A Paksi Atomerőmű primerkörében oldott 14 C nyomonkövetése a C30- as konténerig I.: szervetlen frakció Bihari Árpád Molnár Mihály Pintér Tamás Mogyorósi Magdolna Szűcs Zoltán Veres Mihály
14 C és a nukleáris létesítmények A globálisan, atomreaktorok által termelt radiokarbon mennyisége (~1,1 10 15 Bq/év) összemérhető a természetes termelődési szinttel (~1,5 10 15 Bq/év) A teljes mennyiségnek kb. 10%-a légnemű kibocsátás formájában közvetlenül vagy közvetve kijut a környezetbe, és a környezeti/biológiai minták 14 C szintjének növekedését okozhatja (lásd pl.: Janovics et al., STT37, 2012) A Paksi AE esetében a légköri kibocsátásból eredő lakossági sugárterhelés járulék 50%-a a 14 C-től származik.
14 C és a hulladéktárolás (L/ILW) A fennmaradó rész szilárd hulladék (beleértve a szilárdított folyadék, ioncserélő gyanta, iszap, stb. hulladékokat is) formájában kerül elhelyezésre. A hulladékokra, ill. azok tárolására meghatározott feltételek általában szigorúbbak a 14 C-re, mint más radionuklidokra nézve. A hulladékban található 14 C mennyisége tehát meghatározhatja a tárolás módját (sekély vagy mély tározó, azaz olcsó vagy drága), valamint korlátozhatja egy adott létesítményben az elhelyezhető hulladék mennyiségét. Nehezen mérhető izotóp (DTM) Scaling faktor? ( 60 Co-hoz viszonyítva, minden hulladéktípusra külön)
14 C termelődése PWR rendszerekben A fölös hidrogéngáz jelenléte miatt a redukált (szerves) forma az uralkodó. A szervetlen frakcióba beletartozik a CO és a CO 2 is, melyek az illékony szerves vegyületekkel együtt gyorsan távoznak a primerköri hűtőközegből. Paks (4 blokk összesen): ~ 30 GBq/év CO 2 és 510 GBq/év C n H m az utóbbi 5 év átlagában
Mintaelőkészítés: : az oldott szervetlen szénformák (DIC) lecsapása 100- ml folyadékminta (primerköri hőcserélő víz, pihentető medence víz, C30-as konténer víz) ph > 12-re beállítás Karbonát hordozó Fölöslegben alkalmazott BaCl 2 oldat Képződött BaCO 3 csapadék ülepítése, mosása, szűrése, szárítása
Mintaelőkészítés: : a BaCO 3 csapadék feltárása LSC-s 14 méréshez 14 C BaCO 3 -ból CO 2 felszabadítása 100%-os foszforsavval Keletkező CO 2 elnyeletése CarboSorb-ban PermaFluor szcint. koktél, LSC mérés (TriCarb3170)
Széntartalom mérés Shimadzu TOC-V CPN készülék (Paksi Atomerőmű) TOC=TC (katalitikus oxidációból)-tic (savas feltárásból)
12/23/2011 1/17/2012 2/11/2012 3/7/2012 4/1/2012 4/26/2012 5/21/2012 6/15/2012 7/10/2012 8/4/2012 8/29/2012 9/23/2012 10/18/2012 11/12/2012 12/7/2012 12/23/2011 1/17/2012 2/11/2012 3/7/2012 4/1/2012 4/26/2012 5/21/2012 6/15/2012 7/10/2012 8/4/2012 8/29/2012 9/23/2012 10/18/2012 11/12/2012 12/7/2012 DIC (ug/dm3) DOC (ug/dm3) 12/23/2011 1/17/2012 2/11/2012 3/7/2012 4/1/2012 4/26/2012 5/21/2012 6/15/2012 7/10/2012 8/4/2012 8/29/2012 9/23/2012 10/18/2012 11/12/2012 12/7/2012 TDC (ug/dm3) 800 600 400 200 0 Primerköri minták: az oldott széntartalom jellemzése 10TV20 20TV20 30TV20 40TV20 µg/l TDC DIC DOC 1. blokk 156 45 100 2. blokk 143 46 85 3. blokk 144 40 90 4. blokk 150 38 94 mintavétel dátuma 10TV20 20TV20 30TV20 40TV20 10TV20 20TV20 30TV20 40TV20 800 800 600 600 400 400 200 200 0 0 mintavétel dátuma mintavétel dátuma
counts Primerköri minták: az oldott 14 C- tartalom jellemzése 0 Háttér1 St.1 40TV20/2 30TV20/2 20TV20/2 10TV20/2 100 10 1 0 20 40 60 80 100 120 140 160 180 200 ch# Minta neve és a mintavétel dátuma DIC fajlagos 14 C aktivitás (Bq/L) Fajlagos DIC tartalom (µg/l) Széntartalomra vonatkoztatott 14 C koncentráció Bq/kg pmc 10TV20/2 2011.09.06. 10,1 ± 0,7 45 (21 98) 2,2 10 8 9,9 10 5 20TV20/2 2011.09.06. 8,4 ± 0,6 46 (24 85) 1,8 10 8 8,1 10 5 30TV20/2 2011.09.06. 7,7 ± 0,5 40 (23 69) 1,9 10 8 8,5 10 5 40TV20/2 2011.09.06. 10,5 ± 0,7 38 (18 80) 2,8 10 8 1,2 10 6
Primerköri minták: a keletkező hulladékok 14 C tartalmának jellemzése Kimerült ioncserélő gyanták (töltéssel rendelkező szénvegyületek): 0,1-1 MBq/kg Bepárlási maradékok (döntően töltéssel nem rendelkező szénvegyületek): 1-10 kbq/l
8/4/2012 8/29/2012 9/23/2012 10/18/2012 11/12/2012 12/7/2012 8/4/2012 8/29/2012 9/23/2012 10/18/2012 11/12/2012 12/7/2012 DIC (ug/dm3) DOC (ug/dm3) 8/4/2012 8/29/2012 9/23/2012 10/18/2012 11/12/2012 12/7/2012 TDC (ug/dm3) 3500 3000 2500 2000 1500 Pihentető medencés minták: az oldott széntartalom jellemzése 10TG02B001 20TG02B001 30TG02B001 40TG02B001 µg/l TDC DIC DOC 1. blokk 250 96 103 2. blokk 619 156 173 3. blokk 310 55 161 500 4. blokk 220 46 131 0 3500 mintavétel dátuma 10TG02B001 20TG02B001 30TG02B001 40TG02B001 3500 10TG02B001 20TG02B001 30TG02B001 40TG02B001 3000 3000 2500 2500 2000 2000 1500 1500 500 500 0 0 mintavétel dátuma mintavétel dátuma
counts Pihentető medencés minták: az oldott 14 C-tartalom jellemzése 0 Háttér1 St.1 40TG02/1 30TG02/1 20TG02/1 10TG02/1 100 Bq/L 2009 2010 1. blokk 12,0±0,9 13,2±1,3 2. blokk 6,0±0,6 4,0±0,4 10 3. blokk 66,3±4,2 20,4±2,1 4. blokk 4,6±0,7 1,1±0,4 1 0 20 40 60 80 100 120 140 160 180 200 ch# Minta neve és a mintavétel dátuma DIC fajlagos 14 C aktivitás (Bq/L) Fajlagos DIC tartalom (µg/l) Széntartalomra vonatkoztatott 14 C koncentráció Bq/kg pmc 10TG02/1 2011.09.06. 12,6 ± 1,2 96 (42 219) 1,3 10 8 5,8 10 5 20TG02/1 2011.09.06. 2,7 ± 0,7 156 (28 865) 1,7 10 7 7,7 10 4 30TG02/1 2011.09.06. 3,3 ± 0,7 55 (15 202) 6,0 10 7 2,7 10 5 40TG02/1 2011.09.06. 1,5 ± 0,6 46 (14 147) 3,3 10 7 1,4 10 5
counts C30-as konténeres minták: az oldott 14 C-tartalom jellemzése 0 Háttér1 St.1 40C34920 20C34920 20C30113 40C30113 100 10 1 0 20 40 60 80 100 120 140 160 180 200 ch# Minta neve és a mintavétel dátuma DIC fajlagos 14 C aktivitás (Bq/L) 20C30113 2011.06.18. 1,4 ± 0,1 20C34920 2011.06.25. 2,0 ± 0,2 40C30113 2011.03.12. 1,6 ± 0,1 40C34920 2011.03.22. 2,1 ± 0,2 Fajlagos DIC tartalom (µg/l) Széntartalomra vonatkoztatott 14 C koncentráció Bq/kg pmc TK-s víz (PA)??
Kombinált feltáró követelményei Fogadnia kell a magas oldott gáz- és egyéb szervetlen só tartalmú, erősen radioaktív oldatot Gáz-tömörnek kell lennie, az illékony komponensek megtartása miatt Elég inertnek kell lennie, hogy ne lépjen a szerkezeti anyaga reakcióba a minta közeggel Nem adhat szén-szennyezést a mintához Alkalmasnak kell lennie, a gáz-, gőz- és folyadékfázisban jelenlévő szénformák szeparált kvantitatív kinyerésére, vagy legalábbis azokból reprezentatív minta nyerésére Megfelelően szelektívnek kell lennie, ahhoz, hogy az alkalmazott méréstechnika mellett lehetőleg ne maradjon zavaró egyéb radionuklid a radiokarbon mérésekre Alkalmasnak kell lennie az alkalmazott 14 C méréstechnika által megkövetelt minimális mintamennyiségek kinyerésére a primer mintákból
Kombinált feltáró tervezet: párhuzamos elrendezés
Kombinált feltáró tervezet: soros elrendezés
Köszönöm a figyelmet!