENT CHARM) keretében. A radiográf a minta és anyalábcsapda között helyezkedett el. A 6Li neutronkonvertert tartalmazó ZnS szcintillátoron keletkező képet egy ezüstmentes tükör továbbította egy nagyfelbontású digitális kamera optikájára. A rendszer felbontása 0,3 mm volt. A minták megfelelő pozicionálására és forgatására egy precíziós mozgatóasztal szolgált.' A belső részletek elemzéséhez a neutron és a gamma-sugárzást egyaránt 1-2 mm-esre szűkítettük. A neutronkollimátor pár mm 6Li tartalmú műanyagból, a gamma-kollimátor pedig 10 cm vastag ólomból készült. 3. Az alkalmazott módszerek 3.1. PGAA Egy tipikus prompt-gamma spektrumban csúcsok százait, néha ezreit kell kiértékelni igen tág energia tartományban, általában 50-100 kev-től 11 MeV-ig. E különleges követelménynek nem tett eleget egyetlen a kereskedelemben kapható szoftver sem. A saját fejlesztésű spektroszkópiai programunk, a Hypermet-PC azonban megküzd az ilyen bonyolultságú spektrumokkal is. 8 Az illesztési algoritmus, a csúcsalak-kalibráció és a beépített kalibrációs rutinok mind azt a célt szolgálják, hogy reprodukálható csúcspozíciókat és -területeket kapjunk a PGAA-ra oly jellemző aszimmetrikus csúcsok esetében is. 9,IO A detektort rendszeresen kalibráljuk. A detektálási hatásfokot hitelesített radioaktív forrásokkal e 52 Eu, Főszerző. Tel.: +361-392-2539; fax: +361-392-2584; e-mail: revay@iki.kfki.hu

80 Magyar Kémiai Folyóirat - Összefoglaló közlemények!33ba, 226Ra) és bizonyos (n,y)-reakciók (a nitro gen és a klór prompt-gamma vonalai) segítségével határozzuk meg." A laboratóriumunkban kifejlesztett módszer, amelyet a Hypermet-PC program is tartalmaz, 6-8-ad fokú ortonormális polinomot illeszt a száznál is több mért értékhez a különböző nuklidokhoz tartozó adatsorok összenormálásával egyidejűleg. A hatásfokgörbe relatív hibája a mért pontok legsűrűbb tartományában kisebb mint 1%. A szakirodalomban fellelhető adatok sokáig nem voltak olyan minőségűek, hogy azok alapján kémiai elemzést lehetett volna végezni. Ezért vállalkoztunk arra, hogy meghatározzuk minden kémiai elem legfontosabb prompt-gamma vonalainak spektroszkópiai adarait." 12 Aminőségi elemzés a mért csúcsok és az adatbázisbeli gamma-vonalak energiájának egyezése alapján végezhető el. A mennyiségi elemzéshez meg kell határozni az elemek tömegét a karakterisztikus csúcsok területe, az ahhoz tartozó hatáskeresztmetszet, a detektor hatásfok, továbbá a mérés körülményeinek egyes adatai (fluxus, mérési idő stb.) alapján, A csúcsterületek aránya, és az abból számítható tömegarány, illetve koncentráció értékek kisebb bizonytalansággal határozhatók meg, mert egy sor módszeres hiba (mint pl. a neutron-önámyékolás, a gammaönabszorpció, a nyaláb inhomogenitása stb.) kiesik, ahogyan ez az alábbi képletből is látható: ~=~~~ m 2 A 2 al SI ahol m az adott elem tömege, A a csúcsterület, a a parciális gamma-keltési hatáskeresztmetszet (azaz a termikus hatáskeresztmetszet, az izotópgyakoriság és az emissziós valószínűség szorzata) és t a detektorhatásfok az adott karakterisztikus energián, az indexek pedig két tetszőleges komponensre vonatkoznak. 3.2. Neutronradiográfia és annak kombinálása a PGAA módszerrel A neutronradiográfia segítségével hatékony an vizsgálhatjuk a nyalábprofilt és összetett minták belső szerkezetét. A neutronsugárzást megfelelő abszorbens és szcintillátor segítségével látható fénnyé alakítjuk, majd digitális kamerával lefényképezzük. A képpontok fényessége arányos az adott helyen mérhető fluxus sal és a minta transzmissziójával. A kétdimenziós nyalábprofil felvétele után meghatározható a minta radiogramja. A különböző irányokból felvett radiogramok alapján pedig rekonstruálható a minta belső szerkezete. A szerkezet ismeretében kiválaszthatjuk a minta egyes részleteit, amelyet azután kis keresztmetszetű neutronnyalábbal sugárzunk be, A keletkező promptgamma sugárzást ugyancsak kis átmérőjű kollimátorral ellátott detektorral mérjük. A kollimált nyaláb és akollimált detektor látószögének kereszteződése által meghatározott ún. izocentrum kb, O,I mm-es pontossággal állítható be. A kapott prompt-gamma spektrumok az előzőekben ismertetettek szerint értékelhetők ki. (1) 4. Kísérleti rész 4.1. Vastag tartóba helyezett minták elemzése Tokba helyezett minták elemzése is lehetséges a PGAA módszerrel. Néhány cm vastag ólom, vagy vastartó természetesen komoly önámyékolást és önabszorpciót okoz. Ha azonban a tok méretei ismertek, ezek korrekcióba vehetők, Az önabszorpcióval terhelt hatásfok méréssel is könnyen meghatározható: a kalibráló források spektrumát a tokkal együtt kell felvenni, Kísérleteink során 5 és 15 mm vastag sugárvédelmi ólomtokokat vizsgáltunk. A kalibráló forrásokkal meghatároztuk az egyes tokokra vonatkozó hatásfokokat, majd különböző vegyületet helyeztünk el bennük, és azok elemezhetőségét vizsgáltuk e speciális körülmények között." 4.2. Neutronradiográfiával kombinált PGAA Ha a tok geometriája és anyaga ismeretlen, akkor neutronradiográfiával kombinált PGAA technikával vizsgálhatjuk a tokba helyezett mintát. A radiogramok alapján a tok falvastagsága meghatározható, míg anyaga a tokra kollimált neutronnyalábbal és az onnan kilépő gamma-sugárzás kollimált detektorral történő vizsgálatával elemezhető, Ezen a módon tetszőleges alakú összetett minta elemezhető, 4.3. In situ PGAA Ha az átlátszatlan tok nem más mint egy kémiai reaktor, és a minta pedig a reakcióelegy, amelynek az összetétele is változhat, akkor PGAA módszer kémiai reakciók in situ vizsgálatára is alkalmas, A legmegfelelőbb reaktortípus a csőreaktor, amelynek egyik végén engedjük be a reagáló komponenseket, a reakciótermékek a másik végén távoznak, míg a kettő között pl. egy katalizátorágyon zajlik le a kémiai reakció. A reakció a kilépő termékek vizsgálatával, pl. gázkromatográffal, vagy tömegspektrométerrel követhető, míg a reakció elegy változásai az in situ PGAA-val mérhetők. Ez az elrendezés különösen alkalmas katalizátoron kemiszorbeált anyagok változó hidrogéntartalmának a vizsgálatára, A katalizátor ágyat a kollimátorok által meghatározott izocentrumba kell helyezni, Neutronradiográfiával pedig a reaktor pontos elhelyezése segíthető." 5. Eredmények 5.1. Vastag tokba helyezett minták elemzése Az 1, ábra a detektálási hatásfokot mutatja az energia függvényében a szokásos elrendezés esetében, illetve 0,5 és 1,5 cm vastagságú ólom tok esetén. Meghatározásuk kalibráló források és prompt-gamma reakciók segítségével történt. 13 A hatásfok-függvényeket log-log skálán ábrázoltuk. Ahogyan ez várható, kis energiákon drasztikusan csökken 115 évfolyam, 3-4. szám, 2009,

Magyar Kémiai Folyóirat - Összefoglaló közlemények 81 az értékük, az ólom tokban mértek esetén már 2 MeV alatt. A megfelelő hatásfokgörbe alkalmazásával (1) segítségével a mennyiségi analízis a tok nélküli esethez hasonlóan végezhető. Ha csak a tömegarányokra vagyunk kíváncsiak, jó becslést végezhetünk a 2 MeV feletti energiájú csúcsok figyelembevételével még akkor is, ha a falvastagságot nem ismerjük, minthogy itt a hatásfok-görbék lényegében párhuzamosan haladnak, azaz a hatásfokarányok nem függnek jelentősen avastagságtól. 0.01... eredeti --Pb Icm --Pb 2.5cm 0.001 F:.:..:..oc~..".--------------_ 0.0001 +------"'---------=:".~--'->..-:---- 0.00001 +----------r-------~ 100 1000 10000 Energia (kev) 1. Ábra. Detektálási hatások a szokásos elrendezés, illetve különböző vastagságuk ólomtokokban mérve. 5.2. Összetett minták vizsgálata neutronradiográfiával kombinált PGAA-val A módszer érzékenységének vizsgálatára egy tesztmintát készítettünk. Jelen esetben egy 7 mm vastag, festett ólom tokba helyeztünk különböző anyagokat, egy vas csavart, egy alumínium hengert, három réz gömböcskét teflon zacskóba csomagolva és urán-oxidot ugyancsak teflonban. A 2. ábrán látható fénykép ezeket a tárgyakat mutatja. Majd a tokot neutronnyalábba helyeztük, és különböző szögek alatt egy sorozat neutronradiográfiás felvételt készítettünk. Az egyes képek felvétele néhány másodpercet vett igénybe. A 3. ábrán az egyik radiogram látható. 3. Ábra. A tesztminta radiográfiás képe: vas csavar, mögötte halványan az alumínium henger, fölöttük három réz golyó ésjobbra ugyancsak halványan az urán-oxid teflon zacskóban. Azonosításuk után az egyes részleteket az izocentrumba helyeztük és elemzést végeztünk rajtuk. A főkomponensek egyértelműen azonosíthatók voltak. A szomszédos objektumokból származó jelek, amelyeket a szórt neutronok keltettek, kb. két nagyságrenddel gyengébbek voltak a vizsgált anyagénál, azaz az "áthallás" viszonylag kicsi volt. A képpontok fényességváltozása alapján a nyaláb gyengülésére lehetett következtetni, amelyből az elemi hatáskeresztrnetszetek alapján a tömeg számítható volt. Az inhomogén eloszlású urán-oxid por esetében pl. kb. 10% pontossággal egyezett meg a mért és a számított adat. 5.3. In situ PGAA Kétféle vizsgálatot végeztünk, egy megvalósíthatósági tanulmányt és magát a kísérletet. Az első során egy 3 g tömegű alumínium-oxid kerámiacsövet helyeztünk egy 1,6 kg tömegű alumínium házba, amely a reakció hőmérséklet szabályozásának céljait szolgálta. A esőreaktorba palládium katalizátort helyeztünk, amelyen hidrogén adszorpcióját vizsgáltuk. A palládium réteg került az izocentrumba, és a neutronradiográfiás kamerát használtuk a reaktor beállítására. 2. Ábra. A vizsgált ólomtok különbözö anyagokkal (vas, alumínium, réz és urán-oxid). A képet korrigáltuk anyalábprofil inhomogenitásával, ezért a széleken, ahol a fluxus már kicsi, digitális zaj jelenik meg. A tok körvonala világosan kivehető, jobbra fent még a matrica árnyéka is látható. Az egyes képeken a 25 mikron vastagságú teflon fóliák gyűrődései is láthatók. 4. Ábra. A katalitikus csőreaktor radiogramja. A középső világos csík a kerámiacső. A sötét ovális forma pedig az alumínium borítás ablaka, amelyen át a neutron ok megvilágítják a reaktort, Két oldal hűtőcsövek láthatók. A második képen a palládium-rétegben buborékok látszanak.

82 Magyar Kémiai Folyóirat - Összefoglaló közlemények A palládium mennyisége kb. 50 mg volt, míg az alumínium házból kb. 1 g tömeggel egyenértékű mennyiség látszott. Az adszorbeált hidrogén mennyisége 0,25 mg és 0,55 mg közötti volt, míg a kimutatási határ kb. 50!lg volt.5.3.1.3 A megvalósíthatósági vizsgálat után a katalitikus kísérlet során némileg módosítottunk rendezésen. Csupasz alumínium-oxid kerámia csövet használtunk, átmérője 2 mm volt, tömege pedig 2 g. Bele hígított katalizátortöltetet helyeztünk: 7 mg palládiumot és 100 mg szilícium-karbidot. Alkin-hidrogénezést vizsgáltuk gázkromatográffal követve a reakciót. A következő ábra a prompt-gamma spektrum egy részletét mutatja, ahol jól láthatók a fő komponensek, az Al, a Pd és H vonalai. 100000 10000 ~I------_AJ+--I:k& ~ i 1000+-~+-~~--+----.--II----.-Ir---- ~ '" ug-nak mértük." Az eredmények alapján jobban felderíthető volt a katalitikus hidrogénezés mechanizmusa. 15, 16 6. Összefoglalás A prompt-gamma aktivációs analitika jól alkalmazható összetett tárgyak belső részleteinek vizsgálatára. Vastag sugárvédelmi tokba helyezett anyagok a rutin elernzés módszereit alkalmazva elemeztük, csupán a hatásfokfuggvényt helyettesítettük egy olyannal, amely figyelembe veszi a falban lejátszódó önabszorpciót. A neutronradiográfiával kombinált PGAA alkalmas a belső részletek két- és háromdimenziós leképezésére, továbbá a kiválasztott belső részletek elemzésére. A radiogramok alapján az elrejtett anyagok tömege is kiszámítható volt. Hasonló meggondolások alapján kémiai reaktorok belsejében lezajló folyamatokat is vizsgálhatunk. Az általunk összeállított in situ PGAA kísérlet során alkinek hidrogénezését vizsgáltuk sikerrel, miközben a hidrogén kímutatási határa csupán 5 ug volt 7 mg palládium mellett egy 2 g tömegű kerámicsőben. 10+----~--~-~-~--~-~-~ 500 750 1000 1250 1500 1750 2000 2250 2500 Enegia S. Ábra. Katalitikus reaktor in situ prompt-gamma spektruma. A spektrumokat a fent említettek szerint értékeltük ki. Különböző reakciókörülmények között megmértük a HlPd tömegarányt. A hidrogénháttér ekvivalens mennyisége 70 ug volt, míg a reagáló hidrogén mennyisége 7 és 60 ug között változott. A kimutatási határt ebben az esetben 5 (kiv) Köszönetnyilvánítás Az in situ PGAA kísérleteket a berlini Fritz Haber Intézet és a budapesti Izotópkutató Intézet együttműködésében végeztük, Teschner Detre, Borsodi János és Wootsch Attila hozzájárulását köszönjük. A tokba helyezett minták vizsgálatát részben a Nemzetközi Atomenergia Ügynökség, és az Országos Atomenergia Hivatal támogatta, köszönet érte. Hivatkozások 1. Révay, Zs.; Belgya, T. In Handbook of Prompt Gamma Activation Analysis with Neutron Beams, Molnár, G. L. Ed.; Kluwer Academic Publisher, Dordrecht, 2004 pp. 1-30. 2. Lindstrom, R. M.; Révay, Zs. In Handbook of Prompt Gamma Activation Analysis with Neutron Beams, Molnár, G. L. Ed.; Kluwer Academic Publisher, Dordrecht, 2004; pp. 31-58. 3. Molnár, G.L.; Belgya, T.; Dabolczi, L.; Fazekas, B.;Révay, Zs.; Veres, Á.; Bikit, I.; Kis, Z.; Östör; J. J. Radioanal. Nucl. Chem. 1997,215, 111-115. 4. Révay, Zs.; Belgya, T.; Fazekas, B.; Molnár, G. L. In Proc. 9th International Symposium on Capture Gamma-Ray Spectroscopy and Related Topics, Budapest, Hungary, October 8-12, Molnár, G.; Belgya, T.; Révay, Zs. Eds.; Springer Verlag, Budapest, Berlin, Heidelberg, 1997; pp. 783-785. 5. Révay, Zs.; Belgya, T.; Szentmiklósi, L.; Kis, Z. J. Radioanal. Nucl. Chem. 2008,278,643-646. 6. Révay, Zs.; Firestone, R. B.; Belgya, T.; Molnár, G. L. In Handbook of Prompt Gamma Activation Analysis with Neutron Beams, Molnár, G. L. Ed.; Kluwer Academic Publisher, Dordrecht, 2004 pp. 173-364. 7. Belgya, T.; Kis, Z.; Szentmiklósi, L.; Kasztovszky, Zs.; Festa, G.; Andreanelli, L.; De Pasca le, M. P.; Pietropaolo, A.; Kudejova, P.; Schulze, R.; Materna, T.; Ancient Charm Collaboration; J. Radioanal. Nuc/. Chem. 2008,278,713-718. 8. Fazekas, B.; Östör, J.; Kis, Z.; Molnár, G. L.; Simonits A. In Proc. 9th International Symposium on Capture Gamma- Ray Spectroscopy and Related Topics, Budapest, Hungary, October 8-12, Molnár, G.; Belgya, T.; Révay, Zs. Eds.; Springer Verlag, Budapest, Berlin, Heidelberg, 1997; pp. 774-776. 9. Révay, Zs.; Belgya, T.; Ember, P. P.; Molnár, G.L. J. Radioanal. Nuc/. Chem. 2001,248,401-405. 10. Révay, Zs.; Belgya, T.; Molnár, G. L.; J. Radioanal. Nucl. Chem. 2005,265,261-266. ll. Molnár, G. L.; Révay, Zs.; Belgya, T. Nucl. Instrum and Meth. 2002, A 489, 140-145. 12. Choi, H. D.; Firestone, R. B.; Lindstrom, R. M.; Molnár, G. L.; Mughabghab, S. F.; Paviotti-Corcuera, R.; Révay, Zs.; Trkov, A.; Zerkin, V; Chunmei, Z. In Database of prompt gamma rays from slow neutron capture for elemental analysis, International Atomic Energy Agency, Vienna, 2007. 13. Revay, Zs. J. Radioanal. Nuc/. Chem. 2008,276,830-836. 14. Revay, Zs.; Belgya, T.; Szentmiklosi, L.; Kis, Z.; Wootsch, A.; Teschner, D.; Swoboda, M.; Schlogl, R.; Borsodi, J.; Zepemick, R. Anal. Chem. 2008, 80, 6066-6072. 15. Teschner, D.; Borsodi, J.; Wootsch, A.; Revay, Zs.; Havecker, M.; Knop-Gericke, A.;. Jackson, S. D.; Schlogl, R. Science, 2008,320,86-89. 16. Teschner, D.; Révay, Zs.; Borsodi, J.; Havecker, M.; Knop- Gericke, A.; Schlögl, R.; Milroy, D.; Jackson, S. D.; Torres, D.; Sautet, Ph. Angewandte Chemie, 2008, 120, 9414-9418.

Magyar Kémiai Folyóirat - Összefoglaló kozlemények 83 Investigating Hidden Internal Details of Complex Objects wi th Prompt Gamma Activation Analysis Prompt Gamma Activation Analysis (PGAA) is a rapidly developing nuclear analytical technique. Neutrons, when absorbed by atomic nuclei, induce the emission of the characteristic prompt gamma radiation. This radiation is characteristic, i.e. the energy identifies the emitter nuclide, while the intensity is proportional to its amount, thus a qualitative and quantitative analysis can be performed. PGAA is wide ly used in the industry for the analysis of raw materials and in scientific laboratories for a great variety of investigations. The most successful PGAA facilities are located at guided neutron beams of research reactors, which provide pure thermal or cold neutrons and low radiation background. Both neutrons and gamma photons penetrate deep in matter, thus this technique can be used for the investigation of internal composition of the material. When combining with neutron imaging techniques, the internal structure can also be mapped. The PGAA facility has been operated by the Institute oflsotopes for more than ten years. As a result of the continuous methodological development it became one of the world-ieading laboratories in the tieid and is accepting many guest scientists and trainees every year. A large number of samples have been analyzed from different fields of application like archaeology, geology, material science or nuclear safety. Our recent developments, neutron tomography driven PGAA and in situ PGAA enable the investigation of internal structures and compositions of complex objects. Prompt gamma activation analysis was found to be a useful tool in the investigation internal details of complex objects. Materials placed in thick shielding containers could be analysed with the routine analytical procedure, replacing the efficiency function with one corrected for the self-absorption through the wall of the container. PGAA was combined with neutron radiography. Using radiography, the internal structure could be mapped and different objects inside acomplex samples could be identified (Figs 3 and 4). Their compositions were determined with PGAA us ing beams collimated down to small cross-sections. The same philosophy was used for the in situ monitoring of a chemical reaction inside a catalytic cell (Figure 4). The detection limit for hydrogen was found to be as low as 5 jlg in 7 mg palladium placed in a 2-g reactor tube (Figure 5). The method was successfully applied for the investigation of the mechanism of alkyne hydrogenation.