Részecskegyorsítón alapuló aktinida transzmutációs rendszerek reaktorfizikai vizsgálata Ph.D. tézisfüzet Brolly Áron Témavezető: Dr. Vértes Péter KFKI AEKI Tanszéki konzulens: Dr. Fehér Sándor BME NTI KFKI Atomenergia Kutatóintézet 2004.
A kutatások előzménye A nukleáris energetika egyik meg nem oldott kérdése az atomerőművek üzeme során keletkező kiégett üzemanyag és a benne található hosszú felezési idejű, hosszútávú radiológiai kockázatot jelentő izotópok kezelése. Ezen izotópok végleges elhelyezésére szánt mélységi geológiai tárolók hermetikusságát emberi léptékkel beláthatatlan ideig millió évekig kell biztosítani, ami megkérdőjelezi egy végleges lerakó hosszútávú biztonságát, ezáltal rontva az atomenergetika társadalmi elfogadottságát. Ezért az 1990-es évek elejétől kezdődően számos kutatóintézetben foglalkoznak a hosszú felezési idejű izotópok rövidebb felezési idejű vagy stabil izotópokká történő átalakításával, azaz a transzmutációval. A transzmutáció során az átalakítandó izotópokat a kiégett üzemanyagtól elválasztva, speciális berendezésekben neutronokkal besugározva alakítjuk át. Az izotópátalakítás többféle berendezésben valósítható meg, ezek egyik válfaja a részecskegyorsítóval hajtott szubkritikus rendszerek (accelerator-driven subcritical system, ADS). Az ADS-ek a kritikus reaktorokhoz képest új koncepciót képviselnek: egy szubkritikus reaktorzónát hajtunk meg a részecskegyorsító által működtetett neutronforrással. A szakirodalomban protongyorsítóval hajtott ADS-ekről olvashatunk [Kadi, 2001, Van Tuyle et al., 2001], amikben a neutronforrásban a neutronok spallációs magreakciók révén keletkezenek. Egy protongyorsítóval hajtott ADS nagy mennyiségű nukleáris hulladék, például több atomerőmű teljes élettartama során keletkezett kiégett üzemanyagának feldolgozására képes. Spallációs neutronforrással az AEKI-ben 1995 és 1997 között már foglalkoztak, ezután merült fel az ötlet, hogy a spallációs forrás helyett egy kisléptékű egy vagy néhány atomerőmű hulladékát feldolgozó ADS üzemeltetéséhez alkalmas lehet egy elektrongyorsítóval működtetett neutronforrás is. Célkitűzések Kutatásaim során egy kisléptékű, sóolvadék üzemanyagú, elektrongyorsítóval hajtott, szubkritikus, aktinida transzmutációs berendezés reaktorfizikai vizsgálatával foglalkoztam. A berendezés egy atomerőmű teljes élettartama során keletkezett kiégett üzemanyag feldolgozását végezi el az atomerőmű telephelyén. A telephelyi hulladékkezeléssel csökken a kiégett nukleáris üzemanyagban lévő hasadóanyag illetéktelen kezekbe kerülésének kockázata és javul az atomenergetika társadalmi elfogadottsága. A megvizsgált berendezés neve MSENC (e-n converter based molten salt subcritical device). Az MSENC üzemanyagát könnyűvizes reaktorok kiégett üzemanyagából pirokémiai módszerekkel elválasztott transzurán izotópok jelentik. Az üzemanyag hordozóközege fluorid-sóolvadék, a transzuránok fluorral alkotott molekulái ebbe vannak belekeverve. A folyékony üzemanyag lehetőséget nyújt a berendezés üzemanyag-összetételének üzem közbeni szabályozására: az átalakítani kívánt izotópok folyamatos betáplálására, illetve az üzemanyag folyamatos tisztítására. Az MSENC-ben alkalmazott részecskegyorsító más elképzelésektől elté- 2
rően nem protongyorsító, hanem egy lineáris elektrongyorsító, a céltárgy pedig folyékony ólom. Mivel ilyen üzemű reaktor modellezésére alkalmas program nem állt rendelkezésemre, ezért első célom a berendezés modellezésére képes számítógépes programrendszer létrehozása volt. Ezek után kutatásom célja a céltárgyban végbemenő fizikai folyamatok vizsgálata volt (pl.: a neutronspektrum függése a nyalábenergiától, a kifolyás függése a céltárgy méreteitől). Kutatásom végső célja pedig az MSENC transzmutációs hatékonyságának meghatározása volt, azaz annak vizsgálata, hogy a berendezésbeli besugárzás milyen hatással van a kiégett üzemanyagban lévő izotópok mennyiségére és összetételére, valamint hogyan csökkenti a nukleáris hulladék radiológiai kockázatát és szükséges tárolási idejét. Új tudományos eredmények A munkám során elért új eredményeket az alábbi tézispontokban foglalom össze. 1. Elsőként dolgoztam ki egy kisléptékű, elektrongyorsítóval hajtott, sóolvadékba kevert transzurán izotópokkal működő ADS (e-n converter based molten salt subcritical device, MSENC) vizsgálatára alkalmas fizikai modellt. Nemzetközileg használt reaktorfizikai kódok módosításával és összekapcsolásával, illetve a folyamatos üzemanyag-betáplálást leíró algoritmus kifejlesztésével létrehoztam a berendezés fizikai modellezésére képes számítógépes programrendszert [6, 3]. (A dolgozat 3.2. szakasza.) 2. Elsőként határoztam meg az elektrongyorsítóval működtetett ólom céltárgy mint neutronforrás elektron-neutron átalakítási tulajdonságait: a nyalábenergiára vonatkoztatott neutronhozam a nyalábenergia növelésével telítésbe megy, a céltárgyban kialakuló neutronspektrum független a nyalábenergiától, a céltárgyból kifolyó neutronok irányeloszlása izotróp, a céltárgybeli részecsketranszportban a protonok figyelmen kívül hagyása a neutronhozam átlagosan 7%-os csökkenését eredményezi, de nem befolyásolja a neutronspektrumot [5, 7, 4, 2]. (A dolgozat 4.3. szakasza.) 3. Meghatároztam az elektron-neutron konverzió szempontjából optimális gyorsítóenergiát (150 MeV), és azt a céltárgyméretet, amelynél a céltárgyból kifolyó neutronáram maximális. Optimalizáltam a céltárgy szubkritikus zónabeli axiális pozícióját és a berendezés axiális méretét úgy, hogy a céltárgyból kifolyó neutronáramnak minél nagyobb hányada jusson be a szubkritikus zónába [7, 2]. (A dolgozat 4.4. és 4.5. szakasza.) 4. Elsőként elemeztem az MSENC transzmutációs képességeit folyamatos, állandó izotóp-összetételű üzemanyag-betáplálás mellett: 3
5 éves besugárzás során a plutónium és az amerícium mennyisége felére csökken, a kűrium tömege pedig nyolcszorosára nő, a besugárzott üzemanyagban, akárcsak a kiégett VVER üzemanyagban, a plutónium izotópjai találhatók meg a legnagyobb arányban, a 239 Pu aránya azonban jelentősen kisebb (17%), a besugárzás hatására a transzuránok izotóp-összetétele a nagyobb tömegszámú izotópok felé tolódik el, a keletkező transzuránoknak egységnyi termelt energiára jutó tömege 40%-kal kisebb a VVER-MSENC csatolt üzemanyagciklusban, mint a VVER reaktor üzemanyagciklusában [8, 9, 10, 3]. (A dolgozat 5.3. szakasza.) 5. Megmutattam, hogy az MSENC-beli 5 éves besugárzás hatására a VVER reaktorból származó nukleáris hulladék tárolási ideje az eredeti tárolási idő 70%-ára csökken. A besugárzás utáni izotópok mennyiségi és összetételbeli elemzése alapján levontam a következtetést, hogy az MSENC-beli besugárzás a nukleáris hulladék radiológiai kockázatát és tárolási idejét számottevően nem csökkenti, tehát az MSENC nem valósítja meg a transzmutáció célkitűzéseit [3]. (A dolgozat 5.4. és 5.5. szakasza.) A disszertációhoz kapcsolódó tudományos közlemények Folyóirat közlemények [1] Brolly Á., Szieberth M.: Atomerőművekből származó hosszú felezési idejű izotópok transzmutációja, Fizikai Szemle, 50.évf. 2.szám, 44-49.o., 2000. [2] Á. Brolly, P. Vértes: Concept of a small-scale accelerator driven system for nuclear waste transmutation, part 1. Target optimization, Annals of Nuclear Energy, Vol.31/6, p.585-600., April 2004. [3] Á. Brolly, P. Vértes: Concept of a small-scale accelerator driven system for nuclear waste transmutation, Part 2. Investigation of burnup. Accepted for publication in Annals of Nuclear Energy. Tanulmányok [4] Brolly Á., Vértes P.: Elektrongyorsítón alapuló kis-léptékű transzmutációs rendszer fizikai vizsgálata. Az OAH számára készített tanulmány, szerződésszám: OAH/NBI-ABA-08/02, 2002. október. Konferencia kiadványban megjelent közlemények [5] P. Vértes, Á. Brolly: Evaluation of neutron sources for ADTW systems, Proceedings of the 10th International Conference on Emerging Nuclear Energy 4
Systems (ICENES 2000), p.118-120., 24-28. September 2000., Petten, The Netherlands. [6] Á. Brolly, P. Vértes: A code system for ADS transmutation studies, 9th International Conference On Nuclear Engineering (ICONE 9), CD-ROM, Paper No. 821., 8-12. April 2001., Nice, France. [7] Á. Brolly, P. Vértes: Transmutation: towards solving problem of spent nuclear fuel, Wigner Centennial Conference, CD-ROM, Paper No. 19., 8-12. July 2002., Pécs, Hungary. [8] P. Vértes, Á. Brolly: Study of an electron accelerator based transmutational system, Proceedings of the 12th Symposium of AER, p.493-499., 22-28. September 2002., Sunny Beach, Bulgaria. [9] Brolly Á., Vértes P.: Elektrongyorsítóval hajtott szubkritikus reaktor transzmutációs célra, Nukleáris Technikai Szimpózium, CD-ROM, 403. számú cikk, 2002. október 3-4., Budapest. [10] Á. Brolly, P. Vértes: Concept of an Electron Accelerator-driven Molten Salt Sub-critical Reactor, 8th Information Exchange Meeting on Actinde and Fission Product Partitioning and Transmutation, http://www.nea.fr/html/pt/ iempt8/abstracts/abstracts/vertes_concabs.doc, 9-11. November 2004., Las Vegas, Nevada, USA. További tudományos közlemények Tanulmányok [11] Brolly Á., Vértes P.: Elhasznált fűtőelemek és környezetvédelem. Az OAH számára készített tanulmány, szerződésszám: OAH/NBI-ABA-17/01, 2001. október. [12] Brolly Á., Török Sz.: A nagyaktivitású radioaktív hulladék elhelyezése különös tekintettel a kiégett fűtőelemekre. Részjelentés a Modern technológiák jogi problémái című, 5/077 számú NKFP projekthez. 2003. március. Konferencia közlemények, konferencia kiadvány nélkül [13] Brolly Á., Szieberth M.: Hosszú felezési idejű izotópok transzmutációja, II. Magyarországi Nukleáris Találkozó, 1999. május 25-28., Balatonkenese. [14] Vértes P., Brolly Á.: Kiégett nukleáris üzemanyagok transzmutációjáról, III. Magyarországi Nukleáris Találkozó, 2000. június 1-2., Balatonkenese. [15] P. Vértes, Á. Brolly: Mitigation of the problem of spent fuel by transmutation of actinides and certain decay products, 5th International Nuclear Technology Symposium, 4-6. October 2000., Paks, Hungary. 5
[16] Brolly Á.: Hosszú felezési idejű radioaktív izotópok transzmutációja, Tavaszi Szél Konferencia, 2001. április 20-22., Gödöllő. [17] Brolly Á.: Hosszú felezési idejű izotópok transzmutációja, AEKI Őszi Reaktorfizikai Iskola, 2004. október 4-6., Seregélyes. Irodalmi hivatkozások listája Kadi, Y. 2001. ADS Design I, SMR/1326-4, Workshop on Hybrid Nuclear Systems for Energy Production, Utilization of Actinides & Transmutation of Long- Lived Radioactive Waste, Trieste, Italy, 3-7 September 2001. Van Tuyle, G., et al. 2001. A roadmap for developing ATW technology: system scenarios & integration, Progress in Nuclear Energy, Special issue: Accelerator Transmutation of Waste, Vol.38., Number 1-2, p.3-23., 2001. 6