A LÉGKÖRI SZÉN-MONOXID MÉRLEGE ÉS TRENDJE EURÓPÁBAN DOKTORI (PhD) ÉRTEKEZÉS TÉZISEI Készítette: Mészáros Tamás Témavezetők: Haszpra László főtanácsos, Országos Meteorológiai Szolgálat, Gelencsér András tudományos tanácsadó, Pannon Egyetem Pannon Egyetem Környezettudomány Doktori Iskola Veszprém 2006
BEVEZETÉS A napjainkban zajló légköri kutatások eredményei azt mutatják, hogy az éghajlat globális léptékben is átalakulóban van. Ebben döntő szerepet játszik az üvegházhatású gázok (szén-dioxid, metán, stb.) légköri felhalmozódása. Ez a folyamat hosszabb távon jelentős mértékű és nehezen kiszámítható változásokat idézhet elő környezetünkben (IPCC, 2001). Az éghajlat jövőbeli állapotának megjósolásához elengedhetetlen fontosságú az üvegházhatású gázok, és a velük szoros kapcsolatban lévő úgynevezett másodlagos üvegházhatású gázok légköri koncentrációjának modellezése. Ilyen másodlagos üvegházhatású gáz a szén-monoxid, amely oxidációs reakciója révén kiemelkedő szerepet játszik a troposzférában. Oxidációs reakciója révén a hidroxil-gyökök (OH) eltávolításával kiterjedt kémiai visszacsatolási hatást okozhat, és közvetve megnövelheti több légköri nyomanyag (elsősorban a metán) tartózkodási idejét. Ugyanakkor a CO-OH reakción keresztül a troposzféra oxidáló képességét is képes befolyásolni. Éppen ezért a légköri szén-monoxid forrásainak és nyelőinek elemzése, a szén-monoxid mérleg vizsgálata, valamint a légköri koncentrációjának nyomon követése alapvető fontosságú. A szén-monoxid forrásai és nyelő folyamatai, a szén-monoxid mérlege globálisan kiegyensúlyozottnak tűnik, de a különböző források térbeli és időbeli eloszlása révén regionálisan komoly különbségek alakulhatnak ki. Dolgozatomban célul tűztem ki, hogy egy dobozmodell segítségével kidolgozzak egy egyszerű, de részletes szén-monoxid mérleget Európára, különös tekintettel a források és nyelők évszakos váltakozására. A modell által szolgáltatott információ elsőrendű becslésként alkalmazható Európára, amely egyike a fő antropogén eredetű szén-monoxidot kibocsátó régióknak. A dobozmodell, a jelenleg rendelkezésre álló 3D kémiai transzportmodellekkel szemben, alkalmas az európai felszíni és térbeli források által a CO-mérlegben okozott 1
változást is kiszámítani. A modell eredményei jó egyezést mutattak a mért értékekkel, a modell jól követi a CO keverési arány éves menetét, évszakos váltakozását. A modellt továbbfejleszteve nyomon követtem az 1995. és 2000. közötti időszakban az európai szén-monoxid mérlegben és a CO keverési arányban bekövetkezett változásokat. A fosszilis tüzelőanyagok égetése és az ipari tevékenységek közel állandó, 4%-os, a másodlagos antropogén CO források 3%-os csökkenést mutatnak. A csökkenő tendenciát csak részben ellensúlyozza az európai erdőtüzek CO emissziója. A CO keverési arány Európában megfigyelhető kismértékű csökkenő tendenciája elsősorban a közlekedési szektorban bekövetkezett változásnak és a technológiai fejlődésnek tulajdonítható. Mindezekkel együtt, az antropogén forrásokban mutatkozó csökkenés ellenére Európa nettó CO termelő maradt. A régió hozzájárulása a globális CO forgalomhoz 30-40 Tg CO év -1 körüli mennyiségre tehető. A modellszámítások bebizonyították, hogy a CO keverési arány csökkenő tendenciáját az északi félteke erdőtüzei időről időre a nagytávolságú légköri transzport révén komolyan képesek befolyásolni. A modell eredményeit felhasználva értelmezhetők és megmagyarázhatók az Országos Meteorológiai Szolgálat hegyhátsáli mérőállomásán heti rendszerességgel gyűjtött levegőminták CO, CO 2, és CH 4 -koncentrációi közötti összefüggések. A mérőállomáson kiépítettem és üzembe helyeztem továbbá a folyamatos vertikális CO 2 -fluxus-mérő rendszer mellé egy, a nem-diszperzív IR spektroszkópia elvén alapuló folyamatos CO-mérő rendszert. Mivel a fűtési időszakban a CO és CO 2 -koncentrációk között a korrelációs koefficiens értéke nagy, mind a szén-monoxid, mind a szén-dioxid esetében megbecsülhető a regionális antropogén többlet. Ez a CO esetén 40-50% között változik, a CO 2 esetében értéke 1-3%. 2
ÚJ TUDOMÁNYOS EREDMÉNYEK (TÉZISEK) 1.) Megállapítottam, hogy Európában éves szinten a források kétharmada (91 ± 21 Tg CO év -1 ) európai eredetű, ebből a közvetlen antropogén kibocsátás mintegy 61 ± 20 Tg CO év -1, a maradék egy harmadért a légköri transzport a felelős. A Európa fölötti troposzférából a szén-monoxid mennyiségének háromnegyedét (106 ± 46 Tg CO év -1 ) ugyancsak a légköri transzport távolítja el. Mindezek alapján Európa nettó hozzájárulása a globális CO forgalomhoz 30-40 Tg CO év -1 körüli mennyiségre tehető. 2.) A modellt alkalmaztam az 1995. és 2000. közötti időszakban az európai CO mérlegben és CO keverési arányban bekövetkezett változások nyomon követésére. A modell alkalmazása révén lehetségessé vált a vizsgált időszakban a CO keverési arány Európában megfigyelhető kismértékű csökkenő tendenciájának értelmezése is, a modell egyszerűsége és bizonytalansága ellenére. Az éves szinten 3-4%-ra tehető csökkenés elsősorban a közlekedési szektorban bekövetkezett változásnak tulajdonítható, amely mind az elsődleges, mind a másodlagos antropogén forrásokat befolyásolta. 3.) Modellszámítások segítségével sikerült igazolnom, hogy az európai antropogén források csökkenő tendenciáját az északi félteke erdőtüzei időről időre a nagytávolságú légköri transzport révén komolyan képesek befolyásolni. Az európai légköri CO koncentrációban az 1998. augusztus eleji észak-amerikai és oroszországi első emissziós maximum mintegy 20%-os, a szeptember végi oroszországi pedig hozzávetőleg 30%-os emelkedést okozott 4-5 hónap leforgása alatt. 3
4.) A modellek kidolgozása mellett az Országos Meteorológiai Szolgálat hegyhátsáli mérőállomásán kiépítettem és üzembe helyeztem egy, a nem-diszperzív IR spektroszkópia elvén alapuló folyamatos CO-mérő rendszert. Ennek célja a mérőállomáson a NOAA által mért, heti egyszeri koncentráció-adatai mellett, az éves és évszakos CO váltakozáson túl, napi ingadozások követése, regionális források hatásainak feltárására volt. 5.) Az 1995-2004 közötti NOAA CO-CO 2 adatsorok valamint a folyamatos CO és CO 2 - mérő rendszerek által szolgáltatott koncentrációadatok korreláció-vizsgálata alapján a CO és a CO 2 közötti szignifikáns kapcsolatot számításokkal igazoltam. A GLOBALVIEW projekt, illetve a NOAA mérőállomások segítségével meghatározott óceáni háttér-koncentrációkkal módosított CO és CO 2 koncentrációk révén a fűtési időszakra meghatároztam a regionális antropogén többletet, melynek mértéke a szén-monoxidra nézve átlagosan 40-50%, a széndioxidra nézve 1-3%. 4
TUDOMÁNYOS KÖZLEMÉNYEK Mészáros, T., Haszpra, L., Gelencsér, A.: The assessment of the seasonal contribution of the anthropogenic sources to the carbon monoxide budget in Europe, Atmospheric Environment 2004, 38, 4147 4154. Mészáros, T., Haszpra, L., Gelencsér, A.: Tracking changes in carbon monoxide budget over Europe between 1995 and 2000, Atmospheric Environment, 2005, 39, 7297 7306. Gelencsér, A., Mészáros, T., Blazsó, M., Kiss, G., Krivácsy, Z., Molnár, A., Mészáros, E.: Structural characterisation of organic matter in fine tropospheric aerosol by pyrolysisgas chromatography-mass spectrometry. Journal of Atmospheric Chemistry 2000, 37, 173-183. Krivácsy, Z., Gelencsér, A., Kiss, G., Mészáros, E., Molnár, A., Hoffer, A., Mészáros, T., Sárvári, Z., Temesi, D., Varga, B., Baltensperger, U., Nyeki, S., and Weingartner, E: Study on the chemical character of water soluble organic compounds in fine atmospheric aerosol at the Jungfraujoch. Journal of Atmospheric Chemistry 2001, 9, 235-259. TUDOMÁNYOS ELŐADÁSOK ÉS KONFERENCIAKIADVÁNYMBAN MEGJELENT KÖZLEMÉNYEK Gelencsér, A., Hoffer, A., Mészáros, T.: Thermal studies on fine carbonaceous aerosol collected at a regional background site. European Aerosol Conference, Prága. 1999, (In: J. Aerosol Sci., 1999, 30, S911-S912.) Gelencsér, A., Sallai, M., Mészáros, T.: Spectroscopic characterization of continental background fine aerosol. 9th Italian-Hungarian Symposium on Spectrochemistry: Urban Health, a Challenge for the Third Millennium, Siena, Olaszország, 1999. 5
Gelencsér A., Hoffer A., Mészáros T.: Regionális háttér állomáson gyűjtött finom széntartalmú aeroszol termikus jellemzése. Az MKE Magyar Aeroszoltársaság ülése, 1999. Mészáros T., Gelencsér, A.: A troposzferikus finom aeroszol szerves összetevőinek vizsgálata pirolízis-gázkromatográfia-tömegspektrometriával. Intézményi Tudományos Diákkonferencia, Veszprém, 1999. Mészáros T., Gelencsér, A.: Pirolízis-gázkromatográfia-tömegspektrometria alkalmazása a troposzferikus finom aeroszol szerves összetevőinek vizsgálatára. Országos Környezettudományi Diákkonferencia, Debrecen, 2000. Gelencsér, A., Mészáros, T., Blazsó, M., Kiss, G., Krivácsy, Z., Molnár, A., and Mészáros, E.: Kontinentális finom aeroszolban található szerves anyag kémiai szerkezetének jellemzése. V. Magyar Aeroszol Konferencia, 2000. Krivácsy, Z., Gelencsér, A., Kiss, G., Hoffer, A., Mészáros, T., Sárvári, Z. et al. Magas- Alpokból származó légköri aeroszol kémiai összetételének vizsgálata. V. Magyar Aeroszol Konferencia, Szeged, 2000. 6