ÉPÍTŐANYAGOK RADONEMANÁCIÓJÁT ÉS EXHALÁCIÓJÁT BEFOLYÁSOLÓ PARAMÉTEREK MEGHATÁROZÁSA Szerző: SAS ZOLTÁN Kémiai és Környezettudományi Doktori Iskola Témavezető: DR. SOMLAI JÁNOS egyetemi docens Pannon Egyetem Radiokémiai és Radioökológiai Intézet 2012
BEVEZETÉS-CÉLKITŰZÉS A szerző a disszertáció irodalmi részében összefoglalja az építőanyagoktól származó sugárterhelés forrásinak, szabályozásának, az attól származó kockázat csökkentésének, valamint a radionalaitikai vizsgálatok méréstechnikai lehetőségeit. A kísérleti részben kifejti a Magyarországon nagy mennységben alkalmazott építőipari alapanyagok építőipari felhasználásból eredő sugárvédelmi hatásának vizsgálatát. Az ország különböző régióiban található 16 telephelyről származó, összesen 27 különböző agyagmintát vizsgál gamma-spektrometriás mérési módszer segítségével meghatározta a gyűjtött minták radionuklid tartalmát és EU ajánlás alapján (I-index) minősítette az agyagokat. A szerző bemutatja egy kiválasztott agyagminta példáján a radonexhalációt és radonemanációt befolyásoló paraméterek meghatározásának mérési módszerét. A kapott eredmények alapján meghatározza a mérési módszer optimális körülményeit. Bemutatja a gyűjtött építőanyagok radonexhalációs és radonemanációs vizsgálatának eredményeit. Hőkezelést végez 100-950 C között és vizsgálja annak radonemanációt és exhalációt módosító hatásait. A hőkezelt agyagmintákon a belső szerkezeti módosulásokat vizsgálja különböző anyagszerkezeti vizsgálatokkal (fajlagos felület, porozitás, XDR, felületi morfológia, termogravimetriás vizsgálatok). Korrelációt keres a kapott eredmények és a módosult exhaláció-profil között. Vizsgálatai eredményei alapján meghatározza az exhalációt legfőképpen befolyásoló belső szerkezeti paramétereket. TÉZISEK Magyarországi agyagok építőipari felhasználhatóságának minősítése radiológiai szempontból o A 27 vizsgált, építőanyaggyárakban (téglagyárakban) használt agyagminták természetes radionuklid tartalmának gamma-spektrometriai vizsgálata során kapott eredményekből - az EU által javasolt módon - számolt aktivitás index minden esetben alatta maradt az 1,0-s értéknek. Így ezen anyagok gamma dozimetriai szempontból korlátozás nélkül, nagy mennyiségben felhasználhatók építőanyagként, amennyiben hazánkban is az építőanyagoktól származó 1 msv/év külső gamma dózisnövekmény korlátot fogadják el. A szigorúbb, 0,3 msv/évet jelentő külső gamma dózisnövekmény korlát bevezetése esetén csupán 3 agyag lenne alkalmas téglagyártásra. Agyagok radonemanációját és exhalációját befolyásoló paraméterek vizsgálatára kifejlesztett módszer és eredményei o A radonexhaláció mintavastagságtól való függésének vizsgálata során kapott eredményeim egyértelműen igazolják, hogy a porózus anyagok radonexhalációjának meghatározására a fajlagos exhaláció speciális fajtája, az ún. szabadexhaláció látszik a legalkalmasabbnak, mely csak az anyag radon potenciáljától, valamint a minta mennyiségétől függ. o Méréseim során bebizonyosodott, hogy a szabadexhaláció mérésére épített akkumulációs mérőrendszerrel az emanációs tényező a vizsgált minta Ra-226 tartalma ismeretében - a Ra-226 és Rn- 222 szekuláris egyensúlyának kivárása nélkül - a szabadexhalációból számítható. o További előnye, hogy a radonpotenciál meghatározásához nem szükséges az anyag Ra-226 tartalmának meghatározása, elegendő a szabadexhalációból számítható egyensúlyi radonkoncentráció ismerete. Száraz, porított agyagok esetén 15 cm-es mintavastagságig nem tapasztalható fajlagos
exhaláció csökkenés. A nedvességtartalom emelkedése csak 25 %-os víztartalom felett csökkenti jelentősen a fajlagos exhalációt. o Méréseim alapján kiderült, hogy a víztartalom emelkedése eredményeképpen az emanációs tényező jelentősen emelkedik. Már 5 %-os nedvességtartalom is megközelítőleg kétszeresére növelte meg az emanációt, a radonpotenciált, illetve szabadexhalációt. Így a szakirodalomban elterjedten alkalmazott, szárított anyagokra vonatkozó mérések csak tájékoztató adatokat szolgáltatnak. Ezek alapján célszerűnek tartom a nagy mennyiségben használt építőanyagok fajlagos exhalációjának nedvességtartalomtól való függésének meghatározását is. o Az hőkezelt agyagok vizsgálata során egyértelmű, exponenciális korrelációt kaptam a fajlagos exhaláció, valamint az átlagos pórusátmérő-, összporozitás- és fajlagos felületváltozás között. A hőkezelt agyagok esetében a 300 nm alatti tartományba eső összporozitásváltozás befolyásolja leginkább az anyag emanációs tényezőjét, radon potenciálját és fajlagos exhalációját. Az agyagok esetében alkalmazott hőkezelés nagymértékben csökkenti a végtermék radonexhalációs képességét. 750 C felett akár két nagyságrendű exhaláció csökkenés is elérhető. A kapott eredmények egyértelműen bizonyítják, hogy a fajlagos exhaláció és a belsőszerkezetet jellemző paraméterek összefüggésének vizsgálata lehetőséget nyújthat a gyártás során a végtermék radonexhalációjának csökkentésére. A kapott eredmények alapján javaslom az építőanyagok nyitott pórusainak csökkentését a radonexhaláció csökkentésére. Építőagyagok beépíthetőségének vizsgálati és szabályzási hiányosságai o A tervezett magyarországi, illetve néhány nemzetközi szabályozásnál a Ra-226 aktivitáskoncentráció korlátozásával (max. 150 Bq/kg) kívánják az épületek radonszintjeit szabályozni. Azonban méréseim egyértelműen bizonyítják, hogy ugyanazon anyag esetében, annak állapotától (rétegvastagság, nedvességtartalom, porozitás, fajlagos felület) függően jelentősen eltérő exhalációs tulajdonságaik lehetnek a beépített anyagoknak. Tömör anyagok esetén az alacsony diffúziós tényező miatt indokolatlanul szigorúnak adódhat a határérték. Ezzel szemben nagy emanációs tényezőjű, porózus, hőkezelés nélkül gyártott (vályogtégla) anyagoknál az exhaláció akár több nagyságrenddel is nagyobb lehet ugyanazon agyagból kiégetéssel előállított építőanyagéval összevetve. Emiatt egyértelműen kijelenthető, hogy az épületekben esetlegesen kialakuló magasabb radonkoncentráció megelőzésére nem korrekt az építőanyagok Ra-226 tartalmának korlátozása.
PUBLIKÁCIÓK 1. Zoltán Sas, János Somlai, Viktor Jobbágy, Tibor Kovács, Gábor Szeiler: Radiological Aspects of Red Mud Disaster in Hungary, Third International Geo-Hazards Research Symposium, Tehri Garhwal, India, 2012.06.10-2012.06.14. 2. Z Sas, J Somlai, V Jobbagy, G Szeiler, T Kovacs: Radon emanation and exhalation characteristic of clays and modifying effect of heat treatment, International Symposium on Natural Radiation Exposures and Low Dose Radiation Epidemiological Studies, Hirosaki, Japán, 2012.03.01-2012.03.03. (Hirosaki University) 3. Z Sas, J Somlai, G Szeiler, T Kovács: Radon emanation and exhalation characteristic of heattreated clay samples, RADIATION PROTECTION DOSIMETRY 152:(1-3) pp. 51-54. (2012), IF: 0.822 4. Z Sas, J Somlai, J Jónás, G Szeiler, T Kovács: RADOLOGICAL SURVEY HUNGARIAN CLAYS AND RADON EMANATION AND EXHALATION INFLUENTIAL EFFECT OF SAMPLE AND INTERNAL STRUCTURE CONDITIONS, First East European Radon Symposium, Cluj-Napoca, Románia, 2012.09.02-2012.09.05. Cluj-Napoca: Editura Risoprint, 2012. p. 85. (ISBN:978-973-53-0857-5) 5. N Kavasi, T Vigh, J Somlai, T Kovacs, Z Sas, Cs Nemeth, T Ishikawa, H Yonehara: Natural Radioactivity of manganese clay: III. Terrestrial Radionuclides in Environment International Conference on Environmental Protection, Veszprém, HUNGARY, 16 18th May 2012. (2012) 6. T Kovács, Z Sas, J Somlai, V Jobbágy, G Szeiler: Radiological investigation of the effects of red mud disaster, RADIATION PROTECTION DOSIMETRY 152:(1-3) pp. 76-79. (2012), IF: 0.822 7. János Somlai, Viktor Jobbágy, Zoltán Sas, Tibor Kovács, Gábor Szeiler: Radiological investigation of hungarian bauxites and red muds, III. Terrestrial Radioisotopes in Environment: International Conference on Environmental Protection, Veszprém, Magyarország, 2012.05.16-2012.05.18. Veszprém: Pannon Egyetemi Kiadó, 2012. pp. 131-134. (ISBN:978-615-5044-67-0) 8. J Somlai, G Szeiler, V Jobbagy, Z Sas, P Bui, T Kovacs: Red mud disaster in Hungary from Radiological point of view: Risk assessment and estimation of dose exposures, International Symposium on Natural Radiation Exposures and Low Dose Radiation Epidemiological Studies, Hirosaki, Japán, 2012.03.01-2012.03.03. (Hirosaki University), Hirosaki: Hirosaki University, p. 45. 9. Somlai János, Gál Nelli, Kopek Annamária, Szeiler Gábor, Sas Zoltán, Kovács Tibor, Kávási Norbert: The last 4 years' radon activity concentration tendency in Tapolca cave, VI. Magyar Radon Fórum: A Radon a Környezetben Nemzetközi Workshop, Veszprém, Magyarország, 2011.05.16-2011.05.17. Veszprém: Pannon Egyetemi Kiadó, 2011. pp. 233-240. (ISBN:978-615-5044-51-9) 10. Sas Zoltán, Somlai János, Jobbágy Viktor, Kovács Tibor, Szeiler Gábor: Radiological investigation of the effects of red mud disaster, VI. Magyar Radon Fórum: A Radon a Környezetben Nemzetközi Workshop, Veszprém, Magyarország, 2011.05.16-2011.05.17. Veszprém: Pannon Egyetemi Kiadó, 2011. pp. 65-72. (ISBN:978-615-5044-51-9) 11. Sas Zoltán, Somlai János, Jobbágy Viktor, Szeiler Gábor, Kovács Tibor: Radiological investigation of Hungarian clays (used in brick factories), VI. Magyar Radon Fórum: A Radon a Környezetben Nemzetközi Workshop, Veszprém, 2011.05.16-2011.05.17. Veszprém: Pannon Egyetemi Kiadó, 2011. pp. 163-170. (ISBN:978-615-5044-51-9)
12. Kovács Tibor, Somlai János, Kovács József, Bui Pál, Sas Zoltán, Szeiler Gábor: Radiological concerns of the red mud field of the vicinity of Ajka (Hungary), VI. Magyar Radon Fórum: A Radon a Környezetben Nemzetközi Workshop, Veszprém, 2011.05.16-17. Pannon Egyetemi Kiadó, 2011. pp. 57-63. (ISBN:978-615-5044-51-9) 13. Somlai J, Kovács J, Sas Z, Bui P, Szeiler G, Jobbágy V, Kovács T: Vörösiszap-tározó sérülésével kapcsolatos sugárterhelés becslése, MAGYAR KÉMIKUSOK LAPJA LXV:(12) pp. 378-379. (2010) 14. Somlai J, Kovács T, Kovács J, Sas Z, Szeiler G: Ajka környéki vörösiszap mező radiológiai vonatkozása, Őszi Radiokémiai Napok, Keszthely, Magyarország, 2010.10.20-2010.10.22. Keszthely: MTA Radiokémiai Bizottság, 2010. p. 1. (ISBN:978-963-9970-01-4) 15. Sas Z, Kávási N, Vigh T, Kovács T, Szeiler G, Somlai J, Szabó P: Mangánosagyag radionuklid koncentrációja, minősítése az építőipari felhasználhatóság szempontjából, III. Úrkút ANKÉT Konferencia, Ajka, 2008. február 14-15. (2008) 16. Sas Z, Jobbágy V, Somlai J, Szeiler G, Oláh A, Szabó P, Kovács T: Az Almásfüzitői Timföldgyár vörösiszap tározóinak radiológiai vizsgálata, vörösiszap építőipari felhasználásának kockázata, XVII. Környezeti ártalmak és a légzőrendszer, Hévíz, Magyarország, 2007.10.17-2007.10.18. Hévíz: Levegőszennyezés Által Veszélyeztetettekért Alapítvány, 2007. pp. 99-106. (ISBN:978 963 87327 1 2)