Dept of Experimental Physics. fényforrásai. Fülöp József e mail: fulop@fizika.ttk.pte.hu. MAFIHE Téli Iskola, Szeged, február 3.

Átírás

1 Dept of Experimental Physics Ifjúság ú. 6, 764 Pécs, Hungary Az ELI-ALPS nemlineáris optikai fényforrásai Fülöp József e mail: fulop@fizika.ttk.pte.hu p MAFIHE Téli Iskola, Szeged, 1. február 3.

2 Tartalom Bevezetés: az ELI ALPS nemlineáris optikai forrásai Lézerek frekvenciakonverziója: Nemlineáris optikai alapok Nemlineáris polarizáció Példák Fázisillesztés THz es források THz essugárzáskeltésesugárzás ésdetektálása Optikai egyenirányítás Extrém nagy energiájú THz es impulzusok előállítása

3 Az ELI ALPS berendezés struktúrája elsődleges (lézer) források másodlagos (lézerrel hajtott) források kísérletek / attoszekundumos felhasználói impulzusok területek nemlineáris optikai források gyorsított részecskék

4 Az ELI ALPS fényforrásai... egyedülállóan átfogó spektrum Másodlagos fényforrások: UV, XUV, SXR, röntgen Elsődleges források Másodlagos fényforrások: NIR, MIR, THz 8 nagyságrend hullámhosszban és frekvenciában! növekvő ő frekvencia (ν) látható taromány növekvő hullámhossz (λ)

5 Az ELI ALPS fényforrásai... sokoldalú alkalmazási lehetőségek Extrém nagy időfelbontású pumpa próba kísérletek szinkronizált forrásokkal széles hullámhossz tartományban lézer pumpa p impulzus (THz,, röntgen) minta detektor szinkronizált másodlagos források próba impulzus (THz,..., röntgen, részecske) precíziós késleltetés

6 Az ELI ALPS nemlineáris optikai fényforrásai Másodlagos fényforrások: UV, VUV Elsődleges források Másodlagos fényforrások: NIR, MIR, THz növekvő ő frekvencia (ν) látható taromány növekvő hullámhossz (λ) növekvő hullámhossz (λ)

7 Lézerek frekvenciakonverziója: Nemlineáris optikai alapok ω ω χ () ω ω ω χ () 3 = ω 1 ω 1 ω

8 Nemlineáris optika Nemlineáris optikai jelenségek: közeg optikai tulajdonságai megváltoznak fény hatására. Ehhez jll jellemzően ő lézerfény kll(lé kell (elég intenzív). Másodharmónikus keltés (Franken et al., 1961), röviddel azelső lézer megépítése után (Maiman, 196). Nemlinearitás: közeg válasza az optikai mező térerősségének nemlineáris függvénye. Nemlinearitás új frekvenciakomponensek keletkezhetnek.

9 Hullámegyenlet lineáris közegben Hullámegyenlet (a Maxwell egyenletekből, J = ) : P(r,t): polarizáció (dipólusmomentum sűrűség) P függését E től az anyagegyenlet adja meg. Kis térerősségekre, abszorpciós vonalaktól távoli frekvenciákra a kapcsolat lineáris: ( 1) P( r,t) = ε χ E( r,t) χ (1) elektromos szuszceptibilitás tenzora (dielektromos tenzor), izotróp közegben skalár ( 1) ε r = 1 + χ Homogén hullámegyenlet: Hasonló egyenlet vezethető le B(r, t) re is.

10 Nemlineáris polarizáció Nagyobb térerősségekre E szerinti sorfejtéssel (skaláris esetre): (1) () (3) 3 Pi = ε χ Ei + ε χ Ei + ε χ Ei + = P (1) i + P () i + P (3) i + K = P L i + P NL i K i = x, y, z χ (1) χ () lineáris szuszceptibilitás másodrendű nemlineáris szuszceptibilitás χ (3) harmadrendű nemlineáris szuszceptibilitás... P L = P (1) lineáris polarizáció P NL = P () + P (3) +... nemlineáris polarizáció

11 Nemlineáris polarizáció Mekkora térerősségekre számottevő a legalacsonyabb (másod )rendű korrekció? () ( n+ 1) P P E (1) ( n) P P E at Becslés: a másodrendű korrekció összemérhető a lineáris válasszal, azaz P () P (1), ha az E külső térerősség az E at atomi térerősség nagyságrendjébe esik. E at e = 5, πε a 1 9 V/cm e = 1, C a =,58 Å = 5,8 pm elemi töltés Bohr sugár ~ 1 kondenzált anyagokra ~ ~

12 Hullámegyenlet nemlineáris közegben A hullámegyenlet általános alakja: Ahonnan felhasználásával Innen vel

13 Hullámegyenlet nemlineáris közegben Ha nem változik számottevően a hullámhosszal összemérhető távolságokon, felhasználásával: ben az első tag elhanyagolható. Így inhomogén hullámegyenlet: (forrás v. gerjesztés gerjesztés : P NL )

14 Frekvenciakétszerezés (second-harmonic generation SHG) ω iωt E ( t ) = Fe + cc c.c. bemenő térerősség ω χ () ω másodrendű nemlineáris polarizáció: P () ( t) = ε χ () E ( t) () = ε χ FF 1443 optikai egyenirányítás ω = (dc) i ωt ( F e + c.c. ) () + ε χ másodharmo keltés nikus ωω Nem vezet EM sugárzás keltéséhez.

15

16 iω1t iω E( t) = F e + F e Összeg és különbségifrekvencia keltés (sum-frequency generation SFG, difference-frequency generation DFG) t 1 + c.c. P () ( t) = ε = ε χ χ + ε () () E ( t) [ ( ) ( ) ] i ω 1t i ωt i ω1+ ω t i ω1 ω t F e + F e + F F e + F F e + c.c. χ 1 () [ ] F F + F F ω 1, ω : ω 1 +ω : ω 1 ω : ω 1 = : SHG SFG DFG optikai egyenirányítás (optical rectification OR) Megjegyzés: A lehetséges új frekvenciák közül a gyakorlatban általában legfeljebb csak egynek az intenzitása lesz számottevő. A nemlineáris polarizáció ugyanis csak az ún. fázisillesztési feltétel (ld. később) teljesülése esetén képes számottevő kimenő intenzitást kelteni.

17 Alkalmazások SFG: fény energiakvantum = hν = h ω = ππ hω Hangolható koherens ultraibolya (UV) fényforrás ω ω χ () 3 = ω 1 + ω ħω 1 ħω3 ħω ω 1 ω 1 látható, fix SFG ω látható, hangolható

18 Alkalmazások DFG: fény energiakvantum = hν = h ω = ππ hω Hangolható koherens infravörös (IR) fényforrás ω ω χ () 3 = ω 1 ω ħω 1 ħω1 ħω ω 3 ω, ω 3 erősödik! ω 1 látható, fix ω látható, hangolható DFG F = F 3 = kezdetben ekkor is keletkezhet t ω, ω 3 (spontán kétfotonos emisszió v. parametrikus fluoreszcencia)

19 Alkalmazások DFG: Kezdeti feltételek: ω 1, ω erős, ω 3 nincs ω, ω 3 erősödik DFG cél: ω 3 keltése ω 1 erős, ω gyenge, ω 3 nincs ω, ω 3 erősödik optikai parametrikus erősítés OPA cél: ω erősítése (ω 3 haszontalan haszontalan idler ) (alterntíva a lézer-erősítés mellett) pumpa optikai parametrikus oszcillátor OPO (hangolható koherens infravörös fényforrás) ( ) ω 1 = ω + ω jel (signal) 3 ω χ () idler ω 3

20 Harmadrendű folyamatok iω1t iωt iω3 E( t) = F e + F e + F e t c.c. feltevés P (3) ( t) = ε χ (3) E 3 ( t) P (3) -ban a következő frekvenciák jelennek meg: ω 1, ω, ω 3 3ω 1, 3ω, 3ω 3 harmadik harmonikus-keltés (third harmonic generation THG) ω 1 +ω +ω 3 ω 1 +ω ω 3, ω 1 +ω 3 ω, ω +ω 3 ω 1 ω 1 ±ω, ω 1 ±ω 3, ω ±ω 1, ω ±ω 3, ω 3 ±ω 1, ω 3 ±ω ω THG χ (3) 3ω ω

21 Nemlineáris törésmutató iωt E( t) = Fe + c.c. feltevés P (t) = ε χ ( 3 ) ( 3 ) E 3 (t) iωt ( 3) 3 i3ωt ( F F e + c.c. ) + ε χ ( F e + c.c. ) ( 3) = 3ε χ nemlineáris járulék a polarizációhoz az eredeti ω frekvencián THG nemlineáris törésmutató A harmadrendű nemlineáris polarizáció ω frekvenciájú tagot is tartalmaz. Emiatt a közeg törésmutatója t tój az intenzitástól itá tól függően ő megváltozik. Belátható, tó hogy a törésmutató az alábbi alakban írható: n = n + n I n + n n I lineáris (azaz alacsony intenzitásokra vonatkozó) törésmutató nemlineáris törésmutató intenzitás

22 Nemlineáris törésmutató A nemlineáris törésmutató a nagy intenzitású lézer-alkalmazásoknál fontos tényező. Nagy teljesítményű lézerrendszerekben az intenzitást korlátozni kell (nagyobb nyalábátmérővel, lézerimpulzusok időbeli megnyújtásával). A korlátot szokás az ún. B-integrál segítségével megfogalmazni: ( kz ωt ) i E( z, t) = Fe + c.c. = Fe = Fe z iω n t c iω ( n + n I ) + c.c. z t c + c.c. B L k n I( z) dz n L π = λ n I( z) dz n B 1 teljesüljön Pl.: Ti:zafírra n =176 1,76 n = m /W

23 Önfókuszálás lézernyaláb transzverzális intenzitásprofilja hullámfrontok a közegben n > A nagy intenzitású lézernyaláb közepe nagyobb törésmutatót lát (ha n >). A hullámfrontok középen lemaradnak a nyaláb széléhez képest, ahol kicsi az intenzitás. Hullámfront-görbület (hasonlóan, mint lencsén való áthaladásnál). A lézernyaláb láb fókuszálódik, emiatt az intenzitás itá tovább nő. ő A túl nagy az intenzitás a közeg roncsolódásához vezethet.

24 Önfókuszálás A (kontrolált) önfókuszálás sok alkalmazásnál hasznos, pl.: filamentáció a spektrum kiszélesítéséhez lézerrezonátor longitudinális módusainak fázisszinkronizációja ultrarövid lézerimpulzusok l keltéséhez éh (ún. módusszinkronizáció) i ió) A filamentáció a nyaláb széteséséhez is vezethet.

25 További nemlineáris optikai folyamatok Telítődő abszorpció Kétfotonos abszorpció Kényszerített Raman-szórás

26 Fázisillesztés Egy nemlineáris optikai folyamat hatásfokát meghatározza: nemlineáris szuszceptibilitás fázisillesztés (a keltő és a keltett hullámok közegbeli lineáris terjedésével kapcsolatos) Pl. SHG: Δk = k k 1 I = I = I ( max) sin ( ΔkL / ) ( ΔkL / ) ( max) sinc ΔkL

27 Fázisillesztés Fázisillesztés teljesülése esetén: A nemlineáris polarizáció és az általa keltett elektromágneses hullám fáziskülönbsége állandó marad a közeg egész hosszában. A bemenő hullámok energiája nagy (maximális) hatásfokkalkonvertálódikkonvertálódik a keltett hulláméba. Ha nincs fázisillesztés: A keltett hullám fázisa a közegbeli terjedés során eltolódik a nemlineáris polarizáció fázisához áh képest (ez utóbbi a gerjesztő hullám fázisához áh kötött). A közeg elején keltett hullám a közegben haladva nem lesz fázisban valamely más helyen keltett hullámmal. Interferenciájuk nem lesz (maximálisan) erősítő. Alacsonyabb konverziós hatásfok.

28 Kettőstörésen alapuló fázisillesztés Pl. SHG Pl E l ű ki ál Kettőstörés: törésmutató függ a polarizációs iránytól ) ( ) ( ω ω ω ω n n k k k = Δ Pl.: Egytengelyű kristály ) ( ) ( ) ( ) ( ω ω ω ω n n c c = = [ ] ) ( ) ( ω ω ω n n c c = = [ ] ) ( ) ( 1 1 c ) ( ) ( 1 1 ω ω n n k = = Δ

29 Kettőstörésen alapuló fázisillesztés 1.) Kristály megfelelő orientálásával (Pl.: SHG).) Hőmérséklet változtatásával (kettőstörés mértéke hőm.függő) Walk-off kiküszöbölhető ha θ = 9.

30 Szélessávú fázisillesztés Nemlineáris kristály diszperziójának kompenzálása optikai rács szögdiszperziójának segítségével: G. Szabó and Z. Bor, Appl. Phys. B 5 (199) 51

31 Szélessávú fázisillesztés Pl.: Optical Parametric Amplification (OPA) signal seed OPA crystal idler pump χ () amplified signal ω pump = ω + ω signal k = k + k pump idler Energy conservation = signal idler Phase matching

32 Kvázi fázisillesztés (QPM) Kettőstörésen alapuló fázisillesztés nem mindig alklamazható, pl. - izotróp közegben (pl. GaAs), - ha a kettőstörés mértéke nem elég (pl. rövid hullámhosszaknál) - ha azonos polarizációs irány szükséges (pl. a legnagyobb nemlineáris eh. kihasználásához, d 33 ) Megoldás lehet: kv.-f.ill. (quasi-phase-matching,qpm) Homogén egykristály Periódikusan polarizált kristály Kristálytengely iránya periódikusan megfordítva. Pl.: c-tengely ferroelektomos kristályban Pl.: ppln (LiNbO 3 ) c-tengely iránya váltakozik

33 Kvázi fázisillesztés (QPM)

34 Kvázi fázisillesztés (QPM) Pl. SHG: Δk Q = π k1 k, dq= d Λ π eff Optimális QPM periódus: Λ = L = coh π k k 1 Pl.: SHG LiNbO 3 -ban λ 1 =164 nm L coh = 3,4 µm, Λ = 6,8 µm Megvalósítás: pl. ferroelektromos domének (így a c-tengely) ~1 kv/mm nagyságú külső sztatikus elektromos térrel való periódikus invertálásával (átfordításával).

35 A THz spektrális tartomány Frekvencia: ν =,1 3 THz Hullámszám: λ -1 = 3,3 1 cm -1 Hullámhossz: λ = 1 3 mm 1: visible radio microwave THz infrared UV X-ray frequency (Hz) ν = 1 THz 1/ν = 1 ps λ = 3 μm λ -1 = 33 cm -1 hν = 4,1 mev T = hν/k B = 48 K

36 Miért érdekes a THz tartomány? Nagy molekulák rotációs frekvenciája Fontos biomolekulák abszorpciós spektruma érzékeny a molekulák konformációjára Molekulák hidratációs környezete Magas hőmérsékletű szupravezetők karakterisztikus frekvenciája Terahertzes sugárzás fehérjéből G.I. Groma, J. Hebling et al., PNAS 8

37 Egyciklusú THz-es impulzus A THz tartományban könnyen előállíthatók egyciklusú (esetleg még rövidebb) impulzusok. Elektromos térerősség időfüggése közvetlenül mérhető. Electric field str regth (ar rb. u.) Amp plitude (a. u. ) Frequency (THz) Time(ps)

38 THz-es impulzusok keltése Módszer Térerősség Impulzusenergia Gyorsítóberendezések 1 MV/cm 1 μj Fotokonduktív kapcsolók*,1 MV/cm,5 μj Optikai i egyenirányítás* á * 1MV/ MV/cm 5 μjj Lézerrel keltett plazma*, MV/cm 4 μj * femtoszekundumos impulzusok felhasználásával

39 Szinkrotronsugárzás

40 Fotokonduktív kapcsoló Vezetőképesség megnövekedése félvezetőkben fény hatására Fény szabad töltéshordozókat kelt (elektron-lyuk párokat) Fotonenergia > tiltott sáv szélessége Rövid kapcsolási idő: bekapcsolás: rövid fényimpulzusokkal (~1 fs) kikapcsolás: töltéshordozók rövid élettartama t (gyors rekombináció) ió)

41 Fotokonduktív antenna Előfeszített fotokonduktív kapcsoló femtoszekundumos impulzussal megvilágítva Gyors áramlökés (gyorsuló töltések) EM sugárzás fotokonduktív ktí kapcsoló fs-os lézerimpulzusok DC feszültség THz sugárzás

42 Fotokonduktív antenna lithographically deposited metal leads semiconducting substrate Electrodes + Dipole 5-1 μm 5 μm Inductive - Choke

43 Fotokonduktív antenna Kisugárzott térerősség: E ( t) THz = di I pc dt I pc : fotoáram femtosecond laser pulse I pc (t) photo-induced current I pc (t) time time radiated E(t) Ult lé i l ít é é l k lt tt TH i l ált láb Ultragyors lézerimpulzus segítségével keltett THz-es impulzus általában egyciklusú!

44 THz Time-Domain Spectroscopy Scanning optical delay line Femtosecond Laser THz Detector Sample THz Transmitter Current preamplifier A/D converter & DSP DC bias Minta átviteli függvénye és ebből a komplex dielektromos állandója gg y p j meghatározható a minta nélkül és a mintával felvett E THz (t) jelalakokból.

45 THz free-space electro-optic sensing THz can measure absorption over large distances. Electrooptic crystal Femtosecond laser Delay line units) Amplitu ude (arb. 1 Time (psec) 3 Balanced differential detection Pellicle l beamsplitter Emitted THz radiation Up to 1 THz of bandwidth! THz emitter Amplitude (arb. unit ts) Frequency (THz) 5 X.-C. Zhang, Rensselaer Polytechnic Institute

46 Lézerrel keltett gáz plazmán alapuló THz forrás

47 Lézerrel keltett gáz plazmán alapuló THz detektor I ( 3) ( χ Iω ) EAC THz ω E

48 Optikai egyenirányítás P NL Δk ( ) ( Ω) = ε χ E( ω + Ω) E ( ω) dω ( Ω ) = k ( Ω ) + k ( ω ) k ( ω + Ω ) = fázisillesztés Ω << ω k ω ω ω Ω [ n( Ω) n ( ω ) ] Ω c Δk = / g ( Ω ) ( ) v = v g ω sebességillesztés

49 Optikai egyenirányítás Conversion efficiency depends on: ω THz (η ~ ω THz) ) material parameters phase-matching velocity matching: v = gr vis v ph THz η THz = ω d ε n v eff n L THz c I 3 exp α THz L sinh ih α THz L 4 α THz L 4 α THz L << 1 THz η = THz ω d eff L I 3 ε n v n THz c d eff L FOM NA = n n v THz α THz L >> 1 8 ω d eff I v nthzαthz 4d eff η THz = FOM 3 A = ε n c n n α v THz THz

50 Optikai egyenirányítás Nemlineáris kristályok Material d gr gr eff n 8 nm n n THz 1.55μm (pm/v) THz (cm 1 ) α FOM* (pm cm /V ) CdTe GaAs GaP ZnTe GaSe slinbo 3 sln 1K DAST Velocity matching condition: v = v n = gr NIR ph THz gr NIR n THz * mm-es kristályra

51 THz keltés fókuszált nyalábbal Cserenkov geometria Δt pump < T THz Auston et al.: Phys. Rev. Lett. 53, 1555 (1984) w pump < λ THz kúp alakú THz hullámfrontok

52 Sebességillesztés az impulzusfront döntésével Hebling et al., v g ( ω ) cosγ = v( Ω) Pl. LiNbO 3 -ban Δt pump < T THz w pump tetszőleges sík THz hullámfrontok

53 Döntött intenzitásfrontú fényimpulzus Terjedés iránya Rajz: Koncz S., PTE

54 THz keltés döntött impulzusfrontú gerjesztéssel tanγ = n n g dεε λ dλ pulse front tilt angular dispersion Fülöp & Hebling, in: Recent Optical and Photonic Technologies, 1

55 THz Beam Profiles Contact grating No limit for lateral size No imaging optics Pálfalvi l et al., APL, 8 Ollmann et al., poster P1 Non-optimized optimized Optimized Grating image is tangential to pulse front Longer focal length lens Fülöp et al., Opt. Express, 1 (c) pump (a) LN crystal pump (b) LN crystal ξ [mm m] x [mm] 4 pump - THz THz - LN crystal -4-4 x [mm] THz intensity [arb. u.] THz 4 - ζ [mm] 4-4 x [mm] -4-4 (a) (b) (c) THz generation efficiency [arb. u.] 1E-3 8E-4 6E-4 4E-4 E-4-8

56 ration, τ [ps] Longer Pump Pulse Duration for Longer THz Generation Length Pump propagation distance, ζ [mm] (a) Pulse front tilt: tanγ = n n g dε λ dλ Pum mp pulse du THz generation efficiency [%] 1 4 (b) τ = 5 fs τ = 35 fs τ = 6 fs L eff L d -5 5 LiNbO 3 λ p = 8 nm F p = 5.1 mj/cm Ω pm = 1 THz THz propagation distance, z [mm] GVD parameter: mj/cm 1 d( v ) D = g d λ angular dispersion λ dε = n c d λ material dispersion d n d λ Martínez et al., JOSA A, 1984 Hebling, Opt. Quantum Electron., 1996 Fülöp et al., Opt. Express, 1

57 peak electric c field [M MV/cm] Towards extremely high THz field strengths At lower frequencies Fülöp et al., Opt. Express LiNbO 3 3 K (b) L 1 mm.5 1 K I.8 MV/cm p, max = 4 GW/cm 1 K λ p = 164 nm MV/cm 1. MV/cm 4 kv/cm pump pulse duration [fs] p absorption coefficient of LiNbO 3 : T [K] α [1/cm] For 3 mj, Ø 5 cm pump 18 mj THz 1 MV/cm in the focus

58 Optimization of the Pump Pulse Length 1 3 K 1 K 1 K 5 3 K 1 K 1 K efficiency [%] 5.% THz energ y [mj] pump p pulse duration [fs] pump p pulse duration [fs] τ p = 5 fs E p = mj I p, max = 4 GW/cm THz energy 5 mj THz field =.8 MV/cm (unfocused) 1 MV/cm level using imaging 1 MV/cm level using focusing

59 Towards mj Level THz Pulses: Our Experiment THz energy [μj] experiment 1.6 power fit calculation square law T =3 K l p = 13 nm t p = 1.3 ps (not Fourier-limited) pump pulse energy [mj] In collaboration with S. Klingebiel, F. Krausz, S. Karsch MPQ, Garching Further possibilities: Optimal pump duration Cooling the LiNbO 3 Contact grating Comparision with earlier results: Stepanov et. al., Appl. Phys. B, 1: Fülöp et al., Opt. Lett. 1 E THz = 5 µj.5 15 µj η =.5% 5.5%

60 Summary Optimization of the TPFP technique optimized setup containing imaging g contact grating setup (extension of beam size) pump pulse duration: 5 fs optimal low crystal temperature optimal crystal length Theory ypredicts: 1 MV/cm, ~1 mj Preliminary experimental results: 15 μjj energy,.5% efficiency i (non optimised!) i New application possibilities: nonlinear THz spectroscopy manipulation of electrons and ions

61 Szakirodalom R. W. Boyd: Nonlinear Optics Saleh Teich: Fundamentals of Photonics He Liu: The Physics of Nonlinear Optics Lee: Principles of Terahertz Science and Technology