JÁTÉK KISMOLEKULÁKKAL: TELÍTETT HETEROCIKLUSOKTÓL A FOLDAMEREKIG. Fülöp Ferenc. Szegedi Tudományegyetem Gyógyszerkémiai Intézet

Hasonló dokumentumok
JÁTÉK KISMOLEKULÁKKAL: TELÍTETT HETEROCIKLUSOKTÓL A FOLDAMEREKIG*

Dinamikus folyamatok és önrendeződés vizsgálata spektroszkópiai módszerekkel és molekulamodellezéssel

Dr. Fülöp Ferenc tudományos közleményei és szabadalmai

Lázár László publikációinak jegyzéke

Monoterpénvázas 1,3-diaminok és 3-amino-1,2-diolok sztereoszelektív szintézise és alkalmazásai

JÁTÉK KISMOLEKULÁKKAL: TELÍTETT HETEROCIKLUSOKTÓL A FOLDAMEREKIG*

Funkcionalizált, biciklusos heterociklusok átalakításai sztereokontrollált gyűrűnyitó metatézissel

Ph. D. értekezés tézisei ALICIKLUSOS CISZ- ÉS TRANSZ-1,2-DIFUNKCIÓS VEGYÜLETEK SZINTÉZISE, ENZIMES REZOLVÁLÁSA ÉS ÁTALAKÍTÁSAI. Gyarmati Zsuzsanna

MTA DOKTORI ÉRTEKEZÉS TÉZISEI ÚJ ENZIMES STRATÉGIÁK LAKTÁM ÉS AMINOSAV ENANTIOMEREK SZINTÉZISÉRE FORRÓ ENIKİ

β-aminosav származékok enzim katalizált kinetikus rezolválása

Summary of Ph.D. Thesis SYNTHESIS, ENZYMATIC RESOLUTION AND TRANSFORMATIONS OF ALICYCLIC CIS- AND TRANS-1,2-DIFUNCTIONAL COMPOUNDS. Zsuzsanna Gyarmati

Tetrahidro-β-karbolin és tetrahidroizokinolin vázas származékok kinetikus és dinamikus kinetikus rezolválása

Cikloalkán-vázas heterociklusok és 1,3-bifunkciós vegyületek szintézise

Galla Zsolt. Gyógyászati szempontból jelentős enantiomerek előállítása lipáz katalizált acilezéssel és hidrolízissel

AMINOKARBONILEZÉS ALKALMAZÁSA ÚJ SZTERÁNVÁZAS VEGYÜLETEK SZINTÉZISÉBEN

β-szubsztituált β-aminosav enantiomerek direkt enzimatikus úton történı elıállítása

Szegedi Tudományegyetem Gyógyszertudományok Doktori Iskola. Gyógyszerkémia, gyógyszerkutatás Ph.D program Programvezető: Prof. Dr.

TETRAHIDROIZOKINOLIN-VÁZAS DIFUNKCIÓS VEGYÜLETEK SZINTÉZISE ÉS ÁTALAKÍTÁSAI. Schuster Ildikó

β-peptidek önrendeződésének sztereokémiai és oldallánc-topológiai szabályzása Mándity István

Lázár László tudományos közleményeinek idézettsége

Dr. Csámpai Antal, docens, Kémiai Intézet, Szervetlen Kémiai Tanszék


HORDOZÓS KATALIZÁTOROK VIZSGÁLATA SZERVES KÉMIAI REAKCIÓKBAN

ZÁRÓJELENTÉS. Béta-aminosavaktól a biomimetikus foldamerekig és bioaktív építőelemekig (OTKA NF69316) Dr. Martinek Tamás

ÚJ NAFTOXAZIN-SZÁRMAZÉKOK SZINTÉZISE ÉS SZTEREOKÉMIÁJA

PhD Thesis. Tailoring β-peptide foldamers by backbone stereochemistry and. side-chain topology. István Mándity

Platina-alkil-komplexek elemi reakcióinak vizsgálata és alkalmazása hidroformilezési reakciókban. Jánosi László

Hidroxi-szubsztituált aliciklusos β-aminosav származékok szintézise és sztereokémiája. Benedek Gabriella

PhD értekezés tézisei. Aliciklusos β-aminosavak szelektív funkcionalizálása nitril-oxidok 1,3-dipoláris cikloaddíciójával. Nonn Mária Melinda

Cherepanova Maria. Szubsztituált ciszpentacin és nyíltláncú β 2,3 -aminosavak sztereoszelektív szintézisei oxidatív gyűrűnyitáson keresztül

Szabó Andrea. Ph.D. értekezés tézisei. Témavezető: Dr. Petneházy Imre Konzulens: Dr. Jászay M. Zsuzsa

Tienamicin-analóg 2-izoxacefémvázas vegyületek sztereoszelektív szintézise

Gábor Krajsovszky. List of Publications

C-Glikozil- és glikozilamino-heterociklusok szintézise

Szakmai önéletrajz Szegedi Tudományegyetem, Természettudományi és Informatikai Kar, Kémia Doktori Iskola, Analitikai kémia program

Módosított Mannich-reakció alkalmazásával előállított karbamátoalkilnaftolok szintézise és átalakításai

MTA DOKTORI ÉRTEKEZÉS TÉZISEI CIKLUSOS BÉTA-AMINOSAVAK SZELEKTÍV ÉS SZTEREOKONTROLLÁLT FUNKCIONALIZÁLÁSAI KISS LORÁND

PANNON EGYETEM. 2,3-DIHIDRO-2,2,2-TRIFENIL-FENANTRO-[9,10-d]-1,3,2λ 5 -OXAZAFOSZFOL KIALAKULÁSA ÉS REAKCIÓJA SZÉN-DIOXIDDAL ÉS DIOXIGÉNNEL

GALANTAMIN-SZÁRMAZÉKOK SZINTÉZISE

KIRALITÁS. Dr. Bakos József egyetemi tanár

Szerves kémiai szintézismódszerek

Vezető kutató: Farkas Viktor OTKA azonosító: típus: PD

AZ ACETON ÉS AZ ACETONILGYÖK NÉHÁNY LÉGKÖRKÉMIAILAG FONTOS ELEMI REAKCIÓJÁNAK KINETIKAI VIZSGÁLATA

Szemináriumi feladatok (alap) I. félév

1. BEVEZETÉS. 1 Noble R. L., Beer M. D. C. T., McIntyre, R. W.; Cancer, 1967, 20,

I. Innováció a Természettudományban - Doktorandusz Konferencia 2014 Szeged, 2014 május 2-3.

Biszfoszfonát alapú gyógyszerhatóanyagok racionális szintézise

Aliciklusos -aminohidroxámsavak szintézise és átalakításai

(R)-N,N-diizopropil-3-(2-hidroxi-5-(hidroximetil)fenil)-3- fenilpropilamin rezolválása (R)-N-acetil fenilglicinnel

Szegedi Tudományegyetem Gyógyszertudományok Doktori Iskola Gyógyszerkémia, gyógyszerkutatás program Programvezető: Prof. Dr.

Primavera BalatonMan Kenese 2019 Kategóriás Eredmények

Az EOQ MNB kitüntetettjei

ZÁRÓJELENTÉS. OAc. COOMe. N Br

Az EOQ MNB kitüntetettjei

DR. Stájer Géza tudományos munkássága

1. feladat (3 pont) Írjon példát olyan aminosav-párokra, amelyek részt vehetnek a következő kölcsönhatásokban

Új kihívások és megoldások a heterociklusos kémia területén

AMINO-CSOPORTOT TARTALMAZÓ VEGYÜLETEK ENANTIOMERJEINEK ELVÁLASZTÁSA KIRÁLIS FOLYADÉKKROMATOGRÁFIÁS MÓDSZEREKKEL. PhD értekezés tézisei

Izoxazolin gyűrűvel kondenzált ciszpentacin származékok szintézise

Új enzimes stratégiák laktám és aminosav enantiomerek szintézisére*

BUDAPESTI MŰSZAKI ÉS GAZDASÁGTUDOMÁNYI EGYETEM ALKOHOLOK RESZOLVÁLÁSÁNAK VIZSGÁLATA. Ph.D. értekezés tézisei

Új kinin- és ferrocénszármazékok: szintézis, szerkezet, DFT-modellezés, biológiai hatás és organokatalitikus aktivitás

Sztereoszelektív epoxidálási módszerek O- és N- heterociklusok, valamint modellvegyületeik körében. Kiss Attila

Baranya kerékpáros túra. Négy Évszak Futás (tavasz) Négy Évszak Futás (nyár) 2012 másodperces. DÖKE kerékpáro s túra

Izocinkona alkaloidok a heterogén katalitikus enantioszelektív hidrogénezésben

Otthon Melege Program ZBR-NY/14 "Homlokzati Nyílászárócsere Alprogram" Közép-Magyarországi régió pályázatainak miniszteri döntése

Kedves Hallgatók! Jó tanulást kívánunk: Gabi és Nóra

01:20: MACSEK Zoltán :20: BOKOR Attila :20: RÁKSI Mihály 1980

Szemináriumi feladatok (alap) I. félév

Szerves kémiai szintézismódszerek

Zárójelentés a PD OTKA pályázathoz

Kísérletek glikozilidén-spiro-heterociklusok előállítására. Untersuchungen zur Herstellung von Glycosylidenspiro-Heterozyklen

EtO 2 C. EtO 2 CCHN 2 N 2. EtO 2 CCH=C=O. EtO 2 CCH 2 C(=O)X O R -CO. -CO Co 2 (CO) 8 Co 2 (CO) 7 Co 2 (CO) 7 (CHCO 2 Et) +CO k -1

A kutatás eredményei 1

Tanuló neve azonosító felvételi sorrend Megjegyzés

Consult-Exim Bt Bp, Törökvész út 58, Tel: , Fax: ,

Fel őtt Férfi Kard Válogató Gerevi h Aladár Ne zeti Sport sar ok Budapest

UniSim Design. - steady state modelling - BME Kémiai és Környezeti Folyamatmérnöki Tanszék Dr. Mizsey Péter, Dr. Benkő Tamás, Dr.

Szerves kémiai szintézismódszerek

Fizikai kémiai és kolloidkémiai laboratóriumi gyakorlatok gyógyszerészhallgatók részére 2018/2019. tanév, II. félév. Név

Gombász Hírmondó. Soproni. A tartalomból:

Eredmények: 3 km-es távon: 1996-ban és utána születetek: Lány: 1. hely Fózer Tímea Gyóni Géza Ált. Iskola. 2. hely Hende Helga Gyóni Géza Ált.

Pont Hely

Hunfoglalás - Kékes-Vertikál, Kékestető 2 kör - 12 km nemenkénti és kategóriánkénti eredménylista

Általános Iskola. Tájékozódási bemutató és verseny Diáktájfutás - egy program a jövőért. Bogyiszló Eredmények


Szolnoki Műszaki Szakközép- és Szakiskola Pálfy János Vízügyi Tagintézmény Vörösmarty Mihály Általános Iskola Újszász Varga Katalin Gimnázium Szolnok

Szálka Triatlon M egyéni abszolút eredmények

V. ROTARY FUTÓFESZTIVÁL MARATON kategóriás eredmények

Békés Megyei Ügyvédi Kamara. Kirendelhető ügyvédek

C-GLIKOZIL HETEROCIKLUSOK ELŐÁLLÍTÁSA GLIKOGÉN FOSZFORILÁZ GÁTLÁSÁRA. Kun Sándor. Témavezető: Dr. Somsák László

dc_335_11 MTA DOKTORI ÉRTEKEZÉS TÉZISEI PEPTID FOLDAMEREK: SZERKEZET ÉS ALKALMAZÁS MARTINEK TAMÁS

Emlékeztető. az ELTE Kémiai Doktori Iskola Tanácsának június 10-i üléséről

Budapesti Műszaki és Gazdaságtudományi Egyetem Szerves Kémia Tanszék. Aszpidoszpermánvázas és rokon indolalkaloidok, valamint analogonjaik szintézise

ALKÍMIA MA Az anyagról mai szemmel, a régiek megszállottságával.

A Kari Tanács május 14-i ülésének határozatai

HETEROCIKLUSOS VEGYÜLETEK ELŐÁLLÍTÁSA MIKROPÓRUSOS ZEOLIT JELENLÉTÉBEN

(11) Lajstromszám: E (13) T2 EURÓPAI SZABADALOM SZÖVEGÉNEK FORDÍTÁSA

EREDMÉNYLISTA. Körzet: Sarmaság Megye: Szilágy 1. osztály

Sapientia EMTE Gazdaság- és Humántudományok Kar. Közgazdaság képzési ág Csoportbeosztás tanév

Átírás:

JÁTÉK KISMLEKULÁKKAL: TELÍTETT ETERCIKLUSKTÓL A FLDAMEREKIG Fülöp Ferenc Szegedi Tudományegyetem Gyógyszerkémiai Intézet 1

1,3-XAZI-4-K ( ) n 2 + ( ) n cis trans Cl cis Cl trans 1a: n = 1 1d: n = 2 1b: n = 2 1e: n = 3 1c: n = 3 2a: n = 1 2d: n = 2 2b: n = 2 2e: n = 3 2c: n = 3 cis trans ( ) n 3a: n = 1 3d: n = 2 3b: n = 2 3e: n = 3 3c: n = 3 G. Bernáth, F. Fülöp, G. Jerkovich, P. Sohár: Synthesis and spectroscopical study of cis-trimethylene-, cis- and trans-tetraand pentamethylene-2,3,5,6-tetrahydro-1,3-oxazin-4-ones Acta Chim. Acad. Sci. ung., 101, 61-72 (1979) 2

ALAPGYŰRŰ KFRMÁCIÓK 1,3-XAZIKÁL 9 8 10 7 5 6 4 Y 1 X 3 2 a: cis; b: trans 1 X = C 3, Y = 2 X = Bz, Y = 3 X =, Y = C 3 4 X =, Y = Bz M Y A X A M B X X Y X M Y A X X B B T C-in C-out P. Sohár, F. Fülöp, G. Bernáth: Configurations and conformations of cis- and trans--methyl- and --benzyl-4,5- and -5,6- tetramethylenetetrahydro-1,3-oxazines rg. Magn. Reson., 22, 527-530 (1984) F. Fülöp, G. Bernáth, G. Argay, A. Kálmán, P. Sohár: Synthesis of cis- and trans--methyl- and -benzyl-4,5- and 5,6-tetramethylenetetrahydro-1,3- oxazines; an X-ray study of -benzyl-cis-4,5-tetramethylenetetrahydro-1,3-oxazinium-picrate Tetrahedron, 40, 2053-2060 (1984) 3

DIASZTERESZELEKTIVITÁS ÉS DMIÁS KFRMÁCIÓ if R = if R = C 3 Ar R 4 3 5 C 3 Ar a:r=;b:r=c 3 ;Ar=C 6 4 2 (p) Ar C 3 C 3 6 7 Ar 4

DIASZTERESZELEKTIVITÁS ÉS DMIÁS KFRMÁCIÓ Ar 3 C Ar (C-2) 3 C Ar 4 (-inside) 6 (-inside) 5 (-outside) G. Bernáth, F. Fülöp, A. Kálmán, G. Argay, P. Sohár, I. Pelczer: Connection between the diastereoselectivity and the dominant conformation in the formation of condensed-skeleton 1,3-oxazines. First X-ray diffraction evidence of -outside conformation Tetrahedron, 40, 3587-3593 (1984) 5

AZ ELSŐ ETERSZTERID 3 C 3 C n 3 C 3 C ( ) n 3 C 3 C ( ) n Cl 1 2 3 a: n = 1 b: n = 2 3 C 1 13 14 ( ) n 3 C ( ) n 3 C 4 3 C 4 5 G. Bernáth, F. Fülöp, G. Argay, A. Kálmán, P. Sohár: A simple stereospecific synthesis of oxazasteroids Tetrahedron Letters, 22, 3797-3800 (1981) 6

AZETIZKILIK 3 C 3 C 5 4 3 C 3 C 3 C 3 C 9 9b 3 1 2 3 C 3 C 6 Cl 8 10 11 C 3 3 C 3 C 5 4 3 C 3 C 3 C 3 C 9 9b 3 1 2 3 C 3 C 7 Cl 9 4a 12 C 3 J. Kóbor, F. Fülöp, G. Bernáth, P. Sohár: Synthesis and stereochemical investigation of cis- and trans-1-subsituted-7,8 dimethoxy-1,4,5,9b-tetrahydro-2-azeto[2,1-a]isoquinolines Tetrahedron, 43, 1887-1894 (1987) 7

ÚJ GYŰRŰREDSZERŰ TETRACIKLUSK C R R R R 12 11 C C, 77 % R R 1, 2 3, 4 13 A 10 14 13b 7 6 9-12 B 9 1 C 8 2, 3 ( ) n D 5 4 ac 3, C 3, 1h, 83-90 % toluene 80-90 % R R Cl C ( ) n 5-8 R C 3 C 2 5 1, 3 2, 4 n = 1 5, 9 6, 10 n = 2 7, 11 8, 12 C Cl ( ) n F. Fülöp,. Wamhoff, P. Sohár: Imidazo[1',2':3,4]pyrimido[6,1-a]isoquinoline and pyrimido[1',2':3,4]pyrimido[6,1-a]isoquinoline ring systems by tandem cyclization Synthesis-Stuttgart, 1995, 863-867 8

SÁR PÁL A SZEGEDI TUDMÁYEGYETEM DÍSZDKTRA, 2003. március 28. 9

agy őzlábgomba Macrolepiota procera 10

Piruló őzlábgomba Macrolepiota rhacodes 11

Gyilkos galóca Amanita phalloides 12

Sárga rókagomba Cantharellus cibarius 13

Ízletes vargánya Boletus edulis 14

Fehértejű keserűgomba Lactarius piperatus 15

GYŰRŰ-LÁC TAUTMÉRIA X Y C X C Y R ( ) n C X R ( ) n X log K X = ρσ + + log K X= (I) F. Fülöp, G. Bernáth, J. Mattinen, K. Pihlaja, J. rg. Chem. 52, 3821 (1987) F. Fülöp, K. euvonen, K. Pihlaja, G. Bernáth, G. Argay, A. Kálmán, J. rg. Chem. 58, 1967 (1993) R. E. Valters, F. Fülöp, D. Korbonits, Adv. eterocyclic Chem. 66, 1 (1996) 16

1,3-XAZIK TAUTMÉRIÁJA c = log K 0 = - 0.15 log K X = (0.76 ± 0.04) σ + + log X = F. Fülöp, K. Pihlaja, J. Mattinen, G. Bernáth, J. rg. Chem. 52, 3821 (1987) 17

... 18

A 3-ARILIMIDAZ[5,1-a]IZKILIK TAUTMERARÁYAI (CDCl 3 ) 3 C 3 C R X 3 C 3 C R X 3 C 3 C R X 1B 1A 1C R X σ + A (%) B (%) C (%) p 2 0.79 4.0 70.3 25.7 m 2 0.674 3.7 72.6 23.7 p Br 0.15 14.7 56.4 28.9 0 12.8 59.1 28.1 p Me -0.778 24.2 46.2 29.6 p Me -1.7 57.0 28.4 14.6 Me p 2 0.79 ~ 0 87.2 13.8 Me p Me -0.778 ~ 0 85.9 14.1 19

A 3-ARILIMIDAZ[1,5-b]IZKILIK AMMETT KRRELÁCIÓI (CDCl 3 ) 2 log K log K B = 0.59σ + + 1.03 (r 2 = 0.982) X 1 2B: 0 log K C = 0.75σ + - 0.12 (r 2 = 0.976) X -1-1.0-0.5 0.0 0.5 1.0 σ + 2C: A. etényi, T. A. Martinek, L. Lázár, Z. Zalán, F. Fülöp, J. rg. Chem., 68, 5705 (2003) 20

DMI GYŰRŰZÁRÁSK SZELEKTIVITÁSA 3 C 3 C 3 C 3 C 1 2 3 C 2Ba-c R ()n C 3 C 3a-c R ( )n R ( ) n C R = Me, n = 1: a, R = Ph, n = 1: b, R = Ph, n = 2: c 3 C 3 C 2Aa-c R ()n C 3 C 3 C 2Ca-c ( R C )n 3 C 3 C 4a-c R ( )n n = 1, R = Me n = 1, R = Ph n = 2, R = Ph de ~ 50 % >95 % >95 % de = [3]-[ 4 ] [3]+[ 4 ]. 100 21

L. Lázár,. Kivelä, K. Pihlaja, F. Fülöp: A convenient and highly stereoselective synthesis of 8,13-diazaoestrone analogs by domino ring-closures Tetrahedron Lett., 45, 6199-6201 (2004) 22

BETTI-BÁZISK ÉS AFTXAZIK C Y Y Y 2 2 Y 1. Cl/ 2 / 3 /Me 2. 4 1 8a-i 9a-i Y = 2 (m): a; Br(m): b; 2 (p): c; Br(p): d; Cl(p): e; : f; F(p): g; Me(p): h; Me(p): i I. Szatmári, T. A. Martinek, L. Lázár, F. Fülöp: Eur. J. rg. Chem., 2231-2238 (2004). C X Y X Y X Y X 1 3 X = 2 (p): a; Br(m): b; Br(p): c; Cl(p): d; : e; Me(p): f; Me(p): g 23

Y AZ EGYESÚLYK ASC AALÍZISE (induktív és rezonancia hatás, anomer hatás) Y Y 1 3 X X X 12-18Ba-g 12-18Aa-g 12-18Ca-g Y= 2 : 12; Br: 13; Cl:14; : 15; F: 16; Me: 17; Me: 18 X= 2 (p): a; Br(m): b; Br(p): c; Cl(p): d; : e; Me(p): f; Me(p): g I. Szatmári T.A. Martinek, L. Lázár, A. Koch, E. Kleinpeter, K. euvonen, F. Fülöp: J. rg. Chem., 69, 3645-3653 (2004) 24

A C-1 ÉS C-3 SZUBSZTITUES ATÁSÁAK EGYÜTTES JELLEMZÉSE log KB = 0,32 + 0,33 1,44σ Y + X σ F + (5) r = 0,980 25

26

EGY TÖBBKMPESŰ TAUTMER REDSZER 2 + C X * 20Ba-g X 1. Et 2. CDCl 3 X * 20Da-g X X= p- 2 ; m-br; p-cl; ; p-me; p-me; p-me 2 * * X X 20Ca-g * X * X X 20Aa-g * X * X 20Ea-g * X X X 22Ea-g 22Ea-g 22Ea-g A. etényi, Z. Szakonyi, K. D. Klika, K. Pihlaja, F. Fülöp: Formation and characterisation of a nine-component equilibrium system derived from cis- and trans-1-aminomethylcyclohexane-1,2-diol J. rg. Chem., 68, 2175-2182 (2003) 22Ea-g 27

Biotie Therapies (Turku, Finnország) Cél: VAP-1 támadáspontú új gyulladásgátló szerek kifejlesztése. VAP-1 SSA inhibitorok Az SZTE Gyógyszerkémiai Intézetben az elmúlt években előállított, változatos szerkezetű, főleg difunkciós aliciklusos és telített heterociklusos származékokból álló vegyülettár reprezentatív tagjainak tesztelése 28

SEREDIPITY Ph 2 Me 2 Me C 2 Ph. Cl 10 Me. Cl Me Me 11 29

SZERKEZET PTIMÁLÁSK Ph. Cl R 4 10 R 5 R 3 11 Me. Cl Me Me R 6 R 1 R 2 R 1 -R 6 szubsztituensek, relatív konfiguráció, konformációsan gátolt analógok, nitrogén hídfős vegyületek 30

SZERKEZET PTIMÁLÁSK II. R 1 R 2 R 3 R 4 R 1 -R 4 szubstituensek a stabilitás növelése a hidroxilcsoport szerepe konformációsan gátolt analógok szintézise diasztereomerek és enantiomerek szintézise 31

UTÓBBI SZABADALMAK D. J. Smith, F. Fülöp, M. Pihlavisto, L. Lázár, S. Alaranta, P. Vainio, Z. Szakonyi: Carbocyclic hydrazino inhibitors of copper-containing amine oxidases PCT Int. Appl. (2003), 58 pp. CDE: PIXXD2 W 2003006003 A1 20030123 CA 138:106506 A 2003:57890 CAPLUS F. Fülöp, L. Lázár, M. Pihlavisto, M. Palkó, A. Juhakoski,A. Marjamaeki, D. J. Smith: ydrazino alcohol derivatives useful as inhibitors of copper-containing amine oxidases PCT Int. Appl. (2005), 32 pp. CDE: PIXXD2 W 2005080319 A1 20050901 CA 143:266685 A 2005:962198 CAPLUS 32

agy palloskagyló Ensis siliqua 33

Dr. ógrádi Mihály: Bevezetés a sztereokémiába az enantioméria az ember számára nehezen érthető fogalom. Ez talán azért van így, mert az ember külső megjelenése szerint akirális. Az aszimmetrikus felépítésű csigák számára a kiralitás fogalma természetesebb lehet. Foltos hordócsiga Tonna dolium 34

Bíboros pókcsiga Lambis violacea 35

Közönséges bábelcsiga Babilonia spirata 36

Vörös fülcsiga aliotis rufescens 37

Pettyes kúpcsiga Conus ebuereus 38

Szamárfül-csiga aliotis asinina 39

F. Fülöp: The chemistry of 2-aminocycloalkanecarboxylic acids. Chem. Rev., 101, 2181-2204 (2001) F. Fülöp, T. A. Martinek, G. K. Tóth: Application of alicyclic β-amino acids in peptide chemistry. Chem. Soc. Rev., 35, 323-334 (2006) 40

Me Me CIKLUSS β-amisav SZITÉZISEK MTERPÉEKBŐL I. i, ii Me iii Me Me Me Me Me Me 1 2 3 CEt 2 v iv Me Me Me 6 M e iv Me Me Me CEt CEt (i) CSI, 1 h, rt, 76%; (ii) K, then a 2 S 3 ; (iii) 22% Cl/Et, reflux, 60%; (iv) LiAl 4 /TF, reflux, 4: 85%, 6: 79%; (v) ClCEt, 10% a/benzene, 81% 5 Me Me Me 4 2 Z. Szakonyi, T. Martinek, A. etényi, F. Fülöp, Tetrahedron: Asymmetry, 11, 4571-4579 (2000) 41

CIKLUSS β-amisav SZITÉZISEK MTERPÉEKBŐL i, ii iii Boc 1 2 3 v S. Gyónfalvi, Z. Szakonyi, F. Fülöp, Tetrahedron: Asymmetry, 14, 3965-3972 (2003) iv Me vii Boc CMe vi Boc C 6 5 4 viii 2 vii 2 CMe ix 2 C 8 7 9 Fülöp Ferenc, Szakonyi Zsolt: Eljárás enantiomer β-aminosavak és származékaik szintézisére Magyar szabadalmi bejelentés Bejelentve 2006. november 17. 42

β-laktámk IDIREKT REZLVÁLÁSA LIPÁZ- KATALÍZISSEL R R R 1 R = 2 R = 3 R = 4 R = C 2 5 R = C 2 6 R = C 2 i 4-6 1R 6S 4a-6a + CPr 1S 6R 4b-6b ii ii iii 1R 2S 4c-6c C 2 C 2 1S 2R 4d-6d 1S 6R 4e-6e i: Lipase PS, vinyl butyrate in acetone; ii: 18% Cl, then ion-exchange chromatography; iii: 4 /Me J. Kámán, E. Forró, F. Fülöp: Tetrahedron: Asymmetry, 11, 1593-1600 (2000) 43

LIPÁZ-KATALIZÁLT EATISZELEKTÍV GYŰRŰFELYITÁSK SZERVES KÖZEGBE 2 ( ) n lipase ipr 2, 60 C ( ) n + ( ) n (±)-1, n = 1 (±)-2, n = 2 (±)-3, n = 3 (±)-4, n = 4 2 Lipolase ipr 2 70 C C 2 (1R,2S)-1a-4a C + 2 (1S,5R)-1b (1S,6R)-2b (1S,7R)-3b (1S,8R)-4b 2 5 3 2 (±)-5, 6 (2R,3S)-5a,6a (2R,5S)-5b,6b (±)-5: ex o-3-azatricyclo[4.2.1.0 2,5 ]nonan-4-one (±)-6: ex o-3-azatricyclo[4.2.1.0 2,5 ]non-7-en-4-one E. Forró, F. Fülöp, rg. Lett., 5, 1209-1212 (2003) E. Forró, F. Fülöp, Tetrahedron: Asymmetry, 15, 573-575 (2004); 15, 2875-2880 (2004) 44

BEZCISZPETACI EATIMEREK ÉS MÓGJAIK ( ) R C S n ( ) ( ) n i n + R S 2 (±)-4, n = 1 (±)-5, n = 2 (±)-6, n = 3 ii (1R,2R)-7, n = 1 (1R,2R)-8, n = 2 (1R,2R)-9, n = 3 ii (1S,5S)-10 (1S,6S)-11 (1S,7S)-12 ii ( ) n C ( )n R C C S ( ) n. 2 Cl R. 2 Cl Cl. 2 S (±)-13, n = 1 (±)-14, n = 2 (±)-15, n = 3 (1R,2R)-16, n = 1 (1R,2R)-17, n = 2 (1R,2R)-18, n = 3 i: Lipolase, 2, ipr 2, 60 C; ii: 18 % Cl (1S,2S)-19, n = 1 (1S,2S)-20, n = 2 (1S,2S)-21, n = 3 Time (day) Conv. (%) E Yield (%) β-lactam (10-12) ee Isomer (%) [α] 25 D Yield (%) β-amino acid (7-9) ee Isomer (%) [α] 25 D (±)-4 6 50 >200 42 1R,2R 98-38 44 1S,5S 99 +224.5 (±)-5 54 50 >200 45 1R,2R 99 +25.1 45 1S,6S 99 +313.6 (±)-6 51 50 >200 46 1R,2R 99 +11.1 47 1S,7S 99-137 E. Forró, F. Fülöp, Chem. Eur. J. 2006, 12, 2587. 45

DIREKT SZITÉZISEK IDRLÍZISSEL C CEt 2 EtC Lipolase ( ) n ( ) n + ( ) n ipr 2 2 65 C 2 2 Rac cis 1S,2R 1R,2S CEt 2 Lipolase ipr 2 C 2 65 C 2 2 Rac trans 1R,2R 1S,2S + EtC E. Forró, F. Fülöp, The first direct enzymatic hydrolysis of alicyclic β-amino esters - a route to enantiopure cis and trans β-amino acids Chem. Eur. J., 13, 6397-6401 (2007) E. Forró, F. Fülöp, Enzymatic resolution process for the preparation of cyclic β- amino acid and ester enantiomers. PCT Int. Appl. (2007), 32pp. W 2007091110 46

DIAMIKUS KIETIKUS REZLVÁLÁS C 2 Et KR CAL-B DIPE, 3 C 2 1eq. C 2 (±)-1 (R)-2 (S)-1 DKR CAL-B toluene/acetonitrile (4:1), 25 C dipropylamine 0.25 eq. 2 1eq. + C 2 Et T. A. Paál, E. Forró, A. Liljeblad, L. T. Kanerva, F. Fülöp: Lipase-catalyzed kinetic and dynamic kinetic resolution of 1,2,3,4-tetrahydroisoquinoline-1-carboxylic acid Tetrahedron: Asymmetry, 18, 1428-1433 (2007) 47

UGI 4-KMPESŰ REAKCIÓ R 1 + C + R 2 + R 3 2 R 4 R 2 isonitrile aldehyde R 1 1 amine R 3 R 4 carboxylic acid C R 1 C C R 2 C R 2 2 R 1 R 1 R 1 2 3 4 5 R 2 S. Gedey, J. Van der Eycken, F. Fülöp Liquid-phase combinatorial synthesis of alicyclic β-lactams via Ugi four component reaction. rg. Lett., 4, 1967-1969 (2002) I. Kanizsai, Z. Szakonyi, R. Sillanpää, F. Fülöp: A comparative study of the multicomponent Ugi reactions of an oxabicycloheptene-based β-amino acid in water and in methanol. Tetrahedron Lett., 47, 9113-9116 (2006) 48

49

β-laktám SZITÉZISEK VÍZBE R 1 R 2 2a: R 1 =Et,R 2 = cyclohexyl 2b: R 1 =MePh,R 2 = cyclohexyl R 1 R 2 2i: R 1 =Et,R 2 = cyclohexyl 2j: R 1 =Ph,R 2 = tbu 2k: R 1 =MePh,R 2 =cyclohexyl R 1 R 2 2c: R 1 =Et,R 2 = cyclohexyl 2d: R 1 =Et,R 2 = tbu 2e: R 1 =Et,R 2 = cyclohexyl 2f: R 1 =MePh,R 2 = tbu R 1 R 2 R 1 R 1 R 2 R 2 R 1 R 1 R 2 2g: R 1 =Et,R 2 = cyclohexyl 2h: R 1 =Et,R 2 = tbu 2l: R 1 =Ph,R 2 = tbu 2m: R 1 =MePh,R 2 = tbu 2n: R 1 =Et,R 2 = cyclohexyl 2o: R 1 =Et,R 2 = tbu 2p: R 1 = tbu, R 2 = tbu 2q: R 1 =MePh,R 2 = tbu R 2 I. Kanizsai, S. Gyónfalvi, Z. Szakonyi, R. Sillanpää, F. Fülöp: Synthesis of bi- and tricyclic β-lactam libraries in aqueous medium Green Chem., 9, 357-360 (2007). 50

IDRXILEZÉSEK 1,3-XAZI KERESZTÜL iii iv CEt i I CEt CEt 2 3 4 C R R = Me : 1a R = Ph : 1b R = tbu: 1c i or ii R X X = I : 5a,b X = Br: 6a,b CEt iii R CEt iv 7a,b 8 C 2 9 CEt Me i I Me 10 CEt 1. ii 2. iii 11 C 2 (i) IS, C 2 Cl 2, 14 h, rt; (ii) Bu 3 Sn, C 2 Cl 2, 20 h, 40 C; (iii) 20% Cl, 30 h reflux. 51

IDRXILEZÉSEK LAKT KERESZTÜL C i ii iii R R C 2 12a,b R I 13a,b 14a,b R = Ph: a; R = Bu t : b 15 C i ii iii C Boc 2 I Boc Boc 16 17 18 19 (i) KI, I 2, ac 3, C 2 Cl 2, 20 h, rt; (ii) Bu 3 Sn, C 2 Cl 2, 20 h, 40 C; (iii) 20% Cl, 30 h rt. F. Fülöp, M. Palkó, E. Forró, M. Dervarics, T.A. Martinek, R. Sillanpää, Eur. J. rg. Chem., 3214-3220 (2005) 52

4-AZID-2-AMIKARBSAV SZITÉZISEK I 3 3 4 5 3 1 2 R 14a-e (44-73%) aet, Et, rt, 28 h ( 91% from 14a) CR 1 CEt a 3, 20% 4 Cl Et/ 2,, 4h a 3, 20% 4 Cl Et/ 2,, 26h R CR 1 9a: R 1 =Et,R=Boc 9b: R 1 =Et,R=Z 9c: R 1 = Et, R = Fmoc 9d: R 1 =Bn,R=Z 9e: R 1 =Bn,R=Boc a 3, 20% 4 Cl Et/ 2,, 4h 3 CEt 15 (42% from 9c) Boc 14h (28% from 9a) L. Kiss, E. Forró, R. Sillanpää, F. Fülöp: Diastereo- and enantioselective synthesis of orthogonally protected 2,4-diaminocyclopentanecarboxylates: A flip from β-amino- to β,γ-diaminocarboxylates J. rg. Chem. In press 53

4-AZID-2-AMIKARBSAV SZITÉZISEK II 1.2 equiv aet Et,0 C,1h 9f (83%) CEt Boc a 3, 20% 4 Cl Et/ 2,, 4h 3 CEt Boc 14f (63%) Boc aet, Et, rt 22 h, 81% aet, Et, rt 25 h, 77% 11 1.2 equiv aet Et, rt, 24 h CEt Boc a 3, 20% 4 Cl Et/ 2,, 4h 3 CEt Boc 9g (32% from 11) 14g(66%from9g) L. Kiss, E. Forró, R. Sillanpää, F. Fülöp: Diastereo- and enantioselective synthesis of orthogonally protected 2,4-diaminocyclopentanecarboxylates: A flip from β-amino- to β,γ-diaminocarboxylates J. rg. Chem. In press 54

ÚJ STRATÉGIA ETERCIKLUSS β-amisavak SZITÉZISÉRE 1 CEt i R CEt 3a: R = Boc 3b: R = Z ii Ph 4a: R = Boc 4b: R = Z CEt R R 2a: R = Boc 2b: R = Z (i) KMn 4, C 2 Cl 2, BnEt 3 Cl, 0 C, 2 h, 3a: 47%, 3b: 44%, 3c: 48%; (ii) a) ai 4, TF/ 2, r.t., 1 h. b) acb 3, 1 equiv Ac, C 2 Cl 2 /TF, Bn 2, r.t.,4 h, 4a: 16% (two steps), 4b: 22% (two steps), 4c: 17% (two steps). Boc CEt i Boc CEt ii Ph CEt Boc 2c 3c 4c L. Kiss, B. Kazi, E. Forró, F. Fülöp, A new strategy for the preparation of heterocyclic β-amino esters: orthogonally protected β-amino esters with a piperidine skeleton Tetrahedron Lett. Közlésre beküldve 55

56

FLDAMER SZERKEZETEK 2 2 C 2 trans-acc C 2 trans-acpc n Appella, et al.: Residue-based control of helix shape in β-peptide oligomers, ature, 387, 381-385 (1997). J. Am. Chem. Soc. 121, 6206-6212 (1999) 57

Solid-state structure of trans-2-acc hexamer (a) View of one of the three very similar molecules in the asymmetric unit. (b) View of one molecule along the helix axis (Appella, D..; Christianson, L. A.; Karle, I. L.; Powell, D. R.; Gellman, S.. J. Am. Chem. Soc. 1999, 121, 6206. ) 58

ACPC MT β-ligpeptid SZERKEZETEK T. Martinek, G. K. Tóth, E. Vass, M. ollósi, F. Fülöp, Angew. Chem. Int. Ed. 41, 1719-1721 (2002) T. Martinek, F. Fülöp, Eur. J. Biochem., 270, 3657-3666 (2003) 59

PEPTID MDELLVEGYÜLETEK A. etényi, I.M. Mándity, T.A. Martinek, G.K. Tóth, F. Fülöp: J. Am. Chem. Soc. 127, 547-553 (2005) 60

ASZERKEZETEK T.A. Martinek, A. etényi, L. Fülöp, I.M. Mándity, G.K. Tóth, I. Dékány, F. Fülöp: Angew. Chem. Int. Ed., 45, 2396-2400 (2006) 61

ALTERÁLÓ ALTERÁLÓ SZERKEZETŰ SZERKEZETŰ β-peptidek β-peptidek (LEG-JÁTÉK) (LEG-JÁTÉK) T. A. Martinek, I. M. Mándity, L. Fülöp, G. K. Tóth, E. Vass, M. ollósi, E. Forró, F. Fülöp, J. Am. Chem. Soc. 128, 13539-13544 (2006) 62

KÖSZÖET Prof. Dr. Bernáth Gábor Széchenyi díjas emeritus professzor 63

MTA KÉMIAI SZTÁLY Ajánlóim: Antus Sándor Bartók Mihály Görög Sándor yiredy Szabolcs Penke Botond Sohár Pál 64

KÖSZÖET Sohár Pál Kálmán Alajos Argay Gyula Péter Antal Tóth Gábor Tóth Géza Mészáros Zoltán ermecz István Stájer Géza Tóth Gábor ollósi Miklós Dékány Imre agy M. György Vass Elemér Falkay György Varró András Kóbor Jenő Kalevi Pihlaja (Turku, Finnország) Liisa Kanerva (Turku, Finnország) Reijo Sillanpaa (Jyvaskyla, Finnország) Pirjo Vainiotalo (Joensuu, Finnország) Jorma Mattinen (Turku, Finnország) Kari euvonen (Turku, Finnország) Erich Kleinpeter (Potsdam, émetország) Frank G. Riddell (StAndrews, Skócia) orbert De Kimpe (Gent, Belgium) Johan van der Eycken (Gent, Belgium) einrich Wamhoff (Bonn, émetország) Peter De Witte (Leuven, Belgium) ACRS (Belgium) BioTIE (Finnország) Bioblocks (USA) UCP (Japán) Solvo (Magyarország) TKA, AKP, FKFP 65

Végzett doktorok: Péter Mária, etényi Anasztázia, Csomós Péter, Solymár Magdolna, Bert eumann, David Almeida, Gedey Szilvia, Göblyös Anikó Kámán Judit, Kanizsai Iván, Sohajda Attila, Semega Éva, Csirinyi György, uber Imre, Ari Rosling Jelenlegi doktoranduszok: Gyónfalvi Szilvia, Sztoikov-Ivanov Anita, Tóth Diána, Balázs Árpád, Juhász Márta, Schuszter Ildikó, Paál Tihamér, Mándity István, Fitz Mónika, ermán Beáta, Tasnádi Gábor 66

Lázár László Forró Enikő Szakonyi Zsolt Martinek Tamás Kiss Lóránd Szatmári István 67

Szüleim, Családom, Szeretteim 68

69