TERMÉSZETES ÉS IPARI EREDETŰ RADIONUKLIDOK

Átírás

1 Doktori (PhD) értekezés tézisei TERMÉSZETES ÉS IPARI EREDETŰ RADIONUKLIDOK KÖRNYEZETI MOZGÁSÁNAK MODELLEZÉSE ÉS SUGÁRTERHELÉSEK MEGHATÁROZÁSA Készítette: NÉNYEI ÁRPÁD Készült a Veszprémi Egyetem Környezettudomány Doktori Iskola keretében a Veszprémi Egyetem Radiokémia Tanszékén Témavezető: Dr. Kanyár Béla Veszprémi Egyetem Radiokémia Tanszék Veszprém, 2002

2 BEVEZETÉS, CÉLKITŰZÉS Az ember közvetlen környezetében előforduló radioaktív anyagok koncentrációja rendszerint igen alacsony és az ezekből eredő ionizáló sugárzás károsító hatása nagyon kicsi. Azonban, elsősorban a különböző ipari tevékenységek során gyakran kerülnek radioaktív szennyező anyagok a környezetbe, ill. feldúsulnak ott. Egy részük a nukleáris technika alkalmazásából, mesterségesen előállított radionuklidokból ered, másik részük, esetenként a jelentősebb hányad a hagyományos ipari forrásokból származik, a természetes eredetű radionuklidok koncentrálása révén. A nukleáris létesítmények alacsony normál üzemi radioaktív anyag kibocsátása mellett, fel kell készülni veszélyhelyzetekre, balesetekre is, amelyek során viszonylag nagy mennyiségű radioaktív anyag kerülhet a környezetbe, és a dóziscsökkentő beavatkozások fontos szerepet kapnak. A radioaktív szennyező anyagok környezeti hatásainak felbecsléséhez ismernünk kell azok térbeli és időbeli eloszlását, ehhez pedig az izotópok terjedését a légkörben, a talajbeli migrációs és szorpciós folyamataikat, mozgásukat a táplálékláncban, kinetikájukat az élő szervezetekben és akkumulációjukat az emberi testben. Ezek ismeretében következtethetünk az ember, a lakosság egyéni és kollektív sugárterhelésére, így hatékonyabban tervezhetők az esetleg szükséges beavatkozások, a károsító hatások mérséklése céljából, mind normál mind baleseti szituációkban. E folyamatok pontosabb megismerésére és a számszerűsíthető eredmények meghatározására, előrejelzésére jól alkalmazható módszer a számítógépes szimuláció. A számítógépi modellek alkalmazásával lehetőség nyílik a mérések számára hozzáférhetetlen mennyiségek kifejezésére, meghatározhatók a radioaktív anyagok igen kis koncentrációi, becsülhetők a belőlük származó lakossági dózisok, és hosszabb távú előrejelzések is készíthetők. Alapvető célunk volt, hogy a szakirodalomban fellelhető adatokból, eredményekből kiindulva készüljön el, ill. továbbfejlesztésre kerüljön több jól használható modell, melyek paramétereinek meghatározásához számos kísérleti mérés is beépíthető legyen. Ezen mérések egy kevés részét magunk végeztük el. A kapott szimulációs eredmények megbízhatóságát más modellekkel és mért értékekkel való összevetésével igazoltuk. A modellek gyakorlati alkalmazhatóságát több valós probléma megoldása is alátámasztja normál és baleseti szituációkban egyaránt. 2

3 A disszertáció eredményeinek időszerűségét a közelmúltban publikált új eljárásokon és módszereken túl az adja, hogy a magyarországi viszonyokat jellemző paraméter értékek meghatározásával a hazai környezetvédelem és balesetelhárítás terén is jól használható eljárások születtek, amelyek, ill. egy részük más kutatók és alkalmazások számára is hasznos segítséget jelenthetnek. ÚJ TUDOMÁNYOS EREDMÉNYEK, TÉZISEK 1. Tézis: Változó időjárási viszonyok esetén is használhatók megfelelő pontosságú, de kis számítási idő szükségletű modellek, eljárások a légköri radioaktív szennyeződés terjedésének becslésére Légköri terjedési modellek alkalmazását kiterjesztettük változó időjárási viszonyokra. Gauss féle csóvamodell esetén az un. effektív csóvaszélesség (σ eff ) számolására két módszert dolgoztunk ki. Egyik eljárásunk a csóvaszélességek megtett homogén útszakaszokkal való súlyozásán alapul a következőképpen: ahol: σ eff n = k i= 0 σ n,i i i i+ 1 i k i= 0 (s ) u (t t ) u (t t ) i i+ 1 i i: : az egyes útszakaszok (s i ), ill. időpontok (t i ) indexe, ahol az egyes szakaszok határán változnak a meteorológiai viszonyok; n u i : az x, y és z koordináták jele; : az i. időpontot követő szélsebesség; σ n,i (s i ) : az i. szakaszon számítható csóvaszélesség. mégpedig: A másik módszer pedig a σ(s) függvény különböző paraméterek melletti additivításán, ahol: eff σ = σ (u t ) - σ (u t ) n k i= 0 n,i i i+ 1 n,i i i σ n,i (u i t i+1 ) : az i. szakasz végén számítható csóvaszélesség; σ n,i (u i t i ) : az i. szakasz kezdetén számítható csóvaszélesség. 3

4 A két eljárással számolt effektív csóvaszélességek értékei mindössze néhány százalékban térnek el egymástól, viszont a súlyozó eljárás időszükséglete, az útszakaszok számától függően, két-háromszorosa a másikénak. A gépidő szükséglet a gyakorlati alkalmazás során fontos szerephez juthat, mind esettanulmányok vizsgálata, mind valós idejű használat során. Az eredményül kapott adatok segítségével számítható aktivitás-koncentráció időintegrálok eredményeit hasonlítottuk össze a COSYMA V2.01 jelű, EU-fejlesztésű szoftver mérési eredmények alapján kalibrált hasonló adataival. A COSYMA és a fenti két eljárás által számítható aktivitás-koncentráció integrálok általában %-os eltérést adtak, a távolság, atmoszférikus jellemzők stb. függvényében. A gyakorlati alkalmazhatóság ellenőrzése a Nemzetközi Atomenergia Ügynökség BIOMASS (Biospheric Model ASSessments) projektjének Hanford scenario elnevezésű nemzetközi modell-összehasonlítás keretében történt. A szimulációs eredmények eltérése a mért adatoktól (ill. ezek hiányában a többi résztvevő eredményeitől) a legtöbb esetben kétháromszoros tényezőn belül volt, ami a gyakorlati követelményeket rendszerint kielégíti, különösen, ha figyelembe vesszük a többi szimulációkhoz alkalmazott paraméter nagyfokú bizonytalanságát, ill. az input adatok mérési hibáját (ami különösen az egyes meteorológiai adatok esetén jelentős) [P9]. 2. Tézis: Kötéskinetikai modell kidolgozása a radiocézium talajbeli viselkedésének modellezésére és növényi felvételének számítására, előrejelzésére; élelmiszerek radionuklid szennyeződésének és a lakossági sugárterhelések területi eloszlásának meghatározása, és a hozzá kapcsolódó térinformatikai adatbázis kialakítása A tápláléklánc és az ember izotópfelvételének transzfertényezőkkel való meghatározásához ismernünk kell a talajoldat aktivitás-koncentrációját. Ennek meghatározásához egy olyan kötéskinetikai modell került kialakítása, mely a talajösszetétel alapján képes annak egyes komponenseiben a céziumkoncentráció meghatározására. A modell a talaj szilárd fázisának különböző kötőhelyeire, a kötéskinetikai folyamatok (szubsztrát-ligandum típusú reakciók) alapján felírt, nemlineáris differenciálegyenlet rendszeren alapul. Ennek numerikus megoldásával számítható ki a 137 Cs aktivitáskoncentrációinak időfüggése az egyes kötőhelyeken, a többi oldott ion koncentrációjának függvényében. A modellben a talajoldaton kívül a következő kompartmenteket, kötőhelyeket tételeztünk fel: 4

5 - az agyagásványok rétegeinek töredezett szélei: FES (Frayed Edge Sites), - a rétegek szabad felületei: RES (Regular Exchange Sites), - rétegek közti térben fixálódva: FIX (Fixated), - a talaj szerves fázisához kötődve: ORG (Organic). A számítások eredményeinek, saját és mások mérési adataival való összevetése megmutatta, hogy a modell segítségével négy-ötszörös tényezőn belül meghatározható a radiocézium viselkedése talajbeli viselkedésének, mely a késői környezeti sugárterhelések meghatározásához szükséges. Noha ez elmarad a mérési módszerek pontosságától, a talajjellemzők és ebből becsülhető reakciósebességek változékonysága is elérhet ekkora értéket, még kis területről gyűjtött minták estén is, valamint nagy mennyiségű adat feldolgozása (globális elemzésekhez) csak ilyen módon oldható meg. A csernobili balesetből származó radiocézium szennyeződés méréseket, vizsgálati tapasztalatokat felhasználva készült el a lakossági dózisok területi megoszlásának számítására szolgáló globális becsléseket végző környezeti modell, amely Magyarország egész területére összeállított adatbázis alapján képes a különböző besugárzási útvonalak dózisjárulékait becsülni [P7, P12]. Az egységes és prognosztizálásra alkalmas szempontok szerint kialakított adatbázis tartalmazza a radiocézium aktivitások és talajjellemzők értékeit (nedvesség-, szervesanyag-, agyagtartalom, ionösszetétel, ph stb.), a termelési, takarmányozási és fogyasztási jellemzők területi megoszlását. Az alkalmazott paraméterek egy része a szakirodalomból származik a hazai viszonyoknak megfelelően illesztve értékeiket. A mérési adatok az FM Radiológiai Ellenőrző Hálózatának és MTA Talajtani Kutatóintézet adatbázisából, a termelési és fogyasztási jellemzők pedig a KSH adataiból kerültek kigyűjtésre. A modell ellenőrzése során a számított és mért érékek átlagos hibája 30-50%-volt, de egyes eredmények esetén a sok input adat, befolyásoló tényező, paraméter és a számítási algoritmusok hibáinak összessége többszörös eltéréseket is eredményezett. Azonban mint a gyakorlati elemzésekből megállapítottuk, a modell határozottan megfelel a globális vizsgálatok céljaira és jól használható országos viszonylatban is. Segítségével meghatározhatók a lakossági dózisok értékei egy nukleáris baleset, vagy egyéb veszélyhelyzet esetén, annak középső és késői fázisában, tervezhetők különböző mezőgazdasági védőintézkedések [P5] (mást vetni egy területen, takarmányozást szabályozni stb.), továbbá, hogy mely térségek a legveszélyeztetettebbek, pl. tejtermelés szempontjából [P11]. 5

6 3. Tézis: Rádium és leányelemei környezeti mozgásának modellezése, ipari hulladék lerakók környezeti hatásainak és a helyreállítás vizsgálata Különösen ipari hulladék lerakók környezeti helyreállító (rekultivációs) munkái során össze kell kapcsolni a kémiai és esetleg előforduló radioaktív szennyeződések elleni védekezést, együttes károsító hatásuk mérsékléséhez szükséges tevékenységet és az azt megelőző elemzéseket. A kialakított dinamikus modell az eltérő talajbeli diffúziós, konvekciós jellemzők alapján számítja az egyes kémiai szennyezők és radionuklidok koncentráció profiljainak időbeli változását, a radonexhalációk értékeit és a külső dózisteljesítményeket a vizsgált területen. A gyakorlati elemzések során a belgiumi Olenben üzemelt rádiumgyár és a pécsi uránbánya zagytározóinak környezeti hatásait vizsgáltuk. A modellel számított eredmények szerint a legnagyobb dózisteljesítményt a 222 Rn leányelemei okozzák melyek a felső rétegekben folyamatosan keletkeznek a radonból, ami a fedőréteg hatékonyságát is csökkenti. Ezt követi a nem emanálódott nuklidok hatása és a Rn inhalációs dózisa. A szilárd halmazállapotú, ill. a vízben oldott radionuklidok a migráció miatt idővel lassan bemosódnak az alsóbb rétegekbe, így hatásuk csökkenni fog [P10]. A pécsi uránbánya zagytározóinak esetében meghatároztuk a környező talajvizek aktivitásának és egyes kémiai szennyezőanyagok koncentrációinak változását különböző védőintézkedések alkalmazása mellett. A modell eredményeinek a rendelkezésre álló mérési adatokkal való összevetése igazolta, helyi viszonyokra vonatkozó paraméterértékekkel végzett számítások helyességét [P1]. Jelenleg a szennyezett területektől 1 km távolságra a kémiai szennyezőanyagok összesen mg dm -3 koncentrációban vannak jelen. Az elkészült előrejelzések szerint védőintézkedés alkalmazása nélkül ez a következő 300 évben ez várhatólag mg dm -3 -re növekszik. Fedőréteg kialakítása esetén a bemosódás csökkenése miatt a növekedés kisebb ütemű lesz, de a már talajba jutott szennyezőanyagok miatt a csökkenés várhatólag csak 20-50%-os lesz. A zagytározó körül kialakított elszívó rendszerrel viszont ezek az ionok eltávolíthatók a talajvízből, így a későbbiekben a környező kutak vízminőségének romlásától nem kell tartani. Dozimetriai szempontból a talajvizek szennyeződése igen kis mértékű lesz, a Ra 2+ rossz oldhatósága miatt. A 226 Ra a leányelemeinek nagy része pedig elbomlik a migráció során. 6

7 4. Tézis: Mérések és modellezési eljárások természetes radionuklidok okozta külső gamma dózisok meghatározására és a lakótéri radonszint hatékony csökkentési lehetőségeinek vizsgálatára A lakóépületekbe a talajból és építőanyagokból beáramló radon és leányelemeinek aktivitáskoncentrációinak meghatározására készített dinamikus modell az emanációs tényező, a radioaktív bomlási folyamatok és a levegőből a felületekre történő deponáció alapján képes a levegőben lévő radon és leányelemeinek potenciális α-energiájának és az egyensúlyi faktor értékének számítására [P2]. Segítségével megvizsgáltuk az inhalációs dózisok értékeit és azok változását a különböző befolyásoló tényezők hatására. Az eredmények szerint a leglényegesebb az építőanyagok diffúziós tényezői és a szellőztetési jellemzők hatása volt. Rövid ideig tartó 3-6 óránkénti szellőztetésekkel elérhető, hogy a radon leányelemei ne épülhessenek fel, így az inhalációs dózisok értéke, nagymértékben, közel felére csökkenthető. A természetes és mesterséges szellőztetés, valamint szigetelőanyagok hatásosságát radonmérésekkel is igazoltuk [P3]. A lakóterekben a külső γ-sugárzásból kialakuló dózisterek meghatározására kidolgozott modellünk az építőanyagok radionuklid koncentrációja, és elemi összetételéből meghatározott sugárgyengítő képessége alapján adja meg a kívánt pontban a dózisteljesítmények értékeit [P6]. Az eljárás eredményeinek eltérése a mérési adatoktól, az aktivitáskoncentrációk és geometriai jellemzők függvényében 5-10%. Az eltérések a szennyezett építőanyagok vastagságának a rádium és leányelemei koncentrációjának inhomogenitásából és a szóródásnak tulajdoníthatók [P8]. Ezek alapján a felhasznált modell jól alkalmazható egy tervezett árnyékolás hatásosságának vizsgálatához. Az elemzések során különböző beton és baritbeton árnyékoló rétegek beépítésének hatékonyságát vizsgáltuk, ezek a számítások megmutatták, hogy a modell segítségével egy adott lakás jellemzői és a kivitelezhetőségi szempontok alapján költségek szerint optimalizálható a legmegfelelőbb árnyékoló réteg kialakítása [P4]. 7

8 AZ ÉRTEKEZÉSSEL KAPCSOLATOS KÖZLEMÉNYEK ÉS ELŐADÁSOK JEGYZÉKE Tudományos közlemények referált folyóiratokban P1. Á. Nényei, B. Kanyár, J. Somlai, A. Várhegyi and J. Csicsák: Assessment of the radioactive and chemical contaminants around the tailing ponds of the U-mine, Journal of Environmental Pollution (bíráltra kiadva) P2. B. Kanyár, J. Somlai, Á. Nényei: Simulationof the Radioactive Concentration of Radon and Daughters in the Dwellings, Mathematical and Computer Modelling, Vol 31. No 4-5, Febr.-March P3. Cs. Németh, J. Somlai, Á. Nényei, M. Skrinyár, B. Kanyár, P. Németh, K. Hoffer: Measurement of gamma-dose caused by built in coal slags with elevated 226 Ra concentration, and the modelling of shielding, Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, Vol. 245, No. 2, , P4. J. Somlai, M. Skrinyár, Cs. Németh, Zs. Bokrossy, B. Kucsák, K. Eged, Á. Nényei, B. Kanyár: Cost-benefit analysis of gamma-dose decreasing interventions in cases of buildings with built-in coal slag, Journal of Environmental Radioactivity (bírálatra kiadva) P5. T. Katona, B. Kanyár, K. Eged, Z. Kis, Á. Nényei and R. Bodnár: The monetary value of the averted dose for public exposure assessed by the willingness to pay, Health Physics (közlésre elfogadva) P6. Somlai J., Kanyár B., Nényei Á., Németh Z., Németh Cs.: Sugárdózisok szénsalakot tartalmazó környezetben, Magyar Kémiai Folyóirat, 107. évf sz. P7. Somlai J., Nényei Á., Kanyár B., Kovács T., Horváth G., Lóczi T.: Palackozott ásványvizek 226 Ra koncentrációja és a fogyasztásától származó lakossági sugárterhelés becslése, Magyar Kémiai Folyóirat, 107. évf sz. P8. Nényei Á., Somlai J., Kanyár B., Skrinyár M., Hoffer K., Tarján S.: Természetes radionuklidok okozta gamma dózisteljesítmény és radonszint csökkentési lehetőségek lakóépületekben, Magyar Kémiai Folyóirat, 107. évf sz. Nemzetközi kiadványok P9. International Atomic Energy Agency, Technical Document: Model Testing Using Data on Iodine-131 Released from Hanford, TECDOC, IAEA, Vienna, P10. International Atomic Energy Agency, Technical Document: Initial Case in Remediation Assessment: Radium Extraction Site, Olen, TECDOC, IAEA, Vienna, P11. S.M. Wright, A.G. Gillett, R.C. Creamer, A.L. Sanchez, N.M.J. Crout, P. Krajewski, I. Malatova, R. Mirchi, B. Kanyár and A. Nenyei: Development of critical loads maps for radiocaesium for Czech Republic, Hungary and Poland, ITE, Cumbria, UK, P12. A. Sanchez, R.C. Creamer, B. Howard (Editors): Spatial Analysis of Vulnerable Areas in Central Europe, ITE, UK,

9 Konferencia kiadványok 1. Á. Nényei, B. Kanyár, J. Somlai, A. Várhegyi and J. Csicsák: Assessment of the radioactive and chemical contaminants around the tailing ponds of the u-mine, Joint International Seminar on Exposure and Effects, Modelling in Environmental Toxicology, Antwerp, 4-8 February Cs. Németh, J. Somlai, Á. Nényei, M. Skrinyár, B. Kanyár: Dose in Buildings Caused by Built in Coal-Slags With Elevated 226 Ra Concentration, and the Possibilities of Intervention, 10 th International Congress of The International Radiation Protection Association, Hiroshima, May 14-19, J. Somlai, Cs. Németh, K. Eged, Á. Nényei: Cost-benefit analysis of gamma-dose reduction in buildings with built-in coal slag, Optimization in radiation protection, Veszprém, Nov E. Klemt, A. Nenyei, Y. Spasova, G. Zibold, M. Burger: Radioaktive Deposition in Sedimenten des Jenissei, Frühjahrstagung, Hamburg, März B. Kanyar, B. Howard, I. Malatova, P. Krajewski, N. Crout, P. Srand, A. Sanchez, R. Mirchi, A. Nenyei: Preliminary results on the spatial analysis of vulnerable areas in central europe (savec), IRPA Regional Congress on Radiation Protection in Central Europe, Radiation Protection and Health, Dubrovnik, Croatia, May 20-25, B. Kanyar, A. Varhegyi, Zs. Berta, K. Eged, A. Nenyei, T. Katona, A. Jakab: Cost optimization by capping the tailing ponds of the u mine in Hungary, IRPA Regional Congress on Radiation Protection in Central Europe, Radiation Protection and Health, Dubrovnik, Croatia, May 20-25, J. Somlai, G. Horváth, T. Lóczi, B. Kanyár, T. Kovács, Á. Nényei: 226 Ra concentration of Hungarian bottled mineral waters and estimation of the dose deriving from their consumption, IRPA Regional Congress on Radiation Protection in Central Europe, Radiation Protrction and Health, Dubrovnik, Croatia, May 20-25, K. Thiessen, B.Napier, V. Filistovic3, T. Homma, B. Kanyár, P. Krajewski, A. Kryshev, T. Nedveckaite, A. Nényei, T. G. Sazykina, U. Tveten, K. Sjöblom, and C. Robinson: Model Testing Using Data on 131 I Released from Hanford, International Conference on Radioactivity in the Environment, Monaco, 2 5 September L. Sweeck, T. Zeevaert, B. Kanyár, P. Krajewski, A. Kryshev, P. Lietava, A. Nenyei, T. Sazykina, C. Yu: Testing of models for remediation assessment. Scenario: Radium extraction site, Olen, International Conference on Radioactivity in the Environment, Monaco, 2 5 September T. Katona, K. Eged, B. Kanyar and A. Nenyei: The monetary value of the averted dose for public exposure, European IRPA (Regional) Congress, Firenze, October, Nényei Á. és Kanyár B.: Nukleáris baleseti kibocsátásból eredő korai lakossági sugárterhelés számítása; modellek összehasonlítása (teljes előadás szöveg), III. Ipari környezetvédelem konferencia, Siófok, pp.: , máj Á. Nényei, B. Kanyár: Comparison of atmospheric dispersion models for varying meteorological conditions: Abstracts of the 21. Workshop on Radiation Protection, Hungary, Balatonkenese, pp. 40, May,

10 13. Nényei Á., Glavatszkih N.: A légköri szennyeződés terjedésének szimulációja változó légköri viszonyok mellett; a COSYMA-jelű szoftver összehasonlítása más eljárásokkal. Előadáskivonatok az Őszi Radiokémiai Napok rendezvényéről, Balatonkenese-Veszprém, pp. 19, 1996, okt Nényei Á. és Mihálykó Cs.: A Ra-226 és Rn-222 radionuklidok migrációja a talajban, számítógépes szimuláció (teljes előadás szöveg), IV. Ipari környezetvédelem konferencia és szakkiállítás, Siófok, pp.: , ápr Nényei Á., Somlai J., Lendvai Z., Kovács P., Tóth K., Németh Cs.: Lakó-, és középületekbe beépített salak gamma-sugárzásának árnyékolási lehetőségei (teljes előadás szöveg), Veszprémi Környezetvédelmi Konferencia, Veszprém. 1997, máj Nényei Á.: Radioizotópok talajbeli transzportfolyamatainak modellezése (teljes előadás szöveg), III. Nemzetközi Környezetvédelmi Szakmai Diákkonferencia, Mezőtúr. 1997, júl Nényei Á.: Hanfordi (USA) évi üzemzavari 131 I-kibocsátás környezeti terjedése; modellezési eredmények, Őszi Radiokémiai Napok, Tata. 1997, okt Kanyár B. és Nényei Á.: Lakossági sugárterhelés elõrejelzésére alkalmas íradioökológiai modellek validálása, XXI. NJSZT Neumann kollokvium, Veszprém, november T. Juhász and Á. Nényei: Dose contribution due to the use of sport grounds spread over by slag, Radiokémiai Napok, Balatonkenese, Június Nényei Á., Kanyár B., Somlai J., Bujtás K., Tarján S., Varga B. és S. M. Wright.: Adatbázis kialakítása Magyarországon a radioökológiai szempontból veszélyeztetett területek felmérésére, Őszi Radiokémiai Napok, Kecskemét, 1999, szeptember Nényei Á., A.G. Gillett, S.M. Wright, R.C. Creamer, A.L. Sanchez, N.M.J. Crout, P. Krajewski, I. Malatova, R. Mirchi, Kanyár B., Somlai J., Eged K., Bujtás K., Tarján S., Varga B.: Kritikus radiocézium terhelhetőség összehasonlítása Közép-Európa területein, XXV. Sugárvédelmi Továbbképző Tanfolyam, Balatonkenese, Május 30.- június Eged K., Nényei Á., R. C. Creamer, A. L. Sanchez, Kanyár B., Somlai J., Vas E., Horváth Z., Bujtás Z., Bujtás K. Tarján S., Varga B.: Talajok radiocézium kötőképességének vizsgálata az ún. RIP (radiocézium hozzáférési lehetőség) mérésével, XXV. Sugárvédelmi Továbbképző Tanfolyam, Balatonkenese, Május 30.- június Bokrossy Zs., Tarján S., Varga B., Somlai J., Nényei Á., Kanyár B.: Magyarországi talajminták természetes eredetű radionuklid koncentrációjának és radonemanálló képességének eloszlása, XXVI. Sugárvédelmi Továbbképző Tanfolyam, Balatonkenese, Május Nényei Á., Kanyár B., Várhegyi A., Gorjanácz Z.: Uránbánya agytározóiból származó kémiai és radioaktív szennyezők környezeti hatásainak modellezése, XXVII. Sugárvédelmi Továbbképző Tanfolyam, Mátrafüred, május

11 MODELLING OF THE TRANSPORTS OF NATURAL AND ARTIFICIAL RADIONUCLIDES IN THE ENVIRONMENT AND DETERMINATION OF RADIATION IMPACT Theses of Ph.D dissertation Written by ÁRPÁD NÉNYEI Supervisor: Professor Béla Kanyár Environmental Science Ph.D. School University of Veszprém Department of Radiochemistry Veszprém, 2002

12 INTRODUCTION The releases of the radionuclides into the environment due to nuclear and non-nuclear technologies might be significant with respect to the radiation impact of the population. The assessment of the radiation doses involves generally the determination of the time dependent radionuclide concentrations in the different parts of environment (air, soil, vegetation etc.) and in the human body. The main tasks of this work were to develop appropriate mathematical models and procedures to describe the transport of the radionuclides in the environment and to assess the radiation impact both in normal and accidental cases. The results of the predicted doses can be used for optimal planning of countermeasures and other remedial actions in the environment. NEW RESULTS, THESES Thesis 1. : Appropriate mathematical procedures with simple calculations could be effective for varying meteorological conditions to determine the atmospheric dispersion of radioactive contaminants The main task was the extension of the Gaussian plume models to varying meteorological conditions. Two procedures have been developed for the determination of effective plume diffusion parameters (σ eff ). The first method is based on the weighting sum of the homogenous phases by the following way: where: σ eff n = k i= 0 σ n,i i i i+ 1 i k i= 0 (s ) u (t t ), u (t t ) i i+ 1 i i : is the index of route phases (s i ) and time points (t i ); n : is the coordination of x, y, z; u i : is the wind speed during the i th phase; σ n,i (s i ) : is the dispersion parameter at the end of i th phase at time t i. The second procedure is based on the additively of the σ(s) function with different parameters, by the following relation: eff σ = σ (u t ) - σ (u t ), n k i= 0 n,i i i+ 1 n,i i i 2

13 were: σ n,i (u i t i ) σ n,i (u i t i+1 ) : is the dispersion parameter at the beginning of i st phase; : is the dispersion parameter at the end of i st phase. Both of the approximations have been analysed in stable and varying meteorological conditions. The differences in concentrations between the two procedures are only few percents, but the weighting method requires two-three times more computing time. The time integrated activity concentrations have been compared with the same result of the software COSYMA, developed by an EU project and it has been calibrated to measured values. The deviations of the result are 10-50% depending on the distance, atmospheric properties etc. The developed procedures were used in the international model comparisons BIOMASS (Biospheric Model ASSessments), managed by International Atomic Energy Agency. The difference of the calculated results from the observed values and the same result of other research teams generally were less than two-three times. Such differences are acceptable for practical applications, usually the other parameter values have larger uncertainties and the measured field data are higher [P9]. Thesis 2. : Binding kinetic model for study behaviour of radiocaesium in the soil and calculate the plant uptake; assessment of foodstuff contamination and spatial distribution of human ingestion doses, based on geographical information database A complex binding kinetical model has been developed to estimate the radiocaesuim concentrations in the different components of soil and the uptake by plants and the contamination of food chain and human body. The details the time depency of caesium concentrations in the different parts of soil and based on the adsorption and ion exchange reactions of the different binding sites. The time depency of 137 Cs activity concentrations in the binding sites can be calculated by solving ordinary differential equation system [P7, P12]. In addition to the soil solution, the following main compartments (binding sites) have been included in to the model: - Frayed edge sites of clay minerals (FES), - Regular Exchange Sites of clay minerals (RES), - Fixated form between clay mineral layers (FIX), - Adsorbed to the organic part of soil (ORG). The simulated results have been compared with measured values to validate the model. According to the comparison the deviation of the modelled concentrations are generally less than a factor of five. 3

14 The model for assessment of spatial distribution of contamination of foodstuff and human impact from different pathways in Hungary has been used to study the late effects of the Chernobyl accident. The single approach uses the radiocaesium soil-plant transfer model, which incorporates the spatial variation in the constants, transfer factors and other coefficients, collected from the literature. The parameter values were adjusted to the local conditions; measured values were provided by the databases of National Institute of Food Control and Research Institute of Soil Science and Agrochemistry; production and consumption data were collected from the National Statistical Yearbooks. According the comparison of measured and calculated values, in generally the differences between them take 30-50%, but for some of cases the differences exceeds a factor of three. According the practical assessment, the model is suitable for global assessments, and includes possibility to determine the vulnerable areas for planning agricultural countermeasures [P5, P11]. Thesis 3. : Modelling the dispersion of Radium and its daughter products in the environment; Analysis of environmental impact for effective remediation of industrial waste dumps In the framework of the remediation planning of waste sites a dynamical model has been introduced to assess the concentration profiles of the radioactive and chemical pollutants in soil layers. The model involves vertical and horizontal diffusions, leaching, groundwater flows and radioactive transformations. The model provides data in Rn-fluxes, external γ-doses and groundwater contaminations. For practical analysis two recultivation cases have been examined: waste banks of radium factory in Olen (Belgium) and tailing ponds of Uranium mine near city Pécs. According to the result the most important radiation pathways is the external due to the 222 Rn and its daughter products moved up by diffusion. The not emanated part of Radon and the inhalation dose might be also significant. By the time the solid radionuclides leaching down slowly to the deeper layers, and their effect will be decreased [P10]. The 226 Ra concentration in ground water has been analysed due to the tailing ponds of the U-mine, by the effect of different remedial actions. The comparisons of the calculated and observed concentrations of ground waters show that the deviation between the two values is less than a factor three; but in some of cases the uncertainties of both calculated and observed 4

15 result reached an order of magnitude. Namely in present time the concentrations are near to the detection limit and the local variations of the parameters are high [P1]. At the present the ion concentration of the chemical contaminants in the ground water is mg dm -3 at 1 km far from the tailing pond. Without any remediation actions the prognosed concentrations increases to mg dm -3 following 300 years. With covering by soil-layer the concentrations would be less by 50-80%. The most effective solution is to cover by soil-layer and operation a drainage system around the tailing ponds. In this case the contamination of the wells should be below the limitations in the future time. In radiation aspect the 226 Ra contamination of the ground water is negligible due to the small solubility of Ra 2+. Thesis 4. : Computer models for examinations of radiation dose from natural radionuclides; Planning intervention actions for reduction of external γ-dose and Radon level in dwellings A compartmental model has been established for simulation of the transport processes of the natural radionuclides as 222 Rn and its daughters in the dwelling. The model has been described by an ordinary differential equation system [P2]. According to the simulation results, the differences in the time course of the radiation energy rate and the radon concentration influence both the local and the time-integral values of the ratio. The short but intensive ventilation modifies the ratio of energy rate/rn by 40-50%. Therefore the 3-6 hours ventilation frequency can be decrease the inhalation doses by 50%. The effect of natural and artificial ventilations, and efficiency of insulating materials were checked by radon measures [P3]. The model contains the effect of elemental constitution and radionuclide concentrations of building materials [P6]. Gamma dose rate measurements were made to validate the model. According the results, the differences between observed and simulated values have been 5-10%, depending on the activity concentrations and geometrical properties. The differences are provided by the inhomogeneoutiblity of attenuation coefficients and scattering effect [P8]. Within the practical applications the efficiency of shielding have been examined for different concretes and barium concrete layers. According the results the model can be applied to plan optimal protective actions, taking in to consideration the local properties of the house, the execution aspects and monetary viewpoints [P4]. 5

16 PUBLICATIONS RELATED TO THE THESES P1. Á. Nényei, B. Kanyár, J. Somlai, A. Várhegyi and J. Csicsák: Assessment of the radioactive and chemical contaminants around the tailing ponds of the U-mine, Journal of Environmental Pollution (on review) P2. B. Kanyár, J. Somlai, Á. Nényei: Simulationof the Radioactive Concentration of Radon and Daughters in the Dwellings, Mathematical and Computer Modelling, Vol 31. No 4-5, Febr.-March P3. Cs. Németh, J. Somlai, Á. Nényei, M. Skrinyár, B. Kanyár, P. Németh, K. Hoffer: Measurement of gamma-dose caused by built in coal slags with elevated 226 Ra concentration, and the modelling of shielding, Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, Vol. 245, No. 2, , P4. J. Somlai, M. Skrinyár, Cs. Németh, Zs. Bokrossy, B. Kucsák, K. Eged, Á. Nényei, B. Kanyár: Cost-benefit analysis of gamma-dose decreasing interventions in cases of buildings with built-in coal slag, Journal of Environmental Radioactivity (bírálatra kiadva) P5. T. Katona, B. Kanyár, K. Eged, Z. Kis, Á. Nényei and R. Bodnár: The monetary value of the averted dose for public exposure assessed by the willingness to pay, Health Physics (accepted for publication) P6. Somlai J, Kanyar B, Nenyei A, et al.: Radiation doses in buildings containing coal, Magyar Kémiai Folyóirat No: 107. Vol.: 3, Marc (in Hungarian) P7. Somlai J, Kanyar B, Kovacs T, Nenyei A. et al.: Ra-226 concentration of Hungarian bottled mineral waters and estimation of the dose deriving from their consumption, Magyar Kémiai Folyóirat No: 107. Vol.: 5, May (in Hungarian) P8. Nenyei A, Somlai J, Kanyar B, et al.: Possibilities of intervention to reduce doses in buildings due to natural radionuclides, 107. Vol.: 5, May (in Hungarian) P9. International Atomic Energy Agency, Technical Document: Model Testing Using Data on Iodine-131 Released from Hanford, TECDOC, IAEA, Vienna, P10. International Atomic Energy Agency, Technical Document: Initial Case in Remediation Assessment: Radium Extraction Site, Olen, TECDOC, IAEA, Vienna, P11. S.M. Wright, A.G. Gillett, R.C. Creamer, A.L. Sanchez, N.M.J. Crout, P. Krajewski, I. Malatova, R. Mirchi, B. Kanyár and A. Nenyei: Development of critical loads maps for radiocaesium for Czech Republic, Hungary and Poland, ITE, Cumbria, UK, P12. A. Sanchez, R.C. Creamer, B. Howard (Editors): Spatial Analysis of Vulnerable Areas in Central Europe, ITE, UK,