TARTALOMJEGYZÉK... 1 ÁBRÁK, KÉPEK ÉS TÁBLÁZATOK JEGYZÉKE... 2 BEVEZETÉS A RADONRÓL...

Átírás

1 TARTALOMJEGYZÉK TARTALOMJEGYZÉK... 1 ÁBRÁK, KÉPEK ÉS TÁBLÁZATOK JEGYZÉKE... 2 BEVEZETÉS A RADONRÓL A RADON ÉLETTANI HATÁSAI A RADON VISELKEDÉSE TERMÉSZETES KÖRNYEZETÉBEN ANOMÁLIS BELTÉRI RADON... 8 AKTIVITÁSKONCENTRÁCIÓ KIALAKULÁSÁNAK LEHETSÉGES OKAI Környezeti-geológiai okok Épületszerkezeti okok A VIZSGÁLT MINTÁK MINTAVÉTEL MINTALEÍRÁS Makroszkópos megfigyelések Mikroszkópos vizsgálatok VIZSGÁLATI MÓDSZEREK HELYSZÍNI MÉRÉSEK Szobalevegő Rn-koncentráció mérései A sugárzási szintek gyors mérése szcintillációs mérőfejjel, és GM-csővel Gamma sugárzási intenzitás szint mérése LABORATÓRIUMI MÉRÉSEK Gamma-spektrometria Radon-kamrás vizsgálat NYOMELEM VIZSGÁLATOK Neutronaktivációs analízis (INAA) Optikai emissziós színképelemzés (OES) A nyomelem vizsgálatok értékelése ELEKTRONMIKROSZONDÁS ELEMZÉS (EMPA) DISSZKUSSZIÓ ÉS AZ EREDMÉNYEK ÉRTÉKELÉSE IRODALOMJEGYZÉK

2 ÁBRÁK, KÉPEK ÉS TÁBLÁZATOK JEGYZÉKE 1.ÁBRA 238 U természetes bomlási sora a bomlástípusokkal és az egyes radioizotópok felezési idejével ÁBRA 232 Th természetes bomlási sora a bomlástípusokkal és az egyes radioizotópok felezési idejével ÁBRA 235 U természetes bomlási sora a bomlástípusokkal és az egyes radioizotópok felezési idejével ÁBRA A lakásba jutó gáz migrációs útvonalai ÁBRA Az N1 és N2 jelű mintavételezésre kijelölt házak helyzete a választott községben ÁBRA A RAD 7 típusú műszer által érzékelt spektrumok ÁBRA Az N1 jelű házban mért Rn-koncentráció változás az idő függvényében ÁBRA Az N2-es házban mért Rn-koncentráció változás az idő függvényében ÁBRA Az N1 jelű ház mérési pontjai ÁBRA Az N2 jelű ház mérési pontjai ÁBRA A Radon-kamra felépítése ÁBRA Az N1CS jelű minta emanációja ÁBRA Az N1SB jelű minta emanációja ÁBRA Az N2GSZ jelű minta emanációja ÁBRA Az N2FP jelű minta emanációja ÁBRA A BD03A1-jelű U-, Th-tartalmú monacit EDS-spektruma ÁBRA A BD03B1-jelű U-, Th-tartalmú monacit EDS-spektruma ÁBRA A BD05B1-jelű monacit EDS-spektruma ÁBRA A BD04C1-jelű Th-tartalmú monacit EDS-spektruma ÁBRA A N2FP-jelű minta mázas részéről készült EDS-spektrum ÁBRA A N2FP-jelű minta alapanyagáról készült EDS-spektrum ÁBRA A BD02C1-jelű U-, Th-tartalmú monacitról készült EDS-spektrum ÁBRA A BD02C1-jelű U-, Th-tartalmú xenotimról készült EDS-spektrum KÉP Az N1 jelű ház kályhacsempéjéből készült csiszolat (N1CS) mikroszkópos képe KÉP Az N1 jelű ház födémjéből készült csiszolat (N1SB) mikroszkópos képe KÉP A födémből készült csiszolat (N1SB) szenes részének mikroszkópos képe KÉP A födémből készült csiszolat (N1SB) nem szenes részének mikroszkópos képe KÉP A fürdőszoba burkolólapjának (N2FP) máz és alapanyag határáról készült mikroszkópos képe KÉP A fürdőszoba burkolólapjának (N2FP) alapanyagáról készült mikroszkópos képe KÉP A HPGe gamma-spektroszkóp és a konverter KÉP Gamma sugárzási intenzitás mérés az N1jelű ház nagyszobájában KÉP Gamma sugárzási intenzitás szint mérés az N1jelű ház vendégszobájában KÉP Az N1SB jelű salakbeton minta visszaszórt elektronképe KÉP U-, Th-tartalmú monacitszemcse visszaszórt elektronképe (BD03A1) KÉP U-, Th-tartalmú monacitszemcse visszaszórt elektronképe (BD03B1) KÉP Az N1CS-jelű minta visszaszórt elektronképe KÉP A BD05B1-jelű monacitszemcse visszaszórt elektronképe KÉP A BD05C1-jelű U-, Th- tartalmú xenotimszemcse visszaszórt elektronképe KÉP Az N2GSZ-jelű mintáról készült visszaszórt elektronkép KÉP A BD04C1-jelű Th-tartalmú monacit szemcse visszaszórt elektronképe KÉP Az N2FP-jelű mintáról készült visszaszórt elektronkép KÉP A BD02C1-jelű U-, Th- tartalmú monacit szemcse visszaszórt elektronképe KÉP A BD02D1-jelű U-, Th- tartalmú xenotim szemcse visszaszórt elektronképe TÁBLÁZAT Neutronaktivációs analízissel mért koncentráció értékek

3 2. TÁBLÁZAT A vizsgált minták optikai emissziós színképelemzésének eredményei g/t-ban TÁBLÁZAT A BD03A1-jelű U-, Th-tartalmú monacitszemcse oxidra vonatkoztatott százalékos elem összetétele TÁBLÁZAT A BD03B1-jelű U-, Th-tartalmú monacitszemcse oxidra vonatkoztatott százalékos elem öszsetétele TÁBLÁZAT A BD05B1-jelű monacit szemcse oxidra vonatkoztatott százalékos elemösszetétele TÁBLÁZAT A BD04C1-jelű monacit szemcse oxidra vonatkoztatott százalékos elemösszetétele TÁBLÁZAT A N2FP-jelű minta mázas részének százalékos elemösszetétele TÁBLÁZAT A N2FP-jelű minta alapanyagának százalékos elemösszetétele TÁBLÁZAT A BD02C1-jelű U-, Th-tartalmú monacit szemcse oxidra vonatkoztatott százalékos elemösszetétele

4 BEVEZETÉS Egy Nógrád megyei településen a RAD Labor évek óta kiugró beltéri radonkoncentrációkat mért (>800 Bq/m 3 ), ami jóval meghaladja WHO által meghatározott egészségügyi határértéket (200 Bq/m 3 ). A Rn a beltérbe a házak alatti talajból és az építőanyagból kerülhet. A területen készült korábbi kutatások a lakóházak alatti talajt vizsgálták. Feladatom a korábbi vizsgálatok kiegészítéseként a magas aktivitású házaknál az építőanyag megvizsgálása volt, kiderítendő, hogy az építőanyag milyen mértékben járul hozzá a beltéri radonkcentráció kialakulásához. A vizsgálatok során a terepi és laboratóriumi fizikai mérések eredményeit a felhasznált építőanyagok ásványtani, szöveti-szerkezeti és geokémiai tulajdonságainak vizsgálatával kívántam alátámasztani, illetve a természetes radioizótopok forrását terveztem meghatározni. A házak kijelölésénél figyelembe vettem a RAD Labor adatait, a korábbi vizsgálatok eredményét, továbbá a lakók igényeit. A vizsgálatok részben a helyszínen (házakban), részben laboratóriumban készültek. A helyszíni mérések során a beltéri radon koncentráció időbeli változását és a telítődés sebességet RAD-7 radon monitorral, a beltéri gamma-fluxust, a lakók gamma-sugárterhelését HPGe, illetve szcintillációs detektorral mértem. A helyszíni mérések eredményei alapján mintát vettem az építőanyagokból, amelyeken a részletesebb vizsgálatok elvégzése céljából laboratóriumi méréseket végeztem. A fajlagos radioaktivitást HPGe detektorral mértem. Az építőanyagokból a Rn és To (toron) kijutási sebességét azaz a radonemanációt radonkamra segítségével határoztam meg (ELTE Atomfizikai Tanszék). Az építőanyagok ásványkőzettani, szöveti-szerkezeti és geokémiai elemzésével a fizikai mérések eredményeinek okait vizsgáltam. Az egyes építőanyagok összetételének pontosabb megismerése céljából urán-, tórium- és ritkaföldfém-koncentráció meghatározást végeztem neutronaktivációs analízissel (BMGE Nukleáris Technikai Intézet), más nyomelemek meghatározása optikai emissziós spektroszkópiával történt (ELTE Kőzettani és Geokémiai Tanszék). Az építőanyagokból készült vékonycsiszolatokon elektron-mikroszondás elemzések készültek (ELTE Kőzettani és Geokémiai Tanszék), a különböző építőanyagok szöveti-szerkezeti jellemvonásának megismerése és a radon forrásásványok pontos meghatározása céljából. 4

5 1. A RADONRÓL 1.1. A RADON FIZIKAI, KÉMIAI TULAJDONSÁGAI A 86-os rendszámú radon ( 86 Rn) legalsó elem a periódusos rendszer VIII. oszlopában található nemesgázok sorában. Standard atomtömege 222,0176 gramm. A levegőnél közel hétszer nehezebb gáz színtelen, szagtalan. Az elektronszerkezetéből adódóan kémiailag jóformán inaktív elemnek csupán néhány komplexe és egy fluorid-vegyülete ismert (Chang 1991). Szobahőmérsékleten vízoldékony, szerves oldószerekben azonban sokkal jobban oldódik. Utóbbi tulajdonságát használja ki a folyadékszcintillációs méréstechnika is. A természetben három radioaktív izotópja fordul elő, ezek gyakorisága felezési idejük függvénye. Az izotópok az urán-238, a tórium-232 illetve az urán-235 természetes bomlási soraiból keletkeznek, mindhárom esetben közvetlenül a rádium valamely izotópjából, alfasugárzással (1-3. ábra). A radon önmaga is alfa-részecske kibocsátásával bomlik tovább, leányelemeinek nagy része is alfasugárzó. Három izotópja közül a szoros értelemben vett radon alatt a 222-es tömegszámút értjük ( 222 Rn), amely a 226 Ra közvetlen bomlásterméke. Mivel felezési ideje ennek a leghosszabb (3,82 nap), ez halmozódhat fel legjobban a lakáslevegőjében a három izotóp közül. A toron nevet is viselő 220 Rn-izotóp nevét a tórium után kapta, minthogy a 232 Th bomlási sorban keletkezik; szülőeleme pedig a 224 Ra. Felezési ideje rövidebb, mindössze 55 másodperc, igen gyorsan elbomlik, emiatt csak rövid ideig marad meg természetes környezetében. A harmadik, egyben legritkább radon-izotóp az aktinon ( 219 Rn), amely 3,9 másodperces felezési ideje révén gyakorlatilag elhanyagolható mennyiségben fordul elő természetes rendszerekben. 5

6 82Pb 83 Bi 84Po 86 Rn 88 Ra 90 Th 91 Pa 92 U ólom bizmut polónium radon rádium tórium protaktínium urán α 234 Th 24,1 nap 230 Th β ,51 x 10 év Pa α α β 6,7 óra 5 2,47 x 10 év 234 U U α 222 Rn α 226 Ra 1620 év 4 8,0 x 10 év 214 Pb 26,8 perc 210 Pb 206 Pb β 21 év β 214 α Bi 210 Bi α α 3,05 perc β 19,7 perc 164 µ mp. β 5,01 nap 138,4 nap 218 Po 214 Po 210 Po 3,82 nap ÁBRA Az U természetes bomlási sora a bomlástípusokkal és az egyes radioizotópok felezési idejével. 82Pb 83Bi 84Po 86 Rn 88 Ra 89Ac 90Th ólom bizmut polónium radon rádium aktínium tórium α 228 Ra 6,7 év 224 Ra β α 228 Ac 6,13 óra α 232 Th 10 1,41 x 10 év 1,91 év β 228 Th α 220 Rn 3,64 nap 212 Pb β α x 10 mp. Po 51,5 mp. 10,6 óra 206 Pb 212 Bi β 60,5 perc 212 α 0,52 mp. Po ÁBRA A Th természetes bomlási sora a bomlástípusokkal és az egyes radioizotópok felezési idejével. 82Pb 83 Bi 84Po 86 Rn 88 Ra 89 Ac 90 Th 91 Pa 92 U ólom bizmut polónium radon rádium aktínium tórium protaktínium urán α 223 Ra 227 Ac α β 231 Th 25,6 óra ,2 nap α Th β 231 α 8 7,1 x 10 év Pa 4 3,28 x 10 év 21,8 év 235 U α 219 Rn 11,7 nap 211 Pb 36 perc 207 Pb β α ,8 x 10 mp. Bi α β 2,16 perc 0,52 mp. 215 Po 211 Po 3,9 mp ÁBRA Az U természetes bomlási sora a bomlástípusokkal és az egyes radioizotópok felezési idejével. 6

7 1.2. A RADON ÉLETTANI HATÁSAI Mindannyiunkat ér valamilyen fokú természetes és antropogén eredetű radioaktív sugárzás, amely egy bizonyos mértékig nem számít károsnak az emberi szervezetre nézve. Ennek forrásai a kozmikus sugárzás, a földkéreg radioizotópjainak sugárzása, az emberi szervezet káliumtartalma, egészségügyi besugárzásokból származó sugárterhelés. Ezekhez képest elhanyagolható az atomerőművekből, atomkísérletekből származó sugárterhelés. Mindezek közül a természetes eredetű háttérsugárzás jelenti a lakossági sugárterhelés mintegy felét, melynek a Föld egész lakosságára vonatkoztatott átlagos értéke 2,4 msv/év (Köteles 1994), de egyes országokban ennél jóval magasabb is lehet, Indiában például 11 msv/év, Brazília magasan fekvő részein msv/év. A természetes eredetű sugárterhelésnek közel a fele a lakások levegőjében található radon és bomlástermékeinek belégzéséből származik (Köteles 1994). Egyes becslések szerint a radon okozta dózis éves szinten elérheti a 0,7-1,5 msv-es értéket (Csige 1998). Ma már a tudomány számára közismert, hogy a radon okozta levegőszennyezésnek hosszú távon drasztikus egészségi hatásai lehetnek. A radon élettani hatásait azonban jórészt nem is maga a radon atom, hanem leányelemeinek alfa sugárzása fejti ki. E hatások az alfa részecskék kis hatótávolsága révén csak belső sugárterhelés formájában jelentkeznek. A hatásmechanizmus a következő. Zárt légtérben természetes módon jelenlévő aeroszol részecskéken a radon szilárd bomlástermékei elsősorban a 214 Po és a 218 Po megtapadnak, majd a radonos levegővel együtt ezek a porszemcsék is belégzésre kerülnek. A tüdő hörgőinek falán megtapadt szemcséken ülő rövid felezési idejű izotópok alfa sugarakkal bombázzák a sejteket, szöveteket. Az alfa részecskék rövidtávon (néhányszor 10 µm) adják le hatalmas (4-9 MeV) energiájukat, ezért a szervezetre gyakorolt hatásuk mintegy húszszorosa a röntgen-, gamma-, illetve béta-sugárzások esetében tapasztalhatónak (ugyanaz a dózis hússzor nagyobb hatást vált ki) (Köteles 1994). Ahogy arról már a radon történetéről szóló fejezetben szó esett, az előbb leírt sugárterhelés egészségkárosító hatása tüdőrák kialakulásában mutatkozhat meg. Az már azonban korántsem tisztázott kérdés, milyen mértékben járul hozzá a tüdőbe kerülő radon a tüdőrák kialakulásának kockázatához. Erre vonatkozólag számos tanulmány készült. Egyes esetekben mutatkozott egyértelműen pozitív összefüggés a légtérben lévő radon és a tüdőrák kialakulásának kockázata között, de e tanulmányok közül néhány a radon aktivitáskoncentrációtól függően még negatív korrelációt is kimutatott (Kertész 1995, Tóth 1998). Ezeknek a vizsgálatoknak a nehézségei közé tartozik az egyéb tüdőrák kockázat növelő faktorok (mint például a dohányzás) figyelembevétele is. A radon emberi szervezetbe való bejutásának másik lehetősége az, ha az ivóvízben oldott állapotban található meg. Az azonban még nem tisztázott, hogy az ivóvízben lévő 7

8 radon okoz-e közvetlen egészségi károsodást (Cross et al. 1985; Cothern 1987; Crawford- Brown, 1990). A radontartalmú talajvíz annál inkább válhat veszélyessé azáltal, hogy olyan helyeken, ahol a lakások vízellátása fúrt kutakból való szivattyúzással történik, nagymennyiségű radon juthat a szobák levegőjébe (Prichard és Gesell 1981; Nazaroff et al. 1988; Hess et al. 1990) A RADON VISELKEDÉSE TERMÉSZETES KÖRNYEZETÉBEN ANOMÁLIS BELTÉRI RADON AKTIVITÁSKONCENTRÁCIÓ KIALAKULÁSÁNAK LEHETSÉGES OKAI Ha a radonanomália kialakulásának okát kutatjuk, először is magát az anomália fogalmát kell definiálnunk. Minthogy Magyarországon nem áll rendelkezésre olyan szabályozás, amely ennek eldöntését segítené, a nemzetközi ajánlásokhoz célszerű igazodni. A WHO (World Health Organization) és az Európai Unió a lakások éves átlagos radon aktivitáskoncentrációjának egészségi határértékét egységesen 200 Bq/m 3 -nél húzza meg. Az ennél nagyobb koncentráció értékeket nevezzük anomálisnak. Anomális beltéri radon aktivitáskoncentráció kialakulását az arra alkalmas geológiai környezeten kívül az építőanyag és az adott épület bizonyos strukturális sajátságai is elősegítik. A végeredmény tehát több tulajdonság-halmaz eredőjeként értelmezendő. Először essen szó azokról a környezeti-geológiai paraméterekről, amelyek az anomália kialakulásában szerepet játszhatnak Környezeti-geológiai okok Ide tartoznak a kőzetek, illetve a talaj összetétele, fizikai-kémiai paramétereik, a tektonika, az éghajlati-időjárási viszonyok, stb. A kőzetek és talajok szinte minden esetben tartalmaznak valamilyen mennyiségű (néhány ppb-től sok száz ppm-ig) uránt és/vagy tóriumot, rádiumot. Olyan területeken, ahol a felszín közelében uránt hordozó kőzetek, ásványok találhatók, illetve ezek mállástermékeként keletkezett talajok borítják a felszínt, potenciálisan nagy radonkoncentrációjú helyek lehetnek. (Henry et al. 1991). Méréssorozatok tanúsága szerint azonban a talaj vagy az alapkőzet átlagosan alacsony U-, vagy Ra-tartalma is bizonyos körülmények között képes anomális radonkoncentrációt kialakítani a lakások légterében (Tanner 1986). Az ELTE Kőzettani és Geokémiai Tanszékén végzett korábbi kutatások során Balogh (1999), Nagyné et al. (2000), Burján et al. (2002) és Barabás et al. (2003) is hasonló eredményre jutottak. A National Uranium Resource adatai szerint már 2 ppm egyensúlyi uránkoncentráció is okozhat ilyen problémát. (Peake és Schumann 1991). Figyelembe véve az urán 2,8 ppm-es (Taylor és McLean 1995) klarkértékét, ez a környezeti 8

9 probléma elvileg szinte bárhol jelentkezhet. Ennek kimutatására számos radonpotenciál becslési eljárást dolgoztak ki (Henry et al. 1991; Duval 1991; Csige 1998), azonban e dolgozat keretein belül ezzel a problémával nem kívánok részletesebben foglalkozni. A radon az épületekbe leggyakrabban a talajlevegőből jut be. A talajgáz radonkoncentrációját és migrációs képességét pedig adott helyen a lokális geológiai, pedológiai, éghajlati és meteorológiai paraméterek kölcsönhatása határozza meg az idő függvényében. (Asher-Bolinder at al. 1991). Vizsgáljuk meg mindezt kicsit részletesebben! A talaj radon koncentrációja és migrációja elsősorban a talaj természetes radioizotóp tartalmától (U, Ra, Th), a talaj porozitásától, permeabilitásától, nedvességtartalmától függ. Ezek részben az alapkőzet és a talaj fizikai-kémiai tulajdonságaiból, ásványi összetételéből erednek, de a klíma, a talaj érettsége, kora is befolyásolja mindezt. Duzzadó agyag tartalmú (szmektites) talajok esetében a talajnedvesség okozta térfogat növekedés egyrészt a száradáskor talajrepedések kialakulásához (a talaj gázpermeabilitásának megnövekedéséhez) vezethet, másrészt a ház alapjának megrepedezését is okozhatja. Mindkét következmény kedvező migrációs lehetőséggel szolgál a radon számára. (Schumann et al. 1989). A meteorológiai faktorok közül a légköri nyomást, a csapadékot, a szelet és a hőmérsékletet kell említenünk. A hőmérsékletnek egyes szerzők szerint (Kovach 1945; Lindmark és Rosen 1985) nincs, vagy alig van hatása a talajok radon tartalmára. Ball et al. (1983) véleménye szerint azonban a talaj radon koncentrációja pozitív korrelációt mutat a talajhőmérséklet változásaival és kis mértékben a légköri hőmérséklettel is. Klusman és Jaacks (1987) negatív korrelációt vélt felfedezni mind a talajhőmérséklet, mind a légköri hőmérséklet és a talaj radon tartalma között. A meteorológiai faktorok közül a csapadék mennyisége a legfontosabb a radon megtartása tekintetében, mivel azonban ez a paraméter szorosan összefügg a talaj agyagásványtartalmával és annak típusával (duzzadó vagy nem) nedvességtartalmával, ennek részleteit itt újra nem tárgyaljuk. Összefoglalóan elmondható hogy a csapadék mennyiségének növekedése kedvezőtlenül hat a radon talajban való migrációjára Épületszerkezeti okok Kétségtelen, hogy a radon már az ember által épített első primitív hajlékok légterében is jelen lehetett. A lakásokba jutó gáz migrációs útvonalai sokfélék lehetnek. A talajgázból repedéseken keresztül, a házba vezetett talajvízen keresztül vagy az építőanyagból 9

10 (Wanty és Schoen 1991) (4. ábra).az építőanyagok esetében az adalékanyagok tartalmazhatnak bizonyos mennyiségben radioaktív izotópokat ( 226 Ra, 232 Th, 40 K) melyek hozzájárulnak a házban lakók sugárterheléséhez (Kovler et al. 2001, Petropoulus et al. 2001). Ahhoz, hogy a radon a talajból egy épület zárt légterébe juthasson, valamiféle hatótényezőnek kell működnie. Ilyen lehet a ház és a talajban lévő nyomás különbség (a házban kisebb nyomás legyen, mint a talajban). Ilyen eset különösen a téli időszakban jellemző, amikor egyrészt a fűtés, illetve ventilláció hatására ez a nyomás gradiens kifejezettebbé válik 4. ÁBRA A lakásba jutó gáz migrációs útvonalai (Peake és Schumann 1991; Gundersen et al. 1992). Másrészt ebben az időszakban a szellőztetés mértéke jóval kisebb, ezért lényegesen kevesebb radonmentes levegő tudja felhigítani a lakás atmoszféráját. Az elektromos energiával fűtött lakások lehetnek a legveszélyesebbek, mert a magas fűtési költség miatt ezekben szellőztetnek legritkábban, illetve, mert az olaj- és fafűtésű épületekkel szemben a radon nem távozhat el a kéményen keresztül (Lanctot et al. 1992). A ház szigetelésének minősége is pozitív korrelációt mutat a radon anomáliák kialakulásának valószínűségével. Az adatok azt mutatják, hogy azokban a házakban, ahol pince van, sokkal valószínűbb a radon feldúsulása, mint a pince nélküliekben. Ugyanazon ház pincéjében mért radon aktivitáskoncentráció átlagosan kétszerese a földszinti szobákban mérhető radonkoncentrációnak (Ronca-Battista et al. 1988). Ennek oka az, hogy a pincével rendelkező épületek sokkal több bejutási utat biztosítanak a radonnak, valamint itt nagyobb nyomás gradiens alakulhat ki. Buchli és Burkart (1989) az aljzat nélküli pincékben átlagosan 5,4-szer akkora radon aktivitáskoncentrációt tapasztalt, mint a betonalapúaknál. A régi, huzatosabb pincékből kevésbé jut el a ház felsőbb szintjeibe a radon. 2. A VIZSGÁLT MINTÁK 10

11 2. 1. HELYSZÍNEK KIVÁLASZTÁSA Már a munkám elején kiderült, hogy a mintavételezés problémaköre nem oldható meg könnyen. Beltéri radon aktivitáskoncentráció és az építőanyag kapcsolatát lehet vizsgálni átfogóan és esettanulmányok segítségével. Átfogó vizsgálat esetében a környék lehetséges építőanyagaiból vett minták vizsgálata, és az eredmények összehasonlítása a tapasztalt beltéri koncentrációkkal. Ez meglehetősen nagy kutatási téma (Carrera et al. 1996, Petropoulus et al. 2001). Ehelyett esettanulmányokat végeztem a község két kiemelkedő radon aktivitáskoncentrációjú házában. A házakat a RAD Labor által mért éves átlagok alapján választottam ki (5. ábra). Az N1jelű házban a radon aktivitáskoncentráció évi átlagértéke meghaladta az 1200 Bq/m 3 -t, az N2 jelű házban a 800 Bq/m 3 -t. A két ház épületszerkezetileg igen eltérő. Az N1 jelű ház vályogból épült, melyet a kert végében található anyagból vertek. A ház alapja homokból, sárból és deszkából áll. A födém sárból és salakbetonból készült. Két szobában végeztünk vizsgálatokat, Pince csak a hálószoba alatt van. Az N2 jelű ház jóval újabb, a ház alapja betonból készült, falai gázszilikát elemekből épültek. A vizsgált helyiségek nincsenek alápincézve. Méréseinket a vendégszobában és a fürdőszobában végeztük. N1 500 m N2 5.ÁBRA Az N1 és N2 jelű mintavételezésre kijelölt házak helyzete a választott községben. A vörös pontok azokat a házakat jelölik, ahol a RAD Labor mérései szerint az éves átlagos radon aktivitás koncentráció meghaladja az 500 Bq/m 3 -es értéket. 11

12 2.2. MINTAVÉTEL A begyűjtendő építőanyagok kiválasztásához többféle (helyszíni) mérést végeztem. A HPGe gammaspektroszkópiás és szcintillációs fejes mérések eredményei alapján kiválasztott helyekről anyagmintákat vettem. Az N1 jelű házban a sugárzásértékek kiugróak voltak a ház födéménél, és a cserépkályhánál. Az N2 jelű ház esetében a fal anyaga, és a fürdőszobacsempe mutatott magasabb sugárzásértékeket MINTALEÍRÁS Makroszkópos megfigyelések N1: födém: az építőanyag salakbeton. A készítési folyamat során erőműi mellékterméket kevernek a betonhoz. Az anyag igen mállékony, kézzel morzsolható. Vastagsága kb. 10 cm. Színe szürkésbarna. Igen heterogén, jól elkülöníthető a szenes rész a normál betontól. Porozitása jelentős, szemcsemérete 1 és 10 mm között változik. cserépkályha: egyik fele égetett, az égetett rész 2-3 mm vastag. A csempe a legvastagabb részén 4 cm. Az anyag heterogén, 1-3 mm-es klasztok úsznak sárgásbarna alapanyagban. A klasztok színe fehér és sötétbarna. Repedések pórusok nem láthatóak. N2: házfal: az építőanyag gázszilikát. Szürkeszínű, homogén, finomszemcsés. Az anyag készítési technikájából adódóan igen likacsos, de a porozitása nem összefüggő. fürdőszoba burkolólap: romhányi csempe. Barna színű, teteje mázas. Vastagsága 7 mm. Anyaga homogén, szemcsemérete szabad szemmel nem meghatározható. Igen kompakt, repedés, porozitás szabad szemmel nem figyelhető meg Mikroszkópos vizsgálatok A mikroszkópos vizsgálatokhoz vékonycsiszolatokat készítettem. A csiszolatok elsősorban a mikroszondás vizsgálatokra készültek, ezért fedetlenek, felszínüket polírozással tettem egyenletessé. Az építőanyagok minősége miatt a csiszolatok vastagsága eltérő, de egyik sem volt vékonyabb,mint 50 µm. Ezért áteső fényben nem lehetett megfigyeléseket végezni. A ráeső fényes vizsgálatokat NIKON polarizációs mikroszkóppal végeztem az ELTE Kőzettani és Geokémiai Tanszéken. A csiszolatok elemzése során a szemcsék 12

13 méretére, eloszlására és alakjára koncentráltam. Ásványhatározást a csiszolat vastagsága és minősége nem tett lehetővé. N1CS: a csiszolat az N1jelű ház lakószobájában található cserépkályha csempéjéből készült. A vörös színű részek összesült agyag klasztok. A szürke rész az alapanyag. A klasztok mérete 0.1 és 3 mm között változik. Az alapanyag finomszemcsés agyagos mátrix (1. kép). 1. KÉP Az N1 jelű ház kályhacsempéjéből készült csiszolat (N1CS) mikroszkópos képe 2. KÉP Az N1 jelű ház födémjéből készült csiszolat (N1SB) mikroszkópos képe N1SB: a csiszolat az N1jelű ház födéméből származó mintából készült. A 2. képen jól látható a minta heterogenitása. A szemcsék mérete igen változó, néhány µm és fél cm között változik. A nagyobb szürke ásványszemcsék kvarcok, a fényesebbek vasásványok. A fekete foltok az anyag pórusai. A köztük levő szürkésbarna rész aprószemcsés alapanyag. A 3. kép a csiszolat szenes részéről készült. A szürke nagyobb szemcsék kvarc ásványok. A 4. kép a csiszolat nem szenes részéről készült. A nagyobb szemcsék kvarcok, köztük finomszemcsés mátrix található. 13

14 3. KÉP A födémből készült csiszolat (N1SB) szenes részének mikroszkópos képe 4. KÉP A födémből készült csiszolat (N1SB) nem szenes részének mikroszkópos képe N2GSZ: a csiszolat az N1 jelű ház falanyagából származik. A csiszolaton alapvetően két részt lehet elkülöníteni az alapanyagot és a pórusokat. A minta alapanyaga nagyon finomszemcsés, optikai mikroszkópiával nem lehetett az alkotórészeket vizsgálni. Ezért fénykép sem készült róla. N2FP: a csiszolat a fürdőszoba csempéjéből készült (5. kép). A szemcsék mérete néhány µm és 30µm között változik. Az 5. képen jól látható a burkolólap mázazott része (fehér csík a kép tetején), és a homogén összetétel. A 6. képen részletében látjuk az alapanyagot, ahol 30µm-es kvarc szemcsék úsznak a szürkés-vöröses mátrixban. 14

15 5. KÉP A fürdőszoba burkolólapjának (N2FP) máz és alapanyag határáról készült mikroszkópos képe 6. KÉP A fürdőszoba burkolólapjának (N2FP) alapanyagáról készült mikroszkópos képe 3. VIZSGÁLATI MÓDSZEREK 3.1 HELYSZÍNI MÉRÉSEK A helyszíni mérések során a beltéri radon koncentráció időbeli változását és a telítődés sebességét RAD-7 radon monitorral követtem, a beltéri gamma-fluxust, és a lakók gammasugárterhelését félvezető (HPGe), illetve szcintillációs detektorral mértem Szobalevegő Rn-koncentráció mérései A méréseket DURRIDGE gyártmányú RAD 7 típusú hordozható műszerrel végeztem. A műszer 0.7 l térfogatú kamrájában szilárd Si félvezető detektor méri a 222 Rn (radon) és a 220 Rn (toron) bomlástermékeinek ( 218 Po és 216 Po és leányelemeik) α-sugárzását. Az Rn-1 és Rn-4 csúcsok a 222 Rn (radon) első ill. negyedik leányelemének alfa-sugárzásakor keletkező energialeadásából származnak. Hasonlóan a To-1, To-3, To-4 csúcsok a 220 Rn (toron) 15

16 bomlástermékeinek alfa-sugárzásához tartoznak. Az ábrán a vízszintes tengely az alfarészecske által leadott energiát jelzi relatív egységben. Az A, B, C, D régiók a detektor beállításait jelöli, mellyel megkülönbözteti az egyes elemeket egymástól (6. ábra). A műszer az egyes régiók beütésszámaiból számítja a radon- és a toron aktivitáskoncentrációkat Po, Rn-1 214Po, Rn Po, To Bi, To-3 212Po, To A 120 B 140 C 160 D ÁBRA A RAD 7 típusú műszer által érzékelt spektrumok A mérések során a szoba Rn aktivitás-koncentráció változását követtük nyomon. Ebből meghatároztuk a feltöltődés időbeli lefolyását és a telítési radonkoncentrációt. A méréseket azon a helyeken végeztük, ahol a alfejezetben leírt módon magas sugárzási szinteket mértünk, ill. a RAD Labor is kihelyezett nyomdetektorokat. A mérés előtt a szobát kiszellőztettük, és bezártuk. Megkértük a lakókat, hogy a mérési idő (2-4 nap) lejártáig lehetőség szerint ne menjenek a szobába. Az N1 jelű házban a nagyszobában mértünk. A mérés 4 napig tartott, 1 órás ciklusokkal (7. ábra). Itt a szoba teljes lezárása lehetetlen volt, mert a két egymás melletti szoba között állt a cserépkályha, és mellette a gázcsere fennállt. A 7. ábrán jól látható, hogy a szoba levegőjének radonkoncentrációja kb. három nap múlva is még nő. Közben a koncentráció rövid idejű leesései valószínűleg a lakók ajtónyitásának következményei. Az ajtónyitások után azonban a szoba radontartalma rövid idő alatt exponenciálisan visszaáll. Körülbelül 60 óra elteltével a RAD-7 páramentesítője telítődött, így a gépben a páratartalom a megengedett érték (10 %) fölé ment. Ezután a mérés hatásfoka már leesik, ezért nem éri el a telítődési szintet óra közötti tartomány a burkológörbe radonkoncentráció-értékeihez 16

17 képest. A mérésből levonhatjuk azt a következtetést, hogy a szobalevegő a radon felezési idejénél sokkal gyorsabb telítődésre is képes, amellett, hogy a hosszú távú (hetes) telítődés sebességét a felezési idő határozza meg. Ez arra utal, hogy a ház légterének rendszerében radon áll rendelkezésre, nem kell megvárni, amíg a rádiumból keletkezik. Az ilyen gyors telítődést a falak, építőanyagok diffúziós tulajdonságai határozzák meg valószínűleg. Az illesztések eredménye szerint a szobában a telítődési radonkoncentráció (több nap múlva) 4500 Bq/m 3, a mért átlagos radonkoncentráció kb Bq/m 3, a gyors telítődés időállandója T gy =4 óra. Ennek definícióját a következő formula határozza meg: A födém anyagát radonkamrás vizsgálatoknak is alávetettük, hogy kiderítsük származhat-e ez a 4500 Bq/m 3 ill Bq/m 3 aktivitás-koncentráció az építőanyagból. Rn-konc (Bq/m3) N1-nov7-10 konc pára fit burk idő (óra) ÁBRA Az N1 jelű házban mért Rn-koncentráció változás az idő függvényében (Konc = Rn-aktivitáskoncentráció Bq/m 3 egységben, Pára = relatív páratartalom %-ban a bal oldali skála 1/20 részei értendők, Fit = a rövid idejű telítődésre illesztett burkoló görbe, Burk = a Rn felezési idejével növekedő maximális koncentráció-értékek.) Az N2 jelű háznak a vendégszobájában készültek a mérések. A mérés 2 napig tartott, félórás ciklusokkal (8.ábra). Jól látható az ábrán, hogy kb. 24 óra után a telítődés megszakad, de addig a radontartalom időbeli változása jól illeszkedik a várt exponenciális függvényre. A koncentráció leesése itt is tapasztalható. Ennek magyarázata lehet, hogy a ház más szobáinak ajtaját, és az udvar felöli kijáratot kinyitva a belső áramlati viszonyok kölcsönhatnak a nem tökéletesen lezárt szoba levegőjével. Az első napi görbére illesztett függvény paraméterei: 1368 Bq/m 3 a telítődési szint, T g y = 8,9 óra a gyors telítődés időállandója. Ez igen messze esik a radon átlagos élettartamának megfelelő 133 órás időállandóhoz, ezért a telítődés feltehetően a diffúzió következménye. 17

18 N2-okt crn Bq/m konc fit idő (óra) ÁBRA Az N2 jelű házban mért Rn-koncentráció változás az idő függvényében. (Konc = Rn-aktivitás-koncentráció, fit = az illesztett exponenciális telítődési görbe) A sugárzási szintek gyors mérése szcintillációs mérőfejjel, és GM-csővel A mérések során a teljes gamma-fluxust mértem szcintillációs gamma detektorral és felületi szennyezettség-mérő GM csővel. A detektorokhoz MÉV gyártmányú analizátor kapcsolódott. A nagyfeszültség 570 V, a küszöbenergia 400 kev volt a NaI szcintillációs mérőfejes detektor esetén. A mérések 3 percesek voltak, és arra szolgáltak, hogy meghatározzunk kiemelkedő gamma-sugárzású helyeket a lakásokban. A mérések során a házakban a sugárzási szintet 4 részre osztottuk: <600, , és >2000 beütés/3 perc detektálási intenzitású helyeket határoztunk meg az ábrán különböző szinnel jelölve. (9. és 10. ábra). 18

19 9. ÁBRA Az N1 jelű ház mérési pontjai (N = nappali, T = TV szoba, K = konyha, H = hálószoba, bordó téglalap = cserépkályha.) 10. ÁBRA Az N2 jelű ház mérési pontjai (V = vendégszoba, F = fürdő, E = emelet, N = nagyszoba.) A rombuszok a felületi szennyezettségmérő GM-csővel végzett méréseket, a körök a földön végzett méréseket, a négyzetek a levegőben, a háromszögek a második emeleten végzett méréseket jelzik. A sugárzási szinteket színekkel jelöltem, mértékegységük mindig beütés/3 perc, de csak relatív intenzitásokat jelentenek. Ezen mérések alapján határoztuk meg a mintavételezési helyeket, illetve a terepi HPGe detektoros mérések helyét, kiválasztva a legmagasabb intenzitásokat azon szobák közül, ahol nyomdetektoros mérés eredményei is ismertek.. A HPGe méréseket az N1 jelű házban a nappaliban és a hálószobában végeztem. A mintákat a födém anyagából és a cserépkályha csempéjéből vettem. Az N2 jel ű házban a méréseket a vendégszobában és a fürdőszobában végeztem. Mintákat a házfal anyagából és a fürdőszoba burkolólapjából vettem Gamma sugárzási intenzitás szint mérése A méréssel a vizsgálati helyeken U-, Th- és K-mennyiségére utaló gamma-fluxust kívántam mérni. A természetes radioaktív bomlások során keletkező izotópok leggyakrabban gerjesztett állapotban vannak. A radioaktív izotópok a gerjesztett állapotból általában γ-foton(ok) kibocsátása során jutnak el ismét stabil állapotba. A kibocsátott γ-foton energiája az adott izotóp atommagjára jellemző érték, amelyet gamma-spektrometriával lehet mérni. Mindezek 19

20 alapján tájékozódhatunk egy minta természetes radioizotóp-összetételéről és az egyes izotópok aktivitásáról. A módszer továbbá alkalmas a minta izotópjai között fennálló radioaktív egyensúly meglétének vagy hiányának megállapítására (Henry et al. 1991). Ilyen egyensúlyi állapot megfelelő hosszúságú idő alatt kialakulhat az anya- és leányelemei között. Ha a bomlási sor egyes tagjai között radioaktív egyensúly áll fenn, akkor a különböző gammasugárzó izotópok aktivitása a mérési hibán belül megegyezik. A természetben azonban ez az egyensúly könnyen megbomlik. A talajban például különböznek az egyes elemek migrációs tulajdonságai, így a rádium megfelelő körülmények között megszökhet a bomlási sorból. Hasonlóképpen a radon is távozhat a sorból, igen rövid felezési ideje miatt akár már a mintagyűjtés és a mérés között eltelt idő alatt is megszökhet a vizsgált anyagból (Henry et al. 1991). A méréseket a KFKI-RMKI által használatra kapott hordozható CANBERRA HPGe gamma-spektroszkóppal végeztük (7. kép). 7. KÉP A HPGe gamma-spektroszkóp és a konverter. A HPGe (High Purity Germanium) detektor érzékeny térfogata kb. 50 cm 3, az alkalmazott gyüjtőfeszültség 3000 V volt. A germánium detektor szolgáltatta jeleket CAMAC-szabványú konverter közvetítette a mérést vezérlő számítógépnek. Az érkező adatokat Deák Ferenc által az Atomfizikai Tanszéken írt Camcopr nevű, program fogadta, s tette láthatóvá. Az N1 jelű házban a 60 perces mérések helyett 30 perces méréseket végeztem az idő rövidsége miatt. Az első mérést azon a helyen végeztem, ahova a RAD Labor a passzív detektorait helyezte, a nagyszoba házfal felöli sarkában a földön (8.kép). A második mérést ugyanabban a szobában a cserépkályha tetején végeztem. A harmadik mérést a hálószobában végeztem, a földön a cserépkályhától 1 m-re. 20