Femtoszekundumos felületi plazmonok által keltett elektronnyalábok vizsgálata Ph. D. tézisfüzet Rácz Péter Témavezető: Dr. Dombi Péter Konzulens: Dr. Papp Zsolt MTA Wigner Fizikai Kutatóközpont Budapest 2012
A kutatások előzménye Az elmúlt évtizedben jelentős fejlődés ment végbe az ultrarövid, femtoszekundumos fényimpulzusokat előállító lézertechnológia és annak alkalmazása területén. Ennek a fejlődésnek köszönhetően a lézerimpulzusok alakjának szinte tetszőleges formálásán, azok extrém mértékű időbeli összenyomásán túlmenően az ún. kevés optikai ciklusból álló (jellemzően 3-6 fs-os) impulzusoknál már lehetséges az impulzus elektromos terének tényleges időbeli lefutását is kontrollálni a vivő-burkoló fázison keresztül [Jones00]. Az ilyen egyre rövidebb, egyre nagyobb energiájú és fázisstabilizált lézerimpulzusokkal már olyan intenzitástartományokat is el lehetett érni, amelyekben eddig nem ismert folyamatokat is képesek voltak vizsgálni (pl. magasrendű felharmonikuskeltéssel attoszekundumos egyesimpulzusok előállítása [Krausz09] és egyéb ún. extrém nemlineáris optikai folyamatok). Az ilyen, egyedi femto- és attoszekundumos fényforrásokkal ultragyors atomi, molekuláris és szilárdtestdinamikai folyamatok tanulmányozása is lehetővé vált korábban nem ismert időbeli felbontással. [Goulielmakis08]. Ezzel párhuzamosan a nanooptikához kötődő kutatási ágként a plazmonikában is jelentős fejlődés ment végbe. A felületi plazmon polariton egy fém vékonyréteg mentén terjedő speciális elektromágneses hullám, amely a hullámhossznál kisebb kiterjedésű térrészre lokalizálható, és ezáltal különböző diffrakciós limit alatti mikroszkópiai módszerekben is számos alkalmazása lehet [Stockman07]. Emellett ígéretes kutatások folynak kompakt plazmonikus optoelektronikai eszközök megvalósítása érdekében is plazmon hullámvezetők felhasználása révén [Oulton08]. Ilyen eszközök közelebb vihetnek optikai chipek és ezekre alapuló optikai számítógépek megalkotásához. A két tudományterület bizonyos átfedéseként érdekesnek bizonyult a fém céltárgyakról különböző konfigurációkban keltett ultragyors fotoemisszió vizsgálata [Apolonski04], amelyet felületi plazmonok jelentősen erősíthetnek is. Az e folyamat során létrejött és gyorsított elektronnyalábok tulajdonságainak tanulmányozása is a kutatások középpontjában áll [Kupersztych01]. Az ilyen ultragyors elektronforrásokra épülő fotokatódok fejlesztése és az elektronnyalábok jellemzőinek kontrollálása lényeges szerepet kaphat az olyan ultragyors anyagszerkezet-vizsgálati módszerek fejlesztésében, mint például az ultragyors elektrondiffrakció [Siwick03], illetve egyéb olyan felületfizikai módszerek kidolgozásában, amelyeknél nagy térbeli és időbeli felbontás egyidejűleg valósítható meg. 2
Emellett ilyen típusú elektronnyalábok újfajta röntgenforrások létrehozásánál, illetve több más alap- és alkalmazott kutatási területen is nagy jelentőségre tehetnek szert. A kapcsolódó kutatási területeken több érdekes alapkutatási eredményt demonstráltak korszerű femtoszekundumos fényforrások segítségével. Ilyenek például arany felületről történő ultragyors, többfotonos fotoemissziós folyamat vivő-burkoló fázisfüggésének kimutatása [Apolonski04] vagy fém nanotűről keltett elektronnyalábok attoszekundumos kontrollja is [Krüger11]. Ezeken túlmenően az atomoknál jól ismert küszöb feletti emisszió létét is kimutatták ebben a konfigurációban [Schenk10], illetve fotoemittált elektronok oszcilláló mozgásának a kioltását is demonstrálták közép-infravörös hullámhosszak esetén [Herink12]. Ismert, hogy ultrarövid elektronnyalábok keltése az úgynevezett felületi plazmon polariton által indukált fotoemisszióval is megvalósítható [Kupersztych01, Irivine04]. Ennek a folyamatnak különlegessége, hogy megfelelő intenzitásnál a fotoemisszió mellett a felületi plazmon terében, nanométeres hosszon elektrongyorsítási folyamat is végbemegy az erősen lecsengő elektromos térben. Ezt a jelenséget 30-150 fs-os tartományba eső lézerimpulzusokkal a kétezres évek elején kimutatták, és sikerült akár 2 kev-os energiájú elektronnyalábokat is előállítani [Irvine04]. Azonban több, az elektroncsomagok tulajdonságaira vonatkozó kontrolllehetőséget nem vizsgáltak meg, és ehhez kapcsolódóan nem végeztek kísérleteket ún. kevés optikai ciklusból álló, vivő-burkoló fázisstabilizált impulzusokkal sem, ahol a felületi plazmont gerjesztő lézerimpulzus hossza lényegesen rövidebb, mint a felületi plazmon élettartama. Ez utóbbi különösen is érdekes lehetőség lenne még rövidebb elektroncsomagok előállítására, illetve alapvető plazmonikai jelenségek vizsgálata szempontjából extrém nagy sávszélességű gerjesztés esetén. Célkitűzések Munkámat az MTA Szilárdtestfizikai és Optikai Kutatóintézetben (ma MTA Wigner Fizikai Kutatóközpont) végeztem, és a felületi plazmonos elektrongyorsításra vonatkozó modellalkotási és kísérleti feladatokba kapcsolódtam be. Munkám során a következő célokat tűztem ki: 3
1. A felületi plazmonos elektrongyorsításra vonatkozóan egy egyszerű, ám a folyamat lényeges aspektusait pontosan visszaadó modell numerikus megvalósítása, a folyamat tanulmányozása különböző paramétertartományokban. 2. A kidolgozott modellezési eljárással a kelthető ultragyors elektronnyalábok tulajdonságaira vonatkozó kontroll-lehetőségek tanulmányozása. 3. A felületi plazmonos elektrongyorsítás alapvető skálázási tulajdonságainak vizsgálata az alkalmazott modell felhasználásával. 4. Kísérletek megvalósítása a fenti jelenségre vonatkozóan kevés optikai ciklusú vivőburkoló fázisstabilizált lézerimpulzusokkal, a keletkező elektronnyalábok vizsgálata különböző autokorrelációs, elektronspektroszkópiai stb. módszerekkel, valamint a kapott eredmények kiértékelése és interpretálása a kevés optikai ciklusú felületi plazmonok keltésére és a plazmonikus elektronnyaláb tulajdonságaira vonatkozóan. Új tudományos eredmények A fenti célkitűzések megvalósítása során az alábbi új tudományos eredményeket értem el és publikáltam: 1. Megvalósítottam egy, a felületi plazmonos elektrongyorsítás leírására vonatkozó, félklasszikus, az elektromos tér analitikus közelítésén és az elektron mozgásegyenletének numerikus megoldásán alapuló, kis számolásigényű modellt, amellyel képes voltam jól reprodukálni egy komplexebb és lényegesen számolásigényesebb, a Maxwell-egyenletek numerikus megoldásán alapuló modell eredményeit. A kifejlesztett modellezési eljárással megvizsgáltam a felületi plazmonos elektrongyorsítást különböző lézerintenzitás-tartományokban többfotonos és alagútemisszió esetén. Megállapítottam, hogy a kilépő elektronnyalábok energiaeloszlása függ az alagutazási időtől, és bizonyos alagutazási időknél kvázimonoenergiás nyalábok észlelhetők [1]. 2. A kifejlesztett modellel tanulmányoztam a felületi plazmonos elektrongyorsítás során keletkezett elektronok spektrumának kontroll-lehetőségeit. Megállapítottam, hogy sík felületen, kevés optikai ciklusból álló impulzussal való felületi plazmongerjesztés esetén a maximális elektronenergia hangolható a vivő-burkoló fázissal. Továbbá az elektronemissziós tartomány méretének csökkentésével az energiaeloszlás 4
monoenergiásabbá tehető [1]. Ez az eredmény a lehetséges alkalmazások szempontjából érdekes, mivel egy ilyen rövid időtartamú és monoenergiás elektronnyalábnak több lehetséges felhasználása is lehet, mint például a nagy térbeli és időbeli felbontást egyidejűleg biztosító ultragyors elektrondiffrakció. 3. Vizsgáltam a felületi plazmonos elektrongyorsítás alapvető skálázási tulajdonságait a megvalósított modell felhasználásával, és tudomásom szerint elsőként azonosítottam az evaneszcens elektromágneses terekben végbemenő elektrongyorsítás ún. nemponderomotoros tulajdonságait. Rámutattam arra, hogy az elérhető maximális elektronenergia bizonyos esetekben nem a jól ismert kvadratikus ponderomotoros skálázásnak megfelelően változik a maximális térerőséggel és a hullámhosszal, és arra is, hogy ezek az anomális skálázási tulajdonságok függenek az alkalmazott lézerimpulzus hosszától. Ezt azzal magyaráztam, hogy a gyorsítás egy a hullámhosszal összemérhető hosszon lecsengő térben megy végbe [2]. 4. Kísérleteket végeztem a felületi plazmonos elektrongyorsításra vonatkozóan kevés optikai ciklusú, vivő-burkoló fázisstabilizált lézerimpulzusokkal. A mérések eredményeképpen megállapítottam, hogy annak ellenére, hogy még ilyen extrém rövid gerjesztések esetén is elérhetők kev közeli energiájú elektronnyalábok, az elektronok energiaeloszlása nem mutat a vivő-burkoló fázistól való függést. Ennek okaként a nem nagy mértékű, de a mintákon jelen levő fémfelületi érdességet azonosítottam, modellszámításokra és felületanalitikai, például pásztázó alagútmikroszkóppal végzett mérésekre alapozva [3]. 5. Módszert dolgoztam ki ultrarövid felületi plazmonok autokorrelációs típusú karakterizálására vonatkozóan. A nemlineáris, plazmonikus fotoemisszió kihasználásával mért magasabb rendű autokorrelációs függvények kiértékeléséhez figyelembe vettem a független mérésekből származó felületi érdesség és a felületi plazmont keltő impulzus időbeli és térbeli intenzitáseloszlását. Ezek segítségével az ultrarövid lézerimpulzusok által a fémfelületen indított felületi plazmon hullámcsomag tulajdonságait is ki lehet mutatni. A módszerem segítségével megállapítottuk, hogy kevés optikai ciklusból álló lézerimpulzusok képesek hasonlóan rövid felületi plazmon hullámcsomagokat kelteni, melyekhez tartozó autokorrelációs függvények az adott 5
kísérletben az 5,0 fs-os keltőimpulzus autokorrelációs függvényénél csak mintegy 15%-kal voltak hosszabbak [4]. Publikációs lista A tézispontokhoz köthető publikációk [1] P. Dombi, P. Rácz, B. Bódi, "Surface plasmon enhanced electron acceleration with few-cycle laser pulses," Laser and Particle Beams 27, 291 296 (2009) [2] P. Rácz and P. Dombi, "Non-ponderomtive electron acceleration in ultrashort surface plasmon fields," Phys. Rev. A 84, 063844 (2011). [3] P. Rácz, S. E. Irvine, M. Lenner, A. Mitrofanov, A. Baltuska, A. Y. Elezzabi, and P. Dombi, Strong-field plasmonic electron acceleration with few-cycle, phase-stabilized laser pulses, Appl. Phys. Lett. 98, 111116 (2011). [4] P. Dombi, S. E. Irvine, P. Rácz, M. Lenner, N. Kroó, G. Farkas, A. Mitrofanov, A. Baltuska, T. Fuji, F. Krausz and A. Y. Elezzabi, "Observation of few-cycle, strongfield phenomena in surface plasmon fields," Opt. Express 23, 24206-24212 (2010). További publikációk [5] P. Dombi and P. Rácz, "Carrier-envelope phase-controlled laser-surface interactions," Proc. SPIE 6892, 1J (2008). [6] P. Dombi and P. Rácz, "Ultrafast monoenergetic electron source by optical waveform control of surface plasmons," Opt. Express 16, 2887 (2008). [7] P. Dombi, P. Rácz, M. Lenner, V. Pervak, F. Krausz "Dispersion management of femtosecond laser oscillators with highly dispersive mirrors," Opt. Express 17, 20598 (2009). [8] M. Lenner, P. Rácz, P. Dombi, G. Farkas and N. Kroó, "Field enhancement and rectification of surface plasmons detected by scanning tunneling microscopy," Phys. Rev. B 83, 205428 (2011). 6
Irodalomjegyzék [Apolonski04] A. Apolonski, P. Dombi, G. G. Paulus, M. Kakehata, R. Holzwarth, T. Udem, C. Lemell, K. Torizuka, J. Burgdörfer, T. W. Hänsch, and F. Krausz, Observation of light-phase sensitive photoemission from a metal, Phys. Rev. Lett. 92, 073902 (2004). [Goulielmakis08] E. Goulielmakis, M. Schultze, M. Hofstetter, V. Yakovlev, J. Gagnon, M. Uiberacker, A. L. Aquila, E. M. Gullikson, D. T. Attwood, R. Kienberger, F. Krausz, U. Kleineberg, Single-cycle nonlinear optics, Science 320,1614 (2008). [Herink12] [Irvine04] G. Herink, D. R. Solli, M. Gulde, C. Ropers, Field-driven photoemission from nanostructures quenches the quiver motion, Nature 483, 190 (2012) S. E. Irvine, A. Dechant, A. Y. Elezzabi, Generation of 0.4-keV Femtosecond Electron Pulses using Impulsively Excited Surface Plasmons, Phys. Rev. Lett. 93, 184801 (2004). [Jones00] D. J. Jones, S. A. Diddams, J. K. Ranka, A. Stentz, R. S. Windeler, J. L. Hall,and S. T. Cundiff, Carrier-Envelope Phase Control of Femtosecond Mode-Locked Lasers and Direct Optical, Science 288, 635 (2000). [Krausz09] [Krüger11] [Kupersztych01] [Oulton08] [Schenk10] F. Krausz, and M. Yu. Ivanov, Attosecond Physics, Rev. Mod. Phys. 81, 163 (2009). M. Krüger, M. Schenk, P. Hommelhoff, Attosecond control of electrons emitted from a nanoscale metal tip, Nature 475, 78 (2011). J. Kupersztych, P. Monchicourt, M. Raynaud, Ponderomotive Acceleration of Photoelectrons in Surface-Plasmon-Assisted Multiphoton Photoelectric Emission, Phys. Rev. Lett. 86, 5180 (2001). R. F. Oulton, V. J. Sorger, D. A. Genov, D. F. P. Pile, X. Zhang, A hybrid plasmonic waveguide for subwavelength confinement and long-range propagation, Nat. Photonics 2, 496 (2008), ill. ld. még ezen cikk hivatkozásait. M. Schenk, M. Krüger, P. Hommelhoff, Strong-Field Above-Threshold Photoemission from Sharp Metal Tips, Phys. Rev. Lett. 105, 257601 (2010) 7
[Siwick03] [Stockman07] B. J. Siwick, J. R. Dwyer, R. E. Jordan, and R. J. D. Miller, An atomiclevel view of melting using femtosecond electron diffraction, Science 302, 1382-1385 (2003). M. I. Stockman, M. F. Kling, U. Kleineberg, F. Krausz, Attosecond nanoplasmonic-field microscope, Nat. Photonics 1, 539 (2007) ill. ld. még ezen cikk hivatkozásait. 8