RADIOAKTÍV IZOTÓPOK KIKERÜLÉSE SÉRÜLT FŰTŐELEMEKBŐL

Átírás

1 RADIOAKTÍV IZOTÓPOK KIKERÜLÉSE SÉRÜLT FŰTŐELEMEKBŐL DOKTORI (PhD) TÉZISFÜZET SLONSZKI EMESE Magyar Tudományos Akadémia Energiatudományi Kutatóközpont 2012

2 1. A KUTATÁSOK ELŐZMÉNYE A Paksi Atomerőműben a 90-es években a gőzfejlesztők tápvízelosztóin jelentkező korróziós-eróziós problémák miatt az elosztókat ki kellett cserélni. A műveletek biztonságos elvégzéséhez a gőzfejlesztők többségén vegyszeres dekontaminálására került sor, melynek következtében magnetit lerakódás jelent meg a kazetták felületén. A magnetit eltávolítására a kazettákat vegyszeresen tisztították, egy arra alkalmas berendezésben. A tisztítótartályt elején cserélték le a korábbi 7 kazetta tisztítását végzőről egy 30 fűtőelem-kazetta permanganát-oxálsavas kezelését végrehajtó berendezésre árpilis 10-én a Paksi Atomerőmű 2. blokkjának 1. számú szervizaknájában, 5 kazettatöltet sikeres tisztítását követően a 6. kazettatöltet tisztítását befejezve enyhe vízszintnövekedés jelentkezett a pihentető medencében, amit a berendezés 85 Kr mérőjén a beütésszám hirtelen növekedése követett. Ez volt a fűtőelem sérülés első jele. Normál üzemelés és nedves tárolás során a radioaktív izotópok visszatartásáért az üzemanyag-tabletta valamint a fűtőelemrúd burkolatának épsége felelős, ezért az aktív nemesgáz megjelenése a burkolat sérülését jelezte. Ezt követően magas nemesgáz aktivitást detektáltak mind a reaktorcsarnokban, mind a kéményben, továbbá számos hasadási termékre magas hűtőközeg aktivitást mértek a pihentető medence vizében. Az esemény Nemzetközi Nukleáris Eseményskála szerinti besorolása 3-as fokozat lett, ami súlyos üzemzavart jelent. Mivel a vízkémia minőségét folyamatosan ellenőrizték mintavételezéssel, lehetőség nyílt a mért aktivitás-koncentráció adatok folyamatos kiértékelésére az üzemzavar kezdetétől egészen a sérült kazetták tárolótokokba helyezéséig, ezáltal fontos információkat kapva a különböző radioaktív izotópok kikerüléséről valamint arról, milyen hatása van a kikerülés intenzitására a körülményeknek. Ezen adatok tudományos szempontból is nagy jelentőséggel bírnak, mivel hasonlóak adott vízkémiai paramétereknél történő besugározott urán fűtőelem hűtőközegben való oldódásáról nem ismeretesek. Továbbá az integrális kikerülés meghatározása lehetővé teszi azt is, hogy a baleseti körülmények szimulálására használt modellek eredményei valós adatokkal legyenek összevethetőek. 2. CÉLKITŰZÉSEK A munka alapvető célja, becslést adni az üzemzavarhoz rendelhető, valamint a nedves tárolás során a fűtőelemekből távozott radioaktív izotópok mennyiségére és az urán oldódására a mért aktivitás-koncentrációk értékeinek időbeni alakulása alapján. Ezen felül, vizsgáltam a bórsav koncentrációjának hatását a kikerülésre és kiszámítottam az izotóp leltár kikerült hányadát az üzemzavarhoz rendelhető kéthetes időszak valamint a nedves tárolás során. A célok között szerepel még becslés készítése a fűtőelemekből várható kikerülésre egy nemzetközi szakértői csoport által kidolgozott, biztonsági elemzésekben használt módszerrel. 3. VIZSGÁLATI MÓDSZEREK A disszertációban bemutatott aktivitás-kikerülés számítások alapját a hűtőközegben valamint a kéményben mért aktivitás-koncentráció értékek képezik. A számítások során figyelembe kellett venni az üzemzavart követően végrehajtott beavatkozásokat a 2. blokk érintett részeiben (1. számú akna, pihentető medencében, átrakómedence), mivel ezek jelentős hatással voltak az izotópok kialakult aktivitás-koncentrációira. A kiértékelés során a teljes mérési időszakot olyan rövid szakaszokra bontottam, amelyeknél feltételezhető, hogy a kikerülés a fűtőelemből állandó sebességgel történt. Mindezek alapján a hűtőközeg aktivitás-

3 koncentrációiból háromféle módszerrel számítottam a kikerülési sebességeket, melyek alapján meghatároztam a teljes időszakra vonatkozó integrális kikerüléseket. A kéményen keresztül történő kibocsátások kiértékelése némileg eltért a hűtőközegben mértektől. A mérési időszak rövidsége miatt itt napokra bontottam a teljes mérési időszakot. A kikerülési sebességet, pedig közvetlenül az adott szakaszban mért aktivitások összeadásával kaptam. Mivel a fűtőelemekben található radioaktív izotópok mennyisége a bomlás miatt állandóan csökkent, a kikerülés jellemzésére a bomlási folyamatra való korrigálást végeztem mindkét esetben. A radioaktív izotópok várható kikerülésének becsléséhez használt módszer ún. bestestimate és konzervatív változata is az izotópleltár százalékában adja meg a fűtőelemekből történt kikerülést. A módszer különbséget tesz a résből történő kikerülés valamint a fűtőelem tablettából történő kikerülés között. A best-estimate számításokhoz megadott konstansok különböző kísérleti adatok feldolgozásából álltak elő és a legjobb becslést hivatottak adni. A biztonsági elemzésekben, pedig általában a konzervatív értékeket szokták használni, ami különböző megfontolások alapján felső korlátot jelent a kikerülésre. 4. ÚJ TUDOMÁNYOS EREDMÉNYEK 1. Megállapítottam, hogy a április 10-én megsérült paksi fűtőelemekből származó kikerülés két jellemző szakaszra osztható. [1] A nem gázhalmazállapotú hasadási termékek jelentős része a tartály nyitását követően került ki a nedves közegbe, a további fűtőelemből való kikerülés pedig egy oldódási folyamattal jellemezhető a nedves tárolás során. A súlyos üzemzavart követő első két hétben mért legmagasabb aktivitás-koncentráció értékekből a radioaktív izotópok gyors kikerülésére lehetett következtetni. Ezt követően a közel négy éven át tartó nedves tárolás során a hasadási termékek stabil és kisebb intenzitású kikerülése mutatkozott. Mindezek alapján az első kéthetes periódus az üzemzavarhoz rendelhető, míg a további időszak a nedves tárolásnak felel meg. 2. Meghatároztam a paksi sérült fűtőelemekből az üzemzavarra jellemző aktivitás kikerülést. [1][2][3] A 30 darab kazetta sérülésével járó paksi üzemzavar során radioaktív izotópok kerültek a hűtőközegbe, valamint távoztak a kéményen át. A mért aktivitás-koncentrációkból kiszámítottam az üzemzavarhoz rendelhető izotóponkénti aktivitás-kikerüléseket, valamint az izotópleltárból való százalékos kikerüléseket. A számítások szerint a legmagasabb kikerülést a nemesgázok adták 1,8-3%-kal, míg a hasadási termékek kikerülése 0,0004-1,4%-kal e tartomány alatt volt. A kéthetes periódus legalacsonyabb kikerülését az aktinidák mutatták 0, ,0002%-kal. (A számítások menetét a disszertáció 5. fejezete tartalmazza, míg a kapott eredmények a 6.3. fejezetben lettek bemutatva.) 3. Meghatároztam a hosszú-idejű nedves tárolásra jellemző üzemanyag oldódást és aktivitás kikerülést. [2][3][4][5][6] A közel négy év során, mely alatt a paksi sérült fűtőelemek a szervizaknában és a tisztítótartályban voltak, a vizsgált 45 radioaktív izotóp jelentős része elbomlott. 15 gammaés 6 alfasugárzó izotóp, valamint a még szintén vizsgált és különösen fontos urán, a teljes időszak alatt mérhető volt. Az urán oldódódása jellemzi az üzemanyag-tabletta átlagos oldódását, valamint hozzá hasonló arányban oldódik be a hasadási termékek többsége. Az elvégzett számítások alapján a teljes urán-dioxid tömeg 1,8%-a, azaz 71,5 kg oldódott be a

4 hűtőközegbe ez időszak alatt, ami azt jelenti, hogy 19 napra volt szükség 1 kg urán-dioxid hűtőközegbe való beoldódásához. A nedves tárolás során kiértékelt, végig jelen levő izotópok közül a legmagasabb izotópleltárból való kikerülést a 244 Cm és a 242 Cm adták 4,9 és 6%-kal, míg a többi aktinida és hasadási termék kikerülése 0,07-3,8% között volt. (A számítások menetét a disszertáció 5. fejezete tartalmazza, míg a kapott eredmények a 6.4. fejezetben lettek bemutatva.) 4. Megállapítottam, hogy a megnövelt bórsav koncentráció illetve a csökkent ph jelentősen gyorsította az aktivitás kikerülést a sérült fűtőelemekből. [2][3][5] A kikerülési sebességek üzemzavart követő változását jelentősen befolyásolta a hűtőközeg bórsav tartalma. A bórsav-koncentráció növekedése a transzurán elemek koncentrációjának növekedéséhez vezetett, azaz gyorsította a kikerülésüket, míg a ph értéke csökkent. Az urán-dioxid jelentős mennyiségű beoldódását is magyarázhatja ez a jelenség, amit több publikáció is alátámaszt. (A disszertáció 6.1. fejezetében került bemutatásra a bórsav hatása.) 5. Numerikus számításokkal becslést adtam az üzemzavar miatt várható aktivitás kikerülésekre, majd az eredményeket összevetettem az üzemzavarhoz rendelhető kikerülésekkel, ezzel alátámasztva az alkalmazott modell használhatóságát. [7] Hűtőközegvesztéses baleset során várható aktivitás-kikerülés becslésére használt EU LOCA modellel elvégzett számítások eredményeit összevetve a 2 hetes periódusra vonatkozó aktivitás-kikerülés értékekkel, kijelenthető, hogy a mérési eredmények alátámasztják a LOCA folyamatokra létrehozott konzervatív számítási módszer használhatóságát az élettani szempontból legfontosabb jód, cézium és nemesgáz izotópokra. (A számítások menetét a disszertáció 2.6. fejezete tartalmazza, míg a kapott eredmények a fejezetében kerültek összehasonlításra.) 5. A SZERZŐ DISSZERTÁCIÓ TÉMÁJÁHOZ KAPCSOLÓDÓ PUBLIKÁCIÓI [1] Hózer, Z., Ph.D.; Szabó, E.; Pintér, T.; Varjú, I.B.; Bujtás,T., Ph.D.; Farkas, G.; Vajda, N., Ph.D.: Activity release from damaged fuel during the Paks-2 incident. Journal of Nuclear Materials 392 (2009), pp [2] Szabó E., Hózer Z.: Aktivitás-kikerülés a sérült fűtőelemekből, MAGYAR ENERGETIKA XIII (1), (2005), o. [3] Z. Hózer, E. Szabó: Release of radioactive isotopes from damaged fuel; Proceedings of The 6th Seminar on Primary and Secondary Side Water Chemistry of Nuclear Power Plants, Budapest, May, 2005 [4] Szabó E., Hózer Z.: A sérült kazettákból kikerülő aktivitás nedves tárolás során MAGYAR ENERGETIKA XIV (5), (2006), o. [5] E. Slonszki, Z. Hózer, T. Pintér, I. Baracska Varjú: Activity release from the damaged spent VVER-fuel during long-term wet storage, Radiochim. Acta, Vol. 98. (2010), pp

5 [6] Szabó E., Somfai B. Hózer Z.: A sérült fűtőelemek tokjaiból várható aktivitáskikerülés üzemzavarok során MAGYAR ENERGETIKA XV (5), (2007), o. [7] Z. Hózer, A. Aszódi, M. Barnak, I. Boros, M. Fogel, V. Guillard, Cs. Győri, G. Hegyi, G. L. Horváth, I. Nagy, P. Junninen, V. Kobzar, G. Légrádi, A. Molnár, K. Pietarinen, L. Perneczky, Y. Makihara, P. Matejovic, E. Perez-Feró, E. Slonszki, I. Tóth, K. Trambauer, N. Tricot, I. Trosztel, J. Verpoorten, C. Vitanza, A. Voltchek, K. C. Wagner, Y. Zvonarev: Numerical analyses of an ex-core fuel incident: Results of the OECD-IAEA Paks Fuel Project. Nucl. Eng. Des. (2009), Nuclear Engineering and Design, Vol (2010), pp